CN101711439A - 具有改进的光输出的电致发光装置 - Google Patents

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Abstract

一种电致发光(EL)装置，其包括在衬底(10)上形成的光发射区域。第一电极(12)和第二电极(16)以及一个或多个EL单元(14)连同在电极之间形成的至少一个光发射层被包括，其中至少一个电极是透明的。罩(20)位于光发射区域之上，且光散射层(22)位于衬底和罩之间。光散射层包括透明的光散射颗粒(23)，其中在大部分光发射区域上光散射颗粒的体积与光散射层的体积之比大于0.55，其中衬底或罩是透明的且透射从EL单元发射的光。

Description

具有改进的光输出的电致发光装置
技术领域
本发明涉及电致发光(EL)发光二极管(LED)装置，且更具体地涉及具有用于改进光输出的光散射层的电致发光装置结构。
背景技术
电致发光装置是用于平板显示器和区域照明灯的有前景的技术。这些装置依赖于涂覆在衬底上的薄膜层材料，且包括有机、无机和无机-有机混合式发光二极管。薄膜层材料可包括例如LED领域中已知和教导的有机材料、量子点、熔融无机纳米颗粒、电极、导体和硅电子部件。
与适合于这些广阔领域的应用的独特电致发光装置配置无关，所有电致发光装置都以相同的一般性原理工作。电致发光(EL)单元夹在两个电极之间。这两个电极中的至少一个是至少部分地可透光的。与传统二极管的端子类似，这些电极通常被称作阳极和阴极。当在电极之间施加电势使得阳极连接到电压源的正端子且阴极连接到负端子时，认为LED被正向偏置。从阳极将正电荷载体(空穴)注入到LE单元中，从阴极注入负电荷载体(电子)。这样的电荷载体注入导致从电极通过EL单元的电流流动。空穴和电子的重新结合发生在光发射层内，并且导致光的发射。例如，包含量子点发光二极管(LED)结构的电致发光装置可以是或者无机的或者无机-有机混合式的，并且空穴和电子的重新结合发生在光发射层中的量子点的核内。无机-有机混合式EL单元可由包括小分子层或聚合物层的子层堆叠形成。
在二十世纪九十年代末引入了包含有机物和量子点的混合发射器的LED装置(Journal of Applied Physics 83，7965(1998)，Mattoussi等)。量子点是发光的、纳米尺寸的半导体晶体。将量子点添加到发射器层可提高装置的色域；可通过仅改变量子点颗粒尺寸获得红光、绿光以及蓝光发射；且可减小制造成本。由于诸如发射体层中量子点的聚集的问题，与典型的OLED装置相比这些装置的效率相当低。当使用纯的量子点薄膜作为发射器层时效率甚至更差(Journal of Applied Physics93，3509(2003)，Hikmet等)。效率差要归因于量子点层的绝缘性质。稍后在有机的空穴输送层和电子输送层之间沉积单层量子点膜时效率得到了提高(到约1.5cd/A)(Nature 420，800(2002)，Coe等)。据称，从量子点的发光主要是由于从有机分子上的激发子(在有机分子上发生电子空穴重新结合)的Forster能量转移而发生的。不管效率上的改进如何，这些混合装置仍然遭受与纯OLED装置相关联的所有缺陷。
近来，通过在真空沉积的无机n-GaN层和p-GaN层之间夹入单层厚的核/壳CdSe/ZnS量子点层，构造了一种大体上全无机的LED(NanoLetters 5，1039(2005)，Mueller等)。所得到的装置具有0.001-0.01％的较差的外量子效率。该问题的一部分可能是与被报告为存在后生长(post growth)的三辛基氧化磷(TOPO)和三辛基磷(TOP)的有机配位体相关联的。这些有机配位体是绝缘体且将导致到量子点中的较差的电子和空穴注入。
如在共同待决共同转让的、Kahen的美国公开2007/0057263(在此通过引用将其全部并入)中所述，可在层中向另外的半导体纳米颗粒提供量子点，以提高光发射层的电导率。
OLED装置一般可具有如美国专利No.4,476,292中公开的通常所说的小分子装置和如美国专利No.5,247,190中公开的称作聚合物OLED装置的这两种形式。每种类型的OLED装置可顺序包括阳极、有机EL元件和阴极。在大部分设计中，电极之一是反射式的且另一个是透明的。布置在阳极和阴极之间的有机EL元件一般包括有机空穴输送层(HTL)、光发射层(LEL)以及有机电子输送层(ETL)。空穴和电子在LEL层中重新结合并发光。Tang等人(Applied Physics Letters，51，913(1987)，Journal of Applied Physics，65，3610(1989)，以及美国专利第4,769,292号)展示了使用这样的层结构的高效的OLED。从那之后，公开了具有可替代层结构的大量OLED(包括聚合材料)，并且装置性能得到改进。
当分别从阴极和阳极注入的电子和空穴流经各自的电荷输送层并在发射层中重新结合时，在LED装置中产生光。许多因素决定着该光产生过程的效率。例如，对阳极和阴极材料的选择可决定电子和空穴被注入到装置中的效率如何；对ETL和HTL的选择可决定电子和空穴在装置中被输送的效率如何，以及对LEL的选择可决定电子和空穴重新结合并导致光的发射的效率如何，等等。
还发现，限制LED装置的效率的关键因素之一是将由电子空穴重新结合产生的光子从LED装置中提取出来的低效率。由于所使用的材料的高的光折射率，由重新结合过程产生的大部分光子因为全内反射而实际上被俘获在装置中。这些被俘获的光子从不离开LED装置且对从这些装置输出的光没有贡献。由于光在所有方向上从LED的内部层被发射，有些光直接从装置被发射出来，有些被发射到装置中并且或者被反射回而出来或者被吸收，还有些光被横向地发射并且被构成该装置的各种层俘获和吸收。一般说来，高达80％的光可能以这种方式损失掉。
典型的OLED装置使用玻璃衬底、诸如氧化铟锡(ITO)的透明导电阳极、有机层堆叠和反射式阴极层。从装置产生的光被发射通过玻璃衬底。这一般被称作底部发射装置。可替换地，装置可包括衬底、反射式阳极、有机层堆叠和顶部透明阴极层以及透明罩。从装置产生的光被发射通过顶部透明电极和透明罩。这一般被称为顶部发射装置。在这些典型的装置中，ITO层、有机层和玻璃的折射率分别约为2.0、1.7和1.5。据估计，所产生的光的几乎60％被内反射俘获在ITO/有机EL元件中，20％被俘获在玻璃衬底中，以及实际上仅约20％的所产生的光从装置被发射出来并执行有用的功能。
在任何这些LED结构中，都存在所发射的光被俘获和环境光被反射的问题。参考图8，现有技术中已知的底部发射LED装置被示出为具有透明衬底10、透明的第一电极12，包含光发射层的EL单元14、反射式第二电极16、间隙19和罩20。间隙19通常填充有干燥材料。如光线1所示，从EL单元14发射的光可通过透明衬底10被直接发射出装置。如光线2所示，光还可被发射并且在透明衬底10和EL单元14中被内部引导。另外，如光线3所示，光可被发射并且在EL单元14中被内部引导。朝向反射式电极16发射的光线4被朝向衬底10反射回并且遵循光线路径1、2或3中的一个。入射在LED上的环境光6可被从反射式电极16反射，从而减小LED装置的环境对比度。在一些现有技术的实施例中，电极16可以是不透明的和/或吸收光的。这样的布置会通过吸收环境光而增加对比度，但是还吸收朝向电极16发射的光4。所示的底部发射器的实施例还可以以具有透明罩和顶部电极16的顶部发射器配置来实施。
提出了各种技术来改进来自薄膜发光装置的光的输出耦合。这样的技术包括衍射光栅、具有衍射特性的亮度增强膜、反射结构以及表面和体散射器的使用。已知的还有微腔技术的使用。然而，这些方法都不能导致所有或几乎所有产生的光被从装置中发射出来。而且，衍射技术导致对发射角度的显著频率依赖，使得从装置中发射出来的光的颜色随观察者的视点而改变。散射技术也是已知的且在例如Cok的题为“OLEDdevice having improved light output”的US 2006/0186802中有所描述，在此通过引用将其全部并入。
题为“Brightness and contrast enhancement of direct view emissivedisplays”的US 2005/0007000描述了一种发光显示器，该发光显示器包括通过一个或多个透射层发射光的多个可独立操作的光发射器。该发光显示器进一步包括布置在光发射器和透射层之间用以阻止可在由透射层产生的界面中的一个或多个处(诸如在光发射器和透射层之间的界面处或在透射层和空气之间的界面处)发生的全内反射的元件。通过阻止全内反射可提高发光显示器的亮度。用于阻止全内反射的元件包括体散射器、表面散射器、微结构以及这些元件的组合，或者其他合适元件。
已知散射技术用来帮助从LED装置提取光。Chou(WO 02/37580)和Liu等(美国公开第2001/0026124号)教导了使用体散射层或表面散射层来改进光提取。邻近有机层或在玻璃衬底的外表面上施加散射层，且散射层具有与这些层匹配的光学折射率。以大于临界角的角度(否则会被俘获)从OLED装置发射的光可穿透到散射层中并且被散射到装置外。因此OLED装置的效率得到改进，然而仍然具有下面所述的缺陷。而且，装置的对比度在漫射照明下没有得到改进。
2004年9月7日授权的Do等人的题为“Organic electroluminescentdisplay device and method of manufacturing the same”的美国专利第6,787,796号描述了一种有机电致发光(EL)显示装置和制造该装置的方法。有机EL装置包括衬底层、形成在衬底层上的第一电极层、形成在第一电极层上的有机层以及形成在有机层上的第二电极层，其中在各层间的折射率具有较大差异的有机EL装置的层之间形成具有不同折射率区域的光损耗防止层。Garner等人的题为“Light extracting designs fororganic light emitting diodes”的美国公开第2004/0217702号相似地公开了使用微结构来提供用来在OLED内扰动内部波导模式的传播的内部折射率变化或者内部或表面物理变化。当用在顶部发射器实施例中时，公开了与罩邻近的折射率匹配聚合物的使用。
在Shiang的题为“Organic electroluminescent devices havingimproved light extraction”的美国公开第2005/0018431号和Horikx等人的题为“System with an active layer of a medium having light-scatteringproperties for flat-panel display devices”的美国专利第5,955,837号中描述了在OLED装置外部使用的光散射层。这些公开详细描述并定义了位于衬底上的散射层的特性。同样地，Duggal等人的题为“OrganicElectroLuminescent Devices with Enhanced Light Extraction”的美国专利6,777,871描述了对包括具有特定折射率和散射特性的复合层的输出耦合器的使用。虽然对提取光是有用的，然而该方法将仅提取在衬底中传播的光(如光线2所示)而将不提取通过有机层和电极传播的光(如光线3所示)。
在任何情况下，散射技术自身使得光多次通过光吸收材料层，在光吸收材料层中光被吸收且被转换成热。而且，被俘获的光可在被散射出装置之前通过罩、衬底或有机层水平地传播相当大距离，从而减小了在诸如显示器的像素化应用中装置的锐度。例如，如图9所示，现有技术的像素化底部发射LED装置可包括多个被独立控制的子像素50、52、54、56和58以及位于透明的第一电极12和衬底10之间的散射层22。从光发射层发射的光线5可在从装置中发射出来之前在穿过衬底10、EL单元14和透明的第一电极12时被散射层22多次散射。当光线5最终从装置中发射出来时，从其发源的起始子像素50位置到其被发射的远处的子像素58光线5已经通过各种装置层行进了相当长的距离，从而降低了锐度。大部分横向行进发生在衬底10中，因为那是目前封装中最厚的层。另外，由于在各种层中的光的吸收，发射的光的量被减小。
Tyan等人的题为“Organic light emitting device having enhanced lightextraction efficiency”的美国公开第2004/0061136号描述了一种包括光散射层的增强型光提取OLED装置。在某些实施例中，邻近折射层与光散射层相结合地使用低折射率隔离层(具有基本上比有机电致发光元件的光学折射率低的光学折射率)，以防止低角度光触击反射层，从而使得由于从反射层的多次反射而导致的吸收损耗最小化。然而，该特定布置仍然可导致装置的减小的锐度并且不提高对比度。
已知通过在光发射区域之间采用例如黑矩阵材料或通过使用彩色滤波器来提高LED装置的对比度。这样的方法虽然有用，但反射式电极的存在仍然显著地减小了环境对比度。如上所述，可采用圆偏振器，然而申请人已确定诸如散射层的光提取技术易于与这样的偏振器不兼容。
如在现有技术中所教导的，典型的散射理论采用球阵列。如果这样的球彼此相邻地布置以形成层，则球的体积(Vp＝(4*π*r3)/3)除以层的体积VL＝(2*r)3)的比等于π/6或0.5236。题为“Electroluminescentillumination system with an active layer of a medium having light-scatteringproperties for flat-panel display devices”的美国5,955,837描述了在底部发射电致发光装置的衬底上散射颗粒的半单层的使用。这样的层的体积比最多是典型的接触球单层阵列的一半，或近似为0.26。尽管对于所公开的装置优化了衬底中被俘获的光的提取和非俘获光的非散射的组合，但是这样的材料层可能并不散射被俘获在有机和电极层中的光，并且也难以形成。而且，当所俘获的光的量相对于所发射的光的量增加时，理想的散射的相对量增加，从而使得所述散射颗粒的半单层可能不能最优地从所关注的LED装置中提取所发射的光的全部。还有个事实就是，有机电致发光材料、反射式电极和透明电极都吸收一些光。因此，理想的是，尽可能地散射所俘获的高角度光以使吸收最小化。另外，申请人进行的实验显示，对于一些LED装置结构来说实际散射层的这样的体积比并不最优地提取光。
发明内容
本发明提供了一种包括形成在衬底上的光发射区域的电致发光(EL)装置。第一和第二电极以及一个或多个EL单元连同形成在电极之间的至少一个光发射层被包括，其中至少一个电极是透明的。罩位于光发射区域之上，且光散射层位于衬底和罩之间。光散射层包括透明的光散射颗粒，其中在大部分光发射区域上光散射颗粒的体积与光散射层的体积之比大于0.55，其中或者衬底或者罩是透明的并透射从EL单元发射的光。
本发明的另一方面提供一种用于形成电致发光(EL)装置的方法，该方法包括以下步骤：
a)提供具有光发射区域的LED，所述光发射区域包括第一电极和第二透明电极以及形成在所述电极之间的一个或多个EL单元；
b)形成包括易挥发溶剂和多个透明的光散射颗粒的溶液；
c)在透明电极的与所述一个或多个EL单元相对的一侧上涂覆所述溶液；以及
d)使所述溶液干燥以在透明电极上形成光散射层，其中在大部分光发射区域上光散射颗粒的体积与光散射层的体积之比大于0.55。
优点
本发明具有提高了从电致发光装置的光输出的优点。
附图说明
图1是根据本发明的实施例的具有光散射层的电致发光装置的截面；
图2是示出用于制作本发明的方法的流程图；
图3是根据本发明的可替换实施例的光散射层的截面；
图4是根据本发明的可替换实施例的光散射层的截面；
图5是根据本发明的可替换实施例的具有光散射层的电致发光装置的截面；
图6和图7是根据本发明的实施例的光散射层的显微相片；
图8示出具有被俘获的光的现有技术底部发射器LED装置的截面；
图9示出具有散射表面和降低了的锐度的现有技术底部发射器LED装置的截面；以及
图10是LED的截面。
应理解，附图不是按比例绘制的，因为各个层太薄并且各种层的厚度差异太大而不允许按比例绘制。
具体实施方式
参考图1，根据本发明的一个实施例，电致发光装置包括具有第一电极12、第二透明电极16以及形成在电极12和16之间的一个或多个电致发光(EL)单元14的LED。装置的光发射区域被定义为第一电极12、第二透明电极16以及所述一个或多个EL单元14排列于其中的区域。光散射层22形成在透明电极16的与所述一个或多个EL单元14相对的一侧上。光散射层22包括透明的光散射颗粒23，其中在大部分光发射区域上光散射颗粒23的体积与光散射层22的体积之比大于0.55。优选地，该比值在0.55和0.75之间，且更优选地该比值在0.55和0.65之间。LED可形成在衬底10上，其中罩20附着到衬底，形成LED与罩20内侧之间的间隙18。
通过仔细检查图10可更好地理解EL单元14。典型的LED 40结构被示出为包含第一电极12和第二电极16之间的电致发光(EL)单元14。EL单元14如同所示包含第一电极12和第二电极16之间的所有层(例如光发射层33和电荷控制层35、37)，但是不包含电极12、16自身。光发射层33可包含通过空穴和电子的重新结合而发光的任何材料。在一个实施例中，如图10所示，光发射层33包含半导体矩阵31中的发光量子点39。本公开中所使用的量子点是发光纳米颗粒。如图10所示，量子点可以是球形的，然而不限于该形状。发光纳米颗粒可具有任意形状，包括球、杆和线，只要它们是在至少一个维度上长度小于100nm的无机晶状纳米颗粒即可。优选地，发光纳米颗粒表现出量子局限效应。半导体矩阵31在混合式装置的情况下可以是有机基质材料，或在无机量子点LED的情况下是多晶无机半导体矩阵。EL单元14可选地可以分别包含p型或n型电荷输送层35和37，以改善电荷注入。EL单元14可具有附加的电荷输送层或接触层(未示出)。一个典型的LED装置使用玻璃衬底、诸如氧化铟锡(ITO)的透明导电阳极、包含层堆叠的EL单元14和反射式阴极层。EL单元14中的层可以是有机的、无机的或它们的组合。
在本发明的各种实施例中，光散射颗粒23可具有与光散射层22的剩余体积的平均折射率相比相对较高的折射率。也就是说，散射颗粒23可位于具有相对较低折射率的粘结剂中或形成在采用真空或充气腔(诸如图1的腔18)的表面(例如透明电极16)上。在本发明的另一实施例中，光散射颗粒23是非球形的且随机地定向。这样的颗粒形状和定向有效地形成在透明电极16的表面上的每个点处散射所有光的随机散射结构，从而增大了可在与光散射层22的每个相遇处被散射的高角度俘获光的量。这样的随机化效应减小了所发射的光的颜色和亮度的角度依赖性；对大部分发光装置(诸如显示器和区域照明器)有用的特性，然而在现有技术的稀疏、低体积比的散射层中可能没有发现它。在本发明的其他实施例中，为了使得不能被提取的俘获光的量最小化，在光散射层22和EL单元14之间不形成折射率大于0.1(其小于光发射层的折射率)、并且厚度足以俘获光的层。更优选地，光散射层22与EL单元14直接光接触。直接光接触意味着在光散射层22和EL单元14之间形成的任何层具有等于或大于光发射材料层的折射率的折射率或足以俘获光的厚度。在任何情况下，在光散射层22和透明电极16之间可采用透明的保护层。
层的体积是由在光散射颗粒下面并且光散射颗粒形成在其上并与其接触的表面、在光散射颗粒的上面并且与光散射颗粒接触的平行表面以及在每个边缘上与顶部表面和底部表面垂直的表面所包围的体积。对于具有刚性平面衬底的装置，体积是可以包围层中的所有光散射颗粒的最小立方体的体积。
本发明可用在具有图案化电极和光发射区域50的像素化显示装置中。在这样的装置中，光散射层22可以或者单独地或者以一个连续涂层的方式形成在每个光发射区域50上。在任一情况下，光散射层22的体积仅包围位于光发射区域50之上或之下的那些光散射颗粒23。根据本发明，在至少大部分光发射区域上，光散射颗粒23的体积与光散射层22的体积之比大于0.55。尽管在装置的整个光发射区域上该比值可优选地大于0.55，然而其还可优选地在小部分光发射区域上包括不意图用于光散射层22中的光散射的相对大的突出的颗粒(例如如2005年7月12日提交的共同待决的USSN 11/179,409中教导的隔离器颗粒，其公开内容通过引用被包括在此)。因为这种较大的颗粒将另外地大幅增加由突出的颗粒的峰值所限定的层的体积但不显著影响光散射，因此在确定本发明的光散射层22中的散射颗粒的体积比时不需要包括包含这样的相对大的颗粒的区域。因此，本发明仅要求：在大部分光发射区域上该体积比大于0.55。因此，可以将涂覆有这样的较大颗粒的任何区域从光散射层的限定体积的表面的描述中排除。
根据本发明，光散射颗粒23可包括各种材料，没有被光散射颗粒23占据的其余部分的体积也可以包括各种材料。在本发明的一个实施例中，大部分其余的体积可以是气体或真空。优选地，采用空气或惰性气体。
本发明的光散射颗粒23优选地具有大于或等于EL单元14和/或透明电极16的光折射率的光折射率。这样的光折射率有效地从装置中提取光，因为其可以防止任何光被俘获在EL单元14和/或透明电极16中。实际上，光散射颗粒可具有大于或等于1.8的光折射率。
参考图2，根据本发明，包括光散射层22的电致发光装置可通过以下步骤来形成：提供100具有光发射区域的LED，该光发射区域包括第一电极和第二透明电极以及形成在电极之间的一个或多个EL单元；形成105包括易挥发溶剂和多个透明的光散射颗粒的溶液(例如分散体)；将溶液涂覆110在第二透明电极的与所述一个或多个EL单元相对的一侧上；以及使溶液干燥115以在透明电极上形成光散射层，其中在至少大部分光发射区域上散射颗粒的体积与层的体积之比大于0.55。用于形成LED装置的技术在本领域中是熟知的。
在溶液中可包括另外的材料以进一步改进该方法或所得到的层的效能。例如，可采用表面活性剂或粘结剂。特别地，可采用光折射率小于光散射颗粒的折射率且重量小于光散射颗粒23的重量的10％的粘结剂。申请人已证明例如包括氨基钾酸乙酯的这样的粘结剂可有效地用作表面活性剂以及用于将光散射颗粒23附着到电极上的手段。参考图3，在透明电极16上形成光散射颗粒23的干燥后的层22。
参考图4，在本发明的可替换实施例中，可在包括光散射颗粒23和透明的高折射率纳米颗粒30的混合物的溶液中添加粘结剂，以形成在透明电极16上形成的高光折射率的光散射层22。在这种情况下，粘结剂和纳米颗粒30可形成邻近透明电极16的光滑的平面层。申请人在具有光散射颗粒23的光散射层22内采用了这样的高折射率纳米颗粒30。高折射率纳米颗粒30可能不散射光但是可增强光散射颗粒23和透明电极16之间的光学耦合。纳米颗粒30可能具有不同于光散射颗粒23的光学指数(optical index)。
如图1所示，光散射层22可与第二透明电极16邻近并接触。这样的配置可将光散射层22与第二透明电极16置于光学接触中，从而增强从第二透明电极16到光散射层22的光的透射。在本发明的其他实施例中，如图5所示，可在光散射层22(26a)和第二透明电极16之间以及/或者在光散射层22的与第二透明电极16相对的一侧上在光散射层22(26b)上形成一个或多个保护层26a/26b。保护层在本领域中是已知的，例如诸如氧化铝或氧化锌的金属氧化物以及聚对二甲苯。在被采用时，这样的保护层的折射率优选地可大于0.1(其小于光发射材料层的折射率)、更优选地至少为光发射材料层的折射率，且具有不足以俘获从光发射材料层发射的光的厚度。在本发明的另一实施例中，如在US2006/0186802中所教导的，低折射率层可在间隙18中使用或用作间隙18，并且OLED装置可以是顶部发射显示装置以及第一电极12可以是反射式电极。
在其他实施例中，封装罩20和衬底10可包括具有1.4和1.6之间的典型折射率的玻璃或塑料。透明的低折射率元件18可包括光学透明材料的固体层、空间或间隙。空间或间隙可以是真空或填充有光学透明的气体或液体材料。例如空气、氮、氦或氩都具有1.0和1.1之间的折射率且都可被采用。可采用的更低折射率固体包括碳氟化合物或MgF，它们每个均具有低于1.4的折射率。采用的任何气体优选地是惰性的。反射式电极12优选地由金属(例如铝、银或镁)或金属合金制成。透明电极16优选地由透明导电材料例如氧化铟锡(ITO)或其他金属氧化物制成。EL单元14可包括本领域已知的有机材料，例如空穴注入层、空穴输送层、光发射层、电子注入层以及/或者电子输送层。在OLED领域中这样的有机材料层众所周知。有机材料层一般具有1.6和1.9之间的折射率，而氧化铟锡具有约1.8-2.1的折射率。因此，在有机LED的情况下各种层16和14具有1.6-2.1的折射率范围。可替换地，EL单元14可包括折射率范围一般在1.8和3.0之间的无机半导体材料。当然，各种材料的折射率可取决于穿过它们的光的波长，因此针对这些材料的在此处提到的折射率值仅是近似的。在任何情况下，透明的低折射率元件18在LED发射器的理想波长处优选地具有至少为0.1的折射率，其比第一折射率范围内的每个值和第二折射率低。
光散射颗粒23可包括金属氧化物，例如二氧化钛。在一个实施例中，光散射颗粒具有小于2微米的平均最大直径，且在可替换实施例中，光散射颗粒具有1微米和2微米之间的平均最大直径。在可替换实施例中，光散射颗粒23可具有小于1微米的平均最大直径。光散射颗粒23自身可以是磷光或荧光颗粒且用来提取被俘获的光以及将相对高频的光转换成不同的低频颜色。没有被转换的相对低频的光可以简单地被提取出。在这种情况下，磷光或荧光光散射颗粒的直径可以是0.5至2微米。
在操作中，利用电极12和16通过EL单元14的光发射层33提供电流以发射光。一些光通过散射层22被有用地发射出装置外。其他光可能由于全内反射以及透明电极16和EL单元14的高光折射率而被俘获。该被俘获的光可与光散射层22中的光散射颗粒23相互作用并被有用地重新导出装置，从而提高装置的亮度。申请人已构造出这样的装置。图6和图7是根据本发明具有约0.6的体积比的实施例的具有TiO2光散射颗粒的光散射层的显微照片。光散射层包括具有10％重量的树脂表面活性剂和粘结剂(Avecia制造的Solsperse 2000)的0.5-2微米的TiO2颗粒，且具有小于1微米的厚度。该层是由浓度为14％重量的二甲苯分散体涂覆成的，采用以70微米的间距、100滴/秒沉积的60pL滴通过喷墨方式沉积在顶部发射OLED装置的表面上，以形成薄湿膜，在50C(摄氏度)将其烘干。随着干燥温度的变化，可替换地可以使用其他溶剂(包括甲苯)以及其他涂覆方法(诸如旋涂和喷涂)来提供不同的干燥速率。溶剂中不同浓度的颗粒也以不同的速率沉积且然后在不同的温度(在温度经过控制的大气中或者通过加热分散体沉积于其上的衬底)使其干燥，从而为给定量的光散射材料提供可变的干燥速率。特别地，可控制干燥以提供不同浓度的最终光散射层。申请人证明40-60C(摄氏度)的优选范围以外的温度一般导致小于0.55体积百分比的次优堆积浓度，且不能最优地从OLED装置中提取光。而且，对于表面区域上的分散体中的恒定体积的散射颗粒，沉积速率(例如每秒来自喷墨沉积***的滴)影响干燥层的干燥和堆积结构。在OLED装置的透明电极上提供具有优选体积比的光散射层，且发现该光散射层的性能具有期望的性能。
散射层22可采用各种材料。例如，在聚合材料的矩阵中可采用随机布置的二氧化钛球。可替换地，可使用采用ITO、氧化硅或氮化硅的更有组织的布置。折射元件的形状可以是柱形、矩形、金红石型或球形，但应理解的是其形状不限于此。散射层22中的材料之间的折射率差可以是例如从0.3到3，且一般大的折射率差是所期望的。散射层的厚度或散射层中或散射层的表面上的特征的尺寸可以是例如从0.03到50μm，然而优选小于1微米的厚度以使吸收最小化以及使与显示装置的其他元件的兼容性最大化。一般优选避免散射层中的衍射效应。例如可通过随机地布置特征或通过确保折射元件的尺寸、形状或分布变化以及/或者与从光发射区域由装置发射的光的颜色的波长不相同，来避免这样的效应。
光散射层22的材料可包括有机材料(例如聚合物或导电聚合物)或无机材料。有机材料可包括例如一个或多个聚噻吩、PEDOT、PET或PEN。无机材料可包括例如SiOx(x＞1)、SiNx(x＞1)、Si3N4、TiO2、MgO、ZnO、Al2O3、SnO2、In2O3、MgF2、二氧化铪(HfO2)、氧化锆(ZrO2)、锆石(ZrO2.SiO2)、钆镓石榴石(Gd3Ga5O12)、硫酸钡、氧化钇(Y2O3)、钆铝石榴石(“YAG”，Y3Al5O12)、方解石(CaCO3)、蓝宝石(Al2O3)、金刚石、氧化镁和/或氧化锗以及CaF2中的一个或多个。散射层22可包括例如具有1.6到1.8的折射率的氧化硅和氮化硅，且掺杂有具有从2.5到3的折射率的二氧化钛。可采用具有1.4到1.6范围内的折射率的聚合材料，拥有具有更高折射率的材料例如二氧化钛的折射元件的分散体。
可使用例如本领域中已知的光刻胶、掩膜曝光和蚀刻利用传统的平版印刷手段来产生散射层。可替换地，可采用溶液涂覆，其中液体例如具有二氧化钛分散体的溶剂可形成散射层22。
大部分有机的和有机-无机混合式的LED装置对湿度或对氧气敏感，或者对二者都敏感，因此它们一般与干燥剂(诸如氧化铝、铁铝氧石、硫酸钙、粘土、硅胶、沸石、碱金属氧化物、碱土金属氧化物、硫酸盐或金属卤化物和高氯酸盐)一起被封装在诸如氮或氩的惰性气氛中。用于封装和干燥的方法包括但不限于在2001年5月8日授权给Boroson等人的美国专利第6,226,890号中所述的那些方法。另外，诸如SiOx(x＞1)、特氟隆的阻挡层以及交替的无机/聚合物层在用于封装的本领域中是已知的。
特别地，如图5所示，可采用保护层26a/26b。例如，可在电极16上沉积非常薄的透明封装材料层。在这种情况下，散射层22可沉积在保护材料26a的层上。该结构具有在散射层22的沉积期间保护电极16的优点。优选地，透明保护材料26a层具有至少可与透明电极和有机层的折射率范围可比的折射率，或非常薄(例如约少于0.1微米)，使得透明电极16和EL单元14中的经波导引导的光将穿过透明保护材料26a层并且被散射层22散射。
如果需要，本发明的电致发光装置可利用各种熟知的光学效应来提高其特性。这包括优化层厚度以产生最大的光透射，提供介质镜结构，用光吸收电极替代反射式电极，在显示器上提供抗强光或抗反射涂层，在显示器上提供偏振介质或在显示器上提供彩色的、中性浓度或颜色转换滤波器。可特地在罩上或作为罩的一部分提供滤波器、偏振器和抗强光或抗反射涂层。
本发明还可利用主动或被动矩阵OLED装置来实施。其还可用在显示装置或区域照明装置中。在一个实施例中，本发明用在包括小分子OLED或聚合OLED的平板OLED装置中，如在1988年9月6日授权给Tang等人的美国专利第4,769,292号和1991年10月29授权给VanSlyke等人的美国专利第5,061,569号中所公开的，但不限于此。在另一实施例中，本发明用在包含量子点的平板无机LED装置中，如在题为“Quantum dot light emitting layer”的美国专利申请公开第2007/0057263号和Kahen的待决的美国申请第11/683,479号中所公开的，但不限于此，通过引用将上述文献全部包括在此。有机的、无机的和混合式的发光显示器的许多组合和变体可用来制造这样的装置，包括具有顶部或底部发射器结构的主动矩阵LED显示器和被动矩阵LED显示器这两者。电致发光装置的许多组合和变体可用来制造这样的显示器，包括具有顶部或底部发射器结构的主动和被动矩阵LED显示器。
已经具体参考本发明的某些优选实施例详细说明了本发明，但应理解在本发明的精神和范围内可实现变化和修改。
部件列表
1，2，3，4    光线
10            衬底
12            电极
14            EL单元
16            透明电极
18            间隙
19            间隙
20            罩
22            散射层
23            散射颗粒
26，26a，26b  保护层
30            透明的高折射率颗粒
31            半导体矩阵
33            光发射层
35，37    电荷输送层
39        量子点
40        LED
50        光发射区域
100       提供OLED步骤
105       形成分散体步骤
110       涂覆分散体步骤
115       干燥分散体步骤

Claims (20)

1.一种电致发光(EL)装置，包括：
衬底；
形成在所述衬底上的光发射区域，其包括第一电极和第二电极以及包括形成在所述电极之间的至少一个光发射层的一个或多个EL单元，其中至少一个电极包括透明电极；
位于所述光发射区域上方的罩；以及
位于所述衬底和罩之间的光散射层，其包括透明的光散射颗粒，其中在所述光散射区域的大部分上，光散射颗粒的体积与所述光散射层的体积之比大于0.55，其中或者所述衬底或者罩是透明的并透射从所述EL单元发射的光。
2.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射层位于所述衬底和电极之间或位于电极和所述EL单元之间，或位于电极和所述罩之间。
3.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射层与电极邻近和相接触。
4.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述第一电极形成在所述衬底上且是反射式的，所述第二电极形成在所述EL单元上且是透明的，以及所述光散射层在所述透明的第二电极的与所述第一反射式电极相对的一侧上位于所述透明的电极上。
5.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述第一电极形成在所述衬底上且是透明的，且所述第二电极形成在所述EL单元上且是透明的，以及所述光散射层在所述第一透明电极和所述衬底之间。
6.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中至少一个电极包括具有透明层和反射层的多个层，以及其中所述光散射层形成在所述透明层和所述反射层之间。
7.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射颗粒是非球形的且被随机地定向。
8.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中没有被光散射颗粒占据的所述光散射层的体积的大部分被气体或真空占据。
9.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射层还包括光折射率小于所述光散射颗粒的折射率且重量小于所述光散射颗粒的重量的10％的粘结剂。
10.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中光散射颗粒的体积与所述光散射层的体积之比在0.55和0.75之间。
11.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，还包括在所述光散射层和所述透明电极之间以及/或者在所述光散射层的与所述透明电极相对的一侧上在所述光散射层上形成的一个或多个保护层。
12.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射颗粒具有小于2微米的平均最大直径。
13.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射颗粒具有0.5微米和2微米之间的平均最大直径。
14.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射颗粒包括磷光或荧光颗粒。
15.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射颗粒包括金属氧化物或金属氮化物。
16.根据权利要求1所述的电致发光(EL)装置，其中所述光散射层小于1微米厚。
17.一种用于形成电致发光(EL)装置的方法，包括步骤：
a)提供具有光发射区域的LED，所述光发射区域包括第一电极和第二透明电极以及形成在所述电极之间的一个或多个EL单元；
b)形成包括易挥发溶剂和多个透明光散射颗粒的溶液；
c)将所述溶液涂覆在所述透明电极的与所述一个或多个EL单元相对的一侧上；以及
d)使所述溶液干燥以在所述透明电极上形成光散射层，其中在所述光发射区域的大部分上所述光散射颗粒的体积与所述光散射层的体积之比大于0.55。
18.一种电致发光(EL)装置，包括：
衬底；
形成在所述衬底之上的光发射区域，其包括第一电极和第二电极以及包括形成在所述电极之间的至少一个光发射层的一个或多个EL单元，其中至少一个电极包括透明电极，所述透明电极和EL单元材料具有第一折射率范围；
罩，其具有第二折射率且位于所述光发射区域上，并且来自所述EL单元的光通过所述罩被发射；
位于所述衬底和罩之间的光散射层，其包括透明的光散射颗粒，其中在大部分所述光发射区域上光散射颗粒的体积与所述光散射层的体积之比大于0.55，其中或者所述衬底或者罩是透明的并透射从所述EL单元发射的光；以及
透明的低折射率元件，其具有低于所述第一折射率范围中的每个值和第二折射率的第三折射率，且位于所述光散射层和透明的衬底或罩之间。
19.根据权利要求18所述的电致发光(EL)装置，其中所述罩是透明的罩以及其中所述透明的低折射率元件与所述透明的罩邻近和相接触，或者其中所述衬底是透明的衬底以及其中所述透明的低折射率元件与所述透明的衬底邻近和相接触。
20.根据权利要求18所述的电致发光(EL)装置，其中所述第一电极是透明的且形成在所述衬底上，以及所述第二电极是反射式的且形成在所述一个或多个EL单元上，以及所述光散射层位于所述透明的低折射率元件上且与所述第一透明电极邻近和相接触。
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