JP6707091B2 - アクリル系ポリビニルアセタールフィルム、組成物、及び熱結合性物品 - Google Patents

Description

発明の詳細な説明

（概要）
一実施形態において、フィルムが記載される。本フィルムは（メタ）アクリルポリマーと、ポリビニルアセタール樹脂と、を含む。ポリビニルアセタール樹脂は、式

［式中、Ｒ_１は水素又はＣ１〜Ｃ７アルキル基である］を有する重合単位を含む。本フィルムは、２５℃及び１ヘルツで少なくとも１ＭＰａの引張弾性率及び３０℃未満のガラス転移温度（即ちＴｇ）を有する。本フィルムは典型的には、フィルムを製造した方法の結果として光開始剤を含む。本フィルムはモノリシックフィルムであっても、又は多層フィルムの（例えば外側）層であってもよい。

別の実施形態において、フィルムの製造方法が記載される。本方法は、ポリビニルアセタール樹脂とフリーラジカル重合性溶媒モノマーとを含む組成物を提供する工程を含む。本方法は、基材（例えばはく離ライナー又は基材）に組成物を塗布する工程と、溶媒モノマーを重合させる工程と、任意に、組成物を架橋して、それによりフィルム又はフィルム層を形成する工程とを含む。ポリビニルアセタール樹脂、及びフリーラジカル重合性溶媒モノマーの種類及び量は、硬化した組成物が２５℃及び１ヘルツで少なくとも１ＭＰａの引張弾性率及び３０℃未満のＴｇを有するように選択される。

更に別の実施形態において、（メタ）アクリルポリマーと、ポリビニルアセタール樹脂とを含む組成物が記載される。本組成物は好ましくは、２５℃及び１ヘルツで少なくとも１ＭＰａの引張弾性率及び３０℃未満のＴｇを有する。

一部の実施形態において、フィルム及び／又は（例えば放射線）重合しかつ任意に硬化した組成物は、それをポリ塩化ビニルフィルム又は他のタイプの（例えば可撓性）フィルムの代替として利用することができるような好適な特性バランスを呈する。他の実施形態において、フィルム及び／又は（例えば放射線）硬化組成物は、それを熱結合性フィルムとして利用することができるような好適な特性バランスを呈する。

（詳細な説明）
本明細書には、（メタ）アクリルポリマーと、ポリビニルアセタール樹脂と、を含むフィルム及び組成物、並びに製造方法が開示される。本組成物は、好ましくは、ポリビニルアセタール樹脂をフリーラジカル重合性溶媒モノマーに溶解することによって調製される。溶媒モノマーは、好ましくは（例えば紫外）放射線の照射によって重合する。

「ダルキストの粘着性基準（DahlquistCriterion for Tack）」は、感圧接着剤（ＰＳＡ）の必要条件として広く認識されている。これは、ＰＳＡが約室温（２５℃）及び１ヘルツの周波数で３×１０^６ダイン／ｃｍ^２（０．３ＭＰａ）未満のせん断貯蔵弾性率（Ｇ’）を有するとしている（「Ｐｏｃｉｕｓ，Ａｄｈｅｓｉｏｎ ａｎｄ Ａｄｈｅｓｉｖｅ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」３^ｒｄ Ｅｄ．，２０１２，ｐ．２８８）。

せん断貯蔵弾性率は、以下の式を使用して引張貯蔵弾性率に変換することができる：Ｅ’＝２Ｇ’（ｒ＋１）［式中、ｒは、関連する材料のポアソン比である］。この式を使用し、かつエラストマー及びＰＳＡのポアソン比が０．５に近いことを所与とすれば、引張貯蔵弾性率（Ｅ’）として表されるダルキスト基準は０．９ＭＰａ（９×１０^６ダイン／ｃｍ^２）未満である。

本明細書に記載されるフィルム及び（例えば放射線）硬化組成物は、概ね、動的機械分析によって計測し得るとおり（実施例に記載する試験方法によって決定するとき）、１ヘルツで９×１０^６ダイン／ｃｍ^２（０．９ＭＰａ）超の２５℃の引張貯蔵弾性率（Ｅ’）を有する。２５℃及び１ヘルツでの引張貯蔵弾性率（Ｅ’）は、通常、５×１０^７（５ＭＰａ）ダイン／ｃｍ^２超、一部の実施形態では少なくとも１×１０^８ダイン／ｃｍ^２（１０ＭＰａ）、５×１０^８ダイン／ｃｍ^２（５０ＭＰａ）である。一部の実施形態において、２５℃及び１ヘルツでの引張貯蔵弾性率（Ｅ’）は、１ヘルツで少なくとも１×１０^９ダイン／ｃｍ^２、５×１０^９ダイン／ｃｍ^２、又は１×１０^１０ダイン／ｃｍ^２（即ち１０００ＭＰａ）である。したがって、本フィルム及び組成物は、ダルキスト基準によるところの感圧接着剤ではない。

本フィルム及び組成物は、１〜１４個の炭素原子及び好ましくは平均４〜１２個の炭素原子を含有する（例えば非第三級）アルコールに由来する１つ以上の（メタ）アクリレートエステルモノマーの重合単位を含む。

モノマーの例としては、アクリル酸又はメタクリル酸のいずれかと、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、１−ペンタノール、２−ペンタノール、３−ペンタノール、２−メチル−１−ブタノール、３−メチル−１−ブタノール、１−ヘキサノール、２−ヘキサノール、２−メチル−１−ペンタノール、３−メチル−１−ペンタノール、２−エチル−１−ブタノール；３，５，５−トリメチル−１−ヘキサノール、３−ヘプタノール、１−オクタノール、２−オクタノール、イソオクチルアルコール、２−エチル−１−ヘキサノール、１−デカノール、２−プロピルヘプタノール、１−ドデカノール、１−トリデカノール、１−テトラデカノールなどの非第三級アルコール類とのエステル類が挙げられる。

本フィルム及び組成物は、１つ以上の低Ｔｇ（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を含み、即ち、反応してホモポリマーを形成したときの（メタ）アクリレートモノマーは、０℃以下のＴ_ｇを有する。一部の実施形態において、低Ｔｇモノマーは、−５℃以下、又は−１０℃以下のＴ_ｇを有する。これらのホモポリマーのＴｇは、多くの場合に−８０℃以上、−７０℃以上、−６０℃以上、−５０℃以上、又は−４０℃以上である。

低Ｔｇモノマーは、次の式を有し得る。
Ｈ_２Ｃ＝ＣＲ^１Ｃ（Ｏ）ＯＲ^８
（式中、Ｒ^１はＨ又はメチルであり、Ｒ^８は、１〜２２個の炭素を有するアルキル、又は２〜２０個の炭素及び酸素若しくは硫黄から選択される１〜６個のヘテロ原子を有するヘテロアルキルである）を有していてもよい。アルキル基又はヘテロアルキル基は、直鎖状、分枝状、環状、又はこれらの組み合わせであり得る。

例示的低Ｔｇモノマーとしては、例えば、エチルアクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、イソブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、ｎ−ペンチルアクリレート、イソアミルアクリレート、ｎ−ヘキシルアクリレート、２−メチルブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、４−メチル−２−ペンチルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレート、２−オクチルアクリレート、イソオクチルアクリレート（Ｔｇ＝−７０℃）、イソノニルアクリレート、デシルアクリレート、イソデシルアクリレート、ラウリルアクリレート、イソトリデシルアクリレート、オクタデシルアクリレート、及びドデシルアクリレートが挙げられる。

低Ｔｇヘテロアルキルアクリレートモノマーとしては、２−メトキシエチルアクリレート及び２−エトキシエチルアクリレートが挙げられるが、これらに限定されない。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、６〜２０個の炭素原子を含むアルキル基を有する少なくとも１つの低Ｔｇモノマーの重合単位を含む。いくつかの実施形態において、低Ｔｇモノマーは、７個又は８個の炭素原子を有するアルキル基を有する。例示的モノマーとしては、限定はされないが、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、２−オクチル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、及びラウリル（メタ）アクリレートが挙げられる。

一部の実施形態において、モノマーは、（メタ）アクリル酸と再生可能資源に由来するアルコールとのエステルである。材料が再生可能資源から誘導されるかを決定するのに適した技術は、米国特許出願公開第２０１２／０２８８６９２号に記載されているように、ＡＳＴＭ Ｄ６８６６−１０に従った^１４Ｃ分析による。「生物由来の成分」を導出するＡＳＴＭ Ｄ６８６６−１０の適用は、放射性炭素年代測定法と同じ概念で構築されるが、年代方程式（age equation）は使用しない。分析は、未知サンプル対現代参照標準の有機放射性炭素（^１４Ｃ）の量の比を導出することにより実施される。比は、単位「ｐＭＣ」（現代炭素パーセント）による百分率で報告される。

再生可能資源から誘導される１つの適切なモノマーは、２−オクチル（メタ）アクリレートであり、これは、従来技術によって、２−オクタノール、並びにエステル、酸及びハロゲン化アシルなどの（メタ）アクリロイル誘導体から調製することができる。２−オクタノールは、ヒマシ油（又はそのエステル若しくはハロゲン化アシル）から誘導されるリシノール酸を水酸化ナトリウムで処理し、続いて共生成物のセバシン酸から蒸留することによって調製してもよい。再生可能であり得る他の（メタ）アクリレートエステルモノマーは、エタノール及び２−メチルブタノールから誘導されるものである。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ６８６６−１０、方法Ｂを用いて少なくとも１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５又は６０重量％のバイオベース含有量を有する。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、典型的には、重合単位の総重量に基づいて（即ち無機充填剤又は他の添加剤は除く）、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を少なくとも２５又は３０重量％含む。この実施形態において、本フィルム及び組成物は、典型的には、重合単位の総重量に基づいて、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を６０、５５、５０、４５又は４０重量％以下含む。

他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、典型的には、重合単位の総重量に基づいて（即ち無機充填剤又は他の添加剤は除く）、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を少なくとも３５、４０、４５、又は５０重量％含む。本明細書で使用されるとき、重合単位の重量％とは、（メタ）アクリルポリマーとポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂と存在する場合に架橋剤との総重量に基づく重量％を指す。本熱結合性フィルム及び組成物は、好ましくは、重合単位の総重量に基づいて、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を少なくとも５０、５５、６０、６５、７０又は７５重量％含む。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、典型的には、重合単位の総重量に基づいて、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を８５重量％以下含む。

フィルム又は組成物が無機充填剤及び添加剤などの非重合成分を含まない場合、指定の重合単位の重量％は、全組成物中に存在するかかる重合単位の重量％とほぼ同じである。しかしながら、組成物が無機充填剤又は他の非重合性添加剤などの非重合成分を含む場合、全組成物は実質的により少ない重合単位を含み得る。一部の実施形態において、非重合性添加剤の総量は２５重量％以下の範囲であり得る。したがって、かかる非重合性添加剤を含むフィルム及び組成物の場合、指定の重合単位の濃度は、かかる添加剤の総濃度に応じて５、１０、１５、２０、２５重量％程少なくなり得る。例えば、フィルム又は組成物が２０重量％の無機充填剤を含む場合、低Ｔｇ単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの濃度は、本明細書に記載される濃度限界より２０％低くなり得る。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、概ね、少なくとも１つの（例えば非極性）高Ｔｇモノマーを含み、即ち、反応してホモポリマーを形成したときの（メタ）アクリレートモノマーは０℃超のＴｇを有する。高Ｔｇモノマーは、より典型的には、５℃、１０℃、１５℃、２０℃、２５℃、３０℃、３５℃、又は４０℃超のＴｇを有する。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、例えば、ｔ−ブチルアクリレート、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、イソブチルメタクリレート、ｓ−ブチルメタクリレート、ｔ−ブチルメタクリレート、ステアリルメタクリレート、フェニルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、イソボルニルアクリレート、イソボルニルメタクリレート、ノルボルニル（メタ）アクリレート、ベンジルメタクリレート、３，３，５トリメチルシクロヘキシルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、Ｎ−オクチルアクリルアミド、及びプロピルメタクリレート又は組み合わせを含めた、少なくとも１つの高Ｔｇ単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーを含む。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、重合単位の総重量に基づいて（即ち無機充填剤又は他の添加剤は除く）、４０℃、５０℃、６０℃、７０℃、又は８０℃超のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を１、２、又は３重量％以上３５又は４０重量％以下含む。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、高Ｔｇ単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を３０、２５、２０、又は１０重量％以下含む。熱結合性フィルムなどの他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、高Ｔｇ単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を５、４、３、２、１、０．５、０．１重量％未満含んでもよく、又はそれを含まない。

様々なモノマーのホモポリマーのＴｇは公知であり、様々なハンドブックに報告されている。以下の表は、（特に指定のない限り）「Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」，４^ｔｈ ｅｄｉｔｉｏｎ，ｅｄｉｔｅｄ ｂｙ Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｅ．Ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，ａｎｄ Ｅ．Ａ．Ｇｒｕｌｋｅ，ａｓｓｏｃｉａｔｅ ｅｄｉｔｏｒｓ Ａ．Ａｂｅ ａｎｄ Ｄ．Ｒ．Ｂｌｏｃｈ，Ｊ．Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９９９に報告されるとおりの、いくつかの例示的なモノマーのＴｇを示す。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、極性モノマーの重合単位を１０、１５又は２０重量％以上６５、６０、５５、５０又は４５重量％以下更に含む。熱結合性フィルムなどの他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、より低い濃度の極性モノマーを、重合単位の約１、２、３、４、又は５重量％〜約１５又は２０重量％の範囲で含み得る。かかる極性モノマーは、概ね、ポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂と高Ｔｇ及び低Ｔｇアルキル（メタ）アクリレート溶媒モノマーとの相溶化に役立つ。極性モノマーは典型的には０℃超のＴｇを有するが、高Ｔｇ単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーが存在する場合、Ｔｇは高Ｔｇ単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーより低くてもよい。

代表的な極性モノマーとしては、例えば、酸官能性モノマー、ヒドロキシル官能性モノマー、窒素含有モノマー、及びこれらの組み合わせが挙げられる。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は酸官能性モノマー（高Ｔｇモノマーの一部）の重合単位を含み、ここで酸官能基は、カルボン酸など、酸それ自体であってもよく、又はカルボン酸アルカリ金属など、一部分がその塩であってもよい。有用な酸官能性モノマーとしては、エチレン性不飽和カルボン酸、エチレン性不飽和スルホン酸、エチレン性不飽和ホスホン酸、及びこれらの混合物から選択されるものが挙げられるが、これらに限定されない。そのような化合物の例には、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、フマル酸、クロトン酸、シトラコン酸、マレイン酸、オレイン酸、β−カルボキシエチル（メタ）アクリレート、２−スルホエチルメタクリレート、スチレンスルホン酸、２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、ビニルホスホン酸及びこれらの混合物から選択されるものが挙げられる。

入手が容易なため、酸官能性モノマーは一般にエチレン性不飽和カルボン酸、すなわち（メタ）アクリル酸から選択される。更により強い酸が望ましい場合、酸性モノマーには、エチレン性不飽和スルホン酸及びエチレン性不飽和ホスホン酸が挙げられる。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、アクリル酸などの酸官能性モノマーの重合単位を０．５〜１５、２０又は２５重量％含む。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、酸官能性モノマーの重合単位を１、２、３、４、又は５重量％以上〜約１５又は２０重量％以下で含む。他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、酸官能性モノマーの重合単位を１．０、０．５、０．１重量％未満含むか、又はそれを含まない。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は非酸官能性極性モノマーを含む。

非酸官能性極性モノマーの１つのクラスには、窒素含有モノマーが含まれる。代表的な例としては、Ｎ−ビニルピロリドン；Ｎ−ビニルカプロラクタム、アクリルアミド、モノ−又はジ−Ｎ−アルキル置換アクリルアミド、ｔ−ブチルアクリルアミド、ジメチルアミノエチルアクリルアミド；及びＮ−オクチルアクリルアミドが挙げられる。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は窒素含有モノマーの重合単位を０．５、１、２、３、４、又は５重量％以上、典型的には２５又は３０重量％以下含む。他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、窒素含有モノマーの重合単位を１．０、０．５、０．１重量％未満含むか、又はそれを含まない。

非酸官能性極性モノマーの別のクラスには、アルコキシ官能性（メタ）アクリレートモノマーが含まれる。代表的な例、２−（２−エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−（メトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチルメタクリレート、及びポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート類。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、アルコキシ官能性（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を０．５、１、２、３、４、又は５重量％以上、典型的には３０又は３５重量％以下含む。他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、アルコキシ官能性（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を１．０、０．５、０．１重量％未満含むか、又はそれを含まない。

好ましい極性モノマーとしては、アクリル酸、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート；Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド及びＮ−ビニルピロリジノンを挙げることができる。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、極性モノマーの重合単位を１０、１５又は２０重量％以上、典型的には６５、６０、５５、５０又は４５重量％以下の量で含む。

本フィルム及び組成物は、任意に、ビニルエステル類（例えば、酢酸ビニル及びプロピオン酸ビニル）、スチレン、置換スチレン（例えば、α−メチルスチレン）、ハロゲン化ビニル、及びこれらの混合物を含めたビニルモノマーを含み得る。本明細書で使用されるとき、ビニルモノマーに極性モノマーは含まれない。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、ビニルモノマーの重合単位を０．５、１、２、３、４、又は５重量％以上、典型的には１０重量％以下含む。他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、ビニルモノマーの重合単位を１．０、０．５、０．１重量％未満含むか、又はそれを含まない。

一部の有利な実施形態において、（メタ）アクリルポリマーの重合単位は脂肪族基を有し、かつ芳香族部分を欠いている。

典型的な実施形態では、１つ又は複数の溶媒モノマーが重合してランダム（メタ）アクリルポリマーコポリマーを形成する。

本発明において利用されるポリビニルアセタール樹脂は、当該技術分野において公知のとおり、例えばポリビニルアルコールをアルデヒドと反応させることによって得られる。

ポリビニルアルコール樹脂は、製造方法に制限されない。例えば、ポリ酢酸ビニルなどをアルカリ、酸、アンモニア水などで鹸化することによって生成されるものを使用し得る。ポリビニルアルコール樹脂は完全に鹸化していてもよく、あるいは部分的に鹸化していてもよい。８０ｍｏｌ％以上の鹸化度を有するものを使用することが好ましい。

ポリビニルアルコール樹脂は、単独で、又は２つ以上の組み合わせで使用することができる。

ポリビニルアセタール樹脂の製造に使用されるアルデヒドとしては、ホルムアルデヒド（パラホルムアルデヒドを含む）、アセトアルデヒド（パラアセトアルデヒドを含む）、プロピオンアルデヒド、ブチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、アミルアルデヒド、ヘキシルアルデヒド、ヘプチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、シクロヘキシルアルデヒド、フルフラール、グリオキサール、グルタルアルデヒド、ベンズアルデヒド、２−メチルベンズアルデヒド、３−メチルベンズアルデヒド、４−メチルベンズアルデヒド、ｐ−ヒドロキシベンズアルデヒド、ｍ−ヒドロキシベンズアルデヒド、フェニルアセトアルデヒド、β−フェニルプロピオンアルデヒドなどが挙げられる。これらのアルデヒド類は、単独で、又は２つ以上の組み合わせで使用することができる。

ポリビニルアセタール樹脂は、概ね、化学式１によって表される繰り返し単位を有する。

化学式１において、ｎは、アセタール化に用いられる異なる種類のアルデヒドの数であり；Ｒ_１、Ｒ_２、．．．、Ｒ_ｎは、独立して、アセタール化反応に用いられるアルデヒドの（例えばＣ１〜Ｃ７）アルキル残基、又は水素原子であり；ｋ_１、ｋ_２、．．．、ｋ_ｎは、独立して、Ｒ_１、Ｒ_２、．．．、Ｒ_ｎを含む各アセタール単位の割合（モル比）であり；ｌはビニルアルコール単位の割合（モル比）であり；及びｍは酢酸ビニル単位の割合（モル比）である。ｋ_１＋ｋ_２＋．．．＋ｋ_ｎ＋ｌ＋ｍの合計＝１。更にｋ_１、ｋ_２、．．．、ｋ_ｎのうちの少なくとも１つは０でなくてもよい。ポリビニルアセタール樹脂の調製に単一の種類のアルデヒドが利用される場合、かかる単一のアルデヒドはｋ_１によって表されてもよい。ｋ_１＋ｌ＋ｍの繰り返し単位の数は、所望の分子量をもたらすのに十分である。この実施形態において、ｋ_２及びｋ_ｎは０であってもよい。ポリアセタール樹脂は、典型的にはランダム共重合体である。しかしながら、ブロック共重合体及びテーパードブロック共重合体もランダム共重合体と同様の有益性をもたらし得る。

ポリビニルアセチル（例えばブチラール）の含有量は、典型的にはポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂の６５重量％〜９０重量％の範囲である。一部の実施形態において、ポリビニルアセチル（例えばブチラール）の含有量は約７０又は７５〜８０又は８５重量％の範囲である。したがって、「ｋ_１、ｋ_２、．．．、ｋ_ｎ」の繰り返し単位の数は、それに応じて選択される。

ポリビニルアルコールの含有量は、典型的にはポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂の約１０〜３０重量％の範囲である。一部の実施形態において、ポリビニルアルコールの含有量は約１５〜２５重量％の範囲である。したがって、「ｌ」はそれに応じて選択される。

ポリ酢酸ビニルの含有量は０であるか、又はポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂の１〜８重量％の範囲であってもよい。一部の実施形態において、ポリ酢酸ビニルの含有量は約１〜５重量％の範囲である。したがって、「ｍ」はそれに応じて選択される。

一部の実施形態において、アルデヒドのアルキル残基は１〜７個の炭素原子を含む。他の実施形態において、アルデヒドのアルキル残基は、ブチルアルデヒド（Ｒ_１＝３）、ヘキシルアルデヒド（Ｒ_１＝５）、ｎ−オクチルアルデヒド（Ｒ_１＝７）の場合のように３〜７個の炭素原子を含む。これらのうち、ブタナールとしても知られるブチルアルデヒドが、最も一般的に利用される。ポリビニルブチラール（「ＰＶＢ」）樹脂は、Ｋｕｒａｒａｙから商標「Ｍｏｗｉｔａｌ（商標）」及びＳｏｌｕｔｉａから商標「Ｂｕｔｖａｒ（商標）」で市販されている。

一部の実施形態において、ポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂は、約６０℃〜約７５℃又は８０℃の範囲のＴｇを有する。一部の実施形態において、ポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂のＴｇは少なくとも６５又は７０℃である。ｎ−オクチルアルデヒドなど、他のアルデヒド類がポリビニルアセタール樹脂の調製に用いられる場合、Ｔｇは６５℃又は６０℃未満であり得る。ポリビニルアセタール樹脂のＴｇは、典型的には少なくとも３５、４０又は４５℃である。ポリビニルアセタール樹脂が６０℃未満のＴｇを有する場合、フィルム及び（例えば例示される）組成物には、ポリビニルブチラール樹脂を利用するものと比較してより高濃度の高Ｔｇモノマーが用いられ得る。アセトアルデヒドなど、他のアルデヒド類がポリビニルアセタール樹脂の調製に用いられる場合、Ｔｇは７５℃又は８０℃超であり得る。ポリビニルアセタール樹脂が７０℃超のＴｇを有する場合、フィルム及び（例えば例示される）組成物には、ポリビニルアセタールブチラール樹脂を利用するものと比較してより高濃度の低Ｔｇモノマーが用いられ得る。

ポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂は、典型的には、１０，０００ｇ／モル又は１５，０００ｇ／モル以上１５０，０００ｇ／モル又は１００，０００ｇ／モル以下の平均分子量（Ｍｗ）を有する。一部の有利な実施形態において、ポリアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂は、２０，０００ｇ／モル、２５，０００、３０，０００、３５，０００ｇ／モル以上、典型的には７５，０００ｇ／モル以下の平均分子量（Ｍｗ）を有する。

本フィルム及び組成物は、（メタ）アクリレートポリマーとポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂と存在する場合に架橋剤との重合単位の総重量に基づいて、ポリビニルブチラールなどのポリビニルアセタール樹脂を５〜３０重量％含む。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、ポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂を少なくとも１０、１１、１２、１３、１４、又は１５重量％含む。一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、（例えば予重合した）ポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂を２５又は２０重量％以下含む。本フィルム及び組成物が、５０，０００ｇ／モル未満の平均分子量（Ｍｗ）を有するポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂を含む場合、本フィルム及び組成物は、３５又は４０重量％など、より高濃度のポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂を含み得る。

本熱結合性フィルム及び組成物はポリビニルブチラールなどのポリビニルアセタール樹脂を低量含み得る。一部の実施形態において、本熱結合性フィルム及び組成物は、ポリビニルアセタール樹脂を少なくとも５、６、７、８、９、又は１０重量％含む。一部の実施形態において、熱結合性フィルム及び組成物は、ポリビニルアセタール樹脂を２０、１９、１８、１７、１６、又は１５重量％以下含む。フィルム及び組成物が、５０，０００ｇ／モル未満の平均分子量（Ｍｗ）を有するポリアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂を含む場合、本フィルム及び組成物は、２５又は３０重量％など、より高濃度のポリビニル（例えばＰＶＢ）アセタール樹脂を含み得る。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は架橋剤を含む。一部の実施形態において、架橋剤は、（メタ）アクリレート、ビニル、及びアルケニル（例えばＣ_３〜Ｃ_２０オレフィン基）から選択される官能基を有する架橋剤、並びに塩素化トリアジン系架橋化合物の場合のように、（メタ）アクリルポリマーの重合単位の架橋能を有する多官能性架橋剤である。

有用な（例えば脂肪族）多官能性（メタ）アクリレートの例としては、限定はされないが、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリ（エチレングリコール）ジ（メタ）アクリレート類、ポリブタジエンジ（メタ）アクリレート、ポリウレタンジ（メタ）アクリレート類、及びプロポキシ化グリセリントリ（メタ）アクリレート、及びこれらの混合物など、ジ（メタ）アクリレート類、トリ（メタ）アクリレート類、及びテトラ（メタ）アクリレート類が挙げられる。

一実施形態において、架橋性モノマーは（メタ）アクリレート基及びオレフィン基を含む。オレフィン基は少なくとも１個の炭化水素不飽和を含む。架橋性モノマーは、以下の式を有し得る

（式中、Ｒ１はＨ又はＣＨ_３であり、
Ｌは任意の結合基であり、かつ、
Ｒ２はオレフィン基であって、任意に置換されているオレフィン基である）。

ジヒドロシクロペンタジエニルアクリレートは、このクラスの架橋性モノマーの一例である。Ｃ_６〜Ｃ_２０オレフィンを含むこのタイプの他の架橋性モノマーが、国際公開第２０１４／１７２１８５号に記載されている。

他の実施形態において、架橋性モノマーは、アリル、メタリル、又はこれらの組み合わせから選択される少なくとも２つの末端基を含む。アリル基は構造式Ｈ_２Ｃ＝ＣＨ−ＣＨ_２−を有する。これは、ビニル基（−ＣＨ＝ＣＨ_２）に付加したメチレン架橋（−ＣＨ_２−）からなる。同様に、メタリル基は、構造式Ｈ_２Ｃ＝Ｃ（ＣＨ_３）−ＣＨ_２−を有する置換基である。用語の（メタ）アリルには、アリル基及びメタリル基の両方が含まれる。このタイプの架橋性モノマーは、国際公開第２０１５／１５７３５０号に記載されている。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、１，３−ジビニルテトラメチルジシロキサンの場合のように、ビニル基を含む多官能性架橋剤を含み得る。

トリアジン架橋化合物は、以下の式を有し得る。

（式中、このトリアジン架橋剤のＲ_１、Ｒ_２、Ｒ_３及びＲ_４は独立して水素又はアルコキシ基であり、Ｒ_１、Ｒ_２、Ｒ_３及びＲ_４のうちの１〜３個は水素である）を有してもよい。アルコキシ基は、典型的には、１２個以下の炭素原子を有する。有利な実施形態において、アルコキシ基は独立してメトキシ又はエトキシである。１つの代表的な種は、２，４，−ビス（トリクロロメチル）−６−（３，４−ビス（メトキシ）フェニル）−トリアジンである。このようなトリアジン架橋化合物は、米国特許第４，３３０，５９０号に更に記載される。

他の実施形態において、架橋剤は、（メタ）アクリルポリマー（例えばＨＥＡ）のアルコキシ基又はポリビニルアセタール（ＰＶＢ）のポリビニルアルコール基の架橋能を有するイソシアネート基などのヒドロキシル反応性基を含む。有用な（例えば脂肪族）多官能性イソシアネート架橋剤の例としては、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、並びにこれらの誘導体及びプレポリマーが挙げられる。

架橋剤の２つ以上の様々な組み合わせが用いられてもよい。

存在する場合、架橋剤は、典型的には、（メタ）アクリレートポリマーとポリビニルアセタール（例えばブチラール）樹脂と架橋剤との重合単位の総重量に基づいて、０．５、１．０、１．５、又は２重量％以上５又は１０重量％以下の量で存在する。本熱結合性フィルム及び組成物は、典型的には０．０５、０．１、０．２、０．３、０．４又は０．５重量％以上２、３、４、又は５重量％以下の範囲の、更に低濃度の架橋剤を含み得る。したがって本フィルム及び組成物は、かかる量の重合架橋剤単位を含む。

本組成物は、様々な技法によって重合させることができるが、好ましくは、電子ビーム、ガンマ線、特に紫外線を使用したプロセスを含め、無溶媒放射線重合によって重合させる。この（例えば紫外線照射による）実施形態では、概ねメタクリレートモノマーはほとんど又は全く用いられない。したがって、本フィルム及び組成物は、メタクリレート基を有するモノマーの重合単位を０又は１０、９、８、７、６、５、４、３、２、又は１重量％以下含む。

本明細書に記載されるフィルム及び組成物の調製方法の一つは、ポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）ポリマーを（メタ）アクリルポリマーの１つ又は複数の未重合の溶媒モノマーに溶解させて、十分な粘度のコーティング可能組成物を形成することを含む。

別の方法は、１つ又は複数の溶媒モノマーを部分的に重合させて、溶質（メタ）アクリルポリマーと、１つ又は複数の未重合の溶媒モノマーと、を含むシロップ組成物を作製することを含む。未重合の溶媒モノマーは、典型的には、溶質（メタ）アクリルポリマーを製造するために利用されるものと同じモノマーを含む。モノマーの一部が（メタ）アクリルポリマーの重合中に消費された場合、未重合の溶媒モノマーは、溶質（メタ）アクリルポリマーを製造するために利用されるものと同じモノマーの少なくとも一部を含む。更に、いったん（メタ）アクリルポリマーが形成されると、同じモノマー又は他のモノマーをシロップに添加することができる。部分重合は、１つ以上のフリーラジカル重合性溶媒モノマー中の（メタ）アクリル溶質ポリマーのコーティング可能な溶液を提供する。

シロップ組成物の好ましい調製方法は、光開始フリーラジカル重合である。

ポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）ポリマーは、（メタ）アクリルポリマーの１つ又は複数のモノマーの部分重合の前及び／又はその後に添加することができる。この実施形態において、コーティング組成物は、部分的に重合した（例えばアルキル（メタ）アクリレート）溶媒モノマーとポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）ポリマー樹脂とを含む。次にこのコーティング可能組成物を好適な基材にコーティングし、更に重合させる。

コーティング可能組成物の粘度は、典型的には２５℃で１，０００又は２，０００ｃｐｓ以上１００，０００ｃｐｓ以下の範囲である。一部の実施形態において、粘度は７５，０００、５０，０００、又は２５，０００ｃｐｓ以下である。コーティング可能組成物ははく離ライナーなどの好適な基材にコーティングし、放射線照射によって重合させる。

本方法は、予重合した（メタ）アクリルポリマーと、ポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）ポリマーと、の溶媒ブレンドによって用いられ得るものと比べてより高い分子量の（メタ）アクリルポリマーを形成することができる。より高い分子量の（メタ）アクリルポリマーによって鎖の絡み合い量が増加し、ひいては結合力が増加し得る。また、架橋間の距離も高分子（メタ）アクリルポリマーでは大きくなり得るため、これが隣接する（例えばフィルム）層の表面上のウェットアウトを増加させる。

組成物の分子量は、架橋剤を含めることによって更に一層増加させることができる。

一部の実施形態において、本高分子量（メタ）アクリルポリマー並びに組成物及びフィルムは、典型的には少なくとも２０、２５ ３０、３５、又は４０％のゲル含有量（テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を利用する実施例に記載されるゲル含有量試験方法に従い計測したとき）を有する。一部の実施形態において、ゲル含有量は少なくとも４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、又は９５％である。ゲル含有量は、典型的には１００％、９９％、又は９８％未満である。

重合は、好ましくは、溶媒モノマー及びポリビニル（例えばＰＶＢ）アセタールの官能基と非反応性の、酢酸エチル、トルエン及びテトラヒドロフランなどの非重合性有機溶媒の非存在下で実施される。溶媒は、ポリマー鎖への異なるモノマーの組み込み率に影響を及ぼし、ポリマーがゲル化する又は溶液に沈殿するので、概ね低分子量をもたらす。したがって、本フィルム及び組成物は非重合性有機溶媒を含まないものであり得る。

有用な光開始剤としては、ベンゾインメチルエーテル及びベンゾインイソプロピルエーテルなどのベンゾインエーテル；商標名ＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１又はＥＳＡＣＵＲＥＫＢ−１光開始剤（Ｓａｒｔｏｍｅｒ Ｃｏ．，Ｗｅｓｔ Ｃｈｅｓｔｅｒ，ＰＡ）で入手可能な２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン光開始剤、及びジメチルヒドロキシアセトフェノンなどの置換アセトフェノン類；２−メチル−２−ヒドロキシプロピオフェノンなどの置換α−ケトール；２−ナフタレン−スルホニルクロリドなどの芳香族スルホニルクロリド類；及び１−フェニル−１，２−プロパンジオン−２−（Ｏ−エトキシ−カルボニル）オキシムなどの光活性オキシム類が挙げられる。これらの中で特に好ましいものは、置換アセトフェノンである。

好ましい光開始剤は、ノリッシュＩ開裂を起こして、アクリル二重結合への付加により開始され得るフリーラジカルを生成する、光活性化合物である。光開始剤はコーティングされることになる混合物にポリマーの形成後に添加することができ、即ち、光開始剤は本組成物に添加することができる。そのような重合性光開始剤は、例えば、米国特許第５，９０２，８３６号及び第５，５０６，２７９号（Ｇａｄｄａｍら）に記載されている。

かかる光開始剤は、典型的には０．１〜１．０重量％の量で存在する。光開始剤の吸光係数が低いとき、比較的厚いコーティングが実現し得る。

本組成物及び光開始剤に活性紫外線を照射すると、１つ又は複数のモノマー成分が重合し得る。紫外線光源は、２８０〜４００ナノメートルの波長範囲にわたって概ね１０ｍＷ／ｃｍ^２以下（アメリカ国立標準技術研究所（Ｕｎｉｔｅｄ Ｓｔａｔｅｓ Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｓｔａｎｄａｒｄｓ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ）によって承認されている手順に従い、例えば、Ｓｔｅｒｌｉｎｇ，ＶＡのＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｔｉｏｎ ＆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｉｎｃ．製のＵＶＩＭＡＰ ＵＭ ３６５ Ｌ−Ｓ放射計を用いて計測したとき）を提供する、ブラックライトなどの比較的低光度の光源；及び概ね１０ｍＷ／ｃｍ^２超、好ましくは１５〜４５０ｍＷ／ｃｍ^２の強度を提供する中圧水銀ランプなどの比較的高光度の光源を含め、様々なタイプのものであってよい。強度は、０．１〜１５０ｍＷ／ｃｍ^２、好ましくは０．５〜１００ｍＷ／ｃｍ^２、より好ましくは０．５〜５０ｍＷ／ｃｍ^２の範囲であり得る。１つ又は複数のモノマー成分はまた、Ｆｕｓｉｏｎ ＵＶ Ｓｙｓｔｅｍｓ Ｉｎｃ．から入手可能であるとおりの高強度光源で重合させることもできる。１つ又は複数のモノマー成分を重合させる紫外光は、発光ダイオード、ブラックライト、中圧水銀ランプ等又はこれらの組み合わせによって提供されてもよい。

本組成物及びフィルムは、任意に１つ以上の従来の添加剤を含有し得る。添加剤としては、例えば、抗酸化剤、安定剤、紫外線吸収剤、潤滑剤、加工助剤、静電気防止剤、着色剤、耐衝撃助剤、充填剤、艶消剤、難燃剤（例えばホウ酸亜鉛）などが挙げられる。一部の実施形態において、添加剤の量は全組成物及びフィルムの少なくとも０．１、０．２、０．３、０．４、又は０．５重量％であってよく、典型的には２５、２０、１５、１０又は５重量％以下である。

一部の実施形態において、本組成物は、可塑剤、タッキファイヤー及びこれらの組み合わせを含まない。他の実施形態において、本フィルム及び組成物は、可塑剤、タッキファイヤー及びこれらの組み合わせを、全組成物の５、４、３、２、又は１重量％以下の量含む。引張強さの観点から、多量のタッキファイヤー又は可塑剤を添加しないことが好ましい。

一部の実施形態において、組成物はヒュームドシリカを含む。焼成シリカ（pyrogenic silica）としても知られるヒュームドシリカは、四塩化ケイ素の火炎熱分解（flame pyrolysis）又は３０００℃の電気アーク中で気化させたケイ砂から作られる。ヒュームドシリカは、（例えば分枝状の）３次元一次粒子へと融解した非晶質シリカの微小液滴からなり、この３次元一次粒子は、より大きな粒子へと凝集する。凝集体は典型的には分解しないため、ヒュームドシリカの平均粒子径は、凝集体の平均粒子径である。ヒュームドシリカは、Ｅｖｏｎｉｋ（商標名「Ａｅｒｏｓｉｌ」）、Ｃａｂｏｔ（商標名「Ｃａｂ−Ｏ−Ｓｉｌ」）、及びＷａｃｋｅｒ Ｃｈｅｍｉｅ−Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇを含めた様々な世界的生産者から市販されている。適切なヒュームドシリカのＢＥＴ表面積は、典型的には、少なくとも５０ｍ^２／ｇ、又は７５ｍ^２／ｇ、又は１００ｍ^２／ｇである。いくつかの実施形態において、ヒュームドシリカのＢＥＴ表面積は、４００ｍ^２／ｇ、又は３５０ｍ^２／ｇ、又は３００ｍ^２／ｇ、又は２７５ｍ^２／ｇ、又は２５０ｍ^２／ｇ以下である。ヒュームドシリカ凝集体は、好ましくは、２０ｎｍ又は１５ｎｍ以下の一次粒子サイズを有するシリカを含む。凝集体の粒径は、実質的に一次粒子のサイズより大きく、典型的には少なくとも１００ｎｍ以上である。

（例えばヒュームド）シリカの濃度は様々であり得る。一部の実施形態において、本組成物は（例えばヒュームド）シリカを少なくとも０．５又は１．０重量％含む。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、チタニア及びカーボンブラックなどの顔料及び染料など、着色剤を含む。かかる顔料及び染料の濃度は全組成物の約２０重量％以下の範囲であり得る。

（例えばヒュームド）シリカ及びチタニアなどの無機酸化物を含めると、フィルム及び組成物の引張強さが増加し得る。

本組成物は、従来のコーティング技術を用いて（例えばポリエステル又はポリカーボネート）バッキング又ははく離ライナー上にコーティングされ得る。例えば、これらの組成物は、ローラーコーティング、フローコーティング、ディップコーティング、スピンコーティング、スプレーコーティング、ナイフコーティング、及びダイコーティングなどの方法によって塗布することができる。コーティングの厚さは様々であり得る。本組成物は、続くコーティングに望ましい任意の濃度であってよいが、典型的には、（メタ）アクリル溶媒モノマー中５〜２０、３０、３５又は４０重量％ポリビニルアセタールポリマー固体である。コーティング組成物を更に希釈、又は部分乾燥することにより、所望の濃度を得ることができる。コーティング厚さは、（例えば放射線）硬化フィルムの所望の厚さに応じて異なり得る。

フィルムがモノリシックフィルムである場合、（例えば放射線）硬化フィルムの厚さは、典型的には少なくとも１０、１５、２０、又は２５マイクロメートル（１ｍｉｌ）〜５００マイクロメートル（２０ｍｉｌ）厚さである。一部の実施形態において、（例えば放射線）硬化フィルムの厚さは、４００、３００、２００、又は１００マイクロメートル以下である。フィルムが多層フィルムのフィルム層である場合、多層フィルムは典型的には、この直前に記載した厚さを有する。しかしながら、本明細書に記載されるとおりの、（メタ）アクリルポリマーと、ポリビニルアセタールと、を含むフィルム層の厚さは、１０マイクロメートル未満であってもよい。

一部の実施形態において、フィルムの厚さは、５０、１００、又は１５０ｍｉｌ以下の範囲であり得る。（例えば放射線）硬化フィルムは、特に２０ｍｉｌ超の厚さについて、個別のシートの形態であってもよい。（例えばより薄い）硬化フィルムはロールグッド（roll-good）の形態であってもよい。

本発明の組成物は、従来のコーティング技術を用いて種々の可撓性及び非可撓性バッキング材料にコーティングされて、バッキング上に配置可能な熱結合性フィルム、又は換言すれば、片面コーティング又は両面コーティング熱結合性テープを作り出し得る。好適なバッキング材料としては、限定はされないが、ポリマーフィルム、織布又は不織布；金属箔、発泡体、及びこれらの組み合わせ（例えば金属化ポリマーフィルム）が挙げられる。ポリマーフィルムは、例えば、ポリオレフィン類、例えば、ポリプロピレン（例えば二軸延伸）、ポリエチレン（例えば高密度又は低密度）、ポリ塩化ビニル、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート）、ポリカーボネート、ポリメチル（メタ）アクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリビニルブチラール、ポリイミド、ポリアミド、フッ素重合体、酢酸セルロース、三酢酸セルロース、及びエチルセルロースを含む。一実施形態において、バッキング材料は、（メタ）アクリルモノマーとポリビニルアセタール（例えばＰＶＢ）樹脂とを含むフィルムであり、このフィルムは、２０１４年１２月８日に出願された米国仮特許出願第６２／０８８９４５号、及び本明細書と同日付けで出願された７５５７７ＷＯ００３ ＰＣＴ出願（参照により本明細書に組み込まれる）に記載されるとおり、３０℃以上、典型的には６０℃以下の範囲のＴｇを有する。

織布又は不織布は、セルロース（例えばティッシュペーパー）、綿、ナイロン、レーヨン、ガラス、セラミック材料など、合成又は天然材料の繊維又はフィラメントを含み得る。一部の実施形態において、基材は、ポリ乳酸（ＰＬＡ）などのバイオベースの材料から構成され得る。

テープの表面に汚染物質が蓄積し得るような十分な接着性（例えば熱結合のない室温１８０°はく離値）を有する熱結合性テープについては、使用前にテープの表面を保護するため、テープは片面及び両面感圧接着テープと同様にはく離材料又ははく離ライナーを更に含み得る。例えば、片面テープの場合、接着剤が配置されるのと反対側のバッキング表面が、典型的には好適なはく離材料でコーティングされる。はく離材料は知られており、例えば、シリコーン、ポリエチレン、ポリカルバメート、ポリアクリル系などの材料が挙げられる。両面コーティングされたテープに関しては、本発明の接着剤が配置された面と反対側のバッキング表面上に、もう１つの接着剤層が配置される。

熱結合性フィルムによって結合される基材は、バッキングと同じ材料を含み得る。

本フィルム及び（例えば放射線）硬化組成物は、様々な技法を用いて特徴付けることができる。コポリマーのＴｇは、構成モノマーのＴｇ及びそれらの重量パーセントに基づきフォックス方程式を使用して推定し得るが、フォックス方程式は、非相溶性などの効果の相互作用を考慮に入れないため、ＴｇがＴｇ計算値から外れ得る。記載される本フィルム及び組成物のＴｇは、実施例に記載する試験方法に従い示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって計測したときのＴｇ中点値を指す。本フィルム及び（例えば放射線）硬化組成物のＴｇは３０℃未満であり、一部の実施形態では２５又は２０℃未満である。一部の実施形態において、本フィルム及び（例えば放射線）硬化組成物は、好ましくは、ＤＳＣによって計測したとき単一のＴｇを呈する。一部の実施形態において、本フィルム及び（例えば放射線）硬化組成物のＴｇは、少なくとも０、５、１０、１５、２０又は２５℃である。他の実施形態において、本熱結合性フィルム及び（例えば放射線）硬化組成物のＴｇは、ＤＳＣによって計測したとき典型的には０、−５又は−１０℃未満、典型的には−５０℃又は−４０℃以上である。本明細書に記載されるフィルム及び（例えば放射線）硬化組成物のＤＳＣによって計測したときのＴｇ中点値は、動的機械分析（ＤＭＡ）によって１０Ｈｚの周波数及び３℃／分の速度で計測したときのピーク温度Ｔｇよりも１０〜１２℃低い。

一部の実施形態において、フィルム及び（例えば放射線）硬化組成物は、実施例に記載する試験方法に従い引張り及び伸びによって特徴付けることができる。有利な実施形態において、引張強さは１０、１１、１２、１３、１４又は１５以上、典型的には５０、４５、４０、又は３５ＭＰａ以下である。破断点伸びは、２、３、４又は５％〜約１５０％、２００％、又は３００％及びそれ以上の範囲であり得る。一部の有利な実施形態において、伸びは少なくとも５０、１００、又は１５０％である。一部の実施形態において、本フィルムはポリ塩化ビニルフィルムの代替として使用するのに好適である。

一部の実施形態において、本フィルム及び（例えば放射線）硬化組成物は、好ましくは室温（２５℃）で、及び好ましくは（１２０°Ｆ）５０℃までの範囲の（例えば保管又は輸送）温度で接触時に非粘着性である。

一部の実施形態において、本フィルムはガラス又はステンレス鋼に対して低い接着レベルを呈し得る。例えば、１８０°はく離値は、１２インチ／分のはく離速度で約０．５、１又は２Ｎ／ｄｍ以下であり得る。他の実施形態において、本熱結合性フィルム及び組成物の１８０°はく離値はより高く、例えば３、４、５、６、７、８、９、又は１０Ｎ／ｄｍ以上、典型的には約２０Ｎ／ｄｍ以下であり得る。

一部の実施形態において、本フィルム及び組成物は、熱結合性フィルム又は基材上に配置された熱結合性フィルム層として使用するのに好適である。熱結合性フィルムは、概ね、約５０、６０又は７０℃〜約１４０、１４５、又は１５０℃の範囲の温度で結合を形成することができる。一部の実施形態において、熱結合は、約５〜２０ｐｓｉの圧力を約５、１０、１５、２０、２５、又は３０秒の持続時間にわたり利用して達成される。

本熱結合性フィルムは、様々な金属（例えばステンレス鋼）及びポリマー（例えばポリカーボネート）基材の結合（実施例の試験方法に記載するようなものなど）に好適である。一実施形態において、本フィルムは１４９℃の温度でステンレス鋼に対して熱結合性を示し、熱結合後２５℃で１５又は２０Ｎ／ｄｍ以上５０、７５、１００、１２５、又は１５０Ｎ／ｄｍ以下のはく離強度を呈する。別の実施形態において、本フィルムは１２０℃の温度でポリカーボネートに対して熱結合性を示し、熱結合後２５℃で０．５、０．６、０．７、又は０．８ｋｇ／ｃｍ以上２、２．５、又は３ｋｇ／ｃｍ以下のはく離強度を呈する。別の実施形態において、本フィルムは１２０℃の温度でポリカーボネートに対して熱結合性を示し、熱結合後７０℃で１、１．５、又は２ｋｇ／ｃｍ以上３、３．５，４．０、４．５又は５ｋｇ／ｃｍ以下のはく離強度を呈する。

本明細書において、「（メタ）アクリロイル」は、（メタ）アクリレート及び（メタ）アクリルアミドを含む。

本明細書において、「（メタ）アクリル」は、メタクリル及びアクリルの両方を含む。

本明細書において、「（メタ）アクリレート」は、メタクリレート及びアクリレートの両方を含む。

用語「アルキル」は、直鎖、分枝鎖及び環状アルキル基を含み、非置換及び置換アルキル基の両方を含む。特に指定のない限り、アルキル基は、典型的には１〜２０個の炭素原子を含有する。本明細書において使用されるとき、「アルキル」の例には、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ペンチル、イソブチル、ｔ−ブチル、イソプロピル、ｎ−オクチル、２−オクチル、ｎ−ヘプチル、エチルヘキシル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、アダマンチル及びノルボルニルなどが挙げられるが、これらに限定されない。特に指示のない限り、アルキル基は、一価又は多価であり得る。

ヘテロアルキルという用語は、少なくとも１つのカテナリ（catenary）炭素原子（すなわち鎖内のもの）が、Ｏ、Ｓ又はＮなどのカテナリヘテロ原子に交換されている、先程定義されたアルキル基を指す。

「再生可能資源」は、１００年の時間枠内で補充できる天然資源を指す。資源は、自然に又は農業技術を介して補充され得る。再生可能資源は、典型的には、植物（すなわち、樹木を含む全ての陸上植物が挙げられる様々な光合成生物のうちのいずれか）、海藻及び藻などの原生生物、動物、並びに魚である。これらは、天然に生じる生物、交配された生物又は遺伝子操作された生物であってもよい。形成するのに１００年よりも長くかかる原油、石炭及び泥炭などの天然資源は、再生可能資源であるとは考慮されない。

ある基が本明細書で記載した式中に２回以上存在するとき、特に規定しない限り、各基は「独立に」選択される。

本発明は、以下の実施形態を包含するが、これらに限定されるものではない。

実施形態１は、
（メタ）アクリルポリマーと、以下の式

［式中、Ｒ_１は水素又はＣ１〜Ｃ７アルキル基である］を有する重合単位を含むポリビニルアセタール樹脂と、を含み、
ここでフィルムは、２５℃及び１ヘルツで少なくとも１ＭＰａの引張弾性率及び３０℃未満のＴｇを有するフィルムである。

実施形態２は実施形態１のフィルムであり、ここでフィルムは、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を少なくとも２５、３０、３５、４０、５０重量％含む。

実施形態３は実施形態２のフィルムであり、ここでフィルムは、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を８５重量％以下含む。

実施形態４は実施形態２又は３のフィルムであり、ここで単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーは、−１０℃、−２０℃、−３０℃、−４０℃、又は−５０℃未満のＴｇを有する。

実施形態５は実施形態１〜４のフィルムであり、ここでフィルムは、全炭素含有量の少なくとも２５又は５０％のバイオベース含有量を有する。

実施形態６は実施形態１〜５のフィルムであり、ここでフィルムは、８個の炭素原子を含むアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を含む。

実施形態７は実施形態１〜６のフィルムであり、ここでフィルムは、４０℃、５０℃、６０℃、７０℃、又は８０℃超のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を２０重量％以下更に含む。

実施形態８は実施形態１〜７のフィルムであり、ここでフィルムは、極性モノマーの重合単位を５、１０、１５又は２０重量％以上６５重量％以下更に含む。

実施形態９は実施形態８のフィルムであり、ここで極性モノマーは、酸官能性、ヒドロキシル官能性モノマー、窒素含有モノマー、及びこれらの組み合わせから選択される。

実施形態１０は実施形態１〜９のフィルムであり、ここでフィルムはポリビニルブチラールを含む。

実施形態１１は実施形態１〜１０のフィルムであり、ここでフィルムはポリビニルアセタール樹脂を５〜２０重量％含む。

実施形態１２は実施形態１〜１１のフィルムであり、ここでポリビニルアセタール樹脂は１０〜３０重量％の範囲のポリビニルアルコール含有量を有する。

実施形態１３は実施形態１〜１２のフィルムであり、ここでポリビニルアセタール樹脂は６０℃〜７５℃の範囲のガラス転移温度を有する。

実施形態１４は実施形態１〜１３のフィルムであり、ここでポリアセタール樹脂は１０，０００ｇ／モル〜１００，０００ｇ／モルの範囲の平均分子量（Ｍｗ）を有する。

実施形態１５は実施形態１〜１４のフィルムであり、ここでフィルムは多官能性架橋剤の重合単位を更に含み、架橋剤はトリアジン架橋剤であるか、又は（メタ）アクリレート、アルケニル、及びヒドロキシル反応性基から選択される官能基を有する。

実施形態１６は実施形態１〜１５のフィルムであり、ここでフィルムは２５重量％以下の量の添加剤を更に含む。

実施形態１７は実施形態１〜１６のフィルムであり、ここでフィルムは光開始剤を含む。

実施形態１８は実施形態１〜１７のフィルム組成物であり、ここでフィルムはメタクリレートモノマーの重合単位を１０重量％以下含む。

実施形態１９は実施形態１〜１８のフィルム組成物であり、ここで（メタ）アクリルポリマーはランダムコポリマーである。

実施形態２０は実施形態１〜１９のフィルムであり、ここでフィルムはモノリシックフィルムである。

実施形態２１は実施形態１〜１９のフィルムであり、ここでフィルムは多層フィルムのフィルム層である。

実施形態２２は、
ａ）組成物を提供する工程であって、組成物が、
ｉ）以下の式

［式中、Ｒ_１は水素又はＣ１〜Ｃ７アルキル基である］を有する重合単位を含むポリビニルアセタール樹脂と、
ｉｉ）フリーラジカル重合性溶媒モノマーとを含む、工程
ｂ）組成物を基材に塗布する工程、及び
ｃ）組成物を重合し、かつ任意に架橋する工程であって、それにより２５℃及び１ヘルツで少なくとも１ＭＰａの引張弾性率及び３０℃未満のＴｇを有するフィルムを形成する工程、を含むフィルムの製造方法である。

実施形態２３は実施形態２２の方法であり、ここで基材ははく離ライナーである。

実施形態２４は実施形態２２〜２３の方法であり、ここで架橋する工程はフリーラジカル重合を含む。

実施形態２５は実施形態２４の方法であり、ここで架橋する工程は、紫外線照射によって硬化させることを含む。

実施形態２６は、実施形態２〜２１のいずれか一つ又はそれらの組み合わせによって更に特徴付けられる実施形態２２〜２５の方法である。

実施形態２７は、（メタ）アクリルポリマーと、以下の式

［式中、Ｒ_１は水素又はＣ１〜Ｃ７アルキル基である］を有する重合単位を含むポリビニルアセタール樹脂と、を含み、
ここで組成物は、２５℃及び１ヘルツで少なくとも１ＭＰａの引張弾性率及び３０℃未満のＴｇを有する、組成物である。

実施形態２８は、実施形態２〜１９のいずれか一つ又はそれらの組み合わせによって更に特徴付けられる実施形態２７の組成物である。

実施形態２９は、バッキングの少なくとも一方の主表面上に配置された実施形態２１の多層フィルムである。

実施形態３０は、バッキングの両方の主表面上に配置された請求項１〜１９のフィルムを含む実施形態２１の多層フィルムである。

実施形態３１は実施形態１〜２１、２９、３０のフィルムであり、ここでフィルムは、０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を少なくとも５５、６０、６５、７０、又は７６重量％含む。

実施形態３２は、実施形態１〜１９及び２９〜３１のフィルムであり、ここでフィルムは１４９℃の温度でステンレス鋼に対して熱結合性を示し、かつ熱結合後２５℃で少なくとも２０Ｎ／ｄｍのはく離強度を呈する。

実施形態３３は実施形態１〜１９及び２９〜３１のフィルムであり、ここでフィルムは１００℃の温度でポリカーボネートに対して熱結合性を示し、かつ熱結合後２５℃で少なくとも１ポンド／インチのはく離強度を呈する。

実施形態３４は、結合方法であり、この方法は、前出の実施形態のいずれかにかかるフィルムを提供する工程と、フィルムを少なくとも１つの基材に接触させる工程と、
熱及び圧力を用いて基材をフィルムと結合させる工程とを含む。

本発明の目的及び利点を以下の実施例で更に例示する。これらの実施例において列挙される特定の材料及びその量、並びにその他の条件及び詳細は、本開示を過度に制限しないように使用されるべきである。

試験方法１：ポリカーボネート（ＰＣ）に対する７０℃引きはがし粘着力
（Ａ）試料調製
硬化（メタ）アクリルポリビニルブチラールフィルムをポリカーボネート／ポリブチレンテレフタレート（ＰＣ／ＰＢＴ）フィルム（ＢＡＹＦＯＬ（登録商標）ＣＲ ２１０ ００００００，Ｂａｙｅｒ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅ、７ｍｉｌ（１７８マイクロメートル）厚）にヒートラミネートし、次に０．５インチ（１．２７ｃｍ）×４インチ（１０．１６ｃｍ）のストリップに切断し、２インチ（５．０８ｃｍ）×４インチ（１０．１６）ポリカーボネートパネル（ＥＸＬ １１３２Ｔ樹脂、Ｓａｂｉｃ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ Ｐｌａｓｔｉｃｓ，Ｐｉｔｔｓｆｉｅｌｄ，ＭＡから入手可能）にヒートラミネートした。両方のラミネート工程とも、Ｓｅｎｃｏｒｐ Ｗｈｉｔｅ Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｈｙａｎｎｉｓ，ＭＡによる商標名「ＣＥＲＡＴＥＫ（モデル１２ＡＳＬ／１）」のヒートボンダーを上部圧盤２８５°Ｆ（１４０℃）及び下部圧盤１５８°Ｆ（７０℃）の温度設定として１０ＰＳＩ（０．６８９ＭＰａ）の圧力で３０秒間使用した。ボンドラインの実際の温度は、熱電対で計測したとき１２０℃であった。

（Ｂ）７０℃引きはがし粘着力試験
ＡＳＴＭ Ｄ６８６２−１１に従い（Ａ）のヒートラミネートフィルムの９０度引きはがし性能を１２インチ／分（３０．４８ｃｍ／分）の試験速度で計測した。試料サイズは、ＰＣ基材上、室温（「ＲＴ」）及び７０℃にて０．５インチ（１．２７ｃｍ）幅×４．０インチ（１０．１６ｃｍ）長さであった。７０℃で試験する試料は、はく離前にオーブンで少なくとも１５分間平衡化した。各試料の平均はく離強度はポンド／インチ単位で報告し、ｋｇ／ｃｍに変換した。

試験方法２：熱処理後のステンレス鋼に対する１８０°引きはがし粘着力
ＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢでプライミングしたＰＥＴ上にコーティングして硬化させた熱結合性フィルムの例を試験して、ステンレス鋼に対するそれらの引きはがし粘着力を求めた。各試料について、２層フィルム構成体を１インチ（２．５４ｃｍ）×１０インチ（２５．４ｃｍ）の寸法の２つの試料ストリップに切断した。ステンレス鋼パネルをアセトンで１回、ｎ−ヘプタンで３回洗浄し、乾燥させた。試料を４．５ポンド（２．０４ｋｇ）の機械的ローラで鋼パネルに圧着し、３００°Ｆ（１４８．９℃）のオーブンに１０分間置いた。試料を２時間放冷して室温にした。次に、Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｏｒｓ，Ｉｎｃ．（Ｓｔｒｏｎｇｓｖｉｌｌｅ，ＯＨ）のＩＭＡＳＳ ＳＰ−２１００滑り／はく離試験機において、熱結合性２層フィルム構成体を、ステンレス鋼パネルから１８０°はく離角度で１２インチ／分の速度ではがした。各実施例について引きはがし粘着力値を平均し、ｏｚ／ｉｎ単位で記録して、Ｎ／ｄｍに変換した。

試験方法３：熱処理なしでのステンレス鋼に対する１８０°引きはがし粘着力
ＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢでプライミングしたＰＥＴ上にコーティングして硬化させた熱結合性フィルムの例を試験して、ステンレス鋼に対するそれらの引きはがし粘着力を求めた。各実施例について、２層フィルム構成体を１インチ（２．５４ｃｍ）×１０インチ（２５．４ｃｍ）の寸法の２つの試料ストリップに切断した。ステンレス鋼パネルをアセトンで１回、ｎ−ヘプタンで３回洗浄し、乾燥させた。試料を４．５ポンド（２．０４ｋｇ）の機械的ローラで鋼パネルに圧着し、室温で２時間処理した。次に、Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｏｒｓ，Ｉｎｃ．（Ｓｔｒｏｎｇｓｖｉｌｌｅ，ＯＨ）のＩＭＡＳＳ ＳＰ−２１００滑り／はく離試験機において熱結合性２層フィルム構成体をステンレス鋼パネルから１８０°はく離角度で１２インチ／分の速度ではがした。各実施例について引きはがし粘着力値を平均し、ｏｚ／ｉｎ単位で記録して、Ｎ／ｄｍに変換した。

試験方法４：引張貯蔵弾性率（Ｅ’）の決定
この例では、ＴＡ ＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓのＤＭＡＱ８００を引張モードで使用した動的機械分析（ＤＭＡ）によって分析し、各試料について温度の関数としての物理的特性を特徴付けた。６．２ｍｍ幅及び０．０５〜０．０７ｍｍ厚の矩形試料を１７〜１９ｍｍ長さで装置のフィルムテンションクランプに固定した。炉を閉め、温度を−５０℃に平衡化させて５分間保持した。次に温度を２℃／分で−５０℃から５０℃に上昇させると同時に、試料を１ヘルツの周波数及び０．１％の一定歪みで振動させた。材料の多くの物理的パラメータが温度の上昇中に記録されたが、引張貯蔵弾性率（Ｅ’）が最も重要であり、２５℃におけるその値をＭＰａ単位で記録した。

試験方法５：示差走査熱量測定
ＭＯＤＥＬ Ｑ２０００ ＤＳＣ装置（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｉｎｃ．，Ｎｅｗ Ｃａｓｔｌｅ，ＤＥ，ＵＳＡ）でＤＳＣを実施した。ＤＳＣ試料は典型的には６〜２０ミリグラムであった。試験は、密閉したアルミニウム製Ｔ−ｚｅｒｏ試料パンにおいて行った。各試料分析について、パンを個々にＤＳＣの密閉セル内において示差ポストの一方に、反対側のポストの空の基準パンと共に置いた。この試験の間に温度を１５０℃に上昇させ、−８５℃に低下させ、２分間平衡化させて、次に１５０℃に上昇させた。５℃／分で実施した実施例５５及び５６を除き、全ての温度変化を２０℃／分で実施した。２回目の加熱サイクルを用いてＴｇ（ＡＳＴＭ Ｄ３４１８−１２でＴ_ｍｇとして記載されている中点値温度を指す）を測定した。

試験方法６：引張強さ及び伸び試験
ＩＮＳＴＲＯＮ ＭＯＤＥＬ ４５００ ＵＮＩＶＥＲＳＡＬ ＴＥＳＴＩＮＧ ＳＹＳＴＥＭを１ｋＮロードセルと共に利用して、引張及び伸び試験をＡＳＴＭ Ｄ８８２−１０（特に指定のない限り）に従い実施した。試験は２５０ｍｍ（９．８４インチ）の総距離について３００ｍｍ／分（１１．８１インチ／分）の速度で実施した。試料は調製から２４時間以上後に試験した。０．５インチ（約１．３ｃｍ）幅ストリップのフィルムを切断し、マイクロメータを使用して各試料の厚さを決定した。典型的な試料長さは５〜７ｃｍ（２〜３インチ）である。試験結果は、３〜５つの複製試料の平均として報告した。引張強さ（名目）及びパーセント破断点伸びを、ＡＳＴＭ Ｄ８８２−１０の１１．３及び１１．５により記載されるとおり求めた。

架橋剤としてＤＰＡを用いて製造した熱結合性フィルム（ＨＢＦ）
実施例１
２７０グラム（８１．３重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．３重量％）のＡＡ、２４グラム（７．４重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。５０グラムのベース配合物及び表２に従う量のＤＰＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さではく離ライナー上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、フィルムを作製した。したがって、得られた硬化フィルムの厚さは２ｍｉｌｓ（５０．８マイクロメートル）であった。

実施例２〜４
５４０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、６０グラム（９．１重量％）のＡＡ、６０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。

実施例２は、５０グラムのベース配合物及び表２に従う量のＤＰＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、上記のとおりコーティングして硬化させることにより作製した。

実施例３は実施例２と同様に作製し、但し、一晩揺動させる前に、ＤＰＡに加えて０．５グラム（１．０ｐｈｒ）のＤ１１Ａを添加した。

実施例４は実施例２と同様に作製し、但し、一晩揺動させる前に、ＤＰＡに加えて０．５グラム（１．０ｐｈｒ）のＤ１２Ａを添加した。

実施例５
２７７．５グラム（８４．１重量％）のＩＯＡ、２２．５グラム（６．８重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。５０グラムのベース配合物及び表２に従う量のＤＰＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、上記のとおりコーティングして硬化させることにより、フィルムを作製した。

実施例６
２７０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．１重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。５０グラムのベース配合物及び表２に従う量のＤＰＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、上記のとおりコーティングして硬化させることにより、フィルムを作製した。

実施例７
２７０グラム（８０．６重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．０重量％）のＡＡ、３５グラム（１０．４重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。５０グラムのベース配合物及び表２に従う量のＤＰＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、上記のとおりコーティングして硬化させることにより、フィルムを作製した。

実施例８〜１２
５４０グラム（７９．６重量％）のＩＯＡ、６０グラム（８．８重量％）のＡＡ、７８グラム（１１．５重量％）のＢ６０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３１ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。

実施例８〜１０は、５０グラムのベース配合物及び表２に従う量のＤＰＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、上記のとおりコーティングして硬化させることにより作製した。

実施例１１は実施例８と同様に作製し、但し、一晩揺動させる前に、ＤＰＡに加えて０．５グラム（１．０ｐｈｒ）のＤ１１Ａを添加した。

実施例１２は実施例８と同様に作製し、但し、一晩揺動させる前に、ＤＰＡに加えて０．５グラム（１．０ｐｈｒ）のＤ１２Ａを添加した。

実施例１３
２７０グラム（７６．９重量％）のＩＯＡ、３０グラム（８．５重量％）のＡＡ、５１グラム（１４．５重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３０ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。５０グラムのベース配合物及び表２に従う量のＤＰＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、上記のとおりコーティングして硬化させることにより、フィルムを作製した。

実施例は試験方法１に従い試験した。加えて、実施例１、４、５、７、及び１３は試験方法４に従い試験し、実施例２、６、９、１１、及び１３は試験方法５に従い試験した。

Ｔ１を架橋剤として用いて作製した熱結合性フィルム（ＨＢＦ）
実施例１４
２７０グラム（８１．３重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．３重量％）のＡＡ、２４グラム（７．４重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。５０グラムのベース配合物及び表３に従う量のＴ１を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さではく離ライナー上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、フィルムを作製した。

実施例１５〜１９
実施例１５は実施例１４と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２７７．５グラム（８４．１重量％）のＩＯＡ、２２．５グラム（６．８重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例１６は実施例１４と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２７０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．１重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例１７は実施例１４と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２７７．５グラム（８１．９重量％）のＩＯＡ、２２．５グラム（６．６重量％）のＡＡ、３９グラム（１１．５重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例１８は実施例１４と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２７０グラム（７９．６重量％）のＩＯＡ、３０グラム（８．８重量％）のＡＡ、３９グラム（１１．５重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３１ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例１９は実施例１４と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２７０グラム（７６．９重量％）のＩＯＡ、３０グラム（８．５重量％）のＡＡ、５１グラム（１４．５重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３０ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例は試験方法１に従い試験した。加えて、実施例１６は試験方法５に従い試験した。

ＨＤＤＡを架橋剤として用いて作製した熱結合性フィルム（ＨＢＦ）
実施例２０
２７７．５グラム（８４．１重量％）のＩＯＡ、３０グラム（６．８重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、Ｎｅｔｚｓｃｈ Ｍｏｄｅｌ ５０ Ｄｉｓｐｅｒｓａｔｏｒと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。５０グラムのベース配合物及び表４に従う量のＨＤＤＡを小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さではく離ライナー上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、フィルムを作製した。

実施例２１〜２３
実施例２１は実施例２０と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２７０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．１重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例２２は実施例２０と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２６２．５グラム（７９．５重量％）のＩＯＡ、３７．５グラム（１１．４重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例２３は実施例２０と同様に作製し、但し、ベース配合物の組成は、２７０グラム（８０．６重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．０重量％）のＡＡ、３５グラム（１０．４重量％）のＢ６０ＨＨ、及び１．０５グラム（０．３１ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１とした。

実施例は試験方法１に従い試験した。加えて、実施例２３は試験方法５に従い試験した。

Ｂ３０ＨＨで作製した熱結合性フィルム
実施例２４〜２６
５４０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、６０グラム（９．１重量％）のＡＡ、６０グラム（９．１重量％）のＢ３０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。１００グラムのベース配合物及び表５に従う量の架橋剤を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さではく離ライナー上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることによりテープ２４、２５、及び２６を作製した。

実施例２７〜２９
５４０グラム（７９．４重量％）のＩＯＡ、６０グラム（８．８重量％）のＡＡ、７８グラム（１１．５重量％）のＢ３０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。１００グラムのベース配合物及び表５に従う量の架橋剤を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さではく離ライナー上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることによりテープ２７、２８、及び２９を作製した。

実施例２４〜２９は試験方法１及び５に従い試験した。加えて、実施例２７は試験方法４に従い試験した。

バッキングを有する熱結合性フィルム（２層フィルム構成体）
実施例３０〜３４
５４０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、６０グラム（９．１重量％）のＡＡ、６０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。１００グラムのベース配合物及び表６に従う量の架橋剤を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢでプライミングしたＰＥＴ上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、テープ３０、３２、及び３４を作製した。

実施例３１は実施例２４と同様に作製し、但し、一晩揺動させる前に、架橋剤に加えて１．０グラム（１．０ｐｈｒ）のＤ１２Ａを添加した。

実施例３３は実施例２６と同様に作製し、但し、一晩揺動させる前に、架橋剤に加えて１．０グラム（１．０ｐｈｒ）のＤ１２Ａを添加した。

実施例３５〜３８
５４０グラム（８１．８重量％）の２ＯＡ、６０グラム（９．１重量％）のＡＡ、６０グラム（９．１重量％）のＢ６０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。１００グラムのベース配合物及び表６に従う量の架橋剤を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢでプライミングしたＰＥＴ上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、テープ３５〜３８を作製した。

実施例３９
８５６グラム（２４．０重量％）のＥＨＡ、６４０グラム（３２．０重量％）のＩＢＯＡ、３５８グラム（１０．０重量％）のＨＥＡ、３５８グラム（１０．０重量％）のＡＡ、６００グラム（１６．８重量％）のＢ６０Ｈ、２５０グラム（７．０重量％）のＣＮ９６５、７．１３グラム（０．２０重量％）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスガロンジャーに入れて合わせることによりフィルム配合物を作製し、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合した。７９．２グラム（７９．２重量％）のＩＯＡ、８．８グラム（８．８重量％）のＡＡ、８．８グラム（８．８重量％）のＢ６０ＨＨ、２．９グラム（２．９重量％）のＤＰＡ及び０．３グラム（０．３ｐｈｒ）の６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、熱結合性配合物を作製した。次にフィルム配合物をはく離ライナー間に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでコーティングし、１，８２４ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光で３．８分間硬化させた。次に熱結合性配合物を、硬化したフィルム配合物とはく離ライナーとの間に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さで直接コーティングし、１，２００ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光で５分間硬化させた。

比較例Ｃ１
４６７ＭＰ ＡＤＨＥＳＩＶＥ ＴＲＡＮＳＦＥＲ ＴＡＰＥ（２．３ｍｉｌ、５８．４マイクロメートル）をＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢ ＰＥＴにラミネートした。

実施例３０〜３９及びＣ１は試験方法２（ＴＭ２）及び試験方法３（ＴＭ３）に従い試験した。

２層フィルム構成体におけるＢ３０ＨＨで作製した熱結合性フィルム
実施例４０〜４２
５４０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、６０グラム（９．１重量％）のＡＡ、６０グラム（９．１重量％）のＢ３０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。１００グラムのベース配合物及び表７に従う量の架橋剤を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢでプライミングしたＰＥＴ上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、テープを作製した。

実施例４３〜４５
５４０グラム（７９．４重量％）のＩＯＡ、６０グラム（８．８重量％）のＡＡ、７８グラム（１１．５重量％）のＢ３０ＨＨ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。１００グラムのベース配合物及び表７に従う量の架橋剤を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢでプライミングしたＰＥＴ上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、テープを作製した。

実施例４０〜４５は試験方法２（ＴＭ２）及び試験方法３（ＴＭ３）に従い試験した。

実施例４２もまた試験方法４に従い試験したところ、引張貯蔵弾性率（Ｅ’）が１６．５ＭＰａであることが分かった。

２層フィルム構成体におけるＣＡＰで作製した熱結合性フィルム
対照例４６
２７０ｇ（８１．８重量％）のＩＯＡ、３０ｇ（９．１重量％）のＡＡ、３０ｇ（９．１重量％）のＣＡＰ、及び２．１ｇ（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせることにより、ベース配合物を作製した。溶液をＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に３０００ＲＰＭで３０分間混合し、次に１週間揺動した。溶液は均一又は澄明でなく、それ以上試験しなかった。

対照例４７及び４８
２７０グラム（７５．０重量％）のＩＯＡ、３０グラム（８．３重量％）のＡＡ、３０グラム（８．３重量％）のＨＢＡ、３０グラム（８．３重量％）のＣＡＰ、及び１．１５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合することにより、ベース配合物を作製した。１００グラムのベース配合物及び表８に従う量の架橋剤を小型のジャーに入れて合わせ、一晩揺動させ、２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでＨＯＳＴＡＰＨＡＮ ３ＳＡＢでプライミングしたＰＥＴ上にコーティングし、及び窒素雰囲気下で５５９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させることにより、テープを作製した。

実施例４７及び４８は試験方法２に従い試験した。

ＰＣＬで作製した熱結合性フィルム
対照例４９
２７０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．１重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＰＣＬ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせることにより、ベース配合物を作製した。溶液をＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に３０００ＲＰＭで３０分間混合し、次に１週間揺動した。溶液は均一又は澄明でなく、それ以上試験しなかった。

対照例５０
２７０グラム（７５．０重量％）のＩＯＡ、３０グラム（８．３重量％）のＡＡ、３０グラム（８．３重量％）のＨＢＡ、３０グラム（８．３重量％）のＰＣＬ、及び１．１５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせることにより、ベース配合物を作製した。溶液をＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に３０００ＲＰＭで３０分間混合し、次に１週間揺動した。溶液は均一又は澄明でなく、それ以上試験しなかった。

ＰＶＰで作製した熱結合性フィルム
対照例５１
２７０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．１重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＰＶＰ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせることにより、ベース配合物を作製した。溶液をＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に３０００ＲＰＭで３０分間混合し、次に１週間揺動した。溶液は均一又は澄明でなく、それ以上試験しなかった。

対照例５２
２７０グラム（７５．０重量％）のＩＯＡ、３０グラム（８．３重量％）のＡＡ、３０グラム（８．３重量％）のＨＢＡ、３０グラム（８．３重量％）のＰＶＰ、及び１．１５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせることにより、ベース配合物を作製した。溶液をＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に３０００ＲＰＭで３０分間混合し、次に１週間揺動した。溶液は均一又は澄明でなく、それ以上試験しなかった。

ＰＶＡｃで作製した熱結合性フィルム
対照例５３
２７０グラム（８１．８重量％）のＩＯＡ、３０グラム（９．１重量％）のＡＡ、３０グラム（９．１重量％）のＰＶＡｃ、及び２．１グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせることにより、ベース配合物を作製した。溶液をＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に３０００ＲＰＭで３０分間混合し、次に１週間揺動した。溶液は均一又は澄明でなく、それ以上試験しなかった。

対照例５４
２７０グラム（７５．０重量％）のＩＯＡ、３０グラム（８．３重量％）のＡＡ、３０グラム（８．３重量％）のＨＢＡ、３０グラム（８．３重量％）のＰＶＡｃ、及び１．１５グラム（０．３２ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１をガラスクォートジャーに入れて合わせることにより、ベース配合物を作製した。溶液をＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に３０００ＲＰＭで３０分間混合し、次に１週間揺動した。溶液は、穏やかに加熱することにより澄明均一になった。溶液を放冷して室温にすると、冷却されるに従い濁り、不均一になった。溶液はそれ以上試験しなかった。

実施例５５〜５６
モノマー、ＰＶＢポリマー、及び他の成分の混合物をクォートジャーに加えた。このジャー及び内容物をＭＡＸ ２０ ＷＨＩＴＥ ＳＰＥＥＤＭＩＸＥＲ（ＦｌｅｃｋＴｅｋ，Ｉｎｃ．，Ｌａｎｄｒｕｍ，ＳＣから入手可能）に置き、３５００ＲＰＭで１分間混合した。この混合物を水銀柱が−２０インチとなる圧力（−６．８ｋＰａ）で５分間脱気した。

約０．１５〜０．２５重量％の範囲の量のＩＲＧ ６５１光開始剤を加えた。実施例１〜１１の混合物を未処理ＰＥＴライナー間に約１．５〜１２ｍｉｌの範囲の厚さでコーティングし、３５０〜４００ｎｍの範囲のＵＶ−Ａ最大値を有するＵＶ−Ａ光源を２２８秒間照射することによって窒素雰囲気下で硬化させた。低強度検出ヘッド（ＥＩＴ Ｉｎｃ．，Ｓｔｅｒｌｉｎｇ，ＶＡから入手可能）を備えたＰｏｗｅｒｍａｐ（商標）放射計を使用して総エネルギーを計測したところ、これらの実施例の各々について１８２４ｍＪ／ｃｍ^２であった。

実施例５６の組成は、当該の表に特定する重量％の重合単位を有する（メタ）アクリルポリマーを９６重量％及びＴｉＯ_２を１３重量％含有した。

このフィルムを、先述のとおりＤＳＣ並びに引張強さ及び破断点伸び試験に供した。結果は以下のとおり報告される。

実施例５５及び５６は、ポリ塩化ビニルフィルムの代替として利用し得る例示的なフィルムであり、前述の条件においては熱結合性でない。

ヒュームドシリカで作製した熱結合性フィルム
実施例５７〜５８
２４１．８グラム（８０．６重量％）のＩＯＡ、２７グラム（９．０重量％）のＡＡ、３１．２グラム（１０．４重量％）のＢ６０ＨＨ、６グラム（２．０重量％）のＤＰＡ、１．０グラム（０．３３ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１、及び表１２に従う量のヒュームドシリカを合わせることにより配合物５７及び５８を作製し、ガラスクォートジャーに入れ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合した。テープ５７及び５８をはく離ライナー上に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでコーティングし、窒素雰囲気下で５２９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させた。

実施例５７及び５８は試験方法１、４、及び５に従い試験した。

ＮＮＤＭＡで作製した熱結合性フィルム
実施例５９〜６０
２４１．８グラム（８０．６重量％）のＩＯＡ、２７グラム（９．０重量％）のＮＮＤＭＡ、３１．２グラム（１０．４重量％）のＢ６０ＨＨ、６グラム（２．０重量％）ＤＰＡ、及び１．０グラム（０．３３ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１を合わせることにより配合物５９を作製し、ガラスクォートジャーに入れ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合した。テープ５９をはく離ライナー上に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでコーティングし、窒素雰囲気下で５２９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させた。

２３８．２グラム（７９．６重量％）のＩＯＡ、１５グラム（５．０重量％）のＮＮＤＭＡ、１５グラム（５重量％）のＡＡ、３１．２グラム（１０．４重量％）のＢ６０ＨＨ、６グラム（２．０重量％）ＤＰＡ、及び１．０グラム（０．３３ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１を合わせることにより配合物６０を作製し、ガラスクォートジャーに入れ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合した。テープ６０をはく離ライナー上に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでコーティングし、窒素雰囲気下で５２９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させた。

実施例５９及び６０は試験方法１、４、及び５に従い試験した。

ＩＢＯＡで作製した熱結合性フィルム
実施例６１
２４１．８グラム（８０．６重量％）のＩＯＡ、２７グラム（９．０重量％）のＩＢＯＡ、２７グラム（９重量％）のＡＡ、３１．２グラム（１０．４重量％）のＢ６０ＨＨ、６グラム（２．０重量％）ＤＰＡ、及び１．０グラム（０．３３ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１を合わせることにより配合物６１を作製し、ガラスクォートジャーに入れ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合した。テープ６１をはく離ライナー上に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでコーティングし、窒素雰囲気下で５２９ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させた。

実施例６１は試験方法１、４、及び５に従い試験した。

ＥＨＡで作製した熱結合性フィルム
実施例６２〜６３
１２００グラム（８０．０重量％）のＥＨＡ、１５０グラム（１０．０重量％）のＡＡ、１５０グラム（１０．０重量％）のＢ３０ＨＨ、３０グラム（２．０重量％）ＤＰＡ、及び４．４６グラム（０．３３ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１を合わせることにより配合物６２を作製し、ガラスガロンジャーに入れ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合した。テープ６２をはく離ライナー上に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでコーティングし、窒素雰囲気下で５６５ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させた。

１２００グラム（８０．０重量％）のＥＨＡ、１５０グラム（１０．０重量％）のＡＡ、１５０グラム（１０．０重量％）のＢ６０ＨＨ、３０グラム（２．０重量％）ＤＰＡ、及び４．４６グラム（０．３３ｐｈｒ）のＩＲＧＡＣＵＲＥ ６５１を合わせることにより配合物６３を作製し、ガラスガロンジャーに入れ、ＮＥＴＺＳＣＨ ＭＯＤＥＬ ５０ ＤＩＳＰＥＲＳＡＴＯＲと共に澄明均一になるまで混合した。テープ６３をはく離ライナー上に２ｍｉｌ（５０．８マイクロメートル）厚さでコーティングし、窒素雰囲気下で５６５ｍＪ／ｃｍ^２のＵＶ Ａ光によって２分間硬化させた。

実施例６２及び６３は試験方法１、４、及び５に従い試験した。

Claims (10)

1. （メタ）アクリルポリマーと、以下の式
   
   ［式中、Ｒ_１は水素又はＣ１〜Ｃ７アルキル基である］
   を有する重合単位を含むポリビニルアセタール樹脂と、を含むフィルムであって、
   ６．２ｍｍの幅、０．０５ｍｍ〜０．０７ｍｍの厚さ及び１７〜１９ｍｍの長さを有する前記フィルムの矩形試料を、動的機械分析（ＤＭＡ）によって１ヘルツの周波数及び０．１％の一定歪みで振動させて分析したとき、２５℃において少なくとも１ＭＰａの引張貯蔵弾性率（Ｅ’）を有し、
   示差走査熱量測定によって計測したとき単一の３０℃未満のＴｇを呈する、フィルム。
2. ０℃未満のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を２５重量％以上８５重量％以下含む、請求項１に記載のフィルム。
3. ４０℃超のＴｇを有する単官能性アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を２０重量％以下更に含む、請求項１又は２に記載のフィルム。
4. 酸官能性、ヒドロキシル官能性モノマー、窒素含有モノマー、及びこれらの組み合わせから選択される極性モノマーの重合単位を５重量％以上６５重量％以下更に含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルム。
5. ポリビニルブチラールを含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィルム。
6. ポリビニルアセタール樹脂を５〜２０重量％含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載のフィルム。
7. 前記フィルムが多官能性架橋剤の重合単位を更に含み、前記架橋剤がトリアジン架橋剤であるか、又は（メタ）アクリレート、アルケニル、及びヒドロキシル反応性基から選択される官能基を有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載のフィルム。
8. 前記フィルムが光開始剤を含む、請求項１〜７のいずれか一項に記載のフィルム。
9. モノリシックフィルム又は多層フィルムのフィルム層である、請求項１〜８のいずれか一項に記載のフィルム。
10. ５０℃〜１５０℃の温度で熱結合性である、請求項１〜９のいずれか一項に記載のフィルム。