WO2020217829A1 - プロピレン樹脂組成物及び成形体 - Google Patents

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ethylene
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裕史 袋田
敏春 真田
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住友化学株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a propylene resin composition and a molded product.
  • Patent Document 1 describes crystalline polypropylene, long-chain branched propylene-based polymer, thermoplastic elastomer, and inorganic filler.
  • a polypropylene resin composition containing the above is described.
  • an object of the present invention is to provide a propylene resin composition capable of producing a molded product having excellent dimensional stability. It is also an object of the present invention to provide a molded product having excellent dimensional stability.
  • the present invention relates to, but is not limited to: [Invention 1] (A) 30 to 65 parts by weight of propylene polymer; (B) 10 to 40 parts by weight of ethylene- ⁇ -olefin random copolymer; A propylene resin composition containing (C) 10 to 40 parts by weight of a filler; and (D) 0.1 to 10 parts by weight of an ethylene- ⁇ -olefin block copolymer.
  • the total content of components A to D is 100 parts by weight.
  • the xylene-soluble component of component D at 20 ° C. is 70% by weight or less.
  • the density of component D is 0.865 to 0.867 g / cm 3 .
  • Propylene resin composition is 0.865 to 0.867 g / cm 3 .
  • a propylene resin composition capable of producing a dimensional stability-specifically, a molded product having a small coefficient of linear expansion. According to the present invention, it is also possible to provide a molded product having excellent dimensional stability.
  • propylene resin composition means a composition containing a propylene-based polymer. It will be explained in detail later. In the present specification, the term “propylene-based polymer” will be described in detail later.
  • ⁇ -olefin means an aliphatic unsaturated hydrocarbon having a carbon-carbon unsaturated double bond at the ⁇ -position.
  • ethylene- ⁇ -olefin random copolymer means a monomer unit derived from ethylene and C4 or more (meaning 4 or more carbon atoms. The same applies to other similar expressions.
  • heteropolymer containing a monomer unit derived from ⁇ -olefin (alkene) and substantially free of a monomer unit derived from propylene.
  • heteroophasic propylene polymerization material refers to polymer I containing 80% by weight or more of monomer units derived from propylene (provided that the total weight of the polymer I is 100% by weight).
  • Polymer II containing a monomer unit derived from at least one ⁇ -olefin selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 12 and a monomer unit derived from propylene. Means a mixture containing.
  • xylene insoluble component (also referred to as” CXIS component ”)
  • CXIS component a component insoluble in p-xylene contained in the polymer and a solid substance obtained by the following method: A method in which about 2 g of a polymer is dissolved in boiling p-xylene for 2 hours to obtain a solution, and then the solution is cooled to 20 ° C. to precipitate a solid substance.
  • xylene-soluble component also referred to as” CXS component )
  • the term "filler” will be described in detail later.
  • ethylene- ⁇ -olefin block copolymer is a block copolymer containing a monomer unit derived from ethylene and a monomer unit derived from ⁇ -olefin of C4 or higher. It means that the monomer unit derived from propylene is substantially not contained. It will be explained in detail later.
  • R R L + k * ( R U -R L) (wherein, k is a variable ranging from 1 percent to 100 percent of a 1 percent increment, i.e., k is 1 percent, 2 percent, 3 percent 4, 5 percent, ..., 50 percent, 51 percent, 52 percent, ..., 95 percent, 96 percent, 97 percent, 98 percent, 99 percent, or 100 percent).
  • k is a variable ranging from 1 percent to 100 percent of a 1 percent increment, i.e., k is 1 percent, 2 percent, 3 percent 4, 5 percent, ..., 50 percent, 51 percent, 52 percent, ..., 95 percent, 96 percent, 97 percent, 98 percent, 99 percent, or 100 percent.
  • any numerical range defined by the two R numbers described above is also specifically disclosed.
  • the "propylene resin composition (hereinafter, also simply referred to as a resin composition)" is a propylene-based polymer (A), an ethylene- ⁇ -olefin random copolymer (B), or a filler ( C) and ethylene- ⁇ -olefin block copolymer (D) are contained, and the total contents of the components A to D are 100 parts by weight, and the components A to D are 30 to 65 parts by weight, respectively. Included are 10-40 parts by weight, 10-40 parts by weight, and 0.1-10 parts by weight.
  • a molded product having excellent dimensional stability can be produced.
  • a molded product can be produced by a simple method such as injection molding generally used in the production of molded products for automobiles.
  • component A Each component represented by “propylene polymer (A)” or the like is also simply referred to as “component A” or the like.
  • Propylene polymer (A) is a polymer having 50% by weight or more of a monomer unit derived from propylene. However, the absolute value is larger than 0.35 of the difference between the die swell ratio of component A, at a shear rate 6080Sec -1 and the die swell ratio at a shear rate of 61sec -1.
  • the component A include a propylene homopolymer, a random copolymer of propylene and a monomer other than propylene, and a heterophasic propylene polymerization material.
  • the propylene resin composition of the present invention may contain only one type of component A, or may contain two or more types of component A. From the viewpoint of rigidity and impact resistance of the molded product, the component A preferably contains at least one selected from the group consisting of a propylene homopolymer and a heterophagic propylene polymerized material.
  • the maximum viscosity number ([ ⁇ ]) of the propylene homopolymer is determined from the viewpoint of fluidity at the time of melting of the resin composition and toughness of the molded product. It is preferably 0.10 to 2.00 dL / g, more preferably 0.50 to 1.50 dL / g, and even more preferably 0.70 to 1.40 dL / g.
  • the ultimate viscosity number (unit: dL / g) is a value measured at a temperature of 135 ° C. using tetralin as a solvent by the following method.
  • the molecular weight distribution (Mw / Mn) of the propylene homopolymer is preferably 3.0 or more, and more preferably 4.0 or more.
  • the molecular weight distribution of component A may be 30.0 or less, and may be 25.0 or less.
  • the molecular weight distribution of the component A is preferably 3.0 to 30.0, more preferably 4.0 to 25.0.
  • the molecular weight distribution is calculated by using the weight average molecular weight (Mw) and the number average molecular weight (Mn) measured by gel permeation chromatography (GPC) under the following conditions. It refers to the ratio (Mw / Mn) of the weight average molecular weight (Mw) to Mn).
  • the propylene homopolymer can be produced, for example, by polymerizing propylene using a polymerization catalyst.
  • the polymerization catalyst examples include a Ziegler-type catalyst; a Ziegler-Natta-type catalyst; a catalyst composed of a compound of a transition metal of Group 4 of the periodic table having a cyclopentadienyl ring and an alkylaluminoxane; a period having a cyclopentadienyl ring.
  • examples thereof include a catalyst in which a transition metal compound of Group 4 of the periodic table having a pentadienyl ring, a compound forming an ionic complex, an organic aluminum compound, etc.) is supported and modified.
  • Examples of the polymerization catalyst include JP-A-61-218606, JP-A-5-194685, JP-A-7-216017, JP-A-9-316147, and JP-A-10-212319.
  • the catalyst described in Kai 2004-182981 and the like may be used.
  • a polymer obtained by prepolymerizing propylene in the presence of the above-mentioned polymerization catalyst can also be used as a polymerization catalyst.
  • Examples of the polymerization method include bulk polymerization, solution polymerization, and vapor phase polymerization.
  • bulk polymerization refers to a method of polymerizing using a liquid olefin as a medium at a polymerization temperature
  • solution polymerization refers to a method of carrying out polymerization in an inert hydrocarbon solvent such as propane, butane, isobutane, pentane, hexane, heptane, and octane.
  • the gas phase polymerization refers to a method of polymerizing a gaseous monomer in the medium using a gaseous monomer as a medium.
  • Examples of the polymerization method include a batch type, a continuous type, and a combination thereof.
  • the polymerization method may be a multi-stage method in which a plurality of polymerization reaction tanks are connected in series.
  • a continuous gas phase polymerization method or a bulk-gas phase polymerization method in which a bulk polymerization method and a gas phase polymerization method are continuously performed is preferable.
  • polymerization temperature may be appropriately determined according to the molecular structure of the target polymer.
  • the polymer is dried at a temperature equal to or lower than the temperature at which the polymer melts, if necessary, in order to remove residual solvent contained in the polymer, ultra-low molecular weight oligomers produced as a by-product during production, and the like. You may. Examples of the drying method include the methods described in JP-A-55-75410, Japanese Patent No. 2565753, and the like.
  • Random copolymer of propylene and a monomer other than propylene is a monomer unit derived from propylene and a single amount derived from a monomer other than propylene. It contains a body unit.
  • the random copolymer preferably contains 0.01 to 20% by weight of a monomer unit derived from a monomer other than propylene, based on the weight of the random copolymer.
  • Examples of monomers other than propylene include ethylene and C4-12 ⁇ -olefins. Among them, at least one selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 10 is preferable, and at least one selected from the group consisting of ethylene, 1-butene, 1-hexene and 1-octene is more preferable, and ethylene is more preferable. And at least one selected from the group consisting of 1-butene is more preferred.
  • Examples of the random copolymer include a propylene-ethylene random copolymer, a propylene-1-butene random copolymer, a propylene-1-hexene random copolymer, a propylene-1-octene random copolymer, and a propylene-.
  • Examples thereof include ethylene-1-butene random copolymers, propylene-ethylene-1-hexene random copolymers and propylene-ethylene-1-octene random copolymers.
  • the ultimate viscosity number ([ ⁇ ]) of the random copolymer is determined from the viewpoint of fluidity at the time of melting of the resin composition. It is preferably 0.10 to 2.00 dL / g, more preferably 0.50 to 1.50 dL / g, and even more preferably 0.70 to 1.40 dL / g.
  • the molecular weight distribution (Mw / Mn) of the random polymer is preferably 3.0 or more, and more preferably 4.0 or more.
  • the molecular weight distribution of the random polymer may be 30.0 or less, and may be 25.0 or less.
  • the molecular weight distribution of the random polymer is preferably 3.0 to 30.0, more preferably 4.0 to 25.0.
  • the random copolymer can be produced, for example, by polymerizing propylene and a monomer other than propylene according to the polymerization catalyst, polymerization method, and polymerization method that can be used in the production of the propylene homopolymer.
  • Heterophasic propylene polymerization material The heterophasic propylene polymerization material can be produced, for example, by carrying out a first polymerization step for forming the polymer I and a second polymerization step for forming the polymer II. .. Examples of the polymerization catalyst, the polymerization method and the polymerization method adopted in these polymerization steps are the same as described above.
  • the total weight of the polymer I and the polymer II contained in the heterophasic propylene polymerized material is 100% by weight, assuming that the total weight of the heterophasic propylene polymerized material is 100% by weight. Good.
  • the polymer I contains 80% by weight or more of the monomer unit derived from propylene.
  • the polymer I may be, for example, a propylene homopolymer, or may contain a monomer unit derived from a monomer other than propylene.
  • the content thereof is, for example, 0.01% by weight or more and less than 20% by weight based on the total weight of the polymer I. There may be.
  • Examples of monomers other than propylene include ethylene and ⁇ -olefins of C4 or higher. Among them, at least one selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 10 is preferable, and at least one selected from the group consisting of ethylene, 1-butene, 1-hexene and 1-octene is more preferable, and ethylene is more preferable. And at least one selected from the group consisting of 1-butene is more preferred.
  • Examples of the copolymer containing a monomer unit derived from a monomer other than propylene include a propylene-ethylene copolymer, a propylene-1-butene copolymer, a propylene-1-hexene copolymer, and a propylene-. Examples thereof include 1-octene copolymer, propylene-ethylene-1-butene copolymer, propylene-ethylene-1-hexene copolymer and propylene-ethylene-1-octene copolymer.
  • the polymer I is preferably a propylene homopolymer, a propylene-ethylene copolymer, a propylene-1-butene copolymer, or a propylene-ethylene-1-butene copolymer, preferably propylene.
  • a homopolymer is more preferable.
  • the content of the polymer I is preferably 50 to 99% by weight, more preferably 60 to 95% by weight, based on the total weight of the heterophasic propylene polymerized material.
  • the polymer II contains a monomer unit derived from at least one ⁇ -olefin selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 12 and a monomer unit derived from propylene.
  • the polymer II contains 30% by weight or more of a monomer unit derived from at least one ⁇ -olefin selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 12, and is derived from propylene. Contains monomeric units.
  • the content of the monomer unit derived from at least one ⁇ -olefin selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 12 may be 30 to 70% by weight, and 35. It may be up to 60% by weight.
  • At least one ⁇ -olefin selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 12 is preferably at least one selected from the group consisting of ethylene and ⁇ -olefins of C4 to 10.
  • At least one selected from the group consisting of ethylene, 1-butene, 1-hexene, 1-octene and 1-decene is more preferred, and at least one selected from the group consisting of ethylene and 1-butene is even more preferred.
  • Examples of the polymer II include a propylene-ethylene copolymer, a propylene-ethylene-1-butene copolymer, a propylene-ethylene-1-hexene copolymer, a propylene-ethylene-1-octene copolymer, and a propylene-.
  • Examples thereof include ethylene-1-decene copolymers, propylene-1-butene copolymers, propylene-1-hexene copolymers, propylene-1-octene copolymers and propylene-1-decene copolymers.
  • a propylene-ethylene copolymer, a propylene-1-butene copolymer and a propylene-ethylene-1-butene copolymer are preferable, and a propylene-ethylene copolymer is more preferable.
  • the content of the polymer II is preferably 1 to 50% by weight, more preferably 5 to 40% by weight, based on the total weight of the heterophasic propylene polymerized material.
  • the content of the xylene insoluble component (CXIS component) in the heterophasic propylene polymerized material is preferably 50 to 99% by weight, preferably 60 to 95% by weight, based on the total weight of the heterophasic propylene polymerized material. More preferably.
  • the content of the xylene-soluble component (CXS component) in the heterophasic propylene polymerized material is preferably 1 to 50% by weight, preferably 5 to 40% by weight, based on the total weight of the heterophasic propylene polymerized material. Is more preferable.
  • the CXIS component in the heterophasic propylene polymerization material is mainly composed of the polymer I
  • the CXS component in the heterophasic propylene polymerization material is mainly composed of the polymer II.
  • heterophasic propylene polymerization material examples include (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization material, (propylene)-(propylene-ethylene-1-butene) polymerization material, and (propylene)-(propylene-ethylene-1-.
  • (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization material means "heterophasic propylene polymerization in which the polymer I is a propylene homopolymer and the polymer II is a propylene-ethylene copolymer". Means "material”. The same is true for other similar expressions.
  • the heterophasic propylene polymerization material includes (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization material, (propylene)-(propylene-ethylene-1-butene) polymerization material, and (propylene-ethylene)-(propylene-ethylene) polymerization material.
  • (Propropylene-ethylene)-(propylene-ethylene-1-butene) polymerization material or (propylene-1-butene)-(propylene-1-butene) polymerization material is preferable, and (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization.
  • the material is more preferred.
  • the ultimate viscosity number ([ ⁇ ] I) of the polymer I is preferably 0.10 to 2.00 dL / g, more preferably 0.50 to 1.50 dL / g, and 0.70 to 0.70 to 1.50 dL / g. More preferably, it is 1.40 dL / g.
  • the limit viscosity number ([ ⁇ ] II) of the polymer II is preferably 1.00 to 10.00 dL / g, more preferably 2.00 to 10.00 dL / g, and 2.00 to 2.00 dL / g. It is more preferably 9.00 dL / g.
  • the ratio ([ ⁇ ] II / [ ⁇ ] I) of the limit viscosity number ([ ⁇ ] II) of the polymer II to the limit viscosity number ([ ⁇ ] I) of the polymer I is 1 to 20. Is preferable, and 1 to 10 is more preferable.
  • a method for measuring the ultimate viscosity number ([ ⁇ ] I) of the polymer I for example, a method of extracting the polymer I formed from the reactor forming the polymer I and measuring the ultimate viscosity number of the polymer. Can be mentioned.
  • the limit viscosity number ([ ⁇ ] II) of the polymer II is, for example, the limit viscosity number ([ ⁇ ] Total) of the heterophasic propylene polymerization material, the limit viscosity number ([ ⁇ ] I) of the polymer I, and the polymer. It can be calculated by the following formula (6) using the contents of II and polymer I.
  • [ ⁇ ] II ([ ⁇ ] Total- [ ⁇ ] I ⁇ XI) / XII ... (6) [ ⁇ ] Total: Extreme viscosity number (dL / g) of heterophasic propylene polymerized material [ ⁇ ] I: Extreme viscosity number of polymer I (dL / g) XI: Ratio of the weight of the polymer I to the total weight of the heterophasic propylene polymerized material (weight of the polymer I / weight of the heterophasic propylene polymerized material) XII: Ratio of the weight of the polymer II to the total weight of the heterophasic propylene polymerized material (weight of the polymer II / weight of the heterophasic propylene polymerized material)
  • XI and XII can be obtained from the mass balance at the time of polymerization.
  • XII may be calculated by measuring the heat of fusion of the polymer I and the heat of fusion of the heterophasic propylene polymerized material by using the following formula.
  • XII 1- ( ⁇ Hf) T / ( ⁇ Hf) P ( ⁇ Hf) T: Heat of fusion of heterophasic propylene polymerized material (J / g) ( ⁇ Hf) P: Heat of fusion of polymer I (J / g)
  • the ultimate viscosity number ([ ⁇ ] CXIS) of the CXIS component is preferably 0.10 to 2.00 dL / g, more preferably 0.50 to 1.50 dL / g, and 0.70 to 1 More preferably, it is .40 dL / g.
  • the limit viscosity number ([ ⁇ ] CXS) of the CXS component is preferably 1.00 to 10.00 dL / g, more preferably 2.00 to 10.00 dL / g, and 2.00 to 9 It is more preferably .00 dL / g.
  • the ratio ([ ⁇ ] CXS / [ ⁇ ] CXIS) of the limit viscosity number ([ ⁇ ] CXS) of the CXS component to the limit viscosity number ([ ⁇ ] CXIS) of the CXIS component is preferably 1 to 20. It is more preferably to 10.
  • the molecular weight distribution (Mw (I) / Mn (I)) of the polymer I is preferably 3.0 or more, and more preferably 4.0 or more.
  • the molecular weight distribution (Mw (CXIS) / Mn (CXIS)) of the CXIS component is preferably 3.0 or more, and more preferably 4.0 or more.
  • the isotactic pentad fraction (also referred to as mmmm fraction) of the component A is preferably 0.950 or more, preferably 0.970 or more, from the viewpoint of rigidity and dimensional stability of the molded product made of the resin composition. Is more preferable.
  • the isotactic pentad fraction of component A may be, for example, 1.000 or less.
  • Isotactic pentad fraction means isotactic fraction in pentad units. That is, the isotactic pentad fraction indicates the content ratio of a structure in which five monomer units derived from propylene are continuously meso-bonded when viewed in pentad units.
  • the target component is a copolymer, it means a value measured for the chain of monomer units derived from propylene.
  • the isotactic pentad fraction refers to a value measured in a 13 C-NMR spectrum. Specifically, the ratio of the area of the mmmm peak to the area of the total absorption peak of the methyl carbon region obtained by the 13 C-NMR spectrum is defined as the isotactic pentad fraction.
  • the method for measuring the isotactic pentad fraction based on the 13 C-NMR spectrum is described in, for example, A.I. It is described in Macromolecules, 6,925 (1973) by Zambelli et al. However, the attribution of the absorption peak obtained by the 13 C-spectrum shall be based on the description of Macromolecules, 8, 687 (1975).
  • the melt flow rate of the component A at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf is preferably 5 g / 10 minutes or more, and preferably 10 to 300 g / 10 minutes, from the viewpoint of molding processability of the resin composition. More preferred.
  • the melt flow rate refers to a value measured in accordance with JIS K7210. Further, the melt flow rate may be hereinafter referred to as MFR.
  • the measurement temperature of the MFR of the component (A), the component (B), the component (E) and the propylene resin composition is 230 ° C.
  • the measurement temperature of the MFR of the component (D) is 190 ° C.
  • Ethylene- ⁇ -olefin random copolymer (B) In the component B, assuming that the total weight of the component B is 100% by weight, the content of the monomer unit derived from ethylene contained in the component B and the content of the monomer unit derived from the ⁇ -olefin of C4 or higher The total of may be 100% by weight.
  • Examples of the C4 or higher ⁇ -olefin include C4 to 12 ⁇ -olefins.
  • Examples of C4-12 ⁇ -olefins include 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 4-methyl-1-pentene, 1-octene and 1-decene. Of these, 1-butene, 1-hexene, and 1-octene are preferable.
  • the ⁇ -olefin may be an ⁇ -olefin having a cyclic structure such as vinylcyclopropane or vinylcyclobutane.
  • component B examples include ethylene-1-butene copolymer, ethylene-1-hexene copolymer, ethylene-1-octene copolymer, ethylene-1-decene copolymer, and ethylene- (3-methyl-).
  • component B examples include 1-butene) copolymers and copolymers of ethylene and ⁇ -olefin having a cyclic structure.
  • the content of the monomer unit derived from the ⁇ -olefin of C4 or higher is preferably 1 to 49% by weight, preferably 5 to 49% by weight, based on the total weight of the component B. Is more preferable, and it is further preferable that the content is 24 to 49% by weight.
  • the melt flow rate of component B at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf is preferably 0.1 to 80 g / 10 minutes.
  • the density of the component B is preferably 0.85 to 0.89 g / cm 3 , more preferably 0.85 to 0.88 g / cm 3 , and 0, from the viewpoint of impact resistance of the molded product. It is more preferably .85 to 0.87 g / cm 3 .
  • Component B can be produced by polymerizing ethylene and an ⁇ -olefin of C4 or higher using a polymerization catalyst.
  • polymerization catalyst examples include a homogeneous catalyst typified by a metallocene catalyst and a Ziegler-Natta type catalyst.
  • Examples of the homogeneous catalyst include a catalyst composed of a compound of a transition metal of Group 4 of the periodic table having a cyclopentadienyl ring and an alkylaluminoxane; a compound of a transition metal of Group 4 of the periodic table having a cyclopentadienyl ring.
  • a catalyst composed of a compound and an organic aluminum compound that react with the transition metal compound to form an ionic complex and a periodic table having a catalyst component (cyclopentadienyl ring) in inorganic particles (silica, clay mineral, etc.). Examples thereof include catalysts modified by supporting a group 4 transition metal compound, a compound forming an ionic complex, an organic aluminum compound, etc.).
  • Examples of the Ziegler-Natta type catalyst include a catalyst in which a titanium-containing solid transition metal component and an organometallic component are combined.
  • component B a commercially available product may be used.
  • examples of commercially available component B include Engage (registered trademark) manufactured by Dow Chemical Japan Co., Ltd., Toughmer (registered trademark) manufactured by Mitsui Chemicals, Inc., Neozex (registered trademark) manufactured by Prime Polymer Co., Ltd., and Ultozex (registered trademark).
  • Engage registered trademark
  • Toughmer registered trademark
  • Neozex registered trademark
  • Ultozex registered trademark
  • Excellen FX registered trademark
  • Sumikasen registered trademark
  • Esplen SPO registered trademark
  • the propylene resin composition of the present invention further contains a filler (C).
  • component C examples include an inorganic filler and an organic filler.
  • the propylene resin composition of the present invention may contain only one type of component C, or may contain two or more types of component C.
  • Inorganic fillers include glass, silicate minerals, alumina, silica, silicon dioxide, titanium oxide, iron oxide, aluminum oxide, magnesium oxide, antimony oxide, barium ferrite, strontium ferrite, beryllium oxide, magnesium hydroxide, Examples thereof include aluminum hydroxide, basic magnesium carbonate, calcium carbonate, magnesium carbonate, carbonate minerals, calcium sulfate, magnesium sulfate, basic magnesium sulfate, calcium sulfite, carbon black and cadmium sulfide.
  • organic filler examples include polyester, aromatic polyamide, cellulose and vinylon.
  • the shape of the filler may be plate-like, needle-like, or fibrous.
  • an inorganic filler is preferable, and talc, which is a plate-like silicate mineral, is more preferable from the viewpoint of rigidity, impact resistance and dimensional stability of the molded product.
  • the average particle size D50 [L] of the component C is preferably 20.0 ⁇ m or less, and more preferably 15.0 ⁇ m or less, from the viewpoint of rigidity, impact resistance and dimensional stability of the molded product.
  • the average particle size D50 [L] of the component C may be 2.0 ⁇ m or more, and may be 4.0 ⁇ m or more.
  • the average particle size D50 [L] of the component C is preferably 2.0 to 20.0 ⁇ m, more preferably 4.0 to 15.0 ⁇ m. In one aspect, the average particle size D50 [L] of the component C may be 7.0 to 15.0 ⁇ m.
  • the average particle size D50 [S] of the component C is preferably 5.0 ⁇ m or less, more preferably 3.0 ⁇ m or less, from the viewpoint of rigidity, impact resistance and dimensional stability of the molded product.
  • the average particle size D50 [S] of the component C may be 0.5 ⁇ m or more, or 1.0 ⁇ m or more.
  • the average particle size D50 [S] of the component C is preferably 0.5 to 5.0 ⁇ m, more preferably 1.0 to 3.0 ⁇ m. In one aspect, the average particle size D50 [S] of the component C may be 2.0 to 5.0 ⁇ m.
  • the ratio (D50 [L] / D50 [S]) of the average particle size D50 [L] of the component C to the average particle size D50 [S] is 1.5 from the viewpoint of the rigidity of the molded body and the dimensional stability. It may be more than or equal to 2.5 or more. D50 [L] / D50 [S] may be 10 or less, or 8 or less. D50 [L] / D50 [S] may be 1.5 to 10, 1.5 to 8, 2.5 to 10, and 2.5 to 8. There may be. In one aspect, D50 [L] / D50 [S] may be 3.0-8.
  • the “average particle size D50 [L]” is determined based on the volume-based particle size distribution measurement data measured by the laser diffraction method according to the method specified in JIS R1629, and the particle size is determined. In the distribution measurement data, it means the particle size (particle size equivalent to 50%) when the cumulative number of particles from the side with the smaller particle size reaches 50%.
  • the particle size defined in this way is generally referred to as “50% equivalent particle size” and is represented by "D50".
  • the “average particle size D50 [S]” is determined based on the volume-based particle size distribution measurement data measured by the centrifugal sedimentation method according to the method specified in JIS R1619.
  • the particle size distribution measurement data means the particle size (particle size equivalent to 50%) when the cumulative number of particles from the side with the smaller particle size reaches 50%.
  • Ethylene- ⁇ -olefin block copolymer (D) contains 70% by weight or less of the xylene-soluble component (provided that the total amount of the component D is 100% by weight) and has a density of 0.865 to 0.867 g / cm 3. -Olefin block copolymer.
  • the xylene-soluble component of the ethylene- ⁇ -olefin random copolymer is 90% by weight or more. Therefore, "ethylene- ⁇ -olefin copolymer having a xylene-soluble component of 70% by weight or less" is referred to as "ethylene. It can be regarded as a "- ⁇ -olefin block copolymer".
  • Ethylene- ⁇ -olefin block copolymers are block copolymers in which semicrystalline segments (also referred to as “hard segments”) and amorphous segments (also referred to as “soft segments”) are covalently bonded. By changing the ratio of ⁇ -olefin to ethylene in the segment, the semicrystalline segment and the amorphous segment can be made separately.
  • Component D is produced using a catalytic system utilizing a chain shuttling agent that moves the growth chain between two separate catalysts with different monomer selectivity in a single polymerization reactor.
  • Ingredient D is a trademark of INFUSE and is available from The Dow Chemical Company, Midland, Michigan.
  • Component D has two or more chemically distinct regions or segments (also called “blocks”) linked in a linear, suspended, or grafted manner.
  • the ethylene- ⁇ -olefin block copolymer may be a multi-block copolymer.
  • the term "multi-block copolymer” is used for a polymer containing two or more chemically distinct regions or segments (also called “blocks”) that are linearly attached, ie, a polymerized ethylenic functional group. It is a polymer that contains chemically distinct units that are end-to-end bonded, neither mold nor grafted.
  • the block is the amount or type of comonomer incorporated therein, density, crystallinity, size of crystallite believed to be due to the polymer of such composition, type of tactics (isotactic or syndiotactic). ) Or degree, positionality or irregularity, amount of branching, including long or superbranched, homogeneity, or some other chemical or physical property.
  • the multi-block copolymer can be an ethylene / ⁇ -olefin multi-block copolymer, and has a molecular fraction that elutes between about 40 ° C. and about 130 ° C. when (a) separated by the heated elution fractionation method (TREF).
  • ethylene multiblock interpolymers typically have at least one of the following properties: (i) molecular weight distribution greater than 1.3, (ii) density less than 0.90 g / cc, (iii) ASTM.
  • Multiblock copolymers are disclosed in US Patent Application No. 11 / 376,835, filed March 15, 2006, the entire contents of which are incorporated herein by reference.
  • Propylene / ⁇ -olefin multiblock copolymers are disclosed in US Patent Application No. 11 / 686,444, filed March 15, 2007, the entire contents of which are incorporated herein by reference.
  • block copolymers usually do not have a third type of block containing different comonomer (s).
  • each of the hard and soft segments has a monomer or comonomer that is substantially randomly distributed within the block. That is, neither the hard segment nor the soft segment contains two or more subsegments (or subblocks) of separate compositions that have a composition that is substantially different from the rest of the block, such as chip segments.
  • Multi-block polymers typically contain varying amounts of hard and soft segments.
  • Hard segment means a block of polymerization units in which ethylene is present in an amount of greater than about 95% by weight, preferably greater than about 98% by weight, based on the weight of the polymer. That is, the content of comonomer (content of monomer other than ethylene) in the hard segment is less than about 5% by weight, preferably less than about 2% by weight, based on the weight of the polymer.
  • the hard segment is composed of all or substantially all ethylene.
  • the soft segment has a comonomer content (content of a monomer other than ethylene) of more than about 5% by weight, preferably more than about 8% by weight, more than about 10% by weight, or more than about 15% by weight based on the weight of the polymer. Means a block of polymerization units.
  • the comonomer content in the soft segment is greater than about 20% by weight, greater than about 25% by weight, greater than about 30% by weight, greater than about 35% by weight, greater than about 40% by weight, greater than about 45% by weight.
  • component D comprises a soft segment of an ethylene- ⁇ -olefin random copolymer.
  • the soft segment is about 1% by weight to about 99% by weight, preferably about 5% by weight to about 95% by weight, about 10% by weight, based on the total weight of the block copolymer. ⁇ 90% by weight, about 15% by weight to about 85% by weight, about 20% by weight to about 80% by weight, about 25% by weight to about 75% by weight, about 30% by weight to about 70% by weight, about 35% by weight. In many cases, it can be present in the block copolymer in an amount of up to about 65% by weight, from about 40% to about 60% by weight, or from about 45% to about 55% by weight.
  • Hard segments can also exist in a similar range. Soft segment weight% and hard segment weight% can be calculated based on data obtained from DSC or NMR.
  • crystalline when used, means a polymer having a primary transition or crystal melting point (Tm) as determined by differential scanning calorimetry (DSC) or similar techniques. This term may be used interchangeably with the term “semi-crystalline”.
  • amorphous means a polymer that lacks a crystalline melting point as determined by differential scanning calorimetry (DSC) or similar techniques.
  • the density of component D is 0.865 to 0.867 g / cm 3 , preferably 0.866 to 0.867 g / cm 3 .
  • the melt flow rate of component D at a temperature of 190 ° C. and a load of 2.16 kgf is 0.5 to 10 g / 10 minutes, preferably 1 to 8 g / 10 minutes.
  • the MFR of component D is preferably 0.5 g / 10 minutes or more from the viewpoint of moldability (fluidity) of the resin composition, and 10 g / 10 from the viewpoint of dimensional stability of the obtained molded product and hinge resistance of the weld portion. Minutes or less is preferable.
  • Weld is a molten resin when the molten resin composition flows into the mold cavity from two gates and the molten resins merge with each other, or when the molten resins branched in the mold cavity merge with each other. It is a linear mark generated between resins without being in close contact with each other. If the molten resins do not adhere well to each other, the hinge resistance of the weld portion deteriorates, and the welds tend to crack.
  • Propylene-based polymer (E) having property I Component E is a monomer unit derived from propylene a polymer having more than 50 wt%, the absolute value of the difference between the die swell ratio at a shear rate 6080Sec -1 and the die swell ratio at a shear rate of 61sec -1 is It is a polymer having a ratio of 0.35 or less (Characteristic I).
  • the propylene resin composition of the present invention preferably contains component E from the viewpoint of dimensional stability or hinge resistance of the weld portion. Generally, when the propylene-based polymer has a long-chain branch, the propylene-based polymer has the property I.
  • Long-chain branching refers to a branching structure with a molecular chain in which the number of carbon atoms in the main chain is several tens or more. It is distinguished from short-chain branches with several carbon atoms formed by copolymerizing with ⁇ -olefins such as 1-butene.
  • the component E includes a long-chain branched propylene polymer (E1), a long-chain branched propylene-ethylene block copolymer (E2) composed of a propylene polymer portion and an ethylene / propylene random copolymer portion, and a long-chain branched propylene-.
  • Examples thereof include at least one long-chain branched propylene-based polymer selected from the group consisting of ethylene random copolymers (E3).
  • Characteristic I Component E the absolute value of the difference between the die swell ratio at a shear rate 6080Sec -1 and the die swell ratio at a shear rate of 61sec -1 is 0.35 or less, preferably 0.2 or less, more preferably 0 It is less than or equal to 1.
  • the diameter of the strand at a point 12 mm downward in the vertical direction from the outlet of the capillary is measured by a laser.
  • the molten sample is extruded at a test temperature of 220 ° C. and a shear rate of 6080 sec -1 (piston pushing speed of 500 mm / min), and the diewell ratio at a shear rate of 6080 sec -1 is determined.
  • the absolute value ⁇ of the difference in the dicewell ratio is expressed by the following formula.
  • Delta
  • the die-well ratio of the component E at a shear rate of 61 sec -1 is preferably 1.7 or more, more preferably 1.9 or more.
  • component E has at least one of the following properties II-III.
  • Characteristic II Melt flow rate (MFR) (230 ° C., 2.16 kg load) is 0.1 to 10 g / 10 minutes.
  • Characteristic III Crystallization time at 135 ° C. is 150 sec or less.
  • the MFR (230 ° C., 2.16 kg load) of the component E is 0.1 to 10 g / 10 minutes, preferably 0.1 to 9 g / 10 minutes, and more preferably 1 to 9 g / 10 minutes. From the viewpoint of fluidity (moldability) of the resin composition, the MFR of the component E is preferably 0.1 g / 10 minutes or more. On the other hand, from the viewpoint of stringiness prevention property and physical property balance (impact strength), the MFR of the component E is preferably 10 g / 10 minutes or less.
  • the MFR value of component E is measured by the method described in JIS K7210 (measurement temperature: 230 ° C., load: 2.16 kg).
  • the crystallization time of component E at 135 ° C. is 150 sec or less, preferably 145 sec or less, and more preferably 140 sec or less. By increasing the number of long-chain branches of the propylene-based polymer, the crystallization time can be shortened.
  • Crystallization rate (crystallization time, T1 / 2, unit: seconds) The measurement was performed using a differential scanning calorimeter (DSC VII type manufactured by PerkinElmer). As the measurement conditions, 10 mg of the sample was placed in advance in a nitrogen atmosphere and isothermal crystallization was performed for 10 minutes under the condition of a crystallization temperature of 135 ° C., and the half width of the peak of the obtained endothermic curve was measured as the crystallization time. The shorter the crystallization time, the faster the crystallization rate.
  • HMS-PP high melt strength polypropylene
  • PP polypropylene
  • the content of component A is based on 100 parts by weight of the total content of components A to D from the viewpoint of dimensional stability (coefficient of linear expansion) of the molded product. It may be 30 to 65 parts by weight, 40 to 65 parts by weight, or 40 to 60 parts by weight.
  • the content of the component B is 10 to 40 with respect to 100 parts by weight of the total content of the components A to D from the viewpoint of the dimensional stability (linear expansion coefficient) of the molded body. It is a part by weight, may be 10 to 30 parts by weight, and may be 10 to 25 parts by weight.
  • the content of component C is 10 to 40 with respect to 100 parts by weight of the total content of components A to D from the viewpoint of dimensional stability (coefficient of linear expansion) of the molded product. It is a part by weight, may be 10 to 35 parts by weight, and may be 15 to 25 parts by weight. In one aspect, the content of component C may be 25 to 35 parts by weight, and 30 to 35 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total content of components A to D from the viewpoint of elastic modulus. You may.
  • the content of component D is based on 100 parts by weight of the total content of components A to D from the viewpoint of dimensional stability (linear expansion coefficient) and hinge resistance of the molded product. , 0.1 to 10 parts by weight, may be 1 to 10 parts by weight, and may be 2 to 8 parts by weight.
  • the content of component E is determined from the viewpoint of the balance between hinge resistance, moldability (fluidity) and dimensional stability (linear expansion coefficient). It is preferably 5 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the total content of the resin, which may be 0.1 to 5 parts by weight, 0.5 to 4 parts by weight, or 1 to 3 parts by weight. It may be a department.
  • the total content of the components A to D or the total content of the components A to E is 50% by weight or more.
  • the propylene resin composition of the present invention can be obtained by melt-kneading each raw material component.
  • the temperature at the time of melt-kneading may be 180 ° C. or higher, 180 to 300 ° C., or 180 to 250 ° C.
  • a Banbury mixer For melt kneading, a Banbury mixer, single-screw extruder, twin-screw co-rotation extruder, etc. can be used.
  • each raw material component is not particularly limited.
  • components A to D (or components A to E) may be kneaded all at once, or a kneaded product obtained after kneading some of the components A to D (or components A to E).
  • other ingredients may be kneaded.
  • the shape of the propylene resin composition is not particularly limited, but the propylene resin composition may be in the form of, for example, a strand, a sheet, a flat plate, or a pellet.
  • the pellet-shaped resin composition can be produced, for example, by forming a strand-shaped resin composition and then cutting the strand-shaped resin composition into an appropriate length.
  • the shape of the resin composition before molding into the molded product is in the form of pellets having a length of about 1 to 50 mm. It is preferable to have.
  • the propylene resin composition of the present invention may contain components other than the above.
  • examples of such components include neutralizing agents, antioxidants, ultraviolet absorbers, nucleating agents, lubricants, antistatic agents, antiblocking agents, processing aids, organic peroxides, and colorants (inorganic pigments). , Organic pigments, pigment dispersants, etc.), foaming agents, foaming nucleating agents, plasticizers, flame retardants, cross-linking agents, cross-linking aids, high brightness agents, antibacterial agents and light diffusing agents.
  • nucleating agent examples include lithium benzoate, sodium benzoate, aluminum benzoate, 4-carboxylic acid metal salts such as butyl benzoic acid aluminum salt and sodium adipate; sodium bis (4-tertiary butylphenyl) phosphate, and the above.
  • Acidic phosphate metal salts other than the compounds represented by the general formula (1); polyvalent alcohol derivatives such as dibenzylidene sorbitol, bis (methylbenzylidene) sorbitol, and bis (dimethylbenzylidene) sorbitol can be mentioned.
  • carboxylic acid metal salt and bis (dimethylbenzylidene) sorbitol are preferable from the viewpoint of dimensional stability.
  • the propylene resin composition of the present invention may contain only one of these components, or may contain two or more of these components.
  • the content of the nucleating agent is 0.01 to 100 parts by weight based on the total content of components A to D from the viewpoint of dimensional stability. It may be 1.0 part by weight, 0.05 to 0.5 part by weight, or 0.1 to 0.5 part by weight.
  • the melt flow rate (temperature 230 ° C., load 2.16 kgf) of the propylene resin composition of the present invention is preferably 15 to 70 g / 10 minutes, and 25 to 65 g / 10 minutes. It may be minutes, and may be 35 to 60 g / 10 minutes.
  • the MFR of the propylene resin composition is preferably 15 g / 10 minutes or more.
  • the MFR of the propylene resin composition is preferably 70 g / 10 minutes or less.
  • the melt flow rate (temperature 230 ° C., load 2.16 kgf) of the propylene resin composition of the present invention is preferably 15 to 50 g / 10 minutes, preferably 15 to 35 g / min, from the viewpoint of dimensional stability. It may be 10 minutes, and may be 15 to 30 g / 10 minutes.
  • the density of the propylene resin composition of the present invention is preferably 1.1 g / cm 3 or less, more preferably 1.08 g / cm 3 or less, and even more preferably 1.06 g / cm 3 or less.
  • the density of the propylene resin composition of the present invention from the viewpoint of dimensional stability, preferably 1.08 ⁇ 1.2g / cm 3, more preferably 1.1 ⁇ 1.18g / cm 3.
  • the density of the propylene resin composition of the present invention is measured by the underwater substitution method which is the method A described in JIS K7112.
  • the flexural modulus of the propylene resin composition of the present invention was measured according to the method specified in JIS K7171. Using a test piece having a thickness of 4.0 mm, which was molded by the method of manufacturing the injection molded product (1), the span length is 64 mm, the load speed is 2.0 mm / min, and the measurement temperature is 23 ° C. Measured at.
  • the propylene resin composition of the present invention can be used as a material for molding to form a molded product.
  • the propylene resin composition of the present invention is preferably used as a material for injection molding.
  • an example of an injection molded product manufactured by using the propylene resin composition of the present invention as a material for injection molding will be described.
  • the molded article of the present invention comprises the propylene resin composition of the present invention.
  • the molded product of the present invention has excellent dimensional stability.
  • the molded body is preferably an injection molded body.
  • the injection molded product according to the present invention has excellent hinge resistance because the weld portion is not easily cracked.
  • the injection molded product can be manufactured by an injection molding method.
  • the injection molding method include a general injection molding method, an injection foam molding method, a supercritical injection foam molding method, an ultrafast injection molding method, an injection compression molding method, a gas assisted injection molding method, a sandwich molding method, and a sandwich foaming method.
  • Examples include a molding method and an insert / outsert molding method.
  • the shape of the injection molded product is not particularly limited.
  • the injection molded product of the present invention can be preferably used, for example, for automobile materials, home electric appliances, and containers, and is particularly suitable for automobile interior and exterior applications.
  • automobile interior / exterior parts include door trims, pillars, instrument panels and bumpers.
  • Component A Propylene polymer
  • the following propylene-based polymers BCPP1, BCPP2, BCPP3, BCPP4, HOMOPP1, HOMOPP2 were prepared as the component A.
  • BCPP1 (Propene)-(Propene-Ethylene) Polymerization Material "C7100-50NA" manufactured by Braskem MFR (measured at a temperature of 230 ° C. and a 2.16 kgf load): 52 g / 10 minutes
  • Extreme viscosity number ([ ⁇ ] CXIS) 0.95 dL / g, ([ ⁇ ] CXS) 1.61 dL / g
  • CXIS component amount 74.3% by weight
  • CXIS component Mw / Mn 4.4 CXS component amount: 25.7% by weight
  • Ethylene content in propylene-ethylene random copolymer 48.9% by weight
  • BCPP2 (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization material It was produced by a vapor phase polymerization method in the presence of a polymerization catalyst obtained by the method described in Example 1 of JP-A-2004-182981.
  • MFR (measured at temperature 230 ° C., 2.16 kgf load): 129 g / 10 minutes
  • Extreme viscosity number ([ ⁇ ] CXIS): 1.02 dL / g, ([ ⁇ ] CXS) 3.96 dL / g
  • CXIS component amount 93.6% by weight CXIS component
  • Mw / Mn 6.3
  • CXS component amount 6.4% by weight
  • Ethylene content in propylene-ethylene random copolymer 39.0% by weight Diewell ratio at shear rate of 6080 sec -1 : 1.80 Die-well ratio at shear rate of 61 sec -1 : 0.94 Difference in diewell
  • BCPP3 (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization material It was produced by a vapor phase polymerization method in the presence of a polymerization catalyst obtained by the method described in Example 1 of JP-A-2004-182981. MFR (measured at a temperature of 230 ° C.
  • BCPP4 (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization material It was produced by a vapor phase polymerization method in the presence of a polymerization catalyst obtained by the method described in Example 1 of JP-A-2004-182981. MFR (measured at a temperature of 230 ° C.
  • HOMOPP1 Propylene homopolymer It was produced by a vapor phase polymerization method in the presence of a polymerization catalyst obtained by the method described in Example 1 of JP-A-2004-182981.
  • MFR measured at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf
  • HOMOPP2 Propylene homopolymer It was produced by a vapor phase polymerization method in the presence of a polymerization catalyst obtained by the method described in Example 1 of JP-A-2004-182981.
  • MFR measured at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf
  • Mw / Mn 7.0 Die-well ratio at shear rate of 6080 sec -1 : 2.22 Die-well ratio at shear rate of 61 sec -1 : 1.12 Difference in diewell ratio: 1.10
  • ethylene content in the propylene-ethylene random copolymer is the ethylene content in the polymer II (the content of the monomer unit derived from ethylene based on the total weight of the polymer II). ) Is shown.
  • the MFR, the limit viscosity number and the isotactic pentad fraction were measured according to the above-mentioned method, and the contents of the CXIS component and the CXS component, the ethylene content in the polymer II and the molecular weight distribution were calculated by the following methods.
  • CXIS component and the CXS component in the heterophasic propylene polymerized material were calculated by the following formulas using the numerical values a and b. Further, the solid matter remaining on the filter paper was vacuum dried to obtain a CXIS component. The obtained CXIS component was used for evaluation of the molecular weight distribution.
  • Ethylene content in polymer II was determined from 13 C-NMR spectra measured under the following conditions based on the report by Kakugo et al. (Macromolecules, 15, 1150-1152 (1982)). ..
  • the 13 C-NMR spectrum was measured under the following conditions using a sample in which about 200 mg of a heterophasic propylene polymerized material was uniformly dissolved in 3 mL of orthodichlorobenzene in a test tube having a diameter of 10 mm. Measurement temperature: 135 ° C Pulse repetition time: 10 seconds Pulse width: 45 ° Accumulation number: 2500 times
  • the weight average molecular weight (Mw (A)) and number average molecular weight (Mn (A)) of the propylene homopolymer were measured by GPC, and the ratio of Mw to Mn (Mw /). It was obtained by calculating Mn).
  • the weight average molecular weight (Mw (A)) and the number average molecular weight (Mn (A)) of the CXIS component obtained by the above operation were measured by GPC, and the ratio of Mw to Mn (Mw) was measured. / Mn) was calculated.
  • the measurement conditions for GPC are as described above.
  • Component B Ethylene- ⁇ -olefin random copolymer
  • EBR and EOR1 ethylene- ⁇ -olefin random copolymers
  • the contents of MFR, CXIS component and CXS component were measured according to the method described above.
  • EBR Ethylene-1-butene random copolymer "ENR7467” manufactured by Dow Chemical Co., Ltd.
  • Density 0.862 g / cm 3 MFR (measured at a temperature of 230 ° C. and a 2.16 kgf load): 2.5 g / 10 minutes
  • CXIS component amount 0.0% by weight
  • CXS component amount 100.0% by weight
  • EOR1 Ethylene-1-octene random copolymer "EG8842” manufactured by Dow Chemical Co., Ltd. Density: 0.857 g / cm 3 MFR (measured at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf): 2.7 g / 10 minutes CXIS component amount: 1.4% by weight CXS component amount: 98.6% by weight
  • Component C Filler The following fillers (TALC1 and 2) were prepared as the filler component C.
  • TALC1 "Jetfine 3CA” made by Talc Imerys Average particle size D50 [L] (laser diffraction method, particle size equivalent to 50%): 4.39 ⁇ m Average particle size D50 [S] (centrifugal sedimentation method, particle size equivalent to 50%): 1.73 ⁇ m
  • TALC2 "HAR T84" made by Talc Imerys Average particle size D50 [L] (laser diffraction method, 50% equivalent particle size): 12.60 ⁇ m Average particle size D50 [S] (centrifugal sedimentation method, particle size equivalent to 50%): 3.47 ⁇ m
  • the average particle size D50 [L] of talc is determined by using a Microtrack particle size analyzer MT-3300EXII manufactured by Nikkiso Co., Ltd. and dispersing the particles under the following conditions according to the method specified in JIS R1629. It was measured.
  • Particle dispersion treatment Dispersion medium ethanol Equipment: homogenizer Output: 40W Processing time: 10 minutes
  • D50 [S] was measured using a centrifugal sedimentation type particle size distribution measuring device SA-CP3 manufactured by Shimadzu Corporation after dispersing the particles under the following conditions according to the method specified in JIS R1619.
  • Particle dispersion treatment Dispersion medium Ethanol Equipment: Hyundai Electronics Co., Ltd. W-113MkII Output: 110W 24kHz Processing time: 10 minutes
  • Component D Ethylene- ⁇ -olefin block copolymer
  • OBC1 ethylene- ⁇ -olefin block copolymer
  • the contents of MFR, CXIS component and CXS component were measured according to the method described above.
  • OBC1 Ethylene 1-octene-block copolymer "INFUSE D9507” manufactured by Dow Chemical Co., Ltd. Density: 0.866 g / cm 3 MFR (measured at a temperature of 190 ° C. and a 2.16 kgf load): 5 g / 10 minutes CXIS component amount: 40.3% by weight CXS component amount: 59.7% by weight
  • OBC2 Ethylene 1-octene-block copolymer "INFUSE D9100" manufactured by Dow Chemical Co., Ltd. Density: 0.877 g / cm 3 MFR (measured at a temperature of 190 ° C. and a load of 2.16 kgf): 1 g / 10 minutes CXIS component amount: 82.8% by weight CXS component amount: 17.2% by weight
  • Component E Propylene-based polymer having characteristic I
  • HMS1 propylene-based polymer
  • the MFR and molecular weight distribution were measured according to the method described above.
  • the absolute value of the difference between the crystallization time and the dicewell ratio was measured by the following method.
  • HMS1 Propylene homopolymer Borealis "WB140HMS" MFR (measured at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf): 1.8 g / 10 minutes Mw / Mn: 4.7 Die-well ratio at shear rate of 6080 sec -1 : 2.22 Die well ratio at shear rate 61 sec -1 : 2.18 Absolute value of difference in dicewell ratio: 0.04 Crystallization time: 132 sec
  • HMS2 Propylene homopolymer "MFX8" manufactured by Japan Polypropylene Corporation MFR (measured at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf): 1.0 g / 10 minutes Mw / Mn: 4.1 Die-well ratio at shear rate of 6080 sec -1 : 2.15 Die-well ratio at shear rate of 61 sec -1 : 2.24 Absolute value of difference in dicewell ratio: 0.09 Crystallization time: 639 sec
  • HMS3 Propylene homopolymer "MFX3" manufactured by Japan Polypropylene Corporation MFR (measured at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kgf): 8.9 g / 10 minutes Mw / Mn: 3.4 Die-well ratio at shear rate of 6080 sec -1 : 2.10 Die-well ratio at shear rate of 61 sec -1 : 1.93 Absolute value of difference in dicewell ratio: 0.17 Crystallization time: 848 sec
  • HMS4 (propylene)-(propylene-ethylene) polymerization material "EX8000" manufactured by Japan Polypropylene Corporation MFR (measured at a temperature of 230 ° C. and a 2.16 kgf load): 1.3 g / 10 minutes Mw / Mn: 6.8 CXIS component amount: 94.5% by weight CXS component amount: 5.5% by weight Die-well ratio at shear rate of 6080 sec -1 : 2.15 Die-well ratio at a shear rate of 61 sec -1 : 1.97 Difference in diewell ratio: 0.18 Crystallization time: 481 sec
  • Crystallization time (T1 / 2, unit: seconds) The measurement was performed using a differential scanning calorimeter (DSC VII type manufactured by PerkinElmer). As the measurement conditions, 10 mg of the test piece was placed in advance in a nitrogen atmosphere and isothermal crystallization was performed for 10 minutes under the condition of a crystallization temperature of 135 ° C., and the half width of the peak of the obtained endothermic curve was measured as the crystallization time.
  • the molten composition was extruded from the outlet of the capillary at a speed of 61 sec -1 (piston pushing speed 5 mm / min) and a shear rate of 6080 sec -1 (piston pushing speed 500 mm / min) to prepare a strand.
  • the diameter of the strand at a point 12 mm downward in the vertical direction from the outlet of the capillary was measured by a laser.
  • the die-well ratio at each shear rate is expressed by the following formula.
  • ⁇
  • Examples 9 and 10 of the present invention are a nucleating agent, 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid calcium salt (content 66% by weight) (Hyperform HPN-20E manufactured by Milliken Japan Co., Ltd.). Is contained in an amount of 0.2 parts by weight based on 100 parts by weight of the propylene resin composition.
  • Propylene-based polymers BCPP1, BCPP2, BCPP3, BCPP4, HOMOPP1, HOMOPP2
  • EBR ethylene- ⁇ -olefin random copolymers
  • fillers TALC1, TALC2
  • OBC1 OBC2 ethylene- ⁇ -Ethylene block copolymers
  • HMS1, HMS2, HMS3, HMS4 propylene-based polymers having property I
  • the obtained resin composition was injection molded under the following conditions within the range described in JIS K7152 to produce an injection molded product for density evaluation.
  • the resin composition melted by the injection molding machine was supplied from the gate into the mold cavity by the injection molding machine.
  • Injection molding machine M70 manufactured by Meiki Co., Ltd. (mold clamping force 70 tons, cylinder diameter 32 mm)
  • Mold cavity shape ISO mold type A Cylinder temperature: 197 ° C Mold temperature: 38 ° C Injection speed: 20 mm / sec Cooling time: 8 seconds
  • the obtained resin composition was injection molded under the following conditions to produce an injection molded product for evaluation shown in FIG.
  • the resin composition melted by the injection molding machine was supplied from the gate into the mold cavity by the injection molding machine.
  • Injection molding machine SE180D manufactured by Sumitomo Heavy Industries, Ltd. (mold clamping force 180 tons, cylinder diameter 50 mm) Mold cavity shape: 100 mm (width) x 400 mm (length) x 3 mm (thickness)
  • Gate 1 fan gate in the center of the side surface of 100 mm
  • Cylinder temperature 220 ° C Mold temperature: 50 ° C
  • Injection speed 23 mm / sec Cooling time: 30 seconds
  • FIG. 1 is a schematic view of an injection molded product for evaluation.
  • the injection molded body 10 shown in FIG. 1 includes a first resin portion 1 corresponding to the mold shape and a second resin portion 2 corresponding to the gate shape.
  • the first resin portion 1 is a plate-shaped resin portion having a width L1 of 100 mm, a length L2 of 400 mm, and a thickness (not shown) of 3 mm. Further, in the injection molded products formed in this example and the comparative example, the lengths L3, L4 and L5 and the thickness (not shown) of each side of the second resin portion 2 are 15 mm, 5 mm, 4 mm and 2 mm, respectively. Met.
  • the main body portion of the injection molded product is the first resin portion 1 (hereinafter, the portion corresponding to the “first resin portion 1” is also referred to as the “injection molded product”).
  • the dimensional stability was evaluated by measuring the coefficient of linear expansion using the obtained injection molded product.
  • the coefficient of linear expansion was measured by the following method using a thermomechanical analyzer (TMA / SS6100 manufactured by SII Nanotechnology Inc.).
  • a 5 ⁇ 10 ⁇ 3 (mm) test piece was cut out from the central portion in the longitudinal direction of the injection molded product.
  • the test piece was set in the above apparatus and heated from ⁇ 20 ° C. to 130 ° C. at a heating rate of 5 ° C./min to remove residual strain during molding.
  • the MD direction rein flow direction
  • the test piece was set again and the dimension at 23 ° C. was measured accurately. The temperature was raised from ⁇ 20 ° C. to 80 ° C.
  • Table 1 shows the average value (MDTD average linear expansion coefficient) of the linear expansion coefficient in the MD direction and the linear expansion coefficient in the TD direction.
  • the obtained resin composition was injection molded under the following conditions to produce an injection molded body for evaluation shown in FIG.
  • the resin composition melted by the injection molding machine was supplied from the two gates into the mold cavity by the injection molding machine.
  • Injection molding machine SE130DU manufactured by Sumitomo Heavy Industries, Ltd. (mold clamping force 130 tons, cylinder diameter 40 mm) Mold cavity shape: 90 mm (width) x 150 mm (length) x 3 mm (thickness) Gate: 2 gates at the center of both sides of 90 mm Cylinder temperature: 220 ° C Mold temperature: 50 ° C Injection speed: 30 mm / sec Cooling time: 30 seconds
  • FIG. 2 is a schematic view of an injection molded body for evaluating the hinge resistance of the weld portion.
  • the injection molded body 10 shown in FIG. 2 has a first resin portion 1 corresponding to the mold shape and a third resin portion 3 corresponding to the gate shape on the opposite side as well as the second resin portion 2 corresponding to the gate shape.
  • the first resin portion 1 is a plate-shaped resin portion having a width L1 of 90 mm, a length L2 of 150 mm, and a thickness (not shown) of 3 mm.
  • the lengths L3 and L4 and the thickness (not shown) of each side of the second resin portion 2 were 5 mm, 2 mm and 3 mm, respectively.
  • the length of each side of the third resin portion 3 is the same as that of the second resin portion 2.
  • the main body portion of the injection molded product is the first resin portion 1 (hereinafter, the portion corresponding to the “first resin portion 1” is also referred to as the “injection molded product”).
  • the molded product according to the example has a low MDTD average coefficient of linear expansion and is excellent in dimensional stability. That is, it was confirmed that the propylene resin composition of the present invention can produce a molded product having excellent dimensional stability, and that the molded product of the present invention has excellent dimensional stability. Further, it can be seen that the molded product according to the embodiment has a large number of times until the weld portion breaks during the bending test, and is excellent in the hinge resistance of the weld portion.

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Abstract

（Ａ）３０～６５重量部のプロピレン系重合体；（Ｂ）１０～４０重量部のエチレン－α－オレフィンランダム共重合体；（Ｃ）１０～４０重量部の充填材；及び（Ｄ）０．１～１０重量部のエチレン－α－オレフィンブロック共重合体、を含むプロピレン樹脂組成物であって、成分Ａ～Ｄの含有量の合計が１００重量部であり、２０℃における成分Ｄのキシレン可溶成分が７０重量％以下であり、成分Ｄの密度が０．８６５～０．８６７ｇ／ｃｍ３である、プロピレン樹脂組成物。

Description

プロピレン樹脂組成物及び成形体
　本発明は、プロピレン樹脂組成物及び成形体に関する。
　プロピレン樹脂組成物からなる成形体は、自動車材料、家電材料等に用いられており、例えば、特許文献１には、結晶性ポリプロピレン、長鎖分岐型プロピレン系重合体、熱可塑性エラストマー、及び無機フィラーを含むポリプロピレン樹脂組成物が記載されている。
特開２０１１－８８９５５号公報
　近年、自動車材料等に用いられる成形体は、高い寸法安定性が求められている。
　そこで、本発明は、寸法安定性に優れる成形体を製造できるプロピレン樹脂組成物を提供することを目的とする。本発明はまた、寸法安定性に優れる成形体を提供することを目的とする。
　本発明は以下に関するが、それに限定されない。
［発明１］
　（Ａ）３０～６５重量部のプロピレン系重合体；
　（Ｂ）１０～４０重量部のエチレン－α－オレフィンランダム共重合体；
　（Ｃ）１０～４０重量部の充填材；及び
　（Ｄ）０．１～１０重量部のエチレン－α－オレフィンブロック共重合体
　を含むプロピレン樹脂組成物であって、
　成分Ａ～Ｄの含有量の合計が１００重量部であり、
　２０℃における成分Ｄのキシレン可溶成分が７０重量％以下であり、
　成分Ｄの密度が０．８６５～０．８６７ｇ／ｃｍ３である、
　プロピレン樹脂組成物。
［発明２］
　成分Ｄのメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５～１０ｇ／１０分である、発明１に記載のプロピレン樹脂組成物。
［発明３］
　さらに成分Ｅ：
　（Ｅ）０．１～５重量部の、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比とせん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比との差の絶対値が０．３５以下であるプロピレン系重合体
　を含む発明１又は２に記載のプロピレン樹脂組成物。
［発明４］
　１３５℃における成分Ｅの結晶化時間が１５０ｓｅｃ以下である、発明３に記載のプロピレン樹脂組成物。
［発明５］
　発明１～４のいずれか一項に記載のプロピレン樹脂組成物を含む成形体。
　本発明によれば、寸法安定性－具体的には線膨張係数の小さい成形体を製造できるプロピレン樹脂組成物を提供できる。本発明によればまた、寸法安定性に優れる成形体を提供できる。
線膨張係数評価用の射出成形体の概略図である。 耐ウエルドヒンジ性評価用の射出成形体の概略図である。
定義
　本明細書において、用語「プロピレン樹脂組成物」は、プロピレン系重合体を含有する組成物を意味する。後で詳細に説明する。
　本明細書において、用語「プロピレン系重合体」については後で詳細に説明する。
　本明細書において、用語「α－オレフィン」は、α位に炭素－炭素不飽和二重結合を有する脂肪族不飽和炭化水素を意味する。
　本明細書において、用語「エチレン－α－オレフィンランダム共重合体」は、エチレンに由来する単量体単位と、Ｃ４以上（炭素原子数４以上を意味する。他の類似の表現についても同様である）のα－オレフィンに由来する単量体単位とを含有するランダム共重合体であり、プロピレンに由来する単量体単位を実質的に含まないものを意味する。後で詳細に説明する。
　本明細書において、用語「ヘテロファジックプロピレン重合材料」は、プロピレンに由来する単量体単位を８０重量％以上含有する重合体Ｉ（ただし、該重合体Ｉの全重量を１００重量％とする。）と、エチレン及びＣ４～１２のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種のα－オレフィンに由来する単量体単位とプロピレンに由来する単量体単位とを含有する重合体ＩＩとを含む混合物を意味する。
　本明細書において、用語「キシレン不溶成分（「ＣＸＩＳ成分」ともいう）」は、重合体に含まれるｐ－キシレンに不溶な成分であって、下記方法により得られる固形物を意味する：
　重合体約２ｇを、沸騰しているｐ－キシレン中で２時間溶解して溶液を得、次いで、該溶液を２０℃まで冷却することにより、固形物を析出させる方法。
　本明細書において、用語「キシレン可溶成分（「ＣＸＳ成分」ともいう）」は、重合体中の「ＣＸＩＳ成分」以外の成分を意味する。
　本明細書において、用語「充填材」については後で詳細に説明する。
　本明細書において、用語「エチレン－α－オレフィンブロック共重合体」は、エチレンに由来する単量体単位と、Ｃ４以上のα－オレフィンに由来する単量体単位とを含有するブロック共重合体であり、プロピレンに由来する単量体単位を実質的に含まないものを意味する。後で詳細に説明する。
　本明細書において開示されている全ての数は、「約」または「概ね」という単語がそれと関連して使用されようとなかろうと、近似値である。それらは、１パーセント、２パーセント、５パーセント、または時には１０～２０パーセントで変動してもよい。下限ＲＬおよび上限ＲＵを伴う数値の範囲が開示されている場合はいつも、範囲に含まれる任意の数が特に開示される。特に、範囲内の下記の数が特に開示される。Ｒ＝ＲＬ＋ｋ＊（ＲＵ－ＲＬ）（式中、ｋは、１パーセントずつ増加する１パーセント～１００パーセントの範囲の変数であり、すなわち、ｋは、１パーセント、２パーセント、３パーセント、４パーセント、５パーセント、．．．、５０パーセント、５１パーセント、５２パーセント、．．．、９５パーセント、９６パーセント、９７パーセント、９８パーセント、９９パーセント、または１００パーセントである）。さらに、上記に記載の２つのＲの数によって定義される任意の数値の範囲もまた、特に開示される。
　以下、本発明のいくつかの実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。なお、本明細書において、数値範囲を表す「下限～上限」の記載は、「下限以上、上限以下」を表し、「上限～下限」の記載は、「上限以下、下限以上」を表す。すなわち、これらの記載は、下限及び上限を含む数値範囲を表す。
プロピレン樹脂組成物
　本発明において、「プロピレン樹脂組成物（以下、単に樹脂組成物ともいう）」は、プロピレン系重合体（Ａ）、エチレン－α－オレフィンランダム共重合体（Ｂ）、充填材（Ｃ）、及びエチレン－α－オレフィンブロック共重合体（Ｄ）とを含み、ここで成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して、成分Ａ～Ｄはそれぞれ３０～６５重量部、１０～４０重量部、１０～４０重量部、及び０．１～１０重量部含まれる。このようなプロピレン樹脂組成物を成形することにより、寸法安定性に優れる成形体を製造できる。また、本発明のプロピレン樹脂組成物を用いれば、自動車用成形品の製造等で一般的に採用されている射出成形のような、簡便な方法により成形体を製造できる。
　「プロピレン系重合体（Ａ）」等で示される各成分をそれぞれ、単に「成分Ａ」等ともいう。
　以下、各成分について説明する。
プロピレン系重合体（Ａ）
　成分Ａは、プロピレンに由来する単量体単位を５０重量％以上有する重合体である。ただし、成分Ａの、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比とせん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比との差の絶対値は０．３５より大きい。成分Ａとしては、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレンとプロピレン以外の単量体とのランダム共重合体、及びヘテロファジックプロピレン重合材料が挙げられる。本発明のプロピレン樹脂組成物は、成分Ａを１種のみ含有してもよく、２種以上含有してもよい。成分Ａは、成形体の剛性と耐衝撃性との観点から、プロピレン単独重合体及びヘテロファジックプロピレン重合材料からなる群より選ばれる少なくとも一種を含むことが好ましい。
プロピレン単独重合体
　成分Ａがプロピレン単独重合体を含む場合、当該プロピレン単独重合体の極限粘度数（［η］）は、樹脂組成物の溶融時の流動性と成形体の靭性との観点から、０．１０～２．００ｄＬ／ｇであることが好ましく、０．５０～１．５０ｄＬ／ｇであることがより好ましく、０．７０～１．４０ｄＬ／ｇであることが更に好ましい。
　本明細書において、極限粘度数（単位：ｄＬ／ｇ）は、以下の方法によって、テトラリンを溶媒として用いて、温度１３５℃で測定される値である。
　ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１ｇ／ｄＬ、０．２ｇ／ｄＬ及び０．５ｇ／ｄＬの３点について還元粘度を測定する。還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法により、極限粘度数を求める。外挿法による極限粘度数の計算方法は、例えば、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載されている。
　上記プロピレン単独重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３．０以上であることが好ましく、４．０以上であることがより好ましい。成分Ａの分子量分布は、３０．０以下であってよく、２５．０以下であってもよい。成分Ａの分子量分布は、３．０～３０．０であることが好ましく、４．０～２５．０であることがより好ましい。
　本明細書において、分子量分布は、下記条件のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）を用いて算出される、数平均分子量（Ｍｎ）に対する重量平均分子量（Ｍｗ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）をいう。
装置：東ソー株式会社製　ＨＬＣ－８１２１　ＧＰＣ／ＨＴ
分離カラム：東ソー株式会社製　ＧＭＨＨＲ－Ｈ（Ｓ）ＨＴ　３本
測定温度：１４０℃
キャリア：オルトジクロロベンゼン
流量：１．０ｍＬ／分
試料濃度：約１ｍｇ／ｍＬ
試料注入量：４００μＬ
検出器：示差屈折
検量線作成方法：標準ポリスチレンを使用
　プロピレン単独重合体は、例えば、重合触媒を用いて、プロピレンを重合することにより製造できる。
　重合触媒としては、例えば、チーグラー型触媒；チーグラー・ナッタ型触媒；シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属の化合物とアルキルアルミノキサンとからなる触媒；シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属の化合物、当該遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成する化合物及び有機アルミニウム化合物からなる触媒；並びに無機粒子（シリカ、粘土鉱物等）に、触媒成分（シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属の化合物、イオン性の錯体を形成する化合物、有機アルミニウム化合物等）を担持して、変性させた触媒が挙げられる。
　上記重合触媒としては、例えば、特開昭６１－２１８６０６号公報、特開平５－１９４６８５号公報、特開平７－２１６０１７号公報、特開平９－３１６１４７号公報、特開平１０－２１２３１９号公報、特開２００４－１８２９８１号公報等に記載の触媒を用いてもよい。
　また、上記重合触媒の存在下でプロピレンを予備重合させて得られた重合体を、重合触媒として用いることもできる。
　重合方法としては、例えば、バルク重合、溶液重合、及び気相重合が挙げられる。ここで、バルク重合とは、重合温度において液状のオレフィンを媒体として重合を行う方法をいい、溶液重合とは、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の不活性炭化水素溶媒中で重合を行う方法をいう。また気相重合とは、気体状態の単量体を媒体として、その媒体中で気体状態の単量体を重合する方法をいう。
　重合方式としては、例えば、バッチ式、連続式及びこれらの組み合わせが挙げられる。
重合方式は、複数の重合反応槽を直列に連結させた多段式であってもよい。
　工業的及び経済的に優れる観点から、連続式の気相重合法又はバルク重合法と気相重合法とを連続的に行うバルク－気相重合法が好ましい。
　重合工程における各種条件（重合温度、重合圧力、単量体濃度、触媒投入量、重合時間等）は、目的とする重合体の分子構造に応じて、適宜決定すればよい。
　重合工程の後、重合体中に含まれる残留溶媒、製造時に副生する超低分子量のオリゴマー等を除去するために、必要に応じて重合体を、重合体が融解する温度以下の温度で乾燥してもよい。乾燥方法としては、例えば、特開昭５５－７５４１０号公報、特許第２５６５７５３号公報等に記載の方法が挙げられる。
プロピレンとプロピレン以外の単量体とのランダム共重合体
　プロピレンとプロピレン以外の単量体とのランダム共重合体は、プロピレンに由来する単量体単位とプロピレン以外の単量体に由来する単量体単位とを含有するものである。前記ランダム共重合体は、前記ランダム共重合体の重量を基準として、プロピレン以外の単量体に由来する単量体単位を０．０１～２０重量％含有することが好ましい。
　プロピレン以外の単量体としては、例えば、エチレン及びＣ４～１２のα－オレフィンが挙げられる。中でも、エチレン及びＣ４～１０のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種が好ましく、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン及び１－オクテンからなる群より選択される少なくとも一種がより好ましく、エチレン及び１－ブテンからなる群より選択される少なくとも一種が更に好ましい。
　前記ランダム共重合体としては、例えば、プロピレン－エチレンランダム共重合体、プロピレン－１－ブテンランダム共重合体、プロピレン－１－ヘキセンランダム共重合体、プロピレン－１－オクテンランダム共重合体、プロピレン－エチレン－１－ブテンランダム共重合体、プロピレン－エチレン－１－ヘキセンランダム共重合体及びプロピレン－エチレン－１－オクテンランダム共重合体が挙げられる。
　成分Ａがプロピレンとプロピレン以外の単量体とのランダム共重合体を含む場合、前記ランダム共重合体の極限粘度数（［η］）は、樹脂組成物の溶融時の流動性の観点から、０．１０～２．００ｄＬ／ｇであることが好ましく、０．５０～１．５０ｄＬ／ｇであることがより好ましく、０．７０～１．４０ｄＬ／ｇであることが更に好ましい。
　前記ランダム重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３．０以上であることが好ましく、４．０以上であることがより好ましい。前記ランダム重合体の分子量分布は、３０．０以下であってよく、２５．０以下であってもよい。前記ランダム重合体の分子量分布は、３．０～３０．０であることが好ましく、４．０～２５．０であることがより好ましい。
　前記ランダム共重合体は例えば、前記プロピレン単独重合体の製造において使用できる重合触媒、重合方法、重合方式に従って、プロピレン及びプロピレン以外の単量体を重合することにより製造できる。
ヘテロファジックプロピレン重合材料
　ヘテロファジックプロピレン重合材料は、例えば、重合体Ｉを形成する第１の重合工程と、重合体ＩＩを形成する第２の重合工程を実施することにより製造することができる。
これらの重合工程において採用される、重合触媒、重合方法及び重合方式の例示は、上記と同様である。
　ヘテロファジックプロピレン重合材料においては、ヘテロファジックプロピレン重合材料の全重量を１００重量％として、ヘテロファジックプロピレン重合材料に含まれる重合体Ｉと重合体ＩＩとの合計が１００重量％であってよい。
　上述したように、重合体Ｉはプロピレンに由来する単量体単位を８０重量％以上含有する。重合体Ｉは、例えば、プロピレン単独重合体であってもよく、プロピレン以外の単量体に由来する単量体単位を含んでいてもよい。重合体Ｉが、プロピレン以外の単量体に由来する単量体単位を含む場合、この含有量は、重合体Ｉの全重量を基準として、例えば、０．０１重量％以上２０重量％未満であってもよい。
　プロピレン以外の単量体としては、例えば、エチレン及びＣ４以上のα－オレフィンが挙げられる。中でも、エチレン及びＣ４～１０のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種が好ましく、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン及び１－オクテンからなる群より選択される少なくとも一種がより好ましく、エチレン及び１－ブテンからなる群より選択される少なくとも一種が更に好ましい。
　プロピレン以外の単量体に由来する単量体単位を含む共重合体としては、例えば、プロピレン－エチレン共重合体、プロピレン－１－ブテン共重合体、プロピレン－１－ヘキセン共重合体、プロピレン－１－オクテン共重合体、プロピレン－エチレン－１－ブテン共重合体、プロピレン－エチレン－１－ヘキセン共重合体及びプロピレン－エチレン－１－オクテン共重合体が挙げられる。
　重合体Ｉは、成形体の寸法安定性の観点から、プロピレン単独重合体、プロピレン－エチレン共重合体、プロピレン－１－ブテン共重合体、プロピレン－エチレン－１－ブテン共重合体が好ましく、プロピレン単独重合体がより好ましい。
　重合体Ｉの含有量は、ヘテロファジックプロピレン重合材料の全重量を基準として、５０～９９重量％であることが好ましく、６０～９５重量％であることがより好ましい。
　上述したように、重合体ＩＩはエチレン及びＣ４～１２のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種のα－オレフィンに由来する単量体単位とプロピレンに由来する単量体単位とを含有する。好ましくは、重合体ＩＩは、エチレン及びＣ４～１２のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種のα－オレフィンに由来する単量体単位を３０重量％以上含有し、かつ、プロピレンに由来する単量体単位を含有する。
　重合体ＩＩにおいて、エチレン及びＣ４～１２のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種のα－オレフィンに由来する単量体単位の含有量は、３０～７０重量％であってよく、３５～６０重量％であってもよい。
　重合体ＩＩにおいて、エチレン及びＣ４～１２のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種のα－オレフィンとしては、エチレン及びＣ４～１０のα－オレフィンからなる群より選択される少なくとも一種が好ましく、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン及び１－デセンからなる群より選択される少なくとも一種がより好ましく、エチレン及び１－ブテンからなる群より選択される少なくとも一種が更に好ましい。
　重合体ＩＩとしては、例えば、プロピレン－エチレン共重合体、プロピレン－エチレン－１－ブテン共重合体、プロピレン－エチレン－１－ヘキセン共重合体、プロピレン－エチレン－１－オクテン共重合体、プロピレン－エチレン－１－デセン共重合体、プロピレン－１－ブテン共重合体、プロピレン－１－ヘキセン共重合体、プロピレン－１－オクテン共重合体及びプロピレン－１－デセン共重合体が挙げられる。中でも、プロピレン－エチレン共重合体、プロピレン－１－ブテン共重合体及びプロピレン－エチレン－１－ブテン共重合体が好ましく、プロピレン－エチレン共重合体がより好ましい。
　重合体ＩＩの含有量は、ヘテロファジックプロピレン重合材料の全重量を基準として、１～５０重量％であることが好ましく、５～４０重量％であることがより好ましい。
　ヘテロファジックプロピレン重合材料中のキシレン不溶成分（ＣＸＩＳ成分）の含有量は、ヘテロファジックプロピレン重合材料の全重量を基準として、５０～９９重量％であることが好ましく、６０～９５重量％であることがより好ましい。
　ヘテロファジックプロピレン重合材料中のキシレン可溶成分（ＣＸＳ成分）の含有量は、ヘテロファジックプロピレン重合材料の全重量を基準として、１～５０重量％であることが好ましく、５～４０重量％であることがより好ましい。
　本発明において、ヘテロファジックプロピレン重合材料中のＣＸＩＳ成分は、主として重合体Ｉから構成され、ヘテロファジックプロピレン重合材料中のＣＸＳ成分は、主として重合体ＩＩから構成されると考えられる。
　ヘテロファジックプロピレン重合材料としては、例えば、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン－１－ヘキセン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン－１－オクテン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－１－ブテン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－１－ヘキセン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－１－オクテン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－１－デセン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン－１－ヘキセン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン－１－オクテン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン－１－デセン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－１－ブテン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－１－ヘキセン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－１－オクテン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－１－デセン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン－１－ヘキセン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン－１－オクテン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン－１－デセン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－１－ブテン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－１－ヘキセン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－１－オクテン）重合材料、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－１－デセン）重合材料、（プロピレン－１－ヘキセン）－（プロピレン－１－ヘキセン）重合材料、（プロピレン－１－ヘキセン）－（プロピレン－１－オクテン）重合材料、（プロピレン－１－ヘキセン）－（プロピレン－１－デセン）重合材料、（プロピレン－１－オクテン）－（プロピレン－１－オクテン）重合材料、及び（プロピレン－１－オクテン）－（プロピレン－１－デセン）重合材料が挙げられる。
　ここで、「（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料」との記載は、「重合体Ｉがプロピレン単独重合体であり、重合体ＩＩがプロピレン－エチレン共重合体であるヘテロファジックプロピレン重合材料」を意味する。他の類似の表現においても同様である。
　ヘテロファジックプロピレン重合材料としては、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）重合材料、又は（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－１－ブテン）重合材料が好ましく、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料がより好ましい。
　重合体Ｉの極限粘度数（［η］Ｉ）は、０．１０～２．００ｄＬ／ｇであることが好ましく、０．５０～１．５０ｄＬ／ｇであることがより好ましく、０．７０～１．４０ｄＬ／ｇであることがより好ましい。
　重合体ＩＩの極限粘度数（［η］ＩＩ）は、１．００～１０．００ｄＬ／ｇであることが好ましく、２．００～１０．００ｄＬ／ｇであることがより好ましく、２．００～９．００ｄＬ／ｇであることが更に好ましい。
　また、重合体Ｉの極限粘度数（［η］Ｉ）に対する重合体ＩＩの極限粘度数（［η］ＩＩ）の比（［η］ＩＩ／［η］Ｉ）は、１～２０であることが好ましく、１～１０であることがより好ましい。
　重合体Ｉの極限粘度数（［η］Ｉ）の測定方法としては、例えば、重合体Ｉを形成する反応器から形成された重合体Ｉを抜き出し、当該重合体の極限粘度数を測定する方法が挙げられる。
　重合体ＩＩの極限粘度数（［η］ＩＩ）は、例えば、ヘテロファジックプロピレン重合材料の極限粘度数（［η］Ｔｏｔａｌ）、重合体Ｉの極限粘度数（［η］Ｉ）並びに重合体ＩＩ及び重合体Ｉの含有量を用いて、下記式（６）により算出できる。
［η］ＩＩ＝（［η］Ｔｏｔａｌ－［η］Ｉ×ＸＩ）／ＸＩＩ　・・・（６）
［η］Ｔｏｔａｌ：ヘテロファジックプロピレン重合材料の極限粘度数（ｄＬ／ｇ）
［η］Ｉ：重合体Ｉの極限粘度数（ｄＬ／ｇ）
ＸＩ：ヘテロファジックプロピレン重合材料の全重量に対する重合体Ｉの重量の比（重合体Ｉの重量／ヘテロファジックプロピレン重合材料の重量）
ＸＩＩ：ヘテロファジックプロピレン重合材料の全重量に対する重合体ＩＩの重量の比（重合体ＩＩの重量／ヘテロファジックプロピレン重合材料の重量）
　ここで、ＸＩ、ＸＩＩは、重合時の物質収支から求めることができる。
　なお、ＸＩＩは、重合体Ｉの融解熱量及びヘテロファジックプロピレン重合材料の融解熱量を測定し、下記式を用いて算出してもよい。
ＸＩＩ＝１－（ΔＨｆ）Ｔ／（ΔＨｆ）Ｐ
（ΔＨｆ）Ｔ：ヘテロファジックプロピレン重合材料の融解熱量（Ｊ／ｇ）
（ΔＨｆ）Ｐ：重合体Ｉの融解熱量（Ｊ／ｇ）
　ＣＸＩＳ成分の極限粘度数（［η］ＣＸＩＳ）は、０．１０～２．００ｄＬ／ｇであることが好ましく、０．５０～１．５０ｄＬ／ｇであることがより好ましく、０．７０～１．４０ｄＬ／ｇであることがより好ましい。
　ＣＸＳ成分の極限粘度数（［η］ＣＸＳ）は、１．００～１０．００ｄＬ／ｇであることが好ましく、２．００～１０．００ｄＬ／ｇであることがより好ましく、２．００～９．００ｄＬ／ｇであることが更に好ましい。
　ＣＸＩＳ成分の極限粘度数（［η］ＣＸＩＳ）に対するＣＸＳ成分の極限粘度数（［η］ＣＸＳ）の比（［η］ＣＸＳ／［η］ＣＸＩＳ）は、１～２０であることが好ましく、１～１０であることがより好ましい。
　重合体Ｉの分子量分布（Ｍｗ（Ｉ）／Ｍｎ（Ｉ））は、３．０以上であることが好ましく、４．０以上であることがより好ましい。
　ＣＸＩＳ成分の分子量分布（Ｍｗ（ＣＸＩＳ）／Ｍｎ（ＣＸＩＳ））は、３．０以上であることが好ましく、４．０以上であることがより好ましい。
　成分Ａのアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率ともいう）は、樹脂組成物からなる成形体の剛性及び寸法安定性の観点から、０．９５０以上であることが好ましく、０．９７０以上であることがより好ましい。成分Ａのアイソタクチックペンタッド分率は、例えば、１．０００以下であってもよい。
　アイソタクチックペンタッド分率は、ペンタッド単位での、アイソタクチック分率を意味する。すなわち、アイソタクチックペンタッド分率は、ペンタッド単位でみたときに、プロピレンに由来する単量体単位が５個連続してメソ結合した構造の含有割合を示す。なお、対象の成分が共重合体である場合には、プロピレンに由来する単量体単位の連鎖について測定される値をいう。
　本明細書において、アイソタクチックペンタッド分率は、１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルで測定される値をいう。具体的には、１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルによって得られるメチル炭素領域の全吸収ピークの面積に対するｍｍｍｍピークの面積の比を、アイソタクチックペンタッド分率とする。なお、１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルによるアイソタクチックペンタッド分率の測定方法は、例えば、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによるＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に記載されている。ただし、１３Ｃ－スペクトルによって得られる吸収ピークの帰属は、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）の記載に基づくものとする。
　成分Ａの温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆでのメルトフローレートは、樹脂組成物の成形加工性の観点から、５ｇ／１０分以上であることが好ましく、１０～３００ｇ／１０分であることがより好ましい。
　本明細書において、メルトフローレートは、ＪＩＳ　Ｋ７２１０に準拠して測定される値をいう。また、メルトフローレートを、以下、ＭＦＲと記すことがある。成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｅ）およびプロピレン樹脂組成物のＭＦＲの測定温度は２３０℃である。成分（Ｄ）のＭＦＲの測定温度は１９０℃である。
エチレン－α－オレフィンランダム共重合体（Ｂ）
　成分Ｂにおいては、成分Ｂの全重量を１００重量％として、成分Ｂに含まれるエチレンに由来する単量体単位の含有量とＣ４以上のα－オレフィンに由来する単量体単位の含有量との合計が１００重量％であってよい。
　Ｃ４以上のα－オレフィンとしては、例えば、Ｃ４～１２のα－オレフィンが挙げられる。Ｃ４～１２のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン及び１－デセンが挙げられる。中でも、１－ブテン、１－ヘキセン、及び１－オクテンが好ましい。上記α－オレフィンは、ビニルシクロプロパン、ビニルシクロブタンなどの環状構造を有するα－オレフィンであってよい。
　成分Ｂとしては、例えば、エチレン－１－ブテン共重合体、エチレン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－１－オクテン共重合体、エチレン－１－デセン共重合体、エチレン－（３－メチル－１－ブテン）共重合体、及びエチレンと環状構造を有するα－オレフィンとの共重合体が挙げられる。
　成分Ｂにおいて、Ｃ４以上のα－オレフィンに由来する単量体単位の含有量は、成分Ｂの全重量を基準として、１～４９重量％であることが好ましく、５～４９重量％であることがより好ましく、２４～４９重量％であることが更に好ましい。
　成分Ｂの温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆでのメルトフローレートは、０．１～８０ｇ／１０分であることが好ましい。
　成分Ｂの密度は、成形体の耐衝撃性の観点から、０．８５～０．８９ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、０．８５～０．８８ｇ／ｃｍ３であることがより好ましく、０．８５～０．８７ｇ／ｃｍ３であることが更に好ましい。
成分Ｂの製造方法
　成分Ｂは、重合触媒を用いて、エチレン及びＣ４以上のα－オレフィンを重合することにより製造できる。
　重合触媒としては、例えば、メタロセン触媒に代表される均一系触媒、及びチーグラー・ナッタ型触媒が挙げられる。
　均一系触媒としては、例えば、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属の化合物とアルキルアルミノキサンとからなる触媒；シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属の化合物、当該遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成する化合物及び有機アルミニウム化合物からなる触媒；並びに無機粒子（シリカ、粘土鉱物等）に、触媒成分（シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属の化合物、イオン性の錯体を形成する化合物、有機アルミニウム化合物等）を担持して変性させた触媒が挙げられる。
　チーグラー・ナッタ型触媒としては、例えば、チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分とを組み合わせた触媒が挙げられる。
　成分Ｂとしては、市販品を用いてもよい。市販の成分Ｂとしては、例えば、ダウ・ケミカル日本株式会社製エンゲージ（登録商標）、三井化学株式会社製タフマー（登録商標）、株式会社プライムポリマー製ネオゼックス（登録商標）、ウルトゼックス（登録商標）、住友化学株式会社製エクセレンＦＸ（登録商標）、スミカセン（登録商標）、及びエスプレンＳＰＯ（登録商標）が挙げられる。
充填材（Ｃ）
　本発明のプロピレン樹脂組成物は、充填材（Ｃ）を更に含む。
　成分Ｃとしては、無機充填材及び有機充填材が挙げられる。本発明のプロピレン樹脂組成物は、成分Ｃを１種のみ含有してもよく、２種以上含有してもよい。
　無機充填材としては、ガラス、ケイ酸塩鉱物、アルミナ、シリカ、二酸化ケイ素、酸化チタン、酸化鉄、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化アンチモン、バリウム・フェライト、ストロンチウム・フェライト、酸化ベリリウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、塩基性炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸塩鉱物、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、塩基性硫酸マグネシウム、亜硫酸カルシウム、カーボンブラック及び硫化カドミウムが挙げられる。
　有機充填材としては、ポリエステル、芳香族ポリアミド、セルロース及びビニロンが挙げられる。
　充填材の形状は、板状であってよく、針状であってよく、繊維状であってよい。
　成分Ｃは、成形体の剛性、耐衝撃性及び寸法安定性の観点から、無機充填材が好ましく、板状ケイ酸塩鉱物であるタルクがより好ましい。
　成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］は、成形体の剛性、耐衝撃性及び寸法安定性の観点から、２０．０μｍ以下であることが好ましく、１５．０μｍ以下であることがより好ましい。成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］は、２．０μｍ以上であってよく、４．０μｍ以上であってもよい。成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］は、２．０～２０．０μｍが好ましく、４．０～１５．０μｍがより好ましい。一態様として、成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］は、７．０～１５．０μｍであってもよい。
　成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］は、成形体の剛性、耐衝撃性及び寸法安定性の観点から、５．０μｍ以下であることが好ましく、３．０μｍ以下であることがより好ましい。
成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］は、０．５μｍ以上であってよく、１．０μｍ以上であってもよい。成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］は、０．５～５．０μｍが好ましく、１．０～３．０μｍがより好ましい。一態様として、成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］は、２．０～５．０μｍであってもよい。
　成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］と平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］との比（Ｄ５０［Ｌ］／Ｄ５０［Ｓ］）は、成形体の剛性、及び寸法安定性の観点から、１．５以上であってもよく、２．５以上であってもよい。Ｄ５０［Ｌ］／Ｄ５０［Ｓ］は、１０以下であってもよく、８以下であってもよい。Ｄ５０［Ｌ］／Ｄ５０［Ｓ］は、１．５～１０であってもよく、１．５～８であってもよく、２．５～１０であってもよく、２．５～８であってもよい。一態様として、Ｄ５０［Ｌ］／Ｄ５０［Ｓ］は、３．０～８であってもよい。
　「平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］」とは、ＪＩＳ　Ｒ１６２９に規定された方法に従い、レーザー回析法により測定された体積基準の粒子径分布測定データに基づいて決定されるものであり、該粒子径分布測定データにおいて、粒子径が小さい側からの粒子数の累積が５０％に達したときの粒子径（５０％相当粒子径）を意味する。このように定義される粒子径は、一般に「５０％相当粒子径」と称され、「Ｄ５０」で表記される。
　本明細書において、「平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］」とは、ＪＩＳ　Ｒ１６１９に規定された方法に従い、遠心沈降法により測定された体積基準の粒子径分布測定データに基づいて決定されるものであり、該粒子径分布測定データにおいて、粒子径が小さい側からの粒子数の累積が５０％に達したときの粒子径（５０％相当粒子径）を意味する。
　成分Ｃの平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］と平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］との比（Ｄ５０［Ｌ］／Ｄ５０［Ｓ］）が大きいほど、成形体の剛性と寸法安定性に優れる。
エチレン－α－オレフィンブロック共重合体（Ｄ）
　本発明の成分Ｄは、キシレン可溶成分が７０重量％以下であり（ただし、成分Ｄの全量を１００重量％とする）、密度が０．８６５～０．８６７ｇ／ｃｍ３であるエチレン－α－オレフィンブロック共重合体である。通常、エチレン－α－オレフィンランダム共重合体のキシレン可溶成分は９０重量％以上であるため、「キシレン可溶成分が７０重量％以下であるエチレン－α－オレフィン共重合体」を、「エチレン－α－オレフィンブロック共重合体」とみなすことができる。
　エチレン－α－オレフィンブロック共重合体は、半結晶質セグメント（「ハードセグメント」とも呼ばれる）と非晶質セグメント（「ソフトセグメント」とも呼ばれる）が共有結合しているブロックコポリマーである。セグメント中のα－オレフィンとエチレンの比を変更することによって、半結晶質セグメントと非晶質セグメントとを作り分けることができる。成分Ｄは、単一の重合反応器中で、異なるモノマー選択性を有する別個の２つの触媒間で成長鎖を移動させるチェーンシャトリング剤を利用した触媒系を用いて生成される。成分Ｄは、ＩＮＦＵＳＥという商標で、Ｔｈｅ　Ｄｏｗ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，Ｍｉｃｈｉｇａｎから入手可能である。
　成分Ｄは、２つ以上の化学的に別個の領域またはセグメント（「ブロック」とも呼ばれる）が線状、懸垂型、またはグラフト型で結合している。エチレン－α－オレフィンブロック共重合体は、マルチブロック共重合体でもよい。
　「マルチブロックコポリマー」という用語は、線状に結合している２つ以上の化学的に別個の領域またはセグメント（「ブロック」とも呼ばれる）を含むポリマー、すなわち重合エチレン性官能基に対して、懸垂型でもグラフト型でもなくエンド－ツー－エンドで結合している化学的に区別される単位を含むポリマーである。ブロックは、その中に組み込まれているコモノマーの量またはタイプ、密度、結晶化度、このような組成物のポリマーに起因すると考えられるクリスタリットのサイズ、タクチシチーのタイプ（アイソタクチックまたはシンジオタクチック）または程度、位置規則性または位置不規則性、長鎖分岐または超分岐を含めて分岐の量、均質性、あるいは他の何らかの化学または物理的特性が異なる。マルチブロックコポリマーは、エチレン／α－オレフィンマルチブロックコポリマーとすることができ、（ａ）昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）で分別したとき約４０℃から約１３０℃の間で溶出する分子画分であって、少なくとも０．５および最高１のブロック指数および１．３を超える分子量分布（ＰＤＩ、Ｍｗ／Ｍｎ、ＭＷＤ）を有することを特徴とする画分、または（ｂ）０を超え１．０までの平均ブロック指数および１．３を超えるＭＷＤを特徴とするものである。さらに、エチレンマルチブロックインターポリマーは典型的には、以下の特性の少なくとも１つを有する：（ｉ）１．３を超える分子量分布、（ｉｉ）０．９０ｇ／ｃｃ未満の密度、（ｉｉｉ）ＡＳＴＭ　Ｄ－８８２－０２で測定して、１５０メガパスカル（ｍＰａ）未満の２％割線モジュラス、（ｉｖ）１２５℃未満の融点、（ｖ）インターポリマーの重量に基づいて少なくとも１０ｗｔ％で８０ｗｔ％未満のオレフィン含有量、（ｖｉ）－３５℃未満のＴｇ、および（ｖｉｉ）１０分間当たり１００グラム未満（ｇ／１０ｍｉｎ）のメルトインデックス（ＭＩ）。マルチブロックコポリマーは、２００６年３月１５日出願の米国特許出願第１１／３７６，８３５号に開示されており、その内容全体が、参照により本明細書に組み込まれる。プロピレン／α－オレフィンマルチブロックコポリマーは、２００７年３月１５日出願の米国特許出願第１１／６８６，４４４号に開示されており、その内容全体が、参照により本明細書に組み込まれる。
　他の実施形態では、ブロック共重合体は通常、異なるコモノマー（複数可）を含む第３のタイプのブロックを有さない。また他の実施形態では、ハードセグメントおよびソフトセグメントの各々は、ブロック内に実質的にランダムに分布したモノマーまたはコモノマーを有する。すなわち、ハードセグメントおよびソフトセグメントのどちらも、チップセグメントなどの、ブロックの他とは実質的に異なる組成物を有する、別々の組成の２つ以上のサブセグメント（またはサブブロック）を含まない。
　マルチブロック重合体は典型的には、様々な量のハードセグメントおよびソフトセグメントを含む。ハードセグメントとは、エチレンがポリマーの重量に基づいて約９５重量％超、好ましくは約９８重量％超の量で存在する、重合ユニットのブロックを意味する。すなわち、ハードセグメント中のコモノマー含量（エチレン以外のモノマーの含量）は、ポリマーの重量に基づいて約５重量％未満、好ましくは約２重量％未満である。いくつかの実施形態では、ハードセグメントは、全てのまたは実質的に全てのエチレンで構成される。他方、ソフトセグメントとは、コモノマー含量（エチレン以外のモノマーの含量）がポリマーの重量に基づいて約５重量％超、好ましくは約８重量％超、約１０重量％超、または約１５重量％超である、重合ユニットのブロックを意味する。いくつかの実施形態では、ソフトセグメント中のコモノマー含量は、約２０重量％超、約２５重量％超、約３０重量％超、約３５重量％超、約４０重量％超、約４５重量％超、約５０重量％超、または約６０重量％超であることができる。一態様において、成分Ｄはエチレン－α－オレフィンランダム共重合体のソフトセグメントを含む。
　ソフトセグメントは、ブロック共重合体の総重量に対して約１重量％～約９９重量％、好ましくはブロック共重合体の総重量に対して約５重量％～約９５重量％、約１０重量％～約９０重量％、約１５重量％～約８５重量％、約２０重量％～約８０重量％、約２５重量％～約７５重量％、約３０重量％～約７０重量％、約３５重量％～約６５重量％、約４０重量％～約６０重量％、または約４５重量％～約５５重量％でブロック共重合体中に存在することができる場合が多い。ハードセグメントもまた、同様の範囲で存在することができる。ソフトセグメント重量％およびハードセグメント重量％は、ＤＳＣまたはＮＭＲから得たデータに基づいて計算することができる。このような方法および計算は、その開示の全体が参照により本明細書中に組み込まれているＣｏｌｉｎ　Ｌ．Ｐ．Ｓｈａｎ、Ｌｏｎｎｉｅ　Ｈａｚｌｉｔｔらの名前で２００６年３月１５日に出願され、Ｔｈｅ　Ｄｏｗ　Ｇｌｏｂａｌ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ　Ｉｎｃ．に譲渡された、「Ｅｔｈｙｌｅｎｅ／α－Ｏｌｅｆｉｎ　Ｂｌｏｃｋ　Ｉｎｔｅｒｐｏｌｙｍｅｒｓ」という名称の同時に提出された米国特許出願第１１／３７６，８３５号に開示されている。
　「結晶質」という用語は、用いられる場合、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）または同様の技術によって決定すると一次転移または結晶融点（Ｔｍ）を有するポリマーを意味する。
この用語は、「半結晶質」という用語と互換的に使用してもよい。「アモルファス」という用語は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）または同様の技術によって決定すると結晶融点を欠くポリマーを意味する。
　一態様において、成分Ｄの密度は０．８６５～０．８６７ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．８６６～０．８６７ｇ／ｃｍ３である。
　一態様において、成分Ｄの温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆでのメルトフローレートは、０．５～１０ｇ／１０分であり、好ましくは１～８ｇ／１０分である。
　成分ＤのＭＦＲは、樹脂組成物の成形性（流動性）の観点から０．５ｇ／１０分以上が好ましく、得られる成形体の寸法安定性及びウエルド部の耐ヒンジ性の観点から１０ｇ／１０分以下が好ましい。
　ウエルドとは、溶融された樹脂組成物が、２つのゲートから金型キャビティ内に流れ込んで溶融樹脂同士が合流する場合、あるいは金型キャビティ内で分岐した溶融樹脂同士が合流する場合に、溶融樹脂同士が密着せずに樹脂間で発生する線状の痕である。溶融樹脂同士の密着が悪いとウエルド部の耐ヒンジ性が悪化し、割れやすくなる。
特性Ｉを有するプロピレン系重合体（Ｅ）
　成分Ｅは、プロピレンに由来する単量体単位を５０重量％以上有する重合体であって、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比とせん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比との差の絶対値が０．３５以下である（特性Ｉ）重合体である。本発明のプロピレン樹脂組成物は、寸法安定性またはウエルド部の耐ヒンジ性の観点から、成分Ｅを含むことが好ましい。
　通常、プロピレン系重合体が長鎖分岐を有する場合、該プロピレン系重合体は特性Ｉを有する。
　長鎖分岐とは、主鎖の炭素原子数が数十個又はそれ以上である分子鎖による分岐構造を言う。１－ブテンなどのα－オレフィンと共重合を行うことにより形成される炭素数数個の短鎖分岐とは区別される。
　成分Ｅとしては、長鎖分岐プロピレン重合体（Ｅ１）、プロピレン重合体部分及びエチレン・プロピレンランダム共重合体部分からなる長鎖分岐プロピレン－エチレンブロック共重合体（Ｅ２）、並びに長鎖分岐プロピレン－エチレンランダム共重合体（Ｅ３）からなる群から選ばれる少なくとも一種の長鎖分岐プロピレン系重合体が挙げられる。
特性Ｉ
　成分Ｅの、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比とせん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比との差の絶対値が０．３５以下であり、好ましくは０．２以下であり、より好ましくは０．１以下である。
　各せん断速度におけるダイスウェル比は次の方法により求められる。キャピラリーの直径（Ｄ）１ｍｍ、キャピラリーの長さ（Ｌ）４０ｍｍ、すなわちＬ／Ｄ＝４０のキャピラリーを備えたキャピラリーレオメーター（例えば株式会社東洋精機製作所製Ｃａｐｉｌｏｇｒａｐｈ　ＩＤ）を用い、試験温度２２０℃、せん断速度６１ｓｅｃ－１（ピストンの押し下げスピード５ｍｍ／ｍｉｎ）にて、溶融させた試料をキャピラリーの出口から押出し、ストランドを作製する。キャピラリーの出口から、鉛直方向下方に１２ｍｍの箇所のストランドの直径をレーザーにより測定する。ダイスウェル比は、下記式により表される。
ダイスウェル比＝ストランドの直径（ｍｍ）／キャピラリーの直径（ｍｍ）
　同様に、試験温度２２０℃、せん断速度６０８０ｓｅｃ－１（ピストンの押し下げスピード５００ｍｍ／ｍｉｎ）にて、溶融させた試料を押出し、せん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比を求める。
　各せん断速度におけるダイスウェル比を求めた後、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比とせん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比との差の絶対値を算出する。ダイスウェル比の差の絶対値Δは下記式により表される。
Δ＝｜（せん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比）－（せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比）｜
　成分Ｅの、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比は、好ましくは１．７以上であり、より好ましくは１．９以上である。
　好ましくは、成分Ｅは下記特性ＩＩ～ＩＩＩの少なくとも１つを有する。
　特性ＩＩ：メルトフローレート（ＭＦＲ）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．１～１０ｇ／１０分である。
　特性ＩＩＩ：１３５℃における結晶化時間が１５０ｓｅｃ以下である。
特性ＩＩ
　成分ＥのＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、０．１～１０ｇ／１０分であり、好ましくは０．１～９ｇ／１０分、より好ましくは１～９ｇ／１０分である。
　樹脂組成物の流動性（成形性）の観点から、成分ＥのＭＦＲは好ましくは０．１ｇ／１０分以上である。一方、糸引き防止性および物性バランス（衝撃強度）の観点から、成分ＥのＭＦＲは好ましくは１０ｇ／１０分以下である。
　成分ＥのＭＦＲ値は、ＪＩＳ　Ｋ７２１０に記載の方法（測定温度：２３０℃、荷重：２．１６ｋｇ）で測定される。
特性ＩＩＩ
　成分Ｅの、１３５℃における結晶化時間が１５０ｓｅｃ以下であり、好ましくは１４５ｓｅｃ以下であり、より好ましくは１４０ｓｅｃ以下である。
　プロピレン系重合体の長鎖分岐の数を多くすると、前記結晶化時間を短くすることができる。
結晶化速度（結晶化時間、Ｔ１／２、単位：秒）
　示差走査熱量計（パーキンエルマー社製ＤＳＣ　ＶＩＩ型）を用いて測定した。測定条件は、あらかじめ試片１０ｍｇを窒素雰囲気下におき結晶化温度１３５℃の条件で１０分間等温結晶化を行い、得られた吸熱カーブのピークの半値幅を結晶化時間として測定した。結晶化時間が短いほど、結晶化速度が速いことを示す。
成分Ｅの製造方法
　分岐は通常、特定の触媒すなわち特定のシングルサイト触媒を用いて、または化学修飾によって達成されうる。特定の触媒を用いて得られる分岐ポリプロピレンの調製に関しては、欧州特許第１８９２２６４号が参照される。化学修飾によって得られる分岐ポリプロピレンに関しては、欧州特許出願公開第０８７９８３０Ａ１にゆだねられる。このような場合、分岐ポリプロピレンは高溶融強度ポリプロピレンとも呼称される。本発明による高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ‐ＰＰ）は、以下にさらに詳述するようにポリプロピレン（ＰＰ；ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）の化学修飾により得られる。ＨＭＳ‐ＰＰは、Ｂｏｒｅａｌｉｓ　ＡＧからＤａｐｌｏｙ（商標）や日本ポリプロ株式会社からＷＡＹＭＡＸ（商標）の商品名で市販される。
各成分の含有量
　本発明のプロピレン樹脂組成物において、成分Ａの含有量は、成形体の寸法安定性（線膨張係数）の観点から、成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して、３０～６５重量部であり、４０～６５重量部であってよく、４０～６０重量部であってもよい。
　本発明のプロピレン樹脂組成物において、成分Ｂの含有量は、成形体の寸法安定性（線膨張係数）の観点から、成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して、１０～４０重量部であり、１０～３０重量部であってよく、１０～２５重量部であってもよい。
　本発明のプロピレン樹脂組成物において、成分Ｃの含有量は、成形体の寸法安定性（線膨張係数）の観点から、成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して、１０～４０重量部であり、１０～３５重量部であってよく、１５～２５重量部であってもよい。一態様において、成分Ｃの含有量は、弾性率の観点から、成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して、２５～３５重量部であってよく、３０～３５重量部であってもよい。
　本発明のプロピレン樹脂組成物において、成分Ｄの含有量は、成形体の寸法安定性（線膨張係数）及び耐ヒンジ性の観点から、成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して、０．１～１０重量部であり、１～１０重量部であってよく、２～８重量部であってもよい。
　本発明のプロピレン樹脂組成物が成分Ｅを含む場合、耐ヒンジ性、成形性（流動性）及び寸法安定性（線膨張係数）のバランスの観点から、成分Ｅの含有量が、成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して５重量部以下であることが好ましく、０．１～５重量部であってよく、０．５～４重量部であってもよく、１～３重量部であってもよい。
　本発明のプロピレン樹脂組成物の全重量を基準として、成分Ａ～Ｄの含有量の合計又は成分Ａ～Ｅの含有量の合計が５０重量％以上であることが好ましい。
プロピレン樹脂組成物の製造方法
　本発明のプロピレン樹脂組成物は、各原料成分を溶融混練することによって得ることができる。溶融混練時の温度は、１８０℃以上であってよく、１８０～３００℃であってもよく、１８０～２５０℃であってもよい。
　溶融混練には、バンバリーミキサー、単軸押出機、二軸同方向回転押出機等が使用できる。
　各原料成分の混練順序は特に限定されるものではない。例えば、成分Ａ～Ｄ（又は成分Ａ～Ｅ）を一括に混練してもよく、成分Ａ～Ｄ（又は成分Ａ～Ｅ）のうち、一部の成分を混練した後、得られた混練物と他の成分とを混練してもよい。
　プロピレン樹脂組成物の形状に特に制限はないが、プロピレン樹脂組成物は、例えば、ストランド状、シート状、平板状又はペレット状の形態であってもよい。ペレット状の樹脂組成物は、例えば、ストランド状の樹脂組成物を形成した後、これを適当な長さに裁断することにより製造できる。
　樹脂組成物の成形加工性、及び、成形体を製造する場合の生産安定性の観点から、成形体に成形加工する前の樹脂組成物の形状は、長さが１～５０ｍｍ程度のペレット状であることが好ましい。
　本発明のプロピレン樹脂組成物は、上記以外の成分を含んでいてよい。このような成分としては、例えば、中和剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、造核剤、滑剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、加工助剤、有機系過酸化物、着色剤（無機顔料、有機顔料、顔料分散剤等）、発泡剤、発泡核剤、可塑剤、難燃剤、架橋剤、架橋助剤、高輝度化剤、抗菌剤及び光拡散剤が挙げられる。造核剤としては、例えば、リチウムベンゾエート、ナトリウムベンゾエート、アルミニウムベンゾエート、４ － 第三ブチル安息香酸アルミニウム塩、アジピン酸ナトリウム等のカルボン酸金属塩； ナトリウムビス（ ４ － 第三ブチルフェニル） ホスフェート、前記一般式（ １ ） で表される化合物以外の酸性リン酸エステル金属塩； ジベンジリデンソルビトール、ビス（ メチルベンジリデン） ソルビトール、ビス（ ジメチルベンジリデン） ソルビトール等の多価アルコール誘導体等が挙げられる。これらの造核剤の中でも、寸法安定性の観点から、カルボン酸金属塩、ビス（ ジメチルベンジリデン） ソルビトールであることが好ましい。本発明のプロピレン樹脂組成物は、これらの成分を１種のみ含有してもよく、２種以上含有してもよい。　
　本発明のプロピレン樹脂組成物が造核剤を含む場合、寸法安定性の観点から、造核剤の含有量が、成分Ａ～Ｄの含有量の合計１００重量部に対して、０．０１～１．０重量部であってよく、０．０５～０．５重量部であってもよく、０．１～０．５重量部であってもよい。
プロピレン樹脂組成物の性質
　一態様において、本発明のプロピレン樹脂組成物のメルトフローレート（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、１５～７０ｇ／１０分であることが好ましく、２５～６５ｇ／１０分であってよく、３５～６０ｇ／１０分であってもよい。成形加工性の観点から、プロピレン樹脂組成物のＭＦＲは１５ｇ／１０分以上が好ましい。得られる成形体の衝撃強度の観点から、プロピレン樹脂組成物のＭＦＲは７０ｇ／１０分以下が好ましい。
　一態様において、本発明のプロピレン樹脂組成物のメルトフローレート（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、寸法安定性の観点から、１５～５０ｇ／１０分であることが好ましく、１５～３５ｇ／１０分であってよく、１５～３０ｇ／１０分であってもよい。
　一態様において、本発明のプロピレン樹脂組成物の密度は、１．１ｇ／ｃｍ３以下が好ましく、１．０８ｇ／ｃｍ３以下がより好ましく、１．０６ｇ／ｃｍ３以下がさらに好ましい。
　一態様において、本発明のプロピレン樹脂組成物の密度は、寸法安定性の観点から、１．０８～１．２ｇ／ｃｍ３が好ましく、１．１～１．１８ｇ／ｃｍ３がより好ましい。
　本発明のプロピレン樹脂組成物の密度は、ＪＩＳ　Ｋ７１１２に記載のＡ法である水中置換法にて測定される。
　本発明のプロピレン樹脂組成物の曲げ弾性率は、ＪＩＳ　Ｋ７１７１に規定された方法に従って、測定した。上記射出成形体の製造（１）の方法により成形された、厚みが４．０ｍｍである試験片を用いて、スパン長さが６４ｍｍ、荷重速度は２．０ｍｍ／分で、測定温度は２３℃で測定した。
　本発明のプロピレン樹脂組成物は、成形して成形体を形成させるための材料として用いることができる。本発明のプロピレン樹脂組成物は、射出成形用材料として用いることが好ましい。以下、本発明のプロピレン樹脂組成物を射出成形用材料として用いて製造される射出成形体の一例について説明する。
成形体
　本発明の成形体は、本発明のプロピレン樹脂組成物からなる。本発明の成形体は寸法安定性に優れる。成形体は射出成形体が好ましい。一態様において、本発明に係る射出成形体はウエルド部が割れにくく、耐ヒンジ性に優れる。
　上記射出成形体は、射出成形法により製造できる。射出成形法としては、例えば、一般的な射出成形法、射出発泡成形法、超臨界射出発泡成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、ガスアシスト射出成形法、サンドイッチ成形法、サンドイッチ発泡成形法、及びインサート・アウトサート成形法が挙げられる。射出成形体の形状に特に制限はない。
　本発明の射出成形体は、例えば、自動車材料用途、家電材料用途、及びコンテナー用途に好ましく用いることができ、中でも、自動車内外装用途に好適である。自動車内外装部品としては、例えば、ドアートリム、ピラー、インストルメントパネル及びバンパーが挙げられる。
　以下、実施例を挙げて本発明について更に具体的に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
　実施例及び比較例では、以下の原料を使用した。
［成分Ａ：プロピレン系重合体］
　成分Ａとして下記プロピレン系重合体（ＢＣＰＰ１、ＢＣＰＰ２、ＢＣＰＰ３、ＢＣＰＰ４、ＨＯＭＯＰＰ１、ＨＯＭＯＰＰ２）を準備した。
ＢＣＰＰ１：（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料
　ブラスケム社製「Ｃ７１００－５０ＮＡ」
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：５２ｇ／１０分
　極限粘度数：（［η］ＣＸＩＳ）０．９５ｄＬ／ｇ、（［η］ＣＸＳ）１．６１ｄＬ／ｇ
　アイソタクチックペンタッド分率：０．９６１５
　ＣＸＩＳ成分量：７４．３重量％
　ＣＸＩＳ成分のＭｗ／Ｍｎ：４．４
　ＣＸＳ成分量：２５．７重量％
　プロピレン－エチレンランダム共重合体中のエチレン含量：４８．９重量％
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：１．３５
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：０．９４
　ダイスウェル比の差：０．４１
ＢＣＰＰ２：（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料
　特開２００４－１８２９８１号公報の実施例１に記載の方法によって得られる重合触媒の存在下、気相重合法によって製造した。
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１２９ｇ／１０分
　極限粘度数：（［η］ＣＸＩＳ）：１．０２ｄＬ／ｇ、（［η］ＣＸＳ）３．９６ｄＬ／ｇ
　アイソタクチックペンタッド分率：０．９８４２
　ＣＸＩＳ成分量：９３．６重量％
　ＣＸＩＳ成分のＭｗ／Ｍｎ：６．３
　ＣＸＳ成分量：６．４重量％
　プロピレン－エチレンランダム共重合体中のエチレン含量：３９．０重量％
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：１．８０
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：０．９４
　ダイスウェル比の差：０．８６
ＢＣＰＰ３：（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料
　特開２００４－１８２９８１号公報の実施例１に記載の方法によって得られる重合触媒の存在下、気相重合法によって製造した。
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：４３ｇ／１０分
　極限粘度数：（［η］ＣＸＩＳ）１．１５ｄＬ／ｇ、（［η］ＣＸＳ）：１．８０ｄＬ／ｇ
　アイソタクチックペンタッド分率：０．９８４３
　ＣＸＩＳ成分量：８１．１重量％
　ＣＸＩＳ成分のＭｗ／Ｍｎ：６．８
　ＣＸＳ成分量：１８．９重量％
　プロピレン－エチレンランダム共重合体中のエチレン含量：４９．５重量％
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：１．９８
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比： １．２５
　ダイスウェル比の差：０．７３
ＢＣＰＰ４：（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料
　特開２００４－１８２９８１号公報の実施例１に記載の方法によって得られる重合触媒の存在下、気相重合法によって製造した。
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１８ｇ／１０分
　極限粘度数：（［η］ＣＸＩＳ）：１．１５ｄＬ／ｇ、（［η］ＣＸＳ）７．６０ｄＬ／ｇ
　アイソタクチックペンタッド分率：０．９８３２
　ＣＸＩＳ成分量：７５．７重量％
　ＣＸＩＳ成分のＭｗ／Ｍｎ：６．８
　ＣＸＳ成分量：２４．３重量％
　プロピレン－エチレンランダム共重合体中のエチレン含量：４１．１重量％
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．１７
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比： １．４８
　ダイスウェル比の差：０．６９
ＨＯＭＯＰＰ１：プロピレン単独重合体
　特開２００４－１８２９８１号公報の実施例１に記載の方法によって得られる重合触媒の存在下、気相重合法によって製造した。
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１０７ｇ／１０分
　極限粘度数（［η］）：０．９２ｄＬ／ｇ
　アイソタクチックペンタッド分率：０．９８１１
　Ｍｗ／Ｍｎ：５．４
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：１．５４
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：０．８３
　ダイスウェル比の差：０．７１
ＨＯＭＯＰＰ２：プロピレン単独重合体
　特開２００４－１８２９８１号公報の実施例１に記載の方法によって得られる重合触媒の存在下、気相重合法によって製造した。
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１３９ｇ／１０分
　極限粘度数（［η］）：１．０４ｄＬ／ｇ
　アイソタクチックペンタッド分率：０．９８４３
　Ｍｗ／Ｍｎ：７．０
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．２２
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：１．１２
　ダイスウェル比の差：１．１０
　ＢＣＰＰ１～４において、「プロピレン－エチレンランダム共重合体中のエチレン含量」は、重合体ＩＩ中のエチレン含量（重合体ＩＩの全重量を基準とした、エチレンに由来する単量体単位の含有量）を示す。
　ＭＦＲ、極限粘度数及びアイソタクチックペンタッド分率は上述した方法に従って測定し、ＣＸＩＳ成分及びＣＸＳ成分の含有量、重合体ＩＩ中のエチレン含量及び分子量分布は、以下の方法により算出した。
ＣＸＩＳ成分及びＣＸＳ成分の含有量
　ヘテロファジックプロピレン重合材料を２ｇ秤量し（以下、「ヘテロファジックプロピレン重合材料の重量」を「ａ」とする）、沸騰キシレンで２時間加熱溶解した。次いで、２０℃まで冷却した後、ろ紙を用いてろ別した。ろ別したろ液を、ロータリーエバポレーターで減圧濃縮して、ＣＸＳ成分を得た。得られたＣＸＳ成分を秤量した（以下、「ＣＸＳ成分の重量」を「ｂ」とする）。ヘテロファジックプロピレン重合材料中のＣＸＩＳ成分及びＣＸＳ成分の含有量は、数値ａ及びｂを用いて下記式により算出した。また、ろ紙上に残った固形物を真空乾燥することにより、ＣＸＩＳ成分を得た。得られたＣＸＩＳ成分は、分子量分布の評価に用いた。
ＣＸＳ成分量（重量％）＝（ｂ／ａ）×１００
ＣＸＩＳ成分量（重量％）＝１００－ＣＸＳ成分量（重量％）
重合体ＩＩ中のエチレン含量
　重合体ＩＩ中のエチレン含量は、下記の条件で測定した１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルから、Ｋａｋｕｇｏらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１５，１１５０－１１５２（１９８２））に基づいて求めた。１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルは、直径１０ｍｍの試験管中でヘテロファジックプロピレン重合材料約２００ｍｇを３ｍＬのオルソジクロロベンゼンに均一に溶解させた試料を用い、下記条件で測定した。
測定温度：１３５℃
パルス繰り返し時間：１０秒
パルス幅：４５°
積算回数：２５００回
分子量分布
　プロピレン単独重合体の分子量分布については、プロピレン単独重合体の重量平均分子量（Ｍｗ（Ａ））及び数平均分子量（Ｍｎ（Ａ））をＧＰＣにより測定し、Ｍｎに対するＭｗの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出することにより求めた。ＣＸＩＳ成分の分子量分布については、上述の操作で得られたＣＸＩＳ成分の重量平均分子量（Ｍｗ（Ａ））及び数平均分子量（Ｍｎ（Ａ））をＧＰＣにより測定し、Ｍｎに対するＭｗの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出することにより求めた。なお、ＧＰＣの測定条件は上述のとおりである。
成分Ｂ：エチレン－α－オレフィンランダム共重合体
　成分Ｂとして下記エチレン－α－オレフィンランダム共重合体（ＥＢＲ及びＥＯＲ１）を準備した。なお、ＭＦＲ並びにＣＸＩＳ成分及びＣＸＳ成分の含有量は上述した方法に従って測定した。
ＥＢＲ：エチレン－１－ブテンランダム共重合体
　ダウ・ケミカル社製「ＥＮＲ７４６７」
　密度：０．８６２ｇ／ｃｍ３
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：２．５ｇ／１０分
　ＣＸＩＳ成分量：０．０重量％
　ＣＸＳ成分量：１００．０重量％
ＥＯＲ１：エチレン－１－オクテンランダム共重合体
　ダウ・ケミカル社製「ＥＧ８８４２」
　密度：０．８５７ｇ／ｃｍ３
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：２．７ｇ／１０分
　ＣＸＩＳ成分量：１．４重量％
　ＣＸＳ成分量：９８．６重量％
成分Ｃ：充填材
　成分Ｃとして下記充填材（ＴＡＬＣ１及び２）を準備した。
ＴＡＬＣ１：タルク
　Ｉｍｅｒｙｓ製「Ｊｅｔｆｉｎｅ　３ＣＡ」
　平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］（レーザー回析法、５０％相当粒子径）：４．３９μｍ
　平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］（遠心沈降法、５０％相当粒子径）：１．７３μｍ
ＴＡＬＣ２：タルク
　Ｉｍｅｒｙｓ製「ＨＡＲ　Ｔ８４」
　平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］（レーザー回折法、５０％相当粒子径）：１２．６０μｍ
　平均粒子径Ｄ５０［Ｓ］（遠心沈降法、５０％相当粒子径）：３．４７μｍ
　ここで、タルクの平均粒子径Ｄ５０［Ｌ］は、日機装株式会社製　マイクロトラック粒度分析計ＭＴ－３３００ＥＸＩＩを用い、ＪＩＳ　Ｒ１６２９に規定された方法に従って、下記の条件にて粒子を分散させたのち、測定した。
粒子の分散処理
　分散媒：エタノール
　装置：ホモジナイザ―
　出力：４０Ｗ
　処理時間：１０分
　また、Ｄ５０［Ｓ］は、株式会社島津製作所製　遠心沈降式粒度分布測定装置ＳＡ－ＣＰ３を用い、ＪＩＳ　Ｒ１６１９に規定された方法に従って、下記の条件にて粒子を分散させたのち、測定した。
粒子の分散処理
　分散媒：エタノール
　装置：本多電子株式会社製　Ｗ－１１３ＭｋＩＩ
　出力：１１０Ｗ　２４ｋＨｚ
　処理時間：１０分
成分Ｄ：エチレン－α－オレフィンブロック共重合体
　成分Ｄとして下記エチレン－α－オレフィンブロック共重合体（ＯＢＣ１）を準備した。なお、ＭＦＲ並びにＣＸＩＳ成分及びＣＸＳ成分の含有量は上述した方法に従って測定した。
ＯＢＣ１：エチレン１－オクテン－ブロック共重合体
　ダウ・ケミカル社製「ＩＮＦＵＳＥ　Ｄ９５０７」
　密度：０．８６６ｇ／ｃｍ３
　ＭＦＲ（温度１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：５ｇ／１０分
　ＣＸＩＳ成分量：４０．３重量％
　ＣＸＳ成分量：５９．７重量％
ＯＢＣ２：エチレン１－オクテン－ブロック共重合体
　ダウ・ケミカル社製「ＩＮＦＵＳＥ　Ｄ９１００」
　密度：０．８７７ｇ／ｃｍ３
　ＭＦＲ（温度１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１ｇ／１０分
　ＣＸＩＳ成分量：８２．８重量％
　ＣＸＳ成分量：１７．２重量％
成分Ｅ：特性Ｉを有するプロピレン系重合体
　成分Ｅとして下記プロピレン系重合体（ＨＭＳ１）を準備した。なお、ＭＦＲ及び分子量分布は上述した方法に従って測定した。結晶化時間及びダイスウェル比の差の絶対値は、以下の方法により測定した。
ＨＭＳ１： プロピレン単独重合体
　ボレアリス製「ＷＢ１４０ＨＭＳ」
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１．８ｇ／１０分
　Ｍｗ／Ｍｎ：４．７
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．２２
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．１８
　ダイスウェル比の差の絶対値：０．０４
　結晶化時間：１３２ｓｅｃ
ＨＭＳ２：プロピレン単独重合体
　日本ポリプロ株式会社製「ＭＦＸ８」
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１．０ｇ／１０分
　Ｍｗ／Ｍｎ：４．１
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．１５
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．２４
　ダイスウェル比の差の絶対値：０．０９
　結晶化時間：６３９ｓｅｃ
ＨＭＳ３：プロピレン単独重合体
　日本ポリプロ株式会社製「ＭＦＸ３」
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：８．９ｇ／１０分
　Ｍｗ／Ｍｎ：３．４
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．１０
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：１．９３
　ダイスウェル比の差の絶対値：０．１７
　結晶化時間：８４８ｓｅｃ
ＨＭＳ４：（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）重合材料
　日本ポリプロ株式会社製「ＥＸ８０００」
　ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重で測定）：１．３ｇ／１０分
　Ｍｗ／Ｍｎ：６．８
　ＣＸＩＳ成分量：９４．５重量％
　ＣＸＳ成分量：５．５重量％
　せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：２．１５
　せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比：１．９７
　ダイスウェル比の差：０．１８
　結晶化時間：４８１ｓｅｃ
結晶化時間（Ｔ１／２、単位：秒）
　示差走査熱量計（パーキンエルマー社製ＤＳＣ　ＶＩＩ型）を用いて測定した。測定条件は、あらかじめ試験片１０ｍｇを窒素雰囲気下におき結晶化温度１３５℃の条件で１０分間等温結晶化を行い、得られた吸熱カーブのピークの半値幅を結晶化時間として測定した。
ダイスウェル比の差の絶対値Δの測定法（単位：－）
　キャピラリーの直径（Ｄ）１ｍｍ、キャピラリーの長さ（Ｌ）４０ｍｍ、すなわちＬ／Ｄ＝４０のキャピラリーを備えたキャピラリーレオメーター（株式会社東洋精機製作所製Ｃａｐｉｌｏｇｒａｐｈ　１Ｄ）を用い、試験温度２２０℃、せん断速度６１ｓｅｃ－１（ピストンの押し下げスピード５ｍｍ／ｍｉｎ）およびせん断速度６０８０ｓｅｃ－１（ピストンの押し下げスピード５００ｍｍ／ｍｉｎ）にて、溶融させた組成物をキャピラリーの出口から押出し、ストランドを作製した。キャピラリーの出口から、鉛直方向下方に１２ｍｍの箇所のストランドの直径をレーザーにより測定した。各せん断速度におけるダイスウェル比は、下記式により表される。
ダイスウェル比 ＝ ストランドの直径（ｍｍ）／キャピラリーの直径（ｍｍ）
　各せん断速度におけるダイスウェル比を求めた後、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比と、せん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比との差の絶対値を算出した。
　すなわちダイスウェル比の差の絶対値Δは下記式により表される。
Δ＝｜（せん断速度６０８０ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比）－（せん断速度６１ｓｅｃ－１の時のダイスウェル比）｜
　その他成分として、本発明の実施例９及び実施例１０は、造核剤である１，２-シクロヘキサンジカルボン酸カルシウム塩（含有量66重量％）（ミリケン・ジャパン（株）製　Ｈｙｐｅｒｆｏｒｍ  ＨＰＮ－２０E）を、プロピレン樹脂組成物１００重量部に対して、０．２重量部含む。
実施例１～１０及び比較例１～４
プロピレン樹脂組成物の製造
　プロピレン系重合体（ＢＣＰＰ１、ＢＣＰＰ２、ＢＣＰＰ３、ＢＣＰＰ４、ＨＯＭＯＰＰ１、ＨＯＭＯＰＰ２）、エチレン－α－オレフィンランダム共重合体（ＥＢＲ、ＥＯＲ１）、充填材（ＴＡＬＣ１、ＴＡＬＣ２）、エチレン－α－オレフィンブロック共重合体（ＯＢＣ１、ＯＢＣ２）、及び特性Ｉを有するプロピレン系重合体（ＨＭＳ１、ＨＭＳ２、ＨＭＳ３、ＨＭＳ４）を、表１に示す量で準備した。
　準備した各成分を、ヘンシェルミキサー又はタンブラーで均一に予備混合した後、二軸混練押出機（株式会社日本製鋼所製ＴＥＸ４４αＩＩ－４９ＢＷ－３Ｖ型）を用いて、押出量７０ｋｇ／ｈｒ、２００℃、スクリュー回転数を３００ｒｐｍ、ベント吸引下で混練押出して、樹脂組成物を製造した。得られた樹脂組成物の物性を下記の表１に示す。
密度、曲げ弾性率評価用射出成形体の製造
　得られた樹脂組成物をＪＩＳ　Ｋ７１５２に記載されている範囲の以下の条件で射出成形して、密度評価用の射出成形体を製造した。射出成形機で溶融された樹脂組成物は、ゲートから金型キャビティ内へ射出成形機により供給された。
　射出成形機：株式会社名機製作所製Ｍ７０（型締力７０トン、シリンダー径３２ｍｍ）　金型キャビティ形状：ＩＳＯ金型　タイプＡ
　シリンダー温度：１９７℃
　金型温度：３８℃
　射出速度：２０ｍｍ／秒
　冷却時間：８秒
線膨張係数評価用射出成形体の製造
　得られた樹脂組成物を以下の条件で射出成形して、図１に示す評価用の射出成形体を製造した。射出成形機で溶融された樹脂組成物は、ゲートから金型キャビティ内へ射出成形機により供給された。
　射出成形機：住友重機械工業株式会社製ＳＥ１８０Ｄ（型締力１８０トン、シリンダー径５０ｍｍ）
　金型キャビティ形状：１００ｍｍ（幅）×４００ｍｍ（長さ）×３ｍｍ（厚み）
　ゲート：１００ｍｍ側面の中央にファンゲート１点
　シリンダー温度：２２０℃
　金型温度：５０℃
　射出速度：２３ｍｍ／秒
　冷却時間：３０秒
　図１は、評価用の射出成形体の概略図である。図１に示す射出成形体１０は、金型形状に対応する第１の樹脂部１とゲート形状に対応する第２の樹脂部２とを備える。第１の樹脂部１は、幅Ｌ１が１００ｍｍ、長さＬ２が４００ｍｍ、厚み（図示せず）が３ｍｍの板状樹脂部である。また、本実施例及び比較例で形成した射出成形体において、第２の樹脂部２の各辺の長さＬ３、Ｌ４及びＬ５並びに厚み（図示せず）は、それぞれ１５ｍｍ、５ｍｍ、４ｍｍ及び２ｍｍであった。ここで、射出成形体の本体部は、第１の樹脂部１である（以下、「第１の樹脂部１」に対応する部分を「射出成形体」ともいう）。
寸法安定性の評価
　得られた射出成形体を用いて、線膨張係数を測定することにより寸法安定性を評価した。熱機械分析装置（ＳＩＩナノテクノロジー株式会社製　ＴＭＡ／ＳＳ６１００）を用い、以下の方法により線膨張係数を測定した。
　射出成形体の長手方向の中央部から５×１０×３（ｍｍ）の試験片を切り出した。試験片を上記装置にセットして、５℃／分の昇温速度で－２０℃から１３０℃まで昇温し、成形時の残留歪みを取り除いた。その後、装置に射出成形時のＭＤ方向（樹脂の流れ方向。
図１において、Ｌ２と平行の方向。）又はＴＤ方向（ＭＤ方向に対して直交方向。図１において、Ｌ１と平行の方向。）の寸法変化が測定できるように、試験片を再びセットし、２３℃における寸法を正確に測定した。５℃／分の昇温速度で－２０℃から８０℃に昇温し、その間のＭＤ方向及びＴＤ方向の寸法変化を測定した。単位長さ及び単位温度あたりの寸法変化を線膨張係数として求めた。線膨張係数の値が小さいほど寸法安定性が良好であることを示す。ＭＤ方向の線膨張係数とＴＤ方向の線膨張係数との平均値（ＭＤＴＤ平均線膨張係数）を表１に示す。
ウエルド部の耐ヒンジ性の評価
　後述する射出成形体の短手方向の中央部から３０×１５０×３（ｍｍ）の試験片を切り出した。屈曲試験機（株式会社東洋精機製作所）を用いて、試験片両端の短手部を固定し、水平方向に屈曲させた後、直線状に戻し、次に反対方向に屈曲させた後に直線状に戻す操作を行い、ウエルド部が破断するまでの回数を測定した。
ウエルド部耐ヒンジ性評価用射出成形体の製造
　得られた樹脂組成物を以下の条件で射出成形して、図２に示す評価用の射出成形体を製造した。射出成形機で溶融された樹脂組成物は、２つのゲートから金型キャビティ内へ射出成形機により供給された。
　射出成形機：住友重機械工業株式会社製ＳＥ１３０ＤＵ（型締力１３０トン、シリンダー径４０ｍｍ）
　金型キャビティ形状：９０ｍｍ（幅）×１５０ｍｍ（長さ）×３ｍｍ（厚み）
　ゲート：９０ｍｍ側面の両側中央部にゲート２点
　シリンダー温度：２２０℃
　金型温度：５０℃
　射出速度：３０ｍｍ／秒
　冷却時間：３０秒
　図２は、ウエルド部耐ヒンジ性評価用の射出成形体の概略図である。図２に示す射出成形体１０は、金型形状に対応する第１の樹脂部１とゲート形状に対応する第２の樹脂部２と同じく反対側のゲート形状に対応する第３の樹脂部３を備える。第１の樹脂部１は、幅Ｌ１が９０ｍｍ、長さＬ２が１５０ｍｍ、厚み（図示せず）が３ｍｍの板状樹脂部である。また、本実施例及び比較例で形成した射出成形体において、第２の樹脂部２の各辺の長さＬ３、Ｌ４並びに厚み（図示せず）は、それぞれ５ｍｍ、２ｍｍ及び３ｍｍであった。
第３の樹脂部３の各辺の長さは、第２の樹脂部２と同じである。ここで、射出成形体の本体部は、第１の樹脂部１である（以下、「第１の樹脂部１」に対応する部分を「射出成形体」ともいう）。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から、実施例に係る成形体は、ＭＤＴＤ平均線膨張係数が低く、寸法安定性に優れることがわかる。すなわち、本発明のプロピレン樹脂組成物によれば、寸法安定性に優れる成形体を製造できること及び本発明の成形体は寸法安定性に優れることを確認した。また、実施例に係る成形体は、屈曲試験時にウエルド部が破断するまでの回数が多く、ウエルド部の耐ヒンジ性に優れることがわかる。
　１…第１の樹脂部、２…第２の樹脂部、１０…射出成形体。
 
 

Claims (5)

  1. 　（Ａ）３０～６５重量部のプロピレン系重合体；
    　（Ｂ）１０～４０重量部のエチレン－α－オレフィンランダム共重合体；
    　（Ｃ）１０～４０重量部の充填材；及び
    　（Ｄ）０．１～１０重量部のエチレン－α－オレフィンブロック共重合体
    　を含むプロピレン樹脂組成物であって、
    　成分Ａ～Ｄの含有量の合計が１００重量部であり、
    　２０℃における成分Ｄのキシレン可溶成分が７０重量％以下であり、
    　成分Ｄの密度が０．８６５～０．８６７ｇ／ｃｍ３である、
    　プロピレン樹脂組成物。
  2. 　成分Ｄのメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５～１０ｇ／１０分である、請求項１に記載のプロピレン樹脂組成物。
  3. 　さらに成分Ｅ：
    　（Ｅ）０．１～５重量部の、せん断速度６１ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比とせん断速度６０８０ｓｅｃ－１におけるダイスウェル比との差の絶対値が０．３５以下であるプロピレン系重合体
    　を含む請求項１又は２に記載のプロピレン樹脂組成物。
  4. 　１３５℃における成分Ｅの結晶化時間が１５０ｓｅｃ以下である、請求項３に記載のプロピレン樹脂組成物。
  5. 　請求項１～４のいずれか一項に記載のプロピレン樹脂組成物を含む成形体。
     
     
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