JP2997713B2 - 着色性および耐熱性に優れる熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
着色性および耐熱性に優れる熱可塑性樹脂組成物Info
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Description
【発明の詳細な説明】 <産業上の利用分野> 本発明は、グラフト共重合体、ポリグルタルイミドな
らびに特定組成の三元共重合体とからなる着色性および
耐熱性に優れる熱可塑性樹脂組成物に関するものであ
る。
らびに特定組成の三元共重合体とからなる着色性および
耐熱性に優れる熱可塑性樹脂組成物に関するものであ
る。
<従来の技術及び発明が解決しようとする問題点> ゴム状重合体をベースとするグラフト共重合体または
かかるグラフト共重合体と芳香族ビニル−シアン化ビニ
ル系共重合体との混合物であるゴム強化樹脂は、優れた
成形加工性、耐衝撃性ならびに耐薬品性を有しており、
また外観も比較的良好であるため広い分野に使用されて
いる。しかしながら、その反面着色性が劣るという欠点
を有している。
かかるグラフト共重合体と芳香族ビニル−シアン化ビニ
ル系共重合体との混合物であるゴム強化樹脂は、優れた
成形加工性、耐衝撃性ならびに耐薬品性を有しており、
また外観も比較的良好であるため広い分野に使用されて
いる。しかしながら、その反面着色性が劣るという欠点
を有している。
これらのゴム強化樹脂の着色性を改良する方法とし
て、該グラフト共重合体樹脂に不飽和カルボン酸アルキ
ルエステル化合物を主成分とする共重合体を配合するこ
とが提案されているが、このような不飽和カルボン酸ア
ルキルエステル化合物を主成分とする共重合体を配合す
ると耐熱性が低下するという欠点が生じる。
て、該グラフト共重合体樹脂に不飽和カルボン酸アルキ
ルエステル化合物を主成分とする共重合体を配合するこ
とが提案されているが、このような不飽和カルボン酸ア
ルキルエステル化合物を主成分とする共重合体を配合す
ると耐熱性が低下するという欠点が生じる。
一方、従来よりゴム強化樹脂の耐熱性を改良する方法
としてグラフト共重合体にα−メチルスチレン−アクリ
ロニトリル系重合体やα,β不飽和ジカルボン酸のイミ
ド化合物系共重合体を配合する方法が知られている。
としてグラフト共重合体にα−メチルスチレン−アクリ
ロニトリル系重合体やα,β不飽和ジカルボン酸のイミ
ド化合物系共重合体を配合する方法が知られている。
従って、不飽和カルボン酸アルキルエステル系共重合
体を配合してなるゴム強化樹脂に、さらに上述の耐熱性
共重合体の配合が考えられるが、充分な耐熱性が得られ
ず、却って着色性が低下する。
体を配合してなるゴム強化樹脂に、さらに上述の耐熱性
共重合体の配合が考えられるが、充分な耐熱性が得られ
ず、却って着色性が低下する。
<問題点を解決するための手段> 本発明者らは、ゴム強化樹脂の特長である耐衝撃性、
成形加工性を犠牲にすることなく、着色性ならびに耐熱
性の両特性を改良すべく鋭意検討した結果、ゴム強化グ
ラフト共重合体にポリグルタルイミドおよび特定組成の
三元系共重合体を配合することにより、着色性、耐熱
性、耐衝撃性ならびに成形加工性に優れる熱可塑性樹脂
組成物が得られることを見出し本発明に到達したもので
ある。
成形加工性を犠牲にすることなく、着色性ならびに耐熱
性の両特性を改良すべく鋭意検討した結果、ゴム強化グ
ラフト共重合体にポリグルタルイミドおよび特定組成の
三元系共重合体を配合することにより、着色性、耐熱
性、耐衝撃性ならびに成形加工性に優れる熱可塑性樹脂
組成物が得られることを見出し本発明に到達したもので
ある。
すなわち、本発明は、ゴム状重合体の存在下に芳香族
ビニル化合物とシアン化ビニル化合物および/またはこ
れらと共重合可能な他のビニル系化合物を重合してなる
グラフト共重合体(A)20〜60重量%とポリグルタルイ
ミド(B)10〜70重量%ならびにα−メチルスチレン40
〜80重量%、アクリロニトリル5〜40重量%およびα,
β不飽和ジカルボン酸のイミド化合物1〜50重量%から
なる三元共重合体(C)10〜70重量%とからなることを
特徴とする着色性、耐熱性、耐衝撃性ならびに成形加工
性に優れる熱可塑性樹脂組成物を提供するものである。
ビニル化合物とシアン化ビニル化合物および/またはこ
れらと共重合可能な他のビニル系化合物を重合してなる
グラフト共重合体(A)20〜60重量%とポリグルタルイ
ミド(B)10〜70重量%ならびにα−メチルスチレン40
〜80重量%、アクリロニトリル5〜40重量%およびα,
β不飽和ジカルボン酸のイミド化合物1〜50重量%から
なる三元共重合体(C)10〜70重量%とからなることを
特徴とする着色性、耐熱性、耐衝撃性ならびに成形加工
性に優れる熱可塑性樹脂組成物を提供するものである。
以下に本発明について詳細に説明する。
・グラフト共重合体(A) 本発明で用いられるグラフト共重合体(A)を構成す
るゴム状重合体としては、ポリブタジエン、アクリロニ
トリル−ブタジエン共重合体ゴム(NBR)、スチレン−
ブタジエン共重合体ゴム(SBR)等のジエン系ゴム、ポ
リブチルアクリレート、ポリプロピルアクリレート等の
アクリル系ゴムおよびエチレン−プロピレン−ジエンゴ
ム(EPDM)、エチレン−プロピレンゴム(EPR)等のエ
チレン−プロピレン系ゴム等が例示され、1種または2
種以上用いることができる。
るゴム状重合体としては、ポリブタジエン、アクリロニ
トリル−ブタジエン共重合体ゴム(NBR)、スチレン−
ブタジエン共重合体ゴム(SBR)等のジエン系ゴム、ポ
リブチルアクリレート、ポリプロピルアクリレート等の
アクリル系ゴムおよびエチレン−プロピレン−ジエンゴ
ム(EPDM)、エチレン−プロピレンゴム(EPR)等のエ
チレン−プロピレン系ゴム等が例示され、1種または2
種以上用いることができる。
ここで、三元共重合体エチレン−プロピレン−ジエン
ゴム(EPDM)における非共役ジエンとしては、ジシクロ
ペンタジエン、エチリデンノルボルネン、1,4−ヘキサ
ジエン、1,4−シクロヘプタジエン、1,5−シクロオクタ
ジエン等が挙げられる。二元共重合体エチレン−プロピ
レンゴム(EPR)および三元共重合体エチレン−プロピ
レン−ジエンゴム(EPDM)におけるエチレンとプロピレ
ンのモル比は5:1から1:3の範囲であることが好ましい。
また三元共重合体エチレン−プロピレン−ジエンゴム
(EPDM)においては非共役ジエンの割合がヨウ素価に換
算して2〜50の範囲のものが好ましい。
ゴム(EPDM)における非共役ジエンとしては、ジシクロ
ペンタジエン、エチリデンノルボルネン、1,4−ヘキサ
ジエン、1,4−シクロヘプタジエン、1,5−シクロオクタ
ジエン等が挙げられる。二元共重合体エチレン−プロピ
レンゴム(EPR)および三元共重合体エチレン−プロピ
レン−ジエンゴム(EPDM)におけるエチレンとプロピレ
ンのモル比は5:1から1:3の範囲であることが好ましい。
また三元共重合体エチレン−プロピレン−ジエンゴム
(EPDM)においては非共役ジエンの割合がヨウ素価に換
算して2〜50の範囲のものが好ましい。
芳香族ビニル化合物としては、スチレン、α−メチル
スチレン、o−メチルスチレン、m−メチルスチレン、
p−メチルスチレン、t−ブチルスチレン、α−メチル
ビニルトルエン、ジメチルスチレン、クロルスチレン、
ジクロルスチレン、ブロムスチレン、ジブロムスチレ
ン、ビニルナフタレン等が例示され、1種又は2種以上
用いることができる。これらのうち、特にスチレンが好
ましい。
スチレン、o−メチルスチレン、m−メチルスチレン、
p−メチルスチレン、t−ブチルスチレン、α−メチル
ビニルトルエン、ジメチルスチレン、クロルスチレン、
ジクロルスチレン、ブロムスチレン、ジブロムスチレ
ン、ビニルナフタレン等が例示され、1種又は2種以上
用いることができる。これらのうち、特にスチレンが好
ましい。
シアン化ビニル化合物としては、アクリロニトリル、
メタクリロニトリル、エタクリロニトリル、フマロニト
リル、マレオニトリル等が例示され、1種又は2種以上
用いることができる。これらのうち、特にアクリロニト
リルが好ましい。
メタクリロニトリル、エタクリロニトリル、フマロニト
リル、マレオニトリル等が例示され、1種又は2種以上
用いることができる。これらのうち、特にアクリロニト
リルが好ましい。
さらにこれらと共重合可能な他のビニル系化合物とし
ては、メチルアクリレート、メチルメタアクリレート等
の不飽和カルボン酸アルキルエステル化合物などが例示
され、1種又は2種以上用いることができる。これらの
うち、特にメチルメタアクリレートが好ましい。
ては、メチルアクリレート、メチルメタアクリレート等
の不飽和カルボン酸アルキルエステル化合物などが例示
され、1種又は2種以上用いることができる。これらの
うち、特にメチルメタアクリレートが好ましい。
グラフト共重合体(A)におけるゴム状重合体と上記
化合物との組成比には特に制限はないが、ゴム状重合体
10〜80重量%および化合物(合計)90〜20重量%である
ことが好ましい。また、化合物中における芳香族ビニル
化合物、シアン化ビニル化合物およびこれらと共重合可
能な他のビニル系化合物の組成比にも特に制限はない
が、芳香族ビニル化合物30〜80重量%、シアン化ビニル
化合物50〜20重量%およびこれらと共重合可能な他のビ
ニル系化合物0〜50重量%であることが好ましい。
化合物との組成比には特に制限はないが、ゴム状重合体
10〜80重量%および化合物(合計)90〜20重量%である
ことが好ましい。また、化合物中における芳香族ビニル
化合物、シアン化ビニル化合物およびこれらと共重合可
能な他のビニル系化合物の組成比にも特に制限はない
が、芳香族ビニル化合物30〜80重量%、シアン化ビニル
化合物50〜20重量%およびこれらと共重合可能な他のビ
ニル系化合物0〜50重量%であることが好ましい。
ジエン系ゴムの存在下、かかる化合物を重合してなる
グラフト共重合体(A)は公知の重合方法、例えば乳化
重合法、懸濁重合法、溶液重合法、塊状重合法等により
得られる。
グラフト共重合体(A)は公知の重合方法、例えば乳化
重合法、懸濁重合法、溶液重合法、塊状重合法等により
得られる。
・ポリグルタルイミド(B) 本発明で用いるポリグルタルイミド(B)は下記一般
式(I)で示される環状イミド単位を含有する重合体ま
たは共重合体である。特に環状イミド単位を5重量%以
上含有する重合体または共重合体が好ましい。
式(I)で示される環状イミド単位を含有する重合体ま
たは共重合体である。特に環状イミド単位を5重量%以
上含有する重合体または共重合体が好ましい。
ただし式中のR1、R2およびR3は各々水素または炭素数
1〜20の置換または非置換のアルキル基またはアリール
基を示す。上記環状イミド単位を含有するならば、いか
なる化学構造のポリグルタルイミドであっても本発明に
適用することができるが、通常は上記環状イミド単位中
のR1およびR2が水素またはメチル基であり、R3が水素、
メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基またはフェ
ニル基であるものが、一般的に用いられる。またポリグ
ルタルイミドの製造方法はとくに制限しないが、例え
ば、不飽和カルボン酸アルキルエステル化合物系共重合
体とアンモニアまたはメチルアミンやエチルアミンなど
の第一アミンを押出機中で反応させ、グルタルイミド環
を形成する方法が有用である。
1〜20の置換または非置換のアルキル基またはアリール
基を示す。上記環状イミド単位を含有するならば、いか
なる化学構造のポリグルタルイミドであっても本発明に
適用することができるが、通常は上記環状イミド単位中
のR1およびR2が水素またはメチル基であり、R3が水素、
メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基またはフェ
ニル基であるものが、一般的に用いられる。またポリグ
ルタルイミドの製造方法はとくに制限しないが、例え
ば、不飽和カルボン酸アルキルエステル化合物系共重合
体とアンモニアまたはメチルアミンやエチルアミンなど
の第一アミンを押出機中で反応させ、グルタルイミド環
を形成する方法が有用である。
・三元共重合体(C) 本発明で用いられる共重合体(C)は、α−メチルス
チレンとアクリロニトリルおよびα,β不飽和ジカルボ
ン酸のイミド化合物の三元共重合体であり、その共重合
組成はα−メチルスチレン40〜80重量%、アクリロニト
リル5〜40重量%およびα,β不飽和ジカルボン酸のイ
ミド化合物1〜50重量%であることが重要である。この
範囲外の重合体では本発明の目的は達せられない。
チレンとアクリロニトリルおよびα,β不飽和ジカルボ
ン酸のイミド化合物の三元共重合体であり、その共重合
組成はα−メチルスチレン40〜80重量%、アクリロニト
リル5〜40重量%およびα,β不飽和ジカルボン酸のイ
ミド化合物1〜50重量%であることが重要である。この
範囲外の重合体では本発明の目的は達せられない。
ここで、α,β−不飽和ジカルボン酸のイミド化合物
としては次式 (式中R1、R2、R3は水素、アルキル基、アルケニル基、
シクロアルキル基、フェニル基、フェニレン基、アルキ
レン基などを示す。)で表わし得る。その具体的な化合
物の例としては、マレイミド、N−メチルマレイミド、
N−ブチルマレイミド、N−シクロヘキシルマレイミ
ド、N−フェニルマレイミド、N−(p−メチルフェニ
ル)マレイミド、N−(p−ヒドロキシフェニル)マレ
イミド、N−(3,5−ジメチルフェニル)マレイミド、
N−(p−メトキシフェニル)マレイミド、N−ベンジ
ルマレイミド、N−(1−ナフチル)−マレイミド、N
−ヒドロキシエチルマレイミドなどがある。これらは1
種または2種以上で使用される。これらの化合物の中で
好ましい化合物としては、N−フェニルマレイミド、N
−シクロヘキシルマレイミドである。
としては次式 (式中R1、R2、R3は水素、アルキル基、アルケニル基、
シクロアルキル基、フェニル基、フェニレン基、アルキ
レン基などを示す。)で表わし得る。その具体的な化合
物の例としては、マレイミド、N−メチルマレイミド、
N−ブチルマレイミド、N−シクロヘキシルマレイミ
ド、N−フェニルマレイミド、N−(p−メチルフェニ
ル)マレイミド、N−(p−ヒドロキシフェニル)マレ
イミド、N−(3,5−ジメチルフェニル)マレイミド、
N−(p−メトキシフェニル)マレイミド、N−ベンジ
ルマレイミド、N−(1−ナフチル)−マレイミド、N
−ヒドロキシエチルマレイミドなどがある。これらは1
種または2種以上で使用される。これらの化合物の中で
好ましい化合物としては、N−フェニルマレイミド、N
−シクロヘキシルマレイミドである。
α−メチルスチレンの共重合量が40重量%未満では、
得られる組成物の耐熱性が低下し、逆に80重量%を越え
ると組成物の耐衝撃性と溶融流動性が低下する。また、
アクリルニトリルの共重合量が5重量%未満では、得ら
れる組成物の機械的性質が劣り、40重量%を越えると組
成物が着色するばかりか耐熱性が低下する。さらに、不
飽和ジカルボン酸のイミド化合物の共重合量が1重量%
未満では、組成物の耐熱性が低下し、50重量%を越える
と組成の耐衝撃性と溶融流動性が低下し、本発明の目的
とする効果を得ることができない。
得られる組成物の耐熱性が低下し、逆に80重量%を越え
ると組成物の耐衝撃性と溶融流動性が低下する。また、
アクリルニトリルの共重合量が5重量%未満では、得ら
れる組成物の機械的性質が劣り、40重量%を越えると組
成物が着色するばかりか耐熱性が低下する。さらに、不
飽和ジカルボン酸のイミド化合物の共重合量が1重量%
未満では、組成物の耐熱性が低下し、50重量%を越える
と組成の耐衝撃性と溶融流動性が低下し、本発明の目的
とする効果を得ることができない。
着色性、耐熱性、耐衝撃性のバランス面より、特にα
−メチルスチレン50〜75重量%、アクリロニトリル10〜
30重量%および不飽和ジカルボン酸のイミド化合物50〜
30重量%である三元共重合体が好ましい。
−メチルスチレン50〜75重量%、アクリロニトリル10〜
30重量%および不飽和ジカルボン酸のイミド化合物50〜
30重量%である三元共重合体が好ましい。
また上述の三元共重合体(C)は、公知の重合法、例
えば乳化重合法、塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法
およびそれらの組合せによる重合法により得られる。
えば乳化重合法、塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法
およびそれらの組合せによる重合法により得られる。
・最終組成物 本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上述グラフト共重合
体(A)20〜60重量%、ポリグルタルイミド(B)10〜
70重量%および三元共重合体(C)10〜70重量%とから
なる。
体(A)20〜60重量%、ポリグルタルイミド(B)10〜
70重量%および三元共重合体(C)10〜70重量%とから
なる。
グラフト共重合体(A)が20重量%未満では耐衝撃性
に劣り、又、60重量%を越えると着色性および成形性に
劣る。ポリグルタルイミド(B)が10重量%未満では着
色性が劣り、又、70重量%を越えると、耐衝撃性と成形
性が低下する。三元共重合体(C)が10重量%未満では
耐熱性が低下し、又、70重量%を越えると着色性と成形
性が低下する。
に劣り、又、60重量%を越えると着色性および成形性に
劣る。ポリグルタルイミド(B)が10重量%未満では着
色性が劣り、又、70重量%を越えると、耐衝撃性と成形
性が低下する。三元共重合体(C)が10重量%未満では
耐熱性が低下し、又、70重量%を越えると着色性と成形
性が低下する。
好ましくは、グラフト共重合体(A)20〜50重量%、
ポリグルタルイミド10〜60重量%、三元共重合体(C)
20〜50重量%である。特に、グラフト共重合体(A)か
らもたらされるゴムの含有量が3〜25重量%である組成
物が好ましい。
ポリグルタルイミド10〜60重量%、三元共重合体(C)
20〜50重量%である。特に、グラフト共重合体(A)か
らもたらされるゴムの含有量が3〜25重量%である組成
物が好ましい。
グラフト共重合体(A)、ポリグルタルイミド(B)
および三元共重合体(C)の混合方法には何ら制限はな
く、公知の混合機で行うことができる。また、混合時、
必要に応じて染顔料、安定剤、可塑剤、帯電防止剤、紫
外線吸収剤、滑剤、充填剤等の公知の添加剤を混合する
ことも十分可能である。
および三元共重合体(C)の混合方法には何ら制限はな
く、公知の混合機で行うことができる。また、混合時、
必要に応じて染顔料、安定剤、可塑剤、帯電防止剤、紫
外線吸収剤、滑剤、充填剤等の公知の添加剤を混合する
ことも十分可能である。
以下に実施例を用いて本発明を具体的に説明するが本
発明はこれらによって何ら制限されるものではない。
発明はこれらによって何ら制限されるものではない。
<参考例> <グラフト共重合体(A−1〜2)の製造> A−1: ポリブタジエンゴム50重量部の存在下に、スチレン38
重量部、アクリロニトリル12重量部を重合させてグラフ
ト共重合体(A−1)を調製した。
重量部、アクリロニトリル12重量部を重合させてグラフ
ト共重合体(A−1)を調製した。
A−2: エチレン−プロピレン−ジエン系ゴム(ヨウ素価8.
5、ムーニー粘度61、プロピレン含有量43重量%、ジエ
ン成分:エチリデンノルボルネン)50重量部の存在下
に、スチレン33重量部、アクリロニトリル17重量部を重
合させてグラフト共重合体(A−2)を調製した。
5、ムーニー粘度61、プロピレン含有量43重量%、ジエ
ン成分:エチリデンノルボルネン)50重量部の存在下
に、スチレン33重量部、アクリロニトリル17重量部を重
合させてグラフト共重合体(A−2)を調製した。
<ポリグルタルイミド(B−1〜2)の製造> メチルメタクリレート95重量%、エチルアクリレート
5重量%の共重合体のペレットを、アンモニアまたはメ
チルアミンとともに押出機中に仕込み、押出機に取付け
た排気口から発生ガスを脱気しながら、樹脂温度280℃
で押出を行ない、表−1に示した2種類のポリグルタル
イミドを調製した。
5重量%の共重合体のペレットを、アンモニアまたはメ
チルアミンとともに押出機中に仕込み、押出機に取付け
た排気口から発生ガスを脱気しながら、樹脂温度280℃
で押出を行ない、表−1に示した2種類のポリグルタル
イミドを調製した。
<三元共重合体(C−1〜C−6)の製造> α−メチルスチレン、スチレン、アクリロニトリル、
N−フェニルマレイミドおよびメチルメタクリレートを
共重合して、表−2に示す組成の二元または三元共重合
体を調製した。
N−フェニルマレイミドおよびメチルメタクリレートを
共重合して、表−2に示す組成の二元または三元共重合
体を調製した。
<実施例および比較例> グラフト共重合体、ポリグルタルイミドおよび三元共
重合体を表−3に示す比率で配合し、押出機で溶融押出
した後、射出成形を行い得られた試験片から各種物性を
得た。
重合体を表−3に示す比率で配合し、押出機で溶融押出
した後、射出成形を行い得られた試験片から各種物性を
得た。
顔料処方(樹脂組成物100重量部当り) Red:クロムフタルレッド 0.2重量部 Blue:群青#2000 0.2重量部 Black:カーボン#45 0.9重量部 配合比と組成物の着色性、熱変形温度、アイゾット衝
撃強度および加工性を表−3に示した。
撃強度および加工性を表−3に示した。
※1 鮮明性および漆黒性を肉眼で判定 ○(良好)、△(やや良好)、×(不良) ※2 1/4″、アニールなし、18.56Kg/cm2(℃) ※3 Vノッチ、1/4″、23℃(Kg−cm/cm2) ※4 高化式フロー250℃、60Kg/cm2(cc/mm) <発明の効果> グラフト共重合体樹脂、ポリグルタルイミドおよび特
定組成の三元共重合体とからなる本発明の組成物は、従
来の組成物に比べ著しく優れた着色性、耐熱性、耐衝撃
性および成形性を有する。
定組成の三元共重合体とからなる本発明の組成物は、従
来の組成物に比べ著しく優れた着色性、耐熱性、耐衝撃
性および成形性を有する。
Claims (1)
- 【請求項1】ゴム状重合体の存在下に芳香族ビニル化合
物とシアン化ビニル化合物および/またはこれらと共重
合可能な他のビニル系化合物を重合してなるグラフト共
重合体(A)20〜60重量%、ポリグルタルイミド(B)
10〜70重量%ならびにα−メチルスチレン40〜80重量
%、アクリロニトリル5〜40重量%およびα,β不飽和
ジカルボン酸のイミド化合物1〜50重量%からなる三元
共重合体(C)10〜70重量%とからなることを特徴とす
る着色性および耐熱性に優れる熱可塑性樹脂組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP26003590A JP2997713B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 着色性および耐熱性に優れる熱可塑性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP26003590A JP2997713B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 着色性および耐熱性に優れる熱可塑性樹脂組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04136058A JPH04136058A (ja) | 1992-05-11 |
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