JP2003146635A - Method, apparatus and equipment for manufacturing carbon nanomaterial - Google Patents
Method, apparatus and equipment for manufacturing carbon nanomaterialInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、炭素を主成分とす
るチューブ状あるいはファイバ状の材料を製造するカー
ボンナノ材料製造方法、カーボンナノ材料製造装置及び
カーボンナノ材料製造設備に関するものである。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a carbon nanomaterial manufacturing method, a carbon nanomaterial manufacturing apparatus, and a carbon nanomaterial manufacturing facility for manufacturing a tube-shaped or fiber-shaped material containing carbon as a main component.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、炭素を主成分とするチューブ状あ
るいはファイバ状のカーボンナノ材料が注目されてい
る。このようなカーボンナノ材料としては、たとえばカ
ーボンナノチューブやカーボンナノファイバーと呼ばれ
るものが知られている。2. Description of the Related Art In recent years, tube-shaped or fiber-shaped carbon nanomaterials containing carbon as a main component have been receiving attention. As such carbon nanomaterials, for example, materials called carbon nanotubes and carbon nanofibers are known.
【０００３】このうち、カーボンナノチューブは、黒鉛
（グラファイト）シートが円筒状に閉じた構造を有する
チューブ状の炭素多面体である。このカーボンナノチュ
ーブには、黒鉛シートが円筒状に閉じた多層構造を有す
る多層ナノチューブと、黒鉛シートが円筒状に閉じた単
層構造を有する単層ナノチューブとがある。一方の多層
ナノチューブは、１９９１年に飯島により発見された。
すなわち、アーク放電法の陰極に堆積した炭素の塊の中
に、多層ナノチューブが存在することが発見された。そ
の後、多層ナノチューブの研究が積極的になされ、近年
は多層ナノチューブを多量に合成できるまでにもなっ
た。Among them, the carbon nanotube is a tubular carbon polyhedron having a structure in which a graphite sheet is closed in a cylindrical shape. The carbon nanotubes include multi-walled nanotubes having a multilayer structure in which a graphite sheet is closed in a cylindrical shape, and single-walled nanotubes having a single-layer structure in which a graphite sheet is closed in a cylindrical shape. The multi-walled nanotube, on the other hand, was discovered by Iijima in 1991.
That is, it was discovered that multi-walled nanotubes were present in the carbon mass deposited on the cathode of the arc discharge method. Since then, research on multi-walled nanotubes has been actively conducted, and in recent years, multi-walled nanotubes have been synthesized in large quantities.
【０００４】これに対して、単層ナノチューブは概ね
０．４〜１００ナノメータ（ｎｍ）程度の内径を有して
おり、その合成は、１９９３年に飯島とＩＢＭのグルー
プにより同時に報告された。単層ナノチューブの電子状
態は理論的に予測されており、ラセンの巻き方により電
子物性が金属的性質から半導体的性質まで変化すると考
えられている。従って、このような単層ナノチューブ
は、未来の電子材料として有望視されている。単層ナノ
チューブのその他の用途としては、ナノエレクトロニク
ス材料、電界電子放出エミッタ、高指向性放射源、軟Ｘ
線源、一次元伝導材、高熱伝導材、水素貯蔵材等が考え
られている。また、表面の官能基化、金属被覆、異物質
内包により、単層ナノチューブの用途はさらに広がると
考えられている。また、カーボンナノファイバーについ
ても、たとえば水素貯蔵材などの用途が有望視されてい
る。On the other hand, single-walled nanotubes have an inner diameter of approximately 0.4 to 100 nanometers (nm), and their synthesis was simultaneously reported by the group of Iijima and IBM in 1993. The electronic state of single-walled nanotubes has been theoretically predicted, and it is considered that the electronic properties change from metallic properties to semiconducting properties depending on the spiral winding method. Therefore, such single-walled nanotubes are regarded as a promising future electronic material. Other applications of single-walled nanotubes include nanoelectronic materials, field electron emission emitters, highly directional radiation sources, soft X
Radiation sources, one-dimensional conductive materials, high thermal conductive materials, hydrogen storage materials, etc. are considered. Moreover, it is considered that the application of single-walled nanotubes will be further expanded by functionalization of the surface, metal coating, and inclusion of foreign substances. In addition, carbon nanofibers are also expected to be used, for example, as hydrogen storage materials.
【０００５】従来、上述した単層ナノチューブは、鉄、
コバルト、ニッケル、ランタン等の金属を陽極の炭素棒
に混入し、アーク放電を行うことにより製造されてい
る。しかし、この製造方法では、生成物中に、単層ナノ
チューブの他、多層ナノチューブ、黒鉛、アモルファス
カーボンが混在し、収率が低いだけでなく、単層ナノチ
ューブの糸径・糸長にもばらつきがあり、糸径・糸長の
比較的揃った単層ナノチューブを高収率で製造すること
は困難であった。なお、カーボンナノチューブの製造方
法としては、上述したアーク法の他、気相熱分解法、レ
ーザー昇華法、凝縮相の電解法などが提案されている。Conventionally, the above-mentioned single-walled nanotubes are iron,
It is manufactured by mixing a metal such as cobalt, nickel or lanthanum into a carbon rod of the anode and performing arc discharge. However, in this production method, not only the single-walled nanotubes but also the multi-walled nanotubes, graphite, and amorphous carbon are mixed in the product, and not only the yield is low, but also the diameter and length of the single-walled nanotubes vary. However, it has been difficult to produce single-walled nanotubes having a relatively uniform yarn diameter and yarn length in a high yield. In addition to the above-mentioned arc method, a vapor phase thermal decomposition method, a laser sublimation method, a condensed phase electrolysis method, and the like have been proposed as methods for producing carbon nanotubes.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】上述したように、カー
ボンナノチューブの製造方法としては、アーク法、気相
熱分解法、レーザー昇華法、凝縮相の電解法などがすで
に提案されている。しかしながら、これらの製造方法は
いずれも実験室レベルの製造方法であり、特に単層ナノ
チューブの収率が低く、しかも連続製造ができないな
ど、安定した大量生産を行うことは困難であった。As described above, the arc method, the vapor phase pyrolysis method, the laser sublimation method, the condensed phase electrolysis method, and the like have already been proposed as methods for producing carbon nanotubes. However, all of these production methods are laboratory-level production methods, and it is difficult to carry out stable mass production because the yield of single-walled nanotubes is low and continuous production is not possible.
【０００７】そこで、カーボンナノチューブやカーボン
ナノファイバーの将来性が強く認識されてきたことか
ら、炭素を主成分とするチューブ状あるいはファイバ状
の材料であるカーボンナノ材料、特に純度の高いカーボ
ンナノチューブを含むカーボンナノ材料を効率よく連続
製造できる、換言すれば、カーボンナノ材料を工業的に
大量生産することができるカーボンナノ材料製造方法、
カーボンナノ材料製造装置及びカーボンナノ材料製造設
備の開発が望まれている。Therefore, since the future potential of carbon nanotubes and carbon nanofibers has been strongly recognized, carbon nanotubes, which are tube-shaped or fiber-shaped materials containing carbon as a main component, particularly carbon nanotubes with high purity are included. A carbon nanomaterial manufacturing method capable of efficiently and continuously manufacturing carbon nanomaterials, in other words, capable of industrially mass-producing carbon nanomaterials,
Development of carbon nanomaterial manufacturing equipment and carbon nanomaterial manufacturing equipment is desired.
【０００８】本発明は、上記の事情に鑑みてなされたも
ので、カーボンナノ材料を連続的に大量生産することが
できるカーボンナノ材料製造方法、カーボンナノ材料製
造装置及びカーボンナノ材料製造設備の提供を目的とす
るものである。The present invention has been made in view of the above circumstances, and provides a carbon nanomaterial manufacturing method, a carbon nanomaterial manufacturing apparatus, and a carbon nanomaterial manufacturing facility capable of continuously mass-producing carbon nanomaterials. The purpose is.
【０００９】[0009]
【課題を解決するための手段】本発明は、上記課題を解
決するため、以下の手段を採用した。請求項１記載のカ
ーボンナノ材料製造方法は、流動層反応器を用い、炭素
を含む化合物と、金属を含む添加物とにより、炭素を主
成分とするチューブ状あるいはファイバー状のカーボン
ナノ材料を製造することを特徴とするものである。この
場合、カーボンナノ材料の好適なチューブ径あるいはフ
ァイバ径は１００ｎｍ以下となる。The present invention adopts the following means in order to solve the above problems. The method for producing a carbon nanomaterial according to claim 1 uses a fluidized bed reactor to produce a tubular or fibrous carbon nanomaterial containing carbon as a main component by using a compound containing carbon and an additive containing metal. It is characterized by doing. In this case, the preferable tube diameter or fiber diameter of the carbon nanomaterial is 100 nm or less.
【００１０】このようなカーボンナノ材料製造方法によ
れば、流動層反応器を用いたので、炭素を含む化合物
（原料）及び金属を含む添加物を安定的に連続供給し、
両者を均一に混合して加熱することが可能になるため、
純度の高いカーボンナノ材料を連続的に析出させること
ができる。According to such a method for producing a carbon nanomaterial, since a fluidized bed reactor is used, a compound (raw material) containing carbon and an additive containing metal are stably and continuously supplied,
Since it becomes possible to mix and heat both uniformly,
It is possible to continuously deposit a highly pure carbon nanomaterial.
【００１１】請求項１または２記載のカーボンナノ材料
製造方法において、前記流動層反応器は、カーボンナノ
チューブよりも十分に大きな比重及び粒径の流動媒体を
充填した流動層反応炉内に少なくとも炭素を含む化合
物、金属を含む添加物及び不活性ガスの供給を受け、前
記流動媒体の浮遊によって形成される流動層が所定温度
範囲及び所定圧力範囲に維持され、かつ、空塔速度が前
記流動媒体の流動化開始速度よりも大きく設定されたも
のが好ましい。（請求項３）このような流動層反応器を
用いたカーボンナノ材料製造方法とすれば、流動層の温
度及び圧力を所定範囲内に維持し、少なくとも炭素を含
む化合物、金属を含む添加物及び不活性ガスの供給を受
け、空塔速度が前記流動媒体の流動化開始速度より大き
く設定されるので、カーボンナノ材料の析出に最適な流
動層の環境（温度、圧力及び滞留時間等）を提供し、純
度の高いカーボンナノ材料を連続的に安定して析出させ
ることができる。In the method for producing a carbon nanomaterial according to claim 1 or 2, the fluidized bed reactor contains at least carbon in a fluidized bed reaction furnace filled with a fluidized medium having a specific gravity and a particle size sufficiently larger than carbon nanotubes. The fluidized bed formed by the suspension of the fluidized medium is supplied with a compound containing it, an additive containing a metal, and an inert gas, and is maintained in a predetermined temperature range and a predetermined pressure range. It is preferable that the fluidization start speed is set higher than the fluidization start speed. (Claim 3) According to the method for producing a carbon nanomaterial using such a fluidized bed reactor, the temperature and pressure of the fluidized bed are maintained within a predetermined range, and a compound containing at least carbon, an additive containing metal, and Since the superficial velocity is set to be higher than the fluidization start velocity of the fluidized medium due to the supply of the inert gas, the fluidized bed environment (temperature, pressure, residence time, etc.) that is optimal for the deposition of carbon nanomaterials is provided. However, it is possible to continuously and stably deposit a carbon nanomaterial having high purity.
【００１２】請求項１から３のいずれかに記載のカーボ
ンナノ材料製造方法において、前記流動層反応器は、前
記流動層反応炉の上部出口側ガス流速が流動層部ガス流
速よりも小さく設定されていることが好ましい。（請求
項４）このような流動層反応器を用いたカーボンナノ材
料製造方法とすれば、流動層反応器出口側のガス流速が
小さいため、カーボンナノ材料は比重及び粒径が十分に
大きい流動媒体から効率よく分離される。この結果、軽
量のカーボンナノ材料が炉外へ流出するので、後工程で
は純度の高いカーボンナノ材料を捕集することができ、
また、分離した流動媒体が炉内を循環することによって
流動層反応炉壁面に付着した析出物等のクリーニング効
果も得られる。In the method for producing a carbon nanomaterial according to any one of claims 1 to 3, in the fluidized bed reactor, an upper outlet side gas flow rate of the fluidized bed reactor is set to be smaller than a fluidized bed part gas flow rate. Preferably. (Claim 4) According to the method for producing a carbon nanomaterial using such a fluidized bed reactor, since the gas flow velocity on the outlet side of the fluidized bed reactor is small, the carbon nanomaterial has a sufficiently large specific gravity and particle size. Efficiently separated from the medium. As a result, since the lightweight carbon nanomaterial flows out of the furnace, it is possible to collect the highly pure carbon nanomaterial in the subsequent process,
In addition, by circulating the separated fluidized medium in the furnace, a cleaning effect for deposits and the like adhering to the wall surface of the fluidized bed reactor can be obtained.
【００１３】請求項３または４記載のカーボンナノ材料
製造方法においては、前記流動媒体として流動化開始速
度が異なる複数の種類を用いてもよく、これにより、滞
留時間等を調整して最適な反応時間を確保することがで
きる。（請求項５）In the method for producing a carbon nanomaterial according to claim 3 or 4, a plurality of types having different fluidization initiation rates may be used as the fluidizing medium, whereby the residence time and the like are adjusted to optimize the reaction. You can secure time. (Claim 5)
【００１４】請求項１から５のいずれかに記載のカーボ
ンナノ材料製造方法においては、前記炭素を含む化合物
が、炭素を含み、熱力学的に炭素を析出する物質が好ま
しく（請求項６）、また、請求項１から６のいずれかに
記載のカーボンナノ材料製造方法においては、前記金属
を含む添加物が、鉄（Ｆｅ）、ニッケル（Ｎｉ）または
コバルト（Ｃｏ）のいずれか一つを含む１または複数の
化合物が好ましい（請求項７）。In the method for producing a carbon nanomaterial according to any one of claims 1 to 5, the compound containing carbon is preferably a substance containing carbon and capable of thermodynamically precipitating carbon (claim 6). Further, in the carbon nanomaterial manufacturing method according to any one of claims 1 to 6, the metal-containing additive contains any one of iron (Fe), nickel (Ni), and cobalt (Co). One or more compounds are preferred (claim 7).
【００１５】請求項８記載のカーボンナノ材料製造装置
は、炭素を含む化合物と金属を含む添加物とを反応させ
て炭素を主成分とするチューブ状あるいはファイバー状
のカーボンナノ材料を析出させる流動層反応器を具備し
て構成したことを特徴とするものである。この場合、カ
ーボンナノ材料の好適なチューブ径あるいはファイバ径
は１００ｎｍ以下となる。A carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to claim 8 is a fluidized bed for reacting a compound containing carbon and an additive containing metal to deposit a tubular or fibrous carbon nanomaterial containing carbon as a main component. It is characterized by comprising a reactor. In this case, the preferable tube diameter or fiber diameter of the carbon nanomaterial is 100 nm or less.
【００１６】このようなカーボンナノ材料製造装置によ
れば、流動層反応器を具備しているので、流動層反応器
に炭素を含む化合物（原料）及び金属を含む添加物を安
定的に連続供給し、両者を均一に混合して加熱すること
ができ、従って、純度の高いカーボンナノ材料を連続的
に析出させることが可能になる。According to such a carbon nanomaterial manufacturing apparatus, since the fluidized bed reactor is provided, the compound (raw material) containing carbon and the additive containing metal are stably and continuously supplied to the fluidized bed reactor. However, both can be uniformly mixed and heated, so that it becomes possible to continuously deposit a carbon nanomaterial of high purity.
【００１７】請求項８または９記載のカーボンナノ材料
製造装置においては、前記流動層反応器が、カーボンナ
ノ材料よりも十分に大きな比重及び粒径の流動媒体を充
填し、少なくとも炭素を含む化合物、金属を含む添加物
及び不活性ガスの供給を受ける流動層反応炉を備え、前
記流動媒体の浮遊によって形成される流動層を所定温度
範囲及び所定圧力範囲に維持し、かつ、空塔速度を前記
流動媒体の流動化開始速度よりも大きく設定したことを
特徴としている。（請求項１０）In the carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to claim 8 or 9, the fluidized bed reactor is filled with a fluidized medium having a specific gravity and particle diameter sufficiently larger than that of the carbon nanomaterial, and a compound containing at least carbon, A fluidized bed reactor is provided which receives an additive containing a metal and an inert gas, maintains the fluidized bed formed by the suspension of the fluidized medium in a predetermined temperature range and a predetermined pressure range, and sets the superficial velocity to the above-mentioned value. The feature is that it is set higher than the fluidization start speed of the fluidized medium. (Claim 10)
【００１８】このようなカーボンナノ材料製造装置によ
れば、流動層の温度及び圧力を所定範囲内に維持し、少
なくとも炭素を含む化合物、金属を含む添加物及び不活
性ガスの供給を流動層反応炉内に受け、空塔速度を流動
媒体の流動化開始速度よりも大きく設定してカーボンナ
ノ材料を析出させるので、カーボンナノ材料の析出に最
適な流動層の環境（温度、圧力及び滞留時間等）を形成
して、純度の高いカーボンナノ材料を連続的に安定して
得ることができる。According to such a carbon nanomaterial manufacturing apparatus, the temperature and pressure of the fluidized bed are maintained within a predetermined range, and the supply of the compound containing at least carbon, the additive containing metal and the inert gas is carried out in the fluidized bed reaction. Since the carbon nanomaterial is deposited in the furnace by setting the superficial velocity to be higher than the fluidization start velocity of the fluidized medium, the environment of the fluidized bed (temperature, pressure, residence time, etc.) that is optimal for the deposition of carbon nanomaterial ) Is formed, a highly pure carbon nanomaterial can be continuously and stably obtained.
【００１９】請求項１０記載のカーボンナノ材料製造装
置においては、前記流動層が気泡型流動層であることが
好ましく、これにより、カーボンナノ材料を析出させる
のに必要な滞留時間を十分に確保することができる。
（請求項１１）In the carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to the tenth aspect, it is preferable that the fluidized bed is a bubble type fluidized bed, whereby a sufficient residence time for depositing the carbon nanomaterial is secured. be able to.
(Claim 11)
【００２０】請求項８から１１のいずれかに記載のカー
ボンナノ材料製造装置においては、前記流動層反応器の
上部出口側に、流動層部より流路断面積の大きいフリー
ボード部を設けることが好ましく、これにより、出口部
のガス流速を流動層部より低くして比重及び粒径の異な
るカーボンナノ材料と流動媒体とを効率よく分離させる
ことができる。この結果、軽量のカーボンナノ材料は炉
外へ流出した後に捕集され、残った流動媒体は炉内を循
環して壁面に付着した析出物等のクリーニング効果を発
揮する。（請求項１２）In the carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to any one of claims 8 to 11, a freeboard section having a larger flow passage cross section than the fluidized bed section is provided on the upper outlet side of the fluidized bed reactor. Preferably, this makes it possible to efficiently separate the carbon nanomaterials having different specific gravities and particle sizes from the fluidized medium by making the gas flow velocity at the outlet lower than that in the fluidized bed. As a result, the lightweight carbon nanomaterial is collected after flowing out of the furnace, and the remaining fluid medium circulates in the furnace to exert a cleaning effect of deposits and the like adhering to the wall surface. (Claim 12)
【００２１】請求項１０から１２のいずれかに記載のカ
ーボンナノ材料製造装置においては、前記流動媒体とし
て流動化開始速度が異なる複数の種類を用いてもよく、
これにより、滞留時間を調整して最適な反応時間を確保
することができる。（請求項１３）In the carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to any one of claims 10 to 12, a plurality of types having different fluidization initiation rates may be used as the fluidizing medium,
Thereby, the residence time can be adjusted to ensure the optimum reaction time. (Claim 13)
【００２２】請求項８から１３のいずれかに記載のカー
ボンナノ材料製造装置においては、前記炭素を含む化合
物が、炭素を含み、熱力学的に炭素を析出する物質であ
ることが好ましく（請求項１４）、また、請求項８から
１４のいずれかに記載のカーボンナノ材料製造装置にお
いては、前記金属を含む添加物が、鉄（Ｆｅ）、ニッケ
ル（Ｎｉ）またはコバルト（Ｃｏ）のいずれか一つを含
む１または複数の化合物であることが好ましい（請求項
１５）。In the carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to any one of claims 8 to 13, it is preferable that the compound containing carbon is a substance containing carbon and capable of thermodynamically precipitating carbon. 14) Further, in the carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to any one of claims 8 to 14, the metal-containing additive is iron (Fe), nickel (Ni), or cobalt (Co). It is preferable that the compound is one or more compounds including one (claim 15).
【００２３】請求項１６に記載のカーボンナノ材料製造
設備は、請求項８から１５のいずれかに記載のカーボン
ナノ材料製造装置と、該カーボンナノ材料製造装置に炭
素を含む化合物を所定量連続して供給する原料供給手段
と、前記カーボンナノ材料製造装置に金属を含む添加物
を所定量連続して供給する添加物供給手段と、前記カー
ボンナノ材料製造装置に不活性ガスを所定量連続して供
給するガス供給手段と、前記カーボンナノ材料製造装置
で析出したカーボンナノ材料を回収する粒子回収手段
と、を具備して構成したことを特徴とするものである。A carbon nanomaterial production facility according to a sixteenth aspect is the carbon nanomaterial production system according to any one of the eighth to fifteenth aspects, wherein a predetermined amount of a compound containing carbon is continuously supplied to the carbon nanomaterial production system. And a raw material supply means for continuously supplying a predetermined amount of an additive containing a metal to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus, and a predetermined amount of an inert gas continuously for the carbon nanomaterial manufacturing apparatus. It is characterized by comprising a gas supply means for supplying and a particle recovery means for recovering the carbon nanomaterial deposited in the carbon nanomaterial manufacturing apparatus.
【００２４】このようなカーボンナノ材料製造設備によ
れば、流動層反応器を具備したカーボンナノ材料製造装
置に対して、原料供給手段により炭素を含む化合物を所
定量連続して安定供給し、添加物供給手段により金属を
含む添加物を所定量連続して安定供給し、ガス供給手段
により不活性ガスを所定量連続して安定供給すること
で、炭素を含む化合物（原料）及び金属を含む添加物を
均一に混合して加熱し、純度の高いカーボンナノ材料を
連続的に析出させて粒子回収手段で効率よく捕集及び回
収することができる。従って、純度の高いカーボンナノ
材料を連続的に析出させて効率よく回収するという工業
的な大量生産設備が可能となる。According to such a carbon nanomaterial production facility, a carbon-containing compound is continuously and stably supplied by a raw material supply means to a carbon nanomaterial production apparatus equipped with a fluidized bed reactor, and added. Addition containing a metal-containing compound (raw material) and metal by continuously supplying a predetermined amount of a metal-containing additive continuously by the substance supply means and continuously supplying a predetermined amount of an inert gas stably by a gas supply means The substance can be uniformly mixed and heated to continuously deposit a high-purity carbon nanomaterial, which can be efficiently collected and collected by the particle collecting means. Therefore, it is possible to provide an industrial mass production facility in which highly pure carbon nanomaterials are continuously deposited and efficiently recovered.
【００２５】請求項１６記載のカーボンナノ材料製造設
備においては、前記粒子回収手段として、カーボンナノ
材料捕集装置、サイクロンまたはフィルタのうち少なく
とも一つを備えていることが好ましく、これにより、カ
ーボンナノ材料を確実にかつ効率よく回収することがで
きる。（請求項１７）In the carbon nanomaterial manufacturing facility according to the sixteenth aspect, it is preferable that at least one of a carbon nanomaterial trapping device, a cyclone, and a filter is provided as the particle recovery means. The material can be collected reliably and efficiently. (Claim 17)
【００２６】請求項１６または１７記載のカーボンナノ
材料製造設備においては、前記粒子回収手段の下流に排
ガス処理手段を設けることが好ましく、これにより、た
とえば塩素系の排ガスのように有害な排ガスが生成され
ても適切に処理して大気へ放出することが可能になる。
（請求項１８）In the carbon nanomaterial manufacturing facility according to claim 16 or 17, it is preferable to provide an exhaust gas treatment means downstream of the particle recovery means, whereby harmful exhaust gas such as chlorine-based exhaust gas is generated. Even if it is done, it can be appropriately treated and released into the atmosphere.
(Claim 18)
【００２７】請求項１８記載のカーボンナノ材料製造設
備においては、ガス濃度検出手段を設けて排ガス中の有
害ガス濃度を検出し、該有害ガス濃度の検出信号と連動
して運転制御することが好ましく、これにより、有害ガ
スが検出された場合に設備の運転を停止して警報を出す
など、適切な安全処置を施すことができる。（請求項１
９）In the carbon nanomaterial manufacturing facility according to claim 18, it is preferable that a gas concentration detecting means is provided to detect the harmful gas concentration in the exhaust gas, and the operation is controlled in conjunction with the harmful gas concentration detection signal. As a result, it is possible to take appropriate safety measures such as stopping the operation of the equipment and issuing an alarm when harmful gas is detected. (Claim 1
9)
【００２８】請求項１８または１９記載のカーボンナノ
材料製造装置においては、通気手段を備えた密閉空間内
に設備全体を格納することが好ましく、これにより、ま
んがいち有害ガスが発生しても外部への流出量を最小限
に抑えることができる。（請求項２０）In the carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to the eighteenth or nineteenth aspect, it is preferable to store the entire equipment in a closed space provided with a ventilation means, so that even if the mangaichi harmful gas is generated, it is sent to the outside. Can be minimized. (Claim 20)
【００２９】[0029]
【発明の実施の形態】以下、本発明に係るカーボンナノ
材料製造方法、カーボンナノ材料製造装置及びカーボン
ナノ材料製造設備の一実施形態を図面に基づいて説明す
る。カーボンナノ材料は、炭素を主成分とするチューブ
状あるいはファイバー状の材料であり、特に好ましいの
は、チューブ径あるいはファイバ径が１００ｎｍ以下と
非常に小さな材料である。この場合、主成分となる炭素
の割合は７０重量％以上であり、好ましくは８０重量％
以上、より好ましくは９０重量％以上、さらに好ましく
は９９重量％以上である。この主成分以外の成分につい
ては特に限定されないが、一般的には鉄、コバルト、ニ
ッケルなど合成に必要な触媒成分、その他装置構造材料
から不純物として混入する成分、炭素と親和性が高いホ
ウ素、アルミニウム、珪素、窒素、ハロゲン類などとな
る。なお、上述したチューブ状のカーボンナノ材料はカ
ーボンナノチューブ（ＣＮＴ）と呼ばれ、また、ファイ
バー状のカーボンナノ材料はカーボンナノファイバと呼
ばれている。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION An embodiment of a carbon nanomaterial manufacturing method, a carbon nanomaterial manufacturing apparatus, and a carbon nanomaterial manufacturing facility according to the present invention will be described below with reference to the drawings. The carbon nanomaterial is a tube-shaped or fiber-shaped material containing carbon as a main component, and particularly preferable is a material having a tube diameter or a fiber diameter of 100 nm or less, which is very small. In this case, the proportion of carbon as the main component is 70% by weight or more, preferably 80% by weight
As described above, the content is more preferably 90% by weight or more, further preferably 99% by weight or more. Components other than the main component are not particularly limited, but generally, catalyst components necessary for synthesis such as iron, cobalt, and nickel, components mixed as impurities from other device structural materials, boron having high affinity with carbon, aluminum , Silicon, nitrogen, halogens and the like. The tubular carbon nanomaterial described above is called carbon nanotube (CNT), and the fibrous carbon nanomaterial is called carbon nanofiber.
【００３０】図１は本発明の第１実施形態としてカーボ
ンナノ材料製造装置を示す構成図であり、図中の符号１
は流動層反応器、２は流動層反応炉、３は流動層部、４
はフリーボード部、５は加熱手段、１０はカーボンナノ
材料製造装置である。流動層反応器１は、流動層部３の
上部に連通状態のフリーボード部４を備えており、流動
層部３及びフリーボード部４よりなる流動層反応炉２の
周囲に、電気加熱やガス加熱などの加熱手段５を設けた
構成となっている。なお、流動層反応炉２には気泡型流
動層と噴流型流動層とがあり、いずれを採用してもよ
い。FIG. 1 is a block diagram showing a carbon nanomaterial manufacturing apparatus as a first embodiment of the present invention, and reference numeral 1 in the drawing
Is a fluidized bed reactor, 2 is a fluidized bed reactor, 3 is a fluidized bed section, 4
Is a free board part, 5 is a heating means, and 10 is a carbon nanomaterial manufacturing apparatus. The fluidized bed reactor 1 is provided with a freeboard portion 4 which is in communication with the upper portion of the fluidized bed portion 3, and the fluidized bed reactor 3 composed of the fluidized bed portion 3 and the freeboard portion 4 is provided with electric heating and gas. The heating means 5 for heating is provided. The fluidized bed reactor 2 has a bubble type fluidized bed and a jet type fluidized bed, and either one may be adopted.
【００３１】流動層反応炉２は、たとえばＮｉ基合金に
クロマイズ処理を施した材料などを用いて、縦型の円筒
状容器に形成した炉である。この流動層反応炉２は、流
動層部３の断面積よりもフリーボード部４の断面積を大
きくしてある。流動層反応炉２の内部には、カーボンナ
ノ材料よりも十分に大きな比重及び粒径を有する流動媒
体が充填されている。ここで使用する好適な流動媒体と
しては、Ｎｉ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｒなどの金属粒
子、これらの金属を含む合金の粒子、グラファイト状カ
ーボン，ケイ砂及び酸化アルミニウム（アルミナ）など
の粒子がある。また、実際に使用する流動媒体として
は、一種類の粒子に限定されることはなく、上述した中
から比重及び粒径の異なる二種類以上を適宜選択して組
み合わせた（混合した）ものでもよい。The fluidized bed reactor 2 is a furnace formed into a vertical cylindrical container by using, for example, a material obtained by subjecting a Ni-based alloy to chromizing. In the fluidized bed reactor 2, the cross section of the freeboard section 4 is larger than the cross section of the fluidized bed section 3. The fluidized bed reactor 2 is filled with a fluidized medium having a specific gravity and particle diameter sufficiently larger than that of the carbon nanomaterial. Suitable fluid media used here include metal particles such as Ni, Cu, Fe, Co and Cr, particles of alloys containing these metals, particles of graphite-like carbon, silica sand and aluminum oxide (alumina). is there. Further, the fluidized medium actually used is not limited to one kind of particles, and may be a mixture (mixed) of two or more kinds having different specific gravities and particle diameters selected from the above as appropriate. .
【００３２】流動層反応炉２の底部、すなわち流動層部
３の底部には、図示省略の原料供給手段及び不活性ガス
供給手段に連通する管路が接続されている。原料供給手
段及び不活性ガス供給手段は、流動層反応炉２内に充填
されている流動媒体中に、ガス化した原料１１及び不活
性ガス１２をそれぞれ所定量連続して供給することがで
きる。At the bottom of the fluidized bed reactor 2, that is, at the bottom of the fluidized bed section 3, there is connected a conduit communicating with a raw material supply means and an inert gas supply means (not shown). The raw material supply means and the inert gas supply means can continuously supply the gasified raw material 11 and the inert gas 12 in a predetermined amount into the fluidized medium filled in the fluidized bed reactor 2.
【００３３】カーボンナノ材料の原料としては、炭素を
含む化合物、より詳しくは、炭素を含み熱力学的に炭素
が析出する物質を使用する。具体的な原料名を例示する
と、ベンゼンやトルエンなどの芳香族化合物、メタン，
エタン，プロパン及びヘキサンなどのアルカン、エチレ
ン，プロピレン及びアセチレンなどの不飽和有機化合
物、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）やポリフ
ッ化ビニデリンなどの含ハロゲン高分子材料、Ｃ２Ｆ６
などのフロンガス、そして、石油や石炭（石炭転換ガス
を含む）などがある。これらの原料は、常温・大気圧の
条件下において、それぞれ固体、液体または気体と異な
る状態にあるが、必要に応じて設けた前工程において加
熱等適当な処理を施し、ガス化したものが原料として使
用される。不活性ガスには、流動層反応炉２内における
原料と後述する添加物との反応に全く寄与しないガスが
使用される。ここで使用可能な不活性ガスとしては、窒
素ガスの他、アルゴン等の希ガスがある。As a raw material of the carbon nanomaterial, a compound containing carbon, more specifically, a substance containing carbon and capable of thermodynamically depositing carbon is used. Specific examples of raw material names include aromatic compounds such as benzene and toluene, methane,
Alkanes such as ethane, propane and hexane, unsaturated organic compounds such as ethylene, propylene and acetylene, halogen-containing polymer materials such as polytetrafluoroethylene (PTFE) and polyvinylidene fluoride, C 2 F 6
CFCs such as, and oil and coal (including coal conversion gas). These raw materials are in a state different from solids, liquids, or gases under the conditions of normal temperature and atmospheric pressure, but the raw materials are those that have been subjected to appropriate treatment such as heating in the previous step provided if necessary. Used as. As the inert gas, a gas that does not contribute to the reaction between the raw materials in the fluidized bed reactor 2 and the additives described later is used. Examples of the inert gas that can be used here include nitrogen gas and a rare gas such as argon.
【００３４】一方、流動層反応炉２の上部には、図示省
略の添加物供給手段に連通する管路が接続されている。
添加物供給手段は、金属を含む添加物１３を流動層反応
炉２内に所定量連続して供給することができる。図示の
例では、添加物供給用の管路が、流動層部３の上部を拡
径するようにして形成されたフリーボード部４の上端部
側に、生成物１４の出口管路と共に設けられている。上
述した金属を含む添加物としては、Ｆｅを含む化合物が
好ましく、具体的には、ＦｅＣｌ３ ,ＦｅＣｌ２ など
の塩化鉄及びその水和物、ＦｅＯ，Ｆｅ３Ｏ ４ ，Ｆｅ
２Ｏ３ などの酸化鉄、フェロセンや鉄カルボニルなど
の金属錯体がある。さらに、Ｆｅに代えて、ＮｉやＣｏ
などの金属を含む化合物であってもよい。なお、流動層
反応炉２の内部へ添加物を供給する経路等については、
上述したように炉上部から原料と別に供給するだけでは
なく、たとえば炉底から気流搬送によって供給したり、
あるいは、原料中に溶解させて一緒に供給することも可
能であり、使用する添加物や原料の組合せなど諸条件に
応じて、最適なものを選択すればよい。On the other hand, the upper part of the fluidized bed reactor 2 is not shown.
A pipeline communicating with the additive supply means is connected.
The additive supply means performs fluidized bed reaction with the additive 13 containing a metal.
A predetermined amount can be continuously supplied into the furnace 2. Illustrated
In the example, the pipeline for supplying the additive expands the upper part of the fluidized bed section 3.
The upper end of the freeboard portion 4 formed to have a diameter
On the side, it is provided with an outlet line for the product 14. Up
As the additive containing a metal described above, a compound containing Fe is
Preferably, specifically, FeClThree , FeClTwo Such
Iron chloride and its hydrates, FeO, FeThreeO Four , Fe
TwoOThree Such as iron oxide, ferrocene and iron carbonyl, etc.
There is a metal complex of. Further, instead of Fe, Ni or Co
It may be a compound containing a metal such as. The fluidized bed
Regarding the route for supplying the additive to the inside of the reactor 2,
As mentioned above, simply supplying the raw material separately from the top of the furnace
Without, for example, by air flow transfer from the furnace bottom,
Alternatively, it can be dissolved in the raw material and supplied together.
And various conditions such as combinations of additives and raw materials used
The optimum one may be selected accordingly.
【００３５】原料、添加物及び不活性ガスが供給される
流動層反応炉２は、内部の流動層が所定の温度範囲及び
所定の圧力範囲に維持されている。流動層の加熱温度
は、使用する原料や添加物など諸条件に応じて、５００
℃〜１２００℃の温度範囲からそれぞれ異なる最適温度
が選択される。この最適温度は、加熱手段５の制御によ
り、上記の温度範囲と比較してかなり小さい所定の温度
範囲内に収まるよう維持される。すなわち、選択した一
定の最適温度を保つように、温度の変動幅を極力小さく
制御する。In the fluidized bed reactor 2 to which the raw materials, additives and the inert gas are supplied, the fluidized bed inside is maintained in a predetermined temperature range and a predetermined pressure range. The heating temperature of the fluidized bed is 500 depending on various conditions such as raw materials and additives used.
Different optimum temperatures are selected from the temperature range of ℃ to 1200 ℃. This optimum temperature is maintained by the control of the heating means 5 so as to be within a predetermined temperature range which is considerably smaller than the above temperature range. That is, the fluctuation range of the temperature is controlled to be as small as possible so as to maintain the selected constant optimum temperature.
【００３６】また、流動層の圧力についても、使用する
原料や添加物など諸条件に応じて、大気圧以下に減圧し
た状態〜０．４９ＭＰａ（５Ｋｇｆ／ｃｍ２ ）の圧力
範囲からそれぞれ異なる最適圧力が選択される。この最
適圧力は、不活性ガス供給手段１２から供給されるガス
量などを制御することにより、上記の圧力範囲と比較し
てかなり小さな圧力範囲内に収まるよう維持される。す
なわち、選択した一定の最適圧力を保つように、圧力の
変動幅を極力小さく制御する。Also, regarding the pressure of the fluidized bed, depending on various conditions such as raw materials and additives to be used, optimum pressures different from a pressure range reduced to atmospheric pressure to 0.49 MPa (5 Kgf / cm 2 ) are obtained. Is selected. By controlling the amount of gas supplied from the inert gas supply means 12 and the like, this optimum pressure is maintained within a pressure range considerably smaller than the above pressure range. That is, the fluctuation range of the pressure is controlled to be as small as possible so as to maintain the selected constant optimum pressure.
【００３７】流動層の空塔速度は、使用する原料や添加
物など諸条件に応じて、使用する流動媒体の流動化開始
速度（Ｕmf）を基準にした２〜８倍の範囲内から、それ
ぞれ異なる最適値を選択して大きな値に設定する。すな
わち、空塔速度は流動化開始速度の２〜８倍大きなガス
流速に設定される。この空塔速度は、主として不活性ガ
ス供給手段１２から供給されるガス量などを制御するこ
とにより、選択した最適値が一定に維持される。The superficial velocity of the fluidized bed is selected from the range of 2 to 8 times based on the fluidization start rate (Umf) of the fluidized medium used, depending on various conditions such as raw materials and additives used. Select a different optimal value and set it to a larger value. That is, the superficial velocity is set to a gas flow velocity that is 2 to 8 times higher than the fluidization start velocity. This superficial velocity is kept constant at the selected optimum value by mainly controlling the amount of gas supplied from the inert gas supply means 12.
【００３８】以下、上述した構成のカーボンナノ材料製
造装置１０の作用と共に、同装置を用いたカーボンナノ
材料製造方法を説明する。流動層反応炉２内に充填され
た流動媒体は、流動層部３の底部から上向きに炉内へ供
給される原料１１のガス及び不活性ガス１２により浮遊
し、流動層部３内に所定温度及び所定圧力の流動層を形
成している。なお、添加物を流動層反応炉２の炉底から
気流搬送して供給する場合には、この流れも流動媒体の
浮遊に貢献することになる。この流動層では、原料（炭
素を含む化合物）１１のガスと、添加物１３とが均一に
混合され、最適な空塔速度で流動媒体と共に加熱を受け
ながら、十分な滞留時間をかけて上昇する。この上昇過
程で、原料のガスは添加物と反応し、純度の高いカーボ
ンナノ材料が連続的に安定して生成及び析出される。Hereinafter, the operation of the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10 having the above-described structure and the method of manufacturing the carbon nanomaterial using the apparatus will be described. The fluidized medium filled in the fluidized bed reactor 2 floats by the gas of the raw material 11 and the inert gas 12 supplied into the furnace from the bottom of the fluidized bed section 3 upward, and the fluidized medium is heated to a predetermined temperature in the fluidized bed section 3. And a fluidized bed having a predetermined pressure is formed. When the additive is fed by air flow from the bottom of the fluidized bed reactor 2, this flow also contributes to the floating of the fluidized medium. In this fluidized bed, the gas of the raw material (compound containing carbon) 11 and the additive 13 are uniformly mixed, and while rising together with the fluidized medium at an optimum superficial velocity, it rises over a sufficient residence time. . During this ascending process, the raw material gas reacts with the additive, and the highly pure carbon nanomaterial is continuously and stably produced and deposited.
【００３９】このようにして流動層反応器１を用いる製
造方法では、析出したカーボンナノ材料が流動媒体と共
にフリーボード部４まで上昇する。フリーボード部４で
は、断面積の増加によりガス流速が低下するので、粒径
が小さく軽量のカーボンナノ材料は流動媒体から分離し
てさらに上昇し、出口配管から炉外へと流出する。一
方、流動媒体は、カーボンナノ材料よりも比重及び粒子
径が大きいため、分離した後の主流（図１に破線矢印で
表示）がフリーボード部４及び流動層部３の内壁面に沿
って落下し、壁面に付着している生成物を掻き落とすク
リーニング効果を発揮する。従って、壁面に付着してい
るカーボンナノ材料についても、壁面から掻き落とされ
た後に再度浮遊して出口配管から流出するので、析出し
たカーボンナノ材料の回収率を向上させることができ
る。なお、図中の符号の１５は、流動層部３の下部から
回収される流動層オーバーフロー回収粒子であり、この
中にもカーボンナノ材料が含まれている可能性があるの
で、適当な手段により回収して収率を向上させるとよ
い。In the production method using the fluidized bed reactor 1 as described above, the deposited carbon nanomaterial rises to the freeboard section 4 together with the fluidized medium. In the freeboard portion 4, since the gas flow velocity decreases due to the increase in the cross-sectional area, the carbon nanomaterial having a small particle size and light weight is separated from the fluid medium, further rises, and flows out of the furnace through the outlet pipe. On the other hand, since the fluid medium has a larger specific gravity and particle size than the carbon nanomaterial, the main stream after separation (indicated by the broken line arrow in FIG. 1) falls along the inner wall surfaces of the freeboard section 4 and the fluidized bed section 3. However, it exhibits a cleaning effect of scraping off the product adhering to the wall surface. Therefore, the carbon nanomaterial adhering to the wall surface is also scraped from the wall surface and then floats again and flows out from the outlet pipe, so that the recovery rate of the deposited carbon nanomaterial can be improved. In addition, reference numeral 15 in the figure is a fluidized bed overflow recovery particle recovered from the lower part of the fluidized bed section 3, and since there is a possibility that the carbon nano material is also contained in the fluidized bed overflow recovery particle, it is possible to use a suitable means. It may be recovered to improve the yield.
【００４０】また、フリーボード部４を設けたことで、
炉内における上昇距離も延長されて滞留時間を長くする
ことができるので、その分反応時間も長くなって高純度
のカーボンナノ材料を高効率で析出させることができ
る。なお、このような滞留時間の延長については、流動
部材の選択や複数の流動部材を混合して比重や粒子径を
調整することによっても可能となる。By providing the freeboard section 4,
Since the rising distance in the furnace can be extended and the residence time can be lengthened, the reaction time can be lengthened accordingly and highly pure carbon nanomaterial can be deposited with high efficiency. It is possible to extend the residence time by selecting a fluidizing member or mixing a plurality of fluidizing members to adjust the specific gravity and the particle diameter.
【００４１】このように、流動層反応器１を用いてカー
ボンナノ材料を生成及び析出させるという製造方法及び
製造装置を採用したことにより、カーボンナノ材料の析
出に最適な一定の温度、圧力及び空塔速度（すなわち滞
留時間）を維持できる環境を容易に提供することができ
る。このため、連続した原料及び添加物の供給により、
カーボンナノ材料を連続的に安定して生産できるので、
工業的な大量生産を実現することができる。As described above, by adopting the manufacturing method and the manufacturing apparatus in which the carbon nanomaterial is generated and precipitated by using the fluidized bed reactor 1, the constant temperature, pressure and space which are optimum for the precipitation of the carbon nanomaterial are obtained. It is possible to easily provide an environment in which the tower speed (that is, the residence time) can be maintained. Therefore, by continuously supplying raw materials and additives,
Since carbon nanomaterials can be continuously and stably produced,
It is possible to realize industrial mass production.
【００４２】ところで、上述したカーボンナノ材料の製
造方法及び製造装置は、流動層反応器１として流動層部
３より拡径したフリーボード部４を備えたものを採用し
たが、このフリーボード部４は、滞留時間の延長を主目
的にして、流動層部３に通常設けられているフリーボー
ドに追設されるものであり、従って必ずしも設ける必要
はない。また、流動層反応器１の流動層としては、滞留
時間を確保しやすい気泡型流動層が好ましいのである
が、原料や添加物等の組合せや諸条件によっては、いっ
たん流動媒体が炉外へ流出して循環する噴流型（循環
型）流動層としてもよい。By the way, the above-mentioned carbon nanomaterial manufacturing method and manufacturing apparatus employ the fluidized bed reactor 1 having the freeboard portion 4 having a diameter larger than that of the fluidized bed portion 3. Is mainly added to the freeboard normally provided in the fluidized bed section 3 for the purpose of extending the residence time, and therefore is not necessarily provided. Further, the fluidized bed of the fluidized bed reactor 1 is preferably a bubble type fluidized bed which can easily secure a residence time, but depending on the combination of raw materials and additives and various conditions, the fluidized medium once flows out of the furnace. It may be a jet-type (circulation-type) fluidized bed that circulates in a circulating manner.
【００４３】続いて、本発明の第２の実施形態として、
上述したカーボンナノ材料製造装置及び製造方法を適用
したカーボンナノ材料製造設備を図２に基づいて説明す
る。なお、図１に示したカーボンナノ材料製造装置と同
一部分には同じ符号を付してある。この製造設備は、上
述したカーボンナノ材料製造装置１０と、カーボンナノ
材料製造装置１０に炭素を含む化合物を所定量連続して
供給する原料供給手段２０と、カーボンナノ材料製造装
置１０に金属を含む添加物を所定量連続して供給する添
加物供給手段２１と、カーボンナノ材料製造装置１０に
不活性ガスを所定量連続して供給するガス供給手段２２
と、カーボンナノ材料製造装置１０で析出したカーボン
ナノ材料を回収する粒子回収手段３０とを具備してい
る。Subsequently, as a second embodiment of the present invention,
A carbon nanomaterial manufacturing facility to which the above-described carbon nanomaterial manufacturing apparatus and manufacturing method are applied will be described with reference to FIG. The same parts as those of the carbon nanomaterial manufacturing apparatus shown in FIG. 1 are designated by the same reference numerals. This manufacturing equipment includes the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10 described above, a raw material supply unit 20 that continuously supplies a predetermined amount of a compound containing carbon to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10, and the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10 contains a metal. An additive supply means 21 for continuously supplying a predetermined amount of an additive, and a gas supply means 22 for continuously supplying a predetermined amount of an inert gas to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10.
And a particle recovery means 30 for recovering the carbon nanomaterial deposited by the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10.
【００４４】この実施形態では、粒子回収手段３０とし
て、カーボンナノ材料製造装置１０より生成物を流出さ
せる出口管路の下流側に、カーボンナノ材料捕集装置３
１、サイクロン３２及びフィルタ３３を備えている。こ
のうち、カーボンナノ材料捕集装置３１は、捕集板とな
る複数の板材間に間隙部を設けて、カーボンナノ材料製
造装置１０から流出した生成物（カーボンナノ材料の析
出物を含むガス流）が通過するようにしたものである。
カーボンナノ材料捕集装置３１を通過する生成物は、捕
集板に衝突することでカーボンナノ材料などの粒子が付
着して捕集され、あるいは、間隙部を通過する際の流速
低下によりカーボンナノ材料などの粒子がガス流から分
離して捕集される。In this embodiment, as the particle collecting means 30, the carbon nanomaterial collecting device 3 is provided on the downstream side of the outlet pipe through which the product is discharged from the carbon nanomaterial manufacturing device 10.
1, a cyclone 32 and a filter 33. Among them, the carbon nanomaterial collecting device 31 has a gap between a plurality of plate materials serving as a collecting plate, and is a product (gas flow containing a precipitate of carbon nanomaterial) flowing out from the carbon nanomaterial manufacturing device 10. ) Is to pass.
The product passing through the carbon nanomaterial collecting device 31 collides with the collecting plate to collect particles such as carbon nanomaterials, or the carbon nanomaterial is collected due to a decrease in the flow velocity when passing through the gap. Particles such as material are separated and collected from the gas stream.
【００４５】サイクロン３２は、遠心力を利用して生成
物中に含まれる気体から粒子を分離する機能を有してい
る。サイクロン３２で分離したカーボンナノ材料などの
粒子は、サイクロン底部より回収されて、サイクロン回
収粒子１６となる。フィルタ３３は、カーボンナノ材料
捕集装置３１及びサイクロン３２を通過してきた生成物
から最終的にカーボンナノ材料等の粒子を回収するもの
である。このフィルタ３３を通過したガス流は、排気と
して大気等に放出される。The cyclone 32 has a function of separating particles from the gas contained in the product by utilizing centrifugal force. Particles such as carbon nanomaterial separated by the cyclone 32 are collected from the bottom of the cyclone to become the cyclone collected particles 16. The filter 33 finally collects particles such as carbon nanomaterial from the product that has passed through the carbon nanomaterial trap 31 and the cyclone 32. The gas flow passing through the filter 33 is discharged to the atmosphere as exhaust gas.
【００４６】このような構成のカーボンナノ材料製造設
備とすれば、原料供給手段２０、添加物供給手段２１及
び不活性ガス供給手段２２から連続的に、所定量の原
料、添加物及び不活性ガスを流動層反応器１に供給し
て、高純度のカーボンナノ材料を安定して析出させるこ
とができる。そして、流動層反応器１内で析出したカー
ボンナノ材料は、生成物として出口管路から炉外に流出
し、最初にカーボンナノ材料捕集装置３１でガス流から
分離・回収される。ここで回収されなかったカーボンナ
ノ材料は、ガス流と共にサイクロン３２へ導かれ、遠心
力によりガス流から分離したものがサイクロン回収粒子
１６として回収される。最後に、サイクロン３２からガ
ス流と共に流出したカーボンナノ材料は、フィルタ３３
を通過する際に捕集される。With the carbon nanomaterial manufacturing facility having such a structure, a predetermined amount of the raw material, the additive and the inert gas are continuously supplied from the raw material supply means 20, the additive supply means 21 and the inert gas supply means 22. To the fluidized bed reactor 1 to stably deposit a high-purity carbon nanomaterial. Then, the carbon nanomaterial deposited in the fluidized bed reactor 1 flows out of the furnace through the outlet pipe as a product, and is first separated and recovered from the gas flow by the carbon nanomaterial trap 31. The carbon nanomaterial not recovered here is guided to the cyclone 32 together with the gas flow, and the carbon nanomaterial separated from the gas flow by centrifugal force is recovered as cyclone recovery particles 16. Finally, the carbon nanomaterial that has flowed out of the cyclone 32 together with the gas flow is filtered by the filter 33.
Is captured when passing through.
【００４７】流動層反応器１で析出されたカーボンナノ
材料は、カーボンナノ材料捕集装置３１内に捕集された
粒子、サイクロン回収粒子１６、フィルタ３３内に捕集
された粒子及び流動層オーバーフロー回収粒子１５に含
まれているので、これらの回収粒子から必要なカーボン
ナノ材料粒子のみを選別することにより、高い回収率を
得ることができる。従って、カーボンナノ材料を連続し
て析出させ、高い回収率で確実に回収するという、工業
的に安定した大量生産を実施することが可能になる。な
お、本実施形態では、粒子回収手段３０として、カーボ
ンナノ材料捕集装置３１、サイクロン３２及びフィルタ
３３の３種類を直列に接続して配置してあるが、生成物
の状況や目標とする回収率などに応じて、３種類の中か
ら少なくともひとつを設けるなど適宜変更することがで
きる。The carbon nanomaterial deposited in the fluidized bed reactor 1 includes the particles collected in the carbon nanomaterial collecting device 31, the cyclone collected particles 16, the particles collected in the filter 33 and the fluidized bed overflow. Since it is contained in the recovered particles 15, a high recovery rate can be obtained by selecting only the necessary carbon nanomaterial particles from these recovered particles. Therefore, it becomes possible to carry out industrially stable mass production, in which the carbon nanomaterial is continuously deposited and reliably recovered at a high recovery rate. In the present embodiment, as the particle collecting means 30, three kinds of the carbon nanomaterial collecting device 31, the cyclone 32 and the filter 33 are arranged in series, but the situation of the product and the target collecting Depending on the rate or the like, it can be appropriately changed by providing at least one of the three types.
【００４８】最後に、本発明の第３の実施形態として、
上述したカーボンナノ材料製造装置及び製造方法を適用
し、特に、生成物中に有害となる塩素系成分などが含ま
れる場合のカーボンナノ材料製造設備を図３に基づいて
説明する。なお、図１及び図２に示したカーボンナノ材
料製造装置と同一部分には同じ符号を付してある。この
製造設備は、上述したカーボンナノ材料製造装置１０
と、カーボンナノ材料製造装置１０に炭素を含む化合物
を所定量連続して供給する原料供給手段２０と、カーボ
ンナノ材料製造装置１０に金属を含む添加物を所定量連
続して供給する添加物供給手段２１と、カーボンナノ材
料製造装置１０に不活性ガスを所定量連続して供給する
ガス供給手段２２と、カーボンナノ材料製造装置１０で
析出したカーボンナノ材料を回収する粒子回収手段３０
と、粒子回収手段３０の下流に設けた排ガス処理手段４
０とを具備して構成される。Finally, as a third embodiment of the present invention,
Applying the above-described carbon nanomaterial manufacturing apparatus and manufacturing method, in particular, a carbon nanomaterial manufacturing facility in the case where a product contains a harmful chlorine-based component will be described with reference to FIG. The same parts as those of the carbon nanomaterial manufacturing apparatus shown in FIGS. 1 and 2 are designated by the same reference numerals. This manufacturing facility is the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10 described above.
And a raw material supply means 20 for continuously supplying a predetermined amount of a compound containing carbon to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10, and an additive supply for continuously supplying a predetermined amount of an additive containing a metal to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10. Means 21, a gas supply means 22 for continuously supplying a predetermined amount of an inert gas to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10, and a particle collecting means 30 for collecting the carbon nanomaterial deposited in the carbon nanomaterial manufacturing apparatus 10.
And the exhaust gas treatment means 4 provided downstream of the particle recovery means 30.
And 0.
【００４９】排ガス処理手段４０の具体例としては、塩
素系成分を脱塩するスクラバ４１がある。なお、脱塩方
法については、スクラバ４１に限定されることはなく、
他の方法及び装置を採用してよいのは勿論であり、塩素
系以外の成分が含まれる場合には、適宜公知の適切な処
理手段を組み合わせればよい。また、スクラバ４１の下
流側には、ガス濃度検出手段４２を設けて排気ガス中の
有害ガス濃度を検出する。ここで検出したガス濃度モニ
タリング信号４３は、カーボンナノ材料製造設備と連動
する運転制御に利用される。ここで、運転制御の具体例
を上げると、ガス濃度モニタリング信号４３が有害ガス
を検出した場合、警報の出力、設備の運転停止、排気ガ
スの放出停止などを実施する。As a concrete example of the exhaust gas treating means 40, there is a scrubber 41 for desalting chlorine-based components. The desalination method is not limited to the scrubber 41,
Needless to say, other methods and apparatuses may be adopted, and when components other than chlorine-based components are contained, appropriate known processing means may be combined as appropriate. Further, a gas concentration detecting means 42 is provided on the downstream side of the scrubber 41 to detect the harmful gas concentration in the exhaust gas. The gas concentration monitoring signal 43 detected here is used for operation control linked with the carbon nanomaterial manufacturing facility. Here, as a specific example of operation control, when the harmful gas is detected by the gas concentration monitoring signal 43, an alarm is output, operation of the facility is stopped, discharge of exhaust gas is stopped, and the like.
【００５０】より好ましい実施形態としては、設備全体
を通気手段を備えた密閉空間５０内に格納する。密閉空
間５０は、大型の設備であれば鉄骨・鉄板構造に通気手
段を設けたものを採用し、設備全体が小型であれば通気
手段を設けたポリカーボネイト製のケースを使用する。
なお、ポリカーボネイトは難燃性の樹脂であり、たとえ
ば鉄骨・鉄板構造の密閉空間にのぞき窓を設ける場合の
素材としても利用できる。In a more preferred embodiment, the entire equipment is stored in a closed space 50 equipped with a ventilation means. As the closed space 50, if the equipment is large, a steel frame / steel plate structure provided with ventilation means is adopted, and if the equipment as a whole is small, a case made of polycarbonate provided with ventilation means is used.
Polycarbonate is a flame-retardant resin, and can be used as a material when a peep window is provided in a closed space of a steel frame / iron plate structure, for example.
【００５１】密閉空間５０に設ける通気手段は、吸気口
５１及び排気ファン５２を備えた排気口５３よりなり、
排気口５３側には必要に応じて排気ダクト５４を設け
る。そして、スクラバ４１で脱塩された排気ガスは、吸
入ファン４４の動作により直接排気ダクト５４に排気さ
れる。排気ダクト５４には、適所にガス濃度検出手段４
２を設置しておき、スクラバ４１の下流に設置したもの
と同様にして排気ガス中の有害ガス濃度を検出する。こ
うして出力されたガス濃度モニタリング信号４３は、同
様にしてカーボンナノ材料製造設備の運転制御に利用さ
れる。The ventilation means provided in the closed space 50 is composed of an intake port 51 and an exhaust port 53 having an exhaust fan 52.
An exhaust duct 54 is provided on the exhaust port 53 side as needed. Then, the exhaust gas desalted by the scrubber 41 is directly exhausted to the exhaust duct 54 by the operation of the suction fan 44. In the exhaust duct 54, the gas concentration detecting means 4 is provided at a proper position.
2 is installed and the harmful gas concentration in the exhaust gas is detected in the same manner as that installed downstream of the scrubber 41. The gas concentration monitoring signal 43 output in this way is similarly used for operation control of the carbon nanomaterial manufacturing facility.
【００５２】このような構成とすれば、主にスクラバ４
１の能力低下を原因とする有害ガス発生だけでなく、流
動層反応器１の下流側で漏洩した有害ガスについても確
実に検出し、密閉空間５０の外部へ流出するのを防止で
きる。従って、カーボンナノ材料を連続して析出させ、
高い回収率で確実に回収するという、工業的に安定した
大量生産を安全に実施することが可能になる。なお、本
発明の構成は上述した実施形態に限定されるものではな
く、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において適宜変更
することができる。With such a structure, the scrubber 4 is mainly used.
In addition to the generation of harmful gas due to the deterioration of the capacity of No. 1 described above, the harmful gas leaked on the downstream side of the fluidized bed reactor 1 can be reliably detected and prevented from flowing out of the closed space 50. Therefore, carbon nanomaterials are continuously deposited,
It is possible to safely carry out industrially stable mass production, which ensures reliable recovery at a high recovery rate. It should be noted that the configuration of the present invention is not limited to the above-described embodiment, and can be modified as appropriate without departing from the spirit of the present invention.
【００５３】[0053]
【発明の効果】本発明のカーボンナノ材料製造方法、カ
ーボンナノ材料製造装置及びカーボンナノ材料製造設備
によれば、以下の効果を奏する。請求項１記載の発明に
よれば、流動層反応器を用い、炭素を含む化合物と、金
属を含む添加物とにより、炭素を主成分とするチューブ
状あるいはファイバ状のカーボンナノ材料を製造する製
造方法としたので、最適な温度、圧力及び滞留時間を提
供して、純度の高いカーボンナノ材料を連続的に大量生
産することが可能になる。The carbon nanomaterial manufacturing method, the carbon nanomaterial manufacturing apparatus, and the carbon nanomaterial manufacturing facility of the present invention have the following effects. According to the first aspect of the present invention, a production for producing a tubular or fiber-shaped carbon nanomaterial containing carbon as a main component by using a fluidized bed reactor and a compound containing carbon and an additive containing metal. Since the method is adopted, it becomes possible to continuously produce a large amount of high-purity carbon nanomaterial by providing optimum temperature, pressure and residence time.
【００５４】請求項８記載の発明によれば、炭素を含む
化合物と金属を含む添加物とを反応させて炭素を主成分
とするチューブ状あるいはファイバ状のカーボンナノ材
料を析出させる流動層反応器を設けたので、最適な温
度、圧力及び滞留時間を提供して、純度の高いカーボン
ナノ材料を連続的に大量生産することが可能な装置とな
る。According to the eighth aspect of the present invention, a fluidized bed reactor for reacting a compound containing carbon and an additive containing metal to deposit a tubular or fibrous carbon nanomaterial containing carbon as a main component. Since it is provided, the apparatus can provide the optimum temperature, pressure, and residence time, and can continuously mass-produce high-purity carbon nanomaterials.
【００５５】請求項１６記載の発明によれば、流動層反
応器を備えたカーボンナノ材料製造装置と、所定量を連
続して供給可能な原料供給手段、添加物供給手段及び不
活性ガス供給手段と、カーボンナノ材料を回収する粒子
回収手段とを備えているので、原料、添加物及び不活性
ガスの連続供給によって高純度のカーボンナノ材料を連
続的に析出させ、生成物からカーボンナノ材料を効率よ
く回収することができる。このため、高純度のカーボン
ナノ材料を安定して連続的に生産するという、工業的な
大量生産を実施することが可能になる。According to the sixteenth aspect of the present invention, the carbon nanomaterial manufacturing apparatus provided with the fluidized bed reactor, the raw material supply means, the additive supply means and the inert gas supply means capable of continuously supplying a predetermined amount. And a particle recovery means for recovering the carbon nanomaterial, a high-purity carbon nanomaterial is continuously deposited by continuously supplying raw materials, additives, and an inert gas, and the carbon nanomaterial is removed from the product. It can be collected efficiently. Therefore, it becomes possible to carry out an industrial mass production of stably and continuously producing a high-purity carbon nanomaterial.
【図１】 本発明に係る第１の実施形態として、カーボ
ンナノ材料製造装置を示す構成図である。FIG. 1 is a configuration diagram showing a carbon nanomaterial manufacturing apparatus as a first embodiment according to the present invention.
【図２】 本発明に係る第２の実施形態として、カーボ
ンナノ材料製造設備を示す構成図である。FIG. 2 is a configuration diagram showing a carbon nanomaterial manufacturing facility as a second embodiment according to the present invention.
【図３】 本発明に係る第３の実施形態として、カーボ
ンナノ材料製造設備を示す構成図である。FIG. 3 is a configuration diagram showing a carbon nanomaterial manufacturing facility as a third embodiment according to the present invention.
１ 流動層反応器 ２ 流動層反応炉 ３ 流動層部 ４ フリーボード部 １０ カーボンナノ材料製造装置 ２０ 原料供給手段 ２１ 添加物供給手段 ２２ 不活性ガス供給手段 ３０ 粒子回収手段 ３１ カーボンナノ材料捕集装置 ３２ サイクロン ３３ フィルタ ４０ 排ガス処理手段 ４１ スクラバ ４２ ガス濃度検出手段 ５０ 密閉空間 ５１ 通気口 ５２ 排気ファン ５３ 排気口 ５４ 排気ダクト 1 Fluidized bed reactor 2 Fluidized bed reactor 3 Fluidized bed section 4 Free board section 10 Carbon nanomaterial manufacturing equipment 20 Raw material supply means 21 Additive supply means 22 Inert gas supply means 30 Particle recovery means 31 Carbon nano material collector 32 cyclone 33 filters 40 Exhaust gas treatment means 41 scrubber 42 gas concentration detection means 50 closed space 51 Vent 52 Exhaust fan 53 Exhaust port 54 Exhaust duct
フロントページの続き (72)発明者 藤岡 祐一 長崎県長崎市深堀町五丁目717番１号 三 菱重工業株式会社長崎研究所内 (72)発明者 土山 佳彦 長崎県長崎市深堀町五丁目717番１号 三 菱重工業株式会社長崎研究所内 (72)発明者 安武 昭典 長崎県長崎市深堀町五丁目717番１号 三 菱重工業株式会社長崎研究所内 (72)発明者 野田 松平 長崎県長崎市深堀町五丁目717番１号 三 菱重工業株式会社長崎研究所内 (72)発明者 小林 敬古 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三 菱重工業株式会社内 (72)発明者 西田 亮一 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内 (72)発明者 西野 仁 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内 (72)発明者 沖見 克英 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内 (72)発明者 蜂谷 彰啓 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内 Ｆターム(参考） 4G146 AA11 AC03A AC03B BA11 BC03 BC19 BC23 BC44 DA03 DA13 DA25 DA40 4L037 CS03 FA02 FA04 FA20 PA09 PA11 PA13 PA21 PA28 Continued front page (72) Inventor Yuichi Fujioka 3-5-1, 717-1, Fukahori-cho, Nagasaki-shi, Nagasaki Hishi Heavy Industries Ltd. Nagasaki Research Center (72) Inventor Yoshihiko Tsuchiyama 3-5-1, 717-1, Fukahori-cho, Nagasaki-shi, Nagasaki Hishi Heavy Industries Ltd. Nagasaki Research Center (72) Inventor Akinori Yasutake 3-5-1, 717-1, Fukahori-cho, Nagasaki-shi, Nagasaki Hishi Heavy Industries Ltd. Nagasaki Research Center (72) Inventor Matsudaira Noda 3-5-1, 717-1, Fukahori-cho, Nagasaki-shi, Nagasaki Hishi Heavy Industries Ltd. Nagasaki Research Center (72) Inventor Keiko Kobayashi 2-5-3 Marunouchi, Chiyoda-ku, Tokyo Hishi Heavy Industries Ltd. (72) Inventor Ryoichi Nishida 4-1-2 Hirano-cho, Chuo-ku, Osaka-shi, Osaka Prefecture Within Osaka Gas Co., Ltd. (72) Inventor Hitoshi Nishino 4-1-2 Hirano-cho, Chuo-ku, Osaka-shi, Osaka Prefecture Within Osaka Gas Co., Ltd. (72) Inventor Katsuhide Okimi 4-1-2 Hirano-cho, Chuo-ku, Osaka-shi, Osaka Prefecture Within Osaka Gas Co., Ltd. (72) Inventor Akihiro Hachiya 4-1-2 Hirano-cho, Chuo-ku, Osaka-shi, Osaka Prefecture Within Osaka Gas Co., Ltd. F-term (reference) 4G146 AA11 AC03A AC03B BA11 BC03 BC19 BC23 BC44 DA03 DA13 DA25 DA40 4L037 CS03 FA02 FA04 FA20 PA09 PA11 PA13 PA21 PA28
Claims (20)
と、金属を含む添加物とにより、炭素を主成分とするチ
ューブ状あるいはファイバ状のカーボンナノ材料を製造
することを特徴とするカーボンナノ材料製造方法。1. A carbon-containing carbon-based material containing carbon as a main component, which is produced by using a fluidized-bed reactor and a compound containing carbon and an additive containing a metal. Nanomaterial manufacturing method.
いはファイバ径が１００ｎｍ以下であることを特徴とす
る請求項１記載のカーボンナノ材料製造方法。2. The method for producing a carbon nanomaterial according to claim 1, wherein the tube diameter or the fiber diameter of the carbon nanomaterial is 100 nm or less.
よりも十分に大きな比重及び粒径の流動媒体を充填した
流動層反応炉内に少なくとも炭素を含む化合物、金属を
含む添加物及び不活性ガスの供給を受け、前記流動媒体
の浮遊によって形成される流動層が所定温度範囲及び所
定圧力範囲に維持され、かつ、空塔速度が前記流動媒体
の流動化開始速度よりも大きく設定されたことを特徴と
する請求項１または２記載のカーボンナノ材料製造方
法。3. The fluidized bed reactor is provided with a compound containing at least carbon, an additive containing metal and an inert gas in a fluidized bed reactor filled with a fluidized medium having a specific gravity and a particle size sufficiently larger than the carbon nanomaterial. The fluidized bed formed by the floating of the fluidized medium is maintained in a predetermined temperature range and a predetermined pressure range by the supply of gas, and the superficial velocity is set to be higher than the fluidization start speed of the fluidized medium. The method for producing a carbon nanomaterial according to claim 1 or 2, characterized in that:
の上部出口側ガス流速が流動層部ガス流速よりも小さく
設定されたことを特徴とする請求項１から３のいずれか
に記載のカーボンナノ材料製造方法。4. The fluidized bed reactor according to claim 1, wherein an upper outlet side gas flow velocity of the fluidized bed reactor is set to be smaller than a fluidized bed portion gas flow velocity. Of manufacturing carbon nanomaterials of.
なる複数の種類を用いたことを特徴とする請求項３また
は４記載のカーボンナノ材料製造方法。5. The method for producing a carbon nanomaterial according to claim 3, wherein a plurality of types having different fluidization initiation rates are used as the fluidizing medium.
熱力学的に炭素を析出する物質であることを特徴とする
請求項１から５のいずれかに記載のカーボンナノ材料製
造方法。6. The carbon-containing compound contains carbon,
The method for producing a carbon nanomaterial according to any one of claims 1 to 5, which is a substance that thermodynamically precipitates carbon.
ニッケル（Ｎｉ）またはコバルト（Ｃｏ）のいずれか一
つを含む、１または複数の化合物であることを特徴とす
る請求項１から６のいずれかに記載のカーボンナノ材料
製造方法。7. The additive containing metal is iron (Fe),
The method for producing a carbon nanomaterial according to any one of claims 1 to 6, wherein the method is one or a plurality of compounds containing one of nickel (Ni) and cobalt (Co).
を反応させて炭素を主成分とするチューブ状あるいはフ
ァイバ状のカーボンナノ材料を析出させる流動層反応器
を具備して構成したことを特徴とするカーボンナノ材料
製造装置。8. A fluidized bed reactor for reacting a carbon-containing compound with a metal-containing additive to deposit a tubular or fibrous carbon nanomaterial containing carbon as a main component. Characteristic carbon nano material manufacturing equipment.
いはファイバ径が１００ｎｍ以下であることを特徴とす
る請求項８記載のカーボンナノ材料製造装置。9. The carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to claim 8, wherein the carbon nanomaterial has a tube diameter or a fiber diameter of 100 nm or less.
料よりも十分に大きな比重及び粒径の流動媒体を充填
し、少なくとも炭素を含む化合物、金属を含む添加物及
び不活性ガスの供給を受ける流動層反応炉を備え、前記
流動媒体の浮遊により形成される流動層を所定温度範囲
及び所定圧力範囲に維持し、かつ、空塔速度を前記流動
媒体の流動化開始速度よりも大きく設定したことを特徴
とする請求項８または９記載のカーボンナノ材料製造装
置。10. The fluidized bed reactor is filled with a fluidized medium having a specific gravity and a particle size sufficiently larger than that of the carbon nanomaterial, and is supplied with a compound containing at least carbon, an additive containing metal and an inert gas. A fluidized bed reactor is provided, a fluidized bed formed by floating the fluidized medium is maintained in a predetermined temperature range and a predetermined pressure range, and the superficial velocity is set to be higher than the fluidization start speed of the fluidized medium. 10. The carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to claim 8 or 9.
を特徴とする請求項１０記載のカーボンナノ材料製造装
置。11. The carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to claim 10, wherein the fluidized bed is a bubble type fluidized bed.
動層部より流路断面積の大きいフリーボード部を設けた
ことを特徴とする請求項８から１１のいずれかに記載の
カーボンナノ材料製造装置。12. The carbon nanoparticle according to claim 8, wherein a freeboard portion having a flow passage cross-sectional area larger than that of the fluidized bed portion is provided on the upper outlet side of the fluidized bed reactor. Material manufacturing equipment.
異なる複数の種類を用いたことを特徴とする請求項１０
から１２のいずれかに記載のカーボンナノ材料製造装
置。13. The plurality of types having different fluidization initiation speeds are used as the fluidizing medium.
13. The carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to any one of 1 to 12.
み、熱力学的に炭素を析出する物質であることを特徴と
する請求項８から１３のいずれかに記載のカーボンナノ
材料製造装置。14. The carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to claim 8, wherein the compound containing carbon is a substance containing carbon and capable of thermodynamically depositing carbon.
ｅ）、ニッケル（Ｎｉ）またはコバルト（Ｃｏ）のいず
れか一つを含む１または複数の化合物であることを特徴
とする請求項８から１４のいずれかに記載のカーボンナ
ノ材料製造装置。15. The additive containing metal is iron (F
The carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to any one of claims 8 to 14, which is one or a plurality of compounds including any one of e), nickel (Ni) and cobalt (Co).
カーボンナノ材料製造装置と、 該カーボンナノ材料製造装置に炭素を含む化合物を所定
量連続して供給する原料供給手段と、 前記カーボンナノ材料製造装置に金属を含む添加物を所
定量連続して供給する添加物供給手段と、 前記カーボンナノ材料製造装置に不活性ガスを所定量連
続して供給するガス供給手段と、 前記カーボンナノ材料製造装置で析出したカーボンナノ
材料を回収する粒子回収手段と、を具備して構成したこ
とを特徴とするカーボンナノ材料製造設備。16. The carbon nanomaterial manufacturing apparatus according to claim 8, a raw material supply means for continuously supplying a predetermined amount of a compound containing carbon to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus, and the carbon nanomaterial. An additive supply means for continuously supplying a predetermined amount of an additive containing a metal to the material manufacturing apparatus, a gas supply means for continuously supplying a predetermined amount of an inert gas to the carbon nanomaterial manufacturing apparatus, and the carbon nanomaterial A carbon nanomaterial manufacturing facility, comprising: a particle collecting unit that collects carbon nanomaterial deposited by a manufacturing apparatus.
ノ材料捕集装置、サイクロンまたはフィルタのうち少な
くとも一つを備えていることを特徴とする請求項１６記
載のカーボンナノ材料製造設備。17. The carbon nanomaterial manufacturing facility according to claim 16, wherein at least one of a carbon nanomaterial collecting device, a cyclone, and a filter is provided as the particle collecting means.
手段を設けたことを特徴とする請求項１６または１７記
載のカーボンナノ材料製造設備。18. The carbon nanomaterial manufacturing facility according to claim 16 or 17, wherein an exhaust gas treatment means is provided downstream of the particle recovery means.
有害ガス濃度を検出し、該有害ガス濃度の検出信号と連
動して運転制御することを特徴とする請求項１８記載の
カーボンナノ材料製造設備。19. The carbon nanomaterial production according to claim 18, wherein a gas concentration detecting means is provided to detect the concentration of harmful gas in the exhaust gas, and the operation is controlled in conjunction with the detection signal of the harmful gas concentration. Facility.
体を格納したことを特徴とする請求項１８または１９記
載のカーボンナノ材料製造設備。20. The carbon nanomaterial manufacturing facility according to claim 18 or 19, wherein the entire facility is housed in a closed space provided with a ventilation means.
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