DE2532175C3 - Verfahren zum Abscheiden von Schwefeloxiden aus Abgasen - Google Patents
Verfahren zum Abscheiden von Schwefeloxiden aus AbgasenInfo
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Description
25
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Abscheiden von Schwefeloxiden aus Abgasen, bei dem das Abgas
mit einer wäßrigen Waschlösung des Sulfits mindestens eines der Stoffe aus der Gruppe der Alkalimetalle und
des Ammoniums, die einen Oxidationsverzögerer enthält, in Kontakt gebracht wird. Es handelt sich dabei
insbesondere um die Reinigung von beispielsweise Rauchgasen eines Heizkessels, Wärmeofens, Sinterofens,
Röstofens, Konverters, Schmelzofens oder Müllverbrennungsofens.
Auf Grund der ständig wachsenden industriellen Produktion führen Schwefeloxide (SOa-J1, insbesondere
Schwefeldioxid, die in Abgasen enthalten sind, zu ernsthaften Problemen hinsichtlich der Luftverschmutzung.
Um eine derartige Luftverschmutzung mittels in Abgasen enthaltenen Schwefeloxiden zu
verhindern, sind verschiedene Entschwefelungsverfahren entwickelt worden.
Verfahren zum Abscheiden von SOx aus Abgasen unter Verwendung einer wäßrigen Sulfitlösung als
Waschlösung sind beispielsweise in den US-PS 34 77 815. 34 85 581, 36 07 037. 36 07 038 und 36 07 039
beschrieben. Bei diesen Entschwefelungsverfahren wird das in den Abgasen enthaltene Schwefeldioxid (SO2)
durch die folgende Reaktion (1) mit Sulfit absorbiert so
SO2 + M2SO, + H2O - ♦ 2MHSO, (1)
wobei M einerseits Alkalimetalle wie Na und K und andererseits Ammonium (NHi) darstellt
Die Entschwefelungsprozesse mit einer Waschlösung auf der Basis von Sulfit haben folgende Vorteile:
1. der Entschwefelungsgrad ist hoch;
2. die Kosten für die Entschwefelungsanlage sind verhältnismäßig niedrig und
3. es läßt sich verhältnismäßig einfach ein stabiler Verfahrensablaüf erreichen.
Bei den üblichen Entschwefelungsverfahren mit einem Reinigungsmittel auf der Basis Von Sulfit ist es
jedoch nachteilig, daß das in der Waschlösung enthaltene Sulfit in übermäßigem Umfang mit dem in
dem zu behandelnden Abgas enthaltenen Sauerstoff nach der folgenden Gleichung (2) reagiert:
M2SO3 + 4- O2
M2SO4
(2)
wobei M die gleiche Bedeutung hat wie in Gleichung (1),
Das Sulfit der Alkalimetalle oder des Ammoniums zum Reinigen bzw. Waschen von SOx wird somit in das
entsprechende Sulfat umgewandelt, das nicht als Waschmittel für SOx wirksam ist
In der CH-PS 5 47 230 ist ein Verfahren zur Verhinderung der Oxidation von Alkalisulfit bei einem
Schwefelabspaltungsprozeß beschrieben, wobei verschiedene Antioxidantien benutzt werden, wie Hydrochinon,
Chinolin, Glycin, Brenzcatechin oder Chelatbildner und Alkalimetalle derartiger Chelatbildner.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bei einem Verfahren der eingangs geschilderten Art die Oxidationsreaktion
des Sulfits noch wirkin?-/svoller zu
unterdrücken, als es bisher möglich gewesen ist
Zur Lösung dieser Aufgabe ist das erfindungsgemäße Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß als Oxidationsverzögerer
Thioharnstoff in einer Menge von mindestens 0,0001 MoI je Liter Waschlösung verwendet wird,
und daß die Waschlösung auf einen pH-Wert von wenigstens 6 eingestellt wird.
Um SOx aus einem Abgas abzuscheiden, wird das Gas somit mit einer wäßrigen Waschlösung gewaschen, die
das Sulfit von Alkalimetallen, beispielsweise Natrium (Na) und Kalium (K), oder des Ammoniums (NH»)
enthält, und außerdem den erwähnten Oxidationsverzögerer. Das Verfahren wird vorzugsweise in einem
Gaswäscher durchgeführt
Die Menge des der Waschlösung zugesetzten Oxidationsverzögerers beträgt vorzugsweise 0,0001 bis
0,1 Mol/1. Wenn die der Waschlösung zugesetzte Oxidationsverzögerermenge unter 0,0001 Mol/l liegt
wird keine ausreichende Unterdrückung der obengenannten Oxidationsreaktion des Sulfits mit dem in dem
Abgas enthaltenen Sauerstoff erreicht, während, wenn die Oxidationsverzögerermenge über 0,1 Mol/l liegt
eine Übersättigung vorhanden ist die nicht wirtschaftlich ist
Bei dem erfindungsgemäßen Entschwefelungsverfahren soll der pH-Wert der Waschlösung vorzugsweise
zwischen 7 und 83 liegen.
Bei dem Entschwefelungsverfahren kann das in der wäßrigen Waschlösung benötigte Sulfit auch im Verlauf
der Fntschwefelungsreaktion selbst erzeugt werden, indem der Waschlösung ein Hydroxyd der Alkalimetalle
oder des Ammoniums oder ein Katvonat der Alkalimetalle
oder des Ammoniums zugesetzt wird.
Oie Entschwefelungsreaktion läßt sich durch die folgende Gleichung (3) ausdrücken:
2MOH + SO2
M2SO1 + H2O |3|
wobei M die gleiche Bedeutung hat wie in Gleichung (1).
Auf diese Weise wird das in dem Abgas enthaltene Schwefeldioxid (SO2) von einer wäßrigen Waschlßsung
absorbiert, die das Hydroxid als das Sulfit des Alkalimetalls oder des Ammoniums enthält. Da in der
Praxis eine große Menge Kohlendioxid (CO2), welches beispielsweise in einem Verbrennungsabgas enthalten
ist, in der Waschlösüng gelöst wird, wird das der Waschtösung zugeführte Hydroxid gemäß der folgenden
Gleichung (4) in das Bikarbonat des Alkalimetalls oder des Ammoniums Umgeformt:
MOH 4- CO2
MHCO3
(4)
/* r
ZD
175
In diesem Fall wird daher das in dem Abgas etntbaltene SO2 durch die Reaktion von SO2 mit diesem
Bikarbonat gemäß der folgenden Gleichung (5>) ausgewaschen:
2!MHCO3 -(- SQ2 » M2SO3 + 2CO2 + H2O
(5)
Die Erfindung wird im folgenden an Hand mehrerer Beispiele näher beschrieben.
Es wurden Oxidationsversuche mit Sulfit durchgefühlt,
indem Luft in eine Absorptionslösung, die je Liter 0,2 Mol Natriumsulfit enthielt, und in Absorptions-Iösungen
eingeblasen wurde, die je Liter 0,2 Mol
Naitriumsulfit und 0,02MoI Thioharnstoff als Oxidationsverzögerer
enthielten, nachdem der pH-Wert jeder Absorptioosiösung auf 8,0 eingestellt worden war.
Bei den Versuchen wurde Luft 3ö Minuten lang mit einer Geschwindigkeit von 2 I/min in Gefäße eingeblasiiE,
die 200 ml der verschiedenen, in der Tabelle 1 aufgeführten Absorptionslösungen enthielten, die eine
Temperatur von 40° C hatten. Die Oxidationsgeschwindigkeit des Sulfits in der Absorptionslösung wurde
ermittelt, indem die Konzentration des Restsulfits in der mit Luft durchblasenen Absorptionslösung mittels
jodometrischer Titration bestimmt wurde, wobei sich der die Oxidation verzögernde Effekt des erfindungsgemaß
verwendeten Oxidationsverzögerers feststellen ließ. Die Ergebnisse sind in Tabelle {«iargestellt
Versuch Zusammensetzung der wäßrigen Oxidation des Nr. Absorptionslösung Sulfits
1 0,2 Mol/l Na2SO3 59,5
2 0,2 Mol/l Na2SO3 6,0
0,02 Mol/l CS(NH2),
0,02 Mol/l CS(NH2),
Tabelle 2 aufgeführten Absorptionslösungen enthielten. Die Oxidationsgeschwindigkeit des Sulfits in der
Absorptionslösung wurde errechnet, indem die Konzentration des Restsulfits in der mit Luft durchblasenen
Absorptionslösung mittels jodometrischer Titration bestimmt wurde, wobei sich der die Oxidation
verzögernde Effekt des erfindungsgemäß verwendeten Oxidationsverzögerers bestätigte. Die Ergebnisse sind
in Tabelle 2 enthalten.
Es wurden Oxidationsversuche mit Sulfit durchgeführt, indem Luft, die 200 ppm NO2 enthielt, in eine
Absorptionslösung, die 0,2 Mol/l des Sulfits enthielt, und
in Absorptionslösungen eingeblasen wurde, die 0.2 Mol/I des Sulfits und verschiedene Mengen des
Oxidationsverzögerers enthielt Bei den Versuchen wurden Luft und Luft, enthaltend NO2, mit einer
Geschwindigkeit von 10 l/min 30 Minuten lang in Behälter eingeblasen, die 500 ml der verschiedenen in
Ver | Zusammensetzung der | pH-Wert der | Oxidation |
such | wäßrigen Absorptions | wäßrigen | des Sulfits |
Nr | lösung | Absorptions | |
lösung |
0,2 Mol/l
0,2 Mol/l
0,2 Mol/l
0,2 Mol/l
0,06 Mol/l
0,06 Mol/l
0,2 Mol/l
0,06 Mol/l
0,2 Mol/l
0,06 Mol/l
0,2 Mol/l
0,3 Mol/l
0,06 Mol/l
0,2 Mol/l
0,06 Mol/l
0,2 Mol/l
0,3 Mol/l
Na3SO3 7,0
(NRO2SO3 7,0
(NH4)JSO3 7,0
CS(NHj)2
CS(NHj)2
Na2SO3 7,0
CS(NHj)2
Na2SO3 4,0
CS(NHj)2
Na2SO3 7,0
CS(NHj)2
95
96
14
96
14
11
30
9,5
30
9,5
Es ist bekannt, daß Sulfit katalytisch durch Luft in
Gegenwart von NOj oxidiert wird. Die Versuchsergebnisse
zeigen deutlich, daß Thioharnstoff wirkungsvoll die Oxidation des Sulfits selbst bei Vorhandensein von
NO2 verringert
Es wurden Absorptions- und Oxidationsversuche durchgeführt, indem Luft, die 50C ppm NO2 und
1000 ppm SO2 enthielt, in die in Tabelle 3 dargestellten
Absorptionslösungen eingeblasen wurde. Bei den Versuchen wurde Luft 30 Minuten lang in einer Menge
von 10 l/min in Behälter eingeblasen, die 500 ml der verschiedenen Absorptionslösungen enthielten, die eine
Temperatur von 40° C hatten.
Die Absorptionsgrade wurden errechnet, indem die Konzentration an SOx in den den Behältern zugeführten
und den die Behälter verlassenden Gasen bestimmt wurde, wobei ein den Leitwert messendes SOx-Analysegerät
benutzt wurde. Die Abnahme der Sulfitionenkonzentration in den Absorptionslösungen wurde
dadurch errechnet, daß die Konzentration des Restsulfits
in der mit Luft durchblasenen Absorptionslösung mittels jodometrischer Titration bestimmt wurden. Die
Ergebnisse sind in Tabelle 3 enthalten.
Versuch | Zusammensetzung der | pH-Wert der wäß | Entschwefelungs | Verbrauch an |
Nr. | wäßrigen Absorptions | rigen Absorptions | grad | SOj mMol/h |
lösung | lösung | (%) | ||
1 | 0,18 Mol/l Na2SO3 | 6,7 | 98 | 500 |
0,2 Mol/l Na2CO3 | ||||
2 | 0,18 Mol/l Na2SO3 | 6,7 | 98 | 100 |
0,2 Mol/l Na2CO1 | ||||
0,13 Mol/l SC(NH2)2 |
Claims (3)
1. Verfahren zum Abscheiden von Schwefeloxiden aus Abgasen, bei dem das Abgas mit einer wäßrigen
Waschlösung des Sulfits mindestens eines der Stoffe aus der Gruppe der Alkalimetalle und des Ammoniums,
die einen Oxidationsverzögerer enthält, in Kontakt gebracht wird, dadurch gekennzeichnet,
daß als Oxidationsverzögerer Thioharnstoff in einer Menge von mindestens 0,0001 Mol
je Liter Waschlösung verwendet wird und daß die Waschlösung auf einen pH-Wert von wenigstens 6
eingestellt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der Oxidationsverzögerer in einer Menge von 0,001 bis 0,1 Mol je Liter WaschlSsung
verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Waschlösung auf einen
pH-Wert von 7 bis 8,5 eingestellt wird.
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