KR101268534B1 - 유기 발광 소자 및 유기 발광 소자 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 유기 발광 소자는 제1 전극, 유기 발광층, 제2 전극이 적층되어 빛을 방사하는 발광부 및 복수의 홀을 가지며 상기 유기 발광층에서 방사되는 빛을 미소 공진시키는 박막층을 포함함으로써, 광추출 효율을 개선할 수 있다.

Description

유기 발광 소자 및 유기 발광 소자 제조 방법{ORGANIC ELECTROLUMINESCENT DEVICE AND METHOD FOR MANUFACTURING THEREOF}
본 발명은 유기 발광 소자 및 유기 발광 소자 제조 방법에 관한 것으로, 상세하게는 신뢰성 있는 광추출이 가능한 유기 발광 소자와 그 제조 방법에 관한 것이다.
유기 발광 소자, 예를 들어 유기 발광 다이오드는 애노드 전극으로부터 공급되는 홀과 캐소드 전극으로부터 공급되는 전자가 그 양전극 사이에 형성된 유기 발광층에서 결합하여 엑시톤이 형성되고 그것이 다시 재결합하는 과정에서 발광하는 소자이다. 유기 발광 다이오드는 스스로 발광하는 소자로서 넓은 시야각, 빠른 응답속도 및 높은 색재현율로 인하여 디스플레이 장치에 응용되어 개발되어 왔다. 이에 나아가 최근 유기 발광 다이오드를 조명에 응용하는 연구개발이 활발히 진행되고 있다.
도 1은 종래의 유기 발광 소자의 적층 구조를 나타낸 개략도로, 기판(10), 투명 전극인 애노드(20), 유기 발광층(30), 캐소드(40), 보호막(50)이 순서대로 적층된 유기 발광 다이오드를 나타내었다.
유기 발광 다이오드는 R(red), G(green), B(blue)를 따로 발현하거나 백색광을 발현하도록 구성될 수 있다. 이때, 소망하는 색을 표현하기 위해 다른 파장의 빛을 방사하는 복수의 유기 발광층을 결합시켜 사용하기도 한다.
한국공개특허공보 제2007-0008071호에는 유기 발광 구조물들의 폭을 일정하게 수직으로 적층시켜 RGB 서브 픽셀의 면적과 픽셀의 면적을 같게 함으로써 휘도를 증가시키고, 고정세화를 용이하게 하는 기술이 개시되고 있다. 그러나, 이러한구조에 의하면 중간에 위치하는 서브 픽셀에서 생성된 빛이 단부에 위치하는 서브 픽셀에서 반사되어 외부로 방사되기 때문에 광효율이 저하되는 문제가 있다.
한국공개특허공보 제2007-0008071호
본 발명은 신뢰성 있는 광추출이 가능한 유기 발광 소자 및 유기 발광 소자 제조 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명의 유기 발광 소자는 제1 전극, 유기 발광층, 제2 전극이 적층되어 빛을 방사하는 발광부 및 복수의 홀을 가지며 상기 제1 전극과 상기 유기 발광층의 사이와, 상기 제1 전극의 외면 중 적어도 하나에 배치되어 상기 유기 발광층에서 방사되는 빛을 미소 공진시키는 박막층을 포함할 수 있다.
한편, 본 발명의 유기 발광 소자 제조 방법은 투명 박막을 형성하는 단계, 상기 투명 박막에 콜로이드 비드를 산포시키는 단계, 상기 투명 박막에 금속층을 증착시키는 단계, 상기 콜로이드 비드를 제거하는 단계를 포함할 수 있다.
이상에서 설명된 바와 같이 본 발명의 유기 발광 소자는 2중층을 갖는 제1 전극 내부(즉, 양극-박막층-양극), 제1 전극의 외면 중 적어도 하나에 미소 공진을 위한 박막층을 배치함으로써 광추출 효율을 개선할 수 있다.
또한, 박막층에 복수의 홀을 형성함으로써 미소 공진을 위해 부가 배치된 박막층에 의해 빛이 차폐되는 현상을 방지한다. 즉, 투명도를 함께 개선시킬 수 있다.
도 1은 종래의 유기 발광 소자의 적층 구조를 나타낸 개략도.
도 2는 본 발명의 유기 발광 소자를 나타낸 개략도.
도 3은 두 층의 발광층을 갖는 인광 백색 OLED 소자의 구조를 나타낸 개략도.
도 4는 Triplet Harvesting형 하이브리드 백색 OLED의 작동 원리를 나타낸 개략도.
도 5는 Direct Recombinatin형 하이브리드 백색 OLED의 구조를 나타낸 개략도.
도 6은 마이크로 렌즈 어레이의 광추출 원리를 나타낸 개략도.
도 7은 브러그 미러를 이용한 미소 공진의 원리를 나타낸 개략도.
도 8은 본 발명의 일실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 개략도.
도 9는 간소한 미소 공진 구조를 나타낸 개략도.
도 10은 본 발명의 박막층을 나타낸 평면도.
도 11은 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 개략도.
도 12는 본 발명의 유기 발광 소자 제조 공정을 나타낸 개략도.
이하, 본 발명의 유기 발광 소자에 대하여 도면을 참조하여 보다 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명의 유기 발광 소자를 나타낸 개략도이다.
도 2에 도시된 유기 발광 소자는 기판(111), 제1 전극(112), 유기 발광층(113), 제2 전극(114)이 순서대로 적층되어 있다.
기판(111)은 유기 발광 소자의 기구적 강도를 제공하는 동시에 투명 창의 역할을 겸한다. 기판은 광이 투과는 성질의 유리, 플라스틱으로 이루어질 수 있으며, 플라스틱의 경우 PET(polyethylene terephthalate), PC(polycarbonate), PES(polyethersulfone), PI(polyimide) 등이 사용된다.
제1 전극(112)은 애노드(anode), 캐소드(cathode)가 될 수 있으며, 설명의 편의를 위해 이하에서는 애노드(anode)이며 ITO, 탄소계 물질(나노 튜브, 그래핀) 전도성 폴리머 등의 투명 전극인 것으로 가정한다.
제2 전극(114)은 제1 전극(112)과 쌍을 이루는 극성을 갖는다. 예를 들어 제1 전극(112)이 애노드이면 제2 전극(114)인 캐소드가 되며, 제1 전극(112)이 캐소드이면 제2 전극(114)은 애노드가 된다.
유기 발광층(113)은 제1 전극(112)과 제2 전극(114)에서 제공된 전력에 의해 광을 생성하는 요소로 유기물을 포함한다. 예를 들어 유기 발광 다이오드(OLED)는 전계를 인가할 때 유기 발광층(113)에서 만난 전자와 정공의 재결합 시 에너지가 방출되면서 특정한 파장의 빛이 발생하는 원리를 이용한 자체 발광형 소자이다. 유기 발광 다이오드의 기본적 구조는 기판(111)에서 가까운 순으로 양극, 정공주입층, 정공운송층, 발광층, 전자운송층, 전자주입층, 음극(금속 전극)로 이루어져 있다. 여기서, 양 전극(112, 114) 사이에 위치하는 층, 구체적으로 정공주입층, 정공운송층, 발광층, 전자운송층, 전자주입층 등을 유기 발광층이라 칭하기로 한다.
유기 발광층은 조명용 광원을 위한 핵심 소자이다. 소자 구조에 따라서 스택(stack) 구조, 단일 발광층 구조, Horizontal RGB, Down Conversion으로 나눌 수 있는데, 보통의 경우 제조가 용이하고 고효율을 얻을 수 있는 스택 구조를 사용하게 된다. 또한, 사용하는 소재에 따라서는 형광, 인광 그리고 하이브리드 백색 OLED로 나눌 수 있다. 형광 소재를 사용하는 경우에는 소자 안정성 면에서는 우수하지만 고효율을 얻는데 한계가 있으며, 인광 소재를 사용하는 경우에는 고효율을 얻을 수 있는 있지만, 안정적인 청색 소재를 얻는데 한계가 있다. 이러한 두가지 소재의 문제점을 상호 보완하고자 하는 노력으로 청색은 형광 소재를 사용하고 그 외의 색상은 인광 소재를 사용하는 하이브리드 방식의 연구가 활발히 진행되고 있다.
인광 소자의 구조는 두 층의 발광층을 갖는 인광 백색 OLED 소자의 구조를 나타낸 도 3에서와 같이 정공 주입/수송층(115)과 전자 주입/수송층(116) 이외에 두 층의 발광층(113)을 기본 골격으로 하고 있다. 이때 발광층은 p-Type 호스트와 n-Type 호스트로 이루어지며 각각의 호스트는 높은 정공 주입과 전자 주입 장벽을 가지는 HOMO/LUMO 구조를 가진다. 이러한 구조는 흡사 LED의 PN 정션과도 같은 구조라고 할 수 있으며, 재결합 영역을 두 호스트의 계면으로 제한함으로써 전류 손실을 최소화할 수 있는 장점을 가지고 있다. 이때 재료적으로 요구되는 것은 전기 화학적/열적 안정성 이외에도 호스트의 삼중항 에너지가 청색 인광 도판트(dopant)의 것보다 높으며, 정공 이동도나 전자 이동도가 너무 낮지 않아야 한다. 여기에 높은 전하 이동도를 가지면서 삼중항 에너지가 청색 인광 도판트의 것보다 높은 정공 수송층 또는 전자 수송층 소재가 있다면 소자 구조를 설계하는데 많은 자유도를 제공할 수 있게 된다.
인광 백색 유기 발광 다이오드(OLED)의 개발은 새로운 넓은 삼중항 에너지를 갖는 소재의 개발이 관건이라고 할 수 있다. 호스트뿐만 아니라 정공 수송층과 전자 수송층에서도 기존의 전하 이동도와 안정성을 유지하면서 청색 인광 도판트의 삼중항 에너지를 소멸시키지 않도록 넓은 삼중항 에너지를 갖는 것이 중요하다. 또한, 공정성을 확보하기 위한 도판트의 수를 줄이는 것 역시 중요하다. 디스플레이용 도판트가 넓은 색재현 범위를 확보하기 위하여 좁은 스펙트럼을 갖는 도판트를 선호하였다면, 조명용 도판트는 작은 도판트의 수로 높은 연색지수를 확보할 수 있도록 넓은 스펙트럼을 갖는 도판트를 선호하게 된다. 따라서 디스플레용 OLED 소재의 개발과는 별개의 방향으로 조명용 OLED 소재의 개발이 필요하다.
한편, 하이브리드 백색 OLED는 앞서 설명한 인광 백식 OLED에서 안정성에 큰 문제를 제공하는 청색을 형광으로 대체한 소자이다. 하이브리드 백색 OLED는 다시 형광층의 삼중항을 사용할 수 있는 Triplet Harvesting 타입과 그렇지 않은 Direct Recombination 타입으로 나눌 수가 있다.
먼저, Triplet Harvesting 타입은 이론적으로 모든 전류를 빛 에너지로 바꿀 수도 있다는 점에서 매우 매력적인 방법이다. 즉, 인광 백색 OLED와 같은 효율을 얻을 수 있으면서 소자 안정성도 확보할 수 있기 때문에 OLED 소자 연구자들의 많은 관심의 대상이 되어 왔다. 이러한 타입의 소자가 작동하는 원리는 Triplet Harvesting형 하이브리드 백색 OLED의 작동 원리를 나타낸 도 4와 같이 발광층을 구성하는 형광층에서 대부분의 재결합이 일어나고 이에 따라 형광층의 단일항 엑시톤(exciton)에 의한 청색 발광을 얻게 된다. 형광층 재결합 영역에서 사용되지 않은 삼중항은 에너지 이동(Diffusive Transfer)에 의해서 인광층으로 이동하여 녹색과 적색의 인광 발광을 얻게 된다. 이러한 원리로 25%의 단일항은 형광층의 청색 발광으로, 나머지 75%의 삼중항은 인광층의 녹/적색 발광으로 변환되어 100%의 전환 효율을 얻을 수도 있다.
이러한 소자에서 중요한 사항은 재결합 영역을 형광층으로만 한정할 수 있도록 제어하는 것과 삼중항 엑시톤이 인광층에서만 발광할 수 있도록 에너지 이동을 조절하는 것이다. 이러한 타입의 하이브리드 소자는 까다로운 작동 조건으로 인하여 실질적으로 사용하기 어려운 문제가 있다. 즉, 형광층의 삼중항 엑시톤을 최대한 손실없이 인광층으로 이동시켜야 하는데, 이러한 경로는 형광층에서의 비발광 프로세스에 의해서 소멸되거나 인광층에서 형광층으로 다시 이동하여 소멸되는 등의 소멸 경로와 경쟁해야 한다. 이때, 다른 소멸 경로보다 소망하는 경로를 빠르게 생성하는 조건에 대한 정보가 부족하여 소자를 설계하고 예측하는 것이 어렵다.
Direct Recombination형 하이브리드 백색 OLED의 구조를 나타낸 도 5에 도시된 바와 같이 이 타입의 소자는 재결합 영역이 형광층(118)과 인광층(117)에 모두 형성될 수 있도록 조절하여 형광과 인광으로부터 모두 발광을 얻어내는 방법이다. 앞선 Triplet Harvesting 타입에 비해 청색 형광층의 삼중항 엑시톤을 사용할 수 없기 때문에 효율은 낮을 수 있지만, 다양한 소재를 활용할 수 있고 또한 소자를 설계하는데 있어 많은 자유도를 갖는 구조라고 할 수 있다. 이러한 타입의 소자에서는 형광층과 인광층을 분리하는 중간층(Interlayer)(119)의 역할이 중요한데, 이는 재결합 영역을 형광층과 인광층에 걸쳐서 형성되도록 조절하는 역할을 할 뿐만 아니라, 인광 발광층의 삼중항 엑시톤이 형광층으로 이동하여 소멸되는 것을 막아주는 기능을 한다.
이상에서 살펴본 유기 발광 다이오드(OLED) 등의 유기 발광 소자에서 극복해야 하는 다른 문제로는 광추출 문제가 있다.
앞에서 살펴본 바와 같이 OLED에서 발광층으로 사용되는 재료는 형광 재료와 인광 재료가 있다. 인광 OLED는 재결합에 의해 형성된 여기자를 모두 발광에 이용할 수 있기 때문에, 이론적 내부 양자 효율이 100%로 형광 OLED에 비해 이론 효율이 4배가 되어 효율이 우수한 반면 수명이 길지 않은 단점이 있다. 그러나 최근 활발한 인광 재료 개발에 힘입어 내부 양자 효율과 함께 수명도 크게 향상되어 점차로 상용 제품에 사용되고 있는 추세이다. 그러나 OLED의 내부 양자 효율이 비록 100%라 하더라도 발광량의 약 20%만이 외부로 방출되고 80% 정도의 빛은 기판(111)과 ITO 재질의 제1 전극(112) 및 유기 발광층(113)의 굴절률 차이에 의한 wave-guiding 효과와 기판과 공기의 굴절률 차이에 의한 전반사 효과로 손실된다.
유기 발광층의 굴절률은 1.6~1.9이고 애노드로 일반적으로 사용되는 ITO의 굴절률은 약 1.9~2.0이다. 두층의 두께는 대략 100~400nm로 매우 얇고 기판으로 널리 사용되는 유리의 굴절률은 1.5 정도이므로 OLED 내에는 평면 도파로가 자연스럽게 형성된다. 계산에 의하면 상기 원인에 의한 내부 도파모드로 손실되는 빛의 비율이 약 45%에 이른다. 또한 기판의 굴절률은 약 1.5이고 외부 공기의 굴절률은 1.0이므로 기판에서 외부로 빛이 빠져나갈 때 임계각 이상으로 입사되는 빛은 전반사를 일으켜 기판 내부에 고립되며 이렇게 고립된 빛의 비율은 약 35%에 이르기 때문에, 불과 발광량의 약 20% 정도만 외부로 방출된다.
이와 같이 낮은 광추출 효율 때문에 OLED의 외부 광효율이 낮은 수준에 머무르고 있어 광추출 기술이 OLED 조명 패널의 효율, 휘도, 수명을 높이는 핵심기술이 된다.
애노드(ITO)와 기판 사이의 굴절률 차이에 의한 유기 발광층/ITO층의 고립광을 외부로 추출하는 기술을 내부 광추출이라고 하고, 기판 내 고립광을 외부(공기)로 추출하는 기술을 외부 광추출이라고 한다.
외부 광추출은 현실적인 광효율의 향상이 1.6배 정도로 한계가 있고 회절 현상으로 인하여 시야각에 따른 색상 변화 발생을 최소화해야 한다. 외부 광추출 기술로는 마이크로 렌즈 어레이(MLA), 외부 광산란층, 저반사 필름를 형성하는 방법 등이 있다.
내부 광추출 기술은 이론적으로 3배 이상의 외광 효율 향상을 보일 수 있으나 매우 민감하게 내부 OLED 경계면에 영향을 주게 되므로 광학적 효과 이외에 전기적, 기계적, 화학적 특성을 모두 만족해야 한다. 내부 광추출 기술로는 내부광 산란층, 기판 표면 변형, 굴절률 조절층, 포토닉 크리스탈, 나노 구조 형성 방법 등이 있다.
외부 광추출에서 마이크로 렌즈 어레이(MLA)는 마이크로 렌즈 어레이는 1mm 미만의 직경을 가지는 작은 렌즈를 평탄한 기판에서 공기와 대면하는 면 위에 2차원적으로 배열하여 놓은 것을 말한다. 마이크로 렌즈 어레이의 광추출 원리를 나타낸 도 6에서와 같이 마이크로 렌즈 어레이는 평면에 비해서 곡면을 이루는 마이크로 렌즈(140)의 표면 접선과 이루는 빛의 입사각이 임계각보다 작아지므로 전반사에 의해 기판 내부에 갇히지 않고 외부로 추출되는 원리를 이용한다. 마이크로 렌즈 어레이의 매질은 기판(111)과 동일한 굴절률을 가진 재료를 사용하며 렌즈의 직경은 수십um의 크기를 가진다. 마이크로 렌즈의 밀도가 높을수록 광추출 효율은 증가하고 렌즈의 형상에 따라 배광 분포가 변화한다. 마이크로 렌즈 어레이를 사용하여 외부광 추출 구조를 기판 외부에 부착하였을 때 대략 50% 정도의 효율 증대가 있다.
외부 광추출에서 외부 광산란층(external scattering layer)은 마이크로 렌즈 어레이 시트와 유사한 방법으로 기판 외부에 시트 형태로 제작하여 부착할 수도 있고 용액으로 제조하여 기판 위에 코팅한 후 경화시키는 방법으로 적용할 수도 있다. 외부 광산란층은 시야각에 따른 색상 변화가 없고 간섭색도 없으며 광 산란층 통과 후의 배광 분포가 Lambertian 분포를 유지하므로 백색 OLED 조명 패널에 적용하기 좋은 광추출 구조이다. 그러나 광 산란층이 두꺼워지고 광산란 입자가 다층 구조를 이루게 되면 단파장이 장파장 빛에 비해 산란 효과가 현저하게 커져 투과색이 황적색을 띠게 되므로 주의해야 한다. 파장에 따른 산란 효과 차이에 의한 스펙트럼 변화를 최소화하기 위해서는 산란 입자의 굴절률과 크기 및 밀도, 재료의 굴절률 및 흡수 스펙트럼 등을 조절해야 한다. 외부 형광체 콜로이드 구조는 두께 및 형광체 크기, 농도에 따라 흡수되는 빛과 산란 및 재발광하는 빛의 비율이 민감하게 달라지므로 세심하게 설계되어야 한다. 작은 공기 방울을 함유한 폴리머 시트를 이용하여 광 산란층을 형성하는 것이 효과적일 수 있다. 공기 방울의 굴절률은 1.0이므로 1.5정도의 재료와 굴절률 차이가 매우 커서 광산란 효과가 매우 크기 때문에 상대적으로 광 산란층의 두께도 줄일 수 있어 스펙트럼 변화를 최소화하기에 유리하다.
외부 광추출에서 저반사 필름(anti-reflective film)은 광소자의 단면에서 급격한 굴절율 변화로 인해 발생하는 빛의 반사를 없애고 투과하는 빛의 양을 증가시키기 위하여 유전체 등의 물질들로 광소자 단면에 얇게 1~3층 정도 쌓는 것을 말한다. 유리 기판에 빛이 입사할 때와 투과하여 나갈 때 2차례에 걸쳐 반사가 일어나 약 8% 정도의 빛이 반사로 손실되나 OLED에서는 소자의 구조상 외부 공기로 나갈 때 1차례 반사가 일어나므로 저반사 필름을 외부 광추출에 사용할 경우 4% 정도의 광추출 효율 증대를 기대할 수 있다. 단일 파장 빛에서는 수직으로 입사되는 빛의 최소 반사를 원하는 경우, 증착시킬 기판의 굴절률의 제곱근에 해당하는 굴절률을 가지는 물질로 그 파장의 4분의 1 두께로 증착하면 된다. 그러나 가시광선 영역과 같이 여러 파장에서 최소의 반사율을 원하는 경우에는 여러 층의 다른 물질을 증착하여야 한다.
내부 광추출에서 미소 공진(micro-resonator)은 micro-cavity라고도 하며 브러그 미러를 이용한 미소 공진의 원리를 나타낸 도 7과 같이 가운데 스페이서층(spacer layer)(150)을 두고 양측에 브래그 미러(bragg mirro)(160)나 금속 미러층을 두어 공진을 일으키는 것이다
스페이서층(150)의 두께가 가시 광선의 정상파를 발생하도록 하는 파장 정도의 크기를 가져 미소라는 어휘가 붙게 되었다. OLED에 있어 미소 공진은 강한 공진 구조(strong cavity)와 약한 공진 구조(weak cavity)가 있다. OLED는 특별히 공진 구조를 설계하지 않아도 약한 공진 구조를 가지고 있다. 중심에 굴절률 1.6~1.9를 가지는 유기 발광층이 수백nm 두께로 적층되어 있고 그 양측에 굴절률 1.9 정도의 ITO(애노드)층과 금속 캐소드 층을 기본 구조로 하기 때문에 자연스럽게 미소공진 구조가 형성된다. 따라서 유기 발광층 두께 및 ITO층의 두께에 따라 광추출 효율이 크게 달라진다. 특히 재결합 영역(recombination zone)의 상대적 위치가 변화함에 따라 내외부 도파 모드에 대한 광추출 모드의 비율이 22%에서 55%까지 바뀐다.
또한, 캐소드의 두께가 빛의 파장 λ에 대해 λ/4를 초과하면 광추출 효율이 떨어지므로 캐소드의 두께는 λ/4 이하인 것이 바람직하다.
유기 발광층을 다층구조로 사용하는 탠덤 구조(tandem structure)는 미소공진 구조를 다양하게 이용할 수 있어 색상 변조 OLED 패널을 제작하는데 사용할 수도 있다. 미소 공진 구조는 OLED 소자의 각 층을 증착하기 전에 유사한 증착 방법으로 브래그 미러층을 증착하고 OLED의 각 층 두께를 조절하면 되므로 광추출 구조에 의한 표면 이상이 발생할 염려가 없고 패널 양산에 적용하기가 용이하다. 그러나 미소공진 구조를 OLED 조명 패널의 내부 광추출에 사용하는 데는 큰 문제점이 있다. 바로 모든 미소 공진은 스펙트럼 협소화(spectrum narrowing)가 필수적으로 동반된다는 것이다. 강한 미소 공진 구조를 사용할수록 스펙트럼 협소화도 강해져서 아주 좁은 파장 영역의 빛만 강하게 나오고 해당 파장 영역 이외의 파장을 가진 빛은 오히려 발광 효율이 감소된다.
따라서 백색 OLED 소자를 사용하는 OLED 조명 패널의 경우에 미소 공진 구조를 사용하면 패널의 발광 색상이 백색 범위를 벗어나기 쉽고 특정 파장 영역 이외에는 광추출 효율이 떨어져 전체 광추출 효율을 오히려 감소시킬 수도 있다. 미소 공진 효과는 RGB 단색을 따로 발광하는 디스플레이 패널 또는 단색광 OLED 패널에 적용하는 것이 바람직하다.
내부 광추출에서 광결정(photonic crystal)이란 유전상수가 다른 두 물질이 일정한 주기를 가지고 나노미터 스케일로 배열되어 빛의 파장에 따라 투과가 허용되거나 금지되어 특정 파장의 빛만을 투과하거나 반사시킬 수 있는 구조를 말한다. 여기서 금지된 파장 영역을 photonic band gap이라 하고 이 현상을 이용하여 손실이 거의 없이 광경로를 바꿀 수 있는 광소자의 제작이 가능하다. 광결정은 브래그 격자라고 불리는 1차원적 광결정과 평면 상에 요철 돌기를 일정한 주기를 가지고 배열하는 2차원적 광결정과 입체적으로 구성된 3차원적 광결정의 3가지 종류가 있다. 광결정은 결국 광의 회절을 이용하는 것으로 OLED의 내부에 형성되는 평면 광도파로 상에 평면 방향으로 빛이 통과할 수 없도록 광결정 구조를 넣어 금지 대역을 형성하면 유기 발광층에서 생성된 빛이 도파모드를 형성하지 못하고 외부로 발산하게 된다. 이 현상을 이용하여 OLED에 이차원 광결정 구조를 형성하고 광추출 효율을 높일 수 있다. 단색광 OLED에는 적용이 가능하나 백색 OLED를 사용하는 OLED 조명 패널에서는 특정 파장의 광추출 효율만이 높아지는 문제가 있다.
내부 광추출에서 내부 광산란층(internal scattering layer)은 외부 광산란층에서 설명한 바와 같이 시야각에 따른 색상 변화가 없고 근본적으로 Lambertian 배광이 되므로 패널의 밝기가 균일한 장점이 있다. 또한 광산란층은 굴절률이 서로 다른 이종의 재료를 잘 혼합하여 유리 기판 위에 도포하기만 하면 되므로 비교적 제조공정이 간단하다. 광산란층을 적용하면 광산란층이 없는 경우에 비해 광추출 효율이 증가함은 물론, 시야각에 따른 색상 변화가 더 적고 Lambertian에 더 가까운 배광이 나타난다. 그러나 광산란 효과를 크게 나타내기 위해서는 산란 중심이 충분히 많아야 하는데, 산란 중심이 너무 많아질 경우 후방 산란(back scattering)도 함께 증가하기 때문에 유기 발광층 내에서 산란광이 다시 흡수될 확률도 증가한다. 따라서 산란도와 내부 흡수가 최적화되어야 광추출 효율 증가가 일어난다. 그러나 이것은 광산란층 내에서 빛의 흡수가 전혀 없다고 가정한 경우이고, 대부분 광산란층 내부에서 흡수가 있을 경우 광추출 효과에 의한 광효율 증가분이 광산란층의 흡수로 인하여 감소된다. 광산란층에서 absorbance가 0.1만 되어도 광추출 효과보다 오히려 흡수로 인한 광효율 저하가 나타날 수도 있다. 따라서 광산란층을 내부 광추출 구조로 사용하기 위해서는 가시광선의 흡수가 0.1 미만이 되도록 하여 얇은 두께로 제조하여야 한다.
내부 광추출에서 나노 요철 구조(nano embossing structure)는 광결정과 광산란층의 장점만을 이용하는 광추출 구조이다. 앞에서 살펴 보았듯이 광결정 구조는 특정한 빛의 파장 대역에서만 사용이 가능하여 백색 OLED에서는 사용할 수 없는 단점이 있고 광산란층은 내부 흡수를 피하기 어려워 광추출 효과가 반감되는 단점이 있다. 나노 요철 구조는 광결정과 같이 수백 나노미터 크기의 요철 구조물을 내부 광추출 구조에 이용하지만 일정한 주기와 크기를 갖지 않는 불규칙 구조이다. 이렇게 배열된 나노 요철 구조는 부분적으로 회절 효과가 있으나 단일층의 광산란층으로 작용한다. 따라서 빛의 파장 의존성과 시야각에 의한 색상 변화 및 배광의 왜곡이 거의 없어지게 되고 자체 흡수도 거의 무시할 수 있게 된다.
도 8은 본 발명의 일실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 개략도이다.
도 8에 도시된 유기 발광 소자는 제1 전극(231), 유기 발광층(233), 제2 전극(235)이 적층되어 빛을 방사하는 발광부(230) 및 복수의 홀을 가지며 상기 유기 발광층(233)에서 방사되는 빛을 미소 공진시키는 박막층(250)을 포함할 수 있다.
제1 전극(231), 유기 발광층(233), 제2 전극(235)은 순서대로 적층되며 각 요소의 사이에는 부가 기능을 수행하는 부가층이 배치될 수 있다. 유리 기판 등의 투명 기판이 적용될 경우 기판은 제1 전극(231)의 외면 측에 적층되는 것으로 가정한다.
앞에서 살펴본 바와 같이 내부 광추출의 일방안으로 미소 공진이 있다.
미소 공진을 실현하기 위해 도 9에서와 같이 빛을 반사하는 적어도 하나의 반사 수단(251)이 필요하다. 제1 전극(231)이 애노드(anode)이고 제2 전극(235)이 캐소드(cathode)인 경우 캐소드인 제2 전극은 금속 전극일 수 있다. 금속 전극의 경우 빛을 반사시키므로 용이하게 미소 공진을 위한 하나의 반사 수단이 마련된다. 즉, 제2 전극이 앞에서 설명된 금속 미러층이 된다. 여기서, 신뢰성 있는 미소 공진을 위해서는 두 장의 미러층이 배치되는 도 7에서와 같이 제2 전극(235)과 유기 발광층(233)에 대향하는 브래그 미러층 또는 금속 미러층이 필요하다.
이를 위해 박막층(250)이 이용된다.
박막층(250)은 복수의 홀을 가지며 유기 발광층(233)에서 생성된 빛을 미소 공진시킨다. 이때, 박막층에 형성되는 복수의 홀은 콜로이드 템플레이팅과 증착공정의 조합에 의해 형성될 수 있다.
설명의 편의를 위해 제2 전극이 금속 미러층인 것으로 가정하여 설명하나 제2 전극이 금속 미러층의 기능을 수행하지 않더라도 박막층만으로도 도 9와 같이 빛이 한번 반사되는 수준의 미소 공진은 가능하다.
박막층(250)의 배치 위치는 제1 전극의 외면일 수 있다. 양극을 복수의 양극층으로 구성할 경우 박막층의 배치 위치는 각 양극층의 사이일 수 있다.
제1 전극과 유기 발광층의 사이인 것이 바람직하다. 이때 제1 전극의 외면은 제1 전극에서 유기 발광층이 적층되는 방향의 면의 반대면이다. 따라서, 도 8과 같이 아래로부터 위로 유기 발광 소자의 각 요소가 적층되는 구조에서는 제1 전극(231)의 아래면이 제1 전극의 외면이다. 박막층의 배치 위치가 제1 전극의 외면일 경우 박막층, 제1 전극 및 유기 발광층의 순서대로 적층된다.
제2 전극이 금속 미러층 기능을 갖는 금속 전극이고, 박막층이 예를 들어 Ag 등의 금속으로 이루어지면 제2 전극과 박막층 사이에서 도 7과 같은 신뢰성 있는 미소 공진이 이루어진다. 다만 미소 공진 기능을 수행하는 브래그 미러층 또는 금속 미러층 등으로 박막층을 형성하면 유기 발광층에서 생성된 빛이 외부로 방사되기 어렵다. 다시 말해 투명도가 저하되고 그 결과 신뢰성 있는 광추출 효율을 기대하기 어렵다.
즉, 신뢰성 있는 광추출을 위해서 박막층은 미소 공진이 가능해야 하고 이와 함께 투명도도 높아야 한다. 투명도를 높이기 위해 도 8의 박막층(250)은 평면도 상으로 보았을 경우 도 10에서와 같이 복수의 홀(253)을 포함한다. 박막층에 복수의 홀(253)을 형성함으로써 홀이 아닌 부분에서는 미소 공진이 제공되고, 홀인 부분에서는 투명도가 제공된다.
이때, 홀(253)의 크기가 너무 작으면 미소 공진으로 얻는 광추출 이득보다 투명도 저하로 생기는 광추출 손실이 크다. 또한 홀의 크기가 너무 크면 투명도로 얻는 광추출 이득보다 미소 공진 저하로 생기는 광추출 손실이 크다. 따라서, 홀의 크기를 적절하게 설정할 필요가 있다. 실험상 홀의 적정 지름은 500nm 범위 내에서 100nm 이상인 것이 좋다. 홀의 형상은 원형 등의 다양한 폐곡선일 수 있다.
또한, 발광부(230) 내에 배치되는 박막층의 특성상 유기 발광층에서 생성되는 빛 생성 효율에 영향을 주는 것은 바람직하지 못하다. 따라서, 박막층의 두께 역시 중요하다. 실험상 박막층의 두께는 100nm 범위 내에서 20nm 이상인 것이 좋다.
박막층에 형성된 홀(253)의 배열은 모든 홀의 크기/형상이 동일하고 배열이 규칙적인 정렬(ordered) 배열, 홀의 크기/형상과 배열 규칙이 주기적으로 변화하는 준정렬(quasi ordered) 배열, 홀의 크기/형상과 배열 규칙이 랜덤한 무작위(random) 배열일 수 있다.
도 11은 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 개략도이다.
도 11에 도시된 유기 발광 소자는 제1 전극(231)의 외면에 박막층(250)이 배치된 도 8의 실시예와 달리 복수로 중첩된 제1 전극에 있어서 각 제1 전극의 사이에 박막층이 위치한다. 도 11에는 제1 전극을 2중층으로 형성하고 각 제1 전극의 사이에 박막층이 배치되어 있다.
박막층(250)이 2중층으로 형성된 제1 전극(231)의 사이에 배치되는 경우 다음의 순서로 각 층을 형성함이 바람직하다. 먼저 하부의 제 1 전극을 형성한 후 하부의 제 1 전극(237)상에 박막층(250)을 형성한다. 다음으로 박막층(250)에 상부의 제1 전극(239)을 형성한다.
한편, 미소 공진의 효율을 극대화하기 위해 박막층(250)과 대응하는 미러층을 발광부(230)에 배치하는 것이 좋다. 이때 발광부(230)에서 금속 전극인 제2 전극(235)이 금속 미러층의 역할을 겸하도록 할 수 있다. 이때 제2 전극 측으로 빛이 방사되어야 하는 유기 발광 소자의 경우 제2 전극은 투명도를 가져야 한다. 이를 위해 제2 전극은 박막층과 유사하게 복수의 홀을 갖도록 형성될 수 있다. 즉, 제2 전극은 복수의 홀을 가지는 금속층으로서 상기 박막층과 함께 상기 유기 발광층에서 방사되는 빛을 미소 공진시킬 수 있다.
정리하면, 앞에서 살펴본 유기 발광 소자는 빛을 방사하는 유기 발광층 및 유기 발광층에서 방사되는 빛을 미소 공진시키도록 성장된 박막층을 포함하고, 박막층에 복수의 홀을 형성하여 상기 방사된 빛의 투과도를 증가시킨다.
도 12는 본 발명의 유기 발광 소자 제조 공정을 나타낸 개략도이다.
먼저, 제1 전극(231)에 해당하는 투명 박막을 형성한다.
투명 박막에 콜로이드 비드(234)를 산포시킨다. 금속층에 홀을 형성하기 위해 투명 박막 상에 폴리머 비드를 형성하는 것이 목적이다. 폴리머 비드 자체를 직접 투명 박막 상에 산포시키기 어려우므로 콜로이드 상태로 만들어 콜로이드 비드를 산포시킨다. 이후 건조, 가열 등을 통해 콜로이드의 액체 성분이 증발되면 폴리머 비드가 남아있는 상태가 된다.
폴리머 비드로 구성된 층은 단층(monolayer)으로 형성함이 바람직하다. 비드 단층이 형성된 후 식각 공정을 통하여 비드의 크기를 줄이는 공정을 실시하여 비드 사이에 물리적 공간을 확보한다. 비드의 크기를 줄이는 공정으로는 식각 공정 등이 활용될 수 있다.
투명 박막에 금속을 증착시켜 박막층을 형성한다. 금속의 재질은 Ag 등일 수 있다. 이때 박막층의 두께는 투명 박막에 산포된 콜로이드 비드의 높이 이하인 것이 바람직하다. 이와 같이 하는 이유는 박막층의 두께가 콜로이드 비드의 높이보다 크면 박막층이 콜로이드 비드를 덮게 되어 박막층에 홀이 형성되지 않기 때문이다.
다음 콜로이드 비드를 제거하여 홀을 갖는 박막층(250)의 형성을 완료한다. 실질적으로는 투명 박막 상에 남아있는 폴리머 비드를 제거하는 공정이다. 콜로이드 비드가 제거되면 투명 박막 상에는 콜로이드 비드 크기, 실질적으로는 콜리이드 비드 크기보다 작은 폴리머 비드의 크기만큼의 홀을 갖는 박막층이 적층된 상태가 된다.
이후, 박막층(250)에 제1 전극(231)을 다시 적층하여 박막층이 사이에 개재된 2중층의 제1 전극을 형성한다. 이때, 콜로이드 비드가 산포되어진 제1 전극은 하부의 제1 전극(237)이 되고, 박막층에 다시 적층되는 제1 전극은 상부의 제1 전극(239)이 된다.
상부의 제1 전극에 유기 발광층(233)을 적층한다. 만약 제1 전극(231)을 단층으로 구성한다면 박막층이 적층된 상태의 제1 전극의 배면(박막층이 형성된 면의 반대면)에 유기 발광층(233)을 적층한다.
유기 발광층(233)에 제2 전극(235)을 적층한다. 미소 공진의 금속 미러층으로 제2 전극을 이용하고자 할 경우 이에 부합되도록 재질과 두께를 선택하여 적층한다.
이상의 유기 발광 소자 제조 방법에 의하면 콜로이드 비드를 이용하여 홀을 포함하는 박막층을 용이하게 생산할 수 있다.
한편, 본 발명이 속하는 기술분야의 당업자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인것이며 한정적인 것이 아닌 것으로서 이해해야만 한다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 등가개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
유기 발광 소자에 적용할 수 있다.
특히, 광추출 효율을 극대화시킬 필요가 있는 조명 시스템, 디스플레이 시스템에 적용하는 것이 유리하다.
10, 111, 210...기판 20...애노드
30, 113, 233...유기 발광층 40...캐소드
50...보호막 110...발광부
112, 231...제1 전극 114, 235...제2 전극
115...정공 주입/수송층 116...전자 주입/수송층
117...인광층 118...형광층
119...중간층 140...마이크로 렌즈
150...스페이서층 160...브래그 미러
230...발광부 250...박막층
234...콜로이드 비드

Claims (13)

  1. 제1 전극, 유기 발광층, 제2 전극이 적층되어 빛을 방사하는 발광부; 및
    복수의 홀을 가지며 상기 유기 발광층에서 방사되는 빛을 미소 공진시키는 박막층;
    을 포함하되,
    상기 제1 전극은 하부의 제1 전극과 상부의 제1 전극을 포함하고,
    상기 박막층은 상기 하부의 제1 전극와 상기 상부의 제1 전극의 사이에 배치되는 유기 발광 소자.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 박막층은 금속으로 이루어진 유기 발광 소자.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 박막층은 상기 제1 전극에 배치되는 유기 발광 소자.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 박막층, 상기 제1 전극 및 상기 유기 발광층의 순서대로 적층되는 유기 발광 소자.
  5. 삭제
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 박막층의 두께는 100nm 범위 내에서 20nm 이상인 유기 발광 소자.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 홀의 지름은 500nm 범위 내에서 100nm 이상인 유기 발광 소자.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2 전극은 복수의 홀을 가지는 금속층으로서 상기 박막층과 함께 상기 유기 발광층에서 방사되는 빛을 미소 공진시키는 유기 발광 소자.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 박막층에 형성된 상기 복수의 홀은 콜로이드 템플레이팅과 증착 공정의 조합으로 형성되는 유기 발광 소자.
  10. 제 1 항에서 있어서,
    상기 박막층에 형성된 상기 복수의 홀은 크기 및 형상이 동일하고 배열이 규칙적인 정렬(ordered) 배열, 크기, 형상, 및 배열 규칙이 주기적으로 변화하는 준정렬(quasi ordered) 배열, 크기, 형상, 및 배열 규칙이 랜덤한 무작위(random) 배열 중 적어도 하나인 유기 발광 소자.
  11. 삭제
  12. 삭제
  13. 삭제
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