JP2008520524A - 水素および二酸化炭素の複合製造のための方法および装置 - Google Patents
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Abstract
【選択図】 なし
Description
・PSA原料ガス。
−(a)から生じた合成ガスを冷却し、利用可能な廃熱の回収を伴う工程(b)と、
−(b)から生じた冷却合成ガスの全部または一部を水蒸気について逆変換し、合成ガスが含有する一酸化炭素のほとんどを酸化して二酸化炭素にし、対応する水素の生産を伴う工程(c)と、
−種々のボイラー給水および/または脱イオン水回路との熱交換によって、工程(c)から生じた混合物を冷却し、水蒸気の凝縮を伴う工程(d)と、
−圧力スイング吸着(PSA)装置内で、(d)から生じた冷却混合物を精製し、少なくとも98%に等しい純度を持つ水素エンリッチ流および約1〜3bar絶対圧の圧力で二酸化炭素を含み「PSAオフガス」と呼ばれるオフガスを得る工程(e)とを含み、
ならびに前記PSAオフガスを処理し二酸化炭素エンリッチ流体を得る工程であって、少なくとも、
−PSAオフガスを改質圧力よりも高い圧力まで圧縮し、PSAオフガス中のCO2分圧を約15〜40barにする工程(f)と、
−PSAオフガス中の水分を除去することによって圧縮されたPSAオフガスを乾燥し、乾燥ガスを得る工程(g)と、
−1つ以上の連続する凝縮/分離の工程(hn)であって、以下のように
・各々の工程(hn)自体は、
−前の工程で発生したガス中に存在するCO2の全部または一部を凝縮する工程と、次の、
−非凝縮化合物を含む気相からの分離により生じたCO2リッチ凝縮物を分離する工程とを含み、
・かつ、
−室温〜−56℃の温度tn(任意のnに対してtn−1より低いtn)で、工程(hn)を実施し、
−工程(hn-1)から生じる気相を工程(hn)に供給し、最後の工程(hn)から生じる気相は非凝縮パージを構成する工程と、
−非凝縮パージを使用する工程と
を含む。
−工程(hn)の少なくとも一部に対して、対応する凝縮物中に存在する軽い不純物を除去して食品グレードのCO2を得る工程(i)を含み、この工程は少なくとも、
・凝縮物を膨張させて、約5〜40bar、好ましくは10〜30barの圧力にする工程(i1)と、
・膨張した凝縮物を蒸留して、精製した食品グレードのCO2からなる液相、および前記軽い不純物を含む気相を得る工程(i2)を含む。
−40℃より低い温度で、工程(hn-1)から生じた気相中に存在するCO2の全部または一部を凝縮する工程と、
−非凝縮化合物を含み、非凝縮パージを構成する気相から得られたCO2リッチ凝縮物を分離する工程と、
−非凝縮パージおよび5〜35barの圧力に膨張させた液体凝縮物を凝縮と向流で加熱し、冷却を回収してプロセス流体を冷却する工程と、
−気化したCO2リッチ相を圧縮工程(f)に再投入する工程と
を含む。
CH4+H2OγCO+3H2
の収率を向上させる。
−(a)から生じた合成ガスを冷却し、利用可能な廃熱の回収を伴う工程(b)と、
−(b)から生じた冷却合成ガスの全部または一部を水蒸気について逆変換し、合成ガスが含有する一酸化炭素のほとんどを酸化して二酸化炭素にし、対応する水素の生産を伴う工程(c)と、
−種々のボイラー給水および/または脱イオン水回路との熱交換によって、工程(c)から生じた混合物を冷却し、水蒸気の凝縮を伴う工程(d)と、
−水分を除去することによって(d)から生じた冷却混合物を乾燥し、乾燥ガス混合物を得る工程(g’)と、
−(g’)から生じた乾燥混合物を圧力スイング吸着(PSA)装置において精製し、少なくとも98%に等しい純度をもつ炭化水素エンリッチ流、および約1〜3bar絶対圧の圧力で、二酸化炭素を含み「乾燥PSAオフガス」と呼ばれるオフガスを得る工程(e’)と
を含み、
ならびに前記乾燥PSAオフガスを処理し二酸化炭素エンリッチ流体を得る工程であって、少なくとも、
−乾燥PSAオフガスを改質圧力よりも高い圧力まで圧縮し、PSAオフガス中のCO2分圧を約15〜40barにする工程(f’)と、
−1つ以上の連続する凝縮/分離の工程(hn)であって、以下のように
・各々の工程(hn)自体は、
−前の工程で発生したガス中に存在するCO2の全部または一部を凝縮する工程と、次の、
−非凝縮化合物を含む気相からの分離により生じたCO2リッチ凝縮物を分離する工程と
を含み、
・かつ、
−室温〜−56℃の温度tn(任意のnに対してtn−1より低いtn)で、工程(hn)を実施し、
−工程(hn-1)から生じる気相を工程(hn)に供給し、最後の工程(hn)から生じる気相は非凝縮パージを構成する工程と、
−非凝縮パージを使用する工程と
を含む。
−利用可能な廃熱を回収する手段を有する、合成ガスを冷却するための第1のモジュールと、
−合成ガスの全部または一部を水蒸気について逆変換するためのモジュールと、
−種々のボイラー給水および/または脱イオン水回路との熱交換によって、水蒸気の凝縮を伴って、変換後の混合物を冷却するための第2のモジュールと、
−少なくとも98%に等しい純度に精製された水素、および二酸化炭素を含む「PSAオフガス」と呼ばれるオフガスの製造のための第2の冷却モジュールから生じた冷却混合物を精製するための圧力スイング吸着(PSA)装置と、
PSAオフガスを改質圧力よりも高い圧力に圧縮し、存在するCO2の分圧を約15〜40barにするのに適した、圧縮のためのモジュールと、
−存在する水分を除去することによって圧縮したPSAオフガスを乾燥し、乾燥ガスを得るためのモジュールと
を含み、
−請求項1に記載した、凝縮/分離の連続する工程(hn)を実施するための手段であって、
・最後を除く各々の工程(hn)のために、
−前の工程から生じたガスを供給され、CO2リッチ凝縮物を回収し、非凝縮物を含む気相を回収するための手段を備えた凝縮/分離モジュールと、
−工程(hn-1)から生じた気相を次の工程の凝縮/分離モジュールの原料に輸送する手段と
を含み、
・ならびに、最後の凝縮/分離工程のために、
−前の工程から生じたガスを供給され、CO2リッチ凝縮物を回収し、非凝縮物を含む気相を回収するための手段を備えた凝縮/分離モジュールと、
−最後の工程の凝縮/分離モジュールから生じた気相を本方法に再循環するか、またはそれを外部に輸送する手段と
を含む。
−第1の凝縮モジュールの上流の重い不純物を除去するためのモジュールと、
−少なくとも工程(hn)の一部のための
・凝縮物膨張手段と、
・膨張させた凝縮物を蒸留して、蒸留カラムの底部で精製された食品グレードのCO2からなる液相を、カラムの頂部で軽い不純物を含む気相を得る手段と
を含む。
−40℃より低い温度で、工程(hn-1)から生じる気相に含まれるCO2の全部または一部を凝縮する手段と、
−非凝縮化合物を含み、非凝縮パージを構成する気相から得られるCO2リッチ凝縮物を分離する手段と、
−凝縮への向流による通過によって非凝縮パージと5〜35barの圧力に膨張された液体凝縮物との間で熱輸送し、かつ膨張された凝縮物と非凝縮パージとの熱交換により冷却を回収するための熱交換器と、
−蒸発したCO2リッチ相を圧縮器に再循環する手段と
を含む。
−非凝縮パージを供給され、メタンおよび一酸化炭素リッチのパージ廃棄物と水素エンリッチ透過物を製造するための透過装置と、
−透過物の少なくとも一部をPSA装置の入口に再循環するための手段と、
−炭化水素混合物の部分的な代替物として、および/または燃料としてパージ廃棄物を合成ガス発生モジュールに再循環する手段と
を含む。
−先に述べたような、他の合成ガス製造技術、
−先に述べたようなパージの他の使用。
−リボイラー107、
−蒸留カラム108、
−サブクーラー116、
−タンク117。
−改質または部分酸化および変換によって発生した水素の回収収率の増大。したがって、PSA装置で通常は最大90%の水素総回収収率が、本発明方法によって約95%以上に上がる(発明の文脈において、水素回収収率は、製造した水素/発生した水素を意味する)。
Claims (26)
- 炭化水素の混合物からの水素および二酸化炭素の複合製造のための方法であって、少なくとも、
−前記炭化水素混合物から少なくとも二酸化炭素、水素、一酸化炭素、メタンおよび水蒸気を含む合成ガスを発生させる工程(a)と、
−(a)から生じた合成ガスを冷却し、利用可能な廃熱の回収を伴う工程(b)と、
−(b)から生じた冷却合成ガスの全部または一部を水蒸気について逆変換し、合成ガスが含有する一酸化炭素のほとんどを酸化して二酸化炭素にし、対応する水素の生産を伴う工程(c)と、
−種々のボイラー給水および/または脱イオン水回路との熱交換によって、工程(c)から生じた混合物を冷却し、水蒸気の凝縮を伴う工程(d)と、
−圧力スイング吸着(PSA)装置内で、(d)から生じた冷却混合物を精製し、少なくとも98%に等しい純度を持つ水素エンリッチ流および約1〜3bar絶対圧の圧力で二酸化炭素を含み「PSAオフガス」と呼ばれるオフガスを得る工程(e)と
を含み、
ならびに前記PSAオフガスを処理し二酸化炭素エンリッチ流体を得る工程であって、少なくとも、
−PSAオフガスを改質圧力よりも高い圧力まで圧縮し、PSAオフガス中のCO2分圧を約15〜40barにする工程(f)と、
−PSAオフガス中の水分を除去することによって圧縮されたPSAオフガスを乾燥し、乾燥ガスを得る工程(g)と、
−1つ以上の連続する凝縮/分離の工程(hn)であって、以下のように
・各々の工程(hn)自体は、
−前の工程で発生したガス中に存在するCO2の全部または一部を凝縮する工程と、次の、
−非凝縮化合物を含む気相からの分離により生じたCO2リッチ凝縮物を分離する工程と
を含み、
・かつ、
−室温〜−56℃の温度tn(任意のnに対してtn−1より低いtn)で、工程(hn)を実施し、
−工程(hn-1)から生じる気相を工程(hn)に供給し、最後の工程(hn)から生じる気相は非凝縮パージを構成する工程と、
−非凝縮パージを使用する工程と
を含む方法。 - 請求項1に記載の方法であって、工程(a)が接触もしくは非接触部分酸化の工程または水蒸気もしくは自己熱交換改質工程であることを特徴とする方法。
- 請求項1および請求項2のいずれかに記載の方法であって、工程(hn)から生じた凝縮物の全部または一部を膨張の後に気化し、冷却を回収して、5〜40barの圧力下でCO2ガスを製造することを特徴とする方法。
- 請求項3に記載の方法であって、製造したCO2をその後に圧縮し、ガスパイプラインによって使用および/または隔離サイトへ輸送することを特徴とする方法。
- 請求項1および請求項2のいずれかに記載の方法であって、工程(hn)から生じた凝縮物の全部または一部を液体の形態で製造し、この形態で使用および/または隔離サイトへ輸送することを特徴とする方法。
- 食品グレードのCO2を得るための、請求項1および請求項2のいずれかに記載の方法であって、さらに少なくとも、
−最初の工程(hn)に先立って、重い不純物を除去する工程と、
−工程(hn)の少なくとも一部に対して、対応する凝縮物中に存在する軽い不純物を除去して食品グレードのCO2を得る工程(i)を含み、この工程は少なくとも、
・凝縮物を膨張させて、約5〜40bar、好ましくは10〜30barの圧力にする工程(i1)と、
・膨張した凝縮物を蒸留して、精製した食品グレードのCO2からなる液相、および前記軽い不純物を含む気相を得る工程(i2)と
を含むことを特徴とする方法。 - 請求項6に記載の方法であって、工程(i2)から生じた気相の全部または一部を圧縮工程(f)に再投入することを特徴とする方法。
- 請求項7に記載の方法であって、前記投入を、エゼクターを経て達成し、圧縮工程(f)にさらに貢献することを特徴とする方法。
- 請求項1ないし8の1つに記載の方法であって、工程(hn)の最後は少なくとも以下の中間工程、
−40℃より低い温度で、工程(hn-1)から生じた気相中に存在するCO2の全部または一部を凝縮する工程と、
−非凝縮化合物を含み、非凝縮パージを構成する気相から得られたCO2リッチ凝縮物を分離する工程と、
−非凝縮パージおよび5〜35barの圧力に膨張させた液体凝縮物を凝縮と向流で加熱し、冷却を回収してプロセス流体を冷却する工程と、
−気化したCO2リッチ相を圧縮工程(f)に再投入する工程と
を含むことを特徴とする方法。 - 請求項1ないし9の1つに記載の方法であって、非凝縮パージの全部または一部を、追加の処理無しに、本方法外で使用することを特徴とする方法。
- 請求項1ないし9の1つに記載の方法であって、パージの全部または一部を膨張させ、本方法外の使用に先立って冷却を生じることを特徴とする方法。
- 請求項1ないし9の1つに記載の方法であって、非凝縮パージの全部または一部を、追加の処理無しに、本方法に再投入することを特徴とする方法。
- 請求項12に記載の方法であって、非凝縮パージの全部または一部を合成ガス発生工程に再投入して燃料として使用することを特徴とする方法。
- 請求項12および請求項13いずれかに記載の方法であって、十分な圧力の非凝縮パージを、全部または一部で、追加の処理無しに、合成ガス発生工程に再投入して、燃料および/または原料ガスとして使用することを特徴とする方法。
- 請求項1ないし9の1つに記載の方法であって、非凝縮パージを透過装置内で処理し、工程(a)の圧力より高い圧力で利用可能なメタンおよび一酸化炭素リッチのパージ廃棄物、ならびに工程(e)のPSA装置の操作圧力よりも高い圧力で水素および任意で二酸化炭素でエンリッチされた透過物を製造することを特徴とする方法。
- 請求項15に記載の方法であって、前記透過物の全部または一部を工程(e)のPSA精製装置の入口に再循環することを特徴とする方法。
- 請求項16に記載の方法であって、PSA精製装置に再循環される透過物を2つの部分に分離し、1つの部分を工程(g)中の乾燥剤の再生のために使用し、その後これらの部分を合わせて、全部の再循環透過物を工程(e)のPSA精製装置の入口に送ることを特徴とする方法。
- 請求項15ないし17の1つに記載の方法であって、パージ廃棄物を炭化水素混合物の部分的な代用物として工程(a)に再循環する、および/または非断熱改質器の燃焼チャンバーにおいてあるいは自己熱交換改質器または部分酸化の場合には原料予熱炉において燃料として使用することを特徴とする方法。
- 請求項1ないし18の1つに記載の方法であって、全部または部分的に、工程(hn)の最後の分離から生じる凝縮相およびその後の気化相を供給される、および/または例えば工程(i2)から生じる気相を供給される、および/または液体CO2貯蔵装置の不可避の気化から生じるCO2ガスを供給されるバッファータンクから生じる、PSAオフガスよりCO2リッチな気相を、工程(f)に投入する工程を含むことを特徴とする方法。
- 請求項15ないし18の1つに記載の方法であって、さらに、全部または部分的に、PSA装置に送られる透過物を供給されるバッファータンクから生じる、PSAオフガスよりもCO2ガスに乏しい気相を工程(f)に投入する工程を含むことを特徴とする方法。
- 請求項19および請求項20に記載の方法であって、要求に応じて、請求項19に記載のバッファータンクから生じる気相、または請求項20に記載のバッファータンクから生じる気相を、工程(f)に投入する工程を含むことを特徴とする方法。
- 炭化水素の混合物からの水素および二酸化炭素の複合製造のための方法であって、少なくとも、
−前記炭化水素混合物から少なくとも二酸化炭素、水素、一酸化炭素、メタンおよび水蒸気を含む合成ガスを発生させる工程(a)と、
−(a)から生じた合成ガスを冷却し、利用可能な廃熱の回収を伴う工程(b)と、
−(b)から生じた冷却合成ガスの全部または一部を水蒸気について逆変換し、合成ガスが含有する一酸化炭素のほとんどを酸化して二酸化炭素にし、対応する水素の生産を伴う工程(c)と、
−種々のボイラー給水および/または脱イオン水回路との熱交換によって、工程(c)から生じた混合物を冷却し、水蒸気の凝縮を伴う工程(d)と、
−水分を除去することによって(d)から生じた冷却混合物を乾燥し、乾燥ガス混合物を得る工程(g’)と、
−(g’)から生じた乾燥混合物を圧力スイング吸着(PSA)装置において精製し、少なくとも98%に等しい純度をもつ炭化水素エンリッチ流、および約1〜3bar絶対圧の圧力で、二酸化炭素を含み「乾燥PSAオフガス」と呼ばれるオフガスを得る工程(e’)と
を含み、
ならびに前記乾燥PSAオフガスを処理し二酸化炭素エンリッチ流体を得る工程であって、少なくとも、
−乾燥PSAオフガスを改質圧力よりも高い圧力まで圧縮し、PSAオフガス中のCO2分圧を約15〜40barにする工程(f’)と、
−1つ以上の連続する凝縮/分離の工程(hn)であって、以下のように
・各々の工程(hn)自体は、
−前の工程で発生したガス中に存在するCO2の全部または一部を凝縮する工程と、次の、
−非凝縮化合物を含む気相からの分離により生じたCO2リッチ凝縮物を分離する工程と
を含み、
・かつ、
−室温〜−56℃の温度tn(任意のnに対してtn−1より低いtn)で、工程(hn)を実施し、
−工程(hn-1)から生じる気相を工程(hn)に供給し、最後の工程(hn)から生じる気相は非凝縮パージを構成する工程と、
−非凝縮パージを使用する工程と
を含む方法。 - 炭化水素の混合物からの水素および二酸化炭素の複合製造のための装置であって、少なくとも、
−少なくとも二酸化炭素、水素、一酸化炭素、メタンおよび水蒸気を含む合成ガスを発生するためのモジュールと、
−利用可能な廃熱を回収する手段を有する、合成ガスを冷却するための第1のモジュールと、
−合成ガスの全部または一部を水蒸気について逆変換するためのモジュールと、
−種々のボイラー給水および/または脱イオン水回路との熱交換によって、水蒸気の凝縮を伴って、変換後の混合物を冷却するための第2のモジュールと、
−少なくとも98%に等しい純度に精製された水素、および二酸化炭素を含む「PSAオフガス」と呼ばれるオフガスの製造のための第2の冷却モジュールから生じた冷却混合物を精製するための圧力スイング吸着(PSA)装置と、
PSAオフガスを改質圧力よりも高い圧力に圧縮し、存在するCO2の分圧を約15〜40barにするのに適した、圧縮のためのモジュールと、
−存在する水分を除去することによって圧縮したPSAオフガスを乾燥し、乾燥ガスを得るためのモジュールと
を含み、
−請求項1に記載した、凝縮/分離の連続する工程(hn)を実施するための手段であって、
・最後を除く各々の工程(hn)のために、
−前の工程から生じたガスを供給され、CO2リッチ凝縮物を回収し、非凝縮物を含む気相を回収するための手段を備えた凝縮/分離モジュールと、
−工程(hn-1)から生じた気相を次の工程の凝縮/分離モジュールの原料に輸送する手段と
を含み、
・ならびに、最後の凝縮/分離工程のために、
−前の工程から生じたガスを供給され、CO2リッチ凝縮物を回収し、非凝縮物を含む気相を回収するための手段を備えた凝縮/分離モジュールと、
−最後の工程の凝縮/分離モジュールから生じた気相を本方法に再循環するか、またはそれを外部に輸送する手段と
を含む装置。 - 食品グレードの二酸化炭素を得るための請求項23に記載の装置であって、さらに少なくとも、
−第1の凝縮モジュールの上流の重い不純物を除去するためのモジュールと、
−少なくとも工程(hn)の一部のための
・凝縮物膨張手段と、
・膨張させた凝縮物を蒸留して、蒸留カラムの底部で精製された食品グレードのCO2からなる液相を、カラムの頂部で軽い不純物を含む気相を得る手段と
を含むことを特徴とする装置。 - 最後の工程(hn)を実施するための請求項23および24のいずれかに記載の装置であって、
−40℃より低い温度で、工程(hn-1)から生じる気相に含まれるCO2の全部または一部を凝縮する手段と、
−非凝縮化合物を含み、非凝縮パージを構成する気相から得られるCO2リッチ凝縮物を分離する手段と、
−凝縮への向流による通過によって非凝縮パージと5〜35barの圧力に膨張された液体凝縮物との間で熱輸送し、かつ膨張された凝縮物と非凝縮パージとの熱交換により冷却を回収するための熱交換器と、
−蒸発したCO2リッチ相を圧縮器に再循環する手段と
を含むことを特徴とする装置。 - 非凝縮パージの処理のための、請求項23ないし25の1つに記載の装置であって、さらに少なくとも、
−非凝縮パージを供給され、メタンおよび一酸化炭素リッチのパージ廃棄物と水素エンリッチ透過物を製造するための透過装置と、
−透過物の少なくとも一部をPSA装置の入口に再循環するための手段と、
−炭化水素混合物の部分的な代替物として、および/または燃料としてパージ廃棄物を合成ガス発生モジュールに再循環する手段と
を含む装置。
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