KR101029299B1 - 유기 발광 소자 및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극 표면에서 전반사 및 광도파로 효과로 인해 손실되는 광의 추출 효율을 향상시킬 수 있는 유기 발광 소자를 실현한다는 것으로, 이를 위하여 본 발명은, 기판 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제 2 전극이 순차 적층되는 구조를 갖는 종래의 유기 발광 소자와는 달리, 기판과 제 1 전극 사이에 요철 형상의 미세 패턴을 갖는 나노 구조체를 형성하여, 전반사와 광 도파로 모드로 인해 손실되는 광을 기판 외부로 추출함으로써 외부 양자 효율이 향상된 유기 발광 소자를 실현할 수 있으며, 또한 시야각에 따른 광 추출 패턴과 색 변화를 개선할 수 있는 것이다.

Description

유기 발광 소자 및 그 제조 방법{ORGANIC LIGHT EMITTING DEVICES AND FABRICATION METHOD THEREOF}
본 발명은 유기 전자 소자에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 전극 표면에서 전반사 및 광도파로 효과로 인해 손실되는 광의 추출 효율을 향상시키는데 적합한 유기 발광 소자(organic light emitting devices) 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명은 교육과학기술부의 나노메카트로닉스기술개발의 일환으로 수행한 연구로부터 도출된 것이다[과제관리번호 : 08K1401-00210, 과제명 : 나노 임프린트 공정 기술].
잘 알려진 바와 같이, 유기 발광 소자는 유기 전자 소자의 일종으로서, 그 두께가 얇고 가벼우며, 발광 효율과 색 순도가 상대적으로 높아 최적의 디스플레이 소자로 기대되고 있으며, 이러한 기대에 부흥하여 근래 들어 휴대 단말 등의 기기에 그 채용이 확산되고 있는 실정이다.
이러한 유기 발광 소자는 디스플레이 구동모드에서 적색, 녹색, 청색의 세 가지 화소가 사용되는데, 근래 들어서는 백색도 함께 사용하는 방안이 전력효율을 줄일 수 있는 유력한 방안의 하나로써 검토되고 있으며, 백색 유기 발광 소자와 칼라 필터를 접합한 디스플레이, 그리고 액정 표시 장치의 광원으로 사용하기 위하여 백색 유기 발광 소자의 연구가 도처에서 활발하게 진행되고 있다.
최근 들어서는 백열등과 형광등을 대체하는 면 발광체로서 백색 유기 발광 소자가 연구되고 있는데, 여기에서 다양한 용도로 사용이 가능한 백색 유기 발광 소자의 광 추출 효율을 향상시키는 것은 디스플레이나 조명으로 활용하기 위한 백색 유기 발광 소자의 가능성을 한층 높일 수 있는 획기적인 기술이라고 할 수 있다.
그러나, 기존의 유기 발광 소자는, 여러 가지의 많은 장점에도 불구하고, 그 내부에 광 도파로 구조를 가지고 있기 때문에 유기물과 전극의 높은 광학 굴절율로 인하여, 유기물층에서 발생한 광의 대부분이 내부 전반사와 광 도파로 효과로 인해 실질적으로 내부에서 소실되어 유기 발광 소자의 외부 양자 효율이 대략 20%정도, 즉 광 추출 효율이 낮은 근본적인 문제점을 갖는다.
즉, 광 추출 효율을 증가시키기 위하여 광 결정 구조를 채택하는데, 광 결정 구조가 갖는 주기성으로 인하여 특정한 영역대의 파장에서만 그 효과를 나타내며, 각도에 따른 색변화가 나타나는 근본적인 문제가 있다.
본 발명은, 일 관점에 따라, 기판과, 상기 기판 상에 형성된 비주기성을 갖는 요철 형상의 미세 패턴을 갖는 나노 구조체와, 상기 나노 구조체 상에 형성된 제 1 전극과, 상기 제 1 전극 상에 형성된 유기물층과, 상기 유기물층 상에 형성된 제 2 전극을 포함하는 유기 발광 소자를 제공한다.
본 발명은, 다른 관점에 따라, 기판 상에 비주기적인 위치 또는 서로 다른 크기를 갖는 나노 구조체를 형성하는 과정과, 상기 나노 구조체 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제2전극을 순차 형성하는 과정을 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은, 다른 관점의 일 형태에 따라, 기판 상에 나노 구조 물질을 형성하는 과정과, 요철 형상의 나노 패턴이 형성된 몰드의 패턴면을 상기 나노 구조 물질에 가압 접촉시켜 상기 나노 구조 물질을 나노 구조체 형상으로 변형시키는 과정과, 상기 기판으로부터 상기 몰드를 분리시킴으로써, 비주기성을 갖는 요철 형상의 미세 패턴을 갖는 나노 구조체를 형성하는 과정과, 상기 나노 구조체 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제 2 전극을 순차 형성하는 과정을 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은, 다른 관점의 다른 형태에 따라, 기판 상에 나노 구조 물질을 형성하는 과정과, 미세 노광 패턴이 형성된 노광 마스크를 이용하는 노광 공정을 실시하여 상기 나노 구조 물질의 일부를 선택적으로 경화시키는 과정과, 상기 나노 구조 물질의 비경화 부분을 제거함으로써, 비주기성을 갖는 요철 형상의 미세 패턴 을 갖는 나노 구조체를 형성하는 과정과, 상기 나노 구조체 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제 2 전극을 순차 형성하는 과정을 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은, 다른 관점의 또 다른 형태에 따라, 기판 상에 비주기성을 갖는 나노 구조 패턴을 형성하는 과정과, 상기 나노 구조 패턴 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제 2 전극을 순차 형성하는 과정을 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은, 기판과 제 1 전극 사이에 비주기적인 요철 형상의 미세 패턴을 갖는 나노 구조체를 형성하고, 이를 통해 전반사와 광 도파로 모드로 인해 손실되는 광을 기판 외부로 추출함으로써 외부 양자 효율이 향상된 유기 발광 소자를 실현할 수 있으며, 또한 시야각에 따른 광 추출 패턴과 색 변화를 개선할 수 있다.
본 발명의 기술요지는, 기판 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제 2 전극이 순차 적층되는 구조를 갖는 종래의 유기 발광 소자와는 달리, 기판과 제 1 전극 사이에 요철 형상의 미세 패턴을 갖는 나노 구조체를 형성한다는 것으로, 본 발명은 이러한 기술적 수단을 통해 종래 방식에서의 문제점을 효과적으로 개선할 수 있다.
여기에서, 제 1 전극은 양전극을 의미하고 제 2 전극은 음전극을 의미할 수 있으며, 나노 구조체는 유기물, 무기물 또는 유기물과 무기물의 조합 등으로 구성될 수 있다.
또한, 본 발명은 나노 구조체의 미세 패턴을 평탄화시키는 평탄화층을 나노 구조체와 제 1 전극 사이에 형성할 수 있는데, 이러한 평탄화층은, 나노 구조체와 굴절률이 다른 물질을 사용한다.
즉, 본 발명의 유기 발광 소자는, 일 예로서 도 2에 도시된 바와 같이, 기판과 제 1 전극 사이에 요철 형상의 미세 패턴을 갖는 나노 구조체를 형성함으로써 유기물층에서 발생하는 광의 추출 효율을 증대시킬 수 있으며, 특히 발광 파장의 1/2보다 큰 크기의 비주기성 미세 패턴으로 형성할 경우 산란에 의해 외부로 방출되는 광의 효율이 더욱 향상된다. 즉, 도 4는 본 발명에 따른 미세 패턴의 나노 구조체를 갖는 기판의 계면에서 발생하는 광의 방출 경로를 도시한 개념도로서, 요철 형상의 미세 패턴을 통해 기판 외부로 방출되는 광의 효율이 크게 향상된다.
또한, 나노 구조체에 형성된 미세 패턴의 높이와 주기를 가시광선의 파장 영역으로 형성할 경우 가시광선 추출 효과를 얻을 수 있는데, 이것은 파장 영역의 나노 구조가 가시광선에 대하여 산란체(scatterer)의 역할을 할 수 있기 때문이다.
더욱이, 미세 패턴의 크기와 주기가 단색광 파장에 적합하도록 형성하여 기판에 광을 입사시켜 산란을 시키면 미세 패턴의 주기적(주기성) 구성 형태에 따라 산란 형태가 결정되는데, 주기적(주기성) 형태의 미세 패턴으로 인해, 유기 발광 소자에서 기판 외부로 추출되는 빛은 특정한 형태를 갖으며, 그 빛의 세기는 각도에 따라서 달라진다.
즉, 빛이 주기적인 구조물을 통과하면, 빛의 회절이 일정한 위치에서 일어나는 것을 관찰할 수 있다. 이러한 현상을 이용한 것이 X-선 회절과 이때 사용되는 퓨리에 변환이다. 이와 같이 빛이 주기적인 구조물을 통과할 때 회절하는 빛은 주기적인 위치에서 보강 간섭으로 중첩되어 보인다.
이러한 원리를 이용하여 여러 단색광의 조합으로 이루어진 백색광 유기 발광 소자의 기판과 전극 사이에 주기적 미세 패턴으로 된 구조물을 형성하게 되면, 각도에 따른 색 변화가 나타나게 되고, 도 1에 도시된 바와 같이, 미세 패턴의 주기적 형태에 따른 광 중첩 현상이 나타나게 된다.
즉, 도 1은 520nm 주기를 갖는 광결정을 사용한 녹색 OLED 소자의 실제 구동 모습으로서, 일정한 위치에서만 중첩이 일어나고 색이 변하는 것을 볼 수 있다.
따라서, 주기적 미세 패턴을 형성한 기판을 백색광 추출용으로 사용하게 되면, 기판 외부로 추출되는 광은 단색광의 연속적인 스펙트럼을 갖게 되므로, 청색, 녹색 및 적색 등의 색이 연속적으로 배열된 광이 나오게 된다.(도 10 참조) 그리고, 기판에 단색광을 투과시키더라도 각도에 따라서 색이 변하게 된다.
이렇게 중첩되는 현상을 억제하기 위해서는 위에 사용되는 구조물을 비주기적인 위치에 형성하여야 한다. 도11에 보이는 것과 같이, 비주기적인 기판의 경우 그 퓨리에 변환이 무정형임을 보였으며, 그렇게 제조한 기판에 백색광을 투과시켰을 때 백색의 색분리가 거의 없음을 알 수 있다.
따라서, 본 발명의 유기 발광 소자는 비주기적 미세 패턴을 사용함으로써, 유기 발광 소자의 색 변화와 주기적 광 중첩 현상을 억제할 수 있을 뿐만 아니라 백색광 추출용으로 사용할 수 있다.
나노 구조체에 형성되는 미세 패턴을 비주기적(비주기성) 미세 패턴이나 무작위적인 미세 패턴으로 형성할 경우, 전반사 또는 도파 모드에 의해 소실되는 광을 기판 외부로 추출할 수 있는데, 이때 위상이 같은 광은 비주기적인 위치에서 추출되기 때문에 브래그 산란의 주기성을 감소시키고, 추출되는 색 또한 백색을 유지할 수 있다. 즉, 비주기적 미세 패턴을 이용함으로써 백색 유기 발광 소자의 광 효율 및 발색을 증진시킬 수 있다(도 11 참조).
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 예에 대하여 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명의 일 실시 예에 따른 유기 발광 소자의 단면 구조도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 유기 발광 소자는 투명유리, 플라스틱 등과 같은 기판(202) 상에 요철 형상의 미세 패턴(204a)을 갖는 나노 구조체(204)가 형성되어 있으며, 나노 구조체(204)의 상부에는 미세 패턴(204a)을 평탄화시키는 평탄화층(206)이 형성되어 있다.
여기에서, 나노 구조체(204)는 열경화성 또는 광경화성 물질을 포함하는 유기물, 무기물, 또는 유기물과 무기물의 조합 등으로 구성할 수 있으며, 미세 패턴(204a)은 원형 또는 다각형 모양으로 된 기둥 형상으로서 비주기적(비주기성) 또는 주기적 형상을 갖는 패턴일 수 있다. 예컨대, 미세 패턴(204a)은 그 패턴의 크 기가 일정하고 패턴간의 간격이 다른(즉, 거리가 일정하지 않은) 형상으로 하거나, 패턴 중심간의 거리가 일정하고 패턴의 크기가 다른(즉, 패턴의 크기가 일정하지 않은) 형상으로 하거나, 패턴간의 간격과 거리가 각각 다른 형상으로 할 수 있다.
여기에서, 기둥 형상의 측벽 기울기는, 예컨대 35 내지 90°의 범위를 갖는데, 이것은 두 인접한 매질에서의 광의 굴절각이 90°를 넘어갈 경우 그 경계 면에서 광이 전부 반사되기 때문이다. 즉, 매질의 굴절율 차가 클수록 임계각이 작아져 전반사되는 광의 양은 증가되는 것이다.
또한, 이러한 나노 구조체(204)의 미세 패턴(204a)은 요철 형상의 나노 패턴이 형성된 몰드를 이용하는 나노 임프린트 리소그리피법, 미세 노광 패턴이 형성되어 있는 노광 마스크를 이용하는 노광 공정(예컨대, 광 리소그라피법 등), 잉크젯 인쇄, 오프셋 인쇄, 진공 증착법 등을 통해 형성할 수 있다. 여기에서, 나노 구조체(204)에 형성된 미세 패턴(204a)의 높이와 폭은, 예컨대 0.001 내지 100㎛ 범위로 형성할 수 있다.
도 3은 광 추출용 기판에 나노 구조체(또는 광학적 구조체)를 배치(형성)한 다양한 실험 결과를 보여주는 것으로, 3a는 광 추출용 기판에 일정한 크기를 갖는 나노 구조체를 비주기적으로 배치한 실험 결과 사진을, 3b는 광 추출용 기판에 다양한 크기를 갖는 나노 구조체를 비주기적으로 배치한 실험 결과 사진을, 3c는 광 추출용 기판에 다양한 크기를 갖는 나노 구조체를 임의의 위치에 배치한 실험 결과 사진을 각각 나타낸다.
즉, 본 발명의 발명자들은, 이러한 실험 결과를 통해, 다양한 크기와 다양한 배치 형태를 갖는 나노 구조체를 기판 상에 형성할 수 있음을 분명하게 알 수 있었다.
다음에, 나노 구조체(204)의 미세 패턴(204a)을 평탄화시키는 평탄화층(206)은, 예컨대 광 굴절율이 다른 투명 재질의 실리콘 나이트라이드(SiNx), 산화아연(ZnO), 산화타이타늄(TiO2), 산화알루미늄(Al2O3) 등이 될 수 있는데, 이러한 평탄화층(210)은, 예컨대 스퍼터링법, 증착법, 증착 중합법, 전자 빔 증착법, 플라즈마 증착법, 화화기상 증착법, 졸젤법, 잉크젯 인쇄법, 스핀 코팅법, 오프셋 인쇄법 등을 이용하여 형성할 수 있다.
여기에서, 광 굴절율이 다른 물질(예컨대, 나노 구조물로 굴절률이 낮은 유기물을 사용할 때, 광 굴절율이 1.6 이상인 물질)을 평탄화층(206)으로 이용하는 것은 유기 발광 소자를 구동할 때 전하가 미세 패턴의 가장자리에 많이 모여 소자의 성능을 저하되는 것을 방지하기 위해서이다.
그리고, 평탄화층(206)의 상부는 제 1 전극(208), 유기물층(210) 및 제 2 전극(212)이 순차 적층되는 구조를 갖는데, 여기에서 제 1 전극(208)은, 예컨대 투명 재질의 ITO, IZO, ZnO, In2O3, Ag, 또는 TiO2 등으로 형성할 수 있고(양전극), 유기물층(210)은, 예컨대 정공 주입층, 정공 수송층 및 발광 및 전자 수송층 등이 순차 적층되는 다층 구조로 구성될 수 있으며, 제 2 전극(212)은, 예컨대 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및 이들의 화합물 등으로 반사막을 형성할 수 있다. 혹은 반사막 위에 ITO, IZO, ZnO 또는 In2O3로 막을 다시 형성함으로써 형성할 수도 있다.
한편, 본 실시 예에서는 나노 구조물로서 굴절률이 낮은 유기물을 사용하고, 평탄화층으로 굴절률이 높은 무기물을 사용하는 것으로 하여 설명하였으나, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 그 반대의 경우, 즉 나노 구조물을 굴절률이 높은 물질로 하고, 평탄화층으로 굴절률이 낮은 물질을 사용하거나, 나노 구조물은 유기물을 사용하고, 평탄화층은 굴절률이 유기물보다 더 낮은 물질을 사용하는 등 굴절률 차이가 있는 2개 이상의 물질을 사용할 수도 있음은 물론이다.
다른 한편, 본 실시 예에서는 나노 구조체의 미세 패턴을 평탄화시키는 평탄화층을 나노 구조체와 제 1 전극 사이에 게재하는 것으로 하여 설명하였으나, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 일 예로서 도 5에 도시된 바와 같이, 나노 구조체(204)와 제 1 전극(208) 사이에 평탄화층을 게재하지 않는 구조를 갖는 유기 발광 소자를 실현할 수 있음은 물론이다.
따라서, 본 실시 예의 경우, 별도의 평탄화층을 형성하지 않기 때문에 유기 발광 소자 자체의 구조가 간단해질 뿐만 아니라 제작하는 공정 또한 간소화를 실현할 수 있을 것이다.
즉, 본 발명의 유기 발광 소자는 나노 구조체의 미세 패턴을 평탄화시키는 평탄화층을 형성하는 제 1 구조(도 2의 구조)와 평탄화층을 형성하지 않고 나노 구조체 위에 제 1 전극을 바로 형성하는 제 2 구조(도 5의 구조)를 가질 수 있는데, 제 2 구조의 경우 평탄화층을 갖지 않기 때문에 전체 구조 및 제작 공정을 간소화할 수 있는 장점을 갖는 반면에 제 1 전극의 모서리 부분으로 전류가 집중되는 현상으로 인해 누설 전류가 발생하게 됨으로써 유기 발광 소자의 광 효율을 다소 저하시키는 단점을 가질 수 있다.
반면, 제 1 구조의 경우, 평탄화층을 갖기 때문에 전체 구조 및 제작 공정이 제 2 구조에 비해 다소 복잡해지는 단점을 갖기는 하지만, 평탄화층으로 인해 제 1 전극에 모서리 형상이 형성되지 않기 때문에 전류의 모서리 집중에 기인하는 누설전류의 발생을 원천적으로 방지할 수 있으며, 이를 통해 유기 발광 소자의 광 효율을 더욱 증진시킬 수 있는 장점을 갖는다.
따라서, 본 발명의 경우, 유기 발광 소자의 사용용도 및 목적 등에 따라 제 1 구조 또는 제 2 구조를 선택적으로 채용할 수 있다. 예컨대, 광 효율이 다소 떨어지더라도 제조원가가 저렴한 제품이 필요할 경우에는 제 2 구조의 유기 발광 소자를 이용하고, 제조원가가 다소 고가이더라도 광 효율이 높은 제품이 필요할 경우에는 제 1 구조의 유기 발광 소자를 이용할 수 있을 것이다.
다음에, 상술한 바와 같은 구조를 갖는 본 발명의 유기 발광 소자를 제작하는 일련의 과정에 대하여 설명한다.
도 6a 내지 6f는 본 발명의 제 1 실시 예의 제작 방법에 따라 유기 발광 소자를 제조하는 주요 과정을 도시한 공정 순서도이다.
도 6a를 참조하면, 증착 공정 등을 실시하여 기판(202)의 상부에 소정 두께를 갖는 나노 구조 물질(204')을 형성한다. 여기에서, 나노 구조 물질은, 예컨대 열경화성 또는 광경화성(자외선 경화성)의 유기물, 무기물 또는 유기물과 무기물의 조합으로 구성할 수 있으며, 스핀 코팅법, 진공 증착법, 도포법, 잉크젯법 등을 통 해 형성할 수 있다.
다음에, 요철 형상의 나노 패턴이 형성된 몰드(205)를 준비하고, 이 몰드(205)의 패턴면을 나노 구조 물질(204')에 접촉시켜 소정의 압력으로 기 설정된 소정 시간 동안 가압함으로써, 일 예로서 도 6b에 도시된 바와 같이, 나노 구조 물질(204')을 비주기성의 미세 패턴을 갖는 요철 형상의 나노 구조체 형상(204")으로 변형시킨다. 즉, 가압 접촉을 통해 유동성을 갖는 나노 구조 물질의 일부가 몰드(205) 패턴면의 음각 부분으로 밀려들어감으로써 나노 구조 물질(204')이 나노 구조체 형상(204")으로 변형된다.
이어서, 몰드(205)의 배면으로부터 나노 구조체 형상(204") 쪽으로 열 또는 광을 조사하는 열경화 공정 또는 광경화(자외선 경화) 공정을 실시함으로써, 일 예로서 도 6c에 도시된 바와 같이, 나노 구조체 형상(204")을 경화시킨다.
이후, 기판(202)으로부터 몰드(205)를 분리(탈거) 시킴으로써, 일 예로서 도 6d에 도시된 바와 같이, 요철 형상의 미세 패턴(204a)을 갖는 나노 구조체(204)를 완성한다.
한편, 몰드(205)에 패턴 면에 형성된 나노 패턴은 비주기적 또는 주기적 형상을 갖는 패턴으로 구성할 수 있는데, 이것은 나노 구조체(204)에 형성되는 미세 패턴(204a)을 비주기적 또는 주기적 형상으로 만들기 위해서이다. 즉, 미세 패턴(204a)은 원형 또는 다각형 모양으로 된 기둥 형상으로서 비주기적 또는 주기적 형상을 갖는 패턴으로 형성할 수 있다.
예컨대, 패턴의 크기가 일정하고 패턴간의 간격이 다른(즉, 거리가 일정하지 않은) 형상으로 미세 패턴(204a)을 형성하거나, 패턴 중심간의 거리가 일정하고 패턴의 크기가 다른(즉, 패턴의 크기가 일정하지 않은) 형상으로 미세 패턴(204a)을 형성하거나, 패턴간의 간격과 거리가 각각 다른 형상으로 미세 패턴(204a)을 형성할 수 있다. 그리고, 미세 패턴(204a)의 높이와 폭은, 예컨대 0.001 내지 100㎛ 범위로 형성할 수 있다.
그리고, 미세 패턴(204a)을 구성하는 기둥 형상의 측벽 기울기는, 예컨대 35 내지 90°의 범위를 형성할 수 있는데, 이것은 두 인접한 매질에서의 광의 굴절각이 90°를 넘어갈 경우 그 경계 면에서 광이 전부 반사되기 때문이다.
다음에, 증착 공정을 실시함으로서, 일 예로서 도 6e에 도시된 바와 같이, 나노 구조체(204)의 미세 패턴(204a) 면을 완전히 매립하는 형태로 평탄화시키는 평탄화층(206)을 소정 두께로 형성한다.
여기에서, 평탄화층(206)은, 예컨대 광 굴절율이 나노 구조체의 굴절률과 다른 굴절률을 갖는데, 이러한 평탄화층(206)은, 예컨대 스퍼터링법, 증착법, 증착 중합법, 전자 빔 증착법, 플라즈마 증착법, 화화기상 증착법, 졸젤법, 잉크젯법, 스핀 코팅법, 오프셋 인쇄법 등을 이용하여 형성할 수 있다.
그리고, 순차적인 증착 공정을 실시하여, 일 예로서 도 6f에 도시된 바와 같이, 평탄화층(206)의 상부에 제 1 전극(208), 유기물층(210) 및 제 2 전극(212)을 순차적으로 형성함으로써, 유기 발광 소자의 제작을 완료한다. 여기에서, 제 1 전극(208)은, 예컨대 투명 재질의 ITO 전극(양전극)이 될 수 있고, 유기물층(210)은, 예컨대 정공 주입층, 정공 수송층 및 발광 및 전자 수송층 등이 순차 적층되는 다층 구조로 구성될 수 있으며, 제 2 전극(212)은, 예컨대 Aluminum(Al) 등의 음전극이 될 수 있다.
한편, 본 실시 예에서는 나노 패턴이 형성된 몰드의 패턴 면을 나노 구조 물질에 바로 가압 접촉하는 것으로 하여 설명하였으나, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 몰드의 패턴 면에 박리 방지막을 형성한 후 가압 접촉 공정을 실시하도록 할 수도 있으며, 이러한 박리 방지막은 몰드를 기판으로부터 분리할 때, 나노 구조 물질의 일부가 몰드와 함께 떨어져 나오는 것을 방지하게 될 것이다. 여기에서, 박리 방지막으로는 표면 에너지가 상대적으로 낮은 물질, 예컨대 자기 조립 단분자막, 테프론 등을 이용할 수 있다. 이러한 자기 조립 단분자막과 테프론 등은, 예컨대 기상 증착법, 스핀 코팅법 등을 통해 형성할 수 있다.
또한, 본 실시 예에서는 나노 구조체를 형성한 후 그 위에 미세 패턴을 평탄화시키는 평탄화층을 형성하고, 이후 평탄화층 위에 제 1 전극을 형성하는 것으로 하여 설명하였으나, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 도 5를 참조하여 이미 설명하였듯이, 나노 구조체를 형성한 후 평탄화층을 형성함이 없이 바로 제 1 전극을 형성하도록 변경할 수 있음은 물론이다.
이 경우, 평탄화층을 형성하는 공정이 생략되기 때문에 유기 발광 소자 자체의 구조가 간단해질 뿐만 아니라 제작하는 공정 또한 간소화할 수 있을 것이다.
도 7a 내지 7f는 본 발명의 제 2 실시 예의 제작 방법에 따라 유기 발광 소자를 제조하는 주요 과정을 도시한 공정 순서도이다.
도 7a를 참조하면, 증착 공정 등을 실시하여 기판(202)의 상부에 소정 두께 를 갖는 나노 구조 물질(204-1)을 형성하는데, 이러한 나노 구조 물질(204-1)은 진공 증착법, 도포법, 잉크젯법 등을 통해 형성할 수 있다.
다음에, 증착 공정을 실시하여 나노 구조 물질(204-1)의 상부에 소정 두께를 갖는 나노 경화 물질(204-2)을 형성한다. 여기에서, 나노 경화 물질(204-2)은, 예컨대 광경화성(자외선 경화성)의 유기물, 무기물 또는 유기물과 무기물의 조합으로 구성할 수 있으며, 스핀 코팅법, 진공 증착법, 도포법, 잉크젯법 등을 통해 형성할 수 있다.
다시, 미세 노광 패턴이 형성된 노광 마스크(203)를 준비하여 나노 경화 물질(204-2)의 목표 위치에 정렬시킨 후, 일 예로서 도 7b에 도시된 바와 같이, 노광 공정(예컨대, 광 리소그리피법 등)을 실시한다. 노광 마스크(203)에서 참조번호 203a는 열 또는 광이 투과하지 않는 영역을 나타내고, 참조번호 203b는 열 또는 광이 투과하는 영역을 나타낸다.
따라서, 노광 마스크(203)를 이용하여 노광 공정을 실시하면, 일 예로서 도 7c에 도시된 바와 같이, 나노 경화 물질(204-2)의 일부(즉, 노광 마스크(203)의 투과 영역에 대응하는 부분)가 경화된다. 즉, 나노 경화 물질(204-2)은 경화 부분(204-21)과 비경화 부분(204-22)으로 나누어지게 된다.
이후, 습식 식각 공정 등을 실시하여, 나노 경화 물질(204-2)의 비경화 부분(204-22)을 선택적으로 제거함으로써, 일 예로서 도 7d에 도시된 바와 같이, 비주기성의 요철 형상의 미세 패턴(204a)을 갖는 나노 구조체(204)를 형성한다.
이와 같이, 기판(202) 상에 형성되는 나노 구조체(204)는, 도 6을 참조하여 전술한 제 1 실시 예에서의 그것과 실질적으로 동일한 다양한 형태의 구조, 크기 및 기능을 갖는다. 따라서, 명세서의 간결화를 위한 불필요한 중복 기재를 피하기 위하여, 나노 구조체의 구조, 크기 및 기능 등에 대하여 여기에서의 상세한 설명은 생략한다.
다음에, 증착 공정을 실시함으로서, 일 예로서 도 7e에 도시된 바와 같이, 나노 구조체(204)의 미세 패턴(204a) 면을 완전히 매립하는 형태로 평탄화시키는 평탄화층(206)을 소정 두께로 형성한다.
여기에서, 평탄화층(206)은, 예컨대 광 굴절율이 상대적으로 높은 투명 재질의 실리콘 나이트라이드(SiNx), 산화아연(ZnO), 산화타이타늄(TiO), 산화알루미늄(Al2O3) 등이 될 수 있는데, 이러한 평탄화층(206)은, 예컨대 스퍼터링법, 증착법, 증착 중합법, 전자 빔 증착법, 플라즈마 증착법, 화화기상 증착법, 졸젤법, 잉크젯법, 스핀코트법 등을 이용하여 형성할 수 있다.
그리고, 순차적인 증착 공정을 실시함으로써, 일 예로서 도 7f에 도시된 바와 같이, 평탄화층(206)의 상부에 제 1 전극(208), 유기물층(210) 및 제 2 전극(212)을 순차적으로 형성함으로써, 유기 발광 소자의 제작을 완료한다. 여기에서, 제 1 전극(208)은, 예컨대 투명 재질의 ITO 전극(양전극)이 될 수 있고, 유기물층(210)은, 예컨대 정공 주입층, 정공 수송층 및 발광 및 전자 수송층 등이 순차 적층되는 다층 구조로 구성될 수 있으며, 제 2 전극(212)은, 예컨대 Aluminum(Al) 등의 음전극이 될 수 있다.
한편, 본 실시 예에서는 노광 공정 등을 통해 나노 구조체를 형성한 후 그 위에 미세 패턴을 평탄화시키는 평탄화층을 형성하고, 이후 평탄화층 위에 제 1 전극을 형성하는 것으로 하여 설명하였으나, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 제 1 실시 예에서와 마찬가지로, 나노 구조체를 형성한 후 평탄화층을 형성함이 없이 바로 제 1 전극을 형성하도록 변경할 수 있음은 물론이며, 그로 인해 얻어지는 효과 또한 동일하게 얻을 수 있음은 물론이다.
도 8a 내지 8d는 본 발명의 제 3 실시 예의 제작 방법에 따라 유기 발광 소자를 제조하는 주요 과정을 도시한 공정 순서도이다.
도 8a를 참조하면, 기판(202) 상의 목표 위치에 증착 마스크(201)를 정렬시키는데, 이러한 증착 마스크(201)에는 증착 공정을 실시할 때 나노 구조 물질의 증착을 차단시키는 차단 영역(201a)과 나노 구조 물질을 통과시키는 통과 영역(201b)이 형성되어 있다.
따라서, 증착 마스크(201)를 목표 위치에 정렬시킨 후 증착 공정을 실시하게 되면, 통과 영역(201b)을 통해 유입되는 나노 구조 물질들이 기판(202) 상에 대응 위치에 증착됨으로써, 일 예로서 도 8b에 도시된 바와 같이, 기판(202) 상의 목표 위치에 비주기성을 갖는 나노 구조 패턴(204b)이 형성된다. 여기에서, 나노 구조 패턴(204b)은, 전술한 실시 예들에서의 그것(나노 구조체)과 실질적으로 동일한 다양한 형태의 재질, 구조, 크기 및 기능을 갖는다.
다음에, 증착 공정을 실시함으로서, 일 예로서 도 8c에 도시된 바와 같이, 나노 구조 패턴(204b)을 완전히 매립하는 형태로 평탄화시키는 평탄화층(206)을 소 정 두께로 형성한다. 여기에서, 평탄화층(206)은, 전술한 실시 예들에서와 동일한 재질 및 기법으로 형성될 수 있다.
이어서, 순차적인 증착 공정을 실시함으로써, 일 예로서 도 8d에 도시된 바와 같이, 평탄화층(206)의 상부에 제 1 전극(208), 유기물층(210) 및 제 2 전극(212)을 순차적으로 형성함으로써, 유기 발광 소자의 제작을 완료한다. 여기에서, 제 1 전극(208)은, 예컨대 투명 재질의 ITO 전극(양전극)이 될 수 있고, 유기물층(210)은, 예컨대 정공 주입층, 정공 수송층 및 발광 및 전자 수송층 등이 순차 적층되는 다층 구조로 구성될 수 있으며, 제 2 전극(212)은, 예컨대 Aluminum(Al) 등의 음전극이 될 수 있다.
한편, 본 실시 예에서는 증착 마스크를 이용하는 선택적인 증착 공정을 통해 기판 상에 비주기성을 갖는 나노 구조 패턴을 형성하는 것으로 하여 설명하였으나, 본 실시 예가 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 증착 마스크 등을 필요로 하는 증착 공정 없이 기판 상에 나노 구조 패턴을 직접 형성하는 기법, 즉 스핀 코팅법, 도포법, 잉크젯법, 오프셋 인쇄법, 원자현미경(scanning force microscopy)법 등을 이용하여 기판 상에 비주기성을 갖는 나노 구조 패턴을 직접 형성(나노 구조 패턴의 자발적 형성)할 수도 있음은 물론이며, 이후의 후속 공정들은 제 3 실시 예에서와 동일하게 실시할 수 있다.
다른 한편, 본 실시 예에서는 증착 마스크를 이용하는 선택적인 증착 공정을 통해 기판 상에 비주기성을 갖는 나노 구조 패턴을 형성한 후 그 위에 나노 구조 패턴을 평탄화시키는 평탄화층을 형성하고, 이후 평탄화층 위에 제 1 전극을 형성 하는 것으로 하여 설명하였으나, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 제 1 실시 예에서와 유사하게, 나노 구조 패턴을 형성한 후 평탄화층을 형성함이 없이 바로 제 1 전극을 형성하도록 변경할 수 있음은 물론이며, 그로 인해 얻어지는 효과 또한 동일하게 얻을 수 있음은 물론이다.
다음에, 본 발명의 발명자들은 비주기적인 미세 패턴이 각인된 실리콘 마스크를 이용하여 나노 구조체를 형성한 후 유기 발광 소자를 제작하는 실험을 실시하였다.
즉, 투명 유리 또는 플라스틱 기판을 세정한 후, 스핀 코팅법을 이용하여 기판 위에 1마이크로미터 두께의 아크릴계 광 경화성 물질(유기물)을 형성하고, 비주기적인 패턴이 각인된 실리콘 마스크를 가압 접촉한 후 실리콘 마스크의 배면을 통해 10㎽의 자외선 광을 5분간 조사하여 유기물을 경화시켰으며, 이후 기판으로부터 실리콘 마스크를 분리함으로써, 기판 상에 나노 구조체를 형성하였다.
다시, 스핀 코팅법을 이용하여 나노 구조체의 상부에 수십 나노미터 크기의 ZnO졸을 도포하고, 섭씨 150도에서 솔벤트를 증발시켜 굴절율이 상대적으로 높은 무기물막을 여섯 차례에 걸쳐 형성하였다.
이후, 스퍼터링법을 통해 그 위에 투명 전극인 IZO를 150㎚ 두께로 형성하고, 다시 그 위에 유기 발광층을 포함한 물질을 진공 증착법으로 도포하여 유기 발광 소자를 제작하였다.
이와 같이, 제작된 유기 발광 소자에 백색광을 투과시켰을 때 반대쪽에서 보이는 광이 백색의 방사 형태로 퍼지는 것을 알 수 있었다.
또한, 본 발명의 발명자들은 위의 실험과 동일한 조건에서 520㎚의 주기적인 육각 격자구조를 갖는 패턴이 각인된 실리콘 마스크를 사용하여 유기 발광 소자를 제작하였다.
위의 두 실험에 의해 제작된 유기 발광 소자에 대하여, 기판을 투과하는 백색광의 투과 형상을 측정하였으며, 그 측정 결과는 도 9 내지 도 11에 도시된 바와 같다.
도 9 내지 도 11을 참조하면, 두 번째 실험의 경우 기판 주위로 백색광이 분리되고, 일정한 각도에서만 광이 투과되는 것을 보여주는데 반해, 첫 번째 실험으로 제작한 기판에서는 백색광이 가운데로 모여 있으며 그 색 분리가 매우 적음을 분명하게 알 수 있었다.
보다 상세하게, 본 발명의 발명자들은 나노 구조체를 삼각 격자 구조로 형성한 실험을 실시하였으며, 그 실험 결과는 도 9에 도시된 바와 같다.
즉, 도 9a는 나노 구조체를 삼각 격자 구조로 형성한 실험 결과의 사진이고, 도 9b는 삼각 격자 구조의 퓨리에 변환된 역살창을 설명하기 위한 도면이며, 도 9c는 삼각 격자 구조를 갖는 광 추출용 기판에 백색광을 투과시켰을 때 색 분리가 일어나는 것을 분명하게 보여주는 실험 결과의 사진이다.
또한, 본 발명의 발명자들은 나노 구조체를 비주기적 격자 구조로 형성한 실험을 실시하였으며, 그 실험 결과는 도 10에 도시된 바와 같다.
즉, 도 10a는 나노 구조체를 비주기적 격자 구조로 형성한 실험 결과의 사진이고, 도 10b는 비주기적 격자 구조의 퓨리에 변환된 역살창을 설명하기 위한 도면이며, 도 10c는 비주기적 격자 구조를 갖는 광 추출용 기판에 백색광을 투과시켰을 때 색 분리가 완화되는 것을 분명하게 보여주는 실험 결과의 사진이다.
또한, 본 발명의 발명자들은 나노 구조체를 비주기적 구조로 형성한 실험을 실시하였으며, 그 실험 결과는 도 11에 도시된 바와 같다.
즉, 도 11a는 나노 구조체를 비주기적 구조로 형성한 실험 결과의 사진이고, 도 11b는 비주기적 구조의 퓨리에 변환된 역살창을 설명하기 위한 도면이며, 도 11c는 비주기적 구조를 갖는 광 추출용 기판에 백색광을 투과시켰을 때 색 분리가 없어지는 것을 분명하게 보여주는 실험 결과의 사진이다.
이상의 설명에서는 본 발명의 바람직한 실시 예들을 제시하여 기재하였으나 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능함을 쉽게 알 수 있을 것이다.
도 1은 520nm 주기를 갖는 광결정을 사용한 녹색 OLED 소자의 실제 구동 모습을 촬상한 사진,
도 2는 본 발명의 일 실시 예에 따른 유기 발광 소자의 단면 구조도,
도 3a는 광 추출용 기판에 일정한 크기를 갖는 나노 구조체를 비주기적으로 배치한 실험 결과 사진,
도 3b는 광 추출용 기판에 다양한 크기를 갖는 나노 구조체를 비주기적으로 배치한 실험 결과 사진,
도 3c는 광 추출용 기판에 다양한 크기를 갖는 나노 구조체를 임의의 위치에 배치한 실험 결과 사진,
도 4는 본 발명에 따라 채용되는 미세 패턴의 나노 구조체를 갖는 기판의 계면에서 발생하는 광의 방출 경로를 도시한 개념도,
도 5는 본 발명의 다른 실시 예에 따른 유기 발광 소자의 단면 구조도,
도 6a 내지 6f는 본 발명의 제 1 실시 예의 제작 방법에 따라 유기 발광 소자를 제조하는 주요 과정을 도시한 공정 순서도,
도 7a 내지 7f는 본 발명의 제 2 실시 예의 제작 방법에 따라 유기 발광 소자를 제조하는 주요 과정을 도시한 공정 순서도,
도 8a 내지 8d는 본 발명의 제 3 실시 예의 제작 방법에 따라 유기 발광 소자를 제조하는 주요 과정을 도시한 공정 순서도,
도 9a는 나노 구조체를 삼각 격자 구조로 형성한 실험 결과의 사진,
도 9b는 삼각 격자 구조의 퓨리에 변환된 역살창을 설명하기 위한 도면,
도 9c는 삼각 격자 구조를 갖는 광 추출용 기판에 백색광을 투과시켰을 때 색 분리가 일어나는 것을 보여주는 실험 결과의 사진,
도 10a는 나노 구조체를 비주기적 격자 구조로 형성한 실험 결과의 사진,
도 10b는 비주기적 격자 구조의 퓨리에 변환된 역살창을 설명하기 위한 도면,
도 10c는 비주기적 격자 구조를 갖는 광 추출용 기판에 백색광을 투과시켰을 때 색 분리가 완화되는 것을 보여주는 실험 결과의 사진,
도 11a는 나노 구조체를 비주기적 구조로 형성한 실험 결과의 사진,
도 11b는 비주기적 구조의 퓨리에 변환된 역살창을 설명하기 위한 도면,
도 11c는 비주기적 구조를 갖는 광 추출용 기판에 백색광을 투과시켰을 때 색 분리가 없어지는 것을 보여주는 실험 결과의 사진.
＜도면의 주요부분에 대한 부호의 설명＞
202 : 기판 204 : 나노 구조체
206 : 평탄화층 208 : 제 1 전극
210 : 유기물층 212 : 제 2 전극

Claims (44)

  1. 기판과,
    상기 기판 상에 열 또는 광 경화 공정으로 형성된 비주기성을 갖는 요철 형상의 유기물 미세 패턴을 갖는 나노 구조체와,
    상기 나노 구조체 상에 형성된 제 1 전극과,
    상기 제 1 전극 상에 형성된 유기물층과,
    상기 유기물층 상에 형성된 제 2 전극
    을 포함하는 유기 발광 소자.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 유기 발광 소자는,
    상기 나노 구조체와 제 1 전극 사이에 상기 유기물 미세 패턴을 평탄화시키는 평탄화층
    을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 평탄화층은, 상기 나노 구조체의 굴절률과 다른 굴절률을 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기물 미세 패턴은, 원형 또는 다각형 모양의 기둥 형상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 기둥 형상의 측벽 기울기는, 35 내지 90°의 범위를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  10. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기물 미세 패턴은, 패턴의 크기가 일정하고, 패턴간의 간격이 다른 형상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  11. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기물 미세 패턴은, 패턴 중심간의 거리가 일정하고, 패턴의 크기가 다른 형상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  12. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기물 미세 패턴은, 패턴간의 간격과 그 크기가 각각 다른 형상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  13. 기판 상에 비주기적인 위치 또는 서로 다른 크기를 갖는 유기물의 나노 구조체를 열 또는 광 경화 공정으로 형성하는 과정과,
    상기 나노 구조체 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제2전극을 순차 형성하는 과정
    을 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
  14. 기판 상에 열 또는 광 경화성의 유기물로 된 나노 구조 물질을 형성하는 과정과,
    비주기성을 갖는 요철 형상의 나노 패턴이 형성된 몰드의 패턴면을 상기 나노 구조 물질에 가압 접촉시켜 상기 나노 구조 물질을 나노 구조체 형상으로 변형시키는 과정과,
    상기 기판으로부터 상기 몰드를 분리시킴으로써, 비주기성을 갖는 요철 형상의 미세 패턴을 갖는 나노 구조체를 형성하는 과정과,
    상기 나노 구조체 상에 제 1 전극, 유기물층 및 제 2 전극을 순차 형성하는 과정
    을 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 제조 방법은,
    상기 나노 구조체를 형성한 후 상기 미세 패턴을 평탄화시키는 평탄화층을 형성하는 과정
    을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 평탄화층은, 스퍼터링법, 증착법, 증착 중합법, 전자 빔 증착법, 플라즈마 증착법, 화화기상 증착법, 졸젤법, 스핀 코팅법, 잉크젯법, 오프셋 인쇄법 중 어느 하나의 방법으로 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 평탄화층은, 상기 나노 구조체의 굴절률과 다른 굴절률을 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
  18. 삭제
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  21. 삭제
  22. 제 14 항에 있어서,
    상기 나노 구조 물질은, 스핀 코팅법, 진공 증착법, 도포법, 잉크젯법, 오프셋 인쇄법 중 어느 하나의 방법으로 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
  23. 삭제
  24. 제 14 항에 있어서,
    상기 나노 구조체에 형성된 미세 패턴은, 원형 또는 다각형 모양의 기둥 형상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
  25. 제 24 항에 있어서,
    상기 기둥 형상의 측벽 기울기는, 35 내지 90°의 범위를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
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