CN101165937A - 有机复合物p-n结及其制备方法以及应用该p-n结的有机复合物二极管 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种有机复合物P－N结。所述有机复合物P－N结包括一电子型有机复合物层及一空穴型有机复合物层。所述电子型有机复合物层包括聚合物材料及均匀分散在聚合物材料中的多个电子型导电颗粒。所述空穴型有机复合物层包括聚合物材料及均匀分散在聚合物材料中的多个碳纳米管。本发明还涉及所述有机复合物P－N的制备方法及应用所述有机复合物P－N结的有机复合物二极管。

Description

有机复合物P-N结及其制备方法以及应用该P-N结的有机复合物二极管
技术领域
本发明涉及一种P-N结及其制备方法，尤其涉及有机复合物P-N结及其制备方法以及应用所述P-N结的有机二极管。
背景技术
碳纳米管(CNTs)自90年代初由日本学者Iijima发现以来(Iijima S.，Nature，1991，354(7)，56-58)，立即引起科学界及产业界的极大重视，是近年来国际科学研究的热点。碳纳米管由六元环组成的石墨片层结构卷曲而形成的同心圆筒构成，随直径和螺旋性的不同，碳纳米管可呈现金属或半导体特性。碳纳米管具有优异的力学性能，强度比钢高100倍，比重只有钢的1/6。此外碳纳米管具有的吸波特性，可用于电磁屏蔽或吸波材料等。特别地，碳纳米管/聚合物复合材料自Ajayan等首次报道以来，已经成为世界科学研究的热点(Ajayan P.M.，et al，Science，1994，265，1212-1215)。碳纳米管与聚合物的复合可以实现组元材料的优势互补或加强，从而最经济有效地利用碳纳米管的独特性能，也是碳纳米管稳定化的有效途径。同时。碳纳米管的加入，可以增强复合材料的导电性和力学性能。
目前电子领域已经设计并且制造出诸多的有机电子器件。有机材料与传统的硅材料相比，具有低成本、与可弯曲基材的相容以及可印刷或旋涂形成电子器件的特点。但是，尽管在有机半导体器件的研究和发展上投入很大的人力、物力，有机器件因其电学性能差，至今仍然没有被广泛地商业化。有机半导体器件与传统硅器件相比具有较差电学性能，主要由有机材料的低载流子迁移率、低载流子密度等缺点决定的。
有鉴于此，提供一种可以简单的工艺大规模制备，具有较高的载流子密度及载流子迁移率，并且可弯折、重量轻的P-N及其制备方法以及应用所述P-N结的二极管是必要的。
发明内容
以下以实施例说明一种可以简单工艺大规模制备，具有较高的载流子密度及载流子迁移率，并且可弯折、重量轻的有机复合物P-N结及其制备方法，及一种包括所述有机复合物P-N结的有机复合物二极管。
所述有机复合物P-N结包括一电子型有机复合物层及一空穴型有机复合物层。所述电子型有机复合物层包括第一聚合物材料及均匀分散在第一聚合物材料中的多个电子型导电颗粒。所述空穴型有机复合物层包括第二聚合物材料及均匀分散在第二聚合物材料中的多个碳纳米管。
所述第一聚合物材料与第二聚合物材料为相同的材料或不同的材料。
所述第一聚合物材料与第二聚合物材料为聚乙烯乙二醇、聚酯、硅胶系列、环氧树脂系列、缺氧胶系列和压克力胶系列这一种。
所述空穴型有机复合物层及电子型有机复合物层的厚度均为几十微米至0.2毫米。
所述电子型导电颗粒为氧化锌颗粒，质量百分比为30～50wt％。
所述碳纳米管的长度为200纳米～20微米，直径为0.5～200纳米，质量百分比为0.01～30wt％。
所述有机复合物P-N结的制备方法，其包括下述步骤：
(一)提供一衬底；
(二)混合多个碳纳米管与第二聚合物材料，形成空穴型有机复合物，并将其涂布于所述衬底上；
(三)混合多个电子型导电颗粒与第一聚合物材料，形成电子型有机复合物，并将其涂布于已经固化的空穴型有机复合物层上；以及
(四)将空穴型有机复合物层及复合于其上的电子型有机复合物层一起从衬底剥离。
所述步骤(二)中，在碳纳米管混合前，可进一步包括将碳纳米管酸氧化纯化的过程。
所述步骤(二)及步骤(三)中，涂布过程可为旋涂法、喷涂法、印刷法、压模法、和浇注法之一种。
所述空穴型有机复合物层及电子型有机复合物层的厚度均为几十微米至0.2毫米。
所述有机复合物二极管包括一阴极电极，一阳极电极及位于阴极电极和阳极电极之间的一个有机复合物P-N结，所述有机复合物P-N结包括一个电子型有机复合物层及一空穴型有机复合物层。其中，所述电子型有机复合物层包括第一聚合物材料及均匀分散在第一聚合物材料中的多个电子型导电颗粒，所述空穴型有机复合物层包括第二聚合物材料及均匀分散在第二聚合物材料中的多个碳纳米管。
所述阴极电极与阳极电极材料均为金属金。
与现有技术相比，所述P-N结制备方法简单，可利用现有的印刷、旋涂或喷涂等方法实现简单大规模制备。另外，由于采用聚合物材料做为基体，可以制备出质量轻、可弯折的P-N结。同时，由于采用碳纳米管，所述P-N结还具有导热能力强、力学性能好等优点。
附图说明
图1是本发明实施例有机复合物P-N结的剖面示意图。
图2是制备本发明实施例有机复合物P-N结的步骤图。
图3是应用本发明实施例有机复合物P-N结的有机复合物二极管的剖面示意图。
图4是图3中有机复合物二极管的I-V曲线图。
具体实施方式
下面将结合附图对本发明实施例作进一步的详细说明。
请参阅图1，本发明实施例提供一种有机复合物P-N结10，其包括一电子型(N型)有机复合物层12，及一空穴型(P型)有机复合物层14。电子型有机复合物层12包括第一聚合物材料122及均匀分散于该第一聚合物材料中的电子型导电颗粒124。空穴型有机复合物层14包括第二聚合物材料142及均匀分散于该第二聚合物材料中的多个碳纳米管144。电子型有机复合物层12及空穴型有机复合物层14的厚度范围均为几十微米至0.2毫米。
第一聚合物材料122及第二聚合物材料124可以为相同材料也可以为不同硅胶系列、环氧树脂系列、缺氧胶系列或压克力胶系列材料。空穴型有机复合物层14中的碳纳米管144，还可以为富勒碳颗粒、碳黑颗粒及碳纤维。碳纳米管144的长度为200纳米至20微米，直径为0.5至200纳米，本实施例中碳纳米管144的长度约为10微米，直径约为10纳米。
空穴型有机复合物层14中的碳纳米管144质量百分比含量为0.01wt％-30wt％，优选为0.1wt％-4wt％，本实施中为1wt％。若碳纳米管144的质量百分比含量小于0.01wt％，则空穴型有机复合物层14的导电性更接近绝缘体；若碳纳米管144的质量百分含量大于30wt％，则空穴型有机复合物层14的导电性更接近导体。
电子型有机复合物层12中的电子型导电颗粒124可为任何电子型导电材料。电子型导电颗粒124的质量百分含量根据具体材料来选择。本实施例中，电子型导电颗粒124为氧化锌颗粒，氧化锌的质量百分比含量为30wt％-50wt％。
在电子型有机复合物层12中，主要由电子型导电颗粒124提供电子载流子。而这些电子型导电颗粒124可采用电子密度高、电子迁移率高的无机导电材料，故所述电子型有机复合物层12既具有有机材料质量轻、可弯折的特点，又具有无机材料电荷密度高、电子迁移率高的特点。同样，在空穴型有机复合物层14中，由碳纳米管144提供空穴载流子。碳纳米管144除具有空穴密度高、空穴迁移率高的特性外，还具有导热性，因而可提高P-N结的热稳定性。此外，碳纳米管144优良的力学特性，可增强器件的力学性能。
如图2所示，制备本发明实施例有机复合物P-N结10的方法包括下述步骤：
步骤1，提供一衬底(未标出)。衬底材料可以为玻璃、石英、硅、金属及氧化铝等。
步骤2，混合多个碳纳米管144与第二聚合物材料142，形成空穴型有机复合物，并将其涂布于所述衬底上；
其中，将碳纳米管144与第二聚合物材料142的液态预聚物按比例混合，并加入少量胶联剂，将混合后的液态浆状空穴型有机复合物均匀地涂布在所述衬底上。待其固化后，即得到空穴型有机复合物层14。本实施例中，第二聚合物材料142为硅橡胶，胶联剂为四乙基硅氧烷，碳纳米管144的质量百分比含量为0.1wt％-4wt％。
碳纳米管144混合前可进行酸氧化纯化处理，以去除金属性的碳纳米管及无定形碳，以利于提高碳纳米管144的导电性质。具体步骤包括：将重量比为1∶5～1∶100的碳纳米管144与氧化性酸混合，在超声或回流条件下处理0.5～100小时，除去酸液，水洗并干燥。所述的酸是浓硝酸、浓硫酸或它们的任意混合物。或者将碳纳米管144与氧化性酸共混，煮沸1-10分钟，然后清洗过滤。即得到处理后的碳纳米管144。
碳纳米管144与硅橡胶预聚物可以通过球磨法或者超声波法充分混合，使得碳纳米管均匀分布在硅橡胶预聚物中。球磨法是将碳纳米管与硅橡胶预聚物放入球磨机中混合大约4个小时。超声波法是先以石油醚做溶剂得到硅橡胶预聚物溶液，再将碳纳米管与硅橡胶预聚物溶液的混合物以超声波处理0.5至4小时。将球磨法或者超声波法处理后所得的液态浆状混合物，加入少量胶联剂，而后将液态浆状混合物涂布在一衬底上的。涂布方法可为旋涂法、喷涂法、印刷法、压模法、或浇注法等。待其固化后，即得到空穴型有机复合物层14。空穴型有机复合物层14的厚度范围为几十微米至0.2毫米，优选为10微米。
步骤3，混合多个电子型导电颗粒124与第一聚合物材料122，形成电子型有机复合物，并将其涂布于已经固化的空穴型有机复合物层14上。
其中，将电子导电颗粒124与第一聚合物材料122的液态预聚物按比例混合，并加入少量胶联剂，将混合后的液态浆状电子型有机复合物均匀地涂布在已经固化的空穴型有机复合物层14上。待其固化后，即得到复合于空穴型有机复合物层14上的电子型有机复合物层12。
电子型有机复合物层12与步骤2中空穴型有机复合物层14的制备过程类似，只是电子型有机复合物层12混入的为电子型导电颗粒124。电子型有机复合物层12的厚度范围为几十微米至0.2毫米。本实施例中，电子型导电颗粒124为氧化锌颗粒，质量百分比含量为30wt％-50wt％。电子型导电颗粒124还可为任何电子型导电材料的颗粒。
步骤4，将空穴型有机复合物层14及复合于其上的电子型有机复合物层12一起从衬底剥离。即得到有机复合物P-N结10。
由于空穴型有机复合物层14与电子型有机复合物层12是通过涂布的方法复合在一起的，使得有机复合物P-N结10的结构稳定，不易脱落。
本领域技术人员应明白，上述有机复合物P-N结10的制备方法的步骤2与步骤3的先后顺序可互换。
如图3所示，采用本发明实施例有机复合物P-N结10的有机复合物二极管30包括：一阴极电极32，一阳极电极34及一夹在阴极电极32和阳极电极34间的有机复合物P-N结20。所述有机复合物P-N结20包括一空穴型有机复合物层24及复合与其上的电子型有机复合物层22。有机复合物P-N结20与上述有机复合物P-N结10相同。阴极电极32沉积于电子型有机复合物层22上，并与电子型有机复合物层22形成欧姆接触。阳极电极34沉积于空穴型有机复合物层24上，并与空穴型有机复合物层24形成欧姆接触。本实施例中，阴极电极34与阳极电极32的材料都是金属金(Au)。阴极电极32与阳极电极34亦可为其他导电金属或合金。
有机复合物P-N结20的制备方法与有机复合物P-N结10相同。有机复合物二极管30的制备方法只是在有机复合物P-N结20上，通过真空蒸镀等方法在电子型有机复合物层22表面沉积一阴极电极32，及在空穴型有机复合物层24表面沉积一阳极电极34来得到。如图4所示，有机复合物二极管30在电压为1～4伏特(v)的范围内都有很好的整流性。
本领域技术人员应明白，上述有机复合物二极管30还可用以下方法制备：先在一衬底上沉积一阳极电极34；而后在所述阳极电极34依次涂布空穴型有机复合物层24及电子型有机复合物层22；在电子型有机复合物层22再沉积一阴极电极32，从而制得有机复合物二极管30。
与现有技术相比较，本发明实施例的有机复合物P-N结，通过简单的旋涂、印刷等成膜技术就可以制备，从而可简化大规模制备P-N结的工艺。另外，由于选用聚合物材料作为有机复合物P-N结的基体材料，故所述有机复合物P-N结具有重量轻，可弯折的特点。且，由于碳纳米管的加入，所得该有机复合物P-N结的导热性能及力学性能得到了大大地加强。所述有机复合物P-N结制得的二极管显示出很高的整流比。因此，本发明实施例的有机复合物P-N结及应用此有机复合物P-N结的有机复合物二极管，在所有涉及半导体材料应用的领域都有潜在的应用。
另外，本领域技术人员还可在本发明精神内做其它变化。当然，这些依据本发明精神所做的变化，都应包含在本发明所要求保护的范围之内。

Claims (14)

1.一种有机复合物P-N结，其包括：一电子型有机复合物层及一空穴型有机复合物层，其特征在于，所述电子型有机复合物层包括第一聚合物材料及均匀分散在第一聚合物材料中的多个电子型导电颗粒，所述空穴型有机复合物层包括第二聚合物材料及均匀分散在第二聚合物材料中的多个碳纳米管。
2.如权利要求1所述的有机复合物P-N结，其特征在于，所述第一聚合物材料与第二聚合物材料为相同的材料或不同的材料。
3.如权利要求1所述的有机复合物P-N结，其特征在于，所述第一聚合物材料与第二聚合物材料为聚乙烯乙二醇、聚酯、硅胶系列、环氧树脂系列、缺氧胶系列及压克力胶系列之一种。
4.如权利要求1所述的有机复合物P-N结，其特征在于，所述空穴型有机复合物层及电子型有机复合物层的厚度均为几十微米至0.2毫米。
5.如权利要求1所述的有机复合物P-N结，其特征在于，所述电子型导电颗粒为氧化锌颗粒。
6.如权利要求5所述的有机复合物P-N结，其特征在于，所述氧化锌颗粒的质量百分比为30～50wt％。
7.如权利要求1所述的有机复合物P-N结，其特征在于，所述碳纳米管的质量百分比为0.01～30wt％。
8.如权利要求1所述的有机复合物P-N结，其特征在于，所述碳纳米管的长度为200纳米～20微米，直径为0.5～200纳米。
9.一种有机复合物P-N结的制备方法，其包括以下步骤：
提供一衬底；
混合多个碳纳米管与第二聚合物材料，形成空穴型有机复合物，并将其涂布于所述衬底上；
混合多个电子型导电颗粒与第一聚合物材料，形成电子型有机复合物，并将其涂布于已经固化的空穴型有机复合物层上；以及
将空穴型有机复合物层及复合于其上的电子型有机复合物层一起从衬底剥离。
10.如权利要求9所述的有机复合物P-N结的制备方法，其特征在于，碳纳米管混合前，可进一步包括将碳纳米管酸氧化纯化的过程。
11.如权利要求9所述的有机复合物P-N结的制备方法，其特征在于，涂布过程为旋涂法、喷涂法、印刷法、压模法和浇注法中之一种。
12.如权利要求9所述的有机复合物P-N结的制备方法，其特征在于，空穴型有机复合物层及电子型有机复合物层的厚度均为几十微米至0.2毫米。
13.一种有机复合物二极管，其包括一阴极电极，一阳极电极及位于阴极电极和阳极电极之间的一个有机复合物P-N结，所述有机复合物P-N结包括一个电子型有机复合物层及一空穴型有机复合物层，其特征在于所述电子型有机复合物层包括第一聚合物材料及均匀分散在第一聚合物材料中的多个电子型导电颗粒，所述空穴型有机复合物层包括第二聚合物材料及均匀分散在第二聚合物材料中的多个碳纳米管。
14.如权利要求13所述的有机复合物二极管，其特征在于，所述阴极电极与阳极电极的材料均为金。
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