JP2020502752A - フッ化物イオン電気化学セル用複合電極材料 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、米国特許出願第62/434,611号(2016年12月15日出願、発明の名称「フッ化物イオン電気化学セル用複合電極材料」)及び米国特許出願第62/453,295号(2017年2月1日出願、発明の名称「コアシェル」)の優先権を主張するものであり、この参照により当該米国特許出願の内容全体を援用する。
放電:
アノード:MFx+nF-→MFx+n+ne-(フッ化物イオン受容、酸化)
カソード:MFy+ne-→MFy-n+nF-(フッ化物イオン放出、還元)
放電:Ca+CuF2→CaF2+Cu
充電:CaF2+Cu→Ca+CuF2
(i)フッ化物イオン伝導性保護コーティング
Claims (67)
- 活物質を含有するコアと、
前記活物質の少なくとも一部を包囲するフッ化物含有シェルと、
を備える電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体において、
前記活物質はアルカリ土類金属を含む、
電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体において、
前記活物質は遷移金属を含む、
電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体において、
前記フッ化物含有シェルは前記コアに直接付着している、
電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体において、
前記フッ化物含有シェルは前記コアから離れており、前記フッ化物含有シェルと前記コアとの間に隙間が形成されている、
電気化学活性構造体。 - 請求項5記載の電気化学活性構造体において、
前記活物質は多重粒子を含み、前記フッ化物含有シェルは前記多重粒子を包囲している、
電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体において、
前記活物質はコバルト、ビスマス、銅、鉛、カルシウム、マグネシウム、ランタン、これらのフッ化物、及びフッ化物イオンを保持又は放出できるインターカレーション材料から選択される、
電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体において、
該電気化学活性構造体は、前記フッ化物含有シェルと前記活物質との間に、圧縮性ポリマーカプセル材をさらに備える、
電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体において、
前記活物質は、鉄ナノ粒子、コバルトナノ粒子、ニッケルナノ粒子、銅ナノ粒子、及び鉛ナノ粒子から選択される金属ナノ粒子を含む、
電気化学活性構造体。 - 請求項9記載の電気化学活性構造体において、
前記金属ナノ粒子は、コバルトナノ粒子及び銅ナノ粒子からなる群から選択される、
電気化学活性構造体。 - 請求項1記載の電気化学活性構造体を備える電極であって、
前記活物質は、第1の金属を含み、前記フッ化物含有シェルは、金属フッ化物を含み、前記金属フッ化物の金属は、第2の金属である、
電極。 - 請求項11記載の電極において、
前記第1の金属及び前記第2の金属は、同一の金属である、
電極。 - 請求項11記載の電極において、
前記第1の金属及び前記第2の金属は、異なる金属である、
電極。 - 請求項11記載の電極において、
前記第1の金属は、Cuを含み、前記フッ化物含有シェルは、LaF3を含む、
電極。 - 被覆金属ナノ粒子を製造する製造方法であって、該製造方法は、
a)水/金属ナノ粒子混合物を準備する工程と、
b)前記水/金属ナノ粒子混合物を不活性雰囲気に曝す工程と、
c)金属ナノ粒子コアの周辺にフッ化物含有シェルを形成する工程と、
を含む、製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
前記フッ化物含有シェルは、前記金属ナノ粒子コアに直接付着する、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
該製造方法は、b’)前記金属ナノ粒子コアと前記フッ化物含有シェルとの間に犠牲層を形成するために、前記フッ化物含有シェルを形成する前に、前記金属ナノ粒子コアの周辺に犠牲コーティングを形成する工程を、さらに含む、
製造方法。 - 請求項17記載の製造方法において、
該製造方法は、
d)前記犠牲層の少なくとも一部を除去し、前記金属ナノ粒子コアと前記フッ化物含有シェルとの間に隙間を形成する工程と、
e)前記フッ化物含有シェルをアニールする工程と、
をさらに含む、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
該製造方法は、
d’)前記金属ナノ粒子コアの外面の少なくとも一部をエッチングし、前記金属ナノ粒子コアと前記フッ化物含有シェルとの間に隙間を形成する工程と、
e)前記フッ化物含有シェルをアニールする工程と、
をさらに含む、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
前記金属ナノ粒子コアは、複数の金属ナノ粒子を含み、前記金属ナノ粒子は、アミン被覆ポリマー又はSiO2のナノスフェアの外面に付着している、
製造方法。 - 請求項20記載の製造方法において、
該製造方法は、
d’’)前記ナノスフェアを除去する工程と、
e)前記フッ化物含有シェルをアニールする工程と、
をさらに含む、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
該製造方法は、前記金属ナノ粒子コアの周辺に前記フッ化物含有シェルを形成する前に、b’’)前記水/金属ナノ粒子混合物に還元剤(i)を加える工程をさらに含む、
製造方法。 - 請求項17記載の製造方法において、
前記犠牲コーティングは、共形犠牲ポリマーである、
製造方法。 - 請求項17記載の製造方法において、
前記犠牲コーティングは、寸法柔軟性ポリマーである、
製造方法。 - 請求項24記載の製造方法において、
前記寸法柔軟性ポリマーは、フッ化物伝導性である、
製造方法。 - 請求項22記載の製造方法において、
前記還元剤(i)は、ヒドラジン、水素化ホウ素ナトリウム、シアノ水素化ホウ素ナトリウム、ジチオン酸ナトリウム、亜ジチオン酸ナトリウム、硫酸鉄(II)、塩化スズ(II)、ヨウ化カリウム、シュウ酸、ギ酸、アスコルビン酸、チオ硫酸塩、ジチオン酸塩、亜リン酸、亜リン酸塩、次亜リン酸塩、又はこれらの混合物を含む、
製造方法。 - 請求項26記載の製造方法において、
前記還元剤(i)は、ヒドラジン、水素化ホウ素ナトリウム、シアノ水素化ホウ素ナトリウム、ジチオン酸ナトリウム、及び亜ジチオン酸ナトリウムの少なくとも1種を含む、
製造方法。 - 請求項22記載の製造方法において、
前記還元剤(i)は、ヒドラジンである、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
前記フッ化物含有シェルを形成する前記工程では、金属塩(i)及びフッ化物含有塩を前記水/金属ナノ粒子混合物に加えて前記金属ナノ粒子コアの周辺に前記フッ化物含有シェルを形成する、
製造方法。 - 請求項29記載の製造方法において、
該製造方法は、前記金属塩(i)及び前記フッ化物含有塩を前記水/金属ナノ粒子混合物に加える前に、還元剤(i)を前記水/金属ナノ粒子混合物に加える工程をさらに含む、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
前記金属塩(i)は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、及び遷移金属塩からなる群から選択される、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
前記金属塩(i)は、遷移金属塩である、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
前記金属塩(i)は、ランタン塩、セリウム塩、及びマグネシウム塩からなる群から選択される、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
前記金属塩(i)は、ランタン塩及びセリウム塩からなる群から選択される、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
前記金属塩(i)は、ランタン塩である、
製造方法。 - 請求項35記載の製造方法において、
前記ランタン塩は、硝酸ランタンである、
製造方法。 - 請求項35記載の製造方法において、
前記フッ化物含有塩は、フッ化ナトリウムである、
製造方法。 - 請求項37記載の製造方法において、
前記ランタン塩は、硝酸ランタンである、
製造方法。 - 請求項38記載の製造方法において、
前記硝酸ランタン及び前記フッ化ナトリウムは、前記水/金属ナノ粒子/還元剤混合物に同時に加えられる、
製造方法。 - 請求項35記載の製造方法において、
前記ランタン塩及び前記フッ化物含有塩は、前記水/金属ナノ粒子/還元剤混合物に同時に加えられる、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
前記金属ナノ粒子は、鉄ナノ粒子、コバルトナノ粒子、ニッケルナノ粒子、銅ナノ粒子、及び鉛ナノ粒子からなる群から選択される、
製造方法。 - 請求項41記載の製造方法において、
前記金属ナノ粒子は、コバルトナノ粒子及び銅ナノ粒子からなる群から選択される、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
該製造方法は、1つ以上の単離金属ナノ粒子を水中で室温で混合し、前記水/金属ナノ粒子混合物を調製する工程をさらに含む、
製造方法。 - 請求項43記載の製造方法において、
該製造方法は、1種以上の安定化剤の存在下で金属塩(ii)を還元剤(ii)と混合して前記1つ以上の単離金属ナノ粒子を形成する工程をさらに含み、前記1種以上の安定化剤は、それぞれ500g/mol未満の分子量を有する、
製造方法。 - 請求項44記載の製造方法において、
前記1種以上の安定化剤は、それぞれ400g/mol未満の分子量を有する、
製造方法。 - 請求項45記載の製造方法において、
前記1種以上の安定化剤は、それぞれ350g/mol未満の分子量を有する、
製造方法。 - 請求項44記載の製造方法において、
前記1種以上の安定化剤は、クエン酸及びCTABの少なくとも1つを含む、
製造方法。 - 請求項44記載の製造方法において、
前記1つ以上の単離金属ナノ粒子は、水、前記金属塩(ii)、及び前記1種以上の安定化剤を含む第1の混合物を、水、前記還元剤(ii)、及び前記1種以上の安定化剤を含む第2の混合物と混合することによって、形成される、
製造方法。 - 請求項48記載の製造方法において、
前記第2の混合物を前記第1の混合物と混合する前に、前記第2の混合物をアルゴンの存在下で少なくとも15分間混合する、
製造方法。 - 請求項44記載の製造方法において、
前記金属ナノ粒子を前記金属塩(ii)、前記還元剤(ii)、及び前記1種以上の安定化剤の反応混合物から単離し、
前記金属ナノ粒子を前記還元剤(i)、前記金属塩(i)、及び前記フッ化物含有塩と混合する前に、前記単離金属ナノ粒子を溶媒で1回以上洗浄し、
洗浄後の前記単離金属ナノ粒子を前記金属塩(i)及び前記フッ化物含有塩と混合する前に、任意に、不活性雰囲気中で前記単離金属ナノ粒子を水及び前記還元剤(i)と混合する、
製造方法。 - 請求項44記載の製造方法において、
前記還元剤(ii)は、ヒドラジン、水素化ホウ素ナトリウム、シアノ水素化ホウ素ナトリウム、ジチオン酸ナトリウム、亜ジチオン酸ナトリウム、硫酸鉄(II)、塩化スズ(II)、ヨウ化カリウム、シュウ酸、ギ酸、アスコルビン酸、チオ硫酸塩、ジチオン酸塩、亜リン酸、亜リン酸塩、及び次亜リン酸塩の少なくとも1つを含む、
製造方法。 - 請求項51記載の製造方法において、
前記還元剤(ii)は、ヒドラジン、水素化ホウ素ナトリウム、シアノ水素化ホウ素ナトリウム、ジチオン酸ナトリウム、及び亜ジチオン酸ナトリウムの少なくとも1つを含む、
製造方法。 - 請求項52記載の製造方法において、
前記還元剤(ii)は、ヒドラジンである、
製造方法。 - 請求項44記載の製造方法において、
前記金属塩(ii)は、金属硝酸塩である、
製造方法。 - 請求項54記載の製造方法において、
前記金属塩(ii)は、硝酸銅であり、前記金属ナノ粒子は、銅ナノ粒子である、
製造方法。 - 請求項48記載の製造方法において、
前記第2の混合物と混合する前に、前記第1の混合物のpHを10〜11に調整する、
製造方法。 - 請求項56記載の製造方法において、
前記第2の混合物と混合する前に、水酸化アンモニウム及び水酸化ナトリウムの少なくとも1つを加えることによって、前記第1の混合物のpHを10〜11に調整する、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
前記金属塩(i)及び前記フッ化物含有塩を前記水/金属ナノ粒子/還元剤混合物に同時に加える、
製造方法。 - 請求項30記載の製造方法において、
前記金属塩(i)は、ランタン塩であり、前記金属塩(i)及び前記フッ化物含有塩を前記水/金属ナノ粒子/還元剤混合物に同時に加える、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
前記金属ナノ粒子は、鉄ナノ粒子、コバルトナノ粒子、ニッケルナノ粒子、銅ナノ粒子、及び鉛ナノ粒子からなる群から選択される、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
前記金属ナノ粒子は、コバルトナノ粒子及び銅ナノ粒子からなる群から選択される、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法において、
前記被覆金属ナノ粒子は、Cu−LaF3コアシェル型ナノ粒子である、
製造方法。 - 請求項15記載の製造方法によって製造した被覆金属ナノ粒子を含む、フッ化物シャトル電池用電極。
- 請求項63記載の電極を有する電池。
- 請求項11記載の電極を有する電池。
- 請求項14記載の電極を有する電池。
- 請求項1記載の電気化学活性構造体を備える電極を有する電池。
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