JP6547360B2 - ＣａＭｇＺｒ置換型ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＳＧＧＧ）単結晶の育成方法およびＳＧＧＧ単結晶基板の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、ＣａＭｇＺｒ置換型ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＳＧＧＧ）単結晶の育成方法に係り、特に、チョクラルスキー（ＣＺ：Czochralski）法により育成されたＳＧＧＧ単結晶の結晶トップ部と結晶ボトム部間における格子定数の分布が均一化されているＳＧＧＧ単結晶の育成方法およびＳＧＧＧ単結晶を切断して製造されるＳＧＧＧ単結晶基板の製造方法に関するものである。

光アイソレータは、磁界を印加することにより入射光の偏光面を回転させるファラデー回転子を有しており、近年、光アイソレータは、光通信の分野だけでなくファイバーレーザー加工機にも使用されるようになってきている。

このような光アイソレータに使用されるファラデー回転子の材料として、ＣａＭｇＺｒ置換型ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（Substituted Ｇｄ ₃ Ｇａ ₅ Ｏ₁₂：ＳＧＧＧ）単結晶を基板（非磁性ガーネット単結晶基板）とし、該ＳＧＧＧ基板上に液相エピタキシャル（Liquid Phase Epitaxy；ＬＰＥ）成長させて得られる酸化物ガーネット単結晶膜が知られており（特許文献１〜２、非特許文献１参照）、該ガーネット単結晶膜の中でも、希土類鉄ガーネット単結晶膜（ＲＩＧ：Rare-earth iron garnet）は近赤外領域で高い透過率を有しかつ大きなファラデー効果を示す優れた材料である。

尚、非磁性ガーネット単結晶基板については、該単結晶の育成方向における結晶方位が＜１１１＞である［すなわち、非磁性ガーネット単結晶基板の（１１１）面上にＬＰＥ法により酸化物ガーネット単結晶膜が育成されている］基板が利用されている（特許文献３および特許文献４参照）。

ところで、希土類鉄ガーネット（ＲＩＧ）単結晶膜は、基板上に、液相エピタキシャル（ＬＰＥ）成長法を用い、３００〜５００μｍ程度の厚さに育成されるため、基板の格子定数をＲＩＧ単結晶膜に整合させる必要がある。基板とＲＩＧ単結晶膜との格子定数差が大き過ぎる場合、基板とＲＩＧ単結晶膜間に応力が発生し、基板ごと割れて収率の低下を引き起こすからである。

そこで、ＲＩＧ単結晶膜と格子定数を整合させるため、基板として使用されるＳＧＧＧは、格子定数１２．３８３Åのガドリニウム・ガリウム・ガーネット単結晶（ＧＧＧ：Ｇｄ₃Ｇａ₅Ｏ₁₂）に、カルシウム（Ｃａ）、マグネシウム（Ｍｇ）、ジルコニウム（Ｚｒ）を添加して１２．４９４〜１２．５００Åの格子定数を得ている。

但し、ＳＧＧＧは添加元素（Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ）の濃度に依存して格子定数が変化するため、ＲＩＧ単結晶膜の格子定数と整合するＳＧＧＧ基板を製造するには、ＳＧＧＧ単結晶を育成する際、ＳＧＧＧ単結晶内において格子定数が均一になるよう添加元素の濃度分布を制御する必要がある。

一方、ＲＩＧ単結晶膜の液相エピタキシャル（ＬＰＥ）法においては、ＲＩＧ単結晶膜を育成する際、ＳＧＧＧ基板との格子定数差が大きくなり過ぎないように溶液組成を調整する等して、割れ等による収率低下の防止策が採られている。

尚、上記ＣａＭｇＺｒ置換型ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＳＧＧＧ）単結晶は、（Ｇｄ_3-xＣａ_x）（Ｇａ_5-x-2yＭｇ_yＺｒ_x+y）Ｏ₁₂、（ＧｄＣａ）₃（ＧａＭｇＺｒ）₅Ｏ₁₂、（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂等の組成式で表わされる。

特開２００３−２３８２９４号公報 特開２００３−２３８２９５号公報 特開平１１−１９９３９０号公報 特開２０００−８９１６５号公報

D. Mateika, R. Laurien, Ch. Rusche, J. Crystal Growth 56 (1982) 677

ところで、チョクラルスキー（ＣＺ：Czochralski）法により育成されるＳＧＧＧ単結晶においては、原料融液から単結晶化する際に添加元素（Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ）が偏析するため、育成初期の結晶トップ部と育成終盤の結晶ボトム部とで格子定数は均一にならない。

しかし、ＬＰＥ法によるＲＩＧ単結晶膜の生産性を向上させるため、ＳＧＧＧ単結晶基板には格子定数における均一性の向上が求められている。育成されたＳＧＧＧ単結晶の結晶トップ部とボトム部とで格子定数の差が大きい場合（ＳＧＧＧ単結晶基板における格子定数の均一性が悪い場合）、ＬＰＥ法でＲＩＧ単結晶膜の育成を行うに際し、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ基板と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ基板とで育成条件を変える必要が生じ、個々の格子定数に合わせて溶液組成や育成条件の調整操作が必要となる煩雑さを有するからである。この場合、ＳＧＧＧ単結晶基板における格子定数の均一性を向上させることで、ＲＩＧ単結晶膜の育成時における上記調整操作を省略することができ、ＲＩＧ単結晶膜の生産性を向上させることが可能となる。

本発明はこのような問題点に着目してなされたもので、その課題とするところは、チョクラルスキー（ＣＺ）法により育成されたＳＧＧＧ単結晶の結晶トップ部と結晶ボトム部間における格子定数の分布が均一化されているＳＧＧＧ単結晶の育成方法を提供し、合わせてＳＧＧＧ単結晶から製造されるＳＧＧＧ単結晶基板の製造方法を提供することにある。

上記課題を解決するため本発明者が鋭意研究を行った結果、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料融液中のカルシウムとマグネシウムの原子比Ｃａ／Ｍｇを一定範囲に制御し、かつ、添加元素（Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ）の偏析を避けるため、原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を５０％未満の所定範囲に設定することで解決できることを見出すに至った。

すなわち、本発明に係る第１の発明は、
チョクラルスキー（ＣＺ：Czochralski）法によりＣａＭｇＺｒ置換型ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＳＧＧＧ）単結晶を育成する方法において、
下記組成式（１）で示される原料融液を用いると共に、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７％〜４７％の範囲に設定して育成することを特徴とする。
（Ｇｄ _3.036-x Ｃａ _x ）（Ｇａ _4.964-x-2y Ｍｇ _y Ｚｒ _x+y ）Ｏ ₁₂ （１）
［但し、組成式（１）中のｘ、ｙは、０．３２０≦ｘ≦０．３３０、および、０．３０８≦ｙ≦０．３２０である。］

また、第２の発明は、
第１の発明に記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法において、
格子定数が１２．４９４５〜１２．４９７５Åで、かつ、単結晶の育成方向と直交する任意の２平面内の２次元座標で特定される同一位置における格子定数の差が０．０００２Å以下であるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とし、
第３の発明は、
第１の発明または第２の発明に記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法において、
下記組成式（２）で示されるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とし、
（Ｇｄ_3-xＣａ_x）（Ｇａ_5-x-2yＭｇ_yＺｒ_x+y）Ｏ₁₂ （２）
［但し、組成式（２）中のｘ、ｙは、０．３０４≦ｘ≦０．３３６、および、０．２５９≦ｙ≦０．３２０である。］
第４の発明は、
第１の発明〜第３の発明のいずれかに記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法において、
単結晶の育成方向における結晶方位が＜１１１＞であるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とし、
第５の発明は、
第１の発明〜第４の発明のいずれかに記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法において、
単結晶の育成方向と直交する任意の２平面間における育成方向の長さが１００ｍｍ以下であるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とする。

また、本発明に係る第６の発明は、
希土類鉄ガーネット単結晶膜を液相エピタキシャル成長法（ＬＰＥ法）により育成する際に用いられるＳＧＧＧ単結晶基板の製造方法において、
下記組成式（１）で示される原料融液を用い、上記チョクラルスキー法により、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７％〜４７％の範囲に設定して、単結晶の育成方向と直交する任意の２平面内の２次元座標で特定される同一位置における格子定数の差が０．０００２Å以下で、かつ、育成方向における結晶方位が＜１１１＞であるＳＧＧＧ単結晶を育成する工程と、
育成されたＳＧＧＧ単結晶をその育成方向と直交する方向へ切断して下記組成式（２）で示されると共に、格子定数が１２．４９４５〜１２．４９７５ÅであるＳＧＧＧ単結晶基板を製造する工程、
を具備することを特徴とする。
（Ｇｄ _3.036-x Ｃａ _x ）（Ｇａ _4.964-x-2y Ｍｇ _y Ｚｒ _x+y ）Ｏ ₁₂ （１）
［但し、組成式（１）中のｘ、ｙは、０．３２０≦ｘ≦０．３３０、および、０．３０８≦ｙ≦０．３２０である。］
（Ｇｄ_3-xＣａ_x）（Ｇａ_5-x-2yＭｇ_yＺｒ_x+y）Ｏ₁₂ （２）
［但し、組成式（２）中のｘ、ｙは、０．３０４≦ｘ≦０．３３６、および、０．２５９≦ｙ≦０．３２０である。］

チョクラルスキー（ＣＺ）法により育成される本発明に係るＳＧＧＧ単結晶は、単結晶の育成方向と直交する任意の２平面（例えば、直胴部から選択された結晶トップ部と結晶ボトム部）内の２次元座標で特定される同一位置における格子定数の差が０．０００２Å以下であることから格子定数の分布が均一化されている。

従って、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ基板と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ基板における格子定数の均一性に優れ、ＬＰＥ法によりＲＩＧ単結晶膜を育成する際、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ基板と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ基板とで育成条件を変える必要がないため、従来と比較してＲＩＧ単結晶膜の生産性を向上できる効果を有している。

本発明に係るＳＧＧＧ単結晶の育成方法に用いられる製造装置の概略構成を示す説明図。 本発明に係るＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部と結晶ボトム部を示す説明図。

以下、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。

（１）チョクラルスキー法によるＳＧＧＧ単結晶の育成方法
図１は、本発明に係るＣａＭｇＺｒ置換型ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＳＧＧＧ）単結晶の育成方法に用いられる製造装置の概略構成を示す説明図である。

この製造装置は、公知のチョクラルスキー法によりＳＧＧＧ単結晶を育成する育成炉１を備えている。育成炉１の構造を簡単に説明すると、育成炉１は、筒状のチャンバー２と、このチャンバー２の内側に設置された高周波コイル１０と、この高周波コイル１０の内側に配置された断熱材３およびイリジウム製坩堝８を有している。尚、上記育成炉１の寸法は、製造するＳＧＧＧ単結晶の大きさに依存するが、一例として直径０．６ｍ、高さ１ｍ程度である。

また、上記育成炉１には開口部（図示せず）が２箇所設けられており、これ等開口部を介して不活性ガス、好適には窒素ガスが給排され、結晶育成時のチャンバー２内は不活性ガスで満たされる。尚、育成炉１内には、上記坩堝８底部の下側に温度を計測する図示外の温度計（熱電対）が設置されている。

また、上記高周波コイル１０は銅管で構成され、図示外の制御部を通じ投入電力が制御されて坩堝８が高周波加熱されると共に温度調節がなされる。また、上記チャンバー２の内側で高周波コイル１０内には断熱材３が配置されており、複数の断熱材３により囲まれた雰囲気によりホットゾーン５が形成されている。

上記ホットゾーン５の上下方向における温度勾配は高周波コイル１０への投入電力量を制御することによって変化させることができ、かつ、断熱材３の形状と構成（材質）によっても広範囲に変化させることができる。更に、高周波コイル１０の坩堝８に対する相対位置を調整することによりホットゾーン５の温度勾配を微調整することができる。尚、上記断熱材３は、高融点の耐火物により構成されている。

また、上記坩堝８はカップ状に形成され、その底部が断熱材３上に配置されかつ断熱材３により保持されている。また、坩堝８の上方側には、種結晶６と成長したＳＧＧＧ単結晶を保持しかつ引き上げるための引き上げ軸４が設置されており、引き上げ軸４は軸線を中心に回転させることができる。

そして、坩堝８内に原料を充填し、育成炉１のチャンバー２内に上記坩堝８を配置しかつ高周波コイル１０により加熱して原料を融解させ、その後、原料融液９に種結晶６を接触させて徐々に温度を降下させ、同時に引き上げ軸４を徐々に引き上げることにより種結晶６の下部側において原料融液９を順次結晶化させる。そして、育成条件に従い高周波コイル１０への投入電力を調整し、所望とする直径のＳＧＧＧ単結晶７を育成することが可能となる。図２は育成されたＳＧＧＧ単結晶７を示し、符号１１はＳＧＧＧ単結晶７の直胴部における結晶トップ部、符号１２はＳＧＧＧ単結晶７の直胴部における結晶ボトム部をそれぞれ示している。

尚、単結晶の育成方向における結晶方位が＜１１１＞である非磁性ガーネット単結晶基板が広く用いられているため、育成されるＳＧＧＧ単結晶７の育成方向における結晶方位は＜１１１＞であることが好ましい。

また、ＳＧＧＧ単結晶の肩部を育成するとき、ファセット成長に伴う歪の発生を抑制するため、「界面反転操作」を行って界面形状を凸から平坦にしている。また、単結晶育成に係る一連の温度モニタは上記温度計（熱電対）により行われる。

更に、ＳＧＧＧが原料融液から単結晶化する際の添加元素（Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ）の偏析を回避するため、原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７％〜４７％の範囲に設定している。

尚、原料融液の上記固化率が３７％〜４７％の範囲内に設定された場合でも、単結晶の育成方向と直交する任意の２平面（例えば、直胴部から選択された結晶トップ部と結晶ボトム部）間の育成方向の長さ（２平面間距離）が増大すると単結晶良品率が低下してしまうことがある（単結晶の直胴部長が１１５ｍｍである実施例５参照）。このため、単結晶の育成方向と直交する任意の２平面間における育成方向の長さは１００ｍｍ以下であることが好ましい。

そして、上記ＳＧＧＧ単結晶は、純度９９．９９％の酸化ガドリニウム（Ｇｄ₂Ｏ₃）、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ₃）、酸化ガリウム（Ｇａ₂Ｏ₃）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２）を、下記組成式（１）で示される比率に混合した原料を用いてチョクラルスキー法により育成されている。
（Ｇｄ_{３．０３６−ｘ}Ｃａ_ｘ）（Ｇａ_{４．９６４−ｘ−２ｙ}Ｍｇ_ｙＺｒ_ｘ＋ｙ）Ｏ_１２ （１）
［但し、組成式（１）中のｘ、ｙは、０．３２０≦ｘ≦０．３３０、および、０．３０８≦ｙ≦０．３２０である。］

ところで、チョクラルスキー（ＣＺ：Czochralski）法によるＳＧＧＧ単結晶の直胴部における育成条件は、本出願人が開発した育成法（特願２０１４−１８２９７０号明細書参照）の条件が採用されている。すなわち、従来の育成条件（原料融液の加熱条件、界面反転操作等従来から採用されている自動制御による条件）を維持したまま、結晶育成炉内の原料融液９表面から引き上げ方向１ｃｍまでの雰囲気における温度勾配を７〜１４℃／ｃｍ、１ｃｍを越え引き上げ方向１０ｃｍまでの雰囲気における温度勾配を１９〜２３℃／ｃｍの範囲に維持すると共に、ＳＧＧＧ単結晶の直胴部上端から０ｍｍ〜３０ｍｍまでの直胴部育成中、上記種結晶６の回転数を２２〜３０ｒｐｍ内の一定値（例えば２２ｒｐｍ）に設定し、直胴部上端から３０ｍｍを越えた以降の直胴部育成中、上記一定値（例えば２２ｒｐｍ）から一定の比率で回転数を減少させて直胴部上端から８３ｍｍ直胴部が育成した時点における種結晶６の回転数が１８〜２１ｒｐｍ（例えば１８ｒｐｍ）となるように管理しながらＳＧＧＧ単結晶の直胴部を育成している。

（２）液相エピタキシャル法によるＲＩＧ単結晶膜の育成方法
育成されたＳＧＧＧ単結晶は育成炉１から取り出され、熱歪を除去するアニール処理が施された後、規格に合わせた厚さに切断され、更に両面研磨されて本発明に係るＳＧＧＧ単結晶基板に加工される。

その後、磁気光学効果を有し、ファラデー回転子の材料となる（ＹｂＴｂＢｉ）₃Ｆｅ₅Ｏ₁₂等のＲＩＧ単結晶膜を、液相エピタキシャル法により本発明に係るＳＧＧＧ単結晶基板上に育成させる。

尚、上記ＳＧＧＧ単結晶を切断しかつ両面研磨されて得られた本発明に係るＳＧＧＧ単結晶基板の格子定数は、エックス線回折装置（Ｐｈｉｌｉｐｓ社製ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ Ｘ’ｐｅｒｔ ＰＲＯ ＭＲＤ)を用いて測定されている。

以下、本発明の実施例について比較例を挙げて具体的に説明する。

実施例と比較例に係る育成装置には図１に示す製造装置が用いられ、実施例と比較例に係るＳＧＧＧ単結晶の直胴部における育成条件は特願２０１４−１８２９７０号明細書に記載された上記条件が採用されている。

また、ＳＧＧＧ単結晶の育成方向と直交する任意の２平面については、育成したＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部と結晶ボトム部を選択し、かつ、結晶トップ部と結晶ボトム部内の２次元座標で特定される同一位置における格子定数をエックス線回折装置により測定し、結晶トップ部と結晶ボトム部における格子定数差の大小に基づきＳＧＧＧ単結晶の良否を評価している。

尚、下記組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂は、Ｇｄ、Ｃａ、Ｇａ、Ｍｇ、Ｚｒの各原子のモル数の合計とＯ原子のモル数との比が「８：１２」となることを意味するものとする（以下同様）。

［実施例１］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７０６：０．３３０：４．０１８：０．３０８：０．６３８、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３３０／０．３０８＝１．０７となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３３０（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３０８（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、実施例１においては上記組成式（１）の要件を満たす組成になっている。

また、上記原料については冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、チャンバーを閉めた後、高周波コイルに電力を投入して原料を融解させた。続いて、結晶方位が＜１１１＞である棒状種結晶の先端を原料融液に浸け、原料融液表面から引き上げ方向１ｃｍまでの雰囲気における温度勾配が７℃/ｃｍ、１ｃｍを越え引き上げ方向１０ｃｍまでの雰囲気における温度勾配が１９℃/ｃｍの条件でＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、直胴部上端から０ｍｍ〜３０ｍｍまでの直胴部を育成する際には、種結晶の回転数を２２ｒｐｍに設定し、直胴部上端から３０ｍｍを越えた以降の直胴部を育成する際には、２２ｒｐｍから一定の比率で回転数を減少させて直胴部上端から８３ｍｍ直胴部が育成した時点での種結晶の回転数が１８ｒｐｍとなるように管理しながらＳＧＧＧ単結晶直胴部の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６７０}Ｃａ_{０．３３０}）（Ｇａ_{４．０５４}Ｍｇ_{０．３０８}Ｚｒ_{０．６３８}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶（４．７ｋｇ）を育成した。

尚、実施例１に係るＳＧＧＧ単結晶の育成において、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］
＝［（４．７ｋｇ÷１２．６ｋｇ）×１００］＝３７．３％
に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９７０Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９７２Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００２Å（１２．４９７２Å−１２．４９７０Å）であった。

［実施例２］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７１２：０．３２４：４．０１２：０．３１４：０．６３８、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３２４／０．３１４＝１．０３となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３２４（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３１４（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、実施例２においても上記組成式（１）の要件を満たす組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６７６}Ｃａ_{０．３２４}）（Ｇａ_{４．０４８}Ｍｇ_{０．３１４}Ｚｒ_{０．６３８}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、実施例２に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においても、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９６５Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９６６Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００１Å（１２．４９６６Å−１２．４９６５Å）であった。

［実施例３］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７１６：０．３２０：４．００４：０．３２０：０．６４０、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３２０／０．３２０＝１．００となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３２０（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３２０（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、実施例３においても上記組成式（１）の要件を満たす組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６８０}Ｃａ_{０．３２０}）（Ｇａ_{４．０４０}Ｍｇ_{０．３２０}Ｚｒ_{０．６４０}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、実施例３に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においても、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９６６Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９６７Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００１Å（１２．４９６７Å−１２．４９６６Å）であった。

［実施例４］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７１６：０．３２０：４．００４：０．３２０：０．６４０、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３２０／０．３２０＝１．００となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３２０（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３２０（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、実施例４においても上記組成式（１）の要件を満たす組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６８０}Ｃａ_{０．３２０}）（Ｇａ_{４．０４０}Ｍｇ_{０．３２０}Ｚｒ_{０．６４０}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長１００ｍｍのＳＧＧＧ単結晶（４．７ｋｇ×１００ｍｍ／８０ｍｍ＝５．９ｋｇ）を育成した。

尚、実施例４に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においては、原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］について、３７．３％×１００ｍｍ／８０ｍｍ＝４６．６％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９６６Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９６８Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００２Å（１２．４９６８Å−１２．４９６６Å）であった。

［実施例５］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７１６：０．３２０：４．００４：０．３２０：０．６４０、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３２０／０．３２０＝１．００となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３２０（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３２０（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、実施例５においても上記組成式（１）の要件を満たす組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１５．０ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１８０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６８０}Ｃａ_{０．３２０}）（Ｇａ_{４．０４０}Ｍｇ_{０．３２０}Ｚｒ_{０．６４０}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長１１５ｍｍのＳＧＧＧ単結晶（６．８ｋｇ）を育成した。

尚、実施例５に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においては、原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］について、６．８ｋｇ／１５．０ｋｇ×１００＝４５．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９６９Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９７１Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００２Å（１２．４９７１Å−１２．４９６９Å）であった。

尚、本実施例においては、結晶底部にクラックが発生したため、育成された単結晶良品（育成方向でクラックの無い部分）率は８２．６％であった。

［比較例１］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７０３：０．３３３：４．０３１：０．３００：０．６３３、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３３３／０．３００＝１．１１となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３３３（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３００（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、比較例１においては上記組成式（１）におけるｘとｙの要件を満たさない組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６６７}Ｃａ_{０．３３３}）（Ｇａ_{４．０６７}Ｍｇ_{０．３００}Ｚｒ_{０．６３３}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、比較例１に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においても、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９５０Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９６０Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．００１０Å（１２．４９６０Å−１２．４９５０Å）であり、格子定数の差（０．０００２Å以下）に係る条件を満たさないものであった。

［比較例２］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７０６：０．３３０：４．０２８：０．３０３：０．６３３、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３３０／０．３０３＝１．０９となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３３０（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３０３（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、比較例２においては上記組成式（１）におけるｙの要件を満たさない組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６７０}Ｃａ_{０．３３０}）（Ｇａ_{４．０６４}Ｍｇ_{０．３０３}Ｚｒ_{０．６３３}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、比較例２に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においても、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９５４Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９６０Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００６Å（１２．４９６０Å−１２．４９５４Å）であり、格子定数の差（０．０００２Å以下）に係る条件を満たさないものであった。

［比較例３］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７１７：０．３１９：４．００１：０．３２２：０．６４１、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３１９／０．３２２＝０．９９となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３１９（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３２２（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、比較例３においても上記組成式（１）におけるｘとｙの要件を満たさない組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６８１}Ｃａ_{０．３１９}）（Ｇａ_{４．０３７}Ｍｇ_{０．３２２}Ｚｒ_{０．６４１}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、比較例３に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においても、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９６６Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９６９Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００３Å（１２．４９６９Å−１２．４９６６Å）であり、格子定数の差（０．０００２Å以下）に係る条件を満たさないものであった。

［比較例４］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７２６：０．３１０：４．００８：０．３２３：０．６３３、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３１０／０．３２３＝０．９６となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３１０（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３２３（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、比較例４においても上記組成式（１）におけるｘとｙの要件を満たさない組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６９０}Ｃａ_{０．３１０}）（Ｇａ_{４．０４４}Ｍｇ_{０．３２３}Ｚｒ_{０．６３３}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、比較例４に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においても、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９４８Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９５３Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００５Å（１２．４９５３Å−１２．４９４８Å）であり、格子定数の差（０．０００２Å以下）に係る条件を満たさないものであった。

［比較例５］
ＳＧＧＧ単結晶をチョクラルスキー法で育成するため、組成式（ＧｄＣａＧａＭｇＺｒ）₈Ｏ₁₂で示される原料を、原子比Ｇｄ：Ｃａ：Ｇａ：Ｍｇ：Ｚｒ＝２．７２６：０．３１０：４．０１４：０．３２０：０．６３０、および、Ｃａ／Ｍｇ＝０．３１０／０．３２０＝０．９７となるように秤量した。

尚、Ｃａ_ｘ＝０．３１０（０．３２０≦ｘ≦０．３３０）、および、Ｍｇ_ｙ＝０．３２０（０．３０８≦ｙ≦０．３２０）に設定され、比較例５においては上記組成式（１）におけるｘの要件を満たさない組成になっている。

また、上記原料は、冷間等方圧加圧法による嵩密度の増加と、加熱による炭素除去の処理を施した後、該原料１２．６ｋｇを直径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム坩堝に充填し、以下、実施例１と略同一条件によりＳＧＧＧ単結晶の育成を行い、組成式（Ｇｄ_{２．６９０}Ｃａ_{０．３１０}）（Ｇａ_{４．０５０}Ｍｇ_{０．３２０}Ｚｒ_{０．６３０}）Ｏ₁₂で示される直径８３ｍｍで直胴部長８０ｍｍのＳＧＧＧ単結晶を育成した。

尚、比較例５に係るＳＧＧＧ単結晶の育成においても、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７．３％に設定して育成されている。

次に、育成されたＳＧＧＧ単結晶の直胴部における結晶トップ部（直胴部の上端）と結晶ボトム部（直胴部の下端）を切断し、かつ、両面研磨加工を施した後、上記エックス線回折装置を用いて、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数を測定した。

測定の結果、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶トップ部）の格子定数は１２．４９４８Å、かつ、結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ単結晶基板（すなわち、結晶ボトム部）の格子定数は１２．４９５４Åで、結晶ボトム部と結晶トップ部における格子定数の差は０．０００６Å（１２．４９５４Å−１２．４９４８Å）であり、格子定数の差（０．０００２Å以下）に係る条件を満たさないものであった。

本発明に係るＳＧＧＧ単結晶によれば、結晶トップ部と結晶ボトム部間における格子定数の分布が均一化されていることから、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ基板と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ基板における格子定数の均一性に優れている。そして、ＬＰＥ法によりＲＩＧ単結晶膜を育成する際、結晶トップ部から得られたＳＧＧＧ基板と結晶ボトム部から得られたＳＧＧＧ基板とで育成条件を変える必要がない分、ＲＩＧ単結晶膜における生産性の向上が図れるため、光アイソレータ用ファラデー回転子に用いられるＲＩＧ単結晶膜を低コストで提供できる産業上の利用可能性を有している。

１ 育成炉
２ チャンバー
３ 断熱材
４ 引き上げ軸
５ ホットゾーン
６ 種結晶
７ ＳＧＧＧ単結晶
８ 坩堝
９ 原料融液
１０ 高周波コイル
１１ 結晶トップ部
１２ 結晶ボトム部

Claims (6)

1. チョクラルスキー（ＣＺ：Czochralski）法によりＣａＭｇＺｒ置換型ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＳＧＧＧ）単結晶を育成する方法において、
   下記組成式（１）で示される原料融液を用いると共に、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７％〜４７％の範囲に設定して育成することを特徴とするＳＧＧＧ単結晶の育成方法。
   （Ｇｄ _3.036-x Ｃａ _x ）（Ｇａ _4.964-x-2y Ｍｇ _y Ｚｒ _x+y ）Ｏ ₁₂ （１）
   ［但し、組成式（１）中のｘ、ｙは、０．３２０≦ｘ≦０．３３０、および、０．３０８≦ｙ≦０．３２０である。］
2. 格子定数が１２．４９４５〜１２．４９７５Åで、かつ、単結晶の育成方向と直交する任意の２平面内の２次元座標で特定される同一位置における格子定数の差が０．０００２Å以下であるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とする請求項１に記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法。
3. 下記組成式（２）で示されるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とする請求項１または２に記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法。
   （Ｇｄ_3-xＣａ_x）（Ｇａ_5-x-2yＭｇ_yＺｒ_x+y）Ｏ₁₂ （２）
   ［但し、組成式（２）中のｘ、ｙは、０．３０４≦ｘ≦０．３３６、および、０．２５９≦ｙ≦０．３２０である。］
4. 単結晶の育成方向における結晶方位が＜１１１＞であるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法。
5. 単結晶の育成方向と直交する任意の２平面間における育成方向の長さが１００ｍｍ以下であるＳＧＧＧ単結晶を育成することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のＳＧＧＧ単結晶の育成方法。
6. 希土類鉄ガーネット単結晶膜を液相エピタキシャル成長法（ＬＰＥ法）により育成する際に用いられるＳＧＧＧ単結晶基板の製造方法において、
   下記組成式（１）で示される原料融液を用い、上記チョクラルスキー法により、育成時における原料融液の固化率［（結晶重量÷原料重量）×１００］を３７％〜４７％の範囲に設定して、単結晶の育成方向と直交する任意の２平面内の２次元座標で特定される同一位置における格子定数の差が０．０００２Å以下で、かつ、育成方向における結晶方位が＜１１１＞であるＳＧＧＧ単結晶を育成する工程と、
   育成されたＳＧＧＧ単結晶をその育成方向と直交する方向へ切断して下記組成式（２）で示されると共に、格子定数が１２．４９４５〜１２．４９７５ÅであるＳＧＧＧ単結晶基板を製造する工程、
   を具備することを特徴とするＳＧＧＧ単結晶基板の製造方法。
   （Ｇｄ _3.036-x Ｃａ _x ）（Ｇａ _4.964-x-2y Ｍｇ _y Ｚｒ _x+y ）Ｏ ₁₂ （１）
   ［但し、組成式（１）中のｘ、ｙは、０．３２０≦ｘ≦０．３３０、および、０．３０８≦ｙ≦０．３２０である。］
   （Ｇｄ_3-xＣａ_x）（Ｇａ_5-x-2yＭｇ_yＺｒ_x+y）Ｏ₁₂ （２）
   ［但し、組成式（２）中のｘ、ｙは、０．３０４≦ｘ≦０．３３６、および、０．２５９≦ｙ≦０．３２０である。］

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