KR100723980B1 - 다이싱 다이본드 시트 - Google Patents

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KR100723980B1
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케이이치 하타케야마
미치오 우루노
타카유키 마츠자키
야스마사 모리시마
켄지 키타
신이치 이시와타
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히다치 가세고교 가부시끼가이샤
후루카와 덴키 고교 가부시키가이샤
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Abstract

Figure 112005072684556-pct00006
본 발명은, 다이싱할 때에는 다이싱 테이프로서 사용할 수 있고, 픽업할 때에는 반도체소자와 접착제층을 용이하게 점착제층으로부터 박리하여 사용할 수 있고, 더욱이 접착제층이 다이본드재로서 충분한 접착성을 갖는 다이싱 다이본드 시트를 제공한다. 다이싱 다이본드 시트는, 점착제층이, 분자중에 요오드가 0.5∼20의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖는 화합물(A)과, 폴리이소시아네이트류, 멜라민ㆍ포름알데히드 수지 및 에폭시 수지로부터 적어도 1종 선택되는 화합물(B)을 함유하고, 상기 접착제층이, 에폭시 수지(a), 수산기 당량 150g/eq 이상의 페놀 수지(b), 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트를 0.5∼6중량%를 포함하는 중량평균 분자량이 10만 이상인 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c), 필러(d) 및 경화 촉진제(e)를 함유한다.

Description

다이싱 다이본드 시트{DICING/DIE BONDING SHEET}
본 발명은, 반도체 웨이퍼를 반도체 소자로 절단 분리하는 다이싱 공정과, 상기 반도체 소자를 지지부재에 접착하는 다이본드 공정의 양공정에 사용하는 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
큰 지름의 상태로 제조된 반도체 웨이퍼를 반도체 소자(반도체 칩)로 절단 분리(다이싱)하고, 각 반도체 소자를 리드 프레임이나 유기기판 등의 지지부재에 접착(다이본드)하는 공정으로서, 최근, 웨이퍼 이면 첩부방식이 많이 채용되고 있다.
이 웨이퍼 이면 첩부방식에 의해 필름상 접착제를 이용해서 반도체 장치를 제조하는 경우, 도 3에 나타낸 바와 같이, 우선 (1) 반도체 웨이퍼(10)의 이면에 필름상 접착제(11)를 첩부하고, (2) 필름상 접착제의 다른 면에, 기재 필름(13)상에 점착제층(12)이 설치된 다이싱 테이프(14)를 첩합시키고, (3) 상기 반도체 웨이퍼로부터 다이싱에 의해 반도체 소자를 개편화하고, (4) 개편화한 필름상 접착제 부착 반도체 소자를 픽업하고, 그것을 지지부재에 접합(다이본드)하고, 금 와이어(15)의 부설이나, 가열 경화 등의 공정을 거치는 것에 의해 반도체 장치(16)가 얻어지게 된다.
또한, 다른 방식으로서, 필름 개편 첩부방식이 있다. 필름 개편화 첩부방식에 있어서는, (1) 필름상 접착제를 단독으로 개편화하고, (2) 개편화한 필름상 접착제를 지지부재에 첩부하고, (3) 지지부재에 첩부한 필름상 접착제상에 다이싱에 의해 개편화된 반도체 소자를 접합(다이본드)하고, 금 와이어의 부설이나, 가열 경화 등의 공정을 거치는 것에 의해 반도체 장치가 얻어지게 된다.
상술한 웨이퍼 이면 첩부방식에 있어서는, 반도체 웨이퍼와 필름상 접착제를 동시에 개편화해서 필름상 접착제 부착 반도체 소자를 지지부재에 접합하기 때문에, 필름상 접착제를 별도 개편화해서 지지부재에 첩부하는 장치를 필요로 하지 않고, 종래의 은 페이스트용 조립장치를 그대로, 혹은 열반을 부가하는 등 장치의 일부를 개량하는 것에 의해 사용할 수 있다. 그 때문에, 웨이퍼 이면 첩부방식은, 필름상 접착제를 이용한 조립 방법 중에서 제조 코스트가 비교적 저렴하게 억제되는 방법으로서 주목받고 있다.
그러나, 웨이퍼 이면 첩부방식에 있어서 필름상 접착제를 이용하는 방법에 있어서는, 상기 다이싱 공정까지, 필름상 접착제와 다이싱 테이프를 첩부하고, 이것을 다시 반도체 웨이퍼 이면에 첩부한다는 2개의 첩부공정이 필요한 것으로부터, 작업 공정의 간략화가 더욱 요구되고 있다. 이것을 해결하는 필름으로서, 점착제층과 접착제층이 하나의 층으로 된 필름이 제안되어 있다(예컨대, 일본국 특개평 2-32181호 공보 및 특개평 8-53655호 공보 참조).
또한, 미리 필름상 접착제를 다이싱 테이프상에 부설한 일체형의 시트(이하, 이와 같은 시트를 다이싱 다이본드 시트라 한다)를 작성하고, 이것을 웨이퍼에 첩 부하는 방법도 고려된다. 그런데, 필름상 접착제를 다이싱 테이프상에 부설하여 일체화한 다이싱 다이본드 시트는, 제조로부터 사용까지의 사이의, 필름상 접착제의 접착제층과 다이싱 테이프의 점착제층이 접촉하는 시간이 필연적으로 길어지기 때문에, 사용전에 양쪽 층이 융합하여, 개편화한 필름상 접착제 부착 반도체 소자를 픽업하는 공정에서, 필름상 접착제와 다이싱 테이프와의 사이에서 잘 박리할 수 없다는 문제점이 있었다.
발명의 개시
따라서, 본 발명의 목적은, 반도체 웨이퍼에 첩합하여 다이싱 할 때에는 다이싱 테이프로서 사용할 수 있고, 픽업할 때에는 반도체 소자와 접착제층을 용이하게 점착제층으로부터 박리해서 사용할 수 있고, 더욱이 접착제층이 다이본드재로서 충분한 접착성을 갖는 다이싱 다이본드 시트를 제공하는 것이다.
본 발명은, 기재 필름상에, 점착제층과 접착제층이 이 순서로 형성되어 이루어지는 다이싱 다이본드 시트로서, 상기 점착제층이, 분자중에 요오드가 0.5∼20의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖는 화합물(A)과, 폴리이소시아네이트류, 멜라민ㆍ포름알데히드 수지 및 에폭시 수지로부터 적어도 1종 선택되는 화합물(B)을 함유하고, 상기 접착제층이, 에폭시 수지(a), 수산기 당량 150g/eq 이상의 페놀 수지(b), 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트를 0.5∼6중량%를 포함하는 중량평균 분자량이 10만 이상인 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c), 필러(d) 및 경화 촉진제(e)를 함유하는 것을 특징으로 하는 다이싱 다이본드 필름에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 화합물(A)의 유리전이점이 -70℃∼0℃인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 화합물(A)의 수산기가가 5∼100인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 화합물(A)의 산가가 0.5∼30인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 화합물(A)의 수산기가가 5∼100이며, 또한, 산가가 0.5∼30인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 에폭시 수지(a)와 페놀 수지(b)와의 합계 중량을 X로 하고, 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)의 중량을 Y로 했을 때, 그 비율 X/Y가 0.24∼1인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 페놀 수지(b)가, 일반식(Ⅰ):
Figure 112005072684556-pct00001
(식중, R1은, 각각, 동일하거나 다르더라도 좋고, 수소원자, 탄소수 1∼10의 직쇄 또는 분기 알킬기, 환상 알킬기, 아랄킬기, 알케닐기, 수산기, 아릴기, 또는 할로겐 원자를 나타내고, n은 1∼3의 정수를 나타내고, m은 0∼50의 정수를 나타낸다)
로 표시되는 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, (d) 필러의 평균 입경이 0.005㎛∼0.1㎛인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, (d) 필러가 실리카 필러인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
더욱이, 본 발명은, (e) 경화 촉진제가 이미다졸류인 상기 다이싱 다이본드 시트에 관한 것이다.
본원의 개시는, 2004년 3월 15일에 출원된 일본국 특원 2004-72528호에 기재된 주제와 관련되어 있고, 그들의 개시 내용은 인용에 의해 여기에 원용된다.
도 1은, 본 발명의 다이싱 다이본드 시트의 단면 모식도이다.
도 2는, 본 발명의 다이싱 다이본드 시트의 사용 방법예를 나타내는 단면 모식도이다.
도 3은, 종래의 반도체 장치의 제조방법을 나타내는 단면 모식도이다.
발명을 실시하기 위한 최선의 형태
본 발명의 다이싱 다이본드 시트(1)는, 도 1에 나타낸 바와 같이, 기재 필름(4)상에 점착제층(3) 및 접착제층(2)이 이 순서로 설치된 구조를 갖고 이루어지고, 각각의 층은, 사용 공정이나 장치에 따라서 미리 소정 형상으로 절단(프리컷)되어 있어도 좋고, 또한, 접착제층이나 점착제층을 보호하기 위해서, 도시하지 않은 커 버 필름을 설치해도 좋다. 또한, 본 발명의 다이싱 다이본드 시트는, 반도체 웨이퍼 1장분씩 절단되어 있어도 좋고, 이것을 장척으로 한 롤상이어도 좋다. 다음에, 본 발명의 다이싱 다이본드 시트의 각각의 구성에 관해서 차례로 설명한다.
<점착제층>
본 발명의 다이싱 다이본드 시트에 있어서, 점착제층은, 분자중에 요오드가0.5∼20의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖는 화합물(A)과, 폴리이소시아네이트류, 멜라민ㆍ포름알데히드 수지, 및 에폭시 수지로부터 적어도 1종 선택되는 화합물(B)을 포함하는 아크릴계 점착제로 이루어진다. 또, 여기에서 방사선은, 자외선과 같은 광선, 또는 전자선 등의 전리성 방사선을 말한다.
점착제층의 주성분의 하나인 화합물(A)에 관해서 설명한다. 본 발명에 있어서, 화합물(A)의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합의 도입량은 요오드가로 0.5∼20, 바람직하게는 0.8∼10으로 한다. 요오드가가 0.5 이상이면, 방사선 조사후의 점착력의 저감 효과를 얻을 수 있고, 요오드가가 20 이하이면, 방사선 조사후의 점착제의 유동성이 충분해서, 연신후의 소자간극을 충분히 얻을 수 있기 때문에, 픽업시에 각 소자의 화상인식이 곤란해진다는 문제를 억제할 수 있다. 더욱이, 화합물(A) 그 자체에 안정성이 있어, 제조가 용이하게 된다.
상기 화합물(A)은, 유리전이점이 -70℃∼0℃인 것이 바람직하고, -66℃∼-28℃인 것이 보다 바람직하다. 유리전이점(이하, 「Tg」라 한다.)이 -70℃ 이상이면, 방사선 조사에 따른 열에 대한 내열성이 충분하고, 0℃ 이하이면, 표면상태가 거친 웨이퍼에 있어서의 다이싱후의 소자의 비산 방지효과가 충분히 얻어진다.
상기 화합물(A)은 어떻게 해서 제조된 것이라도 좋지만, 예컨대, 아크릴계 공중합체 또는 메타크릴계 공중합체 등의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖고, 또한, 관능기를 갖는 화합물((1))과, 그 관능기와 반응할 수 있는 관능기를 갖는 화합물((2))을 반응시켜 얻은 것이 이용된다.
이 중, 상기의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합 및 관능기를 갖는 화합물((1))은, 아크릴산 알킬에스테르 또는 메타크릴산 알킬에스테르 등의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖는 단량체((1)-1)와, 관능기를 갖는 단량체((1)-2)를 공중합시켜 얻을 수 있다.
단량체((1)-1)로서는, 탄소수 6∼12의 헥실아크릴레이트, n-옥틸아크릴레이트, 이소옥틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 도데실아크릴레이트, 데실아크릴레이트, 또한 탄소수 5 이하의 단량체인, 펜틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, 이소부틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, 메틸아크릴레이트, 또한 이들과 같은 메타크릴레이트 등을 열거할 수 있다.
단량체((1)-1)로서, 탄소수가 큰 단량체를 사용할 수록 유리전이점은 낮아지게 되므로, 소망의 유리전이점인 것을 제작할 수 있다. 또한, 유리전이점 이외에, 상용성과 각종 성능을 높일 목적에서 아세트산비닐, 스티렌, 아크릴로니트릴 등의 탄소-탄소 이중결합을 갖는 저분자 화합물을 배합하는 것도 단량체((1)-1)의 총중량의 5중량% 이하의 범위내에서 가능하다.
단량체((1)-2)가 갖는 관능기로서는, 카르복실기, 수산기, 아미노기, 환상 산무수기, 에폭시기, 이소시아네이트기 등을 들 수 있고, 단량체((1)-2)의 구체예 로서는, 아크릴산, 메타크릴산, 계피산, 이타콘산, 푸마르산, 프탈산, 2-히드록시알킬아크릴레이트류, 2-히드록시알킬메타크릴레이트류, 글리콜모노아크릴레이트류, 글리콜모노메타크릴레이트류, N-메티롤아크릴아미드, N-메티롤메타크릴아미드, 알릴알코올, N-알킬아미노에틸아크릴레이트류, N-알킬아미노에틸메타크릴레이트류, 아크릴아미드류, 메타크릴아미드류, 무수말레인산, 무수이타콘산, 무수푸마르산, 무수프탈산, 글리시딜아크릴레이트, 글리시딜메타크릴레이트, 알릴글리시딜에테르, 폴리이소시아네이트 화합물의 이소시아네이트기의 일부를 수산기 또는 카르복실기 및 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖는 단량체로 우레탄화한 것 등을 열거할 수 있다.
화합물((2))에 있어서, 이용되는 관능기로서는, 화합물((1)), 요컨대 단량체((1)-2)가 갖는 관능기가, 카르복실기 또는 환상 산무수기인 경우에는, 수산기, 에폭시기, 이소시아네이트기 등을 들 수 있고, 수산기인 경우에는, 환상 산무수기, 이소시아네이트기 등을 들 수 있고, 아미노기인 경우에는, 에폭시기, 이소시아네이트기 등을 들 수 있고, 에폭시기인 경우에는, 카르복실기, 환상 산무수기, 아미노 기 등을 들 수 있고, 구체예로서는, 단량체((1)-2)의 구체예에서 열거한 것과 동일한 것을 열거할 수 있다.
화합물((1))과 화합물((2))의 반응에 있어서, 미반응의 관능기를 남기는 것에 의해, 산가 또는 수산기가 등의 특성에 관해서, 본 발명에서 규정하는 것을 제조할 수 있다.
상기의 화합물(A)의 합성에 있어서, 반응을 용액중합으로 행하는 경우의 유 기용제로서는, 케톤계, 에스테르계, 알코올계, 방향족계의 것을 사용할 수 있지만, 그 중에서도 톨루엔, 아세트산에틸, 이소프로필알코올, 벤젠, 메틸셀로솔브, 에틸 셀로솔브, 아세톤, 메틸에틸케톤 등의, 일반적으로 아크릴계 폴리머의 양용매(良溶媒)로, 비점 60∼120℃의 용제가 바람직하고, 중합개시제로서는, α,α'-아조비스이소부틸니트릴 등의 아조비스계, 벤조일퍼옥사이드 등의 유기 과산화물계 등의 라디칼 발생제를 통상 이용한다. 이 때, 필요에 따라서 촉매, 중합금지제를 병용할 수 있고, 중합온도 및 중합시간을 조절하는 것에 의해, 소망의 분자량의 화합물(A)을 얻을 수 있다. 또한, 분자량을 조절하는 것에 관해서는, 메르캅탄, 사염화탄소계의 용제를 이용하는 것이 바람직하다. 또, 이 반응은 용액중합에 한정되는 것은 아니고, 괴상중합, 현탁중합 등 다른 방법이어도 지장없다.
이상과 같이 해서, 화합물(A)을 얻을 수 있지만, 본 발명에 있어서, 화합물(A)의 분자량은, 30만∼100만 정도가 바람직하다. 30만 미만에서는, 방사선 조사에 의한 응집력이 작아져서, 웨이퍼를 다이싱할 때에, 소자의 어긋남이 생기기 쉬워져, 화상인식이 곤란하게 되는 경우가 있다. 이 소자의 어긋남을, 극력 방지하기 위해서는, 분자량이 40만 이상인 쪽이 바람직하다. 또한, 분자량이 100만을 넘으면, 합성시 및 도공시에 겔화할 가능성이 있다. 또, 본 발명에 있어서의 분자량은, 폴리스티렌 환산의 중량평균 분자량이다.
또, 화합물(A)이, 수산기가 5∼100으로 되는 OH기를 가지면, 방사선 조사후의 점착력이 감소하는 것에 의해 픽업 미스의 위험성을 더 저감할 수 있으므로 바람직하다. 또한, 화합물(A)이, 산가 0.5∼30으로 되는 COOH기를 갖는 것이 바람직 하다.
여기에서, 화합물(A)의 수산기가가 지나치게 낮으면, 방사선 조사후의 점착력의 저감 효과가 충분하지 않고, 지나치게 높으면, 방사선 조사후의 점착제의 유동성을 손상하는 경향이 있다. 또한 산가가 지나치게 낮으면, 테이프 복원성의 개선 효과가 충분하지 않고, 지나치게 높으면 점착제의 유동성을 손상하는 경향이 있다.
다음에, 점착제층의 또 하나의 주성분인 화합물(B)에 관해서 설명한다. 화합물(B)은, 폴리이소시아네이트류, 멜라민ㆍ포름알데히드 수지, 및 에폭시 수지로부터 적어도 1종 선택되는 화합물이며, 단독으로 또는 2종류 이상을 조합시켜 사용할 수 있다. 이 화합물(B)은 가교제로서 작용하고, 화합물(A) 또는 기재 필름과 반응한 결과로 생기는 가교구조에 의해, 화합물(A) 및 (B)를 주성분으로 한 점착제의 응집력을, 점착제 도포후에 향상할 수 있다.
폴리이소시아네이트류로서는, 특별히 제한이 없고, 예컨대, 4,4'-디페닐메탄디이소시아네이트, 톨릴렌디이소시아네이트, 크실릴렌디이소시아네이트, 4,4'-디페닐에테르디이소시아네이트, 4,4'-[2,2-비스(4-페녹시페닐)프로판]디이소시아네이트 등의 방향족 이소시아네이트, 헥사메틸렌디이소시아네이트, 2,2,4-트리메틸헥사메틸렌디이소시아네이트, 이소포론디이소시아네이트, 4,4'-디시클로헥실메탄디이소시아네이트, 2,4'-디시클로헥실메탄디이소시아네이트, 리신디이소시아네이트, 리신트리이소시아네이트 등을 들 수 있다. 구체적으로는, 시판품으로서, 콜로네이트L 등을 이용할 수 있다.
또한, 멜라민ㆍ포름알데히드 수지로서는, 구체적으로는, 시판품으로서, 니카랏쿠MX-45(산와케미컬사제), 멜란(히다치화성공업주식회사제) 등을 이용할 수 있다. 더욱이, 에폭시 수지로서는, TETRAD-X(등록상표, 미쓰비시화학주식회사제) 등을 이용할 수 있다. 본 발명에 있어서는, 특히 폴리이소시아네이트류를 이용하는 것이 바람직하다.
(B)의 첨가량으로서는, 화합물(A) 100중량부에 대하여 0.1∼10중량부로 하는 것이 바람직하고, 0.4∼3중량부로 하는 것이 보다 바람직하다. 그 양이 0.1중량부 미만에서는 응집력 향상효과가 충분하지 않은 경향이 있고, 10중량부를 넘으면 점착제의 배합 및 도포작업중에 경화반응이 급속히 진행하여, 가교구조가 형성되기 때문에, 작업성이 손상되는 경향이 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 점착제층에는, 광중합 개시제(C)가 포함되어 있는 것이 바람직하다. 점착제층이 포함되는 광중합 개시제(C)에 특별히 제한은 없고, 종래 알려져 있는 것을 이용할 수 있다. 예컨대, 벤조페논, 4,4'-디메틸아미노벤조페논, 4,4'-디에틸아미노벤조페논, 4,4'-디클로로벤조페논 등의 벤조페논류, 아세토페논, 디에톡시아세토페논 등의 아세토페논류, 2-에틸안트라퀴논, t-부틸안트라퀴논 등의 안트라퀴논류, 2-클로로티오크산톤, 벤조인에틸에테르, 벤조인이소프로필에테르, 벤질, 2,4,5-트리아릴이미다졸 이량체(로핀(lophine) 이량체), 아크리딘계 화합물 등을 들 수 있고, 이들은 단독으로 또는 2종 이상을 조합시켜 이용할 수 있다.
(C)의 첨가량으로서는, 화합물(A) 100중량부에 대하여 0.01∼5중량부로 하는 것이 바람직하고, 0.01∼4중량부로 하는 것이 보다 바람직하다.
본 발명에 이용되는 방사선 경화성 점착제에는 필요에 따라서 점착 부여제, 점착 조정제, 계면활성제 등, 또는 그 밖의 개질제 및 관용 성분을 더 배합할 수 있다. 점착제층의 두께는 특별히 제한되는 것은 아니지만, 통상 2∼50㎛이다.
<접착제층>
다음에, 본 발명의 다이싱 다이본드 시트에 있어서의 접착제층은, 에폭시 수지(a), 수산기 당량 150g/eq 이상의 페놀 수지(b), 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트를 0.5∼6중량%를 포함하는 중량평균 분자량이 10만 이상인 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c), 필러(d) 및 경화 촉진제(e)를 함유하는 조성물에 의해 형성되어 이루어지는 것이다. 이하, 각각의 성분에 관해서 설명한다.
본 발명에 있어서 사용되는 (a) 에폭시 수지는, 경화해서 접착 작용을 나타내는 것이면 특별히 제한은 없지만, 이관능 이상이고, 바람직하게는 분자량이 5000 미만, 보다 바람직하게는 3000 미만의 에폭시 수지를 사용할 수 있다. 또한, 바람직하게는 분자량이 500 이상, 보다 바람직하게는 800 이상의 에폭시 수지를 사용할 수 있다.
이와 같은 에폭시 수지로서는, 예컨대, 비스페놀A형 에폭시 수지, 비스페놀F형 에폭시 수지, 비스페놀S형 에폭시 수지, 지환식 에폭시 수지, 지방족 쇄상 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 크레졸노볼락형 에폭시 수지, 비스페놀A 노볼락형 에폭시 수지, 비페놀의 디글리시딜에테르화물, 나프탈렌디올의 디글리시딜에테르화물, 페놀류의 디글리시딜에테르화물, 알코올류의 디글리시딜에테르화물, 및 이들의 알킬 치환체, 할로겐화물, 수소첨가물 등의 이관능 에폭시 수지, 노볼락형 에폭시 수지를 들 수 있다. 또한, 다관능 에폭시 수지나 복소환 함유 에폭시 수지등, 일반적으로 알려져 있는 것을 적용할 수도 있다. 이들은 단독으로 또는 2종류이상을 조합시켜 사용할 수 있다. 더욱이, 특성을 손상하지 않는 범위에서 에폭시 수지 이외의 성분이 불순물로서 포함되어 있어도 좋다.
보다 구체적으로는, 예컨대 시판의 것으로는, 에피코트807, 에피코트815, 에피코트825, 에피코트827, 에피코트828, 에피코트834, 에피코트1001, 에피코트1002, 에피코트1003, 에피코트1055, 에피코트1004, 에피코트1004AF, 에피코트1007, 에피코트1009, 에피코트1003F, 에피코트1004F(이상, 재팬에폭시레진주식회사제, 상품명), DER-330, DER-301, DER-361, DER-661, DER-662, DER-663U, DER-664, DER-664U, DER-667, DER-642U, DER-672U, DER-673MF, DER-668, DER-669(이상, 다우케미컬사제, 상품명), YD8125, YDF8170(이상, 도토화성주식회사제, 상품명) 등의 비스페놀A형 에폭시 수지, YDF-2004(도토화성주식회사제, 상품명) 등의 비스페놀F형 에폭시 수지, 에피코트152, 에피코트154(이상, 재팬에폭시레진주식회사제, 상품명), EPPN-201(니뽄화약주식회사제, 상품명), DEN-438(다우케미컬사제, 상품명) 등의 페놀노볼락형 에폭시 수지, 에피코트180S65(재팬에폭시레진주식회사제, 상품명), 아랄다이트ECN1273, 아랄다이트ECN1280, 아랄다이트ECN1299(이상, 치바스페셜리티케미컬즈사제, 상품명), YDCN-701, YDCN-702, YDCN-703, YDCN-704(이상, 도토화성주식회사제, 상품명), EOCN-102S, EOCN-103S, EOCN-104S, EOCN-1012, EOCN-1020, EOCN-1025, EOCN-1027(이상, 니뽄화약주식회사제, 상품명), ESCN-195X, ESCN-200L, ESCN-220(이상, 스미토모화학공업주식회사제, 상품명) 등의 크레졸 노볼락형 에폭시 수지, 에폰1031S, 에피코트1032H60, 에피코트157S70(이상, 재팬에폭시레진주식회사제, 상품명), 아랄다이트0163(치바스페셜리티케미컬즈사제, 상품명), 데나콜EX-611, 데나콜EX-614, 데나콜EX-614B, 데나콜EX-622, 데나콜EX-512, 데나콜EX-521, 데나콜EX-421, 데나콜EX-411, 데나콜EX-321(이상, 나가세화성주식회사제, 상품명), EPPN501H, EPPN502H(이상, 니뽄화약주식회사제, 상품명) 등의 다관능 에폭시 수지, 에피코트604(재팬에폭시레진주식회사제, 상품명), YH-434(도토화성주식회사제, 상품명), TETRAD-X, TETRAD-C(이상, 미쓰비시가스화학주식회사제, 상품명), ELM-120(쓰미토모화학주식회사제, 상품명) 등의 아민형 에폭시 수지, 아랄다이트PT810(치바스페셜리티케미컬즈사제, 상품명) 등의 복소환 함유 에폭시 수지, ERL4234, ERL4299, ERL4221, ERL4206(이상, UCC사제, 상품명) 등의 지환식 에폭시 수지 등을 사용할 수 있고, 이들은 단독으로 또는 2종류 이상을 조합시켜 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서는, 내열성의 관점으로부터, 실온에서 고체이며, 환구식으로 측정한 연화점이 50℃ 이상인 에폭시 수지를 사용하는 것이 바람직하고, 그 사용량으로서는, 에폭시 수지(a) 전체의 20중량% 이상인 것이 바람직하고, 40중량% 이상이 보다 바람직하고, 60중량% 이상이 더욱 바람직하다. 예컨대, 시판품의 것으로는, YDCN-703, YDCN-704(이상, 도토화성주식회사제, 상품명), 에피코트1004, 에피코트1007(이상, 재팬에폭시레진주식회사제, 상품명) 등을 들 수 있다.
분자량이 600 이상이며, 연화점이 50℃ 이상인 에폭시 수지는, 후술하는 에 폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)와의 극성의 차이가 커서 상용하기 어려운 것으로부터, 이와 같은 에폭시 수지를 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 있어서, 에폭시 수지(a)의 에폭시 당량은, 100∼2000g/eq인 것이 바람직하고, 150∼1000g/eq인 것이 보다 바람직하고, 150∼300g/eq인 것이 더욱 바람직하다. 에폭시 당량이 100g/eq 미만이면, 경화물이 무르고, 접착성이 저하하는 경향이 있고, 2000g/eq를 넘으면, Tg가 저하하고, 내열성이 악화하는 경향이 있다.
다음에, 페놀 수지(b)로서는, 수산기 당량 150g/eq 이상을 갖는 한 특별히 제한은 없지만, 흡습시의 내전식성이 우수한 것으로부터, 노볼락형 혹은 레졸형의 수지를 이용하는 것이 바람직하다. 수산기 당량은, 바람직하게는 150∼400g/eq, 보다 바람직하게는 180∼300g/eq, 더욱 바람직하게는 180∼250g/eq이다. 수산기 당량이 150g/eq 미만이면, 흡수율이 증대하고, 내리플로우성이 악화하는 경향이 있고, 400g/eq를 넘으면, Tg가 저하하고, 내열성이 악화하는 경향이 있다.
그와 같은 페놀 수지의 구체예로서, 예컨대, 하기 일반식(Ⅰ):
Figure 112005072684556-pct00002
(식중, R1은, 각각, 동일하거나 다르더라도 좋고, 수소원자, 탄소수 1∼10의 직쇄 또는 분기 알킬기, 환상 알킬기, 아랄킬기, 알케닐기, 수산기, 아릴기, 또는 할로겐 원자를 나타내고, n은 1∼3의 정수를 나타내고, 그리고 m은 0∼50의 정수를 나타낸다)로 표시되는 페놀 수지를 들 수 있다.
상기 페놀 수지(b)는, 내습성의 관점으로부터, 85℃, 85%RH의 항온항습조에 48시간 투입후의 흡수율이 2중량% 이하인 것이 바람직하다. 또한, 열중량분석계 (TGA)로 측정한 350℃에서의 가열중량 감소율(승온속도:5℃/min, 분위기:질소)이 5중량% 미만인 것을 사용하는 것은, 가열 가공시 등에 있어서 휘발분이 억제되므로써, 내열성, 내습성 등의 제특성의 신뢰성이 높아지고, 또한, 가열 가공 등의 작업시의 휘발분에 의한 기기의 오염을 저감할 수 있기 때문에, 바람직하다.
식(I)로 표시되는 본 발명의 페놀 수지는, 예컨대, 페놀 화합물과 2가의 연결기인 크실릴렌 화합물을, 무촉매 또는 산촉매의 존재하에 반응시켜서 얻을 수 있다. 또 시판품으로서는, 예컨대, 미렉스XLC-시리즈, 미렉스XL시리즈(이상, 미쓰이화학주식회사제, 상품명) 등을 들 수 있다.
상기 페놀 수지(b)와 에폭시 수지(a)와의 배합량은, 각각 수산기 당량과 에폭시 당량의 당량비로 0.70/0.30∼0.30/0.70으로 되는 것이 바람직하고, 0.65/0.35∼0.35/0.65로 되는 것이 보다 바람직하고, 0.60/0.40∼0.40/0.60으로 되는 것이 더욱 바람직하고, 0.55/0.45∼0.45/0.55로 되는 것이 특히 바람직하다. 배합비가 상기 범위를 넘으면, 접착제로 했을 때, 경화성이 열세할 가능성이 있다.
식(I)의 페놀 수지의 제조에 이용되는 페놀 화합물로서는, 페놀, o-크레졸, m-크레졸, p-크레졸, o-에틸페놀, p-에틸페놀, o-n-프로필페놀, m-n-프로필페놀, p-n-프로필페놀, o-이소프로필페놀, m-이소프로필페놀, p-이소프로필페놀, o-n-부 틸페놀, m-n-부틸페놀, p-n-부틸페놀, o-이소부틸페놀, m-이소부틸페놀, p-이소부틸페놀, 옥틸페놀, 노닐페놀, 2,4-크실레놀, 2,6-크실레놀, 3,5-크실레놀, 2,4,6-트리메틸페놀, 레졸신, 카테콜, 하이드로퀴논, 4-메톡시페놀, o-페닐페놀, m-페닐페놀, p-페닐페놀, p-시클로헥실페놀, o-알릴페놀, p-알릴페놀, o-벤질페놀, p-벤질페놀, o-클로로페놀, p-클로로페놀, o-브로모페놀, p-브로모페놀, o-요오도페놀, p-요오도페놀, o-플루오로페놀, m-플루오로페놀, p-플루오로페놀 등이 예시된다.
이들 페놀 화합물은, 단독으로 이용해도 좋고, 2종류 이상을 혼합해서 이용해도 좋다. 특히 바람직하게는, 페놀, o-크레졸, m-크레졸, p-크레졸 등을 들 수 있다.
식(I)의 페놀 수지의 제조에 이용되는 2가의 연결기인 크실릴렌 화합물로서는, 다음에 나타내는 크실릴렌디할라이드, 크실릴렌디글리콜 및 그 유도체가 이용될 수 있다. 즉, α,α'-디클로로-p-크실렌, α,α'-디클로로-m-크실렌, α,α'-디클로로-o-크실렌, α,α'-디브로모-p-크실렌, α,α'-디브로모-m-크실렌, α,α'-디브로모-o-크실렌, α,α'-디요오도-p-크실렌, α,α'-디요오도-m-크실렌, α,α'-디요오도-o-크실렌, α,α'-디히드록시-p-크실렌, α,α'-디히드록시-m-크실렌, α,α'-디히드록시-o-크실렌, α,α'-디메톡시-p-크실렌, α,α'-디메톡시-m-크실렌, α,α'-디메톡시-o-크실렌, α,α'-디에톡시-p-크실렌, α,α'-디에톡시-m-크실렌, α,α'-디에톡시-o-크실렌, α,α'-디-n-프로폭시-p-크실렌, α,α'-디-n-프로폭시-m-크실렌, α,α'-디-n-프로폭시-o-크실렌, α,α'-디-이소프로폭시-p-크실렌, α,α'-디이소프로폭시-m-크실렌, α,α'-디이소프로폭시-o-크실렌, α,α'-디 -n-부톡시-p-크실렌, α,α'-디-n-부톡시-m-크실렌, α,α'-디-n-부톡시-o-크실렌, α,α'-디이소부톡시-p-크실렌, α,α'-디이소부톡시-m-크실렌, α,α'-디이소부톡시-o-크실렌, α,α'-디-tert-부톡시-p-크실렌, α,α'-디-tert-부톡시-m-크실렌, α,α'-디-tert-부톡시-o-크실렌을 들 수 있고, 그 중에서도 바람직한 것은 α,α'-디클로로-p-크실렌, α,α'-디클로로-m-크실렌, α,α'-디클로로-o-크실렌, α,α'-디히드록시-p-크실렌, α,α'-디히드록시-m-크실렌, α,α'-디히드록시-o-크실렌, α,α'-디메톡시-p-크실렌, α,α'-디메톡시-m-크실렌, α,α'-디메톡시-o-크실렌이고, 이들은 단독으로 또는 2종류 이상을 조합시켜 사용할 수 있다.
상기한 페놀 화합물과 크실릴렌 화합물을 반응시킬 때에는, 염산, 황산, 인산, 폴리인산 등의 광산류; 디메틸황산, 디에틸황산, p-톨루엔설폰산, 메탄설폰산, 에탄설폰산 등의 유기카본산류; 트리플루오로메탄설폰산 등의 초강산류; 알칸설폰산형 이온교환수지와 같은, 강산성 이온교환수지류; 퍼플루오로알칸설폰산형 이온교환수지와 같은, 초강산성 이온교환수지류(상품명:나피온, Nafion, Du Pont사제); 천연 및 합성 제올라이트류; 활성백토(산성백토)류 등의 산성촉매를 이용하고, 50∼250℃에서 실질적으로 원료인 크실릴렌 화합물이 소실하고, 또한 반응 조성이 일정하게 될때까지 반응시킨다. 반응시간은 원료나 반응온도에도 의하지만, 대체로 1시간∼15시간 정도이며, 실제로는, GPC(겔퍼미에이션크로마토그래피) 등에 의해 반응 조성을 추적하면서 결정하면 좋다.
또, 예외적으로, α,α'-디클로로-p-크실렌과 같은 할로게노크실렌 유도체를 이용하는 경우는, 대응하는 할로겐화 수소가스를 생기게 하면서 무촉매로 반응이 진행하기 때문에, 산촉매는 필요로 하지 않는다. 그 밖의 경우는, 산촉매의 존재하에서 반응이 진행하고, 대응하는 물 또는 알코올이 생긴다.
또, 페놀 화합물과 크실릴렌 화합물과의 반응 몰비는 통상 페놀 화합물을 과잉으로 이용하고, 반응후, 미반응 페놀 화합물을 회수한다. 이 때 페놀 화합물의 양에 의해 평균 분자량이 결정되고, 페놀 화합물이 보다 많이 과잉일수록 평균 분자량이 낮은 페놀 수지가 얻어진다. 또, 페놀 화합물 부분이 알릴페놀인 페놀 수지는, 예컨대, 알릴화되지 않은 페놀 수지를 제조하고, 이것에 알릴할라이드를 반응시켜, 알릴에테르를 거쳐, 클라이젠 전이에 의해 알릴화하는 방법에 의해 얻을 수 있다.
본 발명의 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)는, 에폭시기를 갖는 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트를 0.5∼6중량% 포함한다. 높은 접착력을 얻기 위해서는, 0.5중량% 이상이 바람직하고, 6중량% 이하이면 겔화를 억제할 수 있다. 상기 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)의 유리전이점(Tg)으로서는, -50℃ 이상 30℃ 이하, 또한 -10℃ 이상 30℃ 이하인 것이 바람직하다.
관능기 모노머로서 이용하는 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트의 양은 0.5∼6중량%의 공중합체비이다. 요컨대, 본 발명에 있어서 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)는, 원료로서 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트를, 얻어지는 공중합체(c)에 대하여 0.5∼6중량%로 되는 양 이용해서 얻어진 공중합체를 말한다. 그 잔부는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트 등의 탄소수 1∼8의 알킬기를 갖는 알킬아크릴레이트, 알킬메타크릴레이트, 및 스티렌이나 아크릴로니트릴 등의 혼합물을 이용할 수 있다. 이들 중에서도 에틸(메타)아크릴레이트 및/또는 부틸(메타)아크릴레이트가 특히 바람직하다. 혼합 비율은, 공중합체의 Tg를 고려해서 조정하는 것이 바람직하다. Tg가 -10℃ 미만이면 B스테이지 상태에서의 접착제층 또는 다이싱 다이본드 시트의 택성이 커지게 되는 경향이 있고, 취급성이 악화하는 경우가 있다. 중합방법은 특별히 제한이 없고, 예컨대, 펄(pearl)중합, 용액중합 등을 들 수 있고, 이들 방법에 의해 공중합체가 얻어진다. 이와 같은 에폭시기 함유 아크릴 공중합체로서는, 예컨대, HTR-860P-3(나가세켐텍스주식회사제, 상품명)을 들 수 있다.
에폭시기 함유 아크릴 공중합체의 중량평균 분자량은 10만 이상이며, 이 범위이면 접착성 및 내열성이 높고, 30만∼300만인 것이 바람직하고, 50만∼200만인 것이 보다 바람직하다. 300만 이하이면, 플로우성이 저하하는 것에 의해, 반도체 소자를 첩부하는 지지부재에 필요에 따라서 형성된 배선회로로의 충전성이 저하하는 가능성을 감소시킬 수 있다. 또, 중량평균 분자량은, 겔퍼미에이션크로마토그래피법(GPC)으로 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 이용한 폴리스티렌 환산값이다.
상기 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)의 첨가량은, 탄성율 저감이나 성형시의 플로우성 억제가 가능하기 때문에, (a) 에폭시 수지와 (b) 페놀 수지와의 합계 중량을 X로 하고, (c) 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)의 중량을 Y로 했을 때, 그 비율 X/Y가 0.24∼1인 것이 바람직하다. 배합 비율이 0.24 이상이면, 고온에서의 탄성율을 0.5MPa 이상으로 할 수 있어 내열성이 향상하고, 성형시의 플로우성 억제 효과가 얻어지는 등의 경향이 있고, 한편, 1 이하이면, 고온에서의 취급성이 우수한 경향이 있다.
본 발명에서는, (d) 필러 및 (e) 경화 촉진제를 더 첨가한다. (d) 필러로서는, 구체적으로는 무기 필러 및 유기 필러를 들 수 있지만, 그 취급성 향상, 열전도성 향상, 용융점도의 조정 및 틱소트로픽성 부여 등 때문에, 무기 필러를 첨가하는 것이 바람직하다.
무기 필러로서는 특별히 제한이 없고, 예컨대, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 규산칼슘, 규산마그네슘, 산화칼슘, 산화마그네슘, 산화알루미늄, 질화알루미늄, 붕산알루미늄위스커, 질화붕소, 결정질 실리카, 비정질 실리카 등을 들 수 있다. 이들은, 1종 또는 2종 이상을 병용할 수도 있다. 열전도성 향상을 위해서는, 산화알루미늄, 질화알루미늄, 질화붕소, 결정성 실리카, 비정성 실리카 등이 바람직하다. 특성의 밸런스의 관점에서는 실리카가 바람직하다.
(d) 필러의 평균 입경은, 0.005∼0.1㎛인 것이 바람직하고, 0.008∼0.05㎛인 것이 보다 바람직하고, 0.01∼0.03㎛인 것이 더욱 바람직하다. 필러의 평균 입경이 0.005㎛ 미만이면 피착체로의 젖음성이 저하하고, 접착성이 저하하는 경향이 있고, 0.1㎛를 넘으면 필러 첨가에 의한 보강 효과가 작아져, 내열성이 저하하는 경향이 있다. 또, 본 발명에 있어서, 평균 입경은, TEM, SEM 등에 의해 측정한 필러 100개의 입경으로부터 구해지는 평균치를 말한다.
상기 필러의 구체예로서는, 실리카는 시아이화성주식회사로부터 나노테크SiO2(접촉각:43도, 평균 입경:0.012㎛)라는 상품명으로, 또는 니뽄에어로질주식회사 로부터 에어로질R972(평균 입경:0.016㎛)라는 상품명으로 시판되고 있다. 알루미나는, 시아이화성주식회사로부터 나노테크Al2O3(접촉각:55도, 평균 입경:0.033㎛)라는 상품명으로 시판되고 있다. 삼산화이안티몬은 니뽄정광주식회사로부터 PATOX-U(접촉각:43도, 평균 입경:0.02㎛)라는 상품명으로 시판되고 있다.
또한, 본 발명에 있어서, (d) 필러의 배합량은, 에폭시 수지(a) 및 페놀 수지(b)와의 총량에 대하여 3∼50중량%로 하는 것이 바람직하고, 10∼40중량%로 하는 것이 보다 바람직하고, 15∼30중량%로 하는 것이 더욱 바람직하다. 필러의 배합량이 3중량% 미만이면 필러 첨가에 의한 보강 효과가 작아져서, 내열성이 저하하는 경향이 있고, 50중량%를 넘으면 피착체로의 젖음성이 저하하고, 접착성이 저하하는 경향이 있다.
본 발명의 접착제에 사용되는 (e) 경화 촉진제로서는, 특별히 제한이 없고, 예컨대, 제3급 아민, 이미다졸류, 제4급 암모늄염 등을 이용할 수 있다. 본 발명에 있어서 바람직하게 사용되는 이미다졸류로서는, 예컨대, 2-메틸이미다졸, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리메리테이트 등을 들 수 있고, 이들은 1종 또는 2종 이상을 병용할 수도 있다. 이미다졸류는, 예컨대 시코쿠화성공업(주)에서, 2E4MZ, 2PZ-CN, 2PZ-CNS라는 상품명으로 시판되고 있다.
(e) 경화 촉진제의 배합량은, 에폭시 수지(a) 및 페놀 수지(b)와의 총량에 대하여 0.01∼5중량%로 하는 것이 바람직하고, 0.05∼3중량%로 하는 것이 보다 바 람직하고, 0.2∼3중량%로 하는 것이 더욱 바람직하다. 경화 촉진제의 배합량이 0.01중량% 미만이면, 에폭시 수지의 가교가 불충분해서, 내열성이 저하하는 경향이 있고, 5중량%를 넘으면, 보존 안정성이 저하하고, 포트 라이프가 불충분하게 되는 경향이 있다.
또한, 본 발명에 있어서는, 이 접착제의 경화물이, 240℃에서 인장탄성율을 측정한 경우, 1∼20MPa인 것이 바람직하다. 인장탄성율이 20MPa를 넘는 경우에는 응력완화성이 저하하고, 휘어짐 등이 발생하기 쉬워지고, 한편, 1MPa 미만인 경우에는, 리플로우크랙이 발생하기 쉬워진다.
또, 240℃에서의 인장탄성율의 측정은 다음과 같이 행해진다. 우선, 초기 길이 20mm(L), 두께 약 50㎛의 접착제 조성물을 170℃에서 1시간 경화시켜, 경화 필름을 작성한다. 이 경화 필름에 일정 하중 1∼10kg(W)을 인하한 상태에서 240℃의 항온조에 투입한다. 투입후, 경화 필름의 온도가 240℃에 도달한 후, 경화 필름의 신장량(ΔL)과 단면적(S)을 구해서 하기의 식으로부터 인장탄성율(E')을 산출한다.
E' = LㆍW/(ΔLㆍS)
또한, 본 발명의 접착제 조성물에는, 이종재료간의 계면결합을 좋게 하기 위해서, 각종 커플링제를 더 첨가할 수도 있다. 커플링제로서는, 실란계, 티탄계, 알루미늄계 등을 들 수 있지만, 실란계 커플링제가 가장 바람직하다. 커플링제의 첨가량은, 그 효과나 내열성 및 코스트로부터, 수지의 합계 100중량부에 대하여, 0 ∼10중량부로 하는 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서의 접착제층은, 이미 서술한 바와 같이, (a) 에폭시 수지, (b) 페놀 수지, (c) 에폭시기 함유 아크릴 공중합체, (d) 필러, 및 (e) 경화 촉진제를 함유하는 조성물로 이루어지지만, 경화한 단계에 있어서 경화물의 단면에 있어서, 성분이 2상으로 분리하고 있는 것이 바람직하다. 여기에서 말하는 2상은, 경화물이 해(海)/도(島) 구조를 갖는 것을 말한다. 본 발명에 있어서의 해/도 구조는, 접착제 조성물을 경화한 상태의 단면을 연마하고, 주사형 전자현미경 등을 사용해서 관찰한 경우에, 예컨대, 공립출판간, 「고분자신소재 one point 폴리머 알로이」16페이지에 기재되어 있는 바와 같이, 관찰상이 연속상(「해」라 한다)과 분산상(「도」라 한다)로 이루어지는 불균일한 구조를 갖는 것을 의미한다.
본 발명의 다이싱 다이본드 시트에 있어서의 접착제층은, 수산기 당량 150g/eq 이상의 페놀 수지(b)를 이용하는 것에 의해 우수한 내흡습 특성이, 에폭시기 함유 아크릴 공중합체를 이용하는 것에 의해 우수한 응력완화성이 얻어지는 것이다. 더욱이, 무기 필러의 첨가에 의해 고온탄성율이 높고, 또한 고온 필강도가 높아지고, 리플로우크랙 방지효과가 작용하고, 내리플로우 크랙성이 우수한 접착제 조성물을 얻을 수 있다.
<기재 필름>
다음에 본 발명의 다이싱 다이본드 시트에 사용하는 기재 필름에 관해서 설명한다. 기재 필름으로서는, 방사선 투과성인 것이 바람직하고, 구체적으로는, 통상, 플라스틱, 고무 등을 바람직하게 이용하고, 방사선을 투과하는 한 특별히 제한되는 것은 아니지만, 자외선 조사에 의해 방사선 경화성 점착제를 경화시키는 경우 에는, 이 기재로서는 광투과성이 좋은 것을 선택할 수 있다.
이와 같은 기재로서 선택할 수 있는 폴리머의 예로서는, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌 공중합체, 폴리부텐-1, 폴리-4-메틸펜텐-1, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체, 에틸렌-아크릴산에틸 공중합체, 에틸렌-아크릴산메틸 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 아이오노머 등의 α-올레핀의 단독중합체 또는 공중합체 혹은 이들의 혼합물, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리메틸메타크릴레이트 등의 엔지니어링플라스틱, 폴리우레탄, 스티렌-에틸렌-부텐 또는 펜텐계 공중합체, 폴리아미드-폴리올 공중합체 등의 열가소성 엘라스토머, 및 이들의 혼합물을 열거할 수 있다.
또, 소자간극을 크게하기 위해서는, 넥킹(기재 필름을 방사상 연신했을 때에 일어나는 힘의 전파성 불량에 의한 부분적인 신장의 발생)이 극력 적은 것이 바람직하고, 폴리우레탄, 분자량 및 스티렌 함유량을 한정한 스티렌-에틸렌-부텐 또는 펜텐계 공중합체 등을 예시할 수 있고, 다이싱시의 신장 또는 휨을 방지하기 위해서는 가교한 기재 필름을 이용하면 효과적이다. 기재 필름의 두께는, 강신도(强伸度) 특성, 방사선 투과성의 관점으로부터 통상 30∼300㎛가 적당하다. 또, 기재 필름의 방사선 경화성 점착제층을 도포하는 측과 반대측 표면을 시보가공 혹은 윤활제 코팅하면, 블록킹 방지, 점착테이프의 방사상 연신시의 점착테이프와 치구와의 마찰을 감소하는 것에 의한 기재 필름의 넥킹 방지 등의 효과가 있으므로 바람직하다.
<다이싱 다이본드 필름 제조방법>
본 발명의 다이싱 다이본드 시트는, 기재 필름상에, 점착제층과 접착제층이 이 순서로 형성되어 이루어진다. 기재 필름상에 점착제층과 접착제층을 적층하는 방법은 특별히 한정되지 않고, 종래 공지의 수법에 따라서, 우선 기재 필름상에 점착제층을 적층하고, 더욱이 점착제층상에 접착제층을 적층하면 좋다.
점착제층은, 예컨대, 상술한 기재 필름상에 직접, 점착제 조성물을 도포ㆍ건조하는 것에 의해 설치할 수 있다. 도포ㆍ건조는, 후술하는 지지체 필름에 접착제층을 형성하는 때의 방법과 동일하게 행할 수 있다.
다음에, 점착제층상에 접착제층을 적층하기 위해서는, 예컨대, 미리 접착제층을 형성한 임시 지지체 필름(이하,「접착 필름」이라고도 한다.)과, 점착제층이 형성된 기재 필름(이하,「접착 시트」라고도 한다.)을, 점착제층면과 접착제층면이 접하도록 라미네이트하고, 그 후, 임시 지지체 필름을 박리하면 좋다. 라미네이트의 조건은, 10∼100℃에서 0.1∼100kgf/cm의 선압을 거는 것이 바람직하다.
상기 접착제층은, 상기 접착제층에 포함되는 재료를 용제에 용해 혹은 분산하여 니스로 하고, 폴리테트라플루오로에틸렌 필름, 표면을 이형처리한 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 등의 지지체 필름상에 도포, 가열, 건조하고, 용제를 제거하는 것에 의해, 지지체 필름상에 형성된 접착제층으로서 얻어진다. 이 때의 가열 조건으로서는, 예컨대, 80∼250℃에서, 10분간∼20시간 정도인 것이 바람직하다.
상기 지지체 필름으로서는, 폴리테트라플루오로에틸렌 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 폴리메틸펜텐 필름, 폴리이미드 필름 등의 플라스틱 필름을 사용할 수 있고, 이들 플라스틱 필름은 표면을 이형처리해서 사용할 수도 있다.
지지체 필름은, 사용시에 박리해서 접착제층만을 사용할 수도 있고, 지지체 필름과 함께 사용하고, 나중에 제거할 수도 있다.
지지체 필름으로의 니스의 도포방법으로서는, 공지의 방법을 이용할 수 있고, 예컨대, 나이프 코트법, 롤 코트법, 스프레이 코트법, 그라비아 코트법, 바 코트법, 커튼 코트법 등을 들 수 있다.
접착제층의 두께는, 특별히 제한되는 것은 아니지만, 3∼300㎛인 것이 바람직하고, 5∼250㎛인 것이 보다 바람직하고, 10∼200㎛인 것이 더욱 바람직하고, 20 ∼100㎛인 것이 특히 바람직하다. 3㎛보다 얇으면 응력완화 효과가 부족하게 되는 경향이 있고, 300㎛보다 두꺼우면 경제적이지 않게 된다.
상기 니스화의 용제로서는, 특별히 제한은 없지만, 필름 제작시의 휘발성 등을 고려하여, 메틸에틸케톤, 아세톤, 메틸이소부틸케톤, 2-에톡시에탄올, 톨루엔, 크실렌, 부틸셀로솔브, 메탄올, 에탄올, 2-메톡시에탄올 등 비교적 저비점의 용매를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 도막성을 향상시키는 등의 목적에서, 디메틸아세트아미드, 디메틸포름아미드, N-메틸피롤리돈, 시클로헥사논 등 비교적 고비점의 용매를 가할 수도 있다.
본 발명에 있어서는, 특히, 필러(d)의 분산성을 고려하여, 분쇄기, 3개 롤, 볼밀 및 비즈밀 등을 사용하는 것이 바람직하고, 이들을 조합시켜 사용할 수도 있다. 또한, 필러와 저분자 화합물을 미리 혼합한 후, 고분자 화합물을 배합하는 것에 의해, 혼합하는 시간을 단축하는 것도 가능하게 된다. 또한, 니스로 한 후, 진 공탈기 등에 의해 니스중의 기포를 제거하는 것이 바람직하다. 또한, 본 발명에 있어서는, 에폭시 수지(a) 및 페놀 수지(b)와 필러(d)를 혼합한 후, 그들의 혼합물에 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c) 및 경화 촉진제(e)를 혼합하는 것에 의해 접착제 조성물을 제조하는 방법을 채용하는 것이 바람직하다. 또한, 본 발명의 접착제층은, 소망의 두께를 얻기 위해서, 2장 이상을 첩합시킬 수도 있다. 이 경우에는, 접착제층끼리의 박리가 발생하지 않도록 첩합시킨다.
본 발명의 다이싱 다이본드 시트의 사용 방법에 관해서, 도 2를 이용해서 일예를 나타낸다. 우선, 반도체 웨이퍼(5)의 이면에 다이싱 다이본드 시트(1)의 접착제층(2)이 접하도록 라미네이트한다(1). 다음에 다이싱해서 소자로 분단한다(2). 이 때, 광조사는 다이싱 전에도 후에도 좋고, 점착제층(3)의 특성 등에 따라 적절하게 선택할 수 있다. 최후에 픽업 수단(6)에 의해 픽업하고, 접착제층 부착 소자를 얻는다(3). 다음은 그것을 지지부재에 접합(다이본드)하고, 금 와이어의 부설이나, 가열 경화 등의 공정을 거치는 것에 의해 반도체 장치가 얻어지게 된다.
본 발명의 다이싱 다이본드 시트는, 반도체 웨이퍼에 첩합해서 다이싱할 때에는 다이싱 테이프로서 사용할 수 있고, 픽업할 때에는 반도체 소자와 접착제층을 용이하게 점착제층으로부터 박리해서 사용할 수 있고, 더욱이 접착제층이 다이본드재로서 충분한 접착성을 갖기 때문에 반도체 소자의 다이렉트 다이본딩을 가능하게 하는 것이다.
다음에 본 발명을 실시예에 근거해서 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
하기와 같이 방사선 경화성 점착제를 실시예 1∼6, 비교예 1∼3에 나타낸 바와 같이 조제하고, 후기와 같이 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 필름상에 도포하여, 점착테이프를 작성했다. 이어서, 미리 후술하는 바와 같이 작성된 접착 필름을 이 점착테이프의 점착제층상에 첩합하여, 다이싱 다이본드 시트를 작성했다.
이와 같이 하여 작성된 다이싱 다이본드 시트에 대해서 특성의 평가시험을 행하였다. 각 특성은 다음과 같이 시험 평가했다.
1) 박리력
맞댄 접착 필름과 점착 테이프의 박리의 용이함을 조사하는 지표이다. 자외선 조사전은 다이싱 공정을 통하여 웨이퍼 칩을 유지하기 위해서는 약 0.8N/25mm 이상, 자외선 조사 후에는 0.5N/25mm 이하가 합격이다.
다이싱 다이본드 시트를 80℃로 핫플레이트상에서 가열된 직경 5인치의 실리콘 웨이퍼에 약 10초간 첩합하고, JIS -0237에 준거해 자외선 조사 전후의 박리력을 측정했다.(90°박리, 박리속도 50mm/min)
2) 픽업 성공율
다이싱 다이본드 시트를 80℃×1시간으로 웨이퍼 가열첩합한 후, 10mm×10mm로 다이싱했다. 그 후, 점착제층에 자외선을 공냉식 고압수은등(80W/cm, 조사 거리10cm)에 의해 200mJ/㎠ 조사한 후, 다이본더장치(NEC머시너리제, 상품명 CPS-100FM)에 의한 픽업 시험을 행하고, 픽업 칩 100개에서의 픽업 성공율을 구했다. 그 때, 픽업된 소자에 점착제층으로부터 박리한 접착제층이 유지되어 있는 것을 픽 업이 성공한 것으로 했다.
(점착제 조성물 1∼6, 11∼12의 작성)
용매의 톨루엔 400g 중에, n-부틸아크릴레이트 128g, 2-에틸헥실아크릴레이트 307g, 메틸메타크릴레이트 67g, 메타크릴산 1.5g, 중합개시제로서 벤조일퍼옥사이드의 혼합액을, 적절하게, 적하량을 조정하고, 반응온도 및 반응시간을 조정하여, 관능기를 갖는 화합물((2))의 용액을 얻었다.
다음에, 이 폴리머 용액에, 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합 및 관능기를 갖는 화합물((1))로서, 별도로 메타크릴산과 에틸렌글리콜로부터 합성한 2-히드록시에틸메타크릴레이트 2.5g, 중합 금지제로서 하이드로퀴논을 적절히 적하량을 조정해서 가하고, 반응온도 및 반응시간을 조정하여, 표 1에 나타내는 요오드가, 분자량, 유리전이점을 갖는 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖는 화합물(A)의 용액을 얻었다. 계속해서, 화합물(A) 용액중의 화합물(A) 100중량부에 대하여 폴리이소시아네이트(B)로서 니뽄폴리우레탄사제:콜로네이트L을 표 1에 나타낸 중량부를 가하고, 광중합 개시제로서 니뽄치바가이기사제:일가큐어184를 0.5중량부, 용매로서 아세트산에틸 150중량부를 화합물(A) 용액에 가해서 혼합하여, 방사선 경화성의 점착제 조성물 1∼6 및 점착제 조성물 11, 12를 조제했다.
(점착제 조성물 13의 작성)
점착제 조성물 1∼6, 11∼12의 작성에 이용하는 화합물(A)의 작성에 이용한 재료를 반응시키지 않고, 화합물(B)을 가해서 점착제 조성물 13을 조정했다.
또, 요오드가는, Das법에 의거해서 반응 조건을 40℃, 24시간으로 해서 산출 한 것이며, 분자량은, 테트라히드로퓨란에 용해해서 얻은 1% 용액을, 겔퍼미에이션크로마토그래피(워터스사제, 상품명:150-C ALC/GPC)에 의해 측정한 값을 폴리스티렌 환산의 중량평균 분자량으로 산출한 것이다. 또한, 수산기가는 FT-IR법으로 산출한 것이며, 산가는 JIS K5407의 11.1에 준해서 산출한 것이다.
이하의 점착제 조성물, 비교예에 있어서도 동일한 방법으로 산출했다.
(점착테이프의 제작)
점착제 조성물 1∼6 및 점착제 조성물 11∼13의 조성물을 두께 100㎛의 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 필름에, 건조막 두께가 10㎛로 되도록 도포하고, 110℃에서 3분간 건조하여, 점착테이프 1∼6 및 점착테이프 11∼13을 조제했다.
(접착 필름 1의 작성)
에폭시 수지로서 YDCN-703(도토화성(주)제 상품명, 크레졸 노볼락형 에폭시 수지, 에폭시 당량 210, 분자량 1200, 연화점 80℃）55중량부, 페놀 수지로서 미렉스XLC-LL(미쓰이화학(주)제 상품명, 식(I)로 표시되는 페놀 수지, 수산기 당량 175, 흡수율 1.8%, 350℃에 있어서의 가열중량 감소율 4%）45중량부, 실란커플링제로서 NUC A-189(니뽄유니카(주)제 상품명, γ-메르캅토프로필트리메톡시실란) 1.7중량부와 NUC A-1160(니뽄유니카(주)제 상품명, γ-우레이드프로필트리에톡시실란) 3.2중량부, 필러로서 에어로질R972(실리카 표면에 디메틸디클로로실란을 피복하고, 400℃의 반응기중에서 가수분해시킨, 메틸기 등의 유기기를 표면에 갖는 필러, 니뽄에어로질(주)제 상품명, 실리카, 평균입경 0.016㎛) 32중량부로 이루어지는 조성물에, 시클로헥사논을 가해서 교반혼합하고, 더욱이 비즈 밀을 이용해서 90분 혼련 했다.
이것에 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트 3중량%를 포함하는 아크릴고무 HTR-860P-3(나가세켐텍스(주)제 상품명, 중량평균 분자량 80만)을 280중량부, 및 경화 촉진제로서 큐어졸2PZ-CN(시코쿠화성(주)제 상품명, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸)을 0.5중량부 가하고, 교반 혼합하고, 진공 탈기하여, 니스를 얻었다.
니스를 두께 35㎛의 이형처리한 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름상에 도포하고, 140℃에서 5분간 가열 건조하여, 막두께가 10㎛인 B스테이지 상태의 도막을 형성하고, 캐리어 필름을 구비한 접착 필름(1)을 제작했다.
또, 접착제층의 에폭시 수지(a)와 페놀 수지(b)와의 합계 중량을 X로 하고, 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)의 중량을 Y로 했을 때, 그 비율 X/Y는 0.357이며, 240℃에 있어서의 인장탄성율은 2.5MPa이다.
(실시예 1∼6)
상술한 점착테이프에 접착 필름(1)을 첩합하고, 표 1에 나타낸 바와 같은 실시예 1∼6, 비교예 1∼3의 다이싱 다이본드 시트를 작성하고, 특성평가를 행했다.
실시예 1∼6에 나타낸 바와 같이, 점착제 조성물 1∼6을 이용한 점착테이프에 접착 필름(1)을 첩합해서 작성된 다이싱 다이본드 시트에서는 다이싱후의 방사선 조사에 의해 점착제층의 박리력이 충분히 저하하여, 소자 픽업시에, 점착제층과 접착제층과의 사이에서 박리하여, 픽업 성공율이 좋다. 또한, 이들 다이싱 다이본드 시트에서는 다이싱후, 다이싱 다이본드 시트 전체에 방사선 조사하여도, 다이싱 다이본드 시트의 방사상 연신을 행했을 때, 소자간극을 충분하게 할 수 있고, 픽업시의 각 소자의 화상인식도 용이했다.
(비교예 1∼3)
한편, 비교예 1∼3에 나타낸 바와 같이, 점착제 조성물 11~13을 이용한 점착테이프에 접착 필름(1)을 첩합해서 작성된 다이싱 다이본드 시트에서는, 다이싱후의 방사선 조사에 의해도 점착제층의 박리력의 저하가 불충분해서, 접착제층을 점착제층으로부터 박리할 수 없는 경우도 있어, 소자의 픽업 성공율이 현저하게 낮은 것으로 되어 있다.
Figure 112005072684556-pct00003
Figure 112005072684556-pct00004

Claims (10)

  1. 기재 필름상에, 점착제층과 접착제층이 이 순서로 형성되어 이루어지는 다이싱 다이본드 시트로서,
    상기 점착제층이, 분자중에 요오드가 0.5∼20의 방사선 경화성 탄소-탄소 이중결합을 갖는 화합물(A)과, 폴리이소시아네이트류, 멜라민ㆍ포름알데히드 수지 및 에폭시 수지로부터 적어도 1종 선택되는 화합물(B)을 함유하고, 상기 화합물(A)가 (메타)아크릴계 공중합체를 포함하며,
    상기 접착제층이, 에폭시 수지(a), 수산기 당량 150g/eq 이상의 페놀 수지(b), 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트를 0.5∼6중량%를 포함하는 중량평균 분자량이 10만 이상인 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c), 필러(d) 및 경화 촉진제(e)를 함유하는 것을 특징으로 하는 다이싱 다이본드 시트.
  2. 제 1항에 있어서, 화합물(A)의 유리전이점이 -70℃∼0℃인 다이싱 다이본드 시트.
  3. 제 1항에 있어서, 화합물(A)의 수산기가가 5∼100인 다이싱 다이본드 시트.
  4. 제 1항에 있어서, 화합물(A)의 산가가 0.5∼30인 다이싱 다이본드 시트.
  5. 제 1항에 있어서, 화합물(A)의 수산기가가 5∼100이며, 또한, 산가가 0.5∼30인 다이싱 다이본드 시트.
  6. 제 1항에 있어서, 에폭시 수지(a)와 페놀 수지(b)와의 합계 중량을 X로 하고, 에폭시기 함유 아크릴 공중합체(c)의 중량을 Y로 했을 때, 그 비율 X/Y가 0.24∼1인 다이싱 다이본드 시트.
  7. 제 1항에 있어서, 페놀수지(b)가, 일반식(I):
    Figure 112005072730592-pct00010
    (식중, R1은, 각각, 동일하거나 다르더라도 좋고, 수소원자, 탄소수 1∼10의 직쇄 또는 분기 알킬기, 환상 알킬기, 아랄킬기, 알케닐기, 수산기, 아릴기, 또는 할로겐 원자를 나타내고, n은 1∼3의 정수를 나타내고, m은 0∼50의 정수를 나타낸다)
    로 표시되는 다이싱 다이본드 시트.
  8. 제 1항에 있어서, (d) 필러의 평균 입경이 0.005㎛∼0.1㎛인 다이싱 다이본드 시트.
  9. 제 1항에 있어서, (d) 필러가 실리카 필러인 다이싱 다이본드 시트.
  10. 제 1항에 있어서, (e) 경화 촉진제가 이미다졸류인 다이싱 다이본드 시트.
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