JP7396183B2

JP7396183B2 - 酸化物単結晶の単一分域化処理に用いる耐熱容器、及び、酸化物単結晶の単一分域化処理方法

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Publication number: JP7396183B2
Application number: JP2020076008A
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Inventors: 大輔土橋
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Priority date: 2020-04-22
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Publication date: 2023-12-12
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Description

本発明は、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ_３：以下、ＬＴと略称する）単結晶やニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ₃：以下、ＬＮと略称する）等の酸化物単結晶の単一分域化処理に用いる耐熱容器、酸化物単結晶の単一分域化方法に関する。

酸化物単結晶（以下「単結晶」と略記する場合もある）は、非線形光学材料や表面弾性波デバイス用材料等に用いられている。単結晶の育成は、工業的にはチョクラルスキー法（以下、Ｃｚ法と略記する場合がある）が利用されている。Ｃｚ法は、単結晶の原料が収容された坩堝を高周波誘導加熱炉や抵抗加熱炉等で加熱して結晶原料を融液状態とし、所望とする方位の種結晶を上記融液面に接触させた後、温度勾配のついた炉内において上記種結晶を引き上げて種結晶と同じ方位の単結晶を育成する手法である。

なお、Ｃｚ法で育成された単結晶は多分域状態となっており、多分域状態のままでは単結晶のウエハ加工時にクラックが入り易く、また、非線形光学材料や表面弾性波デバイス等の特性に影響を及ぼす。このため、育成された単結晶には単一分域化処理を施す必要がある。

単一分域化を行う方法としては、例えば下記の特許文献１に、ＬＮ単結晶を単一分域化処理する方法が記載されている。特許文献１には、ＬＮ粉末が収容された耐熱容器のＬＮ粉末内にＬＮ単結晶を埋め込み、ＬＮ粉末を介してＬＮ単結晶を一対の電極で挟み、ＬＮ単結晶をキュリー点以上の温度に昇温、保持し、電極間に電圧を印加して単一分域化する方法が記載されている。

特開２０１９－１２７４１１号公報

ところで、単一分域化処理に用いられる耐熱容器は、一般に、アルミナ製で、底部と側壁からなる円柱状の容器と蓋で構成されている（図８参照）。この耐熱容器を用いた単一分域化処理では、耐熱容器の底面に電極板を配置し、その上に単結晶と同類の単結晶粉末を４０ｍｍ程度敷き、単結晶を設置し、設置した単結晶の周りが覆われるまで単結晶粉末を充填し、その上に電極板を設置し、最後に耐熱容器に蓋を載せて完了する。

この作業の中で、単結晶と一対の電極間の距離は、所定の電圧がかかるように設定されており、例えば１５ｍｍ～２５ｍｍに設定される。また、耐熱容器内で処理される単結晶が均一な温度になるように、単結晶は、容器内に充填された単結晶粉末内において上下左右均等に設置されることが好ましい。このため、耐熱容器の内径の大きさは、例えば処理する単結晶の直径より３０ｍｍ～５０ｍｍ大きい径となる。従来、単結晶の大きさは４インチ径が主流であったが、現在では６インチあるいは６インチを超える大口径化が進んでいる。４インチ径の単結晶は重量が小さいが、６インチを超える単結晶の場合、１０ｋｇを超える重さとなる。さらに、単結晶と耐熱容器の内径の差（単結晶Ｃと耐熱容器２０の内壁との距離）は、片側あたり２０ｍｍ前後となる。このような状況で、単一分域化処理のために耐熱容器に単結晶を設置する時、あるいは、単一分域化処理後、耐熱容器から単結晶を取り出す時、単結晶を耐熱容器に接触させてクラックが入る不具合や、単結晶を耐熱容器に接触させないよう作業を慎重に行う必要があるため、作業性が低下する等の不具合が生じる、といった問題があった。

そこで、本発明は、上記のような問題点に着目してなされたもので、その課題とするところは、酸化物単結晶の単一分域化処理において、耐熱容器に酸化物単結晶を設置する際あるいは耐熱容器から酸化物単結晶を取り出す際における、酸化物単結晶の耐熱容器への接触によるクラック等の不具合を抑制し、かつ、作業性を向上させることにある。

本発明の態様によれば、酸化物単結晶粉末に埋め込んだ酸化物単結晶に対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶を単一分域化する単一分域化処理に用いる耐熱容器であって、底部及び壁部を有する受皿部と、円筒状であり、受皿部の上方に設置する円筒部と、を備え、円筒部は、酸化物単結晶及び酸化物単結晶粉末を内部に収容可能であり、受皿部は、酸化物単結晶粉末と、酸化物単結晶及び酸化物単結晶粉末を保持している円筒部と、を保持可能であり、円筒部の外径は、受皿部の内径よりも小さい、耐熱容器が提供される。

また、円筒部の外径が、受皿部の内径よりも３０ｍｍ以上５０ｍｍ以下小さい構成でもよい。また、受皿部が、単一分域化処理の際に耐熱容器中に充填される酸化物単結晶粉末の全量を保持可能に形成される構成でもよい。また、円筒部の内径が、１９０ｍｍ以上である構成でもよい。

また、本発明の態様によれば、酸化物単結晶粉末に埋め込んだ酸化物単結晶に対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶を単一分域化する、酸化物単結晶の単一分域化処理方法であって、上記の耐熱容器を用いて酸化物単結晶に単一分域化処理をすることを含む、酸化物単結晶の単一分域化処理方法が提供される。

また、単一分域化処理は、受皿部に酸化物単結晶粉末を設置することと、受皿部に設置した酸化物単結晶粉末に、酸化物単結晶の端部の一部を埋め込むことと、酸化物単結晶粉末に埋め込んだ酸化物単結晶を円筒部で覆い、且つ、受皿部に設置した酸化物単結晶粉末に円筒部の端部を設置することと、酸化物単結晶を覆った円筒部の内部に酸化物単結晶粉末を充填し、酸化物単結晶の全体を酸化物単結晶粉末に埋め込むことと、酸化物単結晶粉末に埋め込んだ酸化物単結晶に対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶を単一分域化することと、を含んでもよい。

本発明の態様によれば、酸化物単結晶の単一分域化処理において、耐熱容器に酸化物単結晶を設置する際あるいは耐熱容器から酸化物単結晶を取り出す際における、酸化物単結晶の耐熱容器への接触によるクラック等の不具合を抑制し、かつ、作業性を向上させることができる。

本実施形態に係る耐熱容器の一例を示す斜視図である。本実施形態に係る耐熱容器の一例を示す断面図である。本実施形態に係る酸化物単結晶の単一分域化処理方法の一例を示すフローチャートである。本実施形態に係る酸化物単結晶の単一分域化処理方法の説明図である。本実施形態に係る酸化物単結晶の単一分域化処理方法の説明図である。本実施形態に係る酸化物単結晶の単一分域化処理方法の説明図である。本実施形態に係る酸化物単結晶の単一分域化処理方法の説明図である。従来技術に係る耐熱容器の一例を示す概略図である。

以下の説明において、適宜、図１などに示すＸＹＺ直交座標系を参照する。このＸＹＺ直交座標系は、Ｘ方向及びＹ方向が水平方向であり、Ｚ方向が、Ｘ方向及びＹ方向に垂直な鉛直方向である。また、各方向において、適宜、矢印の先端と同じ側（方向）を＋側（方向）（例、＋Ｚ側）、矢印の先端と反対側（方向）を－側（方向）（例、－Ｚ側）と称す。例えば、鉛直方向（Ｚ方向）において、上方が＋Ｚ側であり、下方が－Ｚ側である。なお、各図面においては、適宜、一部又は全部が模式的に記載され、縮尺が変更されて記載される。また、以下の説明において、「Ａ～Ｂ」との記載は、「Ａ以上Ｂ以下」を意味する。

［実施形態］
以下、本発明の実施形態について図を用いて詳細に説明する。なお、図１及び図２は、本実施形態に係る耐熱容器の一例を示す図である。図１は斜視図である。図２は断面図である。なお、図２は、耐熱容器を使用する状態の一例を示す図であり、単結晶及び単結晶粉末を耐熱容器に設置した状態を示している。図８は、従来技術に係る耐熱容器の一例を示す概略図である。

上述のように、Ｃｚ法等で育成された単結晶は多分域状態となっており、多分域状態のままでは単結晶のウエハ加工時にクラックが入り易く、また、非線形光学材料や表面弾性波デバイス等の特性にも影響を及ぼす。このため、Ｃｚ法等で育成された多分域状態となっている単結晶には、単一分域化処理を行う。

単一分域化処理の方法として、例えば、単結晶粉末が収容された耐熱容器の単結晶粉末内に単結晶を埋め込み、かつ、単結晶粉末を介して単結晶を一対の電極で挟み、単結晶をキュリー点以上の温度に昇温、保持し、電極間に電圧を印加して単一分域化する方法が用いられている。

単一分域化処理に用いる従来の耐熱容器２０は、図８に示すように、底部２２と側壁２３からなる円柱状の容器２１と蓋２４で構成されている。この耐熱容器２０を用いて単一分域化処理を行う場合、容器２１の底面に電極２５（電極板）を配置し、その上に単結晶Ｃと同類の単結晶粉末Ｐを敷き、単結晶Ｃを設置し、設置した単結晶Ｃの周り及び単結晶Ｃが覆われるまで単結晶粉末Ｐを充填し、その上に電極２６（電極板）を設置し、最後に耐熱容器２０に蓋２４を載せて、単一分域化処理に供する耐熱容器２０及び単結晶Ｃ等の設置が完了する。

上記の作業の中で、単結晶Ｃと一対の電極２５、電極２６間の距離は、所定の電圧がかかるように設定されており、例えば１５ｍｍ～２５ｍｍに設定される。また、耐熱容器２０内で処理される単結晶Ｃが均一な温度になるように、単結晶Ｃは、容器２１内に充填された単結晶粉末Ｐ内において上下左右均等に設置されることが好ましい。

このため、耐熱容器２０の内径の大きさは、処理する単結晶Ｃの直径より３０ｍｍ～５０ｍｍ大きい径となる。従来、単結晶Ｃの大きさは４インチ径が主流であったが、現在では６インチあるいは６インチを超える大口径化が進んでいる。４インチ径の単結晶Ｃは、重量が比較的小さいが、６インチを超える単結晶Ｃの場合、１０ｋｇを超える重さとなる。さらに、単結晶Ｃと耐熱容器２０の内径の差（単結晶Ｃと耐熱容器２０の内壁との距離）は、片側あたり２０ｍｍ前後であり、このような状況で、耐熱容器２０に単結晶Ｃを設置する時、あるいは、単一分域化処理後、耐熱容器２０から単結晶Ｃを取り出す時、単結晶Ｃを耐熱容器２０に接触させてクラック等が入る不具合や、耐熱容器２０に接触させないように作業を慎重に行う必要があるため、作業性が低下する等不具合が生じる、といった問題があった。

そこで、本実施形態の耐熱容器１は、図１及び図２に示すように、受皿部２と円筒部３とを備え、円筒部３の外径が受皿部２の内径よりも小さいことを特徴としている。以下、詳細に説明する。

本実施形態の耐熱容器１は、受皿部２と、円筒部３と、蓋部４と、を備える。蓋部４は任意の構成であり、耐熱容器１は、必要に応じて、蓋部４を備えてもよい。受皿部２は、底部６及び壁部７を有する。受皿部２の内部底面８には、電極Ｅ１が配置され、単結晶粉末Ｐが収容される。内部底面８は、受皿部２の内部（壁部７の内側）の底面である。円筒部３は、円筒状である。円筒部３は、受皿部２の上方に設置される。円筒部３は、単結晶Ｃ及び単結晶粉末Ｐを内部に収容（保持）可能である。受皿部２は、単結晶粉末Ｐと、単結晶Ｃ及び単結晶粉末Ｐを保持している円筒部３と、を保持可能である。円筒部３の外径Ｌ１は受皿部２の内径Ｌ２よりも小さく設定されている。

耐熱容器１の各部の材質は、単一分域化処理温度に耐えられる材質であればよく、例えば、従来の耐熱容器と同様にアルミナ等を用いることができる。

図２に示すように、耐熱容器１の使用時には、円筒部３は、受皿部２に収容された単結晶粉末Ｐの上に設置され、円筒部３内は単結晶Ｃと単結晶Ｃの周囲を覆う単結晶粉末Ｐで充填される。

受皿部２の形状は、底部６及び壁部７を有するものであれば、限定されない。本実施形態の受皿部２の形状は、有底円筒状の容器である。すなわち、本実施形態の壁部７は、受皿部２の外周部分に設けられている。受皿部２の内径Ｌ２は、円筒部３の外径Ｌ１より大きく設定される。この時、受皿部２の内径Ｌ２の大きさは、単結晶Ｃを設置する時の作業性を考慮して決定される。受皿部２の中央部の上方には単結晶Ｃが設置される。上記したように、大口径の単結晶Ｃは１０ｋｇを超える重量となるため、作業空間として単結晶Ｃ周辺に十分な空間が必要である。例えば、受皿部２の壁部７と単結晶Ｃとの距離Ｌ３は、３０ｍｍ～５０ｍｍであるのが好ましく、４０ｍｍであるのが特に好ましい。

次に、受皿部２の壁部７の高さＬ４は、特に制限はないが、高さＬ４が低い方が単結晶Ｃの設置及び取り出しに支障が少ないため、好ましい。また、後述するように、単一分域化処理後、単結晶Ｃを耐熱容器１から取り出す際、円筒部３を外してから単結晶Ｃを取り出すが、この際、単結晶粉末Ｐが受皿部２から溢れ出ないように、受皿部２の内径Ｌ２及び壁部７の高さＬ４を設定することが好ましい。言い換えれば、受皿部２は、単一分域化処理の際に耐熱容器１中に充填される単結晶粉末Ｐの全量を保持可能であるのが好ましい。上記した受皿部２が単一分域化処理の際に耐熱容器中に充填される単結晶粉末Ｐの全量を保持可能とする構成は、対象とする単結晶Ｃのサイズ等にもよるが、計算、予備実験等によって求めることができる。例えば、単結晶Ｃの外径がφ１６０ｍｍ、結晶長が１００ｍｍ、円筒部３の内径Ｌ５がφ２００ｍｍであれば、受皿部２の内径Ｌ２がφ２７５ｍｍ、壁部７の高さＬ４を１００ｍｍと設定することができる。上記の構成により、単結晶粉末Ｐの飛散がなく、また、耐熱容器１からの単結晶Ｃの取り出しも容易になる。

円筒部３の内径Ｌ５は、対象とする単結晶Ｃのサイズ等にもよるが、従来の耐熱容器の内径と同等でよい。円筒部３の内径Ｌ５は、単結晶Ｃの外径よりも３０ｍｍ～５０ｍｍ大きい径とするのが好ましい。例えば、単結晶Ｃの外形が１６０ｍｍの場合、円筒部３の内径Ｌ５は、１９０ｍｍ～２１０ｍｍとするのが好ましい。すなわち、円筒部３で単結晶Ｃを覆った際、円筒部３の内壁と単結晶Ｃとの距離が１５ｍｍ～２５ｍｍになるように、円筒部３の内径Ｌ５を設定することが好ましい。本実施形態の耐熱容器１は、円筒部３の内径Ｌ５を１９０ｍｍ以上とすることにより、６インチ（１５２．４ｍｍ）あるいは６インチを超える大口径の単結晶Ｃの単一分域化処理に好適に用いることができ、本実施形態の耐熱容器１の効果も顕著となる。

単結晶Ｃの上下には電極Ｅ１、Ｅ２が配置される。単結晶Ｃと電極Ｅ１、Ｅ２との間の距離は、所定の電圧がかかるように設定されており、例えば１５ｍｍ～２５ｍｍに設定される。耐熱容器１内で処理される単結晶Ｃが均一な温度になるように、単結晶Ｃは、耐熱容器１内に充填された単結晶粉末Ｐ内に上下左右均等に設置されることが好ましい。

円筒部３の長さＬ７は、単結晶長に単結晶Ｃと電極Ｅ１、Ｅ２との間の距離を加えた長さ以上に設定するのが好ましい。なお、単結晶長は、育成時の状況により前後することがあるため、円筒部３の長さＬ７は、余裕をもって設定することが好ましい。例えば、単結晶長に単結晶Ｃと電極Ｅ１、Ｅ２との間の距離を加えた長さに、さらに４０ｍｍ程度長くしてもよい。

蓋部４は、円筒部３の上に設置する。蓋部４は、円筒部３の開口を覆う。上記したように、蓋部４は必須ではないが、単結晶粉末Ｐの上側に蓋部４を設置することで、単一分域化処理の際、単結晶Ｃの上下左右の条件をより近くすることができるため、単結晶Ｃに対して安定した単一分域化処理を施すことができる。

なお、耐熱容器１の各部の厚みは、特に限定はない。例えば、耐熱容器１の各部の厚みは、１０ｍｍ～３０ｍｍとすることができる。

次に、上記した本実施形態に係る耐熱容器の使用方法の一例を説明すると共に、本実施形態に係る単結晶酸化物の単一分域化処理方法（以下、単一分域化処理方法と略す）の一例について説明する。図３は、本実施形態に係る単一分域化処理方法の一例を示すフローチャートである。図４から図７は、本実施形態に係る単一分域化処理方法の説明図である。なお、本実施形態に係る単一分域化処理方法は、以下の説明に限定されない。例えば、本実施形態に係る単一分域化処理方法は、上記した事項を含んでもよい。

本実施形態に係る単一分域化処理方法は、本実施形態に係る耐熱容器を用いて、単結晶の単一分域化処理を行うことを含む。

（ステップＳ１）
本実施形態に係る単一分域化処理方法では、まず、図４（Ａ）に示すように、受皿部２の内部底面８に電極Ｅ１を設置する（図３のステップＳ１）。電極Ｅ１は、受皿部２の中央部分に設置する。電極Ｅ１は、特に限定されず、例えば、従来の単一分域化処理に用いられる電極を使用することができる。

（ステップＳ２）
ステップＳ１の次に、図４（Ｂ）に示すように、受皿部２に単結晶粉末Ｐを設置（充填）する（図３のステップＳ２）。ステップＳ２では、電極Ｅ１を設置した受皿部２に、所定量の単結晶粉末Ｐを設置する。この際、電極Ｅ１は単結晶粉末Ｐで覆われる。なお、単結晶粉末Ｐは、特に限定はないが、単一分域化処理する単結晶Ｃと同じ組成の単結晶粉末であるのが好ましい。また、単結晶粉末Ｐは、単結晶の粉砕粉でもよいし原料粉であってもよい。また、ステップＳ２における上記単結晶粉末Ｐの所定量は、上記した単結晶Ｃ下端と電極Ｅ１との間の距離にすることが可能な量であるのが好ましい。なお、本実施形態の耐熱容器１及び単一分域化処理方法に用いる単結晶Ｃは、特に限定されず、任意である。例えば、単結晶Ｃの成分（組成）、大きさ、形状は任意である。

また、ステップＳ２において充填する単結晶粉末Ｐは、図４（Ｂ）に示すように、単結晶Ｃの下面が円錐状に下側に凸形状となっている場合は、単結晶粉末Ｐの中央部を盛り上げてもよい。後述するが、単結晶Ｃの円錐部を、上記盛り上げた単結晶粉末Ｐに埋め込むことで、単結晶Ｃを安定して設置することができる。なお、充填した単結晶粉末Ｐの形状は、任意であり、盛り上げなくてもよい。

本実施形態の耐熱容器１及び単一分域化処理方法では、受皿部２の内壁と単結晶Ｃとの距離Ｌ３を従来の耐熱容器２０を用いる場合よりも広くすることができ、かつ、受皿部２の壁部７の高さも従来の耐熱容器２０に比べ低く設定されているので、単結晶Ｃを設置する際の作業性を従来よりも顕著に向上させることができると共に、受皿部２と単結晶Ｃとの接触によるクラック等の不具合を抑制できる。この効果は、受皿部２の内壁と単結晶Ｃとの距離Ｌ３を上記の好ましい範囲に設定すること、及び／又は、壁部７の高さＬ４を上記した好ましい範囲に設定することで、より顕著に発現する。また、前記の効果は、上記したような径が大きく重量が大きい単結晶Ｃを対象とする場合、さらに顕著となる。

（ステップＳ３）
ステップＳ２の次に、図５（Ａ）に示すように、受皿部２に設置した単結晶粉末Ｐに、単結晶Ｃの端部の一部を埋め込む。これにより、単結晶Ｃの位置が、単結晶粉末Ｐに固定される。この際、単結晶Ｃ下端と電極Ｅ１との間の距離を、上記した好ましい範囲に設定することが好ましい。また、単結晶Ｃは、受皿部２の中央部に配置するのが好ましい。

（ステップＳ４）
ステップＳ３の次に、図５（Ｂ）に示すように、単結晶粉末Ｐに埋め込んだ単結晶Ｃを円筒部３で覆い、且つ、受皿部２に設置した単結晶粉末Ｐに円筒部３の端部を設置する（ステップＳ４）。ステップＳ４では、ステップＳ２で単結晶粉末Ｐに固定した単結晶Ｃに円筒部３を被せ、円筒部３の端部を、受皿部２内の単結晶粉末Ｐ上に設置することにより、円筒部３の位置が固定される。ステップＳ４では、平面視（＋Ｚ方向から見た場合）において受皿部２に設置した単結晶Ｃが円筒部３の中心になるように、円筒部３を単結晶粉末Ｐの上に設置するのが好ましい。これにより、単一分域化処理の際の単結晶Ｃに対する水平方向の条件を揃えることができ、単結晶Ｃに対して安定した単一分域化処理を施すことができる。

本実施形態の耐熱容器１及び単一分域化処理方法によれば、位置が固定された単結晶Ｃに対して、円筒部３を被せることにより覆うため、従来の耐熱容器よりも容易に単結晶Ｃを耐熱容器１内に設置することができる。前記の効果は、上記したような径が大きく重量が大きい単結晶Ｃを対象とする場合、さらに顕著となる。

（ステップＳ５）
ステップＳ４の次に、図６（Ａ）に示すように、単結晶Ｃを覆った円筒部３の内部に単結晶粉末Ｐを充填し、単結晶Ｃの全体を単結晶粉末Ｐに埋め込む（ステップＳ５）。この際、受皿部２は、酸化物単結晶粉末Ｐと、酸化物単結晶Ｃ及び酸化物単結晶粉末Ｐを保持している円筒部３と、を保持する。この際、単結晶Ｃ上端と電極Ｅ２との間の距離を上記した好ましい範囲に設定するように、単結晶粉末Ｐの量を調整することが好ましい。

（ステップＳ６）
ステップＳ５の次に、図６（Ｂ）に示すように、単結晶Ｃの全体を埋め込んだ単結晶粉末Ｐに電極Ｅ２を設置する（ステップＳ６）。この際、単結晶Ｃ上端と電極Ｅ２との間の距離を上記した好ましい範囲に設定することが好ましい。

（ステップＳ７）
ステップＳ６の次に、図７（Ａ）に示すように、ステップＳ６で設置した電極Ｅ２を単結晶粉末Ｐで埋め込む（ステップＳ７）。例えば、１０ｍｍ程度埋め込み、電極Ｅ２を固定してもよい。電極Ｅ２は、特に限定されず、例えば、従来の単一分域化処理に用いられる電極を使用することができる。なお、ステップＳ７は、任意である。電極Ｅ２を設置後、次工程の蓋部を設置することで電極Ｅ２が固定されれば、ステップＳ７を行わなくてもよい。

（ステップＳ８）
ステップＳ７の次に、図２に示すように、蓋部４を設置し、円筒部３の開口を覆う（ステップＳ８）。上記したように、単結晶粉末Ｐの上側に蓋部４を設置することで、単一分域化処理の際、単結晶Ｃの上下の条件をより近くすることができるため、単結晶Ｃに対して安定した単一分域化処理を施すことができる。

（ステップＳ９）
ステップＳ８の次に、単結晶粉末Ｐに埋め込んだ単結晶Ｃに対して、所定の温度で電圧を印加して単結晶Ｃを単一分域化する（ステップＳ９）。ステップＳ９では、単結晶Ｃが収納された耐熱容器１を熱処理炉（図示せず）内に配置する。この状態で炉内温度を単結晶Ｃのキュリー温度以上の温度に昇温・保持しながら電極Ｅ１、Ｅ２間に電圧を印加して単一分域化処理を実施する。これにより、耐熱容器１に単結晶粉末Ｐを収容し、単結晶粉末Ｐ内に単結晶Ｃを埋め込み、かつ、単結晶粉末Ｐを介して単結晶Ｃを一対の電極Ｅ１、Ｅ２で挟むと共に、単結晶Ｃを単結晶Ｃのキュリー温度以上の温度に昇温、保持し、一対の電極Ｅ１、Ｅ２に電圧を印加して単結晶Ｃを単一分域化する単結晶Ｃの単一分域化処理が行われる。なお、ステップＳ９の単一分域化の処理において、熱処理の温度及び時間、電圧等の条件は、特に制限はなく、例えば、公知の条件を使用することができる。

（ステップＳ１０）
ステップＳ９の処理終了後、単結晶Ｃを耐熱容器１から取り出す（ステップＳ１０）。ステップＳ１０では、ステップＳ９の処理終了後、冷却し、熱処理炉より単結晶Ｃが収容された耐熱容器１を取り出す。次に、耐熱容器１から単結晶Ｃを取り出す。この際、耐熱容器１の蓋部４、電極Ｅ２を外した後、円筒部３を上方に引き上げて、円筒部３を取り外す。これにより、円筒部３を単結晶Ｃに接触させずに容易に取り外すことができる。また、この際、単結晶粉末Ｐは受皿部２に広がり、埋め込まれていた単結晶Ｃが単結晶粉末Ｐ内から露出するため、単結晶Ｃを容易に取り出すことができる。この効果は、上記したような径が大きく重量が大きい単結晶Ｃを対象とする場合、顕著となる。

以上のように、本実施形態の耐熱容器１は、酸化物単結晶粉末Ｐに埋め込んだ酸化物単結晶Ｃに対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶Ｃを単一分域化する単一分域化処理に用いる耐熱容器であって、底部６及び壁部７を有する受皿部２と、円筒状であり、受皿部２の上方に設置する円筒部３と、を備え、円筒部３は、酸化物単結晶Ｃ及び酸化物単結晶粉末Ｐを内部に収容可能であり、受皿部２は、酸化物単結晶粉末Ｐと、酸化物単結晶Ｃ及び酸化物単結晶粉末Ｐを保持している円筒部３と、を保持可能であり、円筒部３の外径Ｌ１は、受皿部２の内径Ｌ２よりも小さい。上記以外の構成は、耐熱容器１において、任意の構成である。本実施形態の耐熱容器１によれば、酸化物単結晶Ｃの単一分域化処理において、耐熱容器１に酸化物単結晶Ｃを設置する際あるいは耐熱容器１から単結晶Ｃを取り出す際における、単結晶Ｃの耐熱容器１への接触による不具合を抑制し、かつ、作業性を向上させることができる。

また、本実施形態の酸化物単結晶の単一分域化処理方法は、酸化物単結晶粉末に埋め込んだ酸化物単結晶に対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶を単一分域化する、酸化物単結晶の単一分域化処理方法であって、上記した本実施形態の耐熱容器１を用いて、酸化物単結晶に単一分域化処理をすることを含む。本実施形態の酸化物単結晶の単一分域化処理方法によれば、酸化物単結晶Ｃの単一分域化処理において、耐熱容器１に酸化物単結晶Ｃを設置する際あるいは耐熱容器１から単結晶Ｃを取り出す際における、単結晶Ｃの耐熱容器１への接触による不具合を抑制し、かつ、作業性を向上させることができる。なお、上記本実施形態の酸化物単結晶の単一分域化処理方法において、上記以外の構成は、任意の構成である。本実施形態の単一分域化処理方法は、上記以外の他の工程を含んでもよい。例えば、本実施形態の単一分域化処理方法は、受皿部２に酸化物単結晶粉末Ｐを設置することと、受皿部２に設置した酸化物単結晶粉末Ｐに、酸化物単結晶Ｃの端部の一部を埋め込むことと、酸化物単結晶粉末Ｐに埋め込んだ酸化物単結晶Ｃを円筒部３で覆い、且つ、受皿部２に設置した酸化物単結晶粉末Ｐに円筒部３の端部を設置することと、酸化物単結晶Ｃを覆った円筒部３の内部に酸化物単結晶粉末Ｐを充填し、酸化物単結晶Ｃの全体を酸化物単結晶粉末Ｐに埋め込むことと、酸化物単結晶粉末Ｐに埋め込んだ酸化物単結晶Ｃに対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶Ｃを単一分域化することと、を含んでもよい。また、本実施形態の単一分域化処理方法は上記した本実施形態の耐熱容器１で説明した事項を含んでもよい。

以下、本発明の実施例を用いて具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例によって何ら限定されるものではない

［実施例１］
実施例１では、上記した本実施形態に係る耐熱容器及び単一分域化処理方法を用いて、ＬＮ単結晶の単一分域化処理を行った。実施例１では、コングルエント組成（Ｌｉ：Ｎｂ＝４８．４：５１．６（モル比））を有する直径φ１６０ｍｍ（６．３インチ）全長１００ｍｍのＬＮ単結晶（キュリー点：１１３８℃）を単一分域化処理した。

まず、上記図２に示す耐熱容器１と同様の、受皿部、円筒部、蓋からなる耐熱容器を用意した。受皿部は、内径φ２７０ｍｍ、壁部の高さ１００ｍｍ、厚み２０ｍｍのアルミナ製とした。円筒部は内径φ２００ｍｍ、長さ１７０ｍｍ、厚さ１５ｍｍのアルミナ製とした。蓋部は外径φ３１０ｍｍ、厚さ２０ｍｍのアルミナ製とした。次に、受皿部の内部底面に直径φ１８０ｍｍ、厚み０．３ｍｍの電極を敷いた。次に、ＬＮ結晶を粉砕した単結晶粉末を２５ｍｍ敷いた。また、単結晶粉末は中央部を山状に盛り上げた。山状に盛り上げた部分に単結晶の円錐状の下部を埋め込み設置した。次に円筒部を、単結晶が円筒部の中心になるように被せ、受皿部の単結晶粉末の上に設置した。円筒部内を単結晶の周辺を単結晶粉末で充填し、単結晶上面から２５ｍｍに位置に直径φ１８０ｍｍ、厚み０．３ｍｍの電極を配置し、その上に１０ｍｍ厚さで単結晶粉末を充填した。円筒部の上に蓋部を設置し閉止した。

単結晶を収容した耐熱容器を昇降式電気炉の炉床板上に配置した後、単結晶の下側に対峙する電極の白金線をプラス電極とし、単結晶の上側に対峙する電極の白金線をマイナス電極として直流電源に接続した。電気炉の、１１５０℃に昇温し、単結晶が１１５０℃で安定するまで５．５時間保持した。１１５０℃に到達してから５．５時間後に、０．４Ｖ／ｍｉｎの条件で上記電極間に電圧を印加し、約４５分後に電極間の電圧を１８Ｖとする。１８Ｖになってから７５分後、電極間に１８Ｖを印加した状態で電気炉の降温し、温度が９００℃付近となった時点で電極間電圧を０Ｖとした。

単一分域化処理後、電気炉より耐熱容器を取りだした。耐熱容器の蓋部及び上側の電極を外した。その後、円筒部を上側に持ち上げ取り外すことで、単結晶粉末が受皿内に広がり、単結晶粉末内から露出した単結晶を取り出した。

単一分域化処理後のＬＮ単結晶を調べたところクラックの発生はなく、また、ＬＮ単結晶の分極状態を評価したところ反対向きの分極はなく、良好に単一分域化されていた。また、単結晶を耐熱容器に設置する作業及び耐熱容器より取り出す作業は、従来の耐熱容器の作業に比べ５０％作業効率が向上した。

上記実施例の結果から、本実施形態の耐熱容器及び単一分域化処理方法によれば、単結晶の単一分域化処理において、耐熱容器に単結晶を設置する際あるいは耐熱容器から単結晶を取り出す際における、単結晶の耐熱容器への接触による不具合を抑制し、かつ、作業性を向上させることができる顕著な効果があることが確認される。

なお、本発明の技術範囲は、上述の実施形態等で説明した態様に限定されない。上述の実施形態等で説明した要件の１つ以上は、省略されることがある。また、上述の実施形態等で説明した要件は、適宜組み合わせることができる。また、法令で許容される限りにおいて、上述の実施形態等で引用した全ての文献の開示を援用して本文の記載の一部とする。

１・・・耐熱容器
２・・・受皿部
３・・・円筒部
４・・・蓋部
６・・・底部
７・・・壁部
８・・・内部底面
Ｅ１、Ｅ２・・・電極
Ｃ・・・酸化物単結晶（単結晶）
Ｐ・・・酸化物単結晶粉末（単結晶粉末）

Claims

酸化物単結晶粉末に埋め込んだ酸化物単結晶に対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶を単一分域化する単一分域化処理に用いる耐熱容器であって、
底部及び壁部を有する受皿部と、
円筒状であり、前記受皿部の上方に設置する円筒部と、を備え、
前記円筒部は、前記酸化物単結晶及び前記酸化物単結晶粉末を内部に収容可能であり、
前記受皿部は、前記酸化物単結晶粉末と、前記酸化物単結晶及び前記酸化物単結晶粉末を保持している前記円筒部と、を保持可能であり、
前記円筒部の外径は、前記受皿部の内径よりも小さい、耐熱容器。
前記円筒部の外径は、前記受皿部の内径よりも、３０ｍｍ以上５０ｍｍ以下小さい、請求項１に記載の耐熱容器。
前記受皿部は、前記単一分域化処理の際に耐熱容器中に充填される前記酸化物単結晶粉末の全量を保持可能である、請求項１又は請求項２に記載の耐熱容器。
前記円筒部の内径は、１９０ｍｍ以上である、請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の耐熱容器。
酸化物単結晶粉末に埋め込んだ酸化物単結晶に対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶を単一分域化する、酸化物単結晶の単一分域化処理方法であって、
請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の耐熱容器を用いて、前記酸化物単結晶に単一分域化処理をすることを含む、酸化物単結晶の単一分域化処理方法。
前記単一分域化処理は、
前記受皿部に前記酸化物単結晶粉末を設置することと、
前記受皿部に設置した前記酸化物単結晶粉末に、前記酸化物単結晶の端部の一部を埋め込むことと、
前記酸化物単結晶粉末に埋め込んだ前記酸化物単結晶を前記円筒部で覆い、且つ、前記受皿部に設置した前記酸化物単結晶粉末に前記円筒部の端部を設置することと、
前記酸化物単結晶を覆った前記円筒部の内部に前記酸化物単結晶粉末を充填し、前記酸化物単結晶の全体を前記酸化物単結晶粉末に埋め込むことと、
前記酸化物単結晶粉末に埋め込んだ前記酸化物単結晶に対して、所定の温度で電圧を印加して酸化物単結晶を単一分域化することと、を含む、請求項５に記載の酸化物単結晶の単一分域化処理方法。