JP2002145947A - 極性基含有オレフィン共重合体、該共重合体を含む熱可塑性樹脂組成物およびこれらの用途 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】金属または極性樹脂との接着性、相容性、柔軟
性などに優れた極性基含有オレフィン共重合体、該共重
合体を含む組成物およびこれらの用途を提供すること。 【解決手段】極性基含有オレフィン共重合体は、下記構
成単位（１）、（２）からなり、Ｍｗ／Ｍｎが３以下で
あり、¹³Ｃ-ＮＭＲスペクトルで測定した強度比（Ｔα
β／（Ｔαα＋Ｔαβ））が１．０以下である； 【化１】 （式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基、Ｒ²は炭化水素
基、Ｒ³はヘテロ原子またはヘテロ原子を含む基、ｒは
０または１、Ｘは水酸基、カルボン酸基、カルボン酸エ
ステル基、酸無水基、アミノ基、アミド基、エポキシ基
またはメルカプト基、ｐは１〜３、ｐが２または３のと
きＸは互いに同一でも異なっていてもよい。）。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は極性基含有オレフィ
ン共重合体、該共重合体を含む熱可塑性樹脂組成物およ
びこれらの用途に関し、さらに詳しくは、金属または極
性樹脂との接着性、柔軟性に優れた極性基含有オレフィ
ン共重合体、該共重合体を含む熱可塑性樹脂組成物およ
びこれらの用途に関するものである。

【０００２】

【発明の技術的背景】一般にポリオレフィンは、成形
性、耐熱性、機械的特性、衛生適合性、耐水蒸気透過性
などに優れ、成型品の外観が良好であるなどの特長を有
することから、押出成型品、中空成型品、射出成型品な
どに広く使用されている。一方、ナイロンを始めとする
エンジニアリングプラスチックは、耐熱性、強度などに
優れることから、電子・電機部品などに使用されてい
る。ナイロンなどのエンジニアリングプラスチックは、
耐衝撃性が一般的に低いことからオレフィン共重合体な
どをブレンドして耐衝撃性を改良する必要がある。しか
しながらポリオレフィンは分子中に極性基を含まず、極
性樹脂に対する相容性が低いため、従来より極性モノマ
ーをグラフトして極性樹脂との相容性を向上させる方法
が広く行われている。

【０００３】しかし、この方法ではグラフト反応と並行
してポリオレフィン同士の分子間架橋や分子鎖の切断が
起こるため、グラフト重合体と極性樹脂との粘度マッチ
ングが難しく、相容性が十分でない場合があった。ま
た、分子間架橋によって生成するゲル分や、分子鎖の切
断によって生成する目やに（ダイのリップに付着する異
物）などによって成形物の外観が悪くなる場合もあっ
た。

【０００４】また特開平１−２５９０１２号公報、特開
平１−２５９０１２号公報、特開平２−５１５１０号公
報、特開平２−５１５１１号公報、特開平３−１７７４
０３号公報には、α-オレフィンと極性基含有モノマー
を、Ｔｉ触媒やＶ触媒を用いて共重合する方法が記載さ
れている。この方法によれば上記のような分子同士の架
橋や分子鎖の切断は起きにくくなるが、これらの重合触
媒を用いた場合には、得られる共重合体の分子量分布が
広い、インバージョン含量が多いなど、分子構造が不均
一であり、そのため、極性物質との界面への極性基の配
向が十分でなく、極性物質に対する接着性、相容性など
が十分でない場合があった。また、組成物として用いる
場合には、グラフト共重合体を多量に添加しないと接着
性、相容性などの効果が発現しない場合があった。

【０００５】そこで、本発明者らは上記問題点に鑑み検
討した結果、特定の分子構造を有する共重合体およびこ
れを含む組成物が、極性樹脂との相容性に優れることを
見出した。またこれらの共重合体および組成物は種々の
用途に好適に用いられることを見出して本発明を完成す
るに至った。

【０００６】

【発明の目的】本発明は、金属または極性樹脂との接着
性、相容性、柔軟性に優れた極性基含有オレフィン共重
合体、該共重合体を含む熱可塑性樹脂組成物およびこれ
らの用途を提供することを目的としている。

【０００７】

【発明の概要】本発明に係る極性基含有オレフィン共重
合体は、下記一般式（１）で表される構成単位および下
記一般式（２）で表される構成単位からなり、分子量分
布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下であり、¹³Ｃ-ＮＭＲスペク
トルにおける（Ｔαα＋Ｔαβ）に対するＴαβの強度
比（Ｔαβ／（Ｔαα＋Ｔαβ））が１．０以下である
ことを特徴としている；

【０００８】

【化２】

【０００９】（式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基を
示し、Ｒ²は炭化水素基を示し、Ｒ³はヘテロ原子または
ヘテロ原子を含む基を示し、ｒは０または１を示し、Ｘ
はアルコール性水酸基、フェノール性水酸基、カルボン
酸基、カルボン酸エステル、酸無水物、アミノ基、アミ
ド基、エポキシ基およびメルカプト基から選ばれる極性
基を示し、ｐは１〜３の整数であり、ｐが２または３の
ときＸは互いに同一でも異なっていてもよく、この場合
においてｒが０のときＸはＲ²の同一または異なる原子
に結合していてもよく、ｒが１のときＸはＲ³の同一ま
たは異なる原子に結合していてもよい。）。

【００１０】本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、上記
極性基含有オレフィン共重合体を含むことを特徴として
いる。本発明に係る接着性樹脂は、上記極性基含有オレ
フィン共重合体または上記熱可塑性樹脂組成物からなる
ことを特徴としている。本発明に係る相容化剤は、上記
極性基含有オレフィン共重合体または上記熱可塑性樹脂
組成物からなることを特徴としている。

【００１１】本発明に係る樹脂改質剤は、上記極性基含
有オレフィン共重合体または上記熱可塑性樹脂組成物か
らなることを特徴としている。本発明に係るフィラー分
散剤は、上記極性基含有オレフィン共重合体または上記
熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴としている。本
発明に係る分散体は、上記極性基含有オレフィン共重合
体または上記熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴と
している。

【００１２】本発明に係るフィルムまたはシートは、上
記極性基含有オレフィン共重合体または上記熱可塑性樹
脂組成物からなることを特徴としている。

【００１３】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係る極性基含有オ
レフィン共重合体、該共重合体を含む熱可塑性樹脂組成
物およびこれらの用途について具体的に説明する。極性基含有オレフィン共重合体 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体は、下記一
般式（１）で表される構成単位（以下、構成単位（１）
という。）および下記一般式（２）で表される構成単位
（以下、構成単位（２）という。）からなる。

【００１４】

【化３】

【００１５】式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基を示
す。Ｒ²は飽和または不飽和の脂肪族炭化水素基、脂環
族炭化水素基、芳香族炭化水素基などの炭化水素基を示
す。飽和または不飽和の脂肪族炭化水素基としては、炭
素原子数１〜２０の直鎖状または分岐状の炭化水素基が
挙げられ、具体的には、メチレン、エチレン、トリメチ
レン、メチルエチレン、テトラメチレン、メチルトリメ
チレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン、ヘプタメチ
レン、オクタメチレン、ノナメチレン、デカメチレン、
ウンデカメチレン、ドデカメチレン、テトラデカメチレ
ン、ペンタデカメチレン、ヘキサデカメチレン、ヘプタ
デカメチレン、オクタデカメチレン、ノナデカメチレ
ン、イコサメチレンなどが挙げられる。

【００１６】脂環族炭化水素基としては、その構造の一
部に脂環構造を有する炭素原子数３〜２０の基が好まし
く、具体的にはシクロプロピレン、シクロペンチレン、
シクロヘキシレン、シクロオクチレンなどが挙げられ
る。芳香族炭化水素基としては、その構造の一部に芳香
環を有する炭素原子数６〜２０の基が好ましく、具体的
には−Ｐｈ−、−Ｐｈ−ＣＨ₂−、−Ｐｈ−(ＣＨ₂)
₂−、−Ｐｈ−(ＣＨ₂)₃−、−Ｐｈ−(ＣＨ₂)₆−、−Ｐ
ｈ−(ＣＨ₂)₁₀−、−Ｐｈ−(ＣＨ₂)₁₁−、−Ｐｈ−(Ｃ
Ｈ₂)₁₂−、−Ｐｈ−(ＣＨ₂)₁₄−などが挙げられる。

【００１７】Ｒ²の価数はｒが１でありＲ³がＲ²に結合
している場合は２価であり、ｒが０でありｐ個のＸがＲ
²に結合している場合は（ｐ＋１）価である。Ｒ³はヘテ
ロ原子またはヘテロ原子を含む基を示す。ヘテロ原子と
しては酸素原子、窒素原子、イオウ原子などが挙げら
れ、酸素原子、窒素原子であることが好ましい。

【００１８】ヘテロ原子を含む基としては酸素原子、窒
素原子またはイオウ原子を含む基が挙げられる。ヘテロ
原子またはヘテロ原子を含む基として具体的には、例え
ば−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ
（＝Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ−、−Ｓ−など、およ
びこれらの基を含む脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素
基、芳香族炭化水素基が挙げられる。

【００１９】具体的には、後述の極性基含有モノマーの
例示に示されるような構造が挙げられる。Ｒ³は、Ｒ³中
のヘテロ原子またはヘテロ原子が結合した炭素原子がＲ
²と結合していることが好ましく、このような例として
は、−Ｒ²−Ｏ−Ｒ−Ｘ、−Ｒ²−Ｃ(＝Ｏ)−Ｒ−Ｘ、−
Ｒ²−Ｃ(＝Ｏ)Ｏ−Ｒ−Ｘ、−Ｒ²−ＯＣ(＝Ｏ)Ｏ−Ｒ−
Ｘ、−Ｒ²−Ｃ(＝Ｏ)ＮＨ−Ｒ−Ｘ、−Ｒ²−Ｓ−Ｒ−Ｘ
（但し、Ｒはメチレン、フェニレン、シクロへキシレン
を示す。）などが挙げられる。

【００２０】Ｒ³が炭素原子を含む場合、Ｒ³を形成する
炭素原子数は、好ましくは１〜２０、より好ましくは１
〜１０、特に好ましくは１〜５である。Ｘはアルコール
性水酸基、フェノール性水酸基、カルボン酸基、カルボ
ン酸エステル基、カルボン酸無水基、アミノ基、アミド
基、エポキシ基およびメルカプト基から選ばれる極性基
を示す。

【００２１】Ｘがアルコール性水酸基である場合、極性
基含有オレフィン共重合体は、塗装性、表面の親水性
（防曇性）、耐電防止性、極性樹脂（ウレタン樹脂、エ
ポキシ樹脂など）との接着性、フィラー分散性、吸湿
性、ガスバリア性（高含量の場合）、吸水性（アルコー
ル性水酸基を高い含量で含む場合）、水分散性、耐油性
（アルコール性水酸基を高い含量で含む場合）に優れ
る。

【００２２】Ｘがフェノール性水酸基である場合、極性
基含有オレフィン共重合体は、極性樹脂（芳香族系ポリ
マー、フェノール樹脂など）との接着性、極性樹脂（芳
香族系ポリマー、フェノール樹脂など）との相容性に優
れる。Ｘがカルボキシル基である場合、極性基含有オレ
フィン共重合体は、金属との接着性、水分散性（特に金
属塩にした場合）、顔料分散性、フィラー分散性、耐油
性（カルボキシル基を高い含量で含む場合）に優れる。

【００２３】Ｘがカルボン酸エステル基である場合、極
性基含有オレフィン共重合体は、極性樹脂（ナイロン、
ＥＶＯＨなど）との接着性、極性樹脂（ナイロン、ＥＶ
ＯＨなど）との相容性、表面の親水性に優れる。Ｘがエ
ポキシ基である場合、極性基含有オレフィン共重合体
は、金属との接着性、極性樹脂（ポリエステル、エポキ
シ樹脂、ナイロン、ＥＶＯＨ、尿素樹脂など）との接着
性、極性樹脂（ポリエステル、エポキシ樹脂、ナイロ
ン、ＥＶＯＨ、尿素樹脂など）との相容性、顔料分散
性、塗装性に優れる。

【００２４】Ｘが酸無水基である場合、極性基含有オレ
フィン共重合体は、金属との接着性、極性樹脂（ナイロ
ン、ＥＶＯＨ、ポリエステルなど）との接着性、極性樹
脂（ナイロン、ＥＶＯＨ、ポリエステルなど）との相容
性、顔料分散性、フィラー分散性、水分散性（特に金属
塩にした場合）に優れる。Ｘがアミノ基である場合、極
性基含有オレフィン共重合体は、極性樹脂（エポキシ樹
脂、ポリケトン、ポリウレタンなど）との接着性、塗装
性、抗菌性？（アンモニウム塩にした場合）、イオン交
換性（アンモニウム塩にした場合）、表面の親水性（特
にアンモニウム塩の場合）、帯電防止性（特にアンモニ
ウム塩の場合）、顔料分散性、フィラー分散性（特にア
ンモニウム塩の場合）に優れる。

【００２５】Ｘがアミドである場合、極性基含有オレフ
ィン共重合体は、ポリアミドとの接着・相容性に優れ
る。Ｘがメルカプト基である場合、極性基含有オレフィ
ン共重合体は、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｄ、Ｚｎな
どの後周期遷移金属との接着性に優れる。また、ポリア
ミド、ポリエステルなどとの相溶性、接着性に優れる。

【００２６】ｐは１〜３の整数を示し、ｐが２または３
のときＸは互いに同一でも異なっていてもよい。ｐが２
または３であり、かつｒが０のときＸはＲ²の同一また
は異なる原子に結合していてもよく、ｐが２または３で
あり、かつｒが１のときＸはＲ³の同一または異なる原
子に結合していてもよい。本発明に係る極性基含有オレ
フィン共重合体は、構成単位（１）と構成単位（２）と
が通常ランダムに結合している。（共重合体の組成）本
発明に係る極性基含有オレフィン共重合体は、構成単位
（１）と構成単位（２）とのモル比（（１）：（２））
が、通常９９．９９：０．０１〜０．０１：９９．９
９、好ましくは９９．９５：０．０５〜１０：９０、さ
らに好ましくは９９．９：０．１〜３０：７０である。

【００２７】なお本発明に係る極性基含有オレフィン共
重合体は、構成単位（２）を２種以上含んでいてもよ
い。本発明では、構成単位（１）および構成単位（２）
の好ましい組合せとして、下記表１に示す構成単位
（１）の例示から選ばれる構成単位と、構成単位（２）
の例示から選ばれる構成単位との組合せが挙げられ、具
体的には、１−Ａ、１−Ｂ、１−Ｃ、１−Ｄ、１−Ｅ、
１−Ｆ、１−Ｇ、１−Ｈ、１−Ｉ、１−Ｊ、１−Ｋ、１
−Ｌ、１−Ｍ、２−Ａ、２−Ｂ、２−Ｃ、２−Ｄ、２−
Ｅ、２−Ｆ、２−Ｇ、２−Ｈ、２−Ｉ、２−Ｊ、２−
Ｋ、２−Ｌ、２−Ｍの組合せが挙げられる。なお前記組
合せの例示中、数字は構成単位（１）の例示を示し、ア
ルファベットは構成単位（２）の例示を示す。

【００２８】

【表１】

【００２９】（その他の共重合成分）本発明に係る極性
基含有オレフィン共重合体には、本発明の目的を損なわ
ない範囲内で、構成単位（１）および構成単位（２）以
外の構成単位を含んでいてもよい。ここで、含まれてい
てもよい構成単位の例としては、下記一般式（２'）で
表される極性基含有モノマーを除く環状オレフィン、非
共役ポリエン、水酸基含有エチレン性不飽和化合物、ア
ミノ基含有エチレン性不飽和化合物、エポキシ基含有エ
チレン性不飽和化合物、芳香族ビニル化合物、不飽和カ
ルボン酸およびその誘導体、ビニルエステル化合物、塩
化ビニルなどから誘導される構成単位が挙げられる。

【００３０】これらの構成単位が含まれる場合、これら
の構成単位の量は極性基含有オレフィン共重合体を構成
する全構成単位に対して、２モル％以下、好ましくは
１．５モル％以下、さらに好ましくは１．０モル％以下
である。（共重合体の物性）本発明に係る極性基含有オ
レフィン共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、通常５
００〜２００万、好ましくは、１０００〜１５０万、さ
らに好ましくは５０００〜１３０万であり、分子量分布
（Ｍｗ／Ｍｎ）は、通常３以下、好ましくは２．８以
下、さらに好ましくは２．７以下である。

【００３１】分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下である
と、極性基含有オレフィン共重合体は、極性物質との界
面への極性基の配向に優れ、また極性物質に対する接着
性、相溶性などに優れる。ここで、ＭｗおよびＭｗ／Ｍ
ｎはＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィ
ー）を用い、オルトジクロロベンゼン溶媒で、１４０℃
で測定して得られたデータにより決定した。

【００３２】また、極性基含有オレフィン共重合体は、
¹³Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおける（Ｔαα＋Ｔαβ）に
対するＴαβの強度比（Ｔαβ／（Ｔαα＋Ｔαβ））
が１．０以下、好ましくは、０．８以下、より好ましく
は０．５以下である。強度比（Ｔαβ／（Ｔαα＋Ｔα
β））が１．０以下であると、極性基含有オレフィン共
重合体は、極性物質との界面への極性基の配向に優れ
る。

【００３３】ここで¹³Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＴ
ααおよびＴαβは、炭素原子数４以上のα-オレフィ
ンから誘導される構成単位中のＣＨ₂のピーク強度であ
り、下記に示すように第３級炭素に対する位置が異なる
２種類のＣＨ₂を意味している。

【００３４】

【化４】

【００３５】このようなＴαβ／(Ｔαα+Ｔαβ）強度
比は、下記のようにして求めることができる。極性基含
有オレフィン共重合体の¹³Ｃ-ＮＭＲスペクトルを、例
えば日本電子（株）製JEOL-GX270 ＮＭＲ測定装置を用
いて測定する。測定は、試料濃度５重量％になるように
調整されたヘキサクロロブタジエン／d6-ベンゼン＝２
／１（体積比）の混合溶液を用いて、６７.８ＭＨｚ、
２５℃、d6-ベンゼン（１２８ｐｐｍ）基準で行う。測
定された¹³Ｃ-ＮＭＲスペクトルを、リンデマンアダム
スの提案（Analysis Chemistry43,p1245(1971)）、J.C.
Randall(Review Macromolecular Chemistry Physics, C
29, 201(1989)）に従って解析してＴαβ／（Ｔαα＋
Ｔαβ）強度比を求める。 （製造方法）本発明の極性基含有オレフィン共重合体
は、（Ａ）周期表第３〜１０族（３族にはランタノイド
およびアクチノイドも含まれる。）から選ばれる遷移金
属の化合物と、（Ｂ）(B-1)有機アルミニウムオキシ化
合物、(B-2)前記化合物（Ａ）と反応してイオン対を形
成する化合物、および(B-3)有機アルミニウム化合物か
ら選ばれる少なくとも１種の化合物とからなるオレフィ
ン重合触媒の存在下に、エチレンまたはプロピレンと、
下記一般式（２'）で表される極性基含有モノマー共重
合体と共重合することにより得られる。

【００３６】本発明で用いられる遷移金属化合物（Ａ）
としては、チーグラーナッタ触媒、メタロセン触媒の他
に、公知の有機金属錯体を用いることができる。遷移金
属化合物（Ａ）として好ましい化合物としては。例えば
下記のようなものが挙げられる。

【００３７】

【化５】

【００３８】（式中、Ｍ¹は、周期表第３〜１０族の遷
移金属原子を示し、Ｒ²⁵、Ｒ²⁶、Ｒ²⁷およびＲ²⁸は、互
いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、窒素含有
基、リン含有基、炭素原子数１〜２０の炭化水素基、炭
素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有
基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ハロゲン原子を示
し、Ｒ²⁵、Ｒ²⁶、Ｒ²⁷、Ｒ²⁸で示される基のうち、互い
に隣接する基の一部が連結してそれらの基が結合する炭
素原子とともに環を形成していてもよく、Ｘ¹およびＸ²
は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１
〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化
炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有
基、水素原子またはハロゲン原子を示し、Ｙ¹は、炭素
原子数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素原子数１〜２
０の２価のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有
基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有基、-
Ｏ-、-ＣＯ-、-Ｓ-、-ＳＯ-、-ＳＯ₂-、-Ｇｅ-、-Ｓｎ
-、-ＮＲ²¹-、-Ｐ(Ｒ²¹)-、-Ｐ(Ｏ)(Ｒ²¹)-、-ＢＲ²¹-
または-ＡｌＲ²¹-（ただし、Ｒ²¹は、互いに同一でも異
なっていてもよく、炭素原子数１〜２０の炭化水素基、
炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、水素原子
またはハロゲン原子である）を示す。）

【００３９】

【化６】

【００４０】（式中、Ｍ¹は周期表第３〜１０族から選
ばれる遷移金属原子を示し、ＣｐはＭ¹にπ結合してい
るシクロペンタジエニル基またはその誘導体を示し、Ｚ
¹は酸素原子、イオウ原子、ホウ素原子または周期表第
１４族の元素を含む配位子を示し、Ｙ¹は窒素原子、リ
ン原子、酸素原子およびイオウ原子から選ばれる原子を
含む配位子を示し、Ｘ¹は互いに同一でも異なっていて
もよく、水素原子、ハロゲン原子、２０個以下の炭素原
子を含有し１もしくは２以上の二重結合を有していても
よい炭化水素基、２０個以下のケイ素原子を含有するシ
リル基またはゲルマニウム原子を含有するゲルミル基を
示す。）

【００４１】

【化７】

【００４２】（式中、Ｍ¹は周期表第３〜１０族から選
ばれる遷移金属原子を示し、Ｒ¹¹ないしＲ¹⁴、Ｒ¹⁷ない
しＲ²⁰およびＲ⁴¹は互いに同一でも異なっていてもよ
く、炭素原子数１〜４０の炭化水素基、炭素原子数１〜
４０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有
基、ケイ素含有基、ハロゲン原子または水素原子を示
し、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁷、Ｒ¹⁸、Ｒ¹⁹、
Ｒ²⁰、Ｒ⁴¹で示される基のうち、互いに隣接する基の一
部が連結してそれらの基が結合する炭素原子とともに環
を形成していてもよく、Ｘ¹およびＸ²は互いに同一でも
異なっていてもよく、炭素原子数１〜２０の炭化水素
基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素
含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基、水素原子または
ハロゲン原子を示し、Ｙ¹は炭素原子数１〜２０の２価
の炭化水素基、炭素原子数１〜２０の２価のハロゲン化
炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム
含有基、２価のスズ含有基、-Ｏ-、-ＣＯ-、-Ｓ-、-Ｓ
Ｏ-、-ＳＯ₂-、-Ｇｅ-、-Ｓｎ-、-ＮＲ²¹-、-Ｐ(Ｒ²¹)
-、-Ｐ(Ｏ)(Ｒ²¹)-、-ＢＲ²¹-または-ＡｌＲ²¹-（ただ
し、Ｒ²¹は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原
子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロ
ゲン化炭化水素基、水素原子またはハロゲン原子であ
る。）を示す。）

【００４３】

【化８】

【００４４】（式中、Ｍ¹は周期表第３〜１０族から選
ばれる遷移金属原子を示し、Ｒ¹¹、Ｒ^{1 2}、Ｒ⁴¹およびＲ
⁴²は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１
〜４０の炭化水素基、炭素原子数１〜４０のハロゲン化
炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有
基、ハロゲン原子または水素原子を示し、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、
Ｒ ⁴¹、Ｒ⁴²で示される基のうち、互いに隣接する基の一
部が連結してそれらの基が結合する炭素原子とともに環
を形成していてもよく、Ｘ¹およびＸ²は互いに同一でも
異なっていてもよく、炭素原子数１〜２０の炭化水素
基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素
含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基、水素原子または
ハロゲン原子を示し、Ｙ¹は炭素原子数１〜２０の２価
の炭化水素基（但し、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ⁴¹およびＲ⁴²のす
べてが水素原子である場合はＹ¹はエチレンではな
い。）、炭素原子数１〜２０の２価のハロゲン化炭化水
素基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム含有
基、２価のスズ含有基、-Ｏ-、-ＣＯ-、-Ｓ-、-ＳＯ-、
-ＳＯ₂-、-Ｇｅ-、-Ｓｎ-、-ＮＲ²¹-、-Ｐ(Ｒ²¹)-、-Ｐ
(Ｏ)(Ｒ^{2 1})-、-ＢＲ²¹-または-ＡｌＲ²¹-（ただし、Ｒ
²¹は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１
〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化
炭化水素基、水素原子またはハロゲン原子である。）を
示す。）

【００４５】

【化９】

【００４６】（式中、Ｍ¹は周期表第３〜１０族から選
ばれる遷移金属原子を示し、Ｒ⁴¹およびＲ⁴²は、互いに
同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１〜４０の炭
化水素基、炭素原子数１〜４０のハロゲン化炭化水素
基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ハロゲ
ン原子または水素原子を示し、Ｒ⁴¹、Ｒ⁴²で示される基
のうち、互いに隣接する基の一部が連結してそれらの基
が結合する炭素原子とともに環を形成していてもよく、
Ｘ¹およびＸ²は互いに同一でも異なっていてもよく、炭
素原子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０の
ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケ
イ素含有基、水素原子またはハロゲン原子を示し、Ｙ¹
は炭素原子数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素原子数
１〜２０の２価のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素
含有基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有
基、-Ｏ-、-ＣＯ-、-Ｓ-、-ＳＯ-、-ＳＯ₂-、-Ｇｅ-、-
Ｓｎ-、-ＮＲ²¹-、-Ｐ(Ｒ²¹)-、-Ｐ(Ｏ)(Ｒ²¹)-、-ＢＲ
²¹-または-ＡｌＲ²¹-（ただし、Ｒ²¹は互いに同一でも
異なっていてもよく、炭素原子数１〜２０の炭化水素
基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、水素
原子またはハロゲン原子である。）。

【００４７】本発明で用いられる有機アルミニウムオキ
シ化合物(B-1)は、従来公知のアルミノキサン（アルモ
キサンともいう。）であってもよく、また特開平２-７
８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性
の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。さら
に有機アルミニウムオキシ化合物としては、下記一般式
で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合
物を挙げることもできる。

【００４８】

【化１０】

【００４９】式中、Ｒ⁸は炭素原子数１〜１０の炭化水
素基を示す。Ｒ⁹は、互いに同一でも異なっていてもよ
く、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜１０の炭
化水素基を示す。本発明で用いられる前記遷移金属化合
物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物(B-2)
（以下「イオン化イオン性化合物」ということがある）
としては、特表平１-５０１９５０号公報、特表平１-５
０２０３６号公報、特開平３-１７９００５号公報、特
開平３-１７９００６号公報、特開平３-２０７７０３号
公報、特開平３-２０７７０４号公報、ＵＳＰ-５３２１
１０６号などに記載されたルイス酸、イオン性化合物お
よびボラン化合物、カルボラン化合物が挙げられる。さ
らにヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物を挙げるこ
ともできる。

【００５０】ルイス酸としてはマグネシウム含有ルイス
酸、アルミニウム含有ルイス酸、ホウ素含有ルイス酸な
どが挙げられ、こられのうちホウ素含有ルイス酸が好ま
しい。イオン性化合物は、カチオン性化合物とアニオン
性化合物とからなる塩である。アニオンは前記遷移金属
化合物と反応することにより遷移金属化合物をカチオン
化し、イオン対を形成することにより遷移金属カチオン
種を安定化させる働きがある。そのようなアニオンとし
ては、有機ホウ素化合物アニオン、有機ヒ素化合物アニ
オン、有機アルミニウム化合物アニオンなどがあり、比
較的嵩高で遷移金属カチオン種を安定化させるものが好
ましい。このようなイオン化イオン性化合物は、２種以
上混合して用いることができる。

【００５１】本発明で用いられる有機アルミニウム化合
物(B-3)は、炭素原子数１〜１２の炭化水素基および／
またはハロゲン原子、アルコキシ基、シロキシ基、アミ
ド基、水素原子で置換されているアルミニウム化合物で
ある。これらの有機アルミニウム化合物は、２種以上組
合わせて用いることもできる。本発明で用いられるオレ
フィン重合触媒は、上記遷移金属化合物（Ａ）と、有機
アルミニウムオキシ化合物(B-1)、イオン化イオン性化
合物(B-2)および有機アルミニウム化合物(B-3)から選ば
れる少なくとも１種の化合物（Ｂ）から形成され、例え
ば遷移金属化合物（Ａ）がシクロペンタジエニル骨格を
有する配位子を含む遷移金属化合物である場合には、該
化合物と、有機アルミニウムオキシ化合物(B-1)および
／またはイオン化イオン性化合物(B-2)と、必要に応じ
て有機アルミニウム化合物(B-3)とから形成される。

【００５２】本発明で用いられるオレフィン重合触媒に
は、遷移金属化合物（Ａ）、有機アルミニウムオキシ化
合物(B-1)、イオン化イオン性化合物(B-2)および有機ア
ルミニウム化合物(B-3)のうち少なくとも１つの成分が
粒子状担体に担持されてなる固体状触媒、および粒子状
担体、遷移金属化合物（Ａ）、有機アルミニウムオキシ
化合物(B-1)（またはイオン化イオン性化合物(B-2)）お
よび予備重合により生成するオレフィン重合体と、必要
に応じて有機アルミニウム化合物(B-3)とからなる予備
重合触媒が含まれる。

【００５３】極性基含有モノマーとしては、下記一般式
（２'）で表される極性基含有モノマーが挙げられる。 ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｒ²−(Ｒ³)_r−(Ｘ)_p …（２'） （式中、Ｒ²、Ｒ³、ｒ、Ｘおよびｐは、それぞれ上記一
般式（２）中のＲ²、Ｒ³、ｒ、Ｘおよびｐと同義であ
る。） このような極性基含有モノマーの具体的な例としては、
4-ペンテン-1-オール、5-ヘキセン-1-オール、6-ヘプテ
ン-1-オール、7-オクテン-1-オール、8-ノネン-1-オー
ル、9-デセン-1-オール、10-ウンデセン-1-オール、11-
ドデセン-1-オールなどのω-アルケニルオルコール類；
5-ヘキセン-2-オール、6-ヘプテン-2-オール、7-オクテ
ン-2-オール、8-ノネン-2-オール、9-デセン-2-オー
ル、10-ウンデセン-2-オール、6-ヘプテン-3-オール、7
-オクテン-3-オール、8-ノネン-3-オール、9-デセン-3-
オール、10-ウンデセン-3-オール、11-ドデセン-3-オー
ル、7-オクテン-4-オール、8-ノネン-4-オール、9-デセ
ン-4-オール、10-ウンデセン-4-オール、8-ノネン-5-オ
ール、9-デセン-5-オール、10-ウンデセン-5-オールな
どの炭化水素部分が直鎖状であるアルコール類；2-エチ
ル-5-ヘキセン-1-オール、3-メチル-6-ヘプテン-1-オー
ル、3-メチル-7-オクテン-1-オール、4-メチル-8-ノネ
ン-1-オール、3-エチル-9-デセン-1-オール、2-メチル-
10-ウンデセン-2-オール、2,2-ジメチル-7-オクテン-1-
オール、3-エチル-2-メチル-8-ノネン-1-オール、2,2,3
-トリメチル-9-デセン-1-オール、2,3,3,4-テトラメチ
ル-10-ウンデセン-2-オールなどの炭化水素部分が分枝
状であるアルコール類；9-デセン-1,2-ジオール、10-ウ
ンデセン-1,2-ジオール、11-ドデセン-1,2-ジオール、1
1-ドデセン-1,2-ジオールなどのジオール類、10-ウンデ
セン-1,2,3-トリオールなどのトリオール類などの上記
一般式（２'）においてＸがアルコール性水酸基である
化合物、5-ヘキセン酸、6-ヘプテン酸、7-オクテン酸、
8-ノネン酸、9-デセン酸、10-ウンデセン酸、11-ドデセ
ン酸などのω-アルケニルカルボン酸類；2-メチル-5-ヘ
キセン酸、2-メチル-6-ヘプテン酸、2-メチル-7-オクテ
ン酸、2-メチル-8-ノネン酸、2-メチル-9-デセン酸、2-
メチル-10-ウンデセン酸、2-メチル-11-ドデセン酸、2-
エチル-5-ヘキセン酸、2-エチル-6-ヘプテン酸、2-エチ
ル-7-オクテン酸、2-エチル-8-ノネン酸、2-エチル-9-
デセン酸、2-エチル-10-ウンデセン酸、2-プロピル-5-
ヘキセン酸、2-プロピル-6-ヘプテン酸、2-プロピル-7-
オクテン酸、2-プロピル-8-ノネン酸、2-プロピル-9-デ
セン酸、2-プロピル-10-ウンデセン酸、2-ブチル-5-ヘ
キセン酸、2-ブチル-6-ヘプテン酸、2-ブチル-7-オクテ
ン酸、2-ブチル-8-ノネン酸、2-ブチル-9-デセン酸、2-
ブチル-10-ウンデセン酸などの炭化水素部分が直鎖状の
アルケニルカルボン酸類；2-イソプロピル-5-ヘキセン
酸、2-イソプロピル-6-ヘプテン酸、2-イソプロピル-7-
オクテン酸、2-イソプロピル-8-ノネン酸、2-イソプロ
ピル-9-デセン酸、2-イソプロピル-10-ウンデセン酸、2
-イソブチル-5-ヘキセン酸、2-t-ブチル-6-ヘプテン
酸、2-イソプロピル-3-メチル-7-オクテン酸、2-メチル
-3-イソプロピル-8-ノネン酸、3-イソブチル-3-メチル-
9-デセン酸、2,2-ジメチル-10-ウンデセン酸、2,3,3-ト
リメチル-11-ドデセン酸などの炭化水素部分が分枝状で
あるアルケニルカルボン酸類などの上記一般式（２'）
においてＸがカルボン酸基である化合物、5-ヘキセン酸
メチル、6-ヘプテン酸メチル、7-オクテン酸メチル、8-
ノネン酸メチル、9-デセン酸メチル、10-ウンデセン酸
メチル、11-ドデセン酸メチル、5-ヘキセン酸エチル、6
-ヘプテン酸エチル、7-オクテン酸エチル、8-ノネン酸
エチル、9-デセン酸エチル、10-ウンデセン酸エチル、1
1-ドデセン酸エチル、5-ヘキセン酸イソプロピル、6-ヘ
プテン酸イソプロピル、7-オクテン酸イソプロピル、8-
ノネン酸イソプロピル、9-デセン酸イソプロピル、10-
ウンデセン酸イソプロピル、11-ドデセン酸イソプロピ
ル、5-ヘキセン酸ブチル、6-ヘプテン酸ブチル、7-オク
テン酸ブチル、8-ノネン酸ブチル、9-デセン酸ブチル、
10-ウンデセン酸ブチル、11-ドデセン酸ブチル、5-ヘキ
セン酸、6-ヘプテン酸、7-オクテン酸、8-ノネン酸、9-
デセン酸、10-ウンデセン酸、11-ドデセン酸などのω-
アルケニルカルボン酸エステル類；2-メチル-5-ヘキセ
ン酸メチル、2-メチル-6-ヘプテン酸メチル、2-メチル-
7-オクテン酸エチル、2-メチル-8-ノネン酸メチル、2-
メチル-9-デセン酸ブチル、2-メチル-10-ウンデセン酸
エチル、2-エチル-5-ヘキセン酸ブチル、2-エチル-6-ヘ
プテン酸エチル、2-エチル-7-オクテン酸イソプロピ
ル、2-エチル-8-ノネン酸エチル、2-エチル-9-デセン酸
メチル、2-エチル-10-ウンデセン酸エチル、2-プロピル
-5-ヘキセン酸メチル、2-プロピル-6-ヘプテン酸メチ
ル、2-プロピル-7-オクテン酸エチル、2-プロピル-9-デ
セン酸メチル、2-プロピル-10-ウンデセン酸エチル、2-
ブチル-7-オクテン酸メチル、2-ブチル-8-ノネン酸メチ
ル、2-ブチル-9-デセン酸メチル、2-ブチル-10-ウンデ
セン酸メチルなどの炭化水素部分が直鎖状のアルケニル
カルボン酸エステル類；2-イソプロピル-5-ヘキセン酸
ブチル、2-イソプロピル-6-ヘプテン酸エチル、2-イソ
プロピル-7-オクテン酸メチル、2-イソプロピル-8-ノネ
ン酸メチル、2-イソプロピル-9-デセン酸ブチル、2-イ
ソプロピル-10-ウンデセン酸メチル、2-イソブチル-5-
ヘキセン酸メチル、2-t-ブチル-6-ヘプテン酸メチル、2
-イソプロピル-3-メチル-7-オクテン酸エチル、3-イソ
ブチル-3-メチル-9-デセン酸プロピルなどの炭化水素部
分が分枝状であるアルケニルカルボン酸類などの上記一
般式（２'）においてＸがカルボン酸エステルである化
合物、（2,7-オクタジエニル）コハク酸無水物、ペンタ
プロペニルコハク酸無水物および上記Ｘがカルボン酸基
である化合物の例示において、カルボン酸基をカルボン
酸無水基に置き換えた化合物などの上記一般式（２'）
においてＸが酸無水基である化合物、5-ヘキセンアミ
ン、6-ヘプテンアミン、7-オクテンアミン、8-ノネンア
ミン、9-デセンアミン、10-ウンデセンアミン、11-ドデ
センアミンなどのω-アルケニルアミン類；2-メチル-5-
ヘキセンアミン、2-メチル-6-ヘプテンアミン、2-メチ
ル-7-オクテンアミン、2-メチル-8-ノネンアミン、2-メ
チル-9-デセンアミン、2-メチル-10-ウンデセンアミ
ン、2-メチル-11-ドデセンアミン、2-エチル-5-ヘキセ
ンアミン、2-エチル-6-ヘプテンアミン、2-エチル-7-オ
クテンアミン、2-エチル-8-ノネンアミン、2-エチル-9-
デセンアミン、2-エチル-10-ウンデセンアミン、2-プロ
ピル-5-ヘキセンアミン、2-プロピル-6-ヘプテンアミ
ン、2-プロピル-5-ヘキセンアミン、2-プロピル-6-ヘプ
テンアミン、2-プロピル-7-オクテンアミン、2-プロピ
ル-8-ノネンアミン、2-プロピル-9-デセンアミン、2-プ
ロピル-10-ウンデセンアミン、2-ブチル-5-ヘキセンア
ミン、2-ブチル-6-ヘプテンアミン、2-ブチル-7-オクテ
ンアミン、2-ブチル-8-ノネンアミン、2-ブチル-9-デセ
ンアミン、2-ブチル-10-ウンデセンアミンなどの炭化水
素部分が直鎖状のアルケニルアミン類；2-イソプロピル
-5-ヘキセンアミン、2-イソプロピル-6-ヘプテンアミ
ン、2-イソプロピル-7-オクテンアミン、2-イソプロピ
ル-8-ノネンアミン、2-イソプロピル-9-デセンアミン、
2-イソプロピル-10-ウンデセンアミン、2-イソブチル-5
-ヘキセンアミン、2-t-ブチル-6-ヘプテンアミン、2-イ
ソプロピル-3-メチル-7-オクテンアミン、2-メチル-3-
イソプロピル-8-ノネンアミン、3-イソブチル-3-メチル
-9-デセンアミン、2,2-ジメチル-10-ウンデセンアミ
ン、2,3,3-トリメチル-11-ドデセンアミンなどの炭化水
素部分が分枝状であるアルケニルアミン類；N-メチル-5
-ヘキセンアミン、N-メチル-6-ヘプテンアミン、N-メチ
ル-7-オクテンアミン、N-メチル-8-ノネンアミン、N-メ
チル-9-デセンアミン、N-メチル-10-ウンデセンアミ
ン、N-メチル-11-ドデセンアミン、N-エチル-5-ヘキセ
ンアミン、N-エチル-6-ヘプテンアミン、N-エチル-7-オ
クテンアミン、N-エチル-8-ノネンアミン、N-エチル-9-
デセンアミン、N-エチル-10-ウンデセンアミン、N-エチ
ル-11-ドデセンアミンなどのN-アルキル-ω-アルケニル
アミン類；N-メチル-6-ヘプテン-2-アミン、N-エチル-7
-オクテン-2-アミン、N-メチル-8-ノネン-2-アミン、N-
エチル-9-デセン-2-アミン、N-メチル-10-ウンデセン-2
-アミン、N-エチル-8-ノネン-3-アミン、N-メチル-9-デ
セン-3-アミン、N-エチル-10-ウンデセン-3-アミン、N-
エチル-8-ノネン-4-アミン、N-メチル-9-デセン-4-アミ
ン、N-エチル-10-ウンデセン-4-アミンなどの炭化水素
部分が直鎖状のN-アルキルアルケニルアミン類；N-メチ
ル-2-メチル-5-ヘキセンアミン、N-エチル-2-メチル-6-
ヘプテンアミン、N-メチル-2-メチル-7-オクテンアミ
ン、N-エチル-2-メチル-8-ノネンアミン、N-エチル-2-
メチル-9-デセンアミン、N-メチル-2-メチル-10-ウンデ
センアミン、N-メチル-2-エチル-7-オクテンアミン、N-
エチル-2-エチル-9-デセンアミン、N-メチル-2-エチル-
10-ウンデセンアミンなどの炭化水素部分が分枝状であ
るN-アルキルアルケニルアミン類；N,N-ジメチル-5-ヘ
キセンアミン、N,N-ジメチル-6-ヘプテンアミン、N,N-
ジメチル-7-オクテンアミン、N,N-ジメチル-8-ノネンア
ミン、N,N-ジメチル-9-デセンアミン、N,N-ジメチル-10
-ウンデセンアミン、N,N-ジメチル-11-ドデセンアミ
ン、N,N-ジエチル-5-ヘキセンアミン、N,N-ジエチル-6-
ヘプテンアミン、N,N-ジエチル-7-オクテンアミン、N,N
-ジエチル-8-ノネンアミン、N,N-ジエチル-9-デセンア
ミン、N,N-ジエチル-10-ウンデセンアミン、N,N-ジエチ
ル-11-ドデセンアミンなどのN,N-ジアルキル-ω-アルケ
ニルアミン類、N,N-ジメチル-6-ヘプテン-2-アミン、N,
N-ジエチル-7-オクテン-2-アミン、N,N-ジメチル-8-ノ
ネン-2-アミン、N,N-ジエチル-9-デセン-2-アミン、N,N
-ジメチル-10-ウンデセン-2-アミン、N,N-ジエチル-8-
ノネン-3-アミン、N,N-ジメチル-9-デセン-3-アミン、
N,N-ジエチル-10-ウンデセン-3-アミン、N,N-ジエチル-
8-ノネン-4-アミン、N,N-ジメチル-9-デセン-4-アミ
ン、N,N-ジエチル-10-ウンデセン-4-アミンなどの炭化
水素部分が直鎖状のN,N-ジアルキルアルケニルアミン
類；N,N-ジメチル-2-メチル-5-ヘキセンアミン、N,N-ジ
エチル-2-メチル-6-ヘプテンアミン、N,N-ジメチル-2-
メチル-7-オクテンアミン、N,N-ジエチル-2-メチル-8-
ノネンアミン、N,N-ジエチル-2-メチル-9-デセンアミ
ン、N,N-ジメチル-2-メチル-10-ウンデセンアミン、N,N
-ジメチル-2-エチル-7-オクテンアミン、N,N-ジエチル-
2-エチル-9-デセンアミン、N,N-ジメチル-2-エチル-10-
ウンデセンアミンなどの炭化水素部分が分枝状であるN,
N-ジアルキルアルケニルアミン類などの上記一般式
（２'）においてＸがアミノ基である化合物、5-ヘキセ
ンアミド、6-ヘプテンアミド、7-オクテンアミド、8-ノ
ネンアミド、9-デセンアミド、10-ウンデセンアミド、1
1-ドデセンアミドなどのω-アルケニルアミド類；6-ヘ
プテン-2-アミド、7-オクテン-2-アミド、8-ノネン-2-
アミド、9-デセン-2-アミド、10-ウンデセン-2-アミ
ド、8-ノネン-3-アミド、9-デセン-3-アミド、10-ウン
デセン-3-アミド、11-ドデセン-3-アミド、8-ノネン-4-
アミド、9-デセン-4-アミド、10-ウンデセン-4-アミ
ド、11-ドデセン-4-アミド、9-デセン-5-アミド、10-ウ
ンデセン-5-アミドなどの炭化水素部分が直鎖状のアル
ケニルアミド類；N-メチル-5-ヘキセンアミド、N-メチ
ル-6-ヘプテンアミド、N-メチル-7-オクテンアミド、N-
メチル-8-ノネンアミド、N-メチル-9-デセンアミド、N-
メチル-10-ウンデセンアミド、N-メチル-11-ドデセンア
ミド、N-エチル-5-ヘキセンアミド、N-エチル-6-ヘプテ
ンアミド、N-エチル-7-オクテンアミド、N-エチル-8-ノ
ネンアミド、N-エチル-9-デセンアミド、N-エチル-10-
ウンデセンアミド、N-エチル-11-ドデセンアミドなどの
N-アルキル-ω-アルケニルアミド類；N,N-ジメチル-5-
ヘキセンアミド、N,N-ジメチル-6-ヘプテンアミド、N,N
-ジメチル-7-オクテンアミド、N,N-ジメチル-8-ノネン
アミド、N,N-ジメチル-9-デセンアミド、N,N-ジメチル-
10-ウンデセンアミド、N,N-ジメチル-11-ドデセンアミ
ド、N,N-ジエチル-5-ヘキセンアミド、N,N-ジエチル-6-
ヘプテンアミド、N,N-ジエチル-7-オクテンアミド、N,N
-ジエチル-8-ノネンアミド、N,N-ジエチル-9-デセンア
ミド、N,N-ジエチル-10-ウンデセンアミド、N,N-ジエチ
ル-11-ドデセンアミドなどのN,N-ジアルキル-ω-アルケ
ニルアミド類；2-メチル-5-ヘキセンアミド、2-メチル-
6-ヘプテンアミド、2-メチル-7-オクテンアミド、2-メ
チル-8-ノネンアミド、2-メチル-9-デセンアミド、2-メ
チル-10-ウンデセンアミド、2-エチル-5-ヘキセンアミ
ド、2-エチル-6-ヘプテンアミド、2-エチル-7-オクテン
アミド、2-エチル-8-ノネンアミド、2-エチル-9-デセン
アミド、2-エチル-10-ウンデセンアミド、2-エチル-11-
ドデセンアミド、2-プロピル-5-ヘキセンアミド、2-プ
ロピル-6-ヘプテンアミド、2-プロピル-7-オクテンアミ
ド、2-プロピル-8-ノネンアミド、2-プロピル-9-デセン
アミド、2-プロピル-10-ウンデセンアミド、2-プロピル
-11-ドデセンアミド、2-ブチル-5-ヘキセンアミド、2-
ブチル-6-ヘプテンアミド、2-ブチル-7-オクテンアミ
ド、2-ブチル-8-ノネンアミド、2-ブチル-9-デセンアミ
ド、2-ブチル-10-ウンデセンアミドなどの炭化水素部分
が分枝状であるアルケニルアミド類；N,N-ジメチル-2-
メチル-5-ヘキセンアミド、N,N-ジエチル-2-メチル-6-
ヘプテンアミド、N,N-ジメチル-2-メチル-7-オクテンア
ミド、N,N-ジエチル-2-メチル-8-ノネンアミド、N,N-ジ
エチル-2-メチル-9-デセンアミド、N,N-ジエチル-2-メ
チル-10-ウンデセンアミド、N,N-ジメチル-2-エチル-7-
オクテンアミド、N,N-ジエチル-2-エチル-9-デセンアミ
ド、N,N-ジメチル-2-エチル-10-ウンデセンアミドなど
の炭化水素部分が分枝状であるN,N-ジアルキルアルケニ
ルアミド類；6-ヘプテン-1,2-ジアミド、7-オクテン-1,
2-ジアミド、8-ノネン-1,2-ジアミド、9-デセン-1,3-ジ
アミド、10-ウンデセン-1,3-ジアミド、11-ドデセンア
ミドなどのアルケニルジアミド類、9-デセン-1,2,3-ト
リアミド、10-ウンデセン-1,2,3-トリアミドなどのアル
ケニルトリアミドなどの上記一般式（２'）においてＸ
がアミド基である化合物、5-ヘキセンエポキシド、6-ヘ
プテンエポキシド、7-オクテンエポキシド、8-ノネンエ
ポキシド、9-デセンエポキシド、10-ウンデセンエポキ
シド、11-ドデセンエポキシドなどのω-アルケニルエポ
キシド類；2-メチル-5-ヘキセンエポキシド、2-メチル-
6-ヘプテンエポキシド、2-メチル-7-オクテンエポキシ
ド、2-メチル-8-ノネンエポキシド、2-メチル-9-デセン
エポキシド、2-メチル-10-ウンデセンエポキシドなどの
炭化水素部分が分枝状であるω-アルケニルエポキシド
類などの上記一般式（２'）においてＸがエポキシ基で
ある化合物、ＣＨ₂＝ＣＨ-ＣＨ₂-ＣＨ₂-ＣＨ₂-ＣＨ₂-Ｏ
-Ｐｈ-ＳＨなどの上記一般式（２'）においてＸがメル
カプト基である化合物が挙げられる。

【００５４】また極性基含有モノマーとして下記式で表
される化合物も挙げられる。

【００５５】

【化１１】

【００５６】

【化１２】

【００５７】

【化１３】

【００５８】

【化１４】

【００５９】

【化１５】

【００６０】などが挙げられる。さらに上記以外にも、
n-ノニル-1-オール、n-ノニル-1-カルボン酸、n-ノニル
-1-カルボエトキシ、1,2-エポキシ-ノニル、（6-ヘキセ
ン-1-イル）無水コハク酸、n-ウンデシル-1-オール、n-
ドデシル-1-カルボン酸、n-ドデシル-1-カルボエトキ
シ、4-ヘキセニロキシフェノール、4-ヘキセニロキシ-
チオフェノール、n-ノニル-1-カルボキサミド、n-ノニ
ル-1-アミノ、n-ノニル-1-N-メチルアミノなどが挙げら
れる。

【００６１】本発明に係る極性基含有オレフィン共重合
体は、上記のようなオレフィン重合触媒の存在下にエチ
レンまたはプロピレンと、上記極性基含有モノマーから
選ばれる少なくとも１種のモノマーとを下記のような重
合条件で重合することにより製造することができる。重
合する際には、上記遷移金属化合物（Ａ）は、重合容積
１リットル当り、遷移金属原子に換算して、通常、約
０．００００５〜０．１ミリモル、好ましくは約０．０
００１〜０．０５ミリモルの量で用いられる。

【００６２】有機アルミニウムオキシ化合物(B-1)は、
遷移金属原子１モルに対して、アルミニウム原子が、通
常、約１〜１０，０００モル、好ましくは１０〜５，０
００モルとなるような量で用いられる。イオン化イオン
性化合物(B-2)は、遷移金属原子１モルに対して、ボロ
ン原子が、通常、約０．５〜５００モル、好ましくは１
〜１００モルとなるような量で用いられる。

【００６３】有機アルミニウム化合物(B-3)は、有機ア
ルミニウムオキシ化合物(B-1)中のアルミニウム原子１
モルに対して、通常、約０〜２００モル、好ましくは約
０〜１００モルとなるような量で必要に応じて用いられ
る。また、イオン化イオン性化合物(B-2)中のボロン１
モルに対して、通常、０〜１０００モル、好ましくは約
０〜５００モルとなるような量で用いられる。

【００６４】水素を用いる場合は、重合に供されるモノ
マー１モルに対して１０^-5〜１モル、好ましくは１０^-4
〜１０^-1モルとなるような量で用いられる。オレフィン
と極性基含有モノマーとの共重合は、懸濁重合、溶液重
合などの液相重合法、気相重合法あるいは高圧法いずれ
においても実施できる。液相重合法では、プロパン、ブ
タン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカ
ン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペン
タン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂
環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳
香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジ
クロロメタンなどのハロゲン化炭化水素などの不活性炭
化水素媒体が用いられる。また、オレフィン自体を溶媒
として用いることもできる。これらは組み合わせて用い
てもよい。

【００６５】重合温度は、懸濁重合法を実施する際に
は、通常−５０〜１００℃、好ましくは０〜９０℃の範
囲であることが望ましく、溶液重合法を実施する際に
は、通常０〜３００℃、好ましくは２０〜２５０℃の範
囲であることが望ましく、気相重合法を実施する際に
は、重合温度は通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１
００℃の範囲であることが望ましい。また、高圧法を実
施する際には、重合温度は通常５０〜１０００℃、好ま
しくは１００〜５００℃の範囲であることが好ましい。
重合圧力は、通常、常圧〜１００ｋｇ／ｃｍ²、好まし
くは常圧〜５０ｋｇ／ｃｍ² の条件下であり、高圧法の
場合には、通常１００〜１００００ｋｇ／ｃｍ ² 、好ま
しくは５００〜５０００ｋｇ／ｃｍ² の条件であり。重
合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法に
おいても行うことができる。さらに重合を反応条件の異
なる２段以上に分けて行うことも可能である。

【００６６】得られるオレフィン重合体の分子量は、水
素の量を調整するか、または重合温度、重合圧力を変化
させることによって調節することができる。熱可塑性樹脂組成物 本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、上記極性基含有オ
レフィン共重合体から選ばれる２種以上の共重合体から
形成されていてもよく、上記極性基含有オレフィン共重
合体と、該極性基含有オレフィン共重合体以外の熱可塑
性樹脂とから形成されていてもよい。 （熱可塑性樹脂）本発明では熱可塑性樹脂としてポリオ
レフィン、ポリアミド、ポリエステル、ポリアセター
ル、ポリスチレン、アクリロニトリル-ブタジエン-スチ
レン共重合体（ＡＢＳ）、ポリメタクリレート、ポリカ
ーボネート、ポリフェニレンオキサイド、ポリ塩化ビニ
ル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニルおよびエチレ
ン-（メタ）アクリル酸エステル共重合体、ジエン系ゴ
ムから選ばれる１種の熱可塑性樹脂が好適に用いられ
る。

【００６７】ポリオレフィンとしては、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリ-1-ブテン、ポリメチルペンテ
ン、ポリメチルブテンなどのオレフィン単独重合体、エ
チレン-α-オレフィンランダム共重合体、エチレン-プ
ロピレン-ジエン三元共重合体、プロピレン−エチレン
ランダム共重合体、プロピレン-α-オレフィンランダム
共重合体、プロピレン-エチレン-α-オレフィン三元共
重合体などのオレフィン共重合体などが挙げられ、この
中でもポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン-α-オ
レフィンランダム共重合体、エチレン-プロピレン-ジエ
ン三元共重合体、プロピレン-エチレンランダム共重合
体、プロピレン-α-オレフィンランダム共重合体が好ま
しい。なお、ポリオレフィンが炭素原子数３以上のオレ
フィンから得られるポリオレフィンである場合には、ア
イソタクチック重合体であってもよく、シンジオタクチ
ック重合体であってもよい。

【００６８】また、ポリオレフィンの製造に用いられる
触媒としては、チーグラー・ナッタ型触媒またはメタロ
セン触媒など公知のいずれの触媒を用いてもよい。ポリ
アミドとしては、ナイロン−６、ナイロン−６６、ナイ
ロン−１０、ナイロン−１２、ナイロン−４６などの脂
肪族ポリアミド、芳香族ジカルボン酸と脂肪族ジアミン
より製造される芳香族ポリアミドなどが挙げられ、ナイ
ロン−６が好ましい。

【００６９】ポリエステルとしては、ポリエチレンテレ
フタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレン
テレフタレートなどの芳香族系ポリエステル、ポリカプ
ロラクトン、ポリヒドロキシブチレートなどが挙げら
れ、ポリエチレンテレフタレートが好ましい。ポリアセ
タールとしては、ポリホルムアルデヒド（ポリオキシメ
チレン）、ポリアセトアルデヒド、ポリプロピオンアル
デヒド、ポリブチルアルデヒドなどを挙げることがで
き、ポリホルムアルデヒドが特に好ましい。

【００７０】ポリスチレンは、スチレンの単独重合体で
あってもよく、スチレンとアクリロニトリル、メタクリ
ル酸メチル、α-メチルスチレンなどとの二元共重合
体、例えばアクリロニトリル-スチレン共重合体であっ
てもよい。ＡＢＳとしては、アクリロニトリルから誘導
される構成単位を２０〜３５モル％の量で含有し、ブタ
ジエンから誘導される構成単位を２０〜３０モル％の量
で含有し、スチレンから誘導される構成単位を４０〜６
０モル％の量で含有するものが好ましく用いられる。

【００７１】ポリメタクリレートとしては、ポリメチル
メタクリレート（ＰＭＭＡ）が好ましい。ポリカーボネ
ートとしては、ビス（4-ヒドロキシフェニル）メタン、
1,1-ビス（4-ヒドロキシフェニル）エタン、2,2-ビス
（4-ヒドロキシフェニル）プロパン、2,2-ビス（4-ヒド
ロキシフェニル）ブタンなどから得られるものが挙げら
れ、2,2-ビス（4-ヒドロキシフェニル）プロパンから得
られるポリカーボネートが好ましい。

【００７２】ポリフェニレンオキシドとしては、ポリ
（2,6-ジメチル-1,4-フェニレンオキシド）が好まし
い。ポリ塩化ビニルは、塩化ビニルの単独重合体であっ
てもよく、塩化ビニリデン、アクリル酸エステル、アク
リロニトリル、プロピレンなどとの共重合体であっても
よい。

【００７３】ポリ塩化ビニリデンは、通常塩化ビニリデ
ン単位を８５％以上含む、塩化ビニル、アクリロニトリ
ル、（メタ）アクリル酸エステル、アリルエステル、不
飽和エーテル、スチレンなどとの共重合体が用いられ
る。ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルの単独重合体であっ
てもよく、エチレン、塩化ビニルとの共重合体であって
もよい。これらのうち、エチレン-酢酸ビニル共重合体
が好ましい。

【００７４】エチレン-（メタ）アクリル酸エステル共
重合体としては、エチレン-メチルアクリレート共重合
体、エチレン-エチルアクリレート共重合体、エチレン-
メチルメタクリレート共重合体、エチレン-エチルメタ
クリレート共重合体が好ましい。ジエン系ゴムとして
は、ポリブタジエン、ポリイソプレンまたはＳＢＲ（ス
チレン−ブタジエンゴム）としても知られるエラストマ
ー型のスチレン-ブタジエンコポリマーの如き共役ポリ
ジエンが挙げられる。これらは、分子中の二重結合の少
なくとも一部が水素化されていてもよい。

【００７５】上記のような熱可塑性樹脂は、１種単独で
または２種以上組合わせて用いることができる。これら
の熱可塑性樹脂の中では、ポリオレフィン、ポリエステ
ル、ポリアミド、ポリスチレンを用いることが好まし
い。本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、極性基含有オ
レフィン共重合体と熱可塑性樹脂とを、例えばリボンブ
レンダー、タンブラーブレンダー、ヘンシェルブレンダ
ーなどで混合することにより製造することができる。

【００７６】また本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、
極性基含有オレフィン共重合体と熱可塑性樹脂とを、例
えばコニーダー、バンバリーミキサー、ブラベンダー、
単軸押出機、２軸押出機などの混練機、２軸表面更新
機、２軸多円板装置などの横型攪拌機またはダブルヘリ
カルリボン攪拌機などの縦型攪拌機などの溶融混練の装
置を用いて溶融混練することによっても製造することが
できる。

【００７７】配合剤 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、無機フィラー、有機フィラー、結晶
核剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、着色剤、
滑剤、難燃剤、ブルーミング防止剤などを本発明の目的
を損なわない範囲で含んでいてもよい。

【００７８】（無機フィラー）無機フィラーとしては、
シリカ、珪藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシ
ウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水
酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイ
ト、硫酸カルシウム、チタン酸カルシウム、硫酸バリウ
ム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アス
ベスト、ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、
ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ベントナイト、
グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデンなどが
挙げられる。

【００７９】中でも層状化合物が好ましく、さらには分
散媒に対して膨潤・へき開性を有する粘土鉱物が特に好
ましく用いられる。かかる粘土鉱物は、一般に、シリカ
の四面体層の上部に、アルミニウムやマグネシウムなど
を中心金属にした八面体層を有する２層構造を有するタ
イプと、シリカの四面体層が、アルミニウムやマグネシ
ウムなどを中心金属にした八面体層を両側から狭んでな
る３層構造を有するタイプに分類される。前者の２層構
造タイプとしては、カオリナイト族、アンチゴライト族
などを挙げることができ、後者の３層構造タイプとして
は、層間カチオンの数によってスメクタイト族、バーミ
キュライト族、マイカ族などを挙げることができる。

【００８０】これらの粘土鉱物としては、より具体的に
は、カオリナイト、ディッカイト、ナクライト、ハロイ
サイト、アンチゴライト、クリソタイル、パイロフィラ
イト、モンモリロナイト、バイデライト、ノントロナイ
ト、サポナイト、ソーコナイト、スチブンサイト、ヘク
トライト、テトラシリリックマイカ、ナトリウムテニオ
ライト、白雲母、マーガライト、タルク、バーミキュラ
イト、金雲母、ザンソフィライト、緑泥石などを挙げる
ことができる。

【００８１】また、粘土鉱物を有機物で処理したもの
（以下、有機修飾粘土鉱物と称する場合もある）も無機
層状化合物として用いることができる（なお、有機物で
処理した粘土鉱物に関しては、朝倉書店、「粘土の事
典」参照）。上記粘土鉱物の中でも、膨潤性またはへき
開性の観点から、スメクタイト族、バーミキュライト族
およびマイカ族が好ましく、さらに好ましくはスメクタ
イト族が好ましい。スメクタイト族としては、モンモリ
ロナイト、バイデライト、ノントロナイト、サポナイ
ト、ソーコナイト、スチブンサイト、ヘクトライトを例
示できる。

【００８２】無機層状化合物を膨潤または劈開させる分
散媒は、例えば天然の膨潤性粘土鉱物の場合、水、メタ
ノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノー
ル、エチレングリコール、ジエチレングリコールなどの
アルコール類、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホ
キシド、アセトンなどが挙げられ、水やメタノールなど
のアルコール類がより好ましい。

【００８３】また、有機修飾粘土鉱物の場合、ベンゼ
ン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素類、エチ
ルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類、ア
セトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン
などのケトン類、n-ペンタン、n-ヘキサン、n-オクタン
などの脂肪族炭化水素類、クロロベンゼン、四塩化炭
素、クロロホルム、ジクロロメタン、1,2-ジクロロエタ
ン、パークロロエチレンなどのハロゲン化炭化水素類、
酢酸エチル、メタアクリル酸メチル（ＭＭＡ) 、フタル
酸ジオクチル（ＤＯＰ）、ジメチルホルムアミド、ジメ
チルスルホキシド、メチルセロソルブ、シリコンオイル
などが挙げられる。

【００８４】（結晶核剤）結晶核剤としては、従来知ら
れている種々の核剤が特に制限されることなく用いられ
る。結晶核剤として下記に挙げる芳香族リン酸エステル
塩、ベンジリデンソルビトール、芳香族カルボン酸、ロ
ジン系核剤などが例示される。芳香族リン酸エステル塩
としては、下記式（Ａ）で表される化合物が挙げられ
る。

【００８５】

【化１６】

【００８６】（式中、Ｒ¹¹は酸素原子、硫黄原子または
炭素原子数１〜１０の炭化水素基を示し、Ｒ¹²およびＲ
¹³は水素原子または炭素原子数１〜１０の炭化水素基を
示し、Ｒ¹²およびＲ¹³は同種であっても異種であっても
よく、Ｒ¹²同士、Ｒ¹³同士またはＲ¹²とＲ¹³とが結合し
て環状となっていてもよく、Ｍは１〜３価の金属原子を
示し、ｎは１〜３の整数である。） 前記式（Ａ）で表される化合物として具体的には、ナト
リウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビ
ス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート、リチ
ウム-2,2'-メチレン-ビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル）フォスフェート、リチウム-2,2'-エチリデン-ビス
（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリ
ウム-2,2'-エチリデン-ビス（4-i-プロピル-6-t-ブチル
フェニル）フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレン-
ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フォスフェー
ト、リチウム-2,2'-メチレン-ビス（4-エチル-6-t-ブチ
ルフェニル）フォスフェート、カルシウム-ビス［2,2'-
チオビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フォスフェ
ート]、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス（4-エチル-6-
t-ブチルフェニル)フォスフェート]、カルシウム-ビス
［2,2'-チオビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフ
ェート]、マグネシウム-ビス［2,2'-チオビス（4,6-ジ-
t-ブチルフェニル)フォスフェート]、マグネシウム-ビ
ス［2,2'-チオビス-（4-t-オクチルフェニル)フォスフ
ェート]、ナトリウム-2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジ-
メチルフェニル)フォスフェート、ナトリウム-2,2'-ブ
チリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェ
ート、ナトリウム-2,2'-t-オクチルメチレン-ビス（4,6
-ジ-メチルフェニル)フォスフェート、ナトリウム-2,2'
-t-オクチルメチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)
フォスフェート、カルシウム-ビス-（2,2'-メチレン-ビ
ス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート)、マグ
ネシウム-ビス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチル
フェニル)フォスフェート]、バリウム-ビス［2,2'-メチ
レン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェー
ト]、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-
ブチルフェニル)フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メ
チレン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル)フォスフ
ェート、ナトリウム（4,4'-ジメチル-5,6'-ジ-t-ブチル
-2,2'-ビフェニル)フォスフェート、カルシウム-ビス
［（4,4'-ジメチル-6,6'-ジ-t-ブチル-2,2'-ビフェニ
ル) フォスフェート]、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビ
ス（4-m-ブチル-6-t-ブチルフェニル)フォスフェート、
ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフェニ
ル)フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス
（4,6-ジ-エチルフェニル)フォスフェート、カリウム-
2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォ
スフェート、カルシウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス
（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フオスフェート]、マグネ
シウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチル
フェニル)フォスフェート]、バリウム-ビス［2,2'-エチ
リデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェー
ト]、アルミニウム-トリス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-
ジ-t-ブチルフェル）フォスフェート]およびアルミニウ
ム-トリス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフ
ェニル)フォスフェート]およびこれらの２個以上の混合
物を例示することができる。特にナトリウム-2,2'-メチ
レン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート
が好ましい。

【００８７】芳香族リン酸エステル塩として、下記式
（Ｂ）で表される化合物を挙げることができる。

【００８８】

【化１７】

【００８９】（式中、Ｒ¹⁴は水素原子または炭素原子数
が１〜１０の炭化水素基を示し、Ｍは１〜３価の金属原
子を示し、ｎは１〜３の整数である。） 前記式（Ｂ）で表される化合物として具体的には、ナト
リウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、
ナトリウム-ビス（4-メチルフェニル）フォスフェー
ト、ナトリウム-ビス（4-エチルフェニル）フォスフェ
ート、ナトリウム-ビス（4-i-プロピルフェニル）フォ
スフェート、ナトリウム-ビス（4-t-オクチルフェニ
ル）フォスフェート、カリウム-ビス（4-t-ブチルフェ
ニル）フォスフェート、カルシウム-ビス（4-t-ブチル
フェニル）フォスフェート、マグネシウム-ビス（4-t-
ブチルフェニル）フォスフェート、リチウム-ビス（4-t
-ブチルフェニル）フォスフェート、アルミニウム-ビス
（4-t-ブチルフェニル）フォスフェートおよびこれらの
２種以上の混合物を例示することができる。特にナトリ
ウム-ビス（4-t-ブチルフェニル)フォスフェートが好ま
しい。

【００９０】ベンジリデンソルビトールとしては、下記
式（Ｃ）で表される化合物を挙げることができる。

【００９１】

【化１８】

【００９２】（式中、Ｒ¹⁵は互いに同一でも異なってい
てもよく、水素原子または炭素原子数が１〜１０の炭化
水素基を示し、ｍおよびｎはそれぞれ０〜５の整数であ
る。） 前記式（Ｃ）で表される化合物として具体的には、1,3,
2,4-ジベンジリデンソルビトール、1,3-ベンジリデン-
2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3-ベンジリ
デン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-
メチルベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、
1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビト
ール、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-p-エチルベンジ
リデンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-p
-メチルベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メ
チルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エチ
ルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-n-プロ
ピルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-i-プ
ロピルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-n-
ブチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-s-
ブチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-t-
ブチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（2',
4'-ジメチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ
（p-メトキシベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ
（p-エトキシベンジリデン）ソルビトール、1,3-ベンジ
リデン-2-4-p-クロルベンジリデンソルビトール、1,3-p
-クロルベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、
1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデン
ソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-p-エチ
ルベンジリデンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデ
ン-2,4-p-クロルベンジリデンソルビトール、1,3-p-エ
チルベンジリデン-2,4-p-クロルベンジリデンソルビト
ールおよび1,3,2,4-ジ（p-クロルベンジリデン）ソルビ
トールおよびこれらの２個以上の混合物を例示でき、特
に1,3,2,4-ジベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ
（p-メチルベンジリデン)ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p
-エチルベンジリデン）ソルビトール、1,3-p-クロルベ
ンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、
1,3,2,4-ジ（p-クロルベンジリデン）ソルビトールおよ
びそれらの２種以上の混合物が好ましい。

【００９３】上記のようなベンジリデンソルビトールの
中では、下記式（Ｄ）で表される化合物を好ましい例と
して挙げることができる。

【００９４】

【化１９】

【００９５】（式中、Ｒ¹⁵は互いに同一でも異なってい
てもよく、メチル基またはエチル基を示す。）芳香族カ
ルボン酸としては、下記式（Ｅ）で表されるアルミニウ
ムヒドロキシジパラt-ブチルベンゾエートなどを挙げる
ことができる。

【００９６】

【化２０】

【００９７】ロジン系の結晶核剤としては、例えばロジ
ン酸の金属塩があり、ロジン酸の金属塩とは、ロジン酸
と金属化合物との反応生成物をいう。ロジン酸として
は、ガムロジン、トール油ロジン、ウッドロジンなどの
天然ロジン；不均化ロジン、水素化ロジン、脱水素化ロ
ジン、重合ロジン、α,β-エチレン性不飽和カルボン酸
変性ロジンなどの各種変性ロジン；前記天然ロジンの精
製物、変性ロジンの精製物などを例示できる。なお、前
記α,β-エチレン性不飽和カルボン酸変性ロジンの調製
に用いられる不飽和カルボン酸としては、例えばマレイ
ン酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水イ
タコン酸、シトラコン酸、アクリル酸、メタクリル酸な
どを挙げることができる。これらの中では、天然ロジ
ン、変性ロジン、天然ロジンの精製物および変性ロジン
の精製物からなる群より選ばれる少なくとも一種のロジ
ン酸であることが好ましい。ここで、ロジン酸は、ピマ
ル酸、サンダラコピマル酸、パラストリン酸、イソピマ
ル酸、アビエチン酸、デヒドロアビエチン酸、ネオアビ
エチン酸、ジヒドロピマル酸、ジヒドロアビエチン酸、
テトラヒドロアビエチン酸などから選ばれる樹脂酸を複
数含んでいる。

【００９８】前記ロジン酸と反応して金属塩を形成する
金属化合物としては、ナトリウム、カリウム、マグネシ
ウムなどの金属元素を有し、かつ前記ロジン酸と造塩す
る化合物が挙げられる。具体的には、前記金属の塩化
物、硝酸塩、酢酸塩、硫酸塩、炭酸塩、酸化物、水酸化
物などが挙げられる。その他の結晶核剤としては、高融
点ポリマー、芳香族カルボン酸や脂肪族カルボン酸の金
属塩、無機化合物などを例示できる。

【００９９】高融点ポリマーとしては、ポリビニルシク
ロヘキサン、ポリビニルシクロペンタンなどのポリビニ
ルシクロアルカン、ポリ3-メチル-1-ペンテン、ポリ3-
メチル-1-ブテン、ポリアルケニルシランなどが挙げら
れる。芳香族カルボン酸や脂肪族カルボン酸の金属塩と
しては、安息香酸アルミニウム塩、p-t-ブチル安息香酸
アルミニウム塩、アジピン酸ナトリウム、チオフェネカ
ルボン酸ナトリウム、ピローレカルボン酸ナトリウムな
どが挙げられる。

【０１００】（成形法）本発明に係る極性基含有オレフ
ィン共重合体および熱可塑性樹脂組成物はカレンダー成
形、押出成形、射出成形、ブロー成形、プレス成形、ス
タンピングモールド成形などで製造することができる。
押出成形により、シートまたはフィルム（未延伸）に成
形することができる。

【０１０１】延伸フィルムは、上記のような押出シート
または押出フィルム（未延伸）を、例えばテンター法
（縦横延伸、横縦延伸）、同時二軸延伸法、一軸延伸法
により延伸することにより得られる。また本発明に係る
極性基含有オレフィン共重合体、熱可塑性樹脂組成物か
らインフレーションフィルムを製造することもできる。
フィラメントは、例えば溶融した組成物を、紡糸口金を
通して押出すことにより製造することができる。また、
メルトブローン法で調製してもよい。

【０１０２】射出成形体は、従来公知の射出成形装置を
用いて公知の条件を採用して、組成物を種々の形状に射
出成形して製造することができる。本発明に係る極性基
含有オレフィン共重合体、熱可塑性樹脂組成物からなる
射出成形体は帯電しにくく、剛性、耐熱性、耐衝撃性、
表面光沢、耐薬品性、耐磨耗性などに優れており、自動
車内装用トリム材、自動車用外装材、家電製品のハウジ
ング、容器など幅広く用いることができる。

【０１０３】ブロー成形体は、従来公知のブロー成形装
置を用いて公知の条件を採用して、製造することができ
るまた、射出ブロー成形では、本発明に係る極性基含有
オレフィン共重合体、熱可塑性樹脂組成物を樹脂温度１
００℃〜３００℃でパリソン金型に射出してパリソンを
成形し、次いでパリソンを所望形状の金型中に保持した
後空気を吹き込み、金型に着装することにより中空成形
体を製造することができる。

【０１０４】プレス成形体としてはモールドスタンピン
グ成形体が挙げられる。 （用途）本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体お
よび熱可塑性樹脂組成物は種々の用途に使用でき、例え
ば以下の用途に使用できる。 （１）フィルムおよびシート 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物からなるフィルムおよびシートは、柔軟
性、透明性、粘着性、防曇性、耐熱性、分離性のいずれ
かに優れている。 （２）積層体 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物からなる層を少なくとも１層含む積層体
としては、例えば農業用フィルム、ラップ用フィルム、
シュリンク用フィルム、プロテクト用フィルム、血漿成
分分離膜、水選択透過気化膜などの分離膜例、イオン交
換膜、バッテリーセパレータ、光学分割膜などの選択分
離膜などが挙げられる。 （３）本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体およ
び熱可塑性樹脂組成物は、マイクロカプセル、ＰＴＰ包
装、ケミカルバルブ、ドラッグデリバリーシステムに用
いることができる。 （４）改質材 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物を樹脂用改質剤として用いると、耐衝撃
性、流動性、塗装性、結晶性、接着性、透明性などの改
質効果がある。

【０１０５】本発明に係る極性基含有オレフィン共重合
体または熱可塑性樹脂組成物をゴム用改質剤として用い
ると、耐候性、耐熱性、接着性、耐油性などの改質効果
がある。ゴムとしては、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレン
ゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレン・ブ
タジエンゴム（ＳＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、
アクリロニトリル・ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、ブチル
ゴム（ＩＩＲ）、エチレン・プロピレン系ゴム（ＥＰ
Ｍ、ＥＰＤＭ）、クロロスルホン化ポリエチレン（ＣＳ
Ｍ）、アクリルゴム（ＡＣＭ、ＡＮＭなど）、エピクロ
ロヒドリンゴム（ＣＯ、ＥＣＯなど）、シリコーンゴム
（Ｑ）、フッ素系ゴム（ＦＫＭなど）などの架橋型ゴ
ム；スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、エステル
系、アミド系、塩化ビニル系などの熱可塑型ゴムが挙げ
られる。

【０１０６】潤滑油溶改質剤、例えばガソリンエンジン
油、ディーゼルエンジン油、舶用エンジン油、ギア油、
機械油、金属加工油、モーター油、マシン油、スピンド
ル油、絶縁油などの潤滑油用途、またこれらの粘度調節
剤、凝固点降下剤として用いることができる。本発明に
係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑性樹脂
組成物をワックス用改質剤として用いると、接着性、流
動性、強度などの改質効果がある。ワックスとしては、
モンタンワックス、ピートワックス、オゾケライト・セ
レシンワックス、石油ワックスなどの鉱物性ワックス、
ポリエチレン、Fischer-Tropschワックス、化学修飾炭
化水素ワックス、置換アミドワックスなどの合成ワック
ス、植物ろう、動物ろうなどが挙げられる。

【０１０７】セメント用改質剤として用いると、成形
性、強度などの改質効果がある。セメントとしては、石
灰、石こう、マグネシアセメントなどの気硬性セメン
ト、ローマンセメント、天然セメント、ポルトランドセ
メント、アルミナセメント、高硫酸塩スラグセメントな
どの水硬性セメント、耐酸セメント、耐火セメント、水
ガラスセメント、歯科用セメントなどの特殊セメントな
どがある。 （５）粘度調節剤、成形性改良剤 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、凸版印刷インキ、平板印刷インキ、
フレキソインキ、グラビアインキなどのインキ、油性塗
料、繊維素誘導体塗料、合成樹脂塗料、水性焼き付き塗
料、粉状水性塗料、漆などのインキ・塗料の粘度調節
剤、成形性改良剤として用いることができる。 （６）建材・土木用材料 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、例えば、床材、床タイル、床シー
ト、遮音シート、断熱パネル、防振材、化粧シート、巾
木、アスファルト改質材、ガスケット・シーリング材、
ルーフィングシート、止水シートなどの建材・土木用樹
脂および建材・土木用成形体などに用いることができ
る。 （７）自動車内外装材およびガソリンタンク 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物、熱可塑性樹脂組成物からなる自動車内
外装材、ガソリンタンクは、剛性、耐衝撃性、耐油性、
耐熱性に優れる。 （８）電気、電子部品など 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、電気絶縁材料；電子部品処理用器
材；磁気記録媒体、磁気記録媒体のバインダー、電気回
路の封止材、家電用素材、電子レンジ用容器などの容器
用器材、電子レンジ用フィルム、高分子電解質基材、導
電性アロイ基材など。コネクター、ソケット、抵抗器、
リレーケーススイッチコイルボビン、コンデンサー、バ
リコンケース、光ピックアップ、光コネクター、発振
子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント配線板、チ
ューナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドフォ
ン、小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュー
ル、ハウジング、半導体、液晶ディスプレー部品、ＦＤ
Ｄキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、ＨＤＤ部品、モーター
ブラッシュホルダー、パラボラアンテナ、コンピュータ
ー関連部品などに代表される電気・電子部品；ＶＴＲ部
品、テレビ部品、アイロン、ヘアードライヤー、炊飯器
部品、電子レンジ部品、音響部品、オーディオ・レーザ
ーディスク（登録商標）・コンパクトディスクなどの音
声機器部品、照明部品、冷蔵庫部品、エアコン部品、タ
イプライター部品、ワードプロセッサー部品などに代表
される家庭、事務電気製品部品、オフィスコンピュータ
ー関連部品、電話機関連部品、ファクシミリ関連部品、
複写機関連部品、電磁シールド材、スピーカーコーン
材、スピーカー用振動素子などに用いることができる。 （９）水性エマルジョン 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物を含む水性エマルジョンは、ヒートシー
ル性に優れたポリオレフィン用の接着剤となり得る。 （１０）塗料ベース 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物を含む溶剤分散体は、溶剤に対する分散
安定性に優れ、金属や極性樹脂とポリオレフィンを接着
する際に良好な接着性を示す。 （１１）医療・衛生用材料 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、不織布、不織布積層体、エレクトレ
ット、医療用チューブ、医療用容器、輸液バッグ、プレ
フィルシリンジ、注射器などの医療用品、医療用材料、
人工臓器、人工筋肉、濾過膜、食品衛生・健康用品；レ
トルトバッグ、鮮度保持フィルムなどに用いることがで
きる。 （１２）雑貨類 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、デスクマット、カッティングマッ
ト、定規、ペンの胴軸・グリップ・キャップ、ハサミや
カッターなどのグリップ、マグネットシート、ペンケー
ス、ペーパーフォルダー、バインダー、ラベルシール、
テープ、ワイトボードなどの文房具：衣類、カーテン、
シーツ、絨毯、玄関マット、バスマット、バケツ、ホー
ス、バック、プランター、エアコンや排気ファンのフィ
ルター、食器、トレー、カップ、弁当箱、コーヒーサイ
フォン用ロート、メガネフレーム、コンテナ、収納ケー
ス、ハンガー、ロープ、洗濯ネットなどの生活日用雑貨
類：シューズ、ゴーグル、スキー板、ラケット、ボー
ル、テント、水中メガネ、足ヒレ、釣り竿、クーラーボ
ックス、レジャーシート、スポーツ用ネットなどのスポ
ーツ用品：ブロック、カード、などの玩具：灯油缶、ド
ラム缶、洗剤やシャンプーなどのボトル、などの容器；
看板、パイロン、プラスチックチェーン：などの表示類
などに用いることができる。 （１３）フィラー改質剤 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、フィラー分散性改良剤、分散性の改
良されたフィラーを調製するための添加剤などの用途に
好適に用いることができる。 （１４）相溶化剤 本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体および熱可
塑性樹脂組成物は、相溶化剤として用いることができ
る。本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体を用い
ると、ポリオレフィンと、極性基を含有する熱可塑性樹
脂とを任意の割合で混合することができる。本発明に係
る極性基含有オレフィン共重合体は、ポリオレフィンの
主鎖と極性基を有する側鎖とを有しているので元来非相
溶であった成分を混和させることができ、極性基含有オ
レフィン共重合体または熱可塑性樹脂組成物を用いない
場合に比べて破断点伸びを著しく向上させることができ
る。

【０１０８】次に本発明に係る極性基含有オレフィン共
重合体および熱可塑性樹脂組成物の用途についてさらに
具体的に説明する。（接着性樹脂）本発明に係る極性基
含有オレフィン共重合体または熱可塑性樹脂組成物を接
着性樹脂として用いる場合には、上記一般式（２）のＸ
が酸無水基、エポキシ基、アミノ基または水酸基である
ことが好ましい。

【０１０９】Ｘが水酸基であって、上記一般式（２）中
のＲ²が炭素原子数９以下の直鎖状または分岐状の脂肪
族炭化水素基であると、流動性と接着性のバランスに優
れた接着性樹脂が得られる。また、Ｘが水酸基であっ
て、一般式（２）中のＲ²が炭素原子数１１以上の直鎖
状または分岐状の脂肪族炭化水素基であると、特に接着
性能に優れた接着性樹脂が得られる。

【０１１０】本発明の接着性樹脂は、上記極性基含有オ
レフィン共重合体または熱可塑性樹脂組成物からなるた
め、鉄、アルミなどの金属、ポリアミド、ポリエステ
ル、ポリアセタール、ポリスチレン、アクリロニトリル
−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリメタ
クリレート、ポリカーボネート、ポリフェニレンオキサ
イド、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸
ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−酢酸ビニル
共重合体の完全または部分ケン化物、エチレン−（メ
タ）アクリル酸エステル共重合体などの極性基含有ポリ
マーとの接着性が良好である。また、主鎖構造がポリオ
レフィンであるため、ポリオレフィンとの接着性にも優
れ、上記極性物質同士または上記極性物質とポリオレフ
ィンとの接着樹脂として使用することができる。

【０１１１】（相溶化剤）本発明に係る極性基含有オレ
フィン共重合体または熱可塑性樹脂組成物を相溶化剤と
して用いると、ポリオレフィンと、極性基を含有する熱
可塑性樹脂とを任意の割合で混合することができる。本
発明に係る極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑
性樹脂組成物は、ポリオレフィンの主鎖と極性基を有す
る側鎖とを有しているので元来非相溶であった成分を混
和させることができ、極性基含有オレフィン共重合体ま
たは熱可塑性樹脂組成物を用いない場合に比べて破断点
伸びを著しく向上させることができる。

【０１１２】相溶化剤として使用する場合には、上記一
般式（２）中のＸが、酸無水物基、エポキシ基、アミノ
基、カルボン酸基、カルボン酸エステル基または水酸基
であることが好ましく、酸無水物基、エポキシ基、アミ
ノ基またはカルボン酸エステル基であることが特に好ま
しい。また、上記一般式（２）中Ｘが水酸基であって、
Ｒ²が炭素原子数９以下、好ましくは８以下、さらに好
ましくは７以下の脂肪族炭化水素基であると、流動性と
相溶性とのバランスに優れる。

【０１１３】また、上記一般式（２）中Ｘが水酸基であ
って、Ｒ²が炭素原子数１１以上、好ましくは１２以
上、さらに好ましくは１３以上の脂肪族炭化水素基であ
ると、相溶性改良効果が特に高くなる。 （樹脂改質剤）本発明に係る極性基含有オレフィン共重
合体または熱可塑性樹脂組成物を樹脂用改質剤として用
いると、親水性、耐電防止性、塗装性、印刷性などの改
質効果がある。

【０１１４】親水性改良剤または耐電防止性改良剤とし
て使用する場合は、上記一般式（２）中のＸが水酸基、
カルボン酸基、アミド基、アミノ基、酸無水物基または
カルボン酸エステル基であることが好ましい。塗装性改
良剤または印刷性改良剤として使用する場合は、上記一
般式（２）中のＸが水酸基、カルボン酸基、アミド基、
アミノ基、エポキシ基または酸無水基基であることが好
ましい。

【０１１５】極性基含有オレフィン共重合体を塗装性改
良剤または印刷性改良剤として用いる場合であって、上
記一般式（２）中のＸが水酸基であり、Ｒ²が炭素原子
数９以下、好ましくは８以下、さらに好ましくは７以下
の脂肪族炭化水素基であると流動性と塗装性、印刷性の
改良効果とのバランスに優れる。また、上記一般式
（２）中のＸが水酸基であり、Ｒ²が炭素原子数１１以
上、好ましくは１２以上、さらに好ましくは１３以上の
脂肪族炭化水素基であると、塗装性、印刷性改良効果が
さらに高くなる。

【０１１６】（フィラー分散剤）本発明に係る極性基含
有オレフィン共重合体および熱可塑性樹脂組成物は、フ
ィラーの分散性を改良するためのフィラー分散剤、分散
性の改良されたフィラーを調製するための添加剤などの
用途に好適に用いることができる。フィラー分散剤は、
例えば熱可塑性樹脂と、フィラーとを混合する際に用い
られる。熱可塑性樹脂としては上述したような熱可塑性
樹脂が挙げられ、ポリオレフィンが好ましい。

【０１１７】本発明で用いられるフィラーとしては、全
芳香族ポリアミド繊維、脂肪族ポリアミド繊維、ポリエ
ステル繊維、セルロース繊維などの繊維や、液晶ポリエ
ステル、ポリアミドなどの微分散体などの有機フィラー
および上述したような無機フィラーが挙げられる。フィ
ラー分散剤の使用量は特に限定されないが、例えば熱可
塑性樹脂１００重量部に対して、０．０１〜１００重量
部、好ましくは０．１〜２０重量部の量である。

【０１１８】本発明に係るフィラー分散剤は、フィラー
との親和性が高く、フィラーの分散性を向上させうる。
このようなフィラー分散性改良材を用いると、フィラー
を含有する熱可塑性樹脂組成物の剛性、硬度、耐熱性、
耐衝撃性、伸びなどの機械物性を向上させることができ
る。本発明のフィラー分散剤は、フィラーを用いる熱可
塑性樹脂および熱硬化性樹脂に用いることができ、ポリ
オレフィンに用いることが好ましい。

【０１１９】本発明のフィラー分散剤を含有する熱可塑
性樹脂および熱硬化性樹脂は、公知のあらゆる方法、例
えば上述したような方法で成形することができる。この
ような方法により得られる成形体は、家庭用品から工業
用品に至る広い用途で用いられる。このような方法によ
り得られる成形体としては、電気部品、電子部品、自動
車用部品、機械機構部品、食品容器、フィルム、シー
ト、繊維などが挙げられ、より具体的には、例えば、プ
リンター、パソコン、ワープロ、キーボード、ＰＤＡ
（小型情報端末機）、電話機、ファクシミリ、複写機、
ＥＣＲ（電子式金銭登録機）、電卓、電子手帳、電子辞
書、カード、ホルダー、文具などの事務・ＯＡ機器；洗
濯機、冷蔵庫、掃除機、電子レンジ、照明器具、ゲーム
機、アイロン、炬燵などの家電機器；ＴＶ、ＶＴＲ、ビ
デオカメラ、ラジカセ、テープレコーダー、ミニディス
ク、ＣＤプレイヤー、スピーカー、液晶ディスプレイな
どのＡＶ機器；コネクター、リレー、コンデンサー、ス
イッチ、プリント基板、コイルボビン、半導体封止材
料、電線、ケーブル、トランス、偏向ヨーク、分電盤、
時計などの電気・電子部品および通信機器などが挙げら
れる。

【０１２０】また、座席（詰物、表地など）、ベルト、
天井張り、コンパーチブルトップ、アームレスト、ドア
トリム、リアパッケージトレイ、カーペット、マット、
サンバイザー、ホイルカバー、マットレスカバー、エア
バック、絶縁材、吊り手、吊り手帯、電線被服材、電気
絶縁材、塗料、コーティング材、上張り材、床材、隅
壁、デッキパネル、カバー類、合板、天井板、仕切り
板、側壁、カーペット、壁紙、壁装材、外装材、内装
材、屋根材、防音板、断熱板、窓材などの自動車、車
両、船舶、航空機および建築用材料；衣類、カーテン、
シーツ、合板、合繊板、絨毯、玄関マット、シート、バ
ケツ、ホース、容器、眼鏡、鞄、ケース、ゴーグル、ス
キー板、ラケット、テント、楽器などの生活・スポーツ
用品などが挙げられる。

【０１２１】さらには、シャンプーや洗剤などのボト
ル、食用油、醤油などの調味料ボトル、ミネラルウォー
ターやジュースなどの飲料用ボトル、弁当箱、茶碗蒸し
用椀などの耐熱食品用容器、皿、箸などの食器類、その
他各種食品容器や、包装フィルム、包装袋などが挙げら
れる。 （分散体）本発明に係る極性基含有オレフィン共重合体
または熱可塑性樹脂組成物は、水に分散して水性樹脂分
散体として使用することができ、有機溶媒に分散して溶
剤分散体として使用することができる。

【０１２２】水性樹脂分散体：本発明に係る水性樹脂分
散体は、上記極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物が水に分散されてなる。本発明の水性樹
脂分散体は、必要に応じて本発明の目的を損なわない範
囲内で、変性ポリオレフィンおよび／または界面活性剤
を含んでいてもよい。

【０１２３】変性ポリオレフィンは、炭素原子数２〜２
０のα-オレフィンから得られた重合体を、エチレン性
不飽和カルボン酸化合物でグラフト変性したものであ
る。変性ポリオレフィンの原料であるポリオレフィン
（原料ポリオレフィン）の粘度平均分子量は、通常１,
０００〜５０,０００、好ましくは２,０００〜３０,０
００、さらに好ましくは５,０００〜１０,０００であ
る。また、１８０℃で測定した溶融粘度は、良好な乳化
性を得るために通常１０〜５,０００ｃｐｓ、好ましく
は２０〜２,０００ｃｐｓ、さらに好ましくは３０〜１,
０００ｃｐｓである。

【０１２４】このような原料ポリオレフィンの製造方法
は、従来公知の種々の方法が採用できる。例えば公知の
メタロセン系触媒などの遷移金属触媒を用いてα-オレ
フィンを所定の分子量となるように重合する方法、遷移
金属触媒を用いて重合した高分子量のポリオレフィンを
加熱減成して製造する方法などが挙げられる。上記原料
ポリオレフィンをグラフト変性する際に用いられるエチ
レン性不飽和カルボン酸化合物としては、分子中にエチ
レン性不飽和結合を有し、かつカルボン酸、カルボン酸
無水物を有する化合物、およびそれらの誘導体が挙げら
れる。

【０１２５】具体的には、アクリル酸、メタクリル酸、
α-エチルアクリル酸、マレイン酸、フマール酸、イタ
コン酸、シトラコン酸、テトラヒドロフタル酸、メチル
テトラヒドロフタル酸、エンドシス-ビシクロ［2,2,1］
ヘプト-5-エン-2,3-ジカルボン酸（ナジック酸^TM）、メ
チル-エンドシス-ビシクロ［2,2,1］ヘプト-5-エン-2,3
-ジカルボン酸（メチルナジック酸^TM）などのエチレン
性不飽和カルボン酸およびこれらの酸ハライド、アミ
ド、イミド、酸無水物、エステルなどのエチレン性不飽
和カルボン酸誘導体が挙げられる。エチレン性不飽和カ
ルボン酸誘導体として具体的には、塩化マレニル、マレ
イミド、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、マレイン
酸モノメチル、マレイン酸ジメチルなどが挙げられる。

【０１２６】これらの中では、アクリル酸、メタクリル
酸、無水マレイン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エ
チル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチルが好ま
しい。これらのエチレン性不飽和カルボン酸化合物は、
単独でもしくは２種以上組合わせて、または本発明の効
果を損なわない範囲内で他のモノマーと組み合わせて使
用することができる。

【０１２７】上記エチレン性不飽和カルボン酸化合物と
組み合わせて使用できるモノマーとしては、アクリル酸
ジメチルアミノエチル、アクリルアミン、メタクリル酸
アミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、メ
タクリル酸アミノプロピル、N,N-ジメチルアミノプロピ
ルアクリルアミド、アミノスチレンなどのアミノ基含有
エチレン性不飽和化合物；2-ヒドロキシエチルアクリレ
ート、2-ヒドロキシプロピルアクリレート、2-ヒドロキ
シエチルメタクリレート、アリルアルコールなどの水酸
基含有エチレン性不飽和化合物；スチレン、α-メチル
スチレン、o-メチルスチレン、m-メチルスチレン、p-メ
チルスチレン、m-エチルスチレン、p-エチルスチレン、
o-イソプロピルスチレン、m-イソプロピルスチレン、p-
イソプロピルスチレンなどのスチレン系炭化水素化合物
などが挙げられる。このとき、全グラフトモノマー成分
中に含まれるエチレン性不飽和カルボン酸化合物の割合
は、５０以上であることが好ましい。

【０１２８】上記変性ポリオレフィンの製造は、公知の
方法、例えば特公昭５２−２２９８８号公報に記載の方
法に従って行うことができる。具体的には、例えば原料
ポリオレフィンを軟化点以上の温度で加熱溶融し、攪拌
しながら、エチレン性不飽和カルボン酸化合物と過酸化
物とを同時に逐次滴下してグラフト共重合反応させる方
法などの方法により行うことができる。

【０１２９】変性ポリオレフィンの粘度平均分子量は通
常１０００〜５０,０００、好ましくは２０００〜２０,
０００、さらに好ましくは５０００〜１０,０００であ
る。また、変性ポリオレフィンに含まれるエチレン性不
飽和カルボン酸化合物単位の量は、通常変性ポリオレフ
ィン１００ｇ当たり１．０×１０^-3〜０．２モル当量、
好ましくは５．０×１０^-3〜０．１５モル当量、さらに
好ましくは０．０１〜０．１モル当量である。

【０１３０】上記変性ポリオレフィンは、１種単独でも
２種以上を混合して使用することもできる。界面活性剤
としては、例えばアルキルナフタレンスルホン酸塩、ナ
フタレンスルホン酸ホルムアルデヒド縮合物のＮａ塩、
クレゾール・シェファー酸ホルムアルデヒド縮合物のＮ
ａ塩、アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸Ｎａ
塩、リグニンスルホン酸Ｃａ塩、メラニン樹脂スルホン
酸Ｎａ塩、特殊ポリアクリル酸塩、グルコン酸塩、オレ
フィン・マレイン酸塩コポリマー、カルボキシメチルセ
ルロースＮａ塩、金属石鹸（Ｚｎ、Ａｌ、Ｎａ、Ｋ
塩）、オレイン酸Ｋ塩、オレイン酸Ｎａ塩、ステアリン
酸Ｋ塩、ステアリン酸Ｎａ塩、牛脂酸Ｋ塩、牛脂酸Ｎａ
塩、ステアリン酸トリエタノールアミン塩などのスルホ
ン酸またはカルボン酸型のアニオン系界面活性剤；脂肪
酸モノグリセライド、ソルビタン脂肪酸エステル、シュ
ガー脂肪酸部分エステル、ポリグリセリン脂肪酸部分エ
ステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオ
キシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエ
チレンソルビタン脂肪酸部分エステル、ポリオキシエチ
レンソルビトール脂肪酸部分エステル、ポリオキシエチ
レングリセリン脂肪酸部分エステル、ポリオキシエチレ
ン脂肪アミン、ポリオキシエチレン（硬化）ヒマシ油、
ポリオキシエチレングリコール脂肪酸エステル、ポリオ
キシエチレンポリオキシプロピレン・ブロックポリマ
ー、ヒドロキシエチルセルロース、ポリビニルアルコー
ル、ポリビニルピロリドン、メチルセルロースなどの非
イオン系界面活性剤；アルキルアンモニウムクロライ
ド、トリメチルアルキルアンモニウムブロマイド、アル
キルピリジニウムクロライドなどのカチオン系界面活性
剤；ジメチルアルキルベタイン、アルキルグリシンなど
の両性界面活性剤などが挙げられる。

【０１３１】これらの中でもより安定な水性樹脂分散体
が得られることから、アニオン系界面活性剤を用いるこ
とが好ましく、その中でも高級脂肪酸類、特に炭素原子
数１０〜２０の飽和または不飽和の高級脂肪酸の塩、特
にアルカリ金属塩を好適なものとして挙げられる。具体
的には、カプリン酸、ウンデカン酸、ラウリン酸、ミリ
スチン酸、パルミチン酸、マーガリン酸、ステアリン
酸、アラキン酸、リンデン酸、ツズ酸、ペトロセリン
酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸、アラキドン
酸、牛脂酸などのアルカリ金属塩などが挙げられる。

【０１３２】上記界面活性剤は１種または２種以上組合
わせて使用することができる。本発明に係る水性樹脂分
散体は、例えば上記極性基含有オレフィン共重合体また
は熱可塑性樹脂組成物、および必要に応じて配合される
変性ポリオレフィン、界面活性剤、各種配合剤を水性分
散媒に分散させることにより製造することができる。具
体的には下記（１）、（２）の方法などがある。 （１）上記極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑
性樹脂組成物をトルエン、キシレンなどの有機溶媒に１
０〜５０重量％の濃度となるように溶解した後、これを
メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルア
ルコールなどの親水性溶媒および乳化剤と共に水に加
え、ホモミキサーなどにより攪拌して乳化物を得、次い
でエバポレーターなどにより前記有機溶媒および乳化剤
を除去する方法。 （２）上記極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑
性樹脂組成物を溶融混練した後、溶融混練物に水を添加
して、樹脂が溶融状態のままで樹脂と水とを混練する工
程、および変性ポリオレフィンが未中和の場合には塩基
性物質を添加する工程を同時あるいは逐次行う方法が挙
げられる。

【０１３３】これらの中でも（２）の方法で水性樹脂分
散体を製造することが好ましい。以下、上記（２）の方
法をより詳細に説明する。まず極性基含有オレフィン共
重合体または熱可塑性樹脂組成物を溶融混練する。溶融
混練の際の温度は、極性基含有オレフィン共重合体の融
点以上または熱可塑性樹脂組成物に含まれる樹脂のうち
高いものの方の融点以上、好ましくは溶融粘度が１０⁵
poise以下になる温度以上である。

【０１３４】次に、溶融混練物に水を添加し、樹脂固形
分が分散粒子となるように樹脂が溶融状態のまま樹脂と
水とを混練する。この工程で未中和および／または未ケ
ン化の変性ポリオレフィンを使用した場合には、これら
を中和するに必要な塩基性物質を添加することができ
る。塩基性物質としては、アルカリ金属、アルカリ土類
金属、アンモニア、アミンなどの水中で塩基として作用
する物質；アルカリ金属の酸化物、水酸化物、弱酸塩、
水素化物；アルカリ土類金属の酸化物、水酸化物、弱酸
塩、水素化物などの水中で塩基として作用する物質、こ
れらの金属のアルコキシドなどを挙げることができる。
このような物質の例を以下に示す。

【０１３５】アルカリ金属としては、ナトリウム、カリ
ウムなどが挙げられ、アルカリ土類金属としては、カル
シウム、ストロンチウム、バリウムなどが挙げられ、ア
ミンとしては、ヒドロキシルアミン、ヒドラジンなどの
無機アミン、メチルアミン、エチルアミン、エタノール
アミン、シクロヘキシルアミンなどが挙げられ、アルカ
リ金属およびアルカリ土類金属の酸化物、水酸化物、水
素化物としては、例えば酸化ナトリウム、過酸化ナトリ
ウム、酸化カリウム、過酸化カリウム、酸化カルシウ
ム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、水酸化ナトリ
ウム、水酸化カリウム、水酸化カルシウム、水酸化スト
ロンチウム、水酸化バリウム、水酸化ナトリウム、水酸
化カリウム、水素化カルシウムなどが挙げられ、アルカ
リ金属およびアルカリ土類金属の弱酸塩としては、炭酸
ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸
水素カリウム、炭酸水素カルシウム、酢酸ナトリウム、
酢酸カリウム、酢酸カルシウムなどが挙げられ、アンモ
ニアおよびアミンの化合物としては、例えば水酸化アン
モニウム、テトラメチルアンモニウムヒドロキシドなど
の四級アンモニウム化合物などが挙げられる。

【０１３６】塩基性物質は、そのまま添加してもよい
が、好ましくは水溶液として添加する。前述した樹脂固
形分を分散粒子とする工程と、未中和および／または未
ケン化の変性ポリオレフィンを中和する工程とは逐次的
に行ってもよいし、同時に行ってもよい。

【０１３７】溶融混練手段は、公知のいかなる方法でも
良いが、ニーダー、バンバリーミキサー、多軸スクリュ
ー押出機を好適に例示することができる。水を逐次添加
して溶融混練し製造された溶融樹脂が分散した水性分散
体は、その後室温まで自然にまたは人工的に冷却され
る。この時に分散粒子は固化し、安定な水性樹脂分散体
となる。

【０１３８】本発明に係る水性樹脂分散体の製造にあた
っては、通常水性樹脂分散体に使用することのできる各
種副資材、例えば安定化剤、湿潤剤、起泡剤、消泡剤、
凝固剤、ゲル化剤、老化防止剤、可塑剤、充填剤、着色
剤、付香剤、粘着防止剤、離型剤などと併用してよいこ
とはもちろんのことである。このようにして得られる本
発明に係る水性樹脂分散体に含まれる分散粒子は一般に
球状であるが、必ずしも球状である必要はない。分散粒
子の平均粒径は特に限定されないが、通常１〜２０μ
ｍ、好ましくは５〜１５μｍである。また、水性樹脂分
散体中の粒子濃度（固形分濃度）は特に限定されない
が、通常５〜４０重量％である。

【０１３９】本発明に係る水性樹脂分散体は、従来、接
着が困難であったポリエチレン、ポリプロピレンなどの
ポリオレフィンの接着に適しており、ポリオレフィン同
士またはポリオレフィンと他の材料との接着に有効であ
る。他の材料としては、クロス、繊維、プラスチック、
紙、金属など任意のものが挙げられる。

【０１４０】クロスまたは繊維としては、例えば木綿、
麻などの天然繊維；ガラス繊維、炭素繊維、アスベスト
繊維、金属繊維などの無機繊維；ビスコースレーヨン、
キュプラなどの再生繊維；ジ-又はトリ-アセテート繊維
などの半合成繊維；ナイロン−６、ナイロン−６６、ポ
リエステル（ポリエチレンテレフタレート）繊維；芳香
族ポリアミド繊維、アクリル繊維、ポリ塩化ビニル繊
維、ポリオレフィン繊維、ならびに不溶化または難溶化
されたポリビニルアルコール繊維などが挙げられる。短
繊維の場合はフロック加工による接着に適用可能であ
る。

【０１４１】プラスチックとしては、ポリオレフィン以
外に、ポリ塩化ビニル、ＡＢＳ、ポリエステル、ポリア
ミド、ポリカーボネート、エポキシ樹脂などからなる任
意のものがあり、その形状もシート、フィルム、その他
の成形物も接着の対象となる。本発明の水性樹脂分散体
は従来の水性分散型接着剤と同様に被接着面に塗布し、
必要により加熱乾燥して接着を行うことができる。

【０１４２】溶剤分散体：本発明に係る溶剤分散体は、
上記極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑性樹脂
組成物が有機媒体に固体状で分散されたものである。有
機媒体としては、ポリオレフィンに対して親溶媒である
ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；
ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカンなどの脂肪族系
炭化水素；シクロヘキサン、シクロヘキセン、メチルシ
クロヘキサンなどの脂環族系炭化水素、エタノール、イ
ソプロパノールなどの脂肪族アルコール；アセトン、メ
チルイソブチルケトン、メチルエチルケトンなどのケト
ン系溶媒；トリクロルエチレン、ジクロルエチレン、ク
ロルベンゼンなどのハロゲン化炭化水素が挙げられる。

【０１４３】また、ポリオレフィンに対して貧溶媒であ
るアルコール類、ケトン類、エーテル類、エステル類、
セルソルブ類などが挙げられる。具体的には、メタノー
ル、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノ
ール、ヘキサノール、プロパンジオール、フェノール、
ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジブチルエー
テル、アニソール、ジオキサン、テトラヒドロフラン、
アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケト
ン、ペンタノン、ヘキサノン、イソホロン、アセトフェ
ノン、無水酢酸、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチ
ル、プロピオン酸メチル、ギ酸ブチル、エチルセルソル
ブ、メチルセルソルブなどが挙げられる。

【０１４４】これらは、１種単独または２種以上組み合
わせて用いることができるが、特には親溶媒と貧溶媒と
を混合して使用することが、溶剤分散体の低温流動性、
分散安定性の点から好ましい。なお親溶媒と貧溶媒の比
は特に限定されるものではない。本発明の溶剤分散体中
には、発明の目的を損なわない範囲において、それ自体
公知の顔料、充填剤、安定剤その他の配合剤を任意に配
合することができる。

【０１４５】本発明の溶剤分散体を製造するには、例え
ば上記極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑性樹
脂組成物を、上記有機媒体に混合し、加熱することによ
り完全に溶解させる。溶解時の温度は通常１００℃〜１
５０℃である。次いで、該溶液を冷却し、極性基含有オ
レフィン共重合体または熱可塑性樹脂組成物を析出させ
る。このとき、６０〜１００℃の範囲で析出するように
予め有機媒体の組成を設定し、かつ平均冷却速度を１〜
２０℃／時間、好ましくは２〜１０℃／時間に調節する
ことが好ましい。また、親溶媒のみからなる有機媒体に
極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑性樹脂組成
物を溶解し、析出が終了した後に貧溶媒を加えて、さら
に析出を行ってもよい。

【０１４６】このようにして得られる本発明に係る溶剤
分散体に含まれる分散粒子は一般に球状であるが、必ず
しも球状である必要はない。分散粒子の平均粒径は特に
限定されないが、通常１〜２０μｍ、好ましくは５〜１
５μｍである。また、溶剤分散体中の粒子濃度（固形分
濃度）は特に限定されないが、通常５〜４０重量％であ
る。

【０１４７】本発明の樹脂分散体は、金属同士、ポリオ
レフィン同士、あるいは金属とポリオレフィンとの接着
剤やヒートシール剤として優れた接着性能を示すため、
特に薬剤のＰＴＰ包装用接着剤、ラミネート用接着剤、
塗料用原料またはプライマーとしても有効に使用され
る。 （フィルム・シート）上記極性基含有オレフィン共重合
体または熱可塑性樹脂組成物からなるフィルムおよびシ
ートは、延伸または未延伸のいずれであってもよく、従
来公知の方法を適宜用いて形成することができる。本発
明のフィルムおよびシートを成形する方法としては、具
体的には、押出成形、射出成形、インフレーション成
形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー成形、プ
レス成形、真空成形、カレンダー成形、発泡成形などが
挙げられる。

【０１４８】極性基含有オレフィン共重合体または熱可
塑性樹脂組成物からなるフィルムおよびシートを、押出
成形により製造する場合には、従来公知の押出装置およ
び成形条件を採用することができ、例えば単独スクリュ
ー押出機、混練押出機、ラム押出機、ギヤ押出機などを
用いて、溶融した極性基含有オレフィン共重合体または
熱可塑性樹脂組成物をＴダイなどから押し出すことによ
り、未延伸のフィルムまたはシートに成形することがで
きる。

【０１４９】また、本発明のフィルムおよびシートは、
インフレーション成形により製造されたものであっても
よい。極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑性樹
脂組成物からなる本発明のフィルムおよびシートを、イ
ンフレーション成形により成形すると、ドローダウンが
生じにくい。また、本発明に係る極性基含有オレフィン
共重合体または熱可塑性樹脂組成物からなるフィルムお
よびシートを、射出成形により製造する場合には、従来
公知の射出成形装置および成形条件を採用することがで
き、極性基含有オレフィン共重合体または熱可塑性樹脂
組成物を所望の形状および厚さに射出成形して製造する
ことができる。射出成形により得られたフィルムおよび
シートは、さらに延伸して成形してもよい。

【０１５０】延伸フィルムまたはシートは、上述の押出
フィルムまたはシートなどの、未延伸のフィルムまたは
シートを、例えばテンター法（縦横延伸、横縦延伸）、
同時二軸延伸法、一軸延伸法などの公知の延伸方法によ
り延伸して得ることができる。未延伸のフィルムまたは
シートを延伸する際の延伸倍率は、未延伸のフィルムま
たはシートの厚さなどにもよるが、二軸延伸の場合には
通常２０〜７０倍程度、また一軸延伸の場合には通常２
〜１０倍程度であるのが望ましい。延伸後のフィルムま
たはシートの厚さは、その用途にもよるが、５〜２００
μｍ程度であるのが好ましい。

【０１５１】次に、組成の異なる２層以上の層からな
る、本発明のフィルムおよびシート（以下、「積層体」
ともいう。）について説明する。本発明に係る多層構造
のフィルムおよびシートは、組成の異なる２層以上の層
からなる多層構造のフィルムまたはシートであって、こ
れらのうち少なくとも１層が上記極性基含有オレフィン
共重合体から形成されていてもよい。また本発明に係る
フィルムおよびシートは、組成の異なる２層以上の層か
らなる多層構造のフィルムまたはシートであって、これ
らのうち少なくとも１層が上記熱可塑性樹脂組成物から
形成されていてもよい。

【０１５２】このような、本発明に係る多層構造のフィ
ルムおよびシートは、上記極性基含有オレフィン共重合
体からなる層（ａ）と、熱可塑性樹脂層（ｂ）とから構
成されることも好ましく、また、熱可塑性樹脂層（ｂ）
と、上記熱可塑性樹脂組成物からなる層（ｃ）とから構
成されることも好ましい。本発明に係る積層体は、組成
の異なる２層以上の層からなる多層構造のフィルムまた
はシートであって、これらの層のうち少なくとも１層
が、上述極性基含有オレフィン共重合体または上述の熱
可塑性樹脂組成物からなる層である。

【０１５３】このような積層体は、好ましくは、（ａ）
極性基含有オレフィン共重合体からなる層と、（ｂ）熱
可塑性樹脂層とから構成されているか、あるいは、
（ｂ）熱可塑性樹脂層と、（ｃ）熱可塑性樹脂組成物か
らなる層とから構成されているのが望ましい。

【０１５４】このような多層構造のフィルムおよびシー
トにおいて、熱可塑性樹脂層（ｂ）を構成する熱可塑性
樹脂としては、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリエス
テル、ポリアセタール、ポリスチレン、アクリロニトリ
ル・ブタジエン・スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリカ
ーボネート、ポリフェニレンオキサイド、ポリアクリレ
ート、ポリ塩化ビニルなど、上述の熱可塑性樹脂組成物
に用いられる熱可塑性樹脂を単独でまたは組み合わせて
使用することができる。

【０１５５】そしてこのような熱可塑性樹脂層（ｂ）
は、例えば、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリエステ
ルおよびポリアセタール、ポリビニルクロライド、ポリ
スチレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共
重合体（ＡＢＳ）、ポリカーボネートから選ばれる少な
くとも１種を含有する熱可塑性樹脂からなるのが好まし
く、中でもポリオレフィン、エチレン・極性基含有ビニ
ル共重合体、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリア
ミドから選ばれる熱可塑性樹脂からなるのがより好まし
い。

【０１５６】ポリエステル樹脂としては、エチレングリ
コール、プロピレングリコール、1,4-ブタンジオール、
ネオペンチルグリコール、ヘキサメチレングリコールな
どの脂肪族グリコール、シクロヘキサンジメタノールな
どの脂環族グリコール、ビスフェノールなどの芳香族ジ
ヒドロキシ化合物、あるいはこれらの２種以上から選ば
れたジヒドロキシ化合物から導かれるジヒドロキシ化合
物単位と、テレフタル酸、イソフタル酸、2,6-ナフタリ
ンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、シュウ酸、
コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ウンデカジカルボ
ン酸などの脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタ
ル酸などの脂環族ジカルボン酸、あるいはこれらの２種
以上から選ばれたジカルボン酸から導かれるジカルボン
酸単位とから形成されるポリエステルであって、熱可塑
性を示す限り、少量のトリオールまたはトリカルボン酸
のような３価以上のポリヒドロキシ化合物あるいはポリ
カルボン酸などで変性されていてもよい。

【０１５７】これらの熱可塑性のポリエステル樹脂とし
ては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリ
ブチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート
・テレフタレート共重合体などが好ましく用いられる。
ポリカーボネート樹脂としては、ジヒドロキシ化合物と
ホスゲンまたはジフェニルカーボネートとを公知の方法
で反応させて得られる種々のポリカーボネートおよびコ
ポリカーボネートである。

【０１５８】ジヒドロキシ化合物としては、具体的に
は、ハイドロキノン、レゾルシノール、4,4'-ジヒドロ
キシ-ジフェニル-メタン、4,4'-ジヒドロキシ-ジフェニ
ル-エタン、4,4'-ジヒドロキシ-ジフェニル-n- ブタ
ン、4,4'-ジヒドロキシ-ジフェニル-ヘプタン、4,4'-ジ
ヒドロキシ-ジフェニル-フェニル-メタン、4,4'-ジヒド
ロキシ-ジフェニル-2,2-プロパン（ビスフェノール
Ａ）、4,4'-ジヒドロキシ-3,3'-ジメチル-ジフェニル-
2,2-プロパン、4,4'-ジヒドロキシ-3,3'-ジフェニル-ジ
フェニル-2,2-プロパン、4,4'-ジヒドロキシ-ジクロロ-
ジフェニル-2,2-プロパン、4,4'-ジヒドロキシ-ジフェ
ニル-1,1-シクロペンタン、4,4'-ジヒドロキシ-ジフェ
ニル-1,1-シクロヘキサン、4,4'-ジヒドロキシ-ジフェ
ニル-メチル-フェニル-メタン、4,4'-ジヒドロキシ-ジ
フェニル-エチル-フェニル-メタン、4,4'-ジヒドロキシ
-ジフェニル-2,2,2-トリクロロ-1,1-エタン、2,2'-ジヒ
ドロキシジフェニル、2,6-ジヒドロキシナフタレン、4,
4'-ジヒドロキシジフェニルエーテル、4,4'-ジヒドロキ
シ-3,3'-ジクロロジフェニルエーテルおよび4,4'-ジヒ
ドロキシ-2,5-ジエトキシフェニルエーテルなどが挙げ
られる。

【０１５９】このうち4,4'-ジヒドロキシ-ジフェニル-
2,2-プロパン（ビスフェノールＡ）を用いたポリカーボ
ネートが機械的性能、透明性に優れているので好まし
い。ポリアミド樹脂としては、カプロラクタムの開環重
合、ジアミンとジカルボン酸との重縮合を公知の方法で
反応させて得られる種々のポリアミド、およびコポリア
ミドをいずれも用いることができる。中でもナイロン−
６、ナイロン−６，６、メタキシレンジアミン−アジピ
ン酸縮重合体が好ましく用いられる。

【０１６０】ポリオレフィンとしては、具体的には、エ
チレン（共）重合体、プロピレン（共）重合体、ブテン
（共）重合体、4-メチル-1-ペンテン（共）重合体、3-
メチル-1-ブテン（共）重合体、ヘキセン（共）重合体
などを挙げることができる。中でも、エチレン（共）重
合体、プロピレン（共）重合体、4-メチル-1-ペンテン
（共）重合体が好ましく、エチレン（共）重合体である
場合は、中でもエチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレ
ン・酢酸ビニル共重合体鹸化物がさらに好ましい。

【０１６１】エチレン・酢酸ビニル共重合体としてはエ
チレン含量が１５〜６０モル％、好ましくは２５〜５０
モル％が好ましい。また、このようなエチレン・酢酸ビ
ニル共重合体の１９０℃で測定されるメルトフローレー
トは０．１〜５００ｇ／10分の範囲にあり、好ましくは
０．１〜４００ｇ／10分、さらに好ましくは０．１〜３
００ｇ／10分であるのが望ましい。

【０１６２】また、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化
物としては、エチレン含有量が１５〜６０モル％、好ま
しくは２５〜５０モル％のエチレン・酢酸ビニル共重合
体を、その鹸化度が５０％以上、好ましくは９０％以上
になるように鹸化したものが好ましく用いられる。エチ
レン含有量が上記のような範囲内にあると、熱分解しに
くく、溶融成形が容易で、延伸性、耐水性に優れるとと
もに、耐ガス透過性に優れる。また、鹸化度が５０％以
上であると、耐ガス透過性に優れるため好ましい。

【０１６３】このような本発明の積層体においては、熱
可塑性樹脂層（ｂ）と、極性基含有オレフィン共重合体
からなる層（ａ）または熱可塑性樹脂組成物からなる層
（ｃ）との間に例えば無水マレイン酸をグラフト共重合
したエチレン（共）重合体やプロピレン系重合体を介在
させることもできる。本発明に係る多層構造のフィルム
およびシート（積層体）は、どのような方法で製造して
もよく、例えば、各層を構成する原料を共押出するなど
の方法で、同じに一体成形してフィルム状またはシート
状としてもよく、多層構造のうちの１層を構成する原料
でフィルム状またはシート状物を形成し、その上に他の
層を構成する原料を成形してフィルム状またはシート状
としてもよく、またさらに、各層を構成する原料を個々
にフィルム状またはシート状に成形し、圧着、融着また
は接着などの方法で積層してもよい。

【０１６４】本発明に係る積層体は、上述のように、極
性基含有オレフィン共重合体からなる層（ａ）または熱
可塑性樹脂組成物からなる層（ｃ）と、熱可塑性樹脂層
（ｂ）とから構成されているのが望ましい。このような
積層体においては、熱可塑性樹脂層（ｂ）を構成する熱
可塑性樹脂と、極性基含有オレフィン共重合体または熱
可塑性樹脂組成物とを、それぞれ別個の押出機で溶融
後、二層あるいは三層構造のダイに供給し、接着性樹脂
組成物が中間層となるように共押し成形する共押出し成
形法でフィルム状またはシート状に成形してもよく、あ
るいは予め、熱可塑性樹脂層（ｂ）と、極性基含有オレ
フィン共重合体熱からなる層（ａ）または可塑性樹脂組
成物からなる層（ｃ）とをそれぞれ成形し、これらの両
層間に接着性樹脂組成物を溶融押出しするサンドイッチ
ラミネート法などが採用できる。

【０１６５】このような製造方法のうちでは、層間接着
力の点で、共押出し成形法が好ましい。共押出し成形法
としてはフラット・ダイを用いるＴ−ダイ法とサーキュ
ラー・ダイを用いるインフレーション法とがある。フラ
ット・ダイはブラック・ボックスを使用したシングル・
マニフォールド形式あるいはマルチ・マニフォールド形
式のいずれを用いても良い。インフレーション法に用い
るダイについてもいずれも公知のダイを用いることがで
きる。

【０１６６】このような積層体における各層の厚さは、
用途に応じて適宜決定され得るが、通常、積層体をシー
トまたはフィルムとして得る場合には、熱可塑性樹脂層
（ｂ）は０．０１〜１ｍｍ、接着剤としての接着層は
０．００５〜１ｍｍ、極性基含有オレフィン共重合体か
らなる層（ａ）または熱可塑性樹脂組成物からなる層
（ｃ）は０．０１〜５ｍｍ程度であることが好ましい。

【０１６７】また本発明に係る積層体では、例えば極性
基含有オレフィン共重合体からなる層（ａ）と熱可塑性
樹脂層（ｂ）とから構成される場合には、二層からなる
（ａ）／（ｂ）構造や、（ａ）層を両側に配した（ａ）
／（ｂ）／（ａ）の構造や、ポリオレフィン層などのそ
の他の層（ｘ）を有する、（ａ）／（ｂ）／（ｘ）／
（ｂ）／（ａ）、（ｘ）／（ａ）／（ｂ）、（ｘ）／
（ｂ）／（ａ）などの構造の積層体であってもよい。

【０１６８】このような、少なくとも１層が極性基含有
オレフィン共重合体からなる層（ａ）または熱可塑性樹
脂組成物からなる層（ｃ）である本発明のフィルムまた
はシートは、農業用、ラップ用、シュリンク用、プロテ
クト用などの用途に特に好適に用いられる。また、この
ような本発明のフィルムまたはシートは、血漿成分分離
膜、水選択透過気化膜、イオン交換膜、バッテリーセパ
レータ、光学分割膜などの選択分離膜としても好適に用
いることができる。

【０１６９】さらに本発明のシートまたはフィルムは、
マイクロカプセル、ＰＴＰ包装、ケミカルバルブさらに
はドラッグデリバリーシステムなどへの応用など多岐の
用途にわたって用いることができる。

【０１７０】

【発明の効果】本発明に係るグラフト共重合体は、金
属、極性樹脂などの極性物質との接着性、相容性、柔軟
性に優れている。

【０１７１】

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。なお実施例において各種物性は以下のよう
にして測定した。 ［接着性］フィルムの作製 プレス板上に厚さ０．１ｍｍアルミ製シート、ポリイミ
ド製シートおよび中央を２０ｃｍ×２０ｃｍ角に切り取
った厚さ１００μｍのアルミ製シートをこの順に敷き、
この中央（切り取られた部分）に４．０ｇの試料（極性
基含有オレフィン共重合体）を置いた。次いで、ポリイ
ミド製シート、アルミ製シート、プレス板をこの順にさ
らに重ねた。

【０１７２】上記プレス板で挟まれた試料を１９０℃の
ホットプレスの中に入れ、約５分間の予熱を行った後、
試料内の気泡を取り除くため、加圧（５０ｋｇ／ｃｍ²-
G）脱圧操作を数回繰り返した。次いで、１００ｋｇ／
ｃｍ²-Gに昇圧し、５分間加圧加熱した。脱圧後、プレ
ス板のプレス機から取り出し、２０℃に圧着部が保たれ
た別のプレス機に移し、１００ｋｇ／ｃｍ²-Gで５分間
加圧冷却を行った後、脱圧し、試料を取り出した。得ら
れたフィルム（極性基含有オレフィン共重合体フィル
ム）の均一な約１５０〜１７０μｍの厚さとなった部分
を接着強度の測定用として使用した。

【０１７３】対Ａｌ接着強度の測定 極性基含有オレフィン共重合体フィルムを２０ｃｍ×２
０ｃｍ角のアルミニウム製シート（厚さ５０μｍ）２枚
で挟み、前記「フィルムの作製」と同様のプレス条件
で、アルミニウム製シートと極性基含有オレフィン共重
合体フィルムとを貼り合わせた。得られた積層体を１５
ｍｍ幅の短冊に切り、アルミニウム製シートと極性基含
有オレフィン共重合体フィルムとの接着界面を１８０°
方向に剥離し、剥離強度を測定した。

【０１７４】対ＰＥＴ接着強度の測定 極性基含有オレフィン共重合体フィルムを２０ｃｍ×２
０ｃｍ角のホモポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）
フィルム（厚さ１００μｍ）２枚で挟み、プレス温度を
２８０℃、冷却用プレスの設定温度を−８℃とした以外
は、前記「フィルムの作製」と同様のプレス条件で、Ｐ
ＥＴフィルムと極性基含有オレフィン共重合体体フィル
ムとを貼り合わせた。得られた積層体を１５ｍｍ幅の短
冊に切り、ＰＥＴフィルムと極性基含有オレフィン共重
合体フィルムとの接着界面を１８０°方向に剥離し、剥
離強度を測定した。

【０１７５】対Ｎｙ接着強度の測定 極性基含有オレフィン共重合体フィルムを２０ｃｍ×２
０ｃｍ角のナイロン６フィルム（厚さ１００μｍ）２枚
で挟み、プレス温度を２５０℃とした以外は、前記「フ
ィルムの作製」と同様のプレス条件で、ナイロン６フィ
ルムと極性基含有オレフィン共重合体フィルムとを貼り
合わせた。得られた積層体を１５ｍｍ幅の短冊に切り、
ナイロン６フィルムと極性基含有オレフィン共重合体フ
ィルムとの接着界面を１８０°方向に剥離し、剥離強度
を測定した。

【０１７６】対ＥＶＯＨ接着強度の測定 極性基含有オレフィン共重合体フィルムを２０ｃｍ×２
０ｃｍ角のエチレン−ビニルアルコール共重合体フィル
ム（厚さ１００μｍ）２枚で挟み、プレス温度を２００
℃とした以外は、前記「フィルムの作製」と同様のプレ
ス条件で、エチレン−ビニルアルコール共重合体フィル
ムと極性基含有オレフィン共重合体フィルムとを貼り合
わせた。得られた積層体を１５ｍｍ幅の短冊に切り、エ
チレン−ビニルアルコール共重合体フィルムと極性基含
有オレフィン共重合体フィルムとの接着界面を１８０°
方向に剥離し、剥離強度を測定した。

【０１７７】［耐衝撃性試験、引張試験］アイゾット衝撃強度（ノッチ付き） ＡＳＴＭ Ｄ ２５６に準拠して、２３℃における衝撃強
度を測定した。引張試験 ＡＳＴＭ Ｄ ６３８に準拠して、厚み１ｍｍのプレスシ
ートから打ち抜いたダンベル型試験片を、２３℃、スパ
ン間３０ｍｍ、引張速度３０ｍｍ／分で試験して、引っ
張り強度および破断点伸びを測定した。

【０１７８】［防曇性］フィルムの作製 プレス板上にＰＥＴ製シート、および中央を１５ｃｍ×
１５ｃｍ角に切り取った厚さ１００μｍのアルミ製シー
トをこの順に敷き、この中央（切り取られた部分）に
３．３ｇの試料（極性基含有オレフィン共重合体）を置
いた。次いで、ＰＥＴ製シート、アルミ製シート、プレ
ス板をこの順にさらに重ねた。

【０１７９】上記プレス板で挟まれた試料を２００℃の
ホットプレスの中に入れ、約７分間の予熱を行った後、
試料内の気泡を取り除くため、加圧（５０ｋｇ／ｃｍ²-
G）脱圧操作を数回繰り返した。次いで、１００ｋｇ／
ｃｍ²-Gに昇圧し、２分間加圧加熱した。脱圧後、プレ
ス板のプレス機から取り出し、０℃に圧着部が保たれた
別のプレス機に移し、１００ｋｇ／ｃｍ²-Gで４分間加
圧冷却を行った後、脱圧し、試料を取り出した。極性基
含有オレフィン共重合体フィルムを初期防曇性評価用と
して使用した。

【０１８０】初期防曇性の評価 １００ｃｃのビーカーに７０ｃｃの水を入れ、その上面
を試料フィルムで覆い、５０℃の恒温水槽にビーカーを
つけて２０℃の恒温室に放置した。試料フィルム内面の
曇りの程度を２４時間後に観察した。 評価基準； ○：流滴状態で、水滴が認められない △：部分的に大粒の水滴がフィルムに付着している ×：細かい水滴がフィルムのほぼ全面に付着している ［塗装性］碁盤目試験 ＪＩＳ Ｋ ５４００に記載されている碁盤目試験の方法
に準じて、碁盤目を付けた試験片を作製し、セロテープ
（商品名、ニチバン（株）製）を試験片に張り付けた後
これを速やかに９０゜の方向に引張って剥離させ、塗膜
が残っている碁盤目の数を数え密着性の指標とした。

【０１８１】［フィラー分散性］有機化モンモリロナイトの調製 Ｎａ型モンモリロナイト４０ｇを７０℃の１０００ｍｌ
の蒸留水に分散させた後、この懸濁水中に、12-アミノ
ドデカン酸２０ｇと塩酸２ｍｌとを１００ｍｌの蒸留水
中で予め混合した溶液を導入し、２時間、７０℃で撹拌
し、モンモリロナイトの層間の金属イオンを有機カチオ
ンと交換した。次に、得られた沈殿を濾過し、十分に温
水で洗浄し精製を行った後、凍結乾燥、粉砕を行い、有
機化モンモリロナイト ２７ｇを得た。

【０１８２】物性評価用サンプルの調製 プロピレン・エチレンブロック共重合体（エチレン含
量：５．６モル％、ＭＦＲ：２５ｇ／10分）９２重量
部、上記の有機化モンモリロナイト ５重量部および実
施例で製造した極性基含有オレフィン共重合体 ３重量
部に、イルガノックス 1010^TM、イルガフォス 168^TM、
ステアリン酸カルシウムをそれぞれ０．１重量部を加
え、２０ｍｍφ二軸押出機にて、窒素雰囲気下、シリン
ダ温度２００℃で樹脂を溶融混合し、ペレットを製造し
た。得られたペレットについて、シリンダ温度２００
℃、金型温度４０℃、射出圧１０００ｋｇ／ｃｍ²の条
件で射出成形し、各種物性評価用試験片を得た。得られ
た試験片を２３℃に１６８時間保持した後に試験を行っ
た。

【０１８３】曲げ弾性率（ＦＭ） 長さ５インチ、幅１／２インチ、厚み１／８インチの射
出成形試験片を用い、ＡＳＴＭ Ｄ ６３８に準拠して曲
げ弾性率を測定した。アイゾット衝撃強度（ＩＺ） ＡＳＴＭ Ｄ ２５８に準拠して、厚さ１／４インチの試
験片（後ノッチ）を用いて２３℃で測定した。

【０１８４】熱変形温度（ＨＤＴ） 長さ５インチ、幅１／４インチ、厚み１／２インチの射
出成形試験片を用い、ＡＳＴＭ Ｄ ６４８に準拠して熱
変形温度を測定した。 ［水分散性］水分散体の調製 得られた極性基含有オレフィン共重合体 ４０ｇと、変
性ポリオレフィンとして無水マレイン酸グラフトポリプ
ロピレン（プロピレン／エチレン：９８／２モル比、無
水マレイン酸含量：４.０重量％、粘度平均分子量：１
７,０００、密度：０.９１９ｇ／ｃｍ³ 、融点：１３６
℃、軟化点：１４３℃、溶融粘度（１８０℃）：５００
ｃｐｓ）４ｇと、界面活性剤としてオレイン酸カリウム
１．２ｇとを室温で混合した後、ラボプラストミル（設
定温度：２００℃）にて５分間溶融混練し、次いで水酸
化カリウムの１８.７％水溶液を１．４ｇ添加し、さら
に５分間溶融混練した。続いて、内容物を取り出し、固
形状の乳化物を６０℃の温水中で分散させて水性樹脂散
体を得た。

【０１８５】分散粒子径の測定 ハネウエル社製マイクロトラックを用いて測定した。分散安定性 実施例で得られた水性樹脂分散体を密閉可能なガラス瓶
に入れ、室温下静置し、１ヶ月後に水相と樹脂相に分離
していないかどうかを確認した。

【０１８６】対Ａｌヒートシール強度 各分散物をバーコーターを使用して、アルミ箔（５０μ
ｍ）に塗布、風乾した後、２００℃にセットしたエア・
オーブン中で１０秒間加熱し、均一な塗膜を有する塗工
箔を得た。この塗工箔とＬＬＤＰＥシート（アコス工業
（株）製、厚さ：３００μｍ）をＪＩＳ Ｚ１７０７に
準拠した方法により１８０℃の温度で１秒間、１ｋｇ／
ｃｍ² の圧力をかけて熱接着し、さらに１５ｍｍ幅に切
断し試料とした。この試料を２３℃の測定温度下で１８
０°剥離試験に供し、接着強度を測定した（引っ張り速
度：３００ｍｍ／分）。

【０１８７】［溶剤分散性］溶剤分散体の調製 得られた極性基含有オレフィン共重合体５５ｇとトルエ
ン４９５ｇを撹拌機を備えた１リットルガラスオートク
レーブに入れ、１３０℃に過熱して樹脂を完全に溶解し
た後、８５℃までを１時間、８５℃から４０℃までを
４．５時間、４０℃から３０℃までを３０分で降温し、
樹脂分散体を得た。

【０１８８】分散粒子径 ハネウエル社製マイクロトラックを用いて測定した。分散安定性 実施例で得られた溶剤分散体を密閉可能なガラス瓶に入
れ、室温下静置し、１ヶ月後に溶剤相と樹脂相に分離し
ていないかどうかを確認した。

【０１８９】対Ａｌヒートシール強度 各分散物をバーコーターを使用して、アルミ箔（５０μ
ｍ）に塗布、風乾した後、２００℃にセットしたエア・
オーブン中で１０秒間加熱し、均一な塗膜を有する塗工
箔を得た。この塗工箔とＬＬＤＰＥシート（アコス工業
（株）製、厚さ：３００μｍ）をＪＩＳ Ｚ１７０７に
準拠した方法により１８０℃の温度で１秒間、１ｋｇ／
ｃｍ² の圧力をかけて熱接着し、さらに１５ｍｍ幅に切
断し試料とした。この試料を２３℃の測定温度下で１８
０°剥離試験に供し、接着強度を測定した（引っ張り速
度：３００ｍｍ／分）。

【０１９０】

【実施例１】十分に窒素置換した内容量１０００ｍｌの
ガラス製重合器にn-デカン４００ｍｌを装入し、窒素を
２０リットル／時間の量で流通させ、１３０℃で１０分
間保持させておいた。これに、トリイソブチルアルミニ
ウム０．６ｍｍｏｌを加え、次いで下記式で表されるun
decene-1-ol（活性アルミナで乾燥したもの）０．４８
ｍｍｏｌを添加した。

【０１９１】

【化２１】

【０１９２】さらに、メチルアルミノキサン１．１００
ミリモルを加え窒素の流通を停止し、エチレンを１２．
５リットル／時間の量で流通させた。最後に、ジメチル
シリレン（2、7-ジメチル-4,5（2-メチル-ベンゾ）-1-イ
ンデニル)(2,7-ジtert-ブチルフルオレニル）ジルコニ
ウムジクロリド ０．００２ミリモルとメチルアルミノ
キサン ０．５００ミリモルとを室温で１０分間接触し
たトルエンスラリー溶液を添加し、重合を開始し、常圧
下１３０℃で１時間重合を行った後、少量のイソブチル
アルコールを添加し重合を停止した。さらに、濃塩酸水
溶液１ｍｌを含むイソブチルアルコール溶液１００ｍｌ
を添加し、窒素下７５℃で加熱した。ポリマー溶液を大
過剰のメタノールに加え、ポリマーを析出させ、８０℃
で１２時間、減圧乾燥を行った結果、ポリマー３．７３
ｇが得られた。

【０１９３】得られた極性基含有オレフィン共重合体の
物性を表２に示す。上記のようにして得られた極性基含
有オレフィン共重合体について接着強度（対Ａｌ）を上
記のようにして測定した。結果を表３に示す。

【０１９４】

【実施例２】十分に窒素置換した内容量１０００ｍｌの
ガラス製重合器にトルエン４００ｍｌを装入し、窒素を
２０リットル／時間の量で流通させ、９０℃で１０分間
保持させておいた。これに、トリイソブチルアルミニウ
ム０．６ｍｍｏｌを加え、次いで下記式で表される1,2-
epoxy-9-decene（シリカアルミナで乾燥したもの）０．
４８ｍｍｏｌを添加した。

【０１９５】

【化２２】

【０１９６】さらに、メチルアルミノキサン１．１００
ｍｍｏｌを加え窒素の流通を停止し、エチレンを１２．
５リットル／時間の量で流通させた。最後に、ジメチル
シリレン（2、7-ジメチル-4,5（2-メチル-ベンゾ）-1-イ
ンデニル)(2,7-ジtert-ブチルフルオレニル）ジルコニ
ウムジクロリド ０．００２ミリモルとメチルアルミノ
キサン ０．５００ｍｍｏｌとを室温で１０分間接触し
たトルエンスラリー溶液を添加し、重合を開始し、常圧
下９０℃で１時間重合を行った後、少量のイソブチルア
ルコールを添加し重合を停止した。さらに、濃塩酸水溶
液１ｍｌを含むイソブチルアルコール溶液１００ｍｌを
添加し、窒素下７５℃で加熱した。ポリマー溶液を大過
剰のメタノールに加え、ポリマーを析出させ、８０℃で
１２時間、減圧乾燥を行った結果、ポリマー３．６４ｇ
が得られた。

【０１９７】得られた極性基含有オレフィン共重合体の
物性を表２に示す。上記のようにして得られた極性基含
有オレフィン共重合体について接着強度（対ＰＥＴ）を
上記のようにして測定した。結果を表３に示す。

【０１９８】

【実施例３】十分に窒素置換した内容量１０００ｍｌの
ガラス製重合器にn-デカン４００ｍｌを装入し、窒素を
２０リットル／時間の量で流通させ、９０℃で１０分間
保持させておいた。これに、トリイソブチルアルミニウ
ム０．６ｍｍｏｌを加え、次いで下記式で表される（2,
7-octadien-1-yl）succinic anhydride（活性アルミナ
で乾燥したもの）を０．４８ミリモルを添加した。

【０１９９】

【化２３】

【０２００】さらに、メチルアルミノキサン１．１００
ミリモルを加え窒素の流通を停止し、エチレンを１２．
５リットル／時間の量で流通させた。最後に、ジメチル
シリレン（2,7-ジメチル-4,5（2-メチル-ベンゾ）-1-イ
ンデニル)(2,7-ジtert-ブチルフルオレニル）ジルコニ
ウムジクロリド ０．００２ミリモルとメチルアルミノ
キサン ０．５００ｍｍｏｌとを室温で１０分間接触し
たトルエンスラリー溶液を添加し、重合を開始し、常圧
下１３０℃で１時間重合を行った後、少量のイソブチル
アルコールを添加し重合を停止した。さらに、濃塩酸水
溶液１ｍｌを含むイソブチルアルコール溶液１００ｍｌ
を添加し，窒素下７５℃で加熱した。ポリマー溶液を大
過剰のメタノールに加え、ポリマーを析出させ、８０℃
で１２時間、減圧乾燥を行った結果、ポリマー３．１８
ｇが得られた。

【０２０１】得られた極性基含有オレフィン共重合体の
物性を表２に示す。上記のようにして得られた極性基含
有オレフィン共重合体について接着強度（対Ｎｙ）を上
記のようにして測定した。結果を表３に示す。

【０２０２】

【実施例４】ジメチルシリレン（2,7-ジメチル-4,5（2-
メチル-ベンゾ）-1-インデニル)(2,7-ジtert-ブチルフ
ルオレニル）ジルコニウムジクロリドに代えてとしてジ
メチルシリレン（2-メチル-4-フェナンスリル-1-インデ
ニル）ジルコニウムジクロリドを０．０００７５ミリモ
ル用い、極性基含有モノマーとして下記式で表されるpe
ntapropenyl succinic anhydride を用い、エチレンに
代えてプロピレンを流通させながら６０℃で３０分間重
合したこと以外は実施例１と同様にしてエチレンと極性
基含有モノマーとの共重合を行った。

【０２０３】

【化２４】

【０２０４】得られた極性基含有オレフィン共重合体の
物性を表２に示す。上記のようにして得られた極性基含
有オレフィン共重合体について接着強度（対ＥＶＯＨ）
を上記のようにして測定した。結果を表３に示す。

【０２０５】

【実施例５】pentapropenyl succinic anhydrideに代え
て1,2-epoxy-9-deceneを用いたこと以外は実施例４と同
様に重合を行った。得られた極性基含有オレフィン共重
合体の物性を表２に示す。上記のようにして得られた極
性基含有オレフィン共重合体を２０重量％、ナイロン６
（相対粘度：２．３５ｄｌ／ｇ）を８０重量％配合し、
２０ｍｍφ ２軸押出機により２５０℃にて溶融混練す
ることにより熱可塑性樹脂組成物を調製し、この熱可塑
性組成物について耐衝撃性試験、引張試験を上記のよう
にして行った。結果を表３に示す。

【０２０６】

【実施例６】実施例４で得られた極性基含有オレフィン
共重合体を１０重量％、ナイロン６（相対粘度：２．３
５ｄｌ／ｇ）を３０重量％、プロピレン単独重合体（Ｍ
ＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝２．２ｇ／10
分）を６０重量％配合し、２０ｍｍφ２軸押出機により
２５０℃にて溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成
物を調製し、この熱可塑性樹脂組成物について耐衝撃性
試験、引張試験を上記のようにして行った。結果を表３
に示す。

【０２０７】

【比較例１】プロピレン単独重合体（ＭＦＲ（２３０
℃、２．１６ｋｇ荷重）＝２．２ｇ／10分）を７０重量
％、ナイロン６（相対粘度：２．３５ｄｌ／ｇ）を３０
重量％配合し、２０ｍｍφ ２軸押出機により２５０℃
にて溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物を調製
し、この熱可塑性組成物について耐衝撃性試験、引張試
験を上記のようにして行った。結果を表３に示す。

【０２０８】

【実施例７】実施例１から上記のようにしてフィルムを
作製し、このフィルムを用いて防曇性を上記のようにし
て評価した。結果を表３に示す。

【０２０９】

【実施例８】undecene-1-olに代えて、下記式で表され
るdelta 12-trideceneolを用い、さらにエチレンに代え
てプロピレンを用いたこと以外は実施例１と同様に重合
を行った。

【０２１０】

【化２５】

【０２１１】得られた極性基含有オレフィン共重合体の
物性を表２に示す。上記のようにして得られた極性基含
有オレフィン共重合体について塗装性を上記のようにし
て評価した。結果を表３に示す。

【０２１２】

【実施例９】実施例４で得られた極性基含有オレフィン
共重合体を用いてフィラー分散性を上記のようにして評
価した。結果を表３に示す。

【０２１３】

【比較例２】極性基含有オレフィン共重合体を用いなか
ったこと以外は実施例９と同様にしてフィラー分散性を
上記のようにして評価した。結果を表３に示す。

【０２１４】

【実施例１０】実施例１で得られた極性基含有オレフィ
ン共重合体を用いて上記のようにして水分散体を調製
し、水分散性を上記のようにして評価した。結果を表３
に示す。

【０２１５】

【実施例１１】undecene-1-olに代えて、下記式で表さ
れるundecylenicacidを用いたこと以外は実施例１と同
様にしてエチレンと極性基含有モノマーとの共重合を行
った。

【０２１６】

【化２６】

【０２１７】得られた極性基含有オレフィン共重合体の
物性を表２に示す。上記のようにして得られた極性基含
有オレフィン共重合体を用いて上記のようにして水分散
体を調製し、水分散性を上記のようにして評価した。結
果を表３に示す。

【０２１８】

【実施例１２】実施例３で得られた極性基含有オレフィ
ン共重合体を用いて上記のようにして溶剤分散体を調製
し、溶剤散性を上記のようにして評価した。結果を表３
に示す。

【０２１９】

【表２】

【０２２０】

【表３】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｊ 5/18 ＣＥＳ Ｃ０８Ｊ 5/18 ＣＥＳ Ｃ０８Ｌ 23/00 Ｃ０８Ｌ 23/00 101/00 101/00 101/06 101/06 Ｃ０９Ｊ 123/00 Ｃ０９Ｊ 123/00 (72)発明者 伊牟田 淳 一 千葉県袖ヶ浦市長浦580番32 三井化学株 式会社内 Ｆターム(参考） 4F071 AA15 AA15X AA20 AA20X AA30 AA31 AA31X AA39 AA39X BA01 BB05 BC01 4J002 AA012 BB051 BB141 BE011 BE041 BG011 BQ001 4J040 DA031 DD001 DF001 DN071 EC221 GA05 GA07 GA11 GA12 GA14 GA15 GA22 GA24 JA09 LA01 LA06 MA02 MA10 4J100 AA02P AA03P AD04Q AE26Q AJ01Q AQ01Q BA03Q BC43Q BC54Q BC55Q CA04 DA01 DA04 FA09 FA10

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記一般式（１）で表される構成単位お
   よび下記一般式（２）で表される構成単位からなり、分
   子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下であり、¹³Ｃ-ＮＭＲ
   スペクトルにおける（Ｔαα＋Ｔαβ）に対するＴαβ
   の強度比（Ｔαβ／（Ｔαα＋Ｔαβ））が１．０以下
   であることを特徴とする極性基含有オレフィン共重合
   体； 【化１】 （式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ²は炭
   化水素基を示し、Ｒ³はヘテロ原子またはヘテロ原子を
   含む基を示し、ｒは０または１を示し、Ｘはアルコール
   性水酸基、フェノール性水酸基、カルボン酸基、カルボ
   ン酸エステル、酸無水物、アミノ基、アミド基、エポキ
   シ基およびメルカプト基から選ばれる極性基を示し、ｐ
   は１〜３の整数であり、ｐが２または３のときＸは互い
   に同一でも異なっていてもよく、この場合においてｒが
   ０のときＸはＲ²の同一または異なる原子に結合してい
   てもよく、ｒが１のときＸはＲ³の同一または異なる原
   子に結合していてもよい。）。
2. 【請求項２】 請求項１に記載の極性基含有オレフィン
   共重合体を含むことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
3. 【請求項３】 請求項１に記載の極性基含有オレフィン
   共重合体からなることを特徴とする接着性樹脂。
4. 【請求項４】 請求項１に記載の極性基含有オレフィン
   共重合体からなることを特徴とする相容化剤。
5. 【請求項５】 請求項１に記載の極性基含有オレフィン
   共重合体からなることを特徴とする樹脂改質剤。
6. 【請求項６】 請求項１に記載の極性基含有オレフィン
   共重合体からなることを特徴とするフィラー分散剤。
7. 【請求項７】 請求項１に記載の極性基含有オレフィン
   共重合体からなることを特徴とする分散体。
8. 【請求項８】 請求項１に記載の極性基含有オレフィン
   共重合体からなることを特徴とするフィルムまたはシー
   ト。
9. 【請求項９】 請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物か
   らなることを特徴とする接着性樹脂。
10. 【請求項１０】 請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物
    からなることを特徴とする相容化剤。
11. 【請求項１１】 請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物
    からなることを特徴とする樹脂改質剤。
12. 【請求項１２】 請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物
    からなることを特徴とするフィラー分散剤。
13. 【請求項１３】 請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物
    からなることを特徴とする分散体。
14. 【請求項１４】 請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物
    からなることを特徴とするフィルムまたはシート。