JP2007173212A - 電気化学デバイス用の外装材およびこれを用いた電気化学デバイス - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極活物質層および負極活物質層に挟持された電解質層を少なくとも電池要素として含む電気化学デバイス用の外装材160であって、セラミックを含有するセラミック部161と、樹脂膜163または金属箔165とからなることを特徴とする、外装材160。
【選択図】図1
Description
本発明でいうセラミック部とは、セラミックと他の物質とからなるもの、およびセラミックからなるものの双方を指す。セラミックは今まで電気化学デバイスの外装材として注目されてこなかった材料であるが、絶縁性、ガスバリア性、または非透水性に優れるため、電気化学デバイスの外装材にセラミックを含むことにより電気化学デバイスの耐久性を向上させることができる。
本発明の外装材は樹脂膜を含むことができる。樹脂膜を含むことにより外装材の柔軟性を向上させることができる。柔軟性に優れる外装材を用いた場合、電気化学デバイスの外観を目的の形状に形成し易いという利点や、破損しにくくなるという利点などがある。
本発明の外装材は金属箔を含むことができる。金属箔を含むことにより、ガスバリア性または非透水性を向上させることができる。
図1のA〜Fに外装材160各構成要素の配置形態を例示するが、本発明はこれらの配置形態に限定されない。また、各構成要素の数も図1に限定されず、さらに多くの構成要素を用いることもできる。さらに、図1では説明のために各構成要素の形状が簡略化されて示されているが、本発明の外装材の形状は図1に限定されず、各電気化学デバイスの種類に応じて適宜選択される。
セラミック部の形成方法としては特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。例えば、粒子状のセラミックとバインダとを用いる場合には、バインダの溶媒にバインダと粒子状のセラミックとを添加して混合した後、前記溶媒を除去する方法、または、加熱により溶融したバインダに粒子状のセラミックを添加する方法などが挙げられる。
負極活物質層は、放電時にイオンを放出し、充電時にイオンを吸蔵できる負極活物質を含む。負極活物質としてはTiO、Ti2O3TiO2またはSnO2などの金属酸化物、Li4/3Ti5/3O4、またはLi7MnNなどのリチウムと遷移金属との複合酸化物、Li−Pb系合金、Li−Al系合金、Li、およびCからなる群より選択される少なくとも1種などが挙げられる。
正極活物質層は、放電時にイオンを吸蔵し、充電時にイオンを放出できる正極活物質を含む。正極活物質としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物、遷移金属酸化物、遷移金属硫化物、PbO2、AgOまたはNiOOHなどを用いることができる。
電解質層は、正極活物質層と負極活物質層とを電気的に絶縁するとともに、放電時には負極活物質層から正極活物質層に流れるイオンを通過させ、充電時には正極活物質層から負極活物質層に流れるイオンを通過させる。
電解液は液状の電解質であり、電解液としては、非水溶媒に支持塩を溶解させたものを用いることができる。
ゲル電解質は、化学結合、結晶化または分子の絡み合いなどの分子鎖間の相互作用によって三次元的な網目構造を構成したポリマー骨格に電解液を保持させたゲル状の電解質である。
真性ポリマー電解質は固体状の電解質であり、電解液を含むゲル電解質とは区別される。電解質層として真性ポリマー電解質を用いた場合、真性ポリマー電解質はガスを通過させ難いため、ガス発生剤から発生したガスが電解質層と正極活物質層または負極活物質層との界面に留まり易く、少量のガス発生剤で本発明の効果を発揮させられたり、より短時間で本発明の効果を発揮させられたりできるため好ましい。
双極型リチウムイオン二次電池の集電体は、端部に配置される端部集電体を除いて、一方の面に負極活物質層、他方の面に正極活物質層が配置される。
本発明の双極型リチウムイオン二次電池は目的に応じて他の構成要素を含みうる。例えば、電極端子、またはシール部などを含みうる。
本発明の外装材を備えた双曲型リチウムイオン二次電池の断面概略図を図2〜4に示す。
的範囲が以下の実施例のみに制限されるわけではない。
<双極型電極の作製>
正極活物質であるマンガン酸リチウム(LiMn2O4)(平均粒子径:10μm)(90質量部)、導電助剤であるアセチレンブラック(5質量部)、およびバインダであるポリフッ化ビニリデン(PVdF)(5質量部)を混合し、次いでスラリー粘度調整溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量添加して、正極活物質スラリーを調製した。
セパレータとして、PP製微多孔質膜(サイズ:250×250×0.02mm)を10枚準備した。
上記と同様の電池要素を計10個準備し、各電池要素に対して50mAの定電流にて42Vの電圧まで8時間充電を行い、その後50mAの定電流にて25Vの電圧まで放電を行った。この時点で作動しない電池要素については、短絡が発生しているものとみなし、以降の試験からは除外した(除外した電池要素の数を「初回短絡数」と称する)。
2枚の外装材(外側からナイロン(Nyl)(厚さ:30μm)+アルミニウム(Al)(厚さ:40μm)+ポリエチレンナフタレート(PEN)とアルミナ(Al2O3)粒子(球形、平均粒子径:5μm)との混合層(PEN:Al2O3=95:5(体積比))(厚さ(t):8μm)+PP(厚さ:30μm)、サイズ:290×290mm)を準備した。なお、本実施例においては、「PENとAl2O3との混合層」が「セラミック部」に相当し、PENはバインダであり、Al2O3はセラミックである。なお、上記アルミラミネートシートは以下の手法により作製した。すなわち、アルミニウム箔の一方の面に酢酸エチルで固形分5質量%に調製したトリレンジイソシアネートをアンカーコート層として塗工した直後、厚み30μmのNylを加工速度10m/分で押出ラミネート法により積層させた。そして、アルミニウム箔の他方の面には、酢酸エチルで固形分5重量%に調製したトリレンジイソシアネートをアンカーコート層として塗工し、それと同時に混合層(8μm)上にアンカーコート層として2液硬化型ポリウレタン系接着剤を塗工し、さらに厚み30μmのPPを加工速度10m/分で押出ラミネート法によりサンドイッチラミネートさせて、ラミネートシートを作製した。なお、混合層は、PENを280℃において融解させ、Al2O3を混合攪拌して押出成型することによって得た。
上記で作製した双極型リチウムイオン二次電池に対して、25〜42Vの電圧にて充放電を行い、その後42Vの定電圧にて充電を行った。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」における各成分の混合比をPEN:Al2O3=50:50(体積比)としたこと以外は、上記の実施例1と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」における各成分の混合比をPEN:Al2O3=30:70(体積比)としたこと以外は、上記の実施例1と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」における各成分の混合比をPEN:Al2O3=20:80(体積比)としたこと以外は、上記の実施例1と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」におけるAl2O3粒子をシリカアルミナゲル粒子に代えたこと以外は、上記の実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」におけるAl2O3粒子をシリカゲル粒子に代えたこと以外は、上記の実施例2と同様の手法により非水電解
質電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
「PENとAl2O3粒子との混合層」を有さず、電極端子(アルミニウム板)の外装通過部位と、変性PPとの間に、Al2O3膜(厚さ(t):5μm)が配置される構造の外装材を用いたこと以外は、上記の実施例1と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。Al2O3膜は、スパッタリング法により形成した。なお、本実施例においては、「スパッタリング法により形成されたAl2O3膜」が「セラミック部」に相当する。
Al2O3膜に代えてシリカ(SiO2)膜を形成したこと以外は、上記の実施例7と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
Al2O3膜に代えてマグネシア(MgO)膜を形成したこと以外は、上記の実施例7と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
Al2O3膜に代えてジルコニア(ZrO2)膜を形成したこと以外は、上記の実施例7と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
Al2O3膜に代えてイットリア(Y2O3)膜を形成したこと以外は、上記の実施例7と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
Al2O3膜に代えてカルシア(CaO)膜を形成したこと以外は、上記の実施例7と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
上記の実施例8と同様の手法により外装通過部位にAl2O3膜を形成したこと以外は、上記の実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」の厚さ(t)を2μmとしたこと、およびAl2O3粒子の平均粒子径を1μmにしたこと以外は、上記の実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」におけるPENをPET(ポリエチレンテレフタレート)に代えたこと以外は、上記の実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材の「PENとAl2O3粒子との混合層」におけるPENをPPに代えたこと以外は、上記の実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
ポリエチレンナフタレート(PEN)とアルミナ(Al2O3)粒子(球状、平均粒子径:1μm)とからなる膜状のセラミック(PEN:Al2O3=50:50(体積比))(厚さ(t):4μm)を2枚重ねた積層体をセラミック部として用いたこと以外は実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
ポリエチレンナフタレート(PEN)とアルミナ(Al2O3)粒子(球状、平均粒子径:1μm)とからなる膜状のセラミック(PEN:Al2O3=50:50(体積比))(厚さ(t):4μm)および、PENとSiO2粒子(球状、平均粒子径:1μm)とからなる膜状のセラミック(PEN:SiO2=50:50(体積比))(厚さ(t):4μm)の積層体をセラミック部として用いたこと以外は実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
PENとAl2O3粒子(球状、平均粒子径:1μm)とからなる膜状のセラミック(PEN:Al2O3=50:50(体積比))(厚さ(t):4μm)および、PENとMgO粒子(球状、平均粒子径:1μm)とからなる膜状のセラミック(PEN:MgO=50:50(体積比))(厚さ(t):4μm)の積層体をセラミック部として用いたこと以外は実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
PENとAl2O3粒子との混合層の厚さを4μmとしたこと、さらに二つ目のセラミック層として、電極端子(アルミニウム板)の外装通過部位と、変性PPとの間に、スパッタリングによりAl2O3膜(厚さ(t):2μm)を設けたこと以外は、実施例2と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
外装材として「PENとAl2O3粒子との混合層」を有さないものを用いたこと以外は、上記の実施例1と同様の手法により双極型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。結果を下記の表1に示す。
25 電池要素
30 単電池層
35 電池要素
40 単電池層
45 電池要素
160 外装材
161 セラミック部
163 樹脂膜
165 金属箔
210 電解質層
220 正極活物質層
230 負極活物質層
240 集電体
242 電極端子
260 外装材
261 セラミック部
263 樹脂膜
265 金属箔
310 電解質層
320 正極活物質層
330 負極活物質層
340 集電体
342 電極端子
360 外装材
361 セラミック部
363 樹脂膜
365 金属箔
410 電解質層
420 正極活物質層
430 負極活物質層
440 集電体
442 電極端子
441 端部集電体
461 セラミック部
463 樹脂膜
465 金属箔
Claims (16)
- 正極活物質層および負極活物質層に挟持された電解質層を少なくとも電池要素として含む電気化学デバイス用の外装材であって、
セラミックを含有するセラミック部と、樹脂膜または金属箔とからなることを特徴とする、外装材。 - 前記セラミック部は、複数の粒子状のセラミックと、前記粒子状のセラミック同士を連結するためのバインダとを含む、請求項1または2に記載の外装材。
- 前記バインダが、ポリオレフィン、ポリイミドおよびポリアミドイミドからなる群から選択される1種以上である、請求項3に記載の外装材。
- 前記粒子状のセラミックと前記バインダとの総量に対する前記粒子状のセラミックの割合が1〜70体積%である、請求項3または4に記載の外装材。
- 前記セラミックが、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウム、イットリウム、マグネシウム、カルシウム、およびスカンジウムからなる群から選択される1種以上の元素を含む酸化物セラミックである、請求項1〜5のいずれか1項に記載の外装材。
- 前記酸化物セラミックがシリカゲル、およびシリカアルミナゲルからなる群から選択される少なくとも1種である、請求項6に記載の外装材。
- 前記セラミック部は膜状のセラミックを含む、請求項1〜7のいずれかに記載の外装材。
- 前記絶縁層が、蒸着法により設けられたものである、請求項8に記載の外装材。
- 前記セラミックを2層以上含む、請求項8または9に記載の外装材。
- 前記セラミック部が全面に設けられている、請求項1〜10のいずれか1項に記載の外装材。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の外装材を含む、電気化学デバイス。
- 前記電池要素と連結された電極端子を含み、
前記外装材は前記金属箔を含み、
前記外装材の前記セラミック部は、前記金属箔と前記電極端子とを電気的に隔てるように配置される、12に記載の電気化学デバイス。 - 双極型リチウムイオン二次電池である、請求項12または13に記載の電気化学デバイス。
- 請求項12〜13のいずれか1項に記載の電気化学デバイスが複数個、直列、並列、または直並列に電気的に接続されてなる組電池。
- 請求項12〜14のいずれか1項に記載の電気化学デバイス、または請求項15に記載の組電池を駆動用電源として搭載した車両。
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