JP5858734B2 - 新規なフレキシブルプリント配線基板およびその作成方法 - Google Patents
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Description
本願発明の感光性熱硬化性樹脂組成物とは、感光性及び熱硬化性を有する樹脂組成物であれば特に限定はされないが、好ましくは少なくとも(A)ベースポリマー、(B)ラジカル重合性化合物、(C)光重合開始剤、及び(D)熱硬化性樹脂を含有する樹脂組成物である。また、本願発明における感光性熱硬化性樹脂組成物とは、硬化した絶縁膜として求められる機能を果たすことが出来る材料であれば限定されるものではない。ここで、上記求められる機能としては、低温(200℃以下)で硬化可能であり、柔軟性に富み、電気絶縁信頼性、ハンダ耐熱性、耐有機溶剤性、難燃性に優れ、硬化後の基板の反りが小さい事が挙げられる。
本願発明に用いられる(A)ベースポリマーとは、有機溶媒に対して可溶性であり、2つ以上のモノマーが重合反応してできる化合物であって、分子量1,000以上、1,000,000以下のポリマーであれば特に限定されるものではない。
使用装置:東ソーHLC−8220GPC相当品
カラム :東ソー TSK gel Super AWM−H(6.0mmI.D.×15cm)×2本
ガードカラム:東ソー TSK guard column Super AW−H
溶離液:30mM LiBr+20mM H3PO4 in DMF
流速:0.6mL/min
カラム温度:40℃
検出条件:RI:ポラリティ(+)、レスポンス(0.5sec)
試料濃度:約5mg/mL
標準品:PEG(ポリエチレングリコール)
本願発明に用いられる(B)ラジカル重合性化合物とは光や熱によって発生したラジカルにより化学結合が形成される化合物である。その中でも(C)光重合開始剤により化学結合が形成される化合物であり、分子内に不飽和二重結合を少なくとも1つ有する化合物であることが好ましい。さらには、上記不飽和二重結合は、アクリル基(CH2=CH−基)、メタアクリロイル基(CH=C(CH3)−基)もしくはビニル基(−CH=CH−基)であることが好ましい。
本願発明における光重合開始剤とは、露光などのエネルギーによって活性化し、光重合反応を開始・促進させる化合物である。かかる光重合開始剤としては、例えば、ミヒラ−ズケトン、4,4’−ビス(ジエチルアミノ)ベンゾフェノン、4,4’,4’’−トリス(ジメチルアミノ)トリフェニルメタン、2,2’−ビス(2−クロロフェニル)−4,4’,5,5’−テトラフェニル−1,2’−ジイミダゾール、アセトフェノン、ベンゾイン、2−メチルベンゾイン、ベンゾインメチルエ−テル、ベンゾインエチルエ−テル、ベンゾインイソプロピルエ−テル、ベンゾインイソブチルエ−テル、2−t−ブチルアントラキノン、1,2−ベンゾ−9,10−アントラキノン、メチルアントラキノン、チオキサントン、2,4−ジエチルチオキサントン、2−イソプロピルチオキサントン、1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ジアセチルベンジル、ベンジルジメチルケタ−ル、ベンジルジエチルケタ−ル、2(2’−フリルエチリデン)−4,6−ビス(トリクロロメチル)−S−トリアジン、2[2’(5’’−メチルフリル)エチリデン]−4,6−ビス(トリクロロメチル)−S−トリアジン、2(p−メトキシフェニル)−4,6−ビス(トリクロロメチル)−S−トリアジン、2,6−ジ(p−アジドベンザル)−4−メチルシクロヘキサノン、4,4’−ジアジドカルコン、ジ(テトラアルキルアンモニウム)−4,4’−ジアジドスチルベン−2,2’−ジスルフォネ−ト、2,2−ジメトキシ−1,2−ジフェニルエタン−1−オン、1−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン、2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−プロパン−1−オン、1−[4−(2−ヒドロキシエトキシ)−フェニル]−2−ヒドロキシ−2−メチル−1−プロパン−1−オン、2−メチル−1−[4−(メチルチオ)フェニル]−2−モルフォリノプロパン−1−オン、2−ベンジル−2−ジメチルアミノ−1−(4−モルフォリノフェニル)−ブタン−1、ビス(2,4,6−トリメチルベンゾイル)−フェニルフォスフィンオキサイド、ビス(2,6−ジメトキシベンゾイル)−2,4,4−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、2,4,6−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−プロパン−1−ケトン、ビス(n5−2,4−シクロペンタジエン−1−イル)−ビス(2,6−ジフルオロ−3−(1H−ピロール−1−イル)−フェニル)チタニウム、1,2−オクタンジオン,1−[4−(フェニルチオ)−,2−(O−ベンゾイルオキシム)]、ヨード二ウム,(4−メチルフェニル)[4−(2−メチルプロピル)フェニル]−ヘキサフルオロフォスフェート(1−)、エチル−4−ジメチルアミノベンゾエート、2−エチルヘキシル−4−ジメチルアミノベンゾエート、エタノン,1−[9−エチル−6−(2−メチルベンゾイル)−9H−カルバゾール−3−イル]−,1−(O−アセチルオキシオム)などが挙げられる。上記、光重合開始剤は適宜選択することが望ましく、1種以上を混合させて用いることが望ましい。
本願発明における(D)熱硬化性樹脂とは、加熱により架橋構造を生成し、熱硬化剤として機能する化合物である。例えば、エポキシ樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスアリルナジイミド樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ヒドロシリル硬化樹脂、アリル硬化樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等の熱硬化性樹脂;高分子鎖の側鎖又は末端にアリル基、ビニル基、アルコキシシリル基、ヒドロシリル基、等の反応性基を有する側鎖反応性基型熱硬化性高分子等を用いることができる。これらを単独で又は2種類以上を組み合わせて使用できる。
本願発明における感光性熱硬化性樹脂組成物は(A)ベースポリマー、(B)ラジカル重合性化合物、(C)光重合開始剤、及び(D)熱硬化性樹脂に加えて、必要に応じてフィラー、難燃剤、着色剤、密着付与剤、重合禁止剤、及び有機溶媒等の添加剤を含有してもよい。
1.重合前又は途中に重合反応液に添加する方法
2.重合完了後、3本ロールなどを用いてフィラーを混錬する方法
3.フィラーを含む分散液を用意し、これを樹脂組成物溶液に混合する方法
などいかなる方法を用いてもよい。上記フィラーは適宜選択することが望ましく、1種以上を混合させて用いることもできる。また、フィラーを良好に分散させ、また分散状態を安定化させるために分散剤、増粘剤等をフィルム物性に影響を及ぼさない範囲内で用いることもできる。
以下、本願発明の同一のフレキシブルプリント配線基板上に第一の箇所A及び第二の箇所B(図1参照)を形成する方法を図面に基づいて詳細に説明するが、少なくとも一枚のフレキシブルプリント配線板2上に露光硬化及び熱硬化される第一の箇所A、及び露光硬化せずに熱硬化される第二の箇所Bが存在し、かつ第一の箇所A及び第二の箇所Bが同一の感光性熱硬化性樹脂組成物1から得られているのであれば特に限定されるものではない。
<工程1>
感光性熱硬化性樹脂組成物1をフレキシブルプリント配線基板2に塗布し乾燥する。フレキシブルプリント配線基板2への塗布はスクリ−ン印刷、カ−テンロ−ル、リバ−スロ−ル、スプレーコーティング、スピンナーを利用した回転塗布等により行うことができる。塗布膜(好ましくは厚み:5〜100μm、特に10〜100μm)の乾燥は120℃以下、好ましくは40〜100℃で行う。
乾燥塗布膜にネガ型のフォトマスク3を置き、紫外線、可視光線、電子線などの活性光線4を照射して露光硬化する。
ネガ型のフォトマスク3を取り外し、第二の箇所Bをポリイミドテープ6によりマスクする。この際、第二の箇所Bのマスクに用いるものは第二の箇所Bを現像<工程4>から保護可能であれば特に限定されないが、<工程5>において塗膜表面を傷つけずに剥がすことができるものが好ましい。
未露光部分をシャワー、パドル、浸漬又は超音波等の各種方式を用い、現像液で現像する。なお、現像装置の噴霧圧力や流速、エッチング液の温度によりパターンが露出するまでの時間が異なる為、適宜最適な装置条件を見出すことが望ましい。
第二の箇所Bをマスクしていたポリイミドテープ6を剥がす。この際、製造されたフレキシブルプリント配線基板の特性に影響が出ない範囲のものであれば被覆したままでもよいし、または、熱硬化<工程6>の後にマスクしていたポリイミドテープ6を剥がしてもよい。
第一の箇所A及び第二の箇所Bに熱風8を当て熱硬化を行う。熱硬化を行うことにより、耐熱性・耐薬品性に富む絶縁膜を得ることができる。絶縁膜の厚みは、フレキシブルプリント配線基板の厚み等を考慮して決定されるが、2〜50μm程度であることが好ましい。このときの最終加熱処理温度は配線等の酸化を防ぎ、フレキシブルプリント配線基板との密着性を低下させないことを目的として100℃以上250℃以下であることが好ましく、更に好ましくは120℃以上200℃以下であり、特に好ましくは130℃以上180℃以下である。加熱処理温度が高くなると配線等の酸化劣化が進み、基材との密着性が低下する場合がある。
<工程1>
感光性熱硬化性樹脂組成物1をフレキシブルプリント配線基板2に塗布し乾燥する。フレキシブルプリント配線基板2への塗布はスクリ−ン印刷、カ−テンロ−ル、リバ−スロ−ル、スプレーコーティング、スピンナーを利用した回転塗布等により行うことができる。塗布膜(好ましくは厚み:5〜100μm、特に10〜100μm)の乾燥は120℃以下、好ましくは40〜100℃で行う。
第二の箇所Bの熱硬化を行う。この際、第一の箇所Aの未露光部分の溶解性を損なわず、かつ、第二の箇所Bが現像<工程4>において現像されない範囲で熱硬化することが望ましい。このような熱硬化方法としては、例えば、ドライヤー又はヒートガンなどの温風で熱硬化する方法や、乾燥塗膜表面にテフロン(登録商標)シートを乗せ、加熱した金属などを接触して熱硬化する方法などがある。また、第一の箇所Aの熱硬化を防ぐために第一の箇所Aを放熱板などで保護してもよい。
乾燥塗布膜にネガ型のフォトマスク3を置き、紫外線、可視光線、電子線などの活性光線4を照射して露光硬化する。
ネガ型のフォトマスク3を取り外し、未露光部分をシャワー、パドル、浸漬又は超音波等の各種方式を用い、現像液で現像する。なお、現像装置の噴霧圧力や流速、エッチング液の温度によりパターンが露出するまでの時間が異なる為、適宜最適な装置条件を見出すことが望ましい。
第一の箇所A及び第二の箇所Bに熱風8を当て熱硬化を行う。熱硬化を行うことにより、耐熱性・耐薬品性に富む絶縁膜を得ることができる。絶縁膜の厚みは、フレキシブルプリント配線基板の厚み等を考慮して決定されるが、2〜50μm程度であることが好ましい。このときの最終加熱処理温度は配線等の酸化を防ぎ、フレキシブルプリント配線基板との密着性を低下させないことを目的として100℃以上250℃以下であることが好ましく、更に好ましくは120℃以上200℃以下であり、特に好ましくは130℃以上180℃以下である。加熱処理温度が高くなると配線等の酸化劣化が進み、基材との密着性が低下する場合がある。
(合成例1)
攪拌機、温度計、滴下漏斗、還流管および窒素導入管を備えたセパラブルフラスコ中に、重合溶媒として1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン17.5gを仕込み、次いでノルボルネンジイソシアナート(分子量:206.4g)20.6gを仕込み80℃に加熱して溶解させた。この溶液にポリカーボネートジオール(旭化成株式会社製:商品名PCDL T5652、平均分子量2000)を50.0gおよびジメチロールブタン酸(分子量:148.2g)8.1gを1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン50.0gに溶解した溶液を1時間かけて添加した後、5時間加熱還流を行い、中間体を得た。その後、メタノール1gを添加し5時間攪拌を行い、重量平均分子量10,000のポリウレタン樹脂50重量%を含む溶液を得た。
(A)ベースポリマー、(B)ラジカル重合性化合物、(C)光重合開始剤、及び(D)熱硬化性樹脂及びその他の成分を添加して感光性樹脂組成物を作製した。それぞれの構成原料の樹脂固形分での配合量及び原料の種類を表1に記載する。なお、表中の溶媒である1,2-ビス(2-メトキシエトキシ)エタンは上記合成例で合成した樹脂溶液等に含まれる溶剤等も含めた全溶剤量である。混合溶液を脱泡装置で溶液中の泡を完全に脱泡して下記評価を実施した。
<2>日立化成工業株式会社製 ラジカル重合性化合物(EO変性ビスフェノールAジメタクリレート、固形分酸価0.11mgKOH/g)の製品名
<3>BASFジャパン社製 光重合開始剤の製品名
<4>ジャパンエポキシレジン株式会社製 ビスフェノールA型のエポキシ樹脂(エポキシ当量188g/eq)の製品名
<5>日本アエロジル株式会社製 フィラーの製品名
<6>チバ・ジャパン株式会社製 着色剤の製品名
<7>共栄社化学株式会社製 消泡剤の製品名
<第一の箇所を露光硬化した後に、次いで第一の箇所及び第二の箇所を熱硬化させることによって絶縁膜を形成する方法>
上記、感光性熱硬化樹脂組成物を、ベーカー式アプリケーターを用いて、櫛型のフレキシブルプリント配線基板上に銅箔上の乾燥厚みが20μmになるように塗布し、その後、80℃のオーブン中で20分間乾燥させた。
<第二の箇所を熱硬化した後に、次いで第一の箇所を露光硬化し、さらに、第一の箇所及び第二の箇所を熱硬化することによって絶縁膜を形成する方法>
上記、実施例1と同様に、感光性熱硬化樹脂組成物を、ベーカー式アプリケーターを用いて、櫛型のフレキシブルプリント配線基板上に銅箔上の乾燥厚みが20μmになるように塗布し、その後、80℃のオーブン中で20分間乾燥させた。
作製した絶縁膜を、85℃、85%RHの環境試験機中で試験片の両端子部分に100Vの直流電流を印加し、絶縁抵抗値の変化やマイグレーションの発生などを観察した。
○:試験開始後、1000時間で10の8乗以上の抵抗値を示し、マイグレーション、デンドライトなどの発生が無いもの。
×:試験開始後、1000時間でマイグレーション、デンドライトなどの発生があるもの。
作製した絶縁膜の第二の箇所を櫛型パターンに垂直に180°に10回折り曲げて塗膜を目視で確認してクラックの確認を行った。(図5参照。)
○:絶縁膜にクラックが無いもの。
×:絶縁膜にクラックがあるもの。
作製した絶縁膜を25℃のメチルエチルケトン中に15分間浸漬した後風乾し、フィルム表面の状態を観察した。
○:塗膜に異常がない。
×:塗膜に膨れや剥がれなどの異常が発生する。
<全面を露光硬化した後、全面を熱硬化することによって絶縁膜を形成する方法>
実施例1と同様に、感光性熱硬化樹脂組成物を、ベーカー式アプリケーターを用いて、櫛型のフレキシブルプリント配線基板上に銅箔上の乾燥厚みが20μmになるように塗布し、その後、80℃のオーブン中で20分間乾燥させた。
<全面を熱硬化した後、全面を露光硬化することによって絶縁膜を形成する方法>
実施例1と同様に、感光性熱硬化樹脂組成物を、ベーカー式アプリケーターを用いて、櫛型のフレキシブルプリント配線基板上に銅箔上の乾燥厚みが20μmになるように塗布し、その後、80℃のオーブン中で20分間乾燥させた。
B 第二の箇所
1 感光性熱硬化性樹脂組成物
2 フレキシブルプリント配線基板
3 ネガマスク
4 活性光線
5 第一の箇所における露光部分
6 ポリイミドテープ
7 熱硬化前の第二の箇所
8 熱風
9 露光硬化及び熱硬化された部分
10 露光硬化せずに熱硬化された部分
11 銅配線
12 ポリイミドフィルム
13 櫛型パターン上の第一の箇所
14 櫛型パターン上の第二の箇所
Claims (7)
- 同一のフレキシブルプリント配線基板上の絶縁膜が、露光硬化及び熱硬化された第一の箇所、及び露光硬化せずに熱硬化された第二の箇所を有し、かつ第一の箇所及び第二の箇所が同一の感光性熱硬化性樹脂組成物から得られたものであることを特徴とするフレキシブルプリント配線基板。
- 上記感光性熱硬化性樹脂組成物が少なくとも(A)ベースポリマー、(B)ラジカル重合性化合物、(C)光重合開始剤及び(D)熱硬化性樹脂を含有することを特徴とする請求項1記載のフレキシブルプリント配線基板。
- 上記第一の箇所がパターン化されていることを特徴とする請求項1または2に記載のフレキシブルプリント配線基板。
- 感光性熱硬化性樹脂組成物をフレキシブルプリント配線基板上に塗布・乾燥した後、第一の箇所を露光硬化した後に、次いで第一の箇所及び第二の箇所を熱硬化させることによって絶縁膜を形成することを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載のフレキシブルプリント配線基板の製造方法。
- 上記第一の箇所を露光硬化した後に、上記第一の箇所をアルカリ現像し、次いで上記第一の箇所及び上記第二の箇所を熱硬化させることによって絶縁膜を形成することを特徴とする請求項4に記載のフレキシブルプリント配線基板の製造方法。
- 感光性熱硬化性樹脂組成物をフレキシブルプリント配線基板上に塗布・乾燥した後、第二の箇所を熱硬化した後に、次いで第一の箇所を露光硬化し、さらに、第一の箇所及び第二の箇所を熱硬化することによって絶縁膜を形成することを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載のフレキシブルプリント配線基板の製造方法。
- 上記第一の箇所を露光硬化した後に、上記第一の箇所をアルカリ現像し、さらに、上記第一の箇所及び上記第二の箇所を熱硬化することによって絶縁膜を形成することを特徴とする請求項6に記載のフレキシブルプリント配線基板の製造方法。
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