JP2013239546A - 発光素子搭載用基板および発光装置 - Google Patents

発光素子搭載用基板および発光装置 Download PDF

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Abstract

【課題】発光素子搭載面の反射率が高く、また発光装置としたときの銀発色による光の損失が少なく、光の取出し効率が高い発光素子搭載用基板を提供する。
【解決手段】基板本体2と、基板本体2に形成された銀または銀合金を主体とする銀反射層6と、銀反射層6の全面を覆うように形成された、ガラスを主体としセラミックス粉末を含有するガラスセラミックス焼結体で構成される被覆層7を有する発光素子搭載用基板1であって、前記被覆層は、アルミナ系セラミックス粉末を実質的に含有せず、かつガラスとの屈折率の差が0.4以上の高屈折率セラミックスの粉末の1種以上を含むセラミックス粉末を含有する。
【選択図】図1

Description

本発明は、発光素子搭載用基板および発光装置に係り、特に、光取り出し効率の高い発光素子搭載用基板、およびこれを用いた発光装置に関する。
近年、発光ダイオード(LED)のような発光素子の高輝度化、白色化に伴い、照明、各種ディスプレイ、大型液晶TVのバックライト等として、発光素子を用いた発光装置が使用されている。一般に、発光素子を搭載する発光素子搭載用基板には、素子から発せられる光を効率よく反射する高反射性が求められるため、基板表面に反射層(光反射層)を施す試みがなされている。そして、反射層として、高い反射率を有する銀を主体とする反射層(以下、銀反射層と記す。)が用いられている。
しかし、銀は腐食されやすいため、露出状態で放置すると、銀反射層の表面で酸化や硫化が生じて反射率が低下し、十分な光取り出し効率が得られない。そこで、銀反射層の腐食を防止するため、表面を被覆層で覆う方法が提案されている。近年、封止性が高く、かつ焼成時に変形が生じにくく、表面平坦度が高い被覆層を形成できる材料として、セラミックス粉末を含有させたガラス材料が検討されている(例えば、特許文献1参照。)。被覆層を、ガラス粉末とセラミックス粉末との混合物の焼結体(以下、ガラスセラミックス焼結体ということがある。)により構成することで、表面平坦度が高められる。また、発光素子から被覆層に入射した光の反射方向を分散させることができ、配光特性のばらつきも低減できる。
しかしながら、銀反射層の表面にガラスセラミックス焼結体からなる被覆層を設けた構造では、銀反射層だけの場合に比べて反射率が大きく低下するという問題があった。
また、銀反射層の表面に、例えば、アルミナ(Al)系セラミックス粉末を含むガラスセラミックス焼結体の被覆層を設けた場合、以下に示す理由で、被覆層に変色が生じる結果、発光装置としての光度(輝度)が低下するという問題があった。すなわち、焼成過程で、銀反射層からアルミナ系セラミックス粉末を含有する被覆層に銀イオンが拡散・移行(マイグレーション)し、移行した銀イオンが被覆層の表面から露出する現象が生じる。そして、このような被覆層の上に発光素子を搭載し、シリコーン樹脂等の封止層を形成した場合、被覆層表面に露出した高濃度の銀イオン(Ag)が、封止層に含有される白金触媒等と接触することで還元されてAgとなり、凝集してコロイド粒子化し、被覆層とシリコーン樹脂等の封止層との界面で発色する、いわゆる銀発色と呼ばれる現象が発生する。その結果、反射率が低下して発光装置としての輝度が低下するおそれがあった。
特開2011−228672号公報
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであって、発光素子搭載面の反射率が高く、また発光装置としたときの銀発色による光の損失が少なく、光の取出し効率が高い発光素子搭載用基板と、その基板を用いた発光装置を提供することを目的とする。
本発明の発光素子搭載用基板は、発光素子が搭載される搭載面を有する基板本体と、前記基板本体の前記搭載面に形成された銀または銀合金を主体とする金属層と、前記金属層の全面を覆うように形成された、ガラスを主体としセラミックス粉末を含有するガラスセラミックス焼結体で構成される被覆層を有する発光素子搭載用基板であって、前記被覆層は、アルミナ系のセラミックス粉末を実質的に含有せず、かつガラスとの屈折率の差が0.4以上の高屈折率セラミックスの粉末の1種以上を含むセラミックス粉末を含有することを特徴とする。
本発明の発光素子搭載用基板において、前記ガラス中のAlの含有量は、酸化物基準のモル%表示で2%未満であることが好ましい。また、前記基板本体の前記搭載面において、前記金属層の上に前記被覆層が形成された領域の光反射率は、94%以上であることが好ましい。また、前記被覆層に含まれる銀の濃度は、AgOに換算して0.5質量%以下であることが好ましい。
さらに、本発明の発光素子搭載用基板において、前記被覆層に含まれる前記高屈折率セラミックスの粉末の含有量は、0.8体積%以上20体積%以下であることが好ましい。そして、前記被覆層は、前記ガラスの粉末と前記セラミックス粉末とを含むペーストの印刷層の焼成により形成された層であり、該被覆層に含まれる前記セラミックス粉末の総含有量は、15体積%以上40体積%以下であることが好ましい。また、前記被覆層は、前記ガラスの粉末と前記セラミックス粉末とを含むグリーンシートの焼成により形成された層であり、該被覆層に含まれる前記セラミックス粉末の総含有量は、40体積%以上50体積%未満であることが好ましい。
本発明の発光装置は、前記本発明の発光素子搭載用基板と、この発光素子搭載用基板の前記搭載面の搭載部に搭載される発光素子とを有することを特徴とする。また、本発明の発光装置は、前記被覆層の表面の一部または全部がシリコーン樹脂により封止されてなることが好ましい。
本発明の発光素子搭載用基板によれば、銀または銀合金を主体とする金属層への気体または液体の侵入を抑制して酸化や硫化を防止できるうえに、金属層から被覆層への銀イオンの移行・拡散を防止して、被覆層表面での銀イオンの凝集およびコロイド粒子化を防止することができ、銀発色による反射率の低下を防ぐことができる。
さらに、被覆層が、高屈折率セラミックス粉末を含むセラミックス粉末を含有しているので、銀または銀合金を主体とする金属層の上に被覆層を形成したことによる反射率の低下を抑えて高い反射率を達成できるうえに、発光素子搭載部の平坦性が向上された発光素子搭載用基板とすることができる。さらに、基板上前記金属層とその上に設けられる被覆層とを、同時に焼成して形成できるので、工程の負荷を抑えることができる。
本発明の発光装置では、上記した発光素子搭載用基板を用いることで、搭載面の反射率が高く、かつ反射率が低下しにくいので、長期間高い発光輝度を維持できる。また、発光素子の傾きや損傷が抑制されるので、配向特性のばらつきのない良好な発光を得ることができる。
本発明の発光素子搭載用基板の実施形態の一例を示す断面図である。 本発明の発光装置の実施形態の一例を示す断面図である。
以下、本発明の実施の形態について説明する。
<発光素子搭載用基板>
図1は、本発明の発光素子搭載用基板の実施形態の一例を示す断面図である。発光素子搭載用基板1は、略平板状の基板本体2を有している。基板本体2は、一方の主面が、LED素子のような発光素子の搭載される搭載面2aとなっている。搭載面2aには、発光素子と電気的に接続される素子接続端子3が設けられている。また、基板本体2の他方の主面は、発光素子の搭載されない非搭載面2bとされており、この非搭載面2bには、外部回路と電気的に接続される外部電極端子4が設けられている。そして、基板本体2の内部には、素子接続端子3と外部電極端子4とを電気的に接続する貫通導体5が設けられている。なお、本明細書において、「略平板状の基板本体」とは、上側の主面と下側の主面、すなわち搭載面2aと非搭載面2bがともに目視レベルで平板形状と認識できるレベルの平坦面である基板本体をいう。以下同様に、略を付けた表記は、特に断らない限り、目視レベルで認識できるレベルのことをいう。
さらに、基板本体2の熱抵抗を低減するために、基板本体2の内部にサーマルビア(図示を省略する。)を埋設できる。サーマルビアは、例えば、後述する発光素子の搭載部より小さい柱状のものであり、非搭載面2bから、基板本体2の厚さ方向の中間の位置まで配設するのが好ましい。このような配置とすることで、搭載面2a全体、特に搭載部の平坦度を向上でき、熱抵抗を低減し、また発光素子を搭載したときの傾きも抑制できる。
基板本体2の搭載面2aの略中央部には、発光素子から放射される光を反射させるための銀または銀合金を主体とする金属層である銀反射層(中央部反射層)6が設けられている。なお、この銀または銀合金を主体とする金属層は、上記したように反射層であることが好ましいが、反射層には限定されず、例えば導電機能を有する導電層であってもよい。
そして、前記銀反射層6の上に、その全表面(上面および側面)を覆うように被覆層7が設けられており、被覆層7の一部が、発光素子が搭載される搭載部10となっている。また、基板本体2の搭載面2aの周辺部にも、銀または銀合金を主体とする銀反射層(周辺部反射層)6が設けられており、この銀反射層6の上にもその全表面を覆うように、被覆層7が設けられている。銀反射層(中央部反射層および周辺部反射層)6の表面を覆うように設けられた被覆層7は、いずれも、ガラス粉末焼結体(以下、単にガラスというときがある。)を主体とし、アルミナ系のセラミックス粉末を実質的に含有せず、かつガラスとの屈折率の差が0.4以上の高屈折率セラミックス粉末の1種以上を含むセラミックス粉末を含有するガラスセラミックス焼結体により構成されている。なお、本明細書において「アルミナ系のセラミックス粉末」とは、化学成分としてアルミナ(Al)を50質量%以上含有するセラミックス粉末をいう。
このような被覆層7を銀反射層6の全表面を覆うように設けることで、銀反射層6への気体または液体の侵入を抑制して銀反射層6の酸化や硫化を防止できるうえに、銀反射層6から被覆層7への銀イオンの移行・拡散を防止して、被覆層7表面での銀イオンの凝集およびコロイド粒子化を防止することができ、銀発色による反射率の低下を防ぐことができる。
なお、被覆層7を構成するガラス粉末焼結体において、Alの含有量を酸化物基準のモル%表示で2%未満にすることで、被覆層7への銀イオンの拡散をより良好に抑制でき、被覆層7表面の反射率の低下をよりいっそう防止できる。
本発明の実施形態の発光素子搭載用基板1において、基板本体2は略平板状の部材であるが、発光素子の搭載部10が一段下の位置となるように、凹部(キャビティ)が形成された部材とすることもできる。基板本体2を構成する材料は特に限定されないが、前記した被覆層7の形成工程で変形しないものが好ましく、無機材料が好ましく用いられる。無機材料の中でも、アルミナ、低温同時焼成セラミックス(Low Temperature Co−fired Ceramic。以下、LTCCと示す。)、窒化アルミニウム等は、熱伝導性、放熱性、強度、および製造コスト等の点で優れており、好ましく用いられる。特に、高反射性、製造の容易性、易加工性、経済性等の観点から、基板本体2を構成する無機材料としてはLTCCが好ましい。基板本体2を構成するガラスセラミックス焼結体の原料組成、焼結条件等については、後述する発光素子搭載用基板の製造方法において説明する。
前記した素子接続端子3、外部電極端子4および貫通導体5の構成材料は、通常発光素子搭載用基板に用いられる配線導体と同様の構成材料であれば、特に制限なく使用できる。素子接続端子3、外部電極端子4および貫通導体5の構成材料として、具体的には、銅、銀、金等の金属を主体とする導電性金属材料が挙げられる。なお、「金属を主体とする」とは、この金属材料により単なる金属層(例えば、銅の金属層、銀の金属層、金の金属層)を形成する場合には、その金属成分を70質量%以上含むことを意味する。高い反射性能を付与する金属層とする場合には、銀からなる金属材料、銀と白金からなる金属材料、または銀とパラジウムからなる金属材料が好ましく用いられる。なお、このときの銀の含有量は95質量%以上が好ましい。これらの金属材料については、後述する発光素子搭載用基板の製造方法で具体的に説明する。素子接続端子3および外部電極端子4の厚さは、5〜15μmとすることが好ましい。
また、素子接続端子3や外部電極端子4の表面には、この層を酸化や硫化から保護し、かつボンディングワイヤ等を接続する際のはんだの濡れ性やボンディング特性を向上させるために、導電性保護層(図示を省略する。)が設けられることが好ましい。導電性保護層としては、前記導電性金属層を保護する機能を有する導電性材料で構成されていれば、特に制限されない。具体的には、ニッケルメッキ、クロムメッキ、銀メッキ、ニッケル/銀メッキ、金メッキ、ニッケル/金メッキ等からなる層が挙げられる。素子接続端子3等の形成方法についても、発光素子搭載用基板の製造方法において説明する。
銀反射層6は、例えば、銀、銀パラジウム合金または銀白金合金等の銀合金からなる層である。銀反射層6は高反射率を有することが好ましく、特に銀層とすることが好ましい。銀反射層6は、銀または前記銀合金の粉末に、エチルセルロース等のビヒクル、必要に応じて溶剤等を添加してペースト状としたものを、スクリーン印刷等の方法により基板本体2の搭載面2aの所定の位置に印刷し、焼成することにより形成できる。
被覆層7は、下層の銀反射層6を酸化や硫化等の腐食から保護するための層であり、ガラスを主体としセラミックス粉末を含有するガラスセラミックス焼結体により構成されている。なお、「ガラスを主体とする」とは、ガラスが50体積%を超える割合で含有されていることをいう。被覆層7に含有されるセラミックス粉末は、アルミナ系のセラミックス粉末を実質的に含まず、ガラスとの屈折率の差が0.4以上の高屈折率セラミックス粉末の1種または2種以上を含む。
被覆層7を構成するガラスは、酸化物基準のモル%表示で、SiOを20〜85%、Bを0〜40%、MgO、CaO、SrOおよびBaOから選ばれる少なくとも1種を0〜50%、NaOおよびKOから選ばれる少なくとも1種を0〜16%含有するガラス粉末を焼成してなる焼結体であることが好ましい。
以下、前記ガラス粉末の成分について説明する。なお、以下では、特に断らない限り組成はモル%表示のものとし、単に%と表記する。
SiOはガラスのネットワークフォーマとなるものであり、化学的耐久性、とくに耐酸性を高くするために必須の成分である。SiOの含有量が20%未満であると、耐酸性が不十分となるおそれがある。一方、SiOの含有量が85%を超えると、ガラスの軟化点(Ts)やガラス転移点(Tg)が過度に高くなるおそれがある。
はガラスのネットワークフォーマとなるものであり、40%以下の範囲で添加してもよい。Bの含有量が40%を超えると、安定なガラスを得ることが難しく、また化学的耐久性が低下するおそれもある。Bの含有量は、好ましくは12%以上である。
ガラス粉末におけるAlの含有割合は、2%未満にすることが好ましい。2%未満にすることで、被覆層7への銀イオンの拡散をより良好に抑制でき、被覆層7表面での銀発色による反射率の低下をよりいっそう防止できる。
MgO、CaO、SrOおよびBaOは、TsやTgを低下させると共に、ガラスの安定性を高めるために、合計した含有量が50%を超えない範囲で添加してもよい。MgO、CaO、SrO、BaOの含有量の合計が50%を超えると、耐酸性が低下するおそれがある。また、銀発色が生じやすくなるおそれがある。
NaO、KOは、TsやTgを低下させるために、合計した含有量が16%を超えない範囲で添加できる。NaOおよびKOの含有量の合計が16%を超えると、化学的耐久性、特に耐酸性が低下するおそれがあり、電気絶縁性も低下するおそれがある。
被複層7の構成成分としてAlを用いた場合、銀発色が生じやすくなるおそれがある。すなわち、ガラス中でAl3+は非架橋酸素を引きつけて4配位の[AlO]の形をとり、中心のAlは負の電荷を帯びた形になる。この電荷補償のため、正の電荷を持つAg(銀イオン)を引きつける形をとるため、銀イオンはこのような4配位アルミニウムのカウンターカチオンとして安定に存在することになり、銀反射層6からガラスを含む被覆層7への拡散・移行が進むと考えられる。したがって、Alを含有しないガラス組成とすることで、銀イオンのガラスセラミックス焼結体中への拡散を抑制でき、被覆層7表面の銀発色を防止できる。
なお、被覆層7の形成に用いるガラス粉末(以下、被覆層用ガラス粉末というときがある。)は、必ずしも上記成分のみからなるものに限定されず、本発明の目的を損なわない範囲で他の成分を含有できる。他の成分を含有する場合、その合計した含有量は10%以下であることが好ましい。なお、本発明の実施形態ではガラス粉末は鉛酸化物を含有していない。
また、被覆層用ガラス粉末は、上記含有比率を有するものに限定されず、これとは異なる含有比率を有するガラス粉末を用いることもできる。
被覆層用ガラス粉末は、上記したようなガラス組成を有するガラスを溶融法によって製造し、乾式粉砕法や湿式粉砕法によって粉砕することにより得ることができる。湿式粉砕法の場合、溶媒として水を用いることが好ましい。粉砕は、例えばロールミル、ボールミル、ジェットミル等の粉砕機を用いて行うことができる。
被覆層用ガラス粉末の50%粒径(D50)は0.5μm以上4μm以下であることが好ましい。なお、本明細書において、D50は、レーザー回折/散乱式粒度分布測定装置を用いて測定したものをいう。被覆層用ガラス粉末のD50が0.5μm未満のとき、ガラス粉末が凝集しやすく、取り扱いが困難になるとともに、粉末化に要する時間が長くなりすぎるおそれもある。一方、被覆層用ガラス粉末のD50が4μmを超えると、Tsの上昇や焼結不足が発生するおそれがある。粒径の調整は、例えば粉砕後に必要に応じて分級することにより行うことができる。被覆層用ガラス粉末の最大粒径は20μm以下であることが好ましい。最大粒径が20μmを超えると、ガラス粉末の焼結性が低下し、焼結体中に未溶解成分が残留して、被覆層7の反射性を低下させるおそれがある。被覆層用ガラス粉末の最大粒径は、より好ましくは10μm以下である。
被覆層7に含有される高屈折率セラミックスの粉末としては、例えば、チタニア粉末、ジルコニア粉末、安定化ジルコニア粉末等が挙げられる。ガラスの屈折率が1.5程度であるのに対して、チタニアの屈折率は約2.7、ジルコニアの屈折率は約2.2であり、ガラスの屈折率より0.4以上高い屈折率を有している。これらの高屈折率セラミックス粉末のD50は0.5μm以上4μm以下が好ましい。被覆層7を構成するガラスセラミックス焼結体中の高屈折率セラミックス粉末の含有量は、0.8体積%以上20体積%以下であることが好ましい。高屈折率セラミックス粉末の含有量を0.8体積%以上とすることで、被覆層7の反射率を向上させることができる。また、高屈折率セラミックス粉末の含有量を20体積%以下とすることで、均一な組成のガラスセラミックス焼結体を得ることができる。
被覆層7は、これらの高屈折率セラミックス粉末以外に、シリカ(SiO)やセリア(CeO)、酸化亜鉛(ZnO)等のセラミックス粉末を含有できる。これらのセラミックス粉末のD50も、高屈折率セラミックス粉末と同様に、0.5μm以上4μm以下であることが好ましい。なお、前記したように、被覆層7は、アルミナ粉末のようなアルミナ系セラミックス粉末を実質的に含まない。
被覆層7に含まれるセラミックス粉末の含有量の合計(総含有量)の好ましい範囲は、被覆層7の形成方法により異なる。被覆層7が、ガラス粉末とセラミックス粉末とを含むペーストの印刷層を焼成することにより形成された層である場合、被覆層7に含まれるセラミックス粉末の総含有量は、15体積%以上40体積%以下であることが好ましい。また、被覆層7が、ガラス粉末とセラミックス粉末とを含むグリーンシートの焼成により形成された層である場合、被覆層7に含まれるセラミックス粉末の総含有量は、40体積%以上50体積%未満であることが好ましい。いずれの形成方法による場合も、被覆層7に含まれるセラミックス粉末の総含有量が下限値以上である場合には、被覆層7の表面平坦度が向上し、放熱性が高められる。また、前記セラミックス粉末の総含有量が上限値以下である場合には、均一な組成のガラスセラミックス焼結体を得ることができる。
被覆層7の厚さは、5〜30μmであることが好ましい。5μm未満であると、被覆性が不十分になるおそれがあるため、5μm以上であることが好ましい。30μmを超えると放熱性を阻害し、発光効率が低下してしまうおそれがある。
被覆層7の形成方法は、5〜30μmの厚さの層を平坦に形成できる方法であれば特に限定されるものではない。例えば、ガラス粉末と前記高屈折率セラミックス粉末の1種以上を含むセラミックス粉末との混合物のペーストを、スクリーン印刷等により印刷し、焼成して形成できる。また、ガラス粉末と前記高屈折率セラミックス粉末の1種以上を含むセラミックス粉末との混合物から作製されたグリーンシートを、所定の部分に配置し焼成して形成できる。被覆層7の形成方法は、発光素子搭載用基板1の製造方法で説明する。
本発明の実施形態の発光素子搭載用基板1によれば、銀反射層6の全面を覆うように、ガラスセラミックス焼結体からなる被覆層7が設けられているので、銀反射層6への気体または液体の侵入を抑制して銀反射層6の酸化や硫化を防止できるうえに、被覆層7にはアルミナ系のセラミックス粉末が実質的に含有されていないので、銀反射層6から被覆層7への銀イオンの移行・拡散が防止され、被覆層7の表面または内部での銀イオンの凝集およびコロイド粒子化を防止できる。また、被覆層7には、高屈折率セラミックス粉末の1種以上が含有されているので、銀反射層6上に被覆層7を設けたことによる反射率の低下を抑えて、94%以上の高い反射率を達成できる。
実施形態の発光素子搭載用基板1において、銀反射層6からの銀イオンの移行・拡散により、被覆層7に含有されている銀の濃度は、AgOに換算して0.5質量%以下であることが好ましく、0.2質量%以下であることがより好ましい。
さらに、実施形態の発光素子搭載用基板1によれば、銀反射層6とその上に設けられる被覆層7とを同時に焼成して形成できるので、工程の負荷を抑えることができる。
<発光素子搭載用基板の製造方法>
LTCCからなる基板本体2を有する発光素子搭載用基板1は、例えば、以下に示すように、(A)基板用グリーンシート作製工程、(B)導体ペースト層形成工程、(C)積層工程、(D)反射層用銀ペースト層形成工程、(E)未焼成被覆層形成工程、および(F)焼成工程を備えた方法により製造できる。なお、製造に用いる部材については、完成品の部材と同一の符号を付して説明する。
(A)基板用グリーンシート作製工程
まず、基板用グリーンシートを形成する。基板用グリーンシートは、基板用ガラス粉末と基板用セラミックス粉末とを含むガラスセラミックス組成物に、バインダー、必要に応じて可塑剤、溶剤等を添加してスラリーを調整し、これをドクターブレード法等によりシート状に成形し、乾燥させることで得ることができる。
基板用ガラス粉末は、必ずしも限定されるものではないものの、Tgが550℃以上700℃以下のものが好ましい。Tgが550℃未満の場合、後述する脱脂が困難となるおそれがある。一方、Tgが700℃を超える場合、収縮開始温度が高くなり、寸法精度が低下するおそれがある。
このような基板用ガラス粉末としては、酸化物基準のモル%表示で、例えば、SiOを57%以上65%以下、Bを13%以上18%以下、CaOを9%以上23%以下、Alを3%以上8%以下、KOとNaOから選ばれる1種以上を合計で0.5%以上6%以下含有するものが好ましい。
基板用ガラス粉末は、上記したようなガラス組成を有するガラスを溶融法によって製造し、乾式粉砕法や湿式粉砕法によって粉砕することにより得ることができる。湿式粉砕法の場合には、溶媒として水またはエチルアルコールを用いることが好ましい。粉砕は、例えばロールミル、ボールミル、ジェットミル等の粉砕機を用いて行うことができる。なお、基板用ガラス粉末は、必ずしも上記成分のみからなるものに限定されず、Tg等の諸特性を満たす範囲で他の成分を含有することもできる。他の成分を含有する場合、その合計した含有量は10%以下であることが好ましい。
基板用ガラス粉末のD50は0.5〜2μmであることが好ましい。基板用ガラス粉末のD50が0.5μm未満の場合、ガラス粉末が凝集しやすく、取り扱いが困難であるばかりでなく、均一に分散させることが困難となる。一方、基板用ガラス粉末のD50が2μmを超える場合、Tsの上昇や焼結不足が発生するおそれがある。粒径の調整は、例えば粉砕後に必要に応じて分級することにより行うことができる。
基板用セラミックス粉末としては、従来からLTCC基板の製造に用いられるものを用いることができ、例えば、アルミナ粉末、ジルコニア粉末、またはアルミナ粉末とジルコニア粉末との混合物を好適に用いることができる。基板用セラミックス粉末のD50は、例えば0.5〜4μmであることが好ましい。
このような基板用ガラス粉末と基板用セラミックス粉末とを、例えば、ガラス粉末が30質量%以上50質量%以下、セラミックス粉末が50質量%以上70質量%以下となるように配合し混合することにより、ガラスセラミックス組成物を得ることができる。
また、このガラスセラミックス組成物に、バインダー、必要に応じて可塑剤、溶剤等を添加することによりスラリーを得ることができる。バインダーとしては、例えば、ポリビニルブチラール、アクリル樹脂等を好適に用いることができる。可塑剤としては、例えばフタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ブチルベンジル等を用いることができる。また、溶剤としては、トルエン、キシレン、ブタノール等の芳香族系またはアルコール系の有機溶剤を用いることができる。さらに、分散剤やレベリング剤を使用することも可能である。
このスラリーをドクターブレード法等によりシート状に成形し、乾燥させることで、基板用グリーンシートを製造する。次いで、こうして得られた基板用グリーンシートを、打ち抜き型あるいはパンチングマシーンを使用して所定の寸法角に切断し、同時に所定位置に層間接続用のビアホールを打ち抜き形成する。さらに、必要に応じて、基板用グリーンシートの所定の位置に、サーマルビア用のホールを打ち抜き形成する。
(B)導体ペースト層形成工程
各基板用グリーンシートの所定の位置に導体ペースト層を形成することにより、未焼成素子接続端子3、未焼成外部電極端子4を形成する。また、前記したビアホール内に導体ペーストを充填することによって、未焼成貫通導体5を形成する。さらに、必要に応じて、前記工程で形成されたサーマルビア用のホール内に金属ペーストを充填することによって、未焼成サーマルビアを形成する。
導体ペースト層および導体ペースト充填層の形成方法としては、導体ペーストをスクリーン印刷により塗布し、またはホール内に充填する方法が挙げられる。形成される導体ペースト層の膜厚は、最終的に得られる素子接続端子3、外部電極端子4等の膜厚が所定の膜厚となるように調整される。また、未焼成サーマルビアとなる金属ペースト充填層の形成方法としては、金属ペーストをスクリーン印刷によりホール内に充填する方法が挙げられる。
未焼成素子接続端子3、未焼成外部電極端子4および未焼成貫通導体5の形成に用いる導体ペーストとしては、例えば、銅、銀、金等を主体とする導体金属の粉末に、エチルセルロース等のビヒクル、必要に応じて溶剤等を添加してペースト状としたものを使用できる。なお、上記導体金属粉末としては、銀粉末、銀と白金からなる金属粉末または銀とパラジウムからなる金属粉末が好ましく用いられる。未焼成サーマルビアの形成に用いる金属ペーストとしては、前記した銀を主体とする金属粉末を、エチルセルロース等のビヒクル、および必要に応じて溶剤等を添加してペースト状としたものを使用できる。
(C)積層工程
未焼成素子接続端子3、未焼成外部電極端子4および未焼成貫通導体5等が形成された基板用グリーンシートの複数枚を、位置合わせしつつ重ね合わせ、熱圧着により一体化する。こうして、未焼成基板本体2が得られる。
(D)反射層用銀ペースト層形成工程
未焼成基板本体2の搭載面2aの所定の位置に、反射層用銀ペーストをスクリーン印刷等の方法により印刷し、未焼成銀反射層6を形成する。反射層用銀ペーストとしては、銀、銀パラジウム合金または銀白金合金等の銀合金の粉末に、エチルセルロース等のビヒクル、必要に応じて溶剤等を添加してペースト状としたものが用いられる。
(E)未焼成被覆層形成工程
前記工程で未焼成基板本体2の搭載面2aに形成された未焼成銀反射層6の全面を覆うように、前記した被覆層用ガラス粉末と被覆層用セラミックス粉末との混合物に、エチルセルロース等のビヒクルと必要に応じて溶剤等を添加してペースト状とした被覆層用ガラスペーストを、スクリーン印刷等の方法により印刷し、未焼成被覆層7を形成する。
また、未焼成被覆層7は、グリーンシートを配置することで形成することもできる。すなわち、被覆層用ガラス粉末と被覆層用セラミックス粉末とを含むガラスセラミックス組成物に、バインダー、必要に応じて可塑剤、溶剤等を添加してスラリーを調整し、これをドクターブレード法等によりシート状に成形し、乾燥させて被覆層用グリーンシートを作製する。そして、この被覆層用グリーンシートを、未焼成銀反射層6の全面を覆うように配置することで、未焼成被覆層7を形成する。
形成される未焼成被覆層7の厚さは、最終的に得られる被覆層7の厚さとなるように調整することが好ましい。
(F)焼成工程
前記(E)工程で未焼成被覆層7が形成された未焼成基板本体2に対して、必要に応じてバインダー等を脱脂後、ガラスセラミックス組成物等を焼結させるための焼成を行って発光素子搭載用基板1とする。
脱脂は、例えば500℃以上600℃以下の温度で1時間以上10時間以下保持する。こうして、グリーンシートおよび各層に含まれる樹脂等のバインダーを分解・除去する脱脂を行う。その後、例えば、850〜900℃の温度で20分〜60分保持することにより、グリーンシートを構成するガラスセラミックス組成物を焼成する。この焼成により、基板本体2の内部および表面に形成された導体ペースト、金属ペースト、銀ペーストおよびガラスペースト等も同時に焼成され、基板本体2の所定の位置に、素子接続端子3、外部電極端子4、貫通導体5、銀反射層6および被覆層7をそれぞれ形成することができる。
脱脂温度が500℃未満もしくは脱脂時間が1時間未満の場合、バインダー等を十分に除去することが困難になる。一方、脱脂温度を600℃程度、脱脂時間を10時間程度とすれば、十分にバインダー等を除去することができ、これを超えると、かえって生産性等が低下するおそれがある。
また、焼成は、基板本体2の緻密な構造の獲得と生産性を考慮して、800℃〜930℃の温度範囲で適宜時間を調整できる。具体的には、850℃以上900℃以下の温度で20分以上60分以下保持することが好ましく、特に860℃以上880℃以下の温度が好ましい。焼成温度が800℃未満では、基板本体2が緻密な構造のものとして得られないおそれがある。一方、焼成温度は930℃を超えると、基板本体2が変形するなど生産性等が低下するおそれがある。また、焼成温度が880℃を超えると、銀反射層6等が過度に軟化するために所定の形状を維持できなくなるおそれがある。
このようにして発光素子搭載用基板1が得られるが、焼成後、必要に応じて素子接続端子3および外部電極端子4の全体を被覆するように、ニッケルメッキ、クロムメッキ、銀メッキ、ニッケル/銀メッキ、金メッキ、ニッケル/金メッキ等の、通常発光素子搭載用基板1において導体保護用に用いられる導電性保護層をそれぞれ形成できる。これらのうちでも、ニッケル/金メッキが好ましく用いられる。ニッケル/金メッキは、例えば、ニッケルメッキ層はスルファミン酸ニッケル浴等を使用して、金メッキ層はシアン化金カリウム浴等を使用して、それぞれ電解メッキによって形成できる。
以上、本発明の発光素子搭載用基板1について説明したが、本発明の趣旨に反しない限度において、また必要に応じて、その構成を適宜変更できる。
<発光装置>
次に、本発明の発光装置について説明する。本発明の発光装置20は、例えば図2に示すように、前記発光素子搭載用基板1の搭載面2aに設けられた被覆層7の搭載部10に、LED素子等の発光素子11が搭載されたものである。発光素子11は、被覆層7の上に接着剤を用いて固定され、その図示しない電極がボンディングワイヤ12によって接続端子3に電気的に接続されている。そして、発光素子11やボンディングワイヤ12を覆うように、モールド樹脂からなる封止層13が設けられて発光装置20が構成されている。
封止層13を構成するモールド樹脂としては、耐光性、耐熱性の点で優れているため、シリコーン樹脂が好ましく用いられる。このようなモールド樹脂に、白金、チタン等の触媒を添加することにより、モールド樹脂の速やかな硬化が可能となる。
封止用のモールド樹脂に蛍光体等を混合または分散させることにより、発光装置20として得られる光を、所望の発光色に適宜調整できる。すなわち、蛍光体を封止層13に混合、分散させることにより、発光素子11から放射される光によって励起された蛍光体が可視光を発光し、この可視光と発光素子11から放射される光とが混色して、発光装置20として所望の発光色を得ることができる。蛍光体の種類は特に限定されるものではなく、発光素子11から放射される光の種類や目的とする発光色に応じて適宜選択される。なお、蛍光体を配置するには、上記のようにして封止層13に混合・分散させる方法に限らず、例えば封止層13の上に蛍光体の層を設けるようにすることも可能である。
本発明の発光装置20においては、前記発光素子搭載用基板1を用いることで、搭載部10の反射率が高く、かつ反射率が低下しにくいので、長期間高い発光輝度が得られる。また、搭載部10の平坦度に優れ、熱抵抗の小さい発光素子搭載用基板1を用いることで、発光素子11の過度な温度上昇を抑制し、配向特性のばらつきのない高輝度の発光を得ることができる。
このような発光装置20は、例えば携帯電話や大型液晶ディスプレイ等のバックライト、自動車用あるいは装飾用の照明、その他の光源として好適に用いることができる。
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明はこれらの実施例に限定されない。
実施例1〜3、比較例1〜3
<反射率測定用基板の製造>
被覆層用ガラスセラミックス組成物を調製した。
まず、SiO、B、Al、CaO、NaOおよびKOの各成分が表1上段に示す組成(モル%)となるように、ガラス原料を調合、混合し、この原料混合物を白金ルツボに入れて1500〜1600℃で60分間溶融させた後、溶融状態のガラスを流し出し冷却した。得られたガラスを、アルミナ製ボールミルにより20〜60時間粉砕して被覆層用ガラス粉末を得た。なお、粉砕時の溶媒にはエチルアルコールを用いた。
得られた被覆層用ガラス粉末の平均粒径D50を、レーザー回折/散乱式粒度分布測定装置(島津製作所社製、商品名:SALD2100)を用いて測定した。いずれの組成のガラス粉末も、D50は1〜3μmの範囲内であった。
次に、上記の被覆層用ガラス粉末と表1に示すセラミックス粉末とを、同表中段に示す組成(体積%)となるように配合し混合して、被覆層用ガラスセラミックス組成物を調製した。
なお、セラミックス粉末としては、以下のものを使用した。
ジルコニア(ZrO)粉末;
第一稀元素化学社製、商品名:HST−3F、D50=0.5μm
チタニア(TiO)粉末;
東洋チタニウム社製、商品名:HT1311、D50=0.6μm
シリカ(SiO)粉末;
電気化学工業社製、商品名:FB−3SDC、D50=3.4μm
アルミナ(Al)粉末;
昭和電工社製、商品名:AL−47H、D50=2.1μm
次いで、実施例1〜2および比較例1においては、得られた被覆層用ガラスセラミックス組成物50gに、有機溶剤(トルエン、キシレン、2−プロパノール、2−ブタノールを質量比4:2:2:1で混合したもの)15g、可塑剤(フタル酸ジ−2−エチルヘキシル)2.5g、バインダーとしてのポリビニルブチラール(デンカ社製、商品名:PVK#3000K)5g、さらに分散剤(ビックケミー社製、商品名:BYK180)0.5gを配合し、混合してスラリーを調製した後、このスラリーをPETフィルム上にドクターブレード法により塗布し乾燥させ、焼成後の厚さが50μmの被覆層用グリーンシートを作製した。
また、実施例3および比較例2〜3においては、前記被覆層用ガラスセラミックス組成物と樹脂成分とを60:40の質量比で配合し、磁器乳鉢中で1時間混練を行い、さらに三本ロールにて3回分散を行って、被覆層用ガラスペーストを調製した。ここで、樹脂成分は、エチルセルロースとαテレピネオールとを85:15の質量比で調合し分散したものを使用した。なお、被覆層用グリーンシートおよび被覆層用ガラスペーストは、同一組成のものを、後述する発光素子搭載用基板の製造においても使用した。
次に、基板本体用グリーンシートを製造した。まず、SiOが60.4mol%、Bが15.6mol%、Alが6mol%、CaOが15mol%、KOが1mol%、NaOが2mol%となるように原料を配合、混合し、この原料混合物を白金ルツボに入れて1600℃で60分間溶融させた後、溶融状態のガラスを流し出し冷却した。このガラスを、アルミナ製ボールミルによりエチルアルコールを溶媒として40時間粉砕して、基板本体用のガラス粉末を得た。
この基板本体用ガラス粉末が35質量%、アルミナ粉末(昭和電工社製、商品名:AL−45H)が40質量%、ジルコニア粉末(第一稀元素化学工業社製、商品名:HSY−3F−J)が25質量%となるように配合し、混合することにより基板本体用ガラスセラミックス組成物を得た。このガラスセラミックス組成物50gに、有機溶剤(トルエン、キシレン、2−プロパノール、2−ブタノールを質量比4:2:2:1で混合したもの)15g、可塑剤(フタル酸ジ−2−エチルヘキシル)2.5g、バインダーとしてのポリビニルブチラール(デンカ社製、商品名:PVK#3000K)5g、さらに分散剤(ビックケミー社製、商品名:BYK180)0.5gを配合し、混合してスラリーを調製した。
このスラリーをPETフィルム上にドクターブレード法により塗布し乾燥させ、焼成後の厚さが0.15mmとなる基板本体用グリーンシートを製造した。なお、この基板本体用グリーンシートは、同様に製造されたものを、後述する発光素子搭載用基板の製造においても使用した。
次いで、得られた基板本体用グリーンシート6枚を重ね合わせ、熱圧着により一体化した後、片面に反射層用銀ペーストをスクリーン印刷法によって印刷した。なお、反射層銀ペーストは、銀粉末(大研化学工業社製、商品名:S400−2)とビヒクルとしてのエチルセルロースを質量比85:15の割合で配合し、固形分が85質量%となるように溶剤としてのαテレピネオールに分散した後、磁器乳鉢中で1時間混練を行い、さらに三本ロールにて3回分散を行うことにより得た。
こうして形成された銀ペースト層の上に、実施例1〜2および比較例1においては、前記した被覆層用グリーンシートを重ねて圧着し、未焼成基板を得た。また、実施例3および比較例2〜3においては、銀ペースト層の上に、前記した被覆層用ガラスペーストをスクリーン印刷法によって塗布して、未焼成基板を得た。
次いで、上記で得られた未焼成基板を550℃で5時間保持して樹脂成分を分解・除去した後、870℃に30分間保持して焼成を行った。こうして、反射率測定用の基板を製造した。
<反射率の測定>
こうして実施例1〜3および比較例1〜3でそれぞれ得られた反射率測定用基板において、銀反射層の上に被覆層が形成された領域の反射率を測定した。測定においては、可視光の全域(波長400〜700nm)における反射率を、オーシャンオプティクス社製の分光器USB2000と小型積分球ISP−RFを用いて測定した。リファレンスには硫酸バリウムを使用し、硫酸バリウムを塗布した面の反射率を100%として算定した。反射率の測定結果を表1に示す。
Figure 2013239546
表1から明らかなように、アルミナ粉末を含有せず、かつ高屈折率セラミックス粉末であるジルコニア(ZrO)粉末とチタニア(TiO)粉末の1種以上を含むガラスセラミックス焼結体からなる被覆層を有する実施例1〜3の基板では、被覆層が形成された領域の反射率が95%以上となっており、高い反射率を達成できることがわかる。
それに対して、比較例1および2の基板では、被覆層が高屈折率セラミックス粉末を含有するが、アルミナ粉末も含有するので、高い反射率が得られていない。また、比較例3の基板では、被覆層が高屈折率セラミックス粉末を含有しないので、反射率が十分に高くないことがわかる。
実施例4〜6、比較例4〜6
<発光素子搭載用基板の製造>
まず、導電性銀粉末(大研化学工業社製、商品名:S550)とビヒクルとしてのエチルセルロースを、質量比85:15の割合で配合し、固形分が85質量%となるように溶剤としてのαテレピネオールに分散した後、磁器乳鉢中で1時間混練を行い、さらに三本ロールにて3回分散を行って、導体ペースト(導体用銀ペースト)を調製した。
次いで、前記した反射率測定用基板の製造におけると同様に作製された基板本体用グリーンシートの未焼成貫通導体に相当する部分に、孔空け機を用いて直径0.3mmの貫通孔を形成した。そして、この貫通孔に前記導体ペーストをスクリーン印刷法により充填して未焼成貫通導体を形成するとともに、所定の位置に同じ導体ペーストをスクリーン印刷して、未焼成接続端子および未焼成外部電極端子をそれぞれ形成した。
次いで、前記未焼成貫通導体、未焼成接続端子等が形成された基板本体用グリーンシートの6枚を重ね合わせ、熱圧着により一体化した後、搭載面の中央部に、反射層用銀ペーストをスクリーン印刷法により印刷し、未焼成銀反射層を形成した。なお、反射層用銀ペーストは、前記実施例1〜3および比較例1〜3で使用した反射層用銀ペーストと同一組成で同様に調製されたものを使用した。
そして、この未焼成銀反射層の上に、実施例4〜5および比較例4においては、実施例1〜2および比較例1で使用したものと同じ被覆層用グリーンシートを重ねて圧着し、未焼成発光素子搭載用基板とした。また、実施例6および比較例5〜6においては、実施例3および比較例2〜3で使用したものと同じ被覆層用ガラスペーストをスクリーン印刷法によって塗布し、未焼成発光素子搭載用基板とした。
次いで、上記で得られた未焼成発光素子搭載用基板を550℃で5時間保持して樹脂成分を分解・除去した後、870℃に30分間保持して焼成を行い、発光素子搭載用基板を製造した。
<Agイオン濃度の測定>
こうして実施例4〜6および比較例4〜6でそれぞれ得られた発光素子搭載用基板の被覆層に含まれる銀イオン(Ag)の濃度(質量%)を、被覆層表面の任意の10μm×10μm領域において、Electron Probe Micro Analyzer(EPMA)を用いて二次元濃度マッピング分析で測定した。測定結果を、AgOに換算した値として表2に示す。
<発光装置の光束量経時変化の測定>
次に、実施例4〜6および比較例4〜6で得られた各発光素子搭載用基板に、発光ダイオード(LED)素子を搭載して、図2に示す発光装置を作製した。すなわち、被覆層の搭載部上にLED素子(昭和電工社製、商品名:GQ2CR460Z)1個をダイボンド材(信越化学工業社製、商品名:KER−3000−M2)により固定し、その電極をボンディングワイヤによって素子接続端子に電気的に接続した。さらに封止剤を用いてモールド封止層を形成した。なお、封止剤としては、封止用シリコーン樹脂(信越化学工業社製、商品名:SCR−1016A)を使用した。
次いで、こうして得られた発光装置に、電圧/電流発生器(アドバンテスト社製、商品名:R6243)を用いて35mAを印加し、LED素子を発光させた。そして、発光初期(0時間後)と、温度80%、湿度80%の環境で48時間放置後、および同じ環境で96時間放置後のそれぞれの時点で、発光装置から得られる光の全光束量(ルーメン)を測定した。全光束量の測定は、積分球(直径6インチ)内に発光装置を設置し、全光束測定装置(スペクトラコープ社製、商品名:SOLIDLAMBDA・CCD・LED・MONITOR・PLUS)を用いて行った。測定結果を表2に示す。
なお、表2では、実施例4〜6および比較例4〜6のそれぞれの発光初期(0時間後)における光束量の測定値を100とし、48時間後および96時間後の各光束量の測定値を、前記0時間後における光束量の測定値を基準とした相対値として表記した。
Figure 2013239546
表2から明らかなように、アルミナ粉末を含有せず、かつ高屈折率セラミックス粉末であるジルコニア(ZrO)粉末とチタニア(TiO)粉末の1種以上を含むガラスセラミックス焼結体からなる被覆層を有する実施例4〜6の発光素子搭載用基板では、被覆層に含まれる銀イオン濃度がAgOに換算して0.5質量%以下に抑えられており、シリコーン樹脂封止後の発光装置の経時的な輝度(全光束量)の低下がほとんど生じていない。
それに対して、比較例4および5の発光素子搭載用基板では、被覆層がアルミナ粉末を含有するので、被覆層に含まれる銀イオン濃度が高くなっており、銀反射層から被覆層に移行・拡散した銀(イオン)が、被覆層中に高い濃度で存在する。そして、シリコーン樹脂封止後の発光装置では、全光束量が経時的に低下しており、銀発色等により輝度が大きく低下していることがわかる。
さらに、比較例6の発光素子搭載用基板では、被覆層がアルミナ粉末を含有しないので、被覆層中のAg濃度は低く、シリコーン樹脂封止後の発光量の経時的低下もほとんどないが、被覆層が高屈折率セラミックス粉末を含有しないので、前記比較例3と同様に発光素子搭載用基板として十分に高い反射率は得られない。
1…発光素子搭載用基板、2…基板本体、3…素子接続端子、4…外部電極端子、5…貫通導体、6…銀反射層、7…被覆層、10…搭載部、11…発光素子、12…ボンディングワイヤ、13…封止層、20…発光装置。

Claims (9)

  1. 発光素子が搭載される搭載面を有する基板本体と、
    前記基板本体の前記搭載面に形成された銀または銀合金を主体とする金属層と、
    前記金属層の全面を覆うように形成された、ガラスを主体としセラミックス粉末を含有するガラスセラミックス焼結体で構成される被覆層を有する発光素子搭載用基板であって、
    前記被覆層は、アルミナ系のセラミックス粉末を実質的に含有せず、かつ前記ガラスとの屈折率の差が0.4以上の高屈折率セラミックスの粉末の1種以上を含むセラミックス粉末を含有することを特徴とする発光素子搭載用基板。
  2. 前記ガラス中のAlの含有量が、酸化物基準のモル%表示で2%未満である請求項1記載の発光素子搭載用基板。
  3. 前記基板本体の前記搭載面において、前記金属層の上に前記被覆層が形成された領域の光反射率が94%以上である、請求項1または2記載の発光素子搭載用基板。
  4. 前記被覆層に含まれる銀の濃度が、AgOに換算して0.5質量%以下である請求項1〜3のいずれか1項記載の発光素子搭載用基板。
  5. 前記被覆層に含まれる前記高屈折率セラミックス粉末の含有量が、0.8体積%以上20体積%以下である請求項1〜4のいずれか1項記載の発光素子搭載用基板。
  6. 前記被覆層は、前記ガラスの粉末と前記セラミックス粉末とを含むペーストの印刷層の焼成により形成された層であり、該被覆層に含まれる前記セラミックス粉末の総含有量は、15体積%以上40体積%以下である請求項1〜5のいずれか1項記載の発光素子搭載用基板。
  7. 前記被覆層は、前記ガラスの粉末と前記セラミックス粉末とを含むグリーンシートの焼成により形成された層であり、該被覆層に含まれる前記セラミックス粉末の総含有量は、40体積%以上50体積%未満である請求項1〜5のいずれか1項記載の発光素子搭載用基板。
  8. 請求項1〜7のいずれか1項記載の発光素子搭載用基板と、
    前記発光素子搭載用基板の前記搭載面の搭載部に搭載される発光素子と
    を有することを特徴とする発光装置。
  9. 前記被覆層の表面の一部または全部がシリコーン樹脂により封止されてなる請求項8記載の発光装置。
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