JP2006016413A - 蛍光体と発光器具 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 付活元素M(Mは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luから選ばれる1種または2種以上の元素)、2価の元素A(Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素)、3価の元素E(Eは、B、Al、Ga、Inから選ばれる1種または2種以上の元素)、4価の元素D(Dは、Si、Ge、Snから選ばれる1種または2種以上の元素)、窒素、酸素(酸素を含有しない場合も含む)、その他の元素X(Xを含有しない場合も含む)とからなる組成式MaAbDcEdNeOfXgで示される無機蛍光体設計において、式中のa、b、c、
d、e、f、gで示される各パラメータを特定の領域に調製、設定することによって、570nm以上の波長の橙色や600nm以上の波長の赤色に発光する演色性に富んだ無機蛍光体を提供する。
【選択図】 図1
Description
a)の窒素中において1700℃の温度で1時間保持してホットプレス法により焼成して製造される(例えば、特許文献1参照)。このプロセスで得られるEuイオンを付活したαサイアロンは、450から500nmの青色光で励起されて550から600nmの黄色の光を発する蛍光体となることが報告されている。しかしながら、紫外LEDを励起源とする白色LEDやプラズマディスプレイなどの用途には、黄色だけでなく橙色や赤色に発光する蛍光体も求められていた。また、青色LEDを励起源とする白色LEDにおいては、演色性向上のため橙色や赤色に発光する蛍光体が求められていた。
参照)に報告されている。さらに、刊行物「On new rare−earth doped M−Si−Al−O−N materials」(非特許文献2参照)の第2章には種々の組成のアルカリ金属とケイ素の3元窒化物、MxSiyNz(M=Ca、Sr、
Ba、Zn;x、y、zは種々の値)を母体とする蛍光体が報告されている。同様に、MxSiyNz:Eu(M=Ca、Sr、Ba、Zn;z=2/3x+4/3y)が、米国特
許6682663号(特許文献2)に報告されている。
a、Sr、Baなどの2価元素、MはSi、Geなどの4価元素、ZはEuなどの付活剤)蛍光体に関する記載があり、微量のAlを添加すると残光を抑える効果があることが記載されている。また、この蛍光体と青色LEDとを組み合わせることによる、やや赤みを帯びた暖色系の白色の発光装置が知られている。さらに、特開2003−277746(特許文献6)には、LxMyN(2/3x+4/3y):Z蛍光体として種々のL元素、M元素、Z元
素で構成した蛍光体が報告されている。特開2004−10786(特許文献7)には、L−M−N:Eu、Z系に関する幅広い組み合わせの記述があるが、特定の組成物や結晶相を母体とする場合の発光特性向上の効果は示されていない。
Ga)5O12:Ce3+で表される、セリウムで付活したイットリウム・アルミニウム・ガ
ーネット系蛍光体である。
2価と4価の元素の三元窒化物とは全く異なり、Alを代表とする3価元素を主たる構成金属元素とした多元窒化物とすることにより、従来にない輝度の赤色発光が達成されることを見いだした。また、本発明は、特許文献3などで従来報告されているM13Si18Al12O18N36、MSi5Al2ON9、M3Si5AlON10(MはCa、Ba、Srなど)や
、非特許文献2の第11章に記載されているCa1.47Eu0.03Si9Al3N16などのサイアロンとはまったく異なる組成および結晶構造を持つ結晶を母体とする新規な蛍光体である。さらに、特許文献5に記載されている数百ppm程度のAlを含む結晶と異なり、Alを代表とする3価元素が母体結晶の主たる構成元素である結晶を母体とする蛍光体である。
とする蛍光体では、母体結晶を換えることにより、青色、緑色、黄色、赤色の発光が報告されている。すなわち、似た組成であっても母体の結晶構造やMが取り込まれる結晶構造中の原子位置を換えると発光色や輝度はまったく違ったものとなり、異なる蛍光体と見なされる。本発明では従来の2価と4価の元素の3元窒化物とは異なる2価−3価―4価の多元窒化物を母体結晶としており、さらに従来報告されているサイアロン組成とはまったく異なる結晶を母体としており、このような結晶を母体とする蛍光体は従来報告はない。しかも、本発明の組成を母体とする蛍光体は従来の結晶を母体とするものより輝度が高い赤色発光を呈する。
、b+c+d=1とする)が、
0.00001≦ a ≦0.15 ・・・・・・・・・・・・・・(i)
0.01 ≦ b ≦ 0.6 ・・・・・・・・・・・・・・・・(ii)
0.01 ≦ c ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(iii)
2/3×c ≦ d ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(iv)
0.8×(2/3×b+4/3×c+d)≦ e+f ・・・・・・(v)
e+f≦ 1.2×(2/3×b+4/3×c+d) ・・・・・・(vi)
0 ≦ f/(e+f)≦ 0.4 ・・・・・・・・・・・・・・(vii)
0 ≦ g ≦ 0.2 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(viii)
の条件を全て満たす組成で表される無機化合物からなることを特徴とする蛍光体。
(2)パラメータgが、
0 ≦ g ≦ 0.01 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・(ix)
を満たすことを特徴とする前記(1)項に記載の蛍光体。
(3)パラメータfが、
0 ≦ f/(e+f)≦ 0.2 ・・・・・・・・・・・・・・(x)
を満たすことを特徴とする前記(1)項または(2)項のいずれか1項に記載の蛍光体。(4)パラメータdが、
0.396 ≦ d ≦ 0.98 ・・・・・・・・・・・・・・(xi)
を満たすことを特徴とする前記(1)項ないし(3)項のいずれか1項に記載の蛍光体。(5)パラメータc、dが、
0.9×c ≦ d ≦ 1.1×c ・・・・・・・・・・・・・(xii)
を満たすことを特徴とする前記(1)項ないし(4)項のいずれか1項に記載の蛍光体。
(6)付活元素Mが、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luから選ばれる1種または2種以上の元素、2価の元素Aが、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、4価の元素Dが、Si、Ge、Snから選ばれる1種または2種以上の元素、3価の元素Eが、B、Al、Ga、Inから選ばれる1種または2種以上の元素であることを特徴とする前記(1)項ないし(5)項のいずれか1項に記載の蛍光体。
(7)少なくとも、M元素にEuを含み、A元素にCaまたはCaとSrを含み、D元素にSiを含み、E元素にAlを含み、X元素にNを含むことを特徴とする前記(1)項ないし(6)項のいずれか1項に記載の蛍光体。
(8)M元素がEuであり、A元素がCaまたはCaとSrの混合組成であり、D元素が
Siであり、E元素がAlであることを特徴とする前記(1)項ないし(7)項のいずれか1項に記載の蛍光体。
(9)無機化合物がMを固溶したCaAlSiN3結晶、またはMを固溶した(Ca、S
r)AlSiN3結晶であることを特徴とする請求項1項ないし8項のいずれか1項に記
載の蛍光体。
(10)無機化合物が、平均粒径0.1μm以上20μm以下の単結晶粒子あるいは単結晶の集合体であることを特徴とする前記(1)項ないし(9)項のいずれか1項に記載の蛍光体。
(11)前記(1)項ないし(10)項のいずれか1項に記載の無機化合物からなる蛍光体と他の結晶相あるいはアモルファス相との混合物から構成され、前記(1)項ないし(10)項のいずれか1項に記載の無機化合物からなる蛍光体の含有量が5質量%以上であることを特徴とする蛍光体。
(12)他の結晶相あるいはアモルファス相がAlNまたはAlNのポリタイプ結晶であることを特徴とする前記(11)項に記載の蛍光体。
(13)他の結晶相あるいはアモルファス相がβ−Si3N4、β−サイアロン、またはα−サイアロンであることを特徴とする前記(11)項に記載の蛍光体。
(14)他の結晶相あるいはアモルファス相がCaSiN2、Ca2Si5N8、またはCaの一部をSrで置換したCaSiN2、Ca2Si5N8であることを特徴とする前記(11)項に記載の蛍光体。
(15)他の結晶相あるいはアモルファス相が導電性を持つ無機物質であることを特徴とする前記(11)項に記載の蛍光体。
(16)導電性を持つ無機物質がZn、Al、Ga、In、Snから選ばれる1種または2種以上の元素を含む酸化物、酸窒化物、または窒化物、あるいはこれらの混合物であることを特徴とする前記(15)項に記載の蛍光体。
(17)他の結晶相あるいはアモルファス相が前記(1)項ないし(10)項のいずれか1項に記載の蛍光体とは異なる無機蛍光体であることを特徴とする前記(11)項に記載の蛍光体。
(18)励起源を照射することにより570nmから700nmの範囲の波長にピークを持つ蛍光を発光することを特徴とする前記(1)項ないし(17)項のいずれか1項に記載の蛍光体。
(19)励起源が100nm以上570nm以下の波長を持つ紫外線または可視光、あるいは電子線またはX線であることを特徴とする前記(18)項に記載の蛍光体。
(20)発光光源と蛍光体から構成される照明器具において、少なくとも前記(1)項ないし(19)項のいずれか1項に記載の蛍光体を用いることを特徴とする照明器具。
(21)該発光光源が330〜500nmの波長の光を発するLEDであることを特徴とする前記(20)項に記載の照明器具。
(22)該発光光源が330〜420nmの波長の光を発するLEDであり、前記(1)項ないし(19)項のいずれか1項に記載の蛍光体と、330〜420nmの励起光により420nm以上500nm以下の波長に発光ピークを持つ青色蛍光体と、330〜420nmの励起光により500nm以上570nm以下の波長に発光ピークを持つ緑色蛍光体とを用いることにより、赤、緑、青色の光を混ぜて白色光を発することを特徴とする前記(20)項または(21)項のいずれか1項に記載の照明器具。
(23)該発光光源が420〜500nmの波長の光を発するLEDであり、前記(1)項ないし(19)項のいずれか1項に記載の蛍光体と、420〜500nmの励起光により500nm以上570nm以下の波長に発光ピークを持つ緑色蛍光体とを用いることにより、白色光を発することを特徴とする前記(20)項または(21)項のいずれか1項に記載の照明器具。
(24)該発光光源が420〜500nmの波長の光を発するLEDであり、前記(1)項ないし(19)項のいずれか1項に記載の蛍光体と、420〜500nmの励起光により550nm以上600nm以下の波長に発光ピークを持つ黄色蛍光体とを用いることに
より、白色光を発することを特徴とする前記(20)項または(21)項のいずれか1項に記載の照明器具。
(25)該黄色蛍光体がEuを固溶させたCa−αサイアロンであることを特徴とする前記(24)項に記載の照明器具。
(26)励起源と蛍光体から構成される画像表示装置において、少なくとも前記(1)項ないし(19)項のいずれか1項に記載の蛍光体を用いることを特徴とする画像表示装置。
(27)画像表示装置が、蛍光表示管(VFD)、フィールドエミッションディスプレイ(FED)、プラズマディスプレイパネル(PDP)、陰極線管(CRT)のいずれかであることを特徴とする前記(26)項に記載の画像表示装置。
本発明の蛍光体は、少なくとも付活元素Mと、2価の元素Aと、4価の元素Dと、3価の元素Eと、窒素と、必要に応じて酸素と、必要に応じてその他の元素Xとを含有する組成物である。代表的な構成元素としては、Mは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luから選ばれる1種または2種以上の元素、Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、Dは、Si、Ge、Snから選ばれる1種または2種以上の元素、Eは、B、Al、Ga、Inから選ばれる1種または2種以上の元素を挙げることができる。これらの構成元素により、赤色領域での発光を示す蛍光体が得られる。
原子数の比であり、a、b、c、d、e、f、gに任意の数をかけた物も同一の組成である。従って、本発明ではb+c+d=1となるように、a、b、c、d、e、f、gを計算し直したものに対して以下の条件を決める。
0.00001≦ a ≦0.15 ・・・・・・・・・・・・・・(i)
0.01 ≦ b ≦ 0.6 ・・・・・・・・・・・・・・・・(ii)
0.01 ≦ c ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(iii)
2/3×c ≦ d ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(iv)
0.8×(2/3×b+4/3×c+d)≦ e+f ・・・・・・(v)
e+f≦ 1.2×(2/3×b+4/3×c+d) ・・・・・・(vi)
0 ≦ f/(e+f)≦ 0.4 ・・・・・・・・・・・・・・(vii)
0 ≦ g ≦ 0.2 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(viii)
の条件を全て満たす値から選ばれる。
0.01 ≦ b ≦ 0.6
0.01 ≦ c
2/3×c ≦ d
の範囲の値である。これは、図1に示すd、b、cをパラメータとする三角グラフ表示のA点(0.396,0.01,0.594)、
B点(0.16、0.6、0.24)、
C点(0.39,0.6,0.01)、
D点(0.98,0.01,0.01)
で囲まれる四角形の線上あるいは内部の点P(d,b,c)の値である。この範囲の値で表されるA元素D元素E元素の比を持つ組成では、赤色発光の輝度が高い。
0.9×c ≦ d ≦ 1.1×c
を満たす値から選ばれる組成、すなわちD元素とE元素の比が1に近い組成では、特に発光輝度が高い。D元素がSi、E元素がAlの場合は、c=dの組成では一層輝度が高くなるので好ましい。
0.396 ≦ d ≦ 0.98
の範囲の値を選ぶことができる。これは、図1に示す三角グラフ表示の3点
A点(0.396,0.01,0.594)、
D点(0.98,0.01,0.01)
E点(0.396,0.594,0.01)
で囲まれる三角形の線上あるいは内部の点の値である。特に、A元素としてCaを、D元素としてSiを、E元素としてAlを用いる場合は、この条件を全て満たす組成範囲では、530nm〜570nmの可視光の吸収が少なく、紫外光や青色光を選択的に吸収する。このため、黄色や緑色の他の蛍光体と混ぜて使用したときに、黄色や緑色の蛍光体が発する光を効率よく取り出すことができる。
0.8×(2/3+4/3×c+d)以上1.2×(2/3+4/3×c+d)以下で示される量である。さらに、eとfの割合は、
0 ≦ f/(e+f)≦ 0.4
の範囲がよい。好ましくは、
0 ≦ f/(e+f)≦ 0.2
の範囲がよい。e値およびf値がこの値の範囲外では発光輝度が低下する。
0 ≦ g ≦ 0.2
の量を添加することができるが、少ない方が好ましい。
を含むものである。中でも、M元素がEuであり、A元素がCaまたはCaとSrの混合であり、D元素がSiであり、E元素がAlである組成を持つ無機化合物である。
溶した(Ca、Sr)AlSiN3結晶であるものは特に高い輝度の蛍光体となる。
溶体を母体とするものは、この範囲の組成でCaAlSiN3結晶を母体とするものより
短波長の光を放つ蛍光体となる。
組成物は、高純度で極力多く含むこと、できれば単相から構成されていることが望ましいが、特性が低下しない範囲で他の結晶相あるいはアモルファス相との混合物から構成することもできる。この場合、MaAbDcEdNeOfXg組成物の含有量が5質量%以上である
ことが高い輝度を得るために望ましい。さらに好ましくは50質量%以上で輝度が著しく向上する。本発明において主成分とする範囲は、MaAbDcEdNeOfXg組成物の含有量
が少なくとも5質量%以上である。MaAbDcEdNeOfXg組成物の含有量はX線回折を
行い、リートベルト法の多相解析により求めることができる。簡易的には、X線回折結果を用いて、MaAbDcEdNeOfXg組成物結晶と他の結晶の最強線の高さの比から含有量
を求めることができる。
晶とAlNまたはAlNのポリタイプ結晶との混合物とすることができる。特に、CaAlSiN3結晶、または(Ca、Sr)AlSiN3結晶とAlNまたはAlNのポリタイプ結晶との混合物は、高い輝度と化学的安定性を併せ持つ。
晶とβ−Si3N4、β−サイアロン、またはα−サイアロンとの混合物とすることができる。特に、CaAlSiN3結晶、または(Ca、Sr)AlSiN3結晶とβ−Si3N4、β−サイアロン、またはα−サイアロンとの混合物は、高い輝度と化学的安定性を併せ持つ。
晶とCaSiN2、Ca2Si5N8、またはCaの一部をSrで置換したCaSiN2、C
a2Si5N8との混合物とすることができる。特に、CaAlSiN3結晶、または(Ca、Sr)AlSiN3結晶とCaSiN2、Ca2Si5N8、またはCaの一部をSrで置
換したCaSiN2、Ca2Si5N8とのとの混合物は、色純度がよい赤色を発光する。
、酸窒化物、または窒化物、あるいはこれらの混合物を挙げることができる。
FD)、フィールドエミッションディスプレイ(FED)、プラズマディスプレイパネル(PDP)、陰極線管(CRT)などがある。本発明の蛍光体は、100〜190nmの真空紫外線、190〜380nmの紫外線、電子線などの励起で発光することが確認されており、これらの励起源と本発明の蛍光体との組み合わせで、上記のような画像表示装置を構成することができる。
原料粉末は、平均粒径0.5μm、酸素含有量0.93重量%、α型含有量92%の窒化ケイ素粉末、比表面積3.3m2/g、酸素含有量0.79%の窒化アルミニウム粉末
、窒化カルシウム粉末、金属ユーロピウムをアンモニア中で窒化して合成した窒化ユーロピウムを用いた。
組成式Eu0.002674Ca0.331551Al0.334225Si0.334225N1.002674で示される化合物(表1に設計組成のパラメータ、表2に原料粉末の混合組成を示す。)を得るべく、窒化ケイ素粉末と窒化アルミニウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユーロピウム粉末とを、各々33.858重量%、29.681重量%、35.499重量%、0.961重量%となるように秤量し、メノウ乳棒と乳鉢で30分間混合を行なった後に、得られた混合物を、500μmのふるいを通して窒化ホウ素製のるつぼに自然落下させて、るつぼに粉末を充填した。粉体の嵩密度は約25%であった。なお、粉末の秤量、混合、成形の各工程は全て、水分1ppm以下酸素1ppm以下の窒素雰囲気を保持してなるグローブボックス中で操作を行った。
この混合粉末を窒化ホウ素製のるつぼに入れて黒鉛抵抗加熱方式の電気炉にセットした。焼成の操作は、まず、拡散ポンプにより焼成雰囲気を真空とし、室温から800℃まで毎時500℃の速度で加熱し、800℃で純度が99.999体積%の窒素を導入して圧力を1MPaとし、毎時500℃で1800℃まで昇温し、1800℃で2時間保持して行った。
焼成後、この得られた焼成体を粗粉砕の後、窒化ケイ素焼結体製のるつぼと乳鉢を用いて手で粉砕し、30μmの目のふるいを通した。粒度分布を測定したところ、平均粒径は15μmであった。
次に、合成した化合物をメノウの乳鉢を用いて粉砕し、CuのKα線を用いた粉末X線
回折測定を行った。その結果、得られたチャートは図2であり、CaAlSiN3結晶の
他の相は検出されなかった。
この粉末の組成分析を下記方法で行った。まず、試料50mgを白金るつぼに入れて、炭酸ナトリウム0.5gとホウ酸0.2gを添加して加熱融解した後に、塩酸2mlに溶かして100mlの定容として測定用溶液を作製した。この液体試料をICP発光分光分析することにより、粉体試料中の、Si,Al、Eu、Ca量を定量した。また、試料20mgをスズカプセルに投入し、これをニッケルバスケットに入れたものを、LECO社製TC−436型酸素窒素分析計を用いて、粉体試料中の酸素と窒素を定量した。測定結果は、Eu:0.86±0.01質量%、Ca:28.9±0.1質量%、Si:20.4±0.1質量%、Al:19.6±0.1質量%、N:28.3±0.2質量%、O:2.0±0.1質量%であった。表1に示す設計組成と比べると、特に酸素含有量が高い。この理由は、原料として用いた窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化カルシウムに含まれる不純物酸素が原因である。この組成では、NとOの原子数の比N/(O+N)は0.942に相当する。全元素の分析結果から計算した合成した無機化合物の組成は、Eu0.002607Ca0.331673Si0.33418Al0.334147N0.929968O0.057496である。
この粉末に、波長365nmの光を発するランプで照射した結果、赤色に発光すること
を確認した。この粉末の発光スペクトルおよび励起スペクトル(図3)を蛍光分光光度計を用いて測定した結果、励起および発光スペクトルのピーク波長は449nmに励起スペクトルのピークがあり449nmの励起による発光スペクトルにおいて、653nmの赤色光にピークがある蛍光体であることが分かった。ピークの発光強度は、1.305カウントであった。なおカウント値は測定装置や条件によって変化するため単位は任意単位である。本発明では、市販のYAG:Ce蛍光体(化成オプトニクス製、P46Y3)の発光強度が1となるように規格化して示してある。また、449nmの励起による発光スペクトルから求めたCIE色度は、x=0.6699、y=0.3263の赤色であった。
実施例1と同じ窒化アルミニウム粉末、窒化カルシウム粉末、金属ユーロピウムをアンモニア中で窒化して合成した窒化ユーロピウムを原料として用いた。 組成式Eu0.001993Ca0.182642Al0.628737Si0.182642N1.003986で示される化合物(表1に設計組成のパラメータ、表2に原料粉末の混合組成を示す。)を得るべく、窒化ケイ素粉末と窒化アルミニウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユーロピウム粉末とを、各々20.068質量%、58.641質量%、20.54質量%、0.75質量%となるように秤量し、実施例1と同じ工程で無機化合物を合成した。次に、合成した化合物をメノウの乳鉢を用いて粉砕し、CuのKα線を用いた粉末X線回折測定を行った。その結果、得られたチ
ャートは図4であり、CaAlSiN3結晶とAlN結晶の混合物の他の相は検出されな
かった。X線回折におけるCaAlSiN3結晶の最強線の高さIcとAlN結晶の最強線の高さIaとの比(Ic/Ia)は1.34であり、CaAlSiN3の含有割合は57%であった。
この粉末に、波長365nmの光を発するランプで照射した結果、赤色に発光することを確認した。この粉末の発光スペクトルおよび励起スペクトル(図5)を蛍光分光光度計を用いて測定した結果、励起および発光スペクトルのピーク波長は449nmに励起スペクトルのピークがあり449nmの励起による発光スペクトルにおいて、649nmの赤色光にピークがある蛍光体であることが分かった。表3に励起および発光スペクトルのピーク波長とピーク発光強度を示す。ピークの発光強度は、1.099であった。
この粉末の励起スペクトルは、実施例1と比べて500nmから600nmの波長領域での吸収が少ない特徴を持つため、本蛍光体を他の緑あるいは黄色蛍光体と組み合わせたときに、他の蛍光体が発する光の吸収量が少ない利点がある。
表1、表2に示す組成の他は実施例1と同様の手法で無機化合物を作製した。合成した無機化合物の励起および発光スペクトルを測定したところ表3に示す様に、350nmから600nmの紫外線および可視光で励起されて、570nmから700nmの範囲に発光のピークを持つ赤色の蛍光体であることが確認された。
D2を用い、本発明の実施例1の蛍光体と、Ca0.75Eu0.25Si8.625A13.375O1.125N14.875の組成を持つCa−α−サイアロン:Euの黄色蛍光体とを樹脂層に分散させて青色LED2上にかぶせた構造とする。導電性端子に電流を流すと、該LED2は450nmの光を発し、この光で黄色蛍光体および赤色蛍光体が励起されて黄色および赤色の光を発し、LEDの光と黄色および赤色が混合されて電球色の光を発する照明装置として機能する。
2.LEDチップ。
3、4.導電性端子。
5.ワイヤーボンド。
6.樹脂層。
7.容器。
8.本発明の赤色蛍光体(実施例1)。
9.緑色蛍光体。
10.青色蛍光体。
11、12、13.紫外線発光セル。
14、15、16、17.電極。
18、19.誘電体層。
20.保護層。
21、22.ガラス基板。
Claims (27)
- 付活元素M、2価の元素A、3価の元素E、4価の元素D、窒素、酸素(酸素を含有しない場合も含む)、その他の元素X(Xを含有しない場合も含む)から構成され、組成式MaAbDcEdNeOfXgで示され、パラメータa、b、c、d、e、f、g(ただし、b
+c+d=1とする)が、
0.00001≦ a ≦0.15 ・・・・・・・・・・・・・・(i)
0.01 ≦ b ≦ 0.6 ・・・・・・・・・・・・・・・・(ii)
0.01 ≦ c ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(iii)
2/3×c ≦ d ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(iv)
0.8×(2/3×b+4/3×c+d)≦ e+f ・・・・・・(v)
e+f≦ 1.2×(2/3×b+4/3×c+d) ・・・・・・(vi)
0 ≦ f/(e+f)≦ 0.4 ・・・・・・・・・・・・・・(vii)
0 ≦ g ≦ 0.2 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(viii)
の条件を全て満たす組成で表される無機化合物からなることを特徴とする蛍光体。 - パラメータgが、
0 ≦ g ≦ 0.01 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・(ix)
を満たすことを特徴とする請求項1項に記載の蛍光体。 - パラメータfが、
0 ≦ f/(e+f)≦ 0.2 ・・・・・・・・・・・・・・(x)
を満たすことを特徴とする請求項1項または2項のいずれか1項に記載の蛍光体。 - パラメータdが、
0.396 ≦ d ≦ 0.98 ・・・・・・・・・・・・・・(xi)
を満たすことを特徴とする請求項1項ないし3項のいずれか1項に記載の蛍光体。 - パラメータc、dが、
0.9×c ≦ d ≦ 1.1×c ・・・・・・・・・・・・・(xii)
を満たすことを特徴とする請求項1項ないし4項のいずれか1項に記載の蛍光体。 - 付活元素Mが、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luから選ばれる1種または2種以上の元素、2価の元素Aが、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、4価の元素Dが、Si、Ge、Snから選ばれる1種または2種以上の元素、3価の元素Eが、B、Al、Ga、Inから選ばれる1種または2種以上の元素であることを特徴とする請求項1項ないし5項のいずれか1項に記載の蛍光体。
- 少なくとも、M元素にEuを含み、A元素にCaまたはCaとSrを含み、D元素にSiを含み、E元素にAlを含み、X元素にNを含むことを特徴とする請求項1項ないし6項のいずれか1項に記載の蛍光体。
- M元素がEuであり、A元素がCaまたはCaとSrの混合組成であり、D元素がSiであり、E元素がAlであることを特徴とする請求項1項ないし7項のいずれか1項に記載の蛍光体。
- 無機化合物中がMを固溶したCaAlSiN3結晶、またはMを固溶した(Ca、Sr
)AlSiN3結晶であることを特徴とする請求項1項ないし8項のいずれか1項に記載
の蛍光体。 - 無機化合物が、平均粒径0.1μm以上20μm以下の単結晶粒子あるいは単結晶の集合体であることを特徴とする請求項1項ないし9項のいずれか1項に記載の蛍光体。
- 請求項1項ないし10項のいずれか1項に記載の無機化合物からなる蛍光体と他の結晶相あるいはアモルファス相との混合物から構成され、請求項1項ないし10項のいずれか1項に記載の無機化合物からなる蛍光体の含有量が5質量%以上であることを特徴とする蛍光体。
- 他の結晶相あるいはアモルファス相がAlNまたはAlNのポリタイプ結晶であることを特徴とする請求項11項に記載の蛍光体。
- 他の結晶相あるいはアモルファス相がβ−Si3N4、β−サイアロン、またはα−サイアロンであることを特徴とする請求項11項に記載の蛍光体。
- 他の結晶相あるいはアモルファス相がCaSiN2、Ca2Si5N8、またはCaの一部をSrで置換したCaSiN2、Ca2Si5N8であることを特徴とする請求項11項に記載の蛍光体。
- 他の結晶相あるいはアモルファス相が導電性を持つ無機物質であることを特徴とする請求項11項に記載の蛍光体。
- 導電性を持つ無機物質がZn、Al、Ga、In、Snから選ばれる1種または2種以上の元素を含む酸化物、酸窒化物、または窒化物、あるいはこれらの混合物であることを特徴とする請求項15項に記載の蛍光体。
- 他の結晶相あるいはアモルファス相が請求項1項ないし10項のいずれか1項に記載の蛍光体とは異なる無機蛍光体であることを特徴とする請求項11項に記載の蛍光体。
- 励起源を照射することにより570nmから700nmの範囲の波長にピークを持つ蛍光を発光することを特徴とする請求項1項ないし17項のいずれか1項に記載の蛍光体。
- 励起源が100nm以上570nm以下の波長を持つ紫外線または可視光、あるいは電子線またはX線であることを特徴とする請求項18項に記載の蛍光体。
- 発光光源と蛍光体から構成される照明器具において、少なくとも請求項1項ないし19項のいずれか1項に記載の蛍光体を用いることを特徴とする照明器具。
- 該発光光源が330〜500nmの波長の光を発するLEDであることを特徴とする請求項20項に記載の照明器具。
- 該発光光源が330〜420nmの波長の光を発するLEDであり、請求項1項ないし19項のいずれか1項に記載の蛍光体と、330〜420nmの励起光により420nm以上500nm以下の波長に発光ピークを持つ青色蛍光体と、330〜420nmの励起光により500nm以上570nm以下の波長に発光ピークを持つ緑色蛍光体とを用いることにより、赤、緑、青色の光を混ぜて白色光を発することを特徴とする請求項20項または21項のいずれか1項に記載の照明器具。
- 該発光光源が420〜500nmの波長の光を発するLEDであり、請求項1項ないし19項のいずれか1項に記載の蛍光体と、420〜500nmの励起光により500nm
以上570nm以下の波長に発光ピークを持つ緑色蛍光体とを用いることにより、白色光を発することを特徴とする請求項20項または21項のいずれか1項に記載の照明器具。 - 該発光光源が420〜500nmの波長の光を発するLEDであり、請求項1項ないし19項のいずれか1項に記載の蛍光体と、420〜500nmの励起光により550nm以上600nm以下の波長に発光ピークを持つ黄色蛍光体とを用いることにより、白色光を発することを特徴とする請求項20項または21項のいずれか1項に記載の照明器具。
- 該黄色蛍光体がEuを固溶させたCa−αサイアロンであることを特徴とする請求項24項に記載の照明器具。
- 励起源と蛍光体から構成される画像表示装置において、少なくとも請求項1項ないし19項のいずれか1項に記載の蛍光体を用いることを特徴とする画像表示装置。
- 画像表示装置が、蛍光表示管(VFD)、フィールドエミッションディスプレイ(FED)、プラズマディスプレイパネル(PDP)、陰極線管(CRT)のいずれかであることを特徴とする請求項26項に記載の画像表示装置。
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