JP3724118B2 - 積層耐候性ポリエステルフィルム - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、積層耐候性ポリエステルフィルムに関し、さらに詳しくは透明性、耐久性、密着性、紫外線吸収性に優れた積層耐候性ポリエステルフィルムに関するものである。
【0002】
【従来の技術】
これまで、耐候性フィルムには、(1)ポリエステルフィルム全体に紫外線吸収剤を練り込んだもの(特公昭57−6470号公報)、(2)アクリル樹脂等に紫外線吸収剤を添加混合しポリエステルフィルムに積層したもの(実開昭56−159239号公報、特公平4−2101号公報)、(3)ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤とメタクリル酸メチルとの共重合アクリル樹脂を積層したもの(特開平9−48095号公報)が知られている。
【0003】
しかしながら、ポリエステルフィルム全体に紫外線吸収剤を練り込んだものは長時間紫外線に晒されるとフィルム表面が劣化し、クラックなどの発生による透明性やヘイズの低下をきたしていた。アクリル樹脂に紫外線吸収剤を添加混合しポリエステルフィルムに積層したものは相容性不良による耐候性不良や、ポリエステルフィルムとの接着性が不十分であった。また、ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤とメタクリル酸メチルとの共重合アクリル樹脂を積層したものは高湿度下に長時間晒されると塗膜が白化し、フィルムの透明性が大幅に低下する欠点を有していた。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、白化やクラックなどの発生による透明性やヘイズの低下を防止し、かつ長期間耐候性に優れたフィルムを提供するものである。
【0005】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明は、ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤と、メタクリル酸メチルと、他のアクリルモノマーとを共重合させてなる積層膜を設けてなる積層耐候性ポリエステルフィルムであって、かつ、該積層耐候性ポリエステルフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストで10サイクル後のヘイズが10%以下であることを特徴とする積層耐候性ポリエステルフィルムに関するものである。
【0006】
【発明の実施の形態】
以下、本発明について詳細に説明する。
【0007】
本発明でいうポリエステルフィルムとは、ポリエステルの重合体を溶解押出しし、必要に応じて長手方向および/または幅方向に延伸し熱固定されたポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−2,6−ナフタレート、ポリカーボネートおよびそれらの共重合体フィルムである。特に好ましいのは二軸配向ポリエステルフィルムである。
【0008】
本発明のポリエステルフィルムの厚さは、特に制限を受けないが、12〜250μmの範囲が望ましい。特に農業用ハウスとして用いる場合には50〜250μmの範囲が望ましく、実用上の機械的特性や可とう性の点では、100〜200μmの範囲であることが望ましい。
【0009】
本発明では、かかるポリエステルフィルムの少なくとも一方の面に、ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤と、メタクリル酸メチルと、これ以外の他のアクリルモノマーとを共重合させてなる樹脂層よりなる層が形成される。
【0010】
ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤としては、2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール、2−2ヒドロキシ3tertブチル5′メチルフェニル5クロロベンゾトリアゾール、2−2′ヒドロキシ5′メチルフェニルベンゾトリアゾール、2−2′ヒドロキシ5′tertブチルフェニルベンゾトリアゾール、2−2′ヒドロキシ3′5′ジtertブチルフェニルベンゾトリアゾール、2−2′ヒドロキシ3′5′ジtertアミルフェニルベンゾトリアゾール、2−2′ヒドロキシ3′5′ジtertブチルフェニル5クロロベンゾトリアゾール、2−2メチレンビス4−1,1,3,3テトラメチルブチル6−2Hベンゾトリアゾール2イルフェノールなどが用いられる。
【0011】
かかるベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤に共重合されるアクリルモノマーとしては、上述したように、まず、メタクリル酸メチルを必須構成要件とし、さらに他のアクリルモノマーとしては、例えば、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート(アルキル基としてはメチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、イソブチル基、t−ブチル基、2−エチルヘキシル基、ラウリル基、ステアリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基、フェニルエチル基等)、2−ヒドロキシエチルアクリレート、2−ヒドロキシエチルメタクリレート、2−ヒドロキシプロピルアクリレート、2−ヒドロキシプロピルメタクリレート等のヒドロキシ基含有モノマー、アクリルアミド、メタクリルアミド、N−メチルアクリルアミド、N−メチルメタクリルアミド、N−メチロールアクリルアミド、N−メチロールメタクリルアミド、N,N−ジメチルアクリルアミド、N−メトキシメチルアクリルアミド、N−メトキシメチルメタクリルアミド、N−フェニルアクリルアミド等のアミド基含有モノマー、N,N−ジエチルアミノエチルアクリレート、N,N−ジエチルアミノエチルメタクリレート等のアミノ基含有モノマー、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート等のエポキシ基含有モノマーなどが用いられる。
【0012】
本発明においては、上記構成の積層膜を設けた積層耐候性ポリエステルフィルムは、紫外線照射湿熱サイクルテストで10サイクル後のヘイズ値が10%以下、好ましくは6%以下、さらに好ましくは5%以下である。ヘイズ値が10%を超えるとフィルムの強伸度などの耐候性が向上しても、光線透過率が悪く、例えば農業用ハウスなどに用いた場合、作物の成長に影響を及ぼすし、各種基材のカバーフィルムに用いた場合、外観が悪くなるなどの障害が生じる。
【0013】
本発明においては、上記ヘイズを低減するために、上記の特定な構成からなるアクリルモノマーを使用し、ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤との共重合体とするものである。特にメタクリル酸メチルを必須構成とすることにより、耐候性、透明性を改善することができる。なお、前記メタクリル酸メチル以外のモノマー種として好ましいのはアクリル酸、アクリル酸エステル(エステル鎖としては炭素数1〜18のアルキル基)、メタクリル酸メチル以外のメタクリル酸エステル、アミド基、メチロール基、グリシジル基、シドロキシル基を有するアクリルモノマーなどである。特に好ましいのはアクリル酸、アクリル酸ブチル、メタクリル酸2−ヒドロキシエチル、メタクリル酸グリシジルであり、これらの共重合により積層膜と基材ポリエステルフィルムとの接着性、および積層膜の白化防止効果が向上する。
【0014】
アクリルモノマーを一種のみ共重合した場合には基材との接着性、積層膜の耐候性、白化防止効果が不十分となる。
【0015】
ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤と2種以上のアクリルモノマーとの共重合において、ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤の共重合比率は10〜80重量%、好ましくは30〜70重量%、さらに好ましくは45〜60重量%である。共重合されるアクリルモノマーは例えば、メタクリル酸エステルと他のアクリルモノマーから構成されるが他のアクリルモノマーの共重合比率は共重合体比0.1〜50重量%、好ましくは0.5〜30重量%、さらに好ましくは1〜20重量%であるのが望ましい。
【0016】
また、共重合体は共重合されるモノマーの種類、比率によりガラス転移点が変化するが共重合体のガラス転移点は40℃以上、好ましくは50〜70℃以上とするのが積層膜の耐ブロッキング性の点で好ましい。
【0017】
この共重合体には本発明の効果を阻害しない範囲内で各種の添加剤や多種ポリマーを混合してもよい。例えば酸化防止剤、帯電防止剤、光劣化防止剤、有機の滑剤、有機、無機の微粒子等を用いることができる。
【0018】
特に、本発明の積層膜中に架橋剤を併用することにより塗膜の白化防止効果はさらに向上する。架橋剤としては、エポキシ系、メラミン系、イソシアネート系、オキザリン系などを用いることができるが特に、メラミン系架橋剤を用いるのが有効である。
【0019】
積層膜の厚みは本発明の効果が発現する厚み、具体的には1〜10μm程度とするのがよい。
【0020】
【特性の測定、評価】
表1中の特性の測定には、次の方法を用いた。
【0021】
(イ)紫外線照射湿熱サイクルテスト
紫外線劣化促進試験機“アイスーパー”UVテスター(岩崎電気(株)製タイプSUV−W131)を使用し、ライト(紫外線強度100mw/cm2 、雰囲気条件60℃50%RH×8時間)→デュー(結露条件35℃100%RH×8時間)→レスト(休止条件35℃70%RH×8時間)のサイクル耐候性テストを10サイクル行ない、フィルムの変化を評価する。
【0022】
(ロ)全光線透過率、ヘイズ
直読ヘイズコンピューターHGM−2DP(スガ試験機(株)製)を用いて紫外線照射湿熱サイクルテスト前後の全光線透過率およびヘイズを測定した。
【0023】
(ハ)塗膜の白化
紫外線照射湿熱サイクルテスト10サイクル前後のフィルムの白化を肉眼で判定し、△以上を良好とした。
【0024】
○:変化なし
△:僅かに白化している
×:白化している
【0025】
(ニ)塗膜の色目変化
紫外線照射湿熱サイクルテスト10サイクル前後のフィルムの色目変化を肉眼で判定し、△以上を良好とした。
【0026】
○:変化なし
△:僅かに黄色く変化している
×:黄褐色に変化している
【0027】
(ホ)積層塗膜の密着性
積層塗膜にカッターで碁盤目に傷をいれ、ニチバン(株)製セロハンテープで勢いよく剥がしたときの塗膜の剥離状態を判定し、△以上を良好とした。
【0028】
○:まったく剥離しない
△:僅かに剥離する
×:フィルムの全面で剥離する
【0029】
【実施例】
実施例について説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【0030】
実施例1
ベンゾトリアゾール系紫外線吸収モノマー(2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール)50重量%とメタクリル酸メチル43重量%、アクリル酸ブチル7重量%を共重合した樹脂(分子量78000、ガラス転移温度63℃)をトルエン/メチルエチルケトン(2:1)の混合溶媒に溶解し、固形分20重量%の溶液とした。この溶液をポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製“ルミラー”タイプT60 100μm厚み)の片面にメタリングバーを用いて固形分膜厚4μmの厚みになるように塗布し、120℃で1分間乾燥した。
【0031】
このフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストを行ない、10サイクルテストで積層塗膜の変化は見られず、ヘイズは5%であった。
【0032】
実施例2
ベンゾトリアゾール系紫外線吸収モノマー(2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール)50重量%とメタクリル酸メチル32重量%、アクリル酸ブチル17重量%、アクリル酸1重量%を共重合した樹脂(分子量82000、ガラス転移温度58℃)をトルエン/メチルエチルケトン(2:1)の混合溶媒に溶解し、固形分20重量%の溶液とした。この溶液をポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製“ルミラー”タイプT60 100μm厚み)の片面にメタリングバーを用いて実施例1と同様に固形分膜厚4μmの厚みになるように塗布し、120℃で1分間乾燥した。
【0033】
このフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストを行ない、10サイクルテストで積層塗膜の変化は見られず、ヘイズは3.5%であった。
【0034】
実施例3
ベンゾトリアゾール系紫外線吸収モノマー(2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール)50重量%とメタクリル酸メチル32重量%,、アクリル酸ブチル17重量%、メタアクリル酸2ヒドロキシエチル1重量%を共重合した樹脂(分子量82000、ガラス転移温度51℃)をトルエン/メチルエチルケトン(2:1)の混合溶媒に溶解し、固形分20%の溶液とした。この溶液をポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製“ルミラー”タイプT60 100μm厚み)の片面にメタリングバーを用いて実施例1と同様に固形分膜厚4μmの厚みになるように塗布し、120℃で1分間乾燥した。
【0035】
このフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストを行ない、10サイクルテストで積層塗膜の変化は見られず、ヘイズは4%であった。
【0036】
実施例4
ベンゾトリアゾール系紫外線吸収モノマー(2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール)70重量%とメタクリル酸メチル15重量%,、アクリル酸ブチル14重量%、アクリル酸1重量%を共重合した樹脂(分子量114000、ガラス転移温度69℃)をトルエン/メチルエチルケトン(2:1)の混合溶媒に溶解し、固形分20重量%の溶液とした。この溶液をポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製“ルミラー”タイプT60 100μm厚み)の片面にメタリングバーを用いて固形分膜厚4μmの厚みになるように塗布し、120℃で1分間乾燥した。
【0037】
このフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストを行ない、10サイクルテストで積層塗膜の変化は見られず、ヘイズは3.5%であった。
【0038】
実施例5
ベンゾトリアゾール系紫外線吸収モノマー(2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール)50重量%とメタクリル酸メチル32重量%、アクリル酸ブチル17重量%、アクリル酸1重量%を共重合した樹脂(分子量82000、ガラス転移温度58℃)をトルエン/メチルエチルケトン(2:1)の混合溶媒に溶解し、固形分20%の溶液とした。この溶液にさらにメチロール化メラミン(三井サイテック(株)製“サイメル”370)を固形分比で2部添加した。この溶液をポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製“ルミラー”タイプT60 100μm厚み)の片面にメタリングバーを用いて固形分膜厚4μmの厚みになるように塗布し、120℃で1分間乾燥した。
【0039】
このフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストを行ない、10サイクルテストで積層塗膜の変化は見られず、ヘイズは2.5%であった。
【0040】
実施例6
ベンゾトリアゾール系紫外線吸収モノマー(2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール)50重量%とメタクリル酸メチル32重量%、アクリル酸ブチル17重量%、メタアクリル酸2ヒドロキシエチル1重量%を共重合した樹脂(分子量82000、ガラス転移温度51℃)をトルエン/メチルエチルケトン(2:1)の混合溶媒に溶解し、固形分20重量%の溶液とした。この溶液にさらにメチロール化メラミン(三井サイテック(株)製“サイメル”370)を固形分比で2部添加した。この溶液をポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製“ルミラー”タイプT60 100μm厚み)にメタリングバーを用いて固形分膜厚4μmの厚みになるように塗布し、120℃で1分間乾燥した。
【0041】
このフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストを行ない、10サイクルテストで積層塗膜の変化は見られず、ヘイズは2.5%であった。
【0042】
比較例1
ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤とアクリルを共重合させてなる樹脂(2−2′−ヒドロキシ5′メタクリルオキシエチルフェニル2Hベンゾトリアゾール50重量%とメタクリル酸メチル50重量%を共重合した樹脂:分子量63000、ガラス転移温度90℃)をトルエン/メチルエチルケトン(2:1)の混合溶媒に溶解し、固形分20重量%の溶液とした。この溶液をポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製“ルミラー”タイプT60 100μm厚み)の片面にメタリングバーを用いて固形分膜厚4μmの厚みになるように塗布し、120℃で1分間乾燥した。
【0043】
このフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストを行ない、10サイクルで積層塗膜が白化した。このときの積層フィルムのヘイズは15%であった。
【0044】
実施例1〜6、比較例1の紫外線照射湿熱サイクルテストの評価結果を表1に示す。
【0045】
【表1】
【0046】
【発明の効果】
本発明の積層耐候性ポリエステルフィルムは、その優れた耐候性のため、一般の合成樹脂製フィルムに較べ、安定して、長期間屋外用途に利用できる効果を有する。その優れた耐候性を利用して、農業用ハウス、サンルーム、雨天球技練習場の屋根などの建造物や屋外で使用する表示ラベル、電飾看板、各種基材のカバーフィルムとして広く用いることができる。
Claims (3)
- ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤と、メタクリル酸メチルと、他のアクリルモノマーとを共重合させてなる積層膜を設けてなる積層耐候性ポリエステルフィルムであって、かつ、該積層耐候性ポリエステルフィルムの紫外線照射湿熱サイクルテストで10サイクル後のヘイズが10%以下であることを特徴とする積層耐候性ポリエステルフィルム。
- 該他のアクリルモノマーが、アクリル酸、アクリル酸ブチル、メタアクリル酸2−ヒドロキシエチルおよびメタクリル酸グリシジルから選ばれた少なくとも1種である請求項1に記載の積層耐候性ポリエステルフィルム。
- 該ベンゾトリアゾール系反応性紫外線吸収剤の共重合量が10〜80重量%であることを特徴とする請求項1または2に記載の積層耐候性ポリエステルフィルム。
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