JP2005205696A - 接合用品 - Google Patents

Abstract

【課題】 接合材料として複合型金属ナノ粒子を使用し、しかも接合作業を容易かつ迅速、かつ再現性よく行うことが出来るようにする。
【解決手段】 例えば、テープ状、シート状またはフィルム状の薄い構造体からなる基材４２ａの表面に、金属粒子から構成された金属核の周囲を有機物で被覆して保護した複合型金属ナノ粒子を含む接合材料を接触・被覆して該接合材料からなる接合層４４を形成した。
【選択図】 図３

Description

本発明は接合用品に係り、特に接合材料として金属核の周囲を有機物で被覆した複合型金属ナノ粒子を主材とするものを使用し、例えば電子部品や半導体装置等を構成するチップと基板との接合、大電力半導体モジュール内部の電極等の接合、電気機器や部品への通電用ケーブルの接合、或いは熱交換機や航空機等の装置や機器の部材間接合などに使用される接合用品に関する。

材料を強固かつ高信頼度に接合して１体のものとするための接合技術には種々のものがあるが、従来、冷間圧接法（例えば、非特許文献１参照）や超音波圧接法のような一部の方法を除いて、被接合部材の温度を、その融点以上、またはそれ以下であっても、かなり高温に保持することが必要とされる。

被接合部材の融点以上の加熱を必要とするのは、溶接による接合の場合であって、この方法によれば、接合対象となる被接合部材の端部及び接合部に充填すべき接合材料の両方を溶融し、その後凝固させることによって強固な接合を行うことが出来る。

被接合部材の融点より低い温度まで加熱する接合法としては、（１）接合部に充填するろう材を溶融することによって接合を行うろう付け、及び、（２）被接合部材同士を加圧・加熱することによって接合する拡散接合または熱間等方加圧（ＨＩＰ）接合等がある。この（２）の接合法には、ガス圧接法、電気圧接法及び摩擦溶接法等が含まれる。これらの接合法の場合、昇温が必須なのは被接合部材内部での原子の活発な拡散を起すためであり、被接合部材の融点直下のかなり高い温度に被接合部材を長時間保持する場合もある。

上記従来法による接合は、被接合部材の高温保持とその後の冷却に起因する大規模な変形（形状や寸法の大幅な変化）、熱応力やき裂の発生、更には材料自体の変質・劣化、表面での熱酸化やスケール生成等の損傷を生じやすいという弊害を伴う。

そこで、接合材料として、直径が非常に小さく、バルク材の融点よりも溶融温度が低く、焼結温度も通常の粉末材料より、はるかに低い金属超微粒子を主材としてこれに適当な分散媒等を加えて調整した接合材料を用いることによって、低温で接合を行う技術が開発されている（例えば、特許文献１参照）。

ここで、前記金属超微粒子は、その外側を有機物によって結合・被覆された複合型金属ナノ粒子の形態をとっており、通常は粒子同士の凝集・粗大化を防ぐことが出来ているが、加熱等によって有機物が脱離した瞬間、金属超微粒子が露出し、その膨大な表面エネルギによる焼結が激しく生じ、これによる接合が可能となる。この方法によると、被接合部材の温度は、最高でも５００℃以下であって、通常３００℃以下の加熱でも十分な接合強度に到達出来ると考えられる。したがって、高温加熱による前記弊害、つまり熱変形、熱応力、き裂、材質劣化等を回避した接合を行うことが出来る。

ここで、複合型金属ナノ粒子を主材として用いた従来タイプの接合材料は、複合型金属ナノ粒子を適当な溶媒や樹脂などの分散媒と混合状態にすることによって得られた液体、または半流動状態のペースト等の形態をなしていることが普通である（例えば、特許文献２参照）。

図１は、この種の複合型金属ナノ粒子を応用した従来の接合工程の手順を示す。図１に示すように、先ず複合型金属ナノ粒子と溶液等の分散媒とを用意し、粘度等を制御しつつ、これらを均一に混合して、液体または半流動状態のペースト等の形態の接合材料を調整する（ステップ１）。そして、この接合材料を被接合部材の所定の位置に、例えば塗布、滴下、噴霧、印刷、転写、スピンコーティングまたは接合材料への被接合部材の浸漬により接触・被覆する（ステップ２）。そして、被接合部材間に接合材料を介在させた状態で、被接合部材を仮固定したり被接合部材間を加圧し（ステップ３）、この状態で、接合材料を焼成する（ステップ４）。そして、接合材料を冷却して（ステップ５）、接合を完了する。

一ノ瀬昇、尾崎義治、賀集誠一郎、「超微粒子技術入門」（1988.7 オーム社） 特開２００１−２２５１８０号公報 特開２００２−１２６８６９号公報

しかしながら、前述の図１に示す、接合材料を液体または半流動状態で用い、被接合部材と接触させて被覆するようにした従来例の場合、その手段としてスクリーン印刷等を用いた場合はまだしも、それ以外の手法を用いた場合に於いては、以下のような不都合を生じ、このため、十分な強度と信頼性のある接合が妨げられる場合がある。

（１）接合の都度、現場で必要となる接合材料を調整する（ステップ１）のに余計な手間と時間を要する。
（２）接合工程に先立って、複合型金属ナノ粒子と分散媒との均一な混合、粘度制御等の作業につきものの操作ミスや不可避的なプロセス誤差を生じやすく、それに伴って再現性低下の確率が高くなる。

（３）接合材料が液体や半流動ペースト状態のため、接合材料の被接合部材への接触・被覆（ステップ２）や被接合部材の仮固定・加圧等（ステップ３）の操作が煩雑・厄介なものとなりやすく、人為的なミス介在の余地が相対的に高い。
（４）以上によって、接合性能の信頼性が損なわれ易く、しかも焼成前の工程に要する工数が増えるので、作業コストの上昇を招く。
このように従来法による接合操作には、種々の不都合、不具合を必然的に伴うという本質的かつ構造的な問題がある。

本発明は上記事情に鑑みて為されたもので、接合材料として複合型金属ナノ粒子を使用し、しかも接合作業を容易かつ迅速、かつ再現性よく行うことが出来るようにした接合用品を提供することを目的とする。

請求項１に記載の発明は、基材の表面に、金属粒子から構成された金属核の周囲を有機物で被覆して保護した複合型金属ナノ粒子を含む接合材料を接触・被覆して該接合材料からなる接合層を形成したことを特徴とする接合用品である。
この接合用品を使用して被接合部材を接合するためには、被接合部材の接合部に接合用品を配置・接触し、この状態で接合部を加熱・焼成することによって、接合材料中の金属核の周囲を被覆していた有機物や、分散媒等を分解・蒸散・消失させると共に、金属核（超微粒子）同士を焼結させればよい。この手法によって接合作業の大幅な簡便化を図ることが出来る。

請求項２記載の発明は、前記接合材料の基材表面への接触・被覆を、該接合材料の基材表面への塗布、滴下、噴霧、印刷、転写、スピンコーティング及び該接合材料への基材の浸漬のうちの少なくとも一つによって行うことを特徴とする請求項１記載の接合用品である。
接合材料と基材の組合せ、及び１ロット当りの製造量等によって、上述の種々の接触・被覆手段を使い分けることが望ましい。

請求項３に記載の発明は、前記金属核の平均直径は、０．１〜１００ｎｍであることを特徴とする請求項１または２記載の接合用品である。
複合型金属ナノ粒子の金属核の平均直径は、一般的には１００ｎｍ程度以下、好ましくは０．１〜２０ｎｍ、更に好ましくは０．１〜９ｎｍとすることが好ましい。この金属核の平均直径の最小値は、製造が可能な限り特に限定されないが、一般的には０．５ｎｍ程度、または１．０ｎｍ程度である。

一般に、接合性能を良くするには金属核部分の焼結性を改善する必要がある。これに関して、表１は、公表された直径が５０ｎｍ程度以下の金属超微粒子（Ｆｅ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ）の焼結開始温度を示す（例えば、一ノ瀬昇、尾崎義治、賀集誠一郎、「超微粒子技術入門」（1988.7 オーム社）P.26〜29参照）。

表１に示すように、例えば直径２０ｎｍの銀粒子を用いれば、焼結は、６０〜８０℃と常温に極めて近い温度で起きる（低温焼結）。そこで、複合型金属ナノ粒子を低温焼成することによって、その有機物を分解・蒸散して金属核表面を露出すれば、互いに接触している金属粒子同士は容易に焼結して、接合部を形成することが明らかとなっている。
ここで、複合型金属ナノ粒子の金属核部分を有機物で被覆して保護する理由は、接合操作に先立って金属核同士が互いに接触することによって凝集・粗大化するのを防止するためである。

請求項４に記載の発明は、前記基材は、テープ状、シート状またはフィルム状の薄い構造体からなることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の接合用品である。
基材がテープ状からなる接合用品の場合には、所定の位置で切断することによって、所定の長さ（面積）を有する接合用品を得ることが出来る。また、シート状やフィルム状の場合は、適当なサイズに裁断して必要な任意の形状の接合部品を得て、この接合部品を被接合部材に配置して使用することが出来る。

請求項５に記載の発明は、前記基材は、その厚さが１０μｍ以上で２００μｍ未満の範囲内にあることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の接合用品である。
基材の厚さが１０μｍ未満では接触・被覆作業、及び接合作業で供試するには膜厚が薄過ぎるため、その剛性や強度が不足し、基材の破損や変形による不都合が生じる恐れが大きくなる。他方、基材の厚さが２００μｍ以上では、剛性が高過ぎるため、被接合部材の表面が曲面である場合等に、その貼付面への追随性が悪く、作業上困難を来す可能性が高くなるばかりでなく、可撓性材料としての利点を生かす範囲が限定される。したがって、基材の厚さは、１０μｍ以上で２００μｍ未満の範囲であることが好ましい。

請求項６に記載の発明は、前記複合型金属ナノ粒子の金属成分は、Ａｕ，Ａｇ，Ｐｔ，Ｐｄ，ＣｕまたはＮｉのうちの１種以上であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の接合用品である。

請求項７に記載の発明は、前記接合材料には、骨材が含まれていることを特徴とする請求項１乃至６のいずれかに記載の接合用品である。
例えば、平均粒子径が１００μｍ程度以下の大きさの骨材を添加することによって、複合型金属ナノ粒子単独の場合と異なり、強度、導電性、熱特性等を含む各種の特性を加えることが出来る。この骨材としては、例えば、金属、プラスチックまたは金属・プラスチック以外の無機物（例えば各種のセラミック、炭素、ダイヤモンドまたはガラスなど）の内の１種以上を組合せたものが用いられる。この骨材の大きさは、より好ましくは０．１〜１．０μｍ程度である。骨材がプラスチックの場合は、接合部の軽量化の効果を得ることが出来る。特に、耐熱性プラスチック粉末、例えばポリイミド、ポリアラミドまたはポリエーテルエーテルケトン粉末等を使用すると、接合時の加熱温度に曝されてもプラスチックとしての変質・劣化の度合いが少ないので都合が良い。

請求項８に記載の発明は、前記骨材は、金属粉末からなり、前記接合材料中の金属成分中に６０〜９９重量％含まれていることを特徴とする請求項７記載の接合用品である。

この金属粉末としては、例えばＡｌ，Ｃｕ，Ｍｇ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ａｕ，Ａｇ，ＰｄまたはＰｔの内の１種以上の元素からなる粉末が挙げられる。このように金属粉末を骨材として添加することによって、接合部の安定した強度・靱性等を確保したり、導電性を改善したりすることが出来る。更に、この金属粉末を、接合材料中の金属成分中に６０〜９９重量％、好ましくは７０〜９５重量％、更に好ましくは９０〜９５重量％含むようにすることによって、複合型金属ナノ粒子を焼成する際に、金属核の周囲を被覆する有機物が分解・気化して生成されるガスの脱離を促進し、その結果、焼結金属内部に於ける未分解有機物の残留やトラップされたガスによる空洞欠陥の発生を抑制することが出来る。

請求項９に記載の発明は、前記基材として、低温で燃焼し分解して気化する性質のある物質を使用したことを特徴とする請求項１乃至８のいずれかに記載の接合用品である。
この低温で燃焼し分解して気化する温度は、例えば１００〜３００℃程度である。このように、基材として低温（１００〜３００℃）で燃焼し分解して気化する性質を持つ物質、例えばＣ，Ｈ，Ｎ，Ｏ等からなる物質を使用することによって、接合用品を加熱し、複合型金属ナノ粒子を焼成する際に、基材を燃焼し分解させて消失させることが出来る。その結果、接合施工後の基材の残留を回避し、被接合部材と接合材料の直接接触を容易に行うことが出来る。

請求項１０に記載の発明は、前記低温で燃焼し分解して気化する性質のある物質は、ポリビニルアルコール、ポリエチレン、ポリプロピレンまたはポリエステルであることを特徴とする請求項９記載の接合用品である。
請求項１１に記載の発明は、前記基材として、前記接合層に対して剥離性を有するものを使用したことを特徴とする請求項１乃至８のいずれかに記載の接合用品である。
請求項１２記載の発明は、前記接合層に対して剥離性を有する基材は、フッ素樹脂、ポリエチレンまたはポリプロピレンの表面に剥離剤を接触・被覆したものであることを特徴とする請求項１１記載の接合用品である。

本発明によれば、以下のような効果がある。
（１）接合現場での複合型金属ナノ粒子と溶媒等の分散媒の混合や均一化、粘度制御といった接合材料調整作業が一切不要となるので、工数と時間が大幅に削減される。
（２）上記によって、従来の工程に必然的に伴う作業ミスやプロセス誤差の可能性を殆ど解消出来るので、接合性能の再現性が大幅に高まる。

（３）接合材料が液体や半流動状態のペーストの場合と異なり、被接合部材への接合材料の接触・被覆を大幅に簡略化、または省略出来、仮固定や加圧等の操作が格段に容易となる。その結果、これらの作業の煩雑さが低減し、人為的なミス介在の余地が消失する。
（４）以上のように、焼成前工程に要する作業が大きく削減出来るので、作業コストが低下すると共に、接合の再現性や総合的信頼性が改善する。特に、類似品を繰返して生産するような半量産過程でこの効果が著しい。

以下、本発明の実施の形態を図面を参照して説明する。
先ず、図２に示すように、実質的に金属成分からなる金属核３０と、Ｃ，Ｈ及び／またはＯを主成分とする有機物３２で被覆して保護した複合型金属ナノ粒子３４を用意する。このような複合型金属ナノ粒子３４は、金属核３０が有機物３２により覆われているので安定であり、しかも溶媒中において凝集する傾向が小さい。

この複合型金属ナノ粒子３４は、有機物と出発物質である金属塩、例えば炭酸塩、蟻酸塩または酢酸塩由来の金属成分から構成されており、その中心部が金属核（金属成分）３０からなり、その周りを有機物３２が取り囲んでいる。この時、有機物３２と金属核３０とは、その一部または全部が化学的に結合した状態で一体化して存在しているか、または有機物３２が金属核３０に吸着した状態にある。この複合型金属ナノ粒子３４は、界面活性剤によりコーティングされることにより安定化された従来のナノ粒子と異なり、安定性が高いとともに、より高い金属濃度においても安定である。

複合型金属ナノ粒子３４の金属核３０の平均直径ｄは、１００ｎｍ程度以下、好ましくは２０ｎｍ程度以下、更に好ましくは９ｎｍ程度以下とする。また、有機物３２の高さｈは、例えば１．５ｎｍ程度である。この金属核３０の平均直径ｄの最小値は、可能な限り特に限定されないが、一般的には０．５ｎｍ程度、または１．０ｎｍ程度である。このように構成することにより、金属核３０を構成する金属粒子は、前述の低温焼結を起すことが可能となる。

この複合型金属ナノ粒子の製造方法の例を以下に述べる。
この複合型金属ナノ粒子３４は、例えば非水系溶媒中でかつ結合性有機化合物の存在下で、金属塩、例えば炭酸塩、蟻酸塩または酢酸塩をその分解還元温度以上でかつ結合性有機化合物の分解温度以下で加熱することによって製造することが出来る。金属成分としては、例えばＡｇ，Ａｕ，Ｐｄ，Ｐｔ及びＮｉの少なくとも１種が用いられる。結合性の有機化合物としては、例えば炭素数８以上の直鎖アルコール、または炭素数８以上の直鎖脂肪酸が用いられる。

上記製造時の加熱温度は、金属塩、例えば炭酸塩、蟻酸塩または酢酸塩の分解還元温度以上でかつ結合性有機化合物の分解温度以下である。例えば酢酸銀の場合、分解開始温度が２００℃であるので、２００℃以上かつ上記の結合性有機化合物が分解しない温度に保持すればよい。この場合、結合性有機化合物が分解し難いようにするために、加熱雰囲気は、不活性ガス雰囲気であることが好ましいが、非水系溶媒の選択により、大気下においても加熱可能である。
加熱が終了した後、公知の精製法により精製を行う。精製法は例えば遠心分離、膜精製、溶媒抽出等により行えば良い。

そして、複合型金属ナノ粒子３４を、バインダー材であるトルエン、テルピネオール、テレビン油等の所定の有機溶媒に分散させ、更に粘着性を付与するための、例えばアクリル樹脂をトルエンに溶かした溶液（エマルジョン）を添加して、ペースト状の接合材料を作製する。金属核３０の表面を有機物３２で結合・被覆した構造を持つ複合型金属ナノ粒子３４は、この有機物３２に金属核３０を保護する保護皮膜としての役割を果たさせることで、溶媒中に安定して分散し、しかも粒子としての高い性状安定性を有する。したがって、低温で焼結または溶融結合可能な結合素材（複合型金属ナノ粒子３４）を均一に分散させた接合材料を得ることが出来る。

この時、必要に応じて、例えば、平均粒子径が１００μｍ程度以下の大きさの骨材を添加することで、接合材料に、複合型金属ナノ粒子単独の場合と異なる各種の特性を加えることが出来る。この骨材としては、例えば、金属、プラスチックまたは金属・プラスチック以外の無機物の内の１種以上を組合せたものが用いられる。この骨材の大きさは、より好ましくは０．１〜１．０μｍ程度である。この無機物には、例えば各種のセラミック、炭素、ダイヤモンドまたはガラスなどが含まれる。また骨材がプラスチックの場合は、接合部の軽量化の効果を得ることが出来る。特に、耐熱性プラスチック粉末、例えばポリイミド、ポリアラミド、またはポリエーテルエーテルケトン粉末等を使用すると、接合時の加熱温度に曝されてもプラスチックとしての変質・劣化の度合いが少ないので都合が良い。

骨材として加えられる金属としては、例えばＡｌ，Ｃｕ，Ｍｇ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ａｕ，Ａｇ，Ｐｄの内の１種以上の元素からなる粉末（金属粉末）が挙げられる。このように金属粉末を骨材として添加することによって、接合部の安定した強度・靱性等を確保したり、導電性を改善したりすることが出来る。更に、この金属粉末を、接合材料中の金属成分中に６０〜９９重量％、好ましくは７０〜９５重量％、更に好ましくは９０〜９５重量％含むようにすることで、複合型金属ナノ粒子の焼成の時に、金属核の周囲を被覆していた有機化合物が気化して生成されるガスの抜けをよくして、接合部の内部に多数のガス穴（ガスが抜けた穴）が残ってしまうことを防止することが出来る。

図３は、本発明の実施の形態における接合用品４０ａを示す。この接合用品４０ａは、長尺状に伸びる可撓性を有する基材４２ａの表面に、前述のようにして作製した複合型金属ナノ粒子３４（図２参照）を主材とし、これに適当な分散溶媒等を混合して作製した接合材料を接触・被覆して該接合材料から接合層４４を形成し、この基材４２ａをコイル状に巻いたテープ状になっている。

この接合材料の基材４２ａの表面への接触・被覆は、例えば、接合材料の基材４２ａの表面への塗布、滴下、噴霧、印刷、転写、スピンコーティング、その他のコーティング法、及び該接合材料への基材の浸漬のうちの少なくとも一つによって行う。接合材料と基材４２ａの組合せ、及び１ロット当りの製造量等によって、上述の種々の接触・被覆手段を使い分けることが望ましい。

なお、この例では、基材４２ａとして、テープ状のものを使用し、所定の位置で切断することによって、所定の長さ（面積）を有する接合用品を得ることが出来る。なお、基材として、シート状やフィルム状のものを使用してもよく、この場合は、適当なサイズに裁断することで、必要な任意の形状の接合部品を得て、この接合部品を被接合部材に配置して使用することが出来る。

この基材４２ａの厚さは、１０μｍ以上で２００μｍ未満に設定されている。基材４２ａの厚さが１０μｍ未満では、下記の接触・被覆作業や接合作業で供試するには膜厚が薄過ぎるため、基材４２ａの剛性や強度が不足し、基材４２ａの破損や変形による不都合が生じる恐れが大きくなる。他方、基材４２ａの厚さが２００μｍ以上では、剛性が高過ぎるため、被接合部材の表面が曲面である場合等に、その貼付面への追随性が悪く、作業上困難を来す可能性が高くなるばかりでなく、可撓性材料としての利点を生かす範囲が限定される。したがって、基材の厚さは、１０μｍ以上で２００μｍ未満の範囲であることが好ましい。

この基材４２ａは、例えば１００〜３００℃程度の低温で燃焼・分解して気化する性質のある、Ｃ，Ｈ，Ｎ，Ｏからなる物質、例えばポリビニルアルコール、ポリエチレン、ポリプロピレンまたはポリエステルからなる。
このように、コイル状に巻いた接合用品４０ａの場合には、基材４２ａの露出面側（反接合層側）に、シリコンオイル等の剥離材５０を塗布することによって、基材４２ａを接合層４４と共に引出して使用する際に、接合層４４が基材４２ａの露出面側に貼付いたり、付着したりすることによって、剥離し難くなるということを防止出来る。

次に、本発明の接合用品を使用した接合例を図４乃至図６を参照して説明する。先ず、２つの被接合部材４６，４６間の接合位置に、所定の長さに切断した接合用品４０ａを挿入・載置して接合用品４０ａを被接合部材４６，４６に接触・被覆する（ステップ１）。そして、被接合部材４６，４６間に接合用品４０ａを挿入・載置して介在させた状態で、被接合部材４６，４６を仮固定したり被接合部材４６，４６間を加圧する（ステップ２）。この状態を図５及び図６（ａ）に示す。そして、接合用品４０ａを焼成し（ステップ３）、接合用品４０ａ材料を冷却して（ステップ４）、接合を完了する。これにより、金属核３０（図２参照）の周囲を被覆していた有機物３２（図２参照）を消失させるとともに、金属核３０同士、更に骨材として金属粉末を使用した場合には、金属核３０を金属粉末に焼結（低温焼結）させ、図６（ｂ）に示すように、被接合部材４６，４６を金属核３０が焼結して形成される焼結金属層５２を介して接合する。この時、焼結金属層５２と被接合部材４６，４６の表面との間でも低温焼結が起きるので、被接合部材４６，４６は強固に接合される。

ここで、骨材として金属粉末を使用することで、有機化合物が気化して生成されるガスの抜けをよくして、焼結金属層（接合部）５２の内部に多数のガス穴（ガスが抜けた穴）が残ってしまうことを防止することができる。また、前述のように、基材４２ａとして、低温（１００〜３００℃）で燃焼して気化する性質のある物質を使用することで、この複合型金属ナノ粒子を焼成する際に、基材４２ａを燃焼させて消失させることができる。これによって、基材４２ａを剥がす必要をなくして、利便性を向上させることができる。

本発明による接合方法に於いては、従来法の場合と異なり、接合現場で必要となっていた複合型金属ナノ粒子と分散媒の混合、粘度調整、及び被接合部材への液状またはペースト状の接合材料の供給・接触、平坦化といった煩雑な作業が全て不要となる。すなわち、単に、固体の接合用品４０ａを切断して被接合部材４６，４６の接合部に挿入・配置するだけで、仮固定前の工程が完了出来、これによって、極めて簡略化された作業で、再現性の良い確実な接合効果が可能となる利点を持つ。

接合用品４０ａの加熱・焼成の条件は、例えば接合材料の種類等に依存して変化する。例えば直径９ｎｍ程度の金属銀核を有する複合型銀ナノ粒子を主材とし、これをエチレングリコール系の分散媒に混合したものならば、３００℃で５ｍｉｎ保持という極めて低温かつ短時間の工程で接合を完了出来ることが我々の実験によって判っている。これは、基材４２ａとして、容易に燃焼し分解して消失するものを使い、該ナノ粒子の金属核の直径が９ｎｍ程度で、有機物の被覆厚さが１．５ｎｍ程度の均一なものを使うため、有機物の蒸散・消失が容易で、かつ金属間での相互接触による焼結が容易に起ることによって可能となっている。

なお、前述の例では、基材４２ａとして、接合用品の焼成の際に消失するようにしたものを使用した例を示しているが、図７に示すように、基材４２ｂとして、接合用品の焼成の際に消失しないものを使用した場合には、基材４２ｂの両面に接合層４４を形成した接合用品４０ｂを用意し、この接合用品４０ｂを被接合部材４６，４６間の所定の位置に挿入・載置して被接合部材４６，４６を仮固定または加圧する。この状態で接合用品４０ｂを焼成して冷却し、これによって、基材４２ｂを残したまま、この基材４２ｂの両面に形成した接合層４４を焼成することによって得られる焼結金属層５２を介して、被接合部材４６，４６を接合する。
このような基材の選定は、夫々部材の用途や材料の条件、作業環境等によって適宜使い分けることが望ましい。

図８は、本発明の他の実施の形態における接合用品４０ｃを示す。この接合用品４０ｃの前述の例と異なる点は、基材４２ｃとして、接合層４４に対して剥離性を有するものを使用した点にある。つまり、この例では基材４２ｃとして、フッ素樹脂、ポリエチレンまたはポリプロピレン等の素材４８の両面に、例えばシリコンオイル等のシリコン系の剥離材５０を塗布したものを使用している。

この例にあっては、図９に示すように基材４２ｃを剥離した状態で、すなわち複合型金属ナノ粒子３４（図２参照）を含む接合材料からなる接合層４４だけを、２つの被接合部材４６，４６間の接合位置に所定の長さに切断して配置し、この状態で複合型金属ナノ粒子３４（図２参照）を含む接合層４４を加熱・焼成して、２つの被接合部材４６，４６を金属核３０（図２参照）が焼結して形成される焼成金属層を介して接合する。

この接合層４４だけの配置は、接合用品４０ｃを、例えば両面テープのように使用することによって実現出来る。先ず、基材４２ｃに形成した接合層４４の露出表面を、一方の被接合部材４６に載置・仮止めした状態で基材４２ｃを剥離した後、この基材４２ｃを剥離することによって新たに露出した接合層４４の露出面（裏面）に、他方の被接合部材４６を載置・仮固定し、この状態で、次の焼成工程へと進行することが出来る。この手順を採用することによって、焼成前の工程を大幅に削減出来るという点で作業性の改善効果が大きく、接合層（接合材料）４４のみを容易に所望の接合個所に配置することが出来る利点を生む。

図１０は、前述の図８に示す接合用品４０ｃを曲面の接合に応用した例を示す。つまり、この例は、被接合部材としての外筒６０の内周面に、被接合部材としての内筒６２の外周面を接合するようにした例を示す。この場合、接合代を設けた内筒６２の外周面に、前述とほぼ同様にして、複合型金属ナノ粒子３４（図２参照）を含む接合材料からなる接合層４４を配置する。この時、基材４２ｃ及び接合層４４は、可撓性を有しているため、基材４２ｃを内筒６２の外周面に巻き付けるようにすることで、接合層４４を内筒６２の外周面に追随させて自由に曲げることができ、これによって、この作業を容易かつ迅速に行うことが出来る。

そして、接合層４４を配置した内筒６２の端部を外筒６０の内周面の内部に挿入し、この状態で、接合層４４を加熱・焼成して、２つの被接合部材６０，６２を金属核３０（図２参照）が焼結して形成される焼成金属層を介して接合する。

この場合、本発明の接合用品に替えて、従来のような液状またはペースト状の接合材料を使うと、接合材料の隙間への充填が失敗したり、焼成時に発生するガスの脱離に不都合をきたすことが多い。これに対して、本発明による接合用品を使えばこのような問題を容易に回避することが出来る。

ここで、上記の例では、一旦乾燥した接合用品を用い、これを仮固定した後に、接合のための焼成を行っているが、本発明の接合用品は、これを被接合部材に仮固定した状態で乾燥を実施しても良い。したがって、接合用品の乾燥を工程上どこで行うかは、接合の用途・状況・作業環境等に応じて決めれば良い。

平均直径が９ｎｍの金属核（銀粒子）の周囲を有機物で被覆・保護した複合型銀ナノ粒子を作製し、この複合型銀ナノ粒子１ｇと直径が１μｍの銀粉（骨材）４ｇを０．８ｇのエチレングリコールに分散させて接合材料を作製した。また、基材として厚さ２０μｍで幅１０ｍｍの表面粗化処理済テフロン（登録商標）シートを用意した。
そして、この基材の粗化処理面上に前述の接合材料を２０μｍの厚さで塗布し、４５℃で乾燥させたところ、乾燥後の接合層４４（図３及び図８参照）の厚さは、約１２μｍであった。

一方、図９に示すように、一対の被接合部材（試験片）４６，４６を用意した。ここで、図９の各部の寸法を厚さＴ：０．５ｍｍ、幅Ｗ：７ｍｍ、長さＬ：４０ｍｍとし、被接合部材４６，４６の接合端部間に、前述の接合層４４だけを長さＬ_１：２ｍｍに亘って配置した。つまり、一方の被接合部材４６の端部に前述の接合層４４の露出表面を載置・仮固定状態とし、基材を剥離した後、この基材を剥離して露出した接合層４４の新しい露出面に他方の被接合部材を載置・仮固定し、重合せ継手の形態で固定した。

そして、この接合層４４を介して仮固定した被接合部材（試験片）４６，４６を３００℃のドライオーブンの中で１０ｍｉｎ焼成して被接合部材４６，４６を一体に接合した。
このようにして接合した後の試験片を、引張り試験機にかけて、せん断接合強さを測定したところ、１００ｋｇｆ／ｃｍ^２以上あることを確認した。

従来の接合材料を用いて接合を行う時の工程例を示すフロー図である。 本発明に使用される複合型ナノ粒子の外観図である。 本発明の実施の形態における接合用品を示す斜視図である。 図３に示す接合材料を用いて接合を行う時の工程例を示すフロー図である。 図３に示す接合用品を用いて被接合部材を接合する時の一例を示す斜視図である。 図５におけるＡ−Ａ線断面を工程順に拡大して示す拡大断面図である。 本発明の他の実施の形態における接合用品を使用して被接合部材を接合する時の状態を示す断面図である。 本発明の更に他の実施の形態における接合用品を示す斜視図である。 図８に示す接合用品を用いて被接合部材を接合する時の一例を示す斜視図である。 図８に示す接合用品を用いて被接合部材を接合する時の他の例を示す斜視図である。

符号の説明

３０ 金属核
３２ 有機物
３４ 複合型金属ナノ粒子（複合型銀ナノ粒子）
４０ａ，４０ｂ，４０ｃ 接合用品
４２ａ，４２ｂ，４２ｃ 基材
４４ 接合層
４６ 被接合部材
４８ 素材
５０ 剥離材
５２ 焼結金属層
６０ 外筒（被接合部材）
６２ 内筒（被接合部材）

Claims (12)

1. 基材の表面に、金属粒子から構成された金属核の周囲を有機物で被覆して保護した複合型金属ナノ粒子を含む接合材料を接触・被覆して該接合材料からなる接合層を形成したことを特徴とする接合用品。
2. 前記接合材料の基材表面への接触・被覆を、該接合材料の基材表面への塗布、滴下、噴霧、印刷、転写、スピンコーティング及び該接合材料への基材の浸漬のうちの少なくとも一つによって行うことを特徴とする請求項１記載の接合用品。
3. 前記金属核の平均直径は、０．１〜１００ｎｍであることを特徴とする請求項１または２記載の接合用品。
4. 前記基材は、テープ状、シート状またはフィルム状の薄い構造体からなることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の接合用品。
5. 前記基材は、その厚さが１０μｍ以上で２００μｍ未満の範囲内にあることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の接合用品。
6. 前記複合型金属ナノ粒子の金属成分は、Ａｕ，Ａｇ，Ｐｔ，Ｐｄ，ＣｕまたはＮｉのうちの１種以上であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の接合用品。
7. 前記接合材料には、骨材が含まれていることを特徴とする請求項１乃至６のいずれかに記載の接合用品。
8. 前記骨材は、金属粉末からなり、前記接合材料中の金属成分中に６０〜９９重量％含まれていることを特徴とする請求項７記載の接合用品。
9. 前記基材として、低温で燃焼し分解して気化する性質のある物質を使用したことを特徴とする請求項１乃至８のいずれかに記載の接合用品。
10. 前記低温で燃焼し分解して気化する性質のある物質は、ポリビニルアルコール、ポリエチレン、ポリプロピレンまたはポリエステルであることを特徴とする請求項９記載の接合用品。
11. 前記基材として、前記接合層に対して剥離性を有するものを使用したことを特徴とする請求項１乃至８のいずれかに記載の接合用品。
12. 前記接合層に対して剥離性を有する基材は、フッ素樹脂、ポリエチレンまたはポリプロピレンの表面に剥離剤を接触・被覆したものであることを特徴とする請求項１１記載の接合用品。

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