WO2013176069A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法 - Google Patents
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- H10K50/00—Organic light-emitting devices
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Definitions
- the present invention relates to an organic electroluminescence element and a method for manufacturing the same.
- An organic electroluminescence element is a thin film type composed of an organic layer containing an organic light-emitting substance and having a thickness of only about 0.1 ⁇ m between a pair of anode and cathode formed on a substrate. This is an all solid state device.
- a relatively low voltage of about 2 to 20 V is applied to such an organic EL element, electrons are injected from the cathode and holes are injected from the anode into the organic layer.
- light emission can be obtained by releasing energy as light when the electrons and holes recombine in the light emitting layer and the energy level returns from the conduction band to the valence band. This is a technique expected as a display or illumination (see Non-Patent Document 1).
- a stack-type multi-photon emission organic EL element in which a plurality of organic light emitting layers are stacked is proposed.
- the work function of the internal electrode having conductivity and the electron affinity of the hole injection layer are defined, and the brightness and efficiency of the device are improved by forming the internal electrode (intermediate connector layer) as a single layer. It is improving.
- the internal electrode may protrude from the organic layer depending on the positional accuracy of the mask, and leakage current may occur between the cathode and the internal electrode or between the anode and the internal electrode.
- Patent Document 2 an organic light emitting layer having an intermediate connector layer between a transparent electrode and a counter electrode is arranged in one or two dimensions to improve the rectification ratio.
- one pixel is large as in illumination applications. When the area is desired to emit light, luminance unevenness occurs, and it is difficult to improve the rectification ratio by this method.
- an organic EL element is weak against oxygen and water, and sealing is generally performed to shield the organic EL element from oxygen and water.
- sealing there is a solid sealing that can be developed such as thinning and imparting flexibility to an element.
- a resin that is cured by heat or light is often used, and it is known that the rectification ratio deteriorates due to damage to the element when the resin is cured.
- the rectification ratio of the element is easily deteriorated compared to an element having only one unit of light emitting layer before and after sealing due to the effect of resin curing shrinkage. It was.
- the main object of the present invention is to improve the rectification ratio of an organic EL element having an intermediate connector layer.
- An organic electroluminescence device having two or more light emitting units and an intermediate connector layer between an opposing anode and cathode, An organic electroluminescence device is provided in which the projected area of the intermediate connector layer is smaller than the projected areas of adjacent layers located on the anode side and the cathode side of the intermediate connector layer.
- the rectification ratio of the organic EL element having the intermediate connector layer can be improved.
- the organic EL element 1 is configured by laminating an anode 4, a light emitting unit 6, an intermediate connector layer 8, a light emitting unit 10, and a cathode 12 on a support substrate 2 in order.
- the intermediate connector layer 8 is formed in a state of being covered with an adjacent layer 10 a that is a constituent layer of the light emitting unit 10 on the cathode side. That is, the intermediate connector layer 8 is covered with the adjacent layer 6a which is a constituent layer of the light emitting unit 6 on the anode side and the adjacent layer 10a which is a constituent layer of the light emitting unit 10 on the cathode side. It is in the state.
- the adjacent layer 6a is preferably an electron transport layer or an electron injection layer
- the adjacent layer 10a is preferably a hole injection layer.
- the adjacent layers 6a and 10a have a rectangular shape.
- the shape of the intermediate connector layer 8 is preferably rectangular.
- the intermediate connector layer 8 is formed smaller than the adjacent layers 6a and 10a. That is, the projected area of the intermediate connector layer 8 is smaller than the projected areas of the adjacent layers 6a and 10a.
- An adjacent layer 10 a is formed on the outer peripheral portion of the intermediate connector layer 8.
- the intermediate connector layer 8 can be appropriately changed in shape, area and the like within the above requirements.
- other shapes of the intermediate connector layer 8 may be formed in a plurality of windows as shown in FIG.
- the adjacent layer 10 a is formed on the outer peripheral portion of the intermediate connector layer 8.
- the intermediate connector layer 8 is not formed at the element end. However, even if a part of the intermediate connector layer 8 is formed at the element end within a range not affecting the rectification ratio or the like. Good. For example, as an example, as shown in FIG. 2 to 4, only the intermediate connector layer 8 and the adjacent layers 6a and 10a are shown for convenience of explanation.
- an electron blocking layer or a hole blocking layer may be provided between the hole transport layer and the light emitting layer and between the light emitting layer and the electron transport layer as necessary. Further, the light emitting layer may have a single layer or a plurality of layers. In the present invention, a plurality of the light emitting units can be connected via the intermediate connector layer 8.
- Hole Transport layer is a layer that transports (injects) holes supplied from the anode 4 to the light emitting layer.
- the hole transport layer also acts as a barrier that prevents the inflow of electrons from the cathode 12 side. Therefore, the term hole transport layer may be used in a broad sense to include a hole injection layer and / or an electron blocking layer.
- hole transport material any material of an organic material and an inorganic material can be used as long as the material can exhibit the above-described action of transporting (injecting) holes and blocking the inflow of electrons.
- hole transport materials for example, triazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives, pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives , Styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, stilbene derivatives, silazane derivatives, aniline copolymers, conductive polymer oligomers (particularly thiophene oligomers), and the like can be used.
- hole transport material for example, a compound such as a porphyrin compound or an aromatic tertiary amine compound (styrylamine compound) can be used.
- a compound such as a porphyrin compound or an aromatic tertiary amine compound (styrylamine compound)
- styrylamine compound an aromatic tertiary amine compound
- Aromatic tertiary amine compounds include N, N, N ′, N′-tetraphenyl-4,4′-diaminophenyl, N, N′-diphenyl-N, N′-bis (3-methylphenyl) -[1,1'-biphenyl] -4,4'-diamine (TPD), 2,2-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) propane, 1,1-bis (4-di-p- Tolylaminophenyl) cyclohexane, N, N, N ′, N′-tetra-p-tolyl-4,4′-diaminobiphenyl, 1,1-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) -4-phenyl Cyclohexane, bis (4-dimethylamino-2-methylphenyl) phenylmethane, bis (4-di-p-tolylaminophenyl) phenylmethan
- aromatic tertiary amine compounds 4- (di-p-tolylamino) -4 ′-[4- (di-p-tolylamino) styryl] stilbene, 4-N, N-diphenylamino- (2- A styrylamine compound such as diphenylvinyl) benzene and 3-methoxy-4'-N, N-diphenylaminostilbenzene can be used.
- aromatic tertiary amine compounds those having two condensed aromatic rings in the molecule as described in US Pat. No.
- 5,061,569 for example, 4,4′-bis [N— (1-Naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl (NPD), and 4,4 ′ in which three triphenylamine units as described in JP-A-4-308688 are linked in a starburst type , 4 ′′ -tris [N- (3-methylphenyl) -N-phenylamino] triphenylamine (MTDATA).
- NPD 4,4′-bis [N— (1-Naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl
- MTDATA triphenylamine
- the hole transport material for example, a polymer material in which the above-described various hole transport materials are introduced into a polymer chain or a polymer material having the above-described various hole transport materials as a polymer main chain is used. You can also. Inorganic compounds such as p-type-Si and p-type-SiC can also be used as a hole transport material and a material for forming a hole injection layer described later.
- hole transport material for example, JP-A-11-251067, J. Org. Huang et. al.
- a material called a so-called p-type hole transport material as described in a literature such as a published document (Applied Physics Letters 80 (2002), p. 139) may be used. Note that when such a material is used as a hole transport material, a more efficient light-emitting element can be obtained.
- the hole transport layer may be doped with an impurity to form a hole transport layer having a high p property (hole rich).
- impurity examples thereof include, for example, JP-A-4-297076, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J. Pat. Appl. Phys. , 95, 5773 (2004).
- hole-rich hole transport layer an organic EL element with lower power consumption can be produced.
- the hole transport layer can be formed, for example, by laminating the above-described forming material (hole transport material) on the anode 4 using a technique such as spin coating or vapor deposition.
- the film thickness of the hole transport layer is appropriately set according to the conditions of the hole transport material used and the like, but is usually set in the range of about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably about 5 to 200 nm. Note that only one hole transport layer may be provided or a plurality of layers may be provided. When the hole transport layer has a single layer structure, one or more of the hole transport materials may be included in the hole transport layer.
- a hole injection layer (anode buffer layer) is provided between the anode 4 and the light emitting layer or between the anode 4 and the hole transport layer. May be.
- the hole injection layer is a layer provided between the anode 4 and the organic layer in order to lower the driving voltage of the organic EL element 1 and improve the light emission luminance.
- Light emitting layer In the light-emitting layer, holes injected directly from the anode 4 or from the anode 4 through the hole transport layer are recombined with electrons injected directly from the cathode 12 or from the cathode 12 through the electron transport layer. It is a layer that emits light.
- the light emitting portion may be inside the light emitting layer, or may be an interface between the light emitting layer and a layer adjacent thereto. Further, only one light emitting layer may be provided or a plurality of light emitting layers may be provided.
- the light emitting layer is formed of an organic light emitting material including a host compound and a light emitting dopant.
- an arbitrary emission color can be obtained by appropriately adjusting the emission wavelength of the light emitting dopant, the kind of the light emitting dopant to be contained, and the like.
- the configuration of the host compound and the light emitting dopant contained in the light emitting layer will be described as a specific example.
- Host compound As the host compound (light-emitting host) contained in the light-emitting layer, a compound having a phosphorescence quantum yield of phosphorescence emission at room temperature (25 ° C.) of less than about 0.1 is preferably used. In particular, a compound having a phosphorescence quantum yield of less than about 0.01 is preferably used as the host compound. In addition, the volume ratio of the host compound in the light emitting layer is preferably about 50% or more among various compounds contained in the light emitting layer.
- a known host compound can be used as the host compound contained in the light emitting layer. At that time, one type of host compound may be used, or a plurality of types of host compounds may be used in combination. By using a plurality of types of host compounds, the mobility (movement amount) of electric charges (holes and / or electrons) can be adjusted, and the light emission efficiency of the organic EL element 1 can be improved.
- the host compound having the above-described characteristics examples include known low-molecular compounds, high-molecular compounds having repeating units, and low-molecular compounds having a polymerizable group such as a vinyl group or an epoxy group (evaporation polymerizable host compound). ) And the like can be used.
- the host compound it is preferable to use a compound having a hole transporting function, an electron transporting function, a function of preventing emission of longer wavelengths, and a high Tg (glass transition temperature).
- the “glass transition temperature (Tg)” herein is a value obtained by a method based on JIS K 7121 using a DSC (Differential Scanning Colorimetry) method.
- the host compound is preferably a carbazole derivative, and particularly preferably a carbazole derivative and a dibenzofuran compound.
- Light emission dopant As a light emission dopant, a fluorescent dopant, a phosphorescence dopant, etc. can be used, for example. However, from the viewpoint of improving the light emission efficiency, it is preferable to use a phosphorescent dopant as the light emitting dopant.
- a phosphorescent dopant is a compound that can emit light from an excited triplet.
- the phosphorescent dopant is a compound that emits phosphorescence at room temperature (25 ° C.) and has a phosphorescence quantum yield of about 0.01 or more at 25 ° C.
- the phosphorescence quantum yield can be measured, for example, by the method described on page 398 of “4th edition Experimental Chemistry Course 7 Spectroscopy II” (1992 edition, Maruzen).
- a phosphorescence dopant is a light emission dopant with which the phosphorescence quantum yield of 0.01 or more is obtained in arbitrary solvents. I just need it.
- the light emitting layer may contain one kind of light emitting dopant, or may contain a plurality of kinds of light emitting dopants having different light emission maximum wavelengths.
- a plurality of types of light emitting dopants it is possible to mix a plurality of lights having different emission wavelengths, thereby obtaining light of an arbitrary emission color.
- white light can be obtained by including a blue dopant, a green dopant, and a red dopant (three kinds of light emitting dopants) in the light emitting layer.
- the first light emission process is an energy transfer type light emission process.
- This type of light emission process first, carriers recombine on the host compound in the light emitting layer where carriers (holes and electrons) are transported, thereby generating an excited state of the host compound.
- the energy generated at this time moves from the host compound to the phosphorescent dopant (the energy level of the excited state moves from the excited level of the host compound to the excited level (excited triplet) of the luminescent dopant), and this As a result, light emission occurs from the phosphorescent dopant.
- the second light emission process is a carrier trap type light emission process.
- the phosphorescent dopant traps carriers (holes and electrons) in the light emitting layer.
- carrier recombination occurs on the phosphorescent dopant and light is emitted from the phosphorescent dopant.
- the energy level in the excited state of the phosphorescent dopant needs to be lower than the energy level in the excited state of the host compound.
- a desired phosphorescent dopant is appropriately selected from various known phosphorescent dopants (phosphorescent compounds) used in conventional organic EL devices.
- phosphorescent compounds phosphorescent compounds
- a complex compound containing a metal element of Groups 8 to 10 in the periodic table of elements can be used as the phosphorescent dopant.
- the light emitted from the organic EL element 1 is measured with a spectral radiance meter (CS-1000, manufactured by Konica Minolta Sensing Co., Ltd.), and the measurement result is expressed as CIE (International Commission on Illumination) chromaticity coordinates ( For example, the color when applied to the “New Color Science Handbook” (refer to FIG. 4.16 on page 108 of the Color Society of Japan, University of Tokyo Press, 1985) and the color of light emitted from the organic EL element 1 To do.
- CIE International Commission on Illumination
- a method for obtaining white light emission as described above, a method in which a host compound contains a plurality of light emitting dopants having different light emission wavelengths is used, but the present invention is not limited to this.
- a blue light emitting layer, a green light emitting layer, and a red light emitting layer may be laminated to form a light emitting layer, and light emitted from each color light emitting layer may be mixed to obtain white light emission.
- the light emitting layer can be produced, for example, by laminating an organic light emitting material on the hole transport layer using a technique such as spin coating or vapor deposition.
- the film thickness of the light emitting layer can be arbitrarily set. For example, the homogeneity of the constituent films, the prevention of unnecessary application of a high voltage during light emission, and the improvement of the stability of the light emission color with respect to the drive current In view of the above, it is preferable to adjust the film thickness of the light emitting layer to, for example, a range of about 2 to 200 nm, and more preferably to a range of about 5 to 100 nm.
- Electron transport layer is a layer that transports (injects) electrons supplied from the cathode 12 to the light emitting layer.
- the electron transport layer also acts as a barrier that prevents the inflow of holes from the anode 4 side. Therefore, the term electron transport layer may be used in a broad sense to include an electron injection layer and / or a hole blocking layer.
- An electron transport layer adjacent to the cathode 12 side of the light emitting layer (when the electron transport layer has a single layer structure, the electron transport layer, and when a plurality of electron transport layers are provided, the electron transport layer positioned closest to the light emitting layer)
- an electron transport material also serving as a hole blocking material
- any material can be used as long as it has a function of transmitting (transporting) electrons injected from the cathode 12 to the light emitting layer.
- the electron transporting material an arbitrary material can be appropriately selected from known various compounds used in conventional organic EL elements.
- a metal complex such as a fluorene derivative, a carbazole derivative, an azacarbazole derivative, an oxadiazole derivative, a trizole derivative, a silole derivative, a pyridine derivative, a pyrimidine derivative, or an 8-quinolinol derivative is used as an electron transport material.
- electron transport materials for example, metal phthalocyanine or metal free phthalocyanine, or a compound in which a terminal group thereof is substituted with an alkyl group or a sulfonic acid group can be used.
- the electron transport layer may be doped with an impurity as a guest material to form an electron transport layer having a high n property (electron rich).
- an impurity as a guest material
- the electron transport layer having such a structure are disclosed in, for example, JP-A-4-297076, JP-A-10-270172, JP-A-2000-196140, 2001-102175, J. Pat. Appl. Phys. , 95, 5773 (2004).
- an organic alkali metal salt can be used as the guest material (dope material).
- the kind of the organic substance is arbitrary.
- a compound such as a salt, a tosylate, and a benzenesulfonate can be used as the organic substance.
- organic substance especially formate, acetate, propionate, butyrate, valerate, caprate, enanthate, caprylate, oxalate, malonate, succinate or benzoate
- organic substance More preferable organic substances are aliphatic carboxylic acids such as formate, acetate, propionate and butyrate. When this aliphatic carboxylic acid is used, the number of carbon atoms is preferably 4 or less.
- the most preferable compound as the organic substance is acetate.
- alkali metal constituting the alkali metal salt of the organic substance is arbitrary, but, for example, Li, Na, K, or Cs can be used.
- a preferable alkali metal is K or Cs, and a more preferable alkali metal is Cs.
- the alkali metal salt of the organic substance that can be used as the doping material for the electron transport layer is a compound in which the organic substance and the alkali metal are combined.
- a doping material for example, formic acid Li, formic acid K, formic acid Na, formic acid Cs, acetic acid Li, acetic acid K, acetic acid Na, acetic acid Cs, propionic acid Li, propionic acid Na, propionic acid K, propionic acid Cs , Oxalic acid Li, oxalic acid Na, oxalic acid K, oxalic acid Cs, malonic acid Li, malonic acid Na, malonic acid K, malonic acid Cs, succinic acid Li, succinic acid Na, succinic acid K, succinic acid Cs, benzoic acid Acid Li, benzoic acid Na, benzoic acid K or benzoic acid Cs can be used.
- Li-acetate, K-acetate, Na-acetate or Cs-acetate is a preferred dope, and the most preferred dope is Cs-acetate.
- the preferable content of these dope materials is about 1.5 to 35% by mass with respect to the electron transport layer to which the dope material is added, and the more preferable content is about 3 to 25% by mass, The most preferable content is about 5 to 15% by mass.
- the electron transport layer can be produced, for example, by laminating the above-described forming material (electron transport material) on the light emitting layer 4 using a technique such as spin coating or vapor deposition.
- the thickness of the electron transport layer is appropriately set according to the conditions of the electron transport material used, for example, but is usually set in the range of about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably about 5 to 200 nm. Note that only one electron transport layer or a plurality of electron transport layers may be provided. When the electron transport layer has a single-layer structure, one or more materials among the electron transport materials may be included in the electron transport layer.
- an electron injection layer may be provided between the cathode 12 and the light emitting layer or between the cathode 12 and the electron transport layer. Similar to the hole injection layer, the electron injection layer is a layer provided between the cathode and the organic layer in order to lower the driving voltage of the organic EL element 1 and improve the light emission luminance.
- Intermediate connector layer As a material that can be used for the intermediate connector layer 8, metals, metal oxides, alloys thereof, and the like that can be used as ordinary electrode materials can be preferably used. Preferred metals that can be used include aluminum, silver, zinc, niobium, zirconium, tin, tantalum, vanadium, molybdenum, rhenium, tungsten, mercury, gallium, indium, cadmium, boron, hafnium, lanthanum, and titanium. Alkali metals and alkaline earth metals can also be used. Specifically, calcium, magnesium, lithium, sodium, potassium, cesium and the like can be preferably used. Alloys of these metals and alkali metals or alkaline earth metals, alkali metal oxides or alkaline earth metal oxides can also be used for the intermediate connector layer 8.
- Such an intermediate connector layer 8 preferably has optical transparency, and the transmittance of each light emission is preferably 60% or more, and particularly preferably 80% or more.
- the thickness of the intermediate connector layer 8 is preferably 0.1 to 10 nm.
- a resistance heating vapor deposition method As a method for forming the intermediate connector layer 8, a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, an ion plating method, an ion beam sputtering method, or the like is preferably used.
- a metal having a high melting point can be formed using an ion beam sputtering method or the like.
- the intermediate connector layer 8 is formed using a conductive material, if a leakage current flows between the anode 4 or the cathode 12 and the intermediate connector layer 8, the rectification ratio deteriorates, and abnormal light emission and bright spots are generated. In the worst case, no light is emitted. In addition, luminance unevenness occurs at the end of the light emitting surface. In order to prevent leakage current from flowing between the anode 4 and the intermediate connector layer 8 and between the cathode 12 and the intermediate connector layer 8, it is very useful to surround the periphery of the intermediate connector layer 8 with an organic layer.
- the intermediate connector layer 8 is covered with an organic layer having lower conductivity than the intermediate connector layer 8 by utilizing the difference in conductivity between the metal material used in the intermediate connector layer 8 and the organic layer. This is a technique for preventing leakage current by eliminating exposure of the end of the layer 8.
- Such an intermediate connector layer 8 can be formed by a known method.
- the periphery of the intermediate connector layer 8 can be easily surrounded by an organic layer.
- the intermediate connector layer 8 is covered with an organic layer by using a mask smaller than the size (area) of the mask used when forming the organic layer constituting the light-emitting unit when forming the intermediate connector layer 8. Can be buried in the layer. It can also be achieved by forming the intermediate connector layer 8 in a spot shape (see FIG. 4) or patterning the intermediate connector layer 8 using a mask or the like (see FIG. 3) within a range that does not affect unevenness during light emission. is there.
- the projected area ratio is preferably in the range of 20 to 80%, more preferably in the range of 30 to 70%. In the case of a spotted structure, if the projected area ratio is too small, the intermediate connector layer 8 will not function, and the light emitting unit will not emit light at a desired voltage. On the other hand, when the projected area ratio is too large, a contact portion with the end portion of the organic layer becomes large, and the rectification ratio is likely to be deteriorated.
- projected area ratio means the ratio of the area of the intermediate connector layer 8 to the area of the adjacent layer 6a (10a).
- the anode 4 is an electrode film that supplies (injects) holes to the light emitting layer and has a large work function (4 eV or more), and is formed of an electrode material such as a metal, an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof.
- the anode 4 when light is extracted from the anode 4 side, is made of, for example, a metal such as Au or a metal such as CuI, ITO (Indium Tin Oxide), SnO 2 , or ZnO. It can be formed of a light transmissive electrode material such as a compound.
- the anode 4 can also be formed of an amorphous transparent electrode material such as IDIXO (registered trademark: In 2 O 3 —ZnO).
- the light transmittance of the anode 4 is preferably greater than about 10%.
- the sheet resistance (surface resistance) of the anode 4 is several hundred ⁇ / sq. The following is preferable.
- the film thickness of the anode 4 varies depending on the forming material, but is usually set in the range of about 10 to 1000 nm, preferably about 10 to 200 nm.
- the anode 4 when light is not extracted from the anode 4 side (when light is extracted only from the cathode 12 side), the anode 4 is highly reflective, such as a metal, an amorphous alloy, or a microcrystalline alloy. It can also be formed of an electrode material having a rate.
- the anode 4 having the above-described configuration can be formed on the support substrate 2 by a technique such as vapor deposition or sputtering.
- the anode 4 may be formed in a desired shape pattern by using a photolithography technique.
- the accuracy of the shape pattern is not required in the anode 4 (when the accuracy is about 100 ⁇ m or more)
- a desired shape pattern is obtained.
- the anode 4 having a desired pattern may be formed on the support substrate 2 through the formed mask.
- the cathode 12 is an electrode film that supplies (injects) electrons to the light emitting layer, and usually has a small work function (2 eV or less), such as a metal (electron-injecting metal), an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof. Etc. are formed of an electrode material.
- the cathode 12 when light is extracted from the cathode 12 side, the cathode 12 can be formed of a light transmissive electrode material, for example, like the anode 4.
- IDIXO registered trademark: In 2 O 3 —ZnO
- IDIXO is an amorphous transparent electrode material
- examples of the cathode 12 include aluminum, sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, and magnesium.
- non-transparent electrode materials such as aluminum / copper mixture, magnesium / silver mixture, magnesium / aluminum mixture, magnesium / indium mixture, aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) mixture, indium, lithium / aluminum mixture, rare earth metal, etc. can do.
- the layer made of the transparent electrode material described for the anode 4 is formed on the thin film to constitute the cathode 12. May be.
- the cathode 12 can be transparent or semi-transparent, and light can be extracted also from the cathode 12 side.
- the support substrate 2 (hereinafter also referred to as a substrate, substrate, substrate, support, etc.) that can be used in the organic EL element 1 of the present invention is not particularly limited in the type of glass, plastic, etc., and is transparent. It may be opaque. When light is extracted from the support substrate 2 side, the support substrate 2 is preferably transparent. Examples of the transparent support substrate 2 preferably used include glass, quartz, and a transparent resin film.
- polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate (TAC), cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate ( CAP), cellulose esters such as cellulose acetate phthalate, cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, polymethylpentene, polyether ketone, polyimide , Polyethersulfone (PES), polyphenylene sulfide, polysulfone S, polyetherimide, polyether ketone imide, polyamide, fluorine resin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic or polyarylates, and cycloolefin resins such as ARTON (manufactured by JSR)
- An inorganic or organic film or a hybrid film of both may be formed on the surface of the resin film, and a barrier film having a water vapor permeability of 0.01 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less is preferable. Further, it is preferably a high barrier film having an oxygen permeability of 1 ⁇ 10 ⁇ 3 ml / (m 2 ⁇ 24 h ⁇ atm) or less and a water vapor permeability of 1 ⁇ 10 ⁇ 5 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less. .
- any material may be used as long as it has a function of suppressing entry of elements that cause deterioration of elements such as moisture and oxygen.
- silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like can be used.
- stacking order of an inorganic layer and an organic layer It is preferable to laminate
- the method for forming the barrier film is not particularly limited.
- the vacuum deposition method, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma weight A combination method, a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, and the like can be used, but an atmospheric pressure plasma polymerization method as described in JP-A-2004-68143 is particularly preferable.
- Examples of the opaque support substrate 2 include metal plates such as aluminum and stainless steel, films, opaque resin substrates, ceramic substrates, and the like.
- the external extraction quantum efficiency at room temperature (25 ° C.) of light emission of the organic EL device 1 of the present invention is preferably 1% or more, more preferably 5% or more.
- external extraction quantum efficiency (%) (number of photons emitted to the outside of the organic EL element) / (number of electrons sent to the organic EL element) ⁇ 100.
- a hue improving filter such as a color filter may be used in combination, or a color conversion filter that converts the emission color from the organic EL element into multiple colors using a phosphor may be used in combination.
- the ⁇ max of light emission of the organic EL element is preferably 480 nm or less.
- ⁇ Sealing> As a sealing means used for this invention, the method of adhere
- a sealing member it should just be arrange
- a polymer film and a metal film can be preferably used because the element can be thinned.
- the polymer film has an oxygen permeability measured by a method according to JIS K 7126-1987 of 1 ⁇ 10 ⁇ 3 ml / (m 2 ⁇ 24 h ⁇ atm) or less, and a method according to JIS K 7129-1992.
- the measured water vapor permeability (25 ⁇ 0.5 ° C., relative humidity (90 ⁇ 2)%) is preferably 1 ⁇ 10 ⁇ 3 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less.
- sealing member For processing the sealing member into a concave shape, sandblasting, chemical etching, or the like is used.
- the adhesive include photocuring and thermosetting adhesives having reactive vinyl groups of acrylic acid oligomers and methacrylic acid oligomers, and moisture curing adhesives such as 2-cyanoacrylates. be able to.
- hot-melt type polyamide, polyester, and polyolefin can be mentioned.
- a cationic curing type ultraviolet curing epoxy resin adhesive can be mentioned.
- an organic EL element may deteriorate by heat processing, what can be adhesive-hardened from room temperature (25 degreeC) to 80 degreeC is preferable.
- a desiccant may be dispersed in the adhesive.
- coating of the adhesive agent to a sealing part may use commercially available dispenser, and may print like screen printing.
- the rectification ratio is likely to deteriorate due to the influence of shrinkage during curing.
- the organic EL element does not emit light due to a short circuit of the pixel or the like, so that the manufacturing yield is also deteriorated.
- the intermediate connector layer 8 is surrounded by an organic layer as in the present invention, the edge portion of the intermediate connector layer 8 can be protected by the organic layer even when shrinkage occurs during curing, thus preventing deterioration of the rectification ratio. Can do.
- the electrode and the organic layer are coated on the outside of the electrode facing the support substrate with the organic layer interposed therebetween, and an inorganic or organic layer is formed in contact with the support substrate to form a sealing film.
- the material for forming the film may be any material that has a function of suppressing the intrusion of elements that cause deterioration of elements such as moisture and oxygen.
- silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like is used. Can do.
- vacuum deposition method sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma
- a polymerization method a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used.
- an inert gas such as nitrogen or argon, or an inert liquid such as fluorinated hydrocarbon or silicon oil can be injected in the gas phase and liquid phase.
- a vacuum can also be used.
- a hygroscopic compound can also be enclosed inside. Examples of the hygroscopic compound include metal oxides (eg, sodium oxide, potassium oxide, calcium oxide, barium oxide, magnesium oxide, aluminum oxide), sulfates (eg, sodium sulfate, calcium sulfate, magnesium sulfate, cobalt sulfate).
- metal halides eg calcium chloride, magnesium chloride, cesium fluoride, tantalum fluoride, cerium bromide, magnesium bromide, barium iodide, magnesium iodide etc.
- perchloric acids eg perchloric acid Barium, magnesium perchlorate, etc.
- anhydrous salts are preferably used in sulfates, metal halides and perchloric acids.
- Method for producing organic EL element As an example of the method for producing the organic EL element 1 of the present invention, a method for producing the organic EL element 1 comprising anode / light emitting unit / intermediate connector layer / light emitting unit / cathode will be described.
- the structure of the light emitting unit is (anode side) / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / hole blocking layer / electron transport layer / (cathode side).
- a desired electrode material for example, a thin film made of an anode material is formed on an appropriate support substrate 2 by a method such as vapor deposition or sputtering so as to have a thickness of 1 ⁇ m or less, preferably 10 to 200 nm. 4 is produced.
- a light emitting unit 6 composed of an organic compound thin film of a hole injection layer, a hole transport layer, a light emitting layer, a hole blocking layer, and an electron transport layer, which are organic EL element materials, is formed thereon.
- a vapor deposition method, a wet process spin coating method, casting method, ink jet method, printing method, LB method (Langmuir-Blodget method), spray method, printing method, slot type coater
- the vacuum deposition method, spin coating method, ink jet method, printing method, and slot type coater method are particularly preferred from the standpoint that a homogeneous film can be easily obtained and pinholes are hardly formed.
- a different film forming method may be applied for each layer.
- the vapor deposition conditions vary depending on the type of compound used, but generally the boat heating temperature is 50 to 450 ° C., the degree of vacuum is 1 ⁇ 10 ⁇ 6 to 1 ⁇ 10 ⁇ 2 Pa, and the vapor deposition rate. It is desirable to select appropriately within a range of 0.01 to 50 nm / second, a substrate temperature of ⁇ 50 to 300 ° C., and a film thickness of 0.1 nm to 5 ⁇ m, preferably 5 to 200 nm.
- the intermediate connector layer 8 is formed on the light emitting unit 6 by a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, an ion plating method, an ion beam sputtering method, or the like.
- a resistance heating vapor deposition method an electron beam vapor deposition method, an ion plating method, an ion beam sputtering method, or the like.
- the intermediate connector layer 8 is covered with the electron transport layer of the light emitting unit 6 and the hole injection layer of the light emitting unit 10 produced in a later step, it is smaller than the mask used for producing the light emitting units 6 and 10.
- the intermediate connector layer 8 is deposited using a mask.
- a light emitting unit 10 composed of an organic compound thin film of a hole injection layer, a hole transport layer, a light emitting layer, a hole blocking layer, and an electron transport layer is formed.
- a thin film made of a cathode material is formed thereon by a method such as vapor deposition or sputtering so as to have a film thickness of 1 ⁇ m or less, preferably in the range of 50 to 200 nm.
- a method such as vapor deposition or sputtering so as to have a film thickness of 1 ⁇ m or less, preferably in the range of 50 to 200 nm.
- the organic EL element 1 is preferably manufactured from the hole injection layer to the cathode 12 consistently by a single evacuation, but may be taken out halfway and subjected to different film forming methods. At that time, it is necessary to consider that the work is performed in a dry inert gas atmosphere.
- the organic EL element 1 may be sealed and protected.
- the organic EL element 1 is covered with a thermosetting resin in a state where a part or all of the anode 4 and the cathode 12 are exposed, and the organic EL element 1 is sealed by heat curing.
- the sealing body of the organic EL element 1 and a part or all of the anode 4 and the cathode 12 of the organic EL element 1 exposed from the sealing body are covered with a protective member, and the overlapping part of the protective member is heated and pressed at a predetermined temperature. To do.
- Two protective members may be overlapped to cover the sealing body of the organic EL element 1 and the side edges may be heat-bonded to each other, or the protective member may be folded to seal the organic EL element 1.
- a body or the like may be covered and the side edge portions (particularly, open ends) may be heat-pressed together.
- the intermediate connector layer 8 is covered with the adjacent layers 6a and 10a located on the anode side and the cathode side, a short circuit with an electrode due to a leakage current from the intermediate connector layer 8 is prevented. That is, the deterioration of the rectification ratio can be effectively suppressed.
- a tandem organic EL element when solid-sealing with a resin or the like, the rectification ratio before and after sealing has deteriorated due to the effect of curing and shrinkage of the resin. This is because the intermediate connector layer formed of the conductive material is affected by the lateral direction due to curing shrinkage, and a leak point is generated between the cathode and the anode.
- the end portion of the intermediate connector layer 8 is not exposed and is covered with the adjacent layers 6a and 10a, the thin and flexible organic EL element 1 is obtained without deteriorating the rectification ratio. It can be manufactured.
- each of the crucibles for vapor deposition in the vacuum vapor deposition apparatus was filled with the constituent material of each layer, which will be described later, in an optimum amount for device fabrication.
- the crucible for vapor deposition was made of molybdenum or made of a tungsten resistance heating material.
- the deposition crucible containing Compound 1 was heated by energization, and deposited on the transparent support substrate at a deposition rate of 0.1 nm / second, and a 20 nm hole was formed. An injection layer was provided. Subsequently, the compound 2 was vapor-deposited similarly, and the 70-nm-thick hole transport layer was provided. Subsequently, it vapor-deposited so that the compound 3 might become 95% and the compound 4 might be 5%, and the 30-nm-thick fluorescence light emitting layer was formed. Further, Compound 5 was deposited as a thickness of 30 nm as an electron transport layer, and LiF was deposited as a thickness of 1 nm as an electron injection layer to form a light emitting unit (anode side).
- the projected area ratio of the intermediate connector layer is a value calculated from the size (area) of the mask used for forming the intermediate connector layer and the mask used for forming the organic layer.
- the intermediate connector layer After forming the intermediate connector layer, change the mask to the organic layer deposition mask used in the first unit, energize and heat the deposition crucible containing compound 1, and support transparent at a deposition rate of 0.1 nm / sec. It vapor-deposited on the base
- a hole blocking layer having a thickness of 10 nm was formed from Compound 6.
- Compound 5 was deposited as a thickness of 30 nm as an electron transport layer, and KF was deposited as a thickness of 2 nm as an electron injection layer to form a light emitting unit (cathode side).
- aluminum was deposited to 110 nm to form a cathode, and as a result, a tandem organic EL element 101 having two light emitting units was formed. Finally, the entire light emitting area of the organic EL element 101 was covered with a glass case and sealed.
- organic EL element 104 In production of the organic EL element 101, the hole injection layer of the light emitting unit (cathode side) was co-evaporated so that the molar ratio of molybdenum oxide and NPD was 1: 1. An organic EL element 104 was produced in the same manner except that the vapor deposition was performed so that the film thickness was 10 nm.
- thermosetting adhesive as a sealing adhesive was uniformly applied to the aluminum surface with a thickness of 20 ⁇ m along the adhesive surface (shiny surface) of the aluminum foil using a dispenser. This was dried under a vacuum of 100 Pa or less for 12 hours. Furthermore, it moved to a nitrogen atmosphere with a dew point temperature of ⁇ 80 ° C. or lower and an oxygen concentration of 0.8 ppm, dried for 12 hours or longer, and adjusted so that the moisture content of the sealing adhesive was 100 ppm or lower.
- thermosetting adhesive an epoxy adhesive mixed with the following (A) to (C) was used.
- Organic EL element 106 was produced in the same manner as in the production of organic EL element 102 except that solid sealing was performed in the same manner as organic EL element 105.
- Organic EL element 107 was produced in the same manner as in the production of organic EL element 103 except that solid sealing was performed in the same manner as organic EL element 105.
- Organic EL Element 108 was produced in the same manner as the organic EL element 104 except that the organic EL element 104 was solid-sealed in the same manner as the organic EL element 105.
- Rectification ratio is 10 4 or more ⁇ : Rectification ratio is 10 2 to less than 10 4 ⁇ : Rectification ratio is less than 10 2
- All rectification ratios are 10 4 or more ⁇ : Three or less elements with rectification ratios 10 2 to 10 4 , all others are 10 4 or more ⁇ : All rectification ratios are less than 10 2 to 10 4 ⁇ : All rectification ratios 10 less than 2
- the organic EL elements 101 to 108 of the present invention are superior to the organic EL elements 109 to 113 of the comparative example in terms of rectification ratio and luminance unevenness at the edge portion. It is clear that From the above, it can be seen that it is useful to make the projected area of the intermediate connector layer smaller than the projected areas of the layers located on the anode side and the cathode side of the intermediate connector layer.
- Organic EL element 202 was produced in the same manner as in the production of organic EL element 201 except that solid sealing was performed in the same manner as organic EL element 105.
- organic EL element 204 (comparative example)
- the organic EL element 204 was produced in the same manner except that the projected area ratio of the intermediate connector layer to the organic layer was 85% and the film thickness was 1.5 nm. did.
- the samples 201 and 202 of the present invention are superior to the samples 203 to 205 of the comparative example in terms of the rectification ratio and the luminance unevenness of the edge portion.
- the rectification ratio is improved even in the hollow sealing, which tends to deteriorate in performance, short circuit due to leakage is prevented and the yield is improved.
- the present invention can be particularly suitably used for providing an organic EL element having an intermediate connector layer with an improved rectification ratio.
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Abstract
有機ＥＬ素子（１）は、対向する陽極（４）と陰極（１２）との間に、発光ユニット（６），（１０）と中間コネクタ層（８）とを有し、中間コネクタ層（８）の投影面積が、中間コネクタ層（８）の陽極側と陰極側とに位置する隣接層（６ａ），（１０ａ）の投影面積より小さい。
Description
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法に関する。
有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）は、基材上に形成された一対の陽極と陰極との間に、有機発光物質を含有する厚さ僅か０．１μｍ程度の有機層で構成された薄膜型の全固体素子である。この様な有機ＥＬ素子に２～２０Ｖ程度の比較的低い電圧を印加すると、有機層に陰極から電子が注入され、陽極から正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得られることが知られており、次世代の平面ディスプレイや照明として期待されている技術である（非特許文献１参照）。
有機ＥＬ素子の寿命は、注入された電荷に影響を受けるので、初期輝度を落とせば寿命は延びるが、照明用途の場合、初期輝度を下げてしまうと実用には向かない。このため、駆動電流を下げずに輝度を上げる方法が検討されている。
その中で、複数の有機発光層を重ねて配置したスタック型のマルチフォトンエミッション有機ＥＬ素子が提案されている。
たとえば、特許文献１では、導電性を有する内部電極の仕事関数と正孔注入層の電子親和度とを規定し、内部電極（中間コネクタ層）を単一層化することで素子の輝度と効率を向上させている。しかしながら、有機層と内部電極との成膜時に使用するマスクのサイズが同じ場合、マスクの位置精度によっては内部電極が有機層からはみ出し、陰極と内部電極、あるいは陽極と内部電極間でリーク電流が流れてしまい、整流比が劣化してしまったり、有機層端部における異常発光や輝点を生じ、最悪の場合は画素ショートやクロストークを発生し、発光しなくなったりすることの要因となっていた。
また、特許文献２では、透明電極と対向電極間に中間コネクタ層を有する有機発光層を１次元または２次元で配列させて整流比を向上させているが、照明用途のように１画素で大面積を発光させたい場合には輝度ムラが生じてしまうため、この方法での整流比の向上は難しい。
たとえば、特許文献１では、導電性を有する内部電極の仕事関数と正孔注入層の電子親和度とを規定し、内部電極（中間コネクタ層）を単一層化することで素子の輝度と効率を向上させている。しかしながら、有機層と内部電極との成膜時に使用するマスクのサイズが同じ場合、マスクの位置精度によっては内部電極が有機層からはみ出し、陰極と内部電極、あるいは陽極と内部電極間でリーク電流が流れてしまい、整流比が劣化してしまったり、有機層端部における異常発光や輝点を生じ、最悪の場合は画素ショートやクロストークを発生し、発光しなくなったりすることの要因となっていた。
また、特許文献２では、透明電極と対向電極間に中間コネクタ層を有する有機発光層を１次元または２次元で配列させて整流比を向上させているが、照明用途のように１画素で大面積を発光させたい場合には輝度ムラが生じてしまうため、この方法での整流比の向上は難しい。
ところで、有機ＥＬ素子は酸素や水に弱いことが知られおり、有機ＥＬ素子を酸素や水から遮蔽するために一般的に封止が行われている。
封止には、薄型化、素子への可撓性付与等の展開が可能な固体封止がある。この固体封止は、熱や光で硬化する樹脂が用いられることが多く、樹脂が硬化するときに素子にかかるダメージで整流比が劣化することが知られている。中間コネクタ層を有するマルチフォトンエミッション有機ＥＬ素子の場合、樹脂の硬化収縮の影響を受け、封止前後で発光層を１ユニットのみ有する素子と比べて素子の整流比が劣化しやすいという課題を抱えていた。
封止には、薄型化、素子への可撓性付与等の展開が可能な固体封止がある。この固体封止は、熱や光で硬化する樹脂が用いられることが多く、樹脂が硬化するときに素子にかかるダメージで整流比が劣化することが知られている。中間コネクタ層を有するマルチフォトンエミッション有機ＥＬ素子の場合、樹脂の硬化収縮の影響を受け、封止前後で発光層を１ユニットのみ有する素子と比べて素子の整流比が劣化しやすいという課題を抱えていた。
Ｊ．Ｋｉｄｏ，Ｈ．Ｓｈｉｏｎｏｙａ ａｎｄ Ｋ．Ｎａｇａｉ，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，１９９２，６７，２２８１
したがって、本発明の主な目的は、中間コネクタ層を有する有機ＥＬ素子の整流比の向上である。
上記課題を解決するため、本発明によれば、
対向する陽極と陰極の間に、２つ以上の発光ユニットと中間コネクタ層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記中間コネクタ層の投影面積が、前記中間コネクタ層の陽極側と陰極側とに位置する隣接層の投影面積より小さいことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子が提供される。
対向する陽極と陰極の間に、２つ以上の発光ユニットと中間コネクタ層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記中間コネクタ層の投影面積が、前記中間コネクタ層の陽極側と陰極側とに位置する隣接層の投影面積より小さいことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子が提供される。
本発明によれば、中間コネクタ層を有する有機ＥＬ素子の整流比を向上させることができる。
以下、図面を参照しながら本発明の好ましい実施形態について説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
《有機ＥＬ素子の構成》
図１に示すとおり、有機ＥＬ素子１は、支持基板２上に、陽極４、発光ユニット６、中間コネクタ層８、発光ユニット１０、陰極１２が順次積層され、構成されている。
中間コネクタ層８は、陰極側の発光ユニット１０の構成層である隣接層１０ａに被覆された状態で形成されている。すなわち、中間コネクタ層８は、陽極側の発光ユニット６の構成層である隣接層６ａと陰極側の発光ユニット１０の構成層である隣接層１０ａとで、中間コネクタ層８の外周部を被覆された状態となっている。
ここで、隣接層６ａとしては、電子輸送層または電子注入層であることが好ましく、隣接層１０ａとしては、正孔注入層であることが好ましい。
図１に示すとおり、有機ＥＬ素子１は、支持基板２上に、陽極４、発光ユニット６、中間コネクタ層８、発光ユニット１０、陰極１２が順次積層され、構成されている。
中間コネクタ層８は、陰極側の発光ユニット１０の構成層である隣接層１０ａに被覆された状態で形成されている。すなわち、中間コネクタ層８は、陽極側の発光ユニット６の構成層である隣接層６ａと陰極側の発光ユニット１０の構成層である隣接層１０ａとで、中間コネクタ層８の外周部を被覆された状態となっている。
ここで、隣接層６ａとしては、電子輸送層または電子注入層であることが好ましく、隣接層１０ａとしては、正孔注入層であることが好ましい。
図２に示すとおり、隣接層６ａ，１０ａは矩形状を呈している。
中間コネクタ層８の形状としては、矩形状であることが好ましい。中間コネクタ層８は、隣接層６ａ，１０ａよりも小さく形成されている。すなわち、中間コネクタ層８の投影面積は、隣接層６ａ，１０ａの投影面積よりも小さくなっている。
中間コネクタ層８の外周部には、隣接層１０ａが形成されている。
中間コネクタ層８の形状としては、矩形状であることが好ましい。中間コネクタ層８は、隣接層６ａ，１０ａよりも小さく形成されている。すなわち、中間コネクタ層８の投影面積は、隣接層６ａ，１０ａの投影面積よりも小さくなっている。
中間コネクタ層８の外周部には、隣接層１０ａが形成されている。
中間コネクタ層８は、上記要件の範囲内において、形状や面積等を適宜変更可能である。
たとえば、中間コネクタ層８の他の形状としては、図３に示すように、複数の窓状に形成してもよい。この場合にも、中間コネクタ層８の外周部には、隣接層１０ａが形成された状態となっている。
たとえば、中間コネクタ層８の他の形状としては、図３に示すように、複数の窓状に形成してもよい。この場合にも、中間コネクタ層８の外周部には、隣接層１０ａが形成された状態となっている。
また、上記で説明したように、中間コネクタ層８は、素子端部に形成されないことが好ましいが、整流比等に影響のない範囲内で、素子端部にその一部が形成されていてもよい。たとえば、その一例として、図４に示すように、斑状に形成されていてもよい。
なお、図２～４では、説明の都合上、中間コネクタ層８と隣接層６ａ，１０ａのみを示している。
なお、図２～４では、説明の都合上、中間コネクタ層８と隣接層６ａ，１０ａのみを示している。
《発光ユニットの層構成》
以下、本発明における発光ユニット６，１０の層構成の好ましい具体例を示すが、これらに限定されるものではない。
また、発光ユニット６，１０の層構成は、同一の構成としてもよいし、異なる構成としてもよい。
以下、本発明における発光ユニット６，１０の層構成の好ましい具体例を示すが、これらに限定されるものではない。
また、発光ユニット６，１０の層構成は、同一の構成としてもよいし、異なる構成としてもよい。
（ｉ）正孔注入層／発光層／電子注入層
（ii）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層
（iii）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層
（ii）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層
（iii）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層
発光ユニット６，１０は、必要に応じて、正孔輸送層と発光層間、発光層と電子輸送層間に電子阻止層または正孔阻止層を設けてもよい。また、発光層は、単層または複数層有していてもよい。
本発明では、上記発光ユニットを、中間コネクタ層８を介して、複数接続することができる。
本発明では、上記発光ユニットを、中間コネクタ層８を介して、複数接続することができる。
《正孔輸送層、正孔注入層》
（１）正孔輸送層
正孔輸送層は、陽極４から供給された正孔を発光層に輸送（注入）する層である。また、正孔輸送層は、陰極１２側からの電子の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、正孔輸送層という用語は、広い意味で、正孔注入層および／または電子阻止層を含む意味で用いられることもある。
（１）正孔輸送層
正孔輸送層は、陽極４から供給された正孔を発光層に輸送（注入）する層である。また、正孔輸送層は、陰極１２側からの電子の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、正孔輸送層という用語は、広い意味で、正孔注入層および／または電子阻止層を含む意味で用いられることもある。
正孔輸送材料としては、上述した正孔を輸送（注入）する作用、および電子の流入を阻止する作用を発現可能な材料であれば、有機材料および無機材料のいずれの材料も用いることができる。
具体的には、正孔輸送材料として、たとえば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、導電性高分子オリゴマー（特に、チオフェンオリゴマー）等の化合物を用いることができる。
具体的には、正孔輸送材料として、たとえば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、導電性高分子オリゴマー（特に、チオフェンオリゴマー）等の化合物を用いることができる。
また、正孔輸送材料としては、たとえば、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物（スチリルアミン化合物）等の化合物を用いることができる。特に、本実施形態では、芳香族第３級アミン化合物を正孔輸送材料として用いることが好ましい。
芳香族第３級アミン化合物としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラフェニル－４，４′－ジアミノフェニル、Ｎ，Ｎ′－ジフェニル－Ｎ，Ｎ′－ビス（３－メチルフェニル）－〔１，１′－ビフェニル〕－４，４′－ジアミン（ＴＰＤ）、２，２－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラ－ｐ－トリル－４，４′－ジアミノビフェニル、１，１－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）－４－フェニルシクロヘキサン、ビス（４－ジメチルアミノ－２－メチルフェニル）フェニルメタン、ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）フェニルメタン、Ｎ，Ｎ′－ジフェニル－Ｎ，Ｎ′－ジ（４－メトキシフェニル）－４，４′－ジアミノビフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラフェニル－４，４′－ジアミノジフェニルエーテル、４，４′－ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリ（ｐ－トリル）アミン等の化合物を用いることができる。また、芳香族第３級アミン化合物として、４－（ジ－ｐ－トリルアミノ）－４′－〔４－（ジ－ｐ－トリルアミノ）スチリル〕スチルベン、４－Ｎ，Ｎ－ジフェニルアミノ－（２－ジフェニルビニル）ベンゼン、３－メトキシ－４′－Ｎ，Ｎ－ジフェニルアミノスチルベンゼン等のスチリルアミン化合物を用いることができる。さらに、芳香族第３級アミン化合物として、米国特許第５０６１５６９号明細書に記載されているような２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、たとえば、４，４′－ビス〔Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）や、特開平４－３０８６８８号公報に記載されているようなトリフェニルアミンユニットが３つ、スターバースト型に連結された４，４′，４″－トリス〔Ｎ－（３－メチルフェニル）－Ｎ－フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）などの化合物を用いてもよい。
また、正孔輸送材料としては、たとえば、上述した各種正孔輸送材料を高分子鎖に導入した高分子材料または上述した各種正孔輸送材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。なお、ｐ型－Ｓｉ、ｐ型－ＳｉＣ等の無機化合物も、正孔輸送材料および後述の正孔注入層の形成材料として使用することができる。
さらに、正孔輸送材料として、たとえば、特開平１１－２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ８０（２００２），ｐ．１３９）等の文献に記載されているような、いわゆるｐ型正孔輸送材料と呼ばれる材料を用いてもよい。なお、このような材料を正孔輸送材料として用いた場合には、より高効率の発光素子を得ることができる。
また、本実施形態では、正孔輸送層に不純物をドープして、ｐ性の高い（正孔リッチ）の正孔輸送層を形成してもよい。その一例は、たとえば、特開平４－２９７０７６号公報、特開２０００－１９６１４０号公報、特開２００１－１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等の文献に記載されている。このような正孔リッチの正孔輸送層を用いた場合には、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することができる。
正孔輸送層は、たとえば、上述の形成材料（正孔輸送材料）をスピンコート法、蒸着法等の手法を用いて陽極４上に積層することにより形成することができる。
正孔輸送層の膜厚は、たとえば用いる正孔輸送材料等の条件に応じて適宜設定されるが、通常、約５ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは約５～２００ｎｍの範囲で設定される。
なお、正孔輸送層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。正孔輸送層を一層構造とする場合には、正孔輸送材料のうちの１種または２種以上の材料が正孔輸送層に含まれるようにしてもよい。
正孔輸送層の膜厚は、たとえば用いる正孔輸送材料等の条件に応じて適宜設定されるが、通常、約５ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは約５～２００ｎｍの範囲で設定される。
なお、正孔輸送層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。正孔輸送層を一層構造とする場合には、正孔輸送材料のうちの１種または２種以上の材料が正孔輸送層に含まれるようにしてもよい。
（２）正孔注入層
本実施形態の有機ＥＬ素子１では、陽極４と発光層との間、または陽極４と正孔輸送層との間に、正孔注入層（陽極バッファー層）を設けてもよい。なお、正孔注入層は、有機ＥＬ素子１の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陽極４と有機層との間に設けられる層である。
本実施形態の有機ＥＬ素子１では、陽極４と発光層との間、または陽極４と正孔輸送層との間に、正孔注入層（陽極バッファー層）を設けてもよい。なお、正孔注入層は、有機ＥＬ素子１の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陽極４と有機層との間に設けられる層である。
ここでは、正孔注入層の構成の詳細な説明を省略するが、たとえば、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）の第２編第２章「電極材料」（１２３－１６６頁）に正孔注入層の構成が詳細に記載されている。
また、正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料としては、特開２０００－１６０３２８号公報に記載されている化合物を用いることができる。また、たとえば、ＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン））等を含む化合物を正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料として用いてもよい。
また、正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料としては、特開２０００－１６０３２８号公報に記載されている化合物を用いることができる。また、たとえば、ＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン））等を含む化合物を正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料として用いてもよい。
《発光層》
発光層は、陽極４から直接または陽極４から正孔輸送層を介して注入される正孔と、陰極１２から直接または陰極１２から電子輸送層を介して注入される電子とが再結合して発光する層である。なお、発光する部分は、発光層の内部であってもよいし、発光層と、それに隣接する層との間の界面であってもよい。また、発光層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。
発光層は、陽極４から直接または陽極４から正孔輸送層を介して注入される正孔と、陰極１２から直接または陰極１２から電子輸送層を介して注入される電子とが再結合して発光する層である。なお、発光する部分は、発光層の内部であってもよいし、発光層と、それに隣接する層との間の界面であってもよい。また、発光層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。
本実施形態では、発光層を、ホスト化合物と発光ドーパントとを含む有機発光材料で形成する。このような構成の発光層では、発光ドーパントの発光波長や含有させる発光ドーパントの種類等を適宜調整することにより任意の発光色を得ることができる。
ここで、発光層に含まれるホスト化合物および発光ドーパントの構成について具体例に説明する。
（１）ホスト化合物
発光層に含まれるホスト化合物（発光ホスト）としては、室温（２５℃）におけるリン光発光のリン光量子収率が約０．１未満である化合物を用いることが好ましい。特に、リン光量子収率が約０．０１未満である化合物をホスト化合物として用いることが好ましい。また、発光層中のホスト化合物の体積比は、発光層に含まれる各種化合物の中で約５０％以上とすることが好ましい。
発光層に含まれるホスト化合物（発光ホスト）としては、室温（２５℃）におけるリン光発光のリン光量子収率が約０．１未満である化合物を用いることが好ましい。特に、リン光量子収率が約０．０１未満である化合物をホスト化合物として用いることが好ましい。また、発光層中のホスト化合物の体積比は、発光層に含まれる各種化合物の中で約５０％以上とすることが好ましい。
また、発光層に含まれるホスト化合物としては、公知のホスト化合物を用いることができる。その際、一種類のホスト化合物を用いてもよいし、複数種のホスト化合物を併用してもよい。複数種のホスト化合物を用いることにより、電荷（正孔および／または電子）の移動度（移動量）を調整することができ、有機ＥＬ素子１の発光効率を向上させることができる。
上述のような特性を有するホスト化合物としては、たとえば、公知の低分子化合物、繰り返し単位をもつ高分子化合物、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性ホスト化合物）等の化合物を用いることができる。なお、ホスト化合物としては、正孔輸送機能、電子輸送機能、発光の長波長化を防止する機能および高Ｔｇ（ガラス転移温度）を有する化合物を用いることが好ましい。
ただし、ここでいう「ガラス転移温度（Ｔｇ）」とは、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量）法を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠した手法により求められる値である。
ただし、ここでいう「ガラス転移温度（Ｔｇ）」とは、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量）法を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠した手法により求められる値である。
具体的には、ホスト化合物として、たとえば、特開２００１－２５７０７６号公報、同２００２－３０８８５５号公報、同２００１－３１３１７９号公報、同２００２－３１９４９１号公報、同２００１－３５７９７７号公報、同２００２－３３４７８６号公報、同２００２－８８６０号公報、同２００２－３３４７８７号公報、同２００２－１５８７１号公報、同２００２－３３４７８８号公報、同２００２－４３０５６号公報、同２００２－３３４７８９号公報、同２００２－７５６４５号公報、同２００２－３３８５７９号公報、同２００２－１０５４４５号公報、同２００２－３４３５６８号公報、同２００２－１４１１７３号公報、同２００２－３５２９５７号公報、同２００２－２０３６８３号公報、同２００２－３６３２２７号公報、同２００２－２３１４５３号公報、同２００３－３１６５号公報、同２００２－２３４８８８号公報、同２００３－２７０４８号公報、同２００２－２５５９３４号公報、同２００２－２６０８６１号公報、同２００２－２８０１８３号公報、同２００２－２９９０６０号公報、同２００２－３０２５１６号公報、同２００２－３０５０８３号公報、同２００２－３０５０８４号公報、同２００２－３０８８３７号公報等の文献に記載されている化合物を用いることができる。
なお、本実施形態では、ホスト化合物は、カルバゾール誘導体であることが好ましく、特に、カルバゾール誘導体であって、かつ、ジベンゾフラン化合物であることが好ましい。
（２）発光ドーパント
発光ドーパントとしては、たとえば、蛍光ドーパント、リン光ドーパント等を用いることができる。ただし、発光効率の向上の観点では、発光ドーパントとしてリン光ドーパントを用いることが好ましい。
発光ドーパントとしては、たとえば、蛍光ドーパント、リン光ドーパント等を用いることができる。ただし、発光効率の向上の観点では、発光ドーパントとしてリン光ドーパントを用いることが好ましい。
リン光ドーパントは、励起三重項からの発光が得られる化合物である。具体的には、リン光ドーパントは、室温（２５℃）においてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において約０．０１以上の化合物である。ただし、本実施形態では、リン光量子収率が約０．１以上であるリン光ドーパントを用いることが好ましい。なお、リン光量子収率は、たとえば、「第４版実験化学講座７・分光II」（１９９２年版、丸善）の３９８頁に記載されている手法により測定することができる。また、溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定できるが、本実施形態では、リン光ドーパントが、任意の溶媒において０．０１以上のリン光量子収率が得られる発光ドーパントであればよい。
また、発光層には、一種類の発光ドーパントを含有させてもよいし、発光極大波長の異なる複数種の発光ドーパントを含有させてもよい。複数種の発光ドーパントを用いることにより、発光波長の異なる複数の光を混ぜることができ、これにより、任意の発光色の光を得ることができる。たとえば、青色ドーパント、緑色ドーパントおよび赤色ドーパント（３種類の発光ドーパント）を発光層に含有させることにより白色光を得ることができる。
上述したホスト化合物およびリン光ドーパントを含む発光層における発光（リン光発光）の過程（原理）としては、次の２種類の過程が挙げられる。
第１の発光過程は、エネルギー移動型の発光過程である。このタイプの発光過程では、まず、キャリア（正孔および電子）が輸送される発光層内のホスト化合物上において、キャリアが再結合し、これにより、ホスト化合物の励起状態が生成される。そして、この際に発生するエネルギーがホスト化合物からリン光ドーパントに移動し（励起状態のエネルギー準位がホスト化合物の励起準位から発光ドーパントの励起準位（励起三重項）に移動し）、この結果、リン光ドーパントから発光が生じる。
第２の発光過程は、キャリアトラップ型の発光過程である。このタイプの発光過程では、発光層において、リン光ドーパントがキャリア（正孔および電子）をトラップする。その結果、リン光ドーパント上でキャリアの再結合が起こり、リン光ドーパントから発光が生じる。上述したいずれの発光過程においても、リン光ドーパントの励起状態のエネルギー準位はホスト化合物の励起状態のエネルギー準位より低くする必要がある。
上述のような発光過程を生じさせるリン光ドーパントとしては、従来の有機ＥＬ素子で用いられる公知の各種リン光ドーパント（リン光性化合物）の中から所望のリン光ドーパントを適宜選択して用いることができる。たとえば、リン光ドーパントとしては、元素の周期表で８族～１０族の金属元素を含有する錯体系化合物を用いることができる。そのような錯体系化合物の中でも、イリジウム化合物、オスミウム化合物、白金化合物（白金錯体系化合物）または希土類錯体のいずれかをリン光ドーパントとして用いることが好ましい。本実施形態では、特に、リン光ドーパントとして、イリジウム化合物を用いることが好ましい。
なお、本実施形態では、有機ＥＬ素子１から発光する光を分光放射輝度計（コニカミノルタセンシング社製、ＣＳ－１０００）で測定し、その測定結果をＣＩＥ（国際照明委員会）色度座標（たとえば、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６参照）に当てはめたときの色を、有機ＥＬ素子１から発光する光の色とする。具体的には、ここでいう「白色」とは、２度視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ２でのＣＩＥ１９３１表色系における色度がＸ＝０．３３±０．０７、Ｙ＝０．３３±０．０７の領域内にある色のことをいう。
また、本実施形態では、白色発光を得る手法として、上述のように、ホスト化合物に、発光波長の異なる複数の発光ドーパントを含有させる手法を用いるが、本発明はこれに限定されない。たとえば、青色発光層、緑色発光層および赤色発光層を積層して発光層を構成し、各色の発光層からそれぞれ発光される光を混ぜることにより白色発光を得てもよい。
発光層は、たとえば、有機発光材料をスピンコート法、蒸着法等の手法を用いて正孔輸送層上に積層することにより作製することができる。なお、発光層の膜厚は、任意に設定することが可能であるが、たとえば、構成膜の均質性、発光時における不必要な高電圧の印加の防止および駆動電流に対する発光色の安定性向上等の観点では、発光層の膜厚を、たとえば、約２～２００ｎｍの範囲に調整することが好ましく、特に、約５～１００ｎｍの範囲に調整することがより好ましい。
《電子輸送層、電子注入層》
（１）電子輸送層
電子輸送層は、陰極１２から供給された電子を発光層に輸送（注入）する層である。また、電子輸送層は、陽極４側からの正孔の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、電子輸送層という用語は、広い意味で、電子注入層および／または正孔阻止層を含む意味で用いられることもある。
（１）電子輸送層
電子輸送層は、陰極１２から供給された電子を発光層に輸送（注入）する層である。また、電子輸送層は、陽極４側からの正孔の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、電子輸送層という用語は、広い意味で、電子注入層および／または正孔阻止層を含む意味で用いられることもある。
発光層の陰極１２側に隣接する電子輸送層（電子輸送層を一層構造とする場合には当該電子輸送層、電子輸送層を複数設ける場合には最も発光層側に位置する電子輸送層）に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極１２より注入された電子を発光層に伝達（輸送）する機能を有する材料であれば任意の材料を用いることができる。たとえば、電子輸送材料として、従来の有機ＥＬ素子で用いられる公知の各種化合物の中から任意のものを適宜選択して用いることができる。
より具体的には、電子輸送材料として、たとえば、フルオレン誘導体、カルバゾール誘導体、アザカルバゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリゾール誘導体、シロール誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、８－キノリノール誘導体等の金属錯体を用いることができる。その他の電子輸送材料としては、たとえば、メタルフタロシアニンもしくはメタルフリーフタロシアニン、または、それらの末端基をアルキル基やスルホン酸基等で置換した化合物を用いることもできる。
また、本実施形態では、電子輸送層に不純物をゲスト材料としてドープして、ｎ性の高い（電子リッチ）電子輸送層を形成してもよい。このような構成の電子輸送層の具体例は、たとえば、特開平４－２９７０７６号公報、同１０－２７０１７２号公報、特開２０００－１９６１４０号公報、同２００１－１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等の文献に記載されている。具体的には、ゲスト材料（ドープ材）として、有機物のアルカリ金属塩を用いることができる。
有機物のアルカリ金属塩をドープ材として用いる場合、有機物の種類は任意であるが、たとえば、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩、吉草酸塩、カプロン酸塩、エナント酸塩、カプリル酸塩、シュウ酸塩、マロン酸塩、コハク酸塩、安息香酸塩、フタル酸塩、イソフタル酸塩、テレフタル酸塩、サリチル酸塩、ピルビン酸塩、乳酸塩、リンゴ酸塩、アジピン酸塩、メシル酸塩、トシル酸塩、ベンゼンスルホン酸塩等の化合物を有機物として用いることができる。これらの中でも、特に、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩、吉草酸塩、カプロン酸塩、エナント酸塩、カプリル酸塩、シュウ酸塩、マロン酸塩、コハク酸塩または安息香酸塩を有機物として用いることが好ましい。さらに好ましい有機物は、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩等の脂肪族カルボン酸であり、この脂肪族カルボン酸を用いる場合には、その炭素数が４以下であることが好ましい。なお、有機物として最も好ましい化合物は、酢酸塩である。
また、有機物のアルカリ金属塩を構成するアルカリ金属の種類は任意であるが、たとえば、Ｌｉ、Ｎａ、ＫまたはＣｓを用いることができる。これらのアルカリ金属の中でも、好ましいアルカリ金属は、ＫまたはＣｓであり、さらに好ましいアルカリ金属は、Ｃｓである。
以上から、電子輸送層のドープ材として用い得る有機物のアルカリ金属塩は、上記有機物と上記アルカリ金属とを組み合わせた化合物になる。
具体的には、ドープ材として、たとえば、ギ酸Ｌｉ、ギ酸Ｋ、ギ酸Ｎａ、ギ酸Ｃｓ、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａ、酢酸Ｃｓ、プロピオン酸Ｌｉ、プロピオン酸Ｎａ、プロピオン酸Ｋ、プロピオン酸Ｃｓ、シュウ酸Ｌｉ、シュウ酸Ｎａ、シュウ酸Ｋ、シュウ酸Ｃｓ、マロン酸Ｌｉ、マロン酸Ｎａ、マロン酸Ｋ、マロン酸Ｃｓ、コハク酸Ｌｉ、コハク酸Ｎａ、コハク酸Ｋ、コハク酸Ｃｓ、安息香酸Ｌｉ、安息香酸Ｎａ、安息香酸Ｋまたは安息香酸Ｃｓを用いることができる。これらの中でも、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａまたは酢酸Ｃｓが好ましいドープ材であり、最も好ましいドープ材は、酢酸Ｃｓである。なお、これらのドープ材の好ましい含有量は、ドープ材を添加する電子輸送層に対して、約１．５～３５質量％であり、より好ましい含有量は、約３～２５質量％であり、最も好ましい含有量は、約５～１５質量％である。
具体的には、ドープ材として、たとえば、ギ酸Ｌｉ、ギ酸Ｋ、ギ酸Ｎａ、ギ酸Ｃｓ、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａ、酢酸Ｃｓ、プロピオン酸Ｌｉ、プロピオン酸Ｎａ、プロピオン酸Ｋ、プロピオン酸Ｃｓ、シュウ酸Ｌｉ、シュウ酸Ｎａ、シュウ酸Ｋ、シュウ酸Ｃｓ、マロン酸Ｌｉ、マロン酸Ｎａ、マロン酸Ｋ、マロン酸Ｃｓ、コハク酸Ｌｉ、コハク酸Ｎａ、コハク酸Ｋ、コハク酸Ｃｓ、安息香酸Ｌｉ、安息香酸Ｎａ、安息香酸Ｋまたは安息香酸Ｃｓを用いることができる。これらの中でも、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａまたは酢酸Ｃｓが好ましいドープ材であり、最も好ましいドープ材は、酢酸Ｃｓである。なお、これらのドープ材の好ましい含有量は、ドープ材を添加する電子輸送層に対して、約１．５～３５質量％であり、より好ましい含有量は、約３～２５質量％であり、最も好ましい含有量は、約５～１５質量％である。
電子輸送層は、たとえば、上述の形成材料（電子輸送材料）をスピンコート法、蒸着法等の手法を用いて発光層４上に積層することにより作製することができる。また、電子輸送層の膜厚は、たとえば用いる電子輸送材料等の条件に応じて適宜設定されるが、通常、約５ｎｍ～５μｍ、好ましくは約５～２００ｎｍの範囲で設定される。なお、電子輸送層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。電子輸送層を一層構造とする場合には、上記電子輸送材料のうちの１種または２種以上の材料が電子輸送層に含まれるようにしてもよい。
（２）電子注入層
本実施形態の有機ＥＬ素子１では、陰極１２と発光層との間または陰極１２と電子輸送層との間に、電子注入層（電子バッファー層）を設けてもよい。電子注入層は、正孔注入層と同様に、有機ＥＬ素子１の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陰極と有機層との間に設けられる層である。
本実施形態の有機ＥＬ素子１では、陰極１２と発光層との間または陰極１２と電子輸送層との間に、電子注入層（電子バッファー層）を設けてもよい。電子注入層は、正孔注入層と同様に、有機ＥＬ素子１の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陰極と有機層との間に設けられる層である。
ここでは、電子注入層の構成の詳細な説明を省略するが、たとえば、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）の第２編第２章「電極材料」（１２３－１６６頁）に電子注入層の構成が詳細に記載されている。
《中間コネクタ層》
中間コネクタ層８に使用できる材料として、通常の電極材料として使用可能な金属、金属酸化物、およびその合金などが好適に使用できる。
使用可能な金属として、アルミニウム、銀、亜鉛、ニオブ、ジルコニウム、錫、タンタル、バナジウム、モリブデン、レニウム、タングステン、水銀、ガリウム、インジウム、カドミウム、ホウ素、ハフニウム、ランタン、チタンなどが好ましい。また、アルカリ金属やアルカリ土類金属も使用することができ、具体的には、カルシウム、マグネシウム、リチウム、ナトリウム、カリウム、セシウムなどが好ましく使用できる。
これらの金属とアルカリ金属、またはアルカリ土類金属の合金や、アルカリ金属酸化物またはアルカリ土類金属酸化物も中間コネクタ層８に使用することができる。
中間コネクタ層８に使用できる材料として、通常の電極材料として使用可能な金属、金属酸化物、およびその合金などが好適に使用できる。
使用可能な金属として、アルミニウム、銀、亜鉛、ニオブ、ジルコニウム、錫、タンタル、バナジウム、モリブデン、レニウム、タングステン、水銀、ガリウム、インジウム、カドミウム、ホウ素、ハフニウム、ランタン、チタンなどが好ましい。また、アルカリ金属やアルカリ土類金属も使用することができ、具体的には、カルシウム、マグネシウム、リチウム、ナトリウム、カリウム、セシウムなどが好ましく使用できる。
これらの金属とアルカリ金属、またはアルカリ土類金属の合金や、アルカリ金属酸化物またはアルカリ土類金属酸化物も中間コネクタ層８に使用することができる。
このような中間コネクタ層８は、光透過性を有していることが好ましく、各発光の透過率が６０％以上であることが好ましく、特に好ましくは８０％以上である。
中間コネクタ層８の膜厚としては０．１～１０ｎｍであることが好ましい。
中間コネクタ層８の膜厚としては０．１～１０ｎｍであることが好ましい。
中間コネクタ層８の成膜方法としては、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、イオンプレーディング法、イオンビームスパッタ法等が好ましく用いられる。融点が高い金属はイオンビームスパッタ法などを用いて成膜することができる。
中間コネクタ層８は、導電性を有する材料を用いて形成されるため、陽極４または陰極１２と中間コネクタ層８間でリーク電流が流れてしまうと整流比が劣化し、異常発光や輝点を生じ、最悪の場合は発光しなくなる。また、発光面端部で輝度ムラが発生する。陽極４と中間コネクタ層８間および陰極１２と中間コネクタ層８間にリーク電流が流れるのを防止するため、中間コネクタ層８の周囲を有機層で囲むことは非常に有用である。これは、中間コネクタ層８で使用する金属材料と有機層との導電性の差を利用して、中間コネクタ層８よりも導電性の低い有機層で中間コネクタ層８を覆うことで、中間コネクタ層８の端部の露出をなくし、リーク電流を防止する技術である。
このような中間コネクタ層８は、公知の方法で形成することができる。特に、金属マスクを用いて中間コネクタ層８の面積を変えることで、簡便に中間コネクタ層８の周囲を有機層で囲むことができる。
具体的には、発光ユニットを構成する有機層形成時に使用するマスクのサイズ（面積）よりも小さいマスクを中間コネクタ層８形成時に使用することで、中間コネクタ層８を有機層で被覆し、有機層内に埋没させることができる。
また、中間コネクタ層８を斑状に形成したり（図４参照）、発光時のムラに影響のない範囲で中間コネクタ層８をマスクなどを用いてパターニング（図３参照）することでも達成可能である。
具体的には、発光ユニットを構成する有機層形成時に使用するマスクのサイズ（面積）よりも小さいマスクを中間コネクタ層８形成時に使用することで、中間コネクタ層８を有機層で被覆し、有機層内に埋没させることができる。
また、中間コネクタ層８を斑状に形成したり（図４参照）、発光時のムラに影響のない範囲で中間コネクタ層８をマスクなどを用いてパターニング（図３参照）することでも達成可能である。
また、中間コネクタ層８を斑状に形成する場合、投影面積率は２０～８０％の範囲が好ましく、３０～７０％の範囲がより好ましい。斑状構造の場合、投影面積率が小さすぎると、中間コネクタ層８が機能しなくなり、発光ユニットが所望の電圧で発光しなくなってしまう。また、投影面積率が大きすぎると、有機層端部との接触部分が大きくなってしまい、整流比の劣化を招きやすくなる。
ここで、「投影面積率」とは、中間コネクタ層８の面積の、隣接層６ａ（１０ａ）の面積に対する比率を意味している。
ここで、「投影面積率」とは、中間コネクタ層８の面積の、隣接層６ａ（１０ａ）の面積に対する比率を意味している。
《陽極》
陽極４は、発光層に正孔を供給（注入）する電極膜であり、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）、たとえば、金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物等の電極材料で形成される。
陽極４は、発光層に正孔を供給（注入）する電極膜であり、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）、たとえば、金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物等の電極材料で形成される。
具体的には、有機ＥＬ素子１において、陽極４側から光を取り出す場合には、陽極４は、たとえば、Ａｕ等の金属や、ＣｕＩ、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の金属化合物などの光透過性を有する電極材料で形成することができる。また、陽極４を、たとえば、ＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ）等の非晶質の透明電極材料で形成することもできる。
なお、有機ＥＬ素子１において、陽極４側から光を取り出す場合には、陽極４の光透過率は約１０％より大きいことが好ましい。
また、陽極４のシート抵抗（表面抵抗）は数百Ω／ｓｑ．以下であることが好ましい。
さらに、陽極４の膜厚は、形成材料に依存して変化するが、通常、約１０～１０００ｎｍ、好ましくは約１０～２００ｎｍの範囲で設定される。
また、陽極４のシート抵抗（表面抵抗）は数百Ω／ｓｑ．以下であることが好ましい。
さらに、陽極４の膜厚は、形成材料に依存して変化するが、通常、約１０～１０００ｎｍ、好ましくは約１０～２００ｎｍの範囲で設定される。
一方、有機ＥＬ素子１において、陽極４側から光を取り出さない場合（陰極１２側からのみ光を取り出す場合）には、陽極４を、たとえば、金属、アモルファス合金、微結晶性合金等の高反射率を有する電極材料で形成することもできる。
上記構成の陽極４は、たとえば、蒸着やスパッタリングなどの手法により、支持基板２上に形成することができる。また、この際、フォトリソグラフィー技術を用いて、陽極４を所望の形状パターンで形成してもよい。なお、陽極４において、形状パターンの精度を必要としない場合（精度が１００μｍ以上程度の場合）には、陽極４を、たとえば、蒸着やスパッタリングなどの手法により形成する際に、所望の形状パターンが形成されたマスクを介して、所望パターンの陽極４を支持基板２上に形成してもよい。
《陰極》
陰極１２は、発光層に電子を供給（注入）する電極膜であり、通常、仕事関数の小さい（２ｅＶ以下）、たとえば、金属（電子注入性金属）、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物等の電極材料で形成される。
陰極１２は、発光層に電子を供給（注入）する電極膜であり、通常、仕事関数の小さい（２ｅＶ以下）、たとえば、金属（電子注入性金属）、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物等の電極材料で形成される。
具体的には、有機ＥＬ素子１において、陰極１２側から光を取り出す場合には、陰極１２を、たとえば、上記陽極４と同様に、光透過性を有する電極材料で形成することができる。
本実施形態では、非晶質の透明電極材料であるＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ）を陰極１２の形成材料として用いることが好ましい。
本実施形態では、非晶質の透明電極材料であるＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ）を陰極１２の形成材料として用いることが好ましい。
一方、有機ＥＬ素子１において、陰極１２側から光を取り出さない場合（陽極４から光を取り出す場合）には、陰極１２としては、たとえば、アルミニウム、ナトリウム、ナトリウム－カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等の非透明性の電極材料で形成することができる。ただし、本実施形態では、これらの電極材料を１～２０ｎｍ程度の厚さで形成した後、その薄膜上に陽極４で説明した透明性の電極材料からなる層を形成して陰極１２を構成してもよい。この場合には、陰極１２を透明または半透明にすることができ、陰極１２側からも光を取り出すことができる。
《支持基板》
本発明の有機ＥＬ素子１に用いることのできる支持基板２（以下、基体、基板、基材、支持体等とも言う）としては、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また透明であっても不透明であってもよい。支持基板２側から光を取り出す場合には、支持基板２は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な支持基板２としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。
本発明の有機ＥＬ素子１に用いることのできる支持基板２（以下、基体、基板、基材、支持体等とも言う）としては、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また透明であっても不透明であってもよい。支持基板２側から光を取り出す場合には、支持基板２は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な支持基板２としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。
樹脂フィルムとしては、たとえば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（ＪＳＲ製）あるいはアペル（三井化学製）といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
樹脂フィルムの表面には、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、水蒸気透過度が０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のバリア性フィルムであることが好ましく、さらには酸素透過度１×１０－３ｍｌ／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度１×１０－５ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。
バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、たとえば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらに、該膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層との積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
バリア膜の形成方法については特に限定はなく、たとえば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができるが、特開２００４－６８１４３号公報に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。
バリア膜の形成方法については特に限定はなく、たとえば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができるが、特開２００４－６８１４３号公報に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。
不透明な支持基板２としては、たとえば、アルミ、ステンレス等の金属板、フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
本発明の有機ＥＬ素子１の発光の室温（２５℃）における外部取り出し量子効率は、１％以上であることが好ましく、より好ましくは５％以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％）＝（有機ＥＬ素子外部に発光した光子数）／（有機ＥＬ素子に流した電子数）×１００である。
また、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用してもよいし、有機ＥＬ素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機ＥＬ素子の発光のλｍａｘは４８０ｎｍ以下が好ましい。
また、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用してもよいし、有機ＥＬ素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機ＥＬ素子の発光のλｍａｘは４８０ｎｍ以下が好ましい。
《封止》
本発明に用いられる封止手段としては、たとえば、封止部材と電極、支持基板とを接着剤で接着する方法を挙げることができる。
本発明に用いられる封止手段としては、たとえば、封止部材と電極、支持基板とを接着剤で接着する方法を挙げることができる。
封止部材としては、有機ＥＬ素子１の表示領域を覆うように配置されていればよく、凹板状でも平板状でもよい。また、透明性、電気絶縁性は特に問わない。
具体的には、ガラス板、ポリマー板・フィルム、金属板・フィルム等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。また、ポリマー板としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。金属板としては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウムおよびタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属または合金からなるものが挙げられる。
具体的には、ガラス板、ポリマー板・フィルム、金属板・フィルム等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。また、ポリマー板としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。金属板としては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウムおよびタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属または合金からなるものが挙げられる。
本発明においては、素子を薄膜化できるということからポリマーフィルム、金属フィルムを好ましく使用することができる。
さらには、ポリマーフィルムはＪＩＳ Ｋ ７１２６－１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が１×１０－３ｍｌ／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、ＪＩＳ Ｋ ７１２９－１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％）が、１×１０－３ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のものであることが好ましい。
さらには、ポリマーフィルムはＪＩＳ Ｋ ７１２６－１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が１×１０－３ｍｌ／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、ＪＩＳ Ｋ ７１２９－１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％）が、１×１０－３ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のものであることが好ましい。
封止部材を凹状に加工するのは、サンドブラスト加工、化学エッチング加工等が使われる。
接着剤として具体的には、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化および熱硬化型接着剤、２－シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型等の接着剤を挙げることができる。また、エポキシ系等の熱および化学硬化型（二液混合）を挙げることができる。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンを挙げることができる。また、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることができる。
なお、有機ＥＬ素子が熱処理により劣化する場合があるので、室温（２５℃）から８０℃までに接着硬化できるものが好ましい。また、上記接着剤中に乾燥剤を分散させておいてもよい。封止部分への接着剤の塗布は市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。
なお、有機ＥＬ素子が熱処理により劣化する場合があるので、室温（２５℃）から８０℃までに接着硬化できるものが好ましい。また、上記接着剤中に乾燥剤を分散させておいてもよい。封止部分への接着剤の塗布は市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。
特に、封止基板前面に接着剤を塗布して有機ＥＬ素子を固体封止する場合、使用する接着剤によっては硬化時の収縮の影響を受け、さらに整流比が劣化するということが起きやすい。整流比が劣化すると画素のショートなどで有機ＥＬ素子が発光しなくなったりするので、製造時の歩留まりも悪くなる。これに対し、本発明のように中間コネクタ層８を有機層で囲むと、硬化時の収縮があっても中間コネクタ層８のエッジ部分を有機層で保護できるため、整流比の劣化を防ぐことができる。
また、有機層を挟み支持基板と対向する側の電極の外側に該電極と有機層を被覆し、支持基板と接する形で無機物、有機物の層を形成し封止膜とすることも好適にできる。この場合、該膜を形成する材料としては、水分や酸素等の素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、たとえば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。
さらに、該膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層との積層構造を持たせることが好ましい。これらの膜の形成方法については特に限定はなく、たとえば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。
さらに、該膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層との積層構造を持たせることが好ましい。これらの膜の形成方法については特に限定はなく、たとえば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。
封止部材と有機ＥＬ素子の表示領域との間隙には、気相および液相では、窒素、アルゴン等の不活性気体やフッ化炭化水素、シリコンオイルのような不活性液体を注入することが好ましい。また、真空とすることも可能である。また、内部に吸湿性化合物を封入することもできる。
吸湿性化合物としては、たとえば、金属酸化物（たとえば、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等）、硫酸塩（たとえば、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルト等）、金属ハロゲン化物（たとえば、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、ヨウ化バリウム、ヨウ化マグネシウム等）、過塩素酸類（たとえば、過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウム等）等が挙げられ、硫酸塩、金属ハロゲン化物および過塩素酸類においては無水塩が好適に用いられる。
吸湿性化合物としては、たとえば、金属酸化物（たとえば、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等）、硫酸塩（たとえば、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルト等）、金属ハロゲン化物（たとえば、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、ヨウ化バリウム、ヨウ化マグネシウム等）、過塩素酸類（たとえば、過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウム等）等が挙げられ、硫酸塩、金属ハロゲン化物および過塩素酸類においては無水塩が好適に用いられる。
《有機ＥＬ素子の作製方法》
本発明の有機ＥＬ素子１の作製方法の一例として、陽極／発光ユニット／中間コネクタ層／発光ユニット／陰極からなる有機ＥＬ素子１の作製法について説明する。発光ユニットの構成としては、（陽極側）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／（陰極側）とする。
本発明の有機ＥＬ素子１の作製方法の一例として、陽極／発光ユニット／中間コネクタ層／発光ユニット／陰極からなる有機ＥＬ素子１の作製法について説明する。発光ユニットの構成としては、（陽極側）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／（陰極側）とする。
まず、適当な支持基板２上に所望の電極物質、たとえば、陽極用物質からなる薄膜を１μｍ以下、好ましくは１０～２００ｎｍの膜厚になるように、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陽極４を作製する。
次に、この上に有機ＥＬ素子材料である正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層の有機化合物薄膜からなる発光ユニット６を形成する。
次に、この上に有機ＥＬ素子材料である正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層の有機化合物薄膜からなる発光ユニット６を形成する。
この有機化合物薄膜の薄膜化の方法としては、蒸着法、ウェットプロセス（スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法、ＬＢ法（ラングミュア－ブロジェット法）、スプレー法、印刷法、スロット型コータ法）等があるが、均質な膜が得られやすく、かつピンホールが生成しにくい等の点から、真空蒸着法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法、スロット型コータ法が特に好ましい。
さらに、層ごとに異なる製膜法を適用してもよい。
製膜に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度５０～４５０℃、真空度１×１０－６～１×１０－２Ｐａ、蒸着速度０．０１～５０ｎｍ／秒、基板温度－５０～３００℃、膜厚０．１ｎｍ～５μｍ、好ましくは５～２００ｎｍの範囲で適宜選ぶことが望ましい。
製膜に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度５０～４５０℃、真空度１×１０－６～１×１０－２Ｐａ、蒸着速度０．０１～５０ｎｍ／秒、基板温度－５０～３００℃、膜厚０．１ｎｍ～５μｍ、好ましくは５～２００ｎｍの範囲で適宜選ぶことが望ましい。
次いで、中間コネクタ層８を、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、イオンプレーディング法、イオンビームスパッタ法等により、発光ユニット６上に形成する。
中間コネクタ層８を、発光ユニット６の電子輸送層と後工程で作製される発光ユニット１０の正孔注入層で被覆する場合には、発光ユニット６，１０の作製に使用されるマスクよりも小さいマスクを用いて、中間コネクタ層８を蒸着する。
中間コネクタ層８を、発光ユニット６の電子輸送層と後工程で作製される発光ユニット１０の正孔注入層で被覆する場合には、発光ユニット６，１０の作製に使用されるマスクよりも小さいマスクを用いて、中間コネクタ層８を蒸着する。
次いで、発光ユニット６と同様にして、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層の有機化合物薄膜からなる発光ユニット１０を形成する。
これらの層を形成後、その上に陰極用物質からなる薄膜を、１μｍ以下好ましくは５０～２００ｎｍの範囲の膜厚になるように、たとえば、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陰極１２を設けることにより所望の有機ＥＬ素子１が得られる。
この有機ＥＬ素子１の作製は、一回の真空引きで一貫して正孔注入層から陰極１２まで作製するのが好ましいが、途中で取り出して異なる製膜法を施しても構わない。その際、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。
その後、有機ＥＬ素子１を封止・保護してもよい。
たとえば、陽極４および陰極１２の一部または全部を露出させた状態で有機ＥＬ素子１を熱硬化性樹脂で被覆してこれを加熱硬化させ、有機ＥＬ素子１を封止する。
その後、有機ＥＬ素子１の封止体とそこから露出した有機ＥＬ素子１の陽極４および陰極１２の一部または全部とを、保護部材で被覆し、保護部材の重複部分を所定温度で加熱圧着する。２枚の保護部材を重ね合わせて有機ＥＬ素子１の封止体などを被覆しその側縁部同士を加熱圧着してもよいし、１枚の保護部材を折り畳んで有機ＥＬ素子１の封止体などを被覆しその側縁部（特に開放端）同士を加熱圧着してもよい。
たとえば、陽極４および陰極１２の一部または全部を露出させた状態で有機ＥＬ素子１を熱硬化性樹脂で被覆してこれを加熱硬化させ、有機ＥＬ素子１を封止する。
その後、有機ＥＬ素子１の封止体とそこから露出した有機ＥＬ素子１の陽極４および陰極１２の一部または全部とを、保護部材で被覆し、保護部材の重複部分を所定温度で加熱圧着する。２枚の保護部材を重ね合わせて有機ＥＬ素子１の封止体などを被覆しその側縁部同士を加熱圧着してもよいし、１枚の保護部材を折り畳んで有機ＥＬ素子１の封止体などを被覆しその側縁部（特に開放端）同士を加熱圧着してもよい。
以上の本実施形態によれば、中間コネクタ層８は、陽極側と陰極側に位置する隣接層６ａ，１０ａに被覆されているから、中間コネクタ層８からのリーク電流による電極との短絡等を防止することができ、すなわち、整流比の劣化を有効に抑制することができる。
従来、タンデム型の有機ＥＬ素子においては、樹脂等で固体封止する際、樹脂の硬化収縮の影響で封止前後の整流比が劣化していた。これは、硬化収縮により、導電性材料で形成された中間コネクタ層が横方向からの影響を受け、陰極－陽極間にリークポイントが生じるためである。本発明においては、中間コネクタ層８の端部をむき出しにせず、隣接層６ａ，１０ａで被覆しているから、整流比を劣化させることなく、薄型で、可撓性を有する有機ＥＬ素子１を製造することが可能となる。
従来、タンデム型の有機ＥＬ素子においては、樹脂等で固体封止する際、樹脂の硬化収縮の影響で封止前後の整流比が劣化していた。これは、硬化収縮により、導電性材料で形成された中間コネクタ層が横方向からの影響を受け、陰極－陽極間にリークポイントが生じるためである。本発明においては、中間コネクタ層８の端部をむき出しにせず、隣接層６ａ，１０ａで被覆しているから、整流比を劣化させることなく、薄型で、可撓性を有する有機ＥＬ素子１を製造することが可能となる。
以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
《サンプルの作製》
（１）有機ＥＬ素子１０１の作製
５０ｍｍ×５０ｍｍ、厚さ０．７ｍｍのガラス基板上に、陽極として、厚さ１１０ｎｍとなる条件でＩＴＯをスパッタ法で成膜した後、パターニングを行い、ＩＴＯ層から成るアノード（陽極）を形成した。次いで、ＩＴＯ層を設けた基板を、イソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った後、この透明支持基板を市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定した。
（１）有機ＥＬ素子１０１の作製
５０ｍｍ×５０ｍｍ、厚さ０．７ｍｍのガラス基板上に、陽極として、厚さ１１０ｎｍとなる条件でＩＴＯをスパッタ法で成膜した後、パターニングを行い、ＩＴＯ層から成るアノード（陽極）を形成した。次いで、ＩＴＯ層を設けた基板を、イソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った後、この透明支持基板を市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定した。
次いで、真空蒸着装置内の蒸着用るつぼの各々に、後述する各層の構成材料を各々素子作製に最適量を充填した。蒸着用るつぼはモリブデン製またはタングステン性の抵抗加熱用材料で作製されたものを用いた。
まず、真空度１×１０－４Ｐａまで減圧したのち、化合物１の入った蒸着用るつぼに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で透明支持基盤上に蒸着し、２０ｎｍの正孔注入層を設けた。
次いで、化合物２を同様に蒸着し、厚さ７０ｎｍの正孔輸送層を設けた。
次いで、化合物３が９５％、化合物４が５％となるように蒸着し、厚さ３０ｎｍの蛍光発光層を形成した。
さらに、電子輸送層として、化合物５を厚さ３０ｎｍ蒸着し、電子注入層としてＬｉＦを１ｎｍ蒸着し、発光ユニット（陽極側）を形成した。
次いで、化合物２を同様に蒸着し、厚さ７０ｎｍの正孔輸送層を設けた。
次いで、化合物３が９５％、化合物４が５％となるように蒸着し、厚さ３０ｎｍの蛍光発光層を形成した。
さらに、電子輸送層として、化合物５を厚さ３０ｎｍ蒸着し、電子注入層としてＬｉＦを１ｎｍ蒸着し、発光ユニット（陽極側）を形成した。
その後、有機層蒸着時に使用したマスクよりも投影面積の小さい矩形状のマスク（有機層に対する投影面積率は９９％）を用いてアルミニウムを４ｎｍ蒸着し、中間コネクタ層を形成した。
なお、中間コネクタ層の投影面積率は、中間コネクタ層の形成に使用したマスクと有機層の形成に使用したマスクのサイズ（面積）から算出した値とする。
中間コネクタ層を形成したのち、１ユニット目で使用した有機層蒸着用マスクにマスクを変更し、化合物１の入った蒸着用るつぼに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で透明支持基盤上に蒸着し、２０ｎｍの正孔注入層を設けた。
次いで、化合物２を同様に蒸着し、厚さ５０ｎｍの正孔輸送層を設けた。
次いで、化合物６が８６％、化合物７が１２％、化合物８が２％となるように蒸着し、厚さ１０ｎｍのリン光発光層を形成した。
次いで、化合物２を同様に蒸着し、厚さ５０ｎｍの正孔輸送層を設けた。
次いで、化合物６が８６％、化合物７が１２％、化合物８が２％となるように蒸着し、厚さ１０ｎｍのリン光発光層を形成した。
次いで、化合物６が８８％、化合物７が１２％となるように蒸着し、厚さ２０ｎｍのリン光発光層を形成した。
次いで、化合物６を厚さ１０ｎｍの正孔阻止層を形成した。さらに、電子輸送層として化合物５を厚さ３０ｎｍ蒸着し、電子注入層としてＫＦを２ｎｍ蒸着し、発光ユニット（陰極側）を形成した。
次いで、アルミニウムを１１０ｎｍ蒸着して陰極を形成し、その結果、発光ユニットを２つ有するタンデム型の有機ＥＬ素子１０１を形成した。
最後に、有機ＥＬ素子１０１の発光面積全体をガラスケースで覆って封止した。
次いで、化合物６を厚さ１０ｎｍの正孔阻止層を形成した。さらに、電子輸送層として化合物５を厚さ３０ｎｍ蒸着し、電子注入層としてＫＦを２ｎｍ蒸着し、発光ユニット（陰極側）を形成した。
次いで、アルミニウムを１１０ｎｍ蒸着して陰極を形成し、その結果、発光ユニットを２つ有するタンデム型の有機ＥＬ素子１０１を形成した。
最後に、有機ＥＬ素子１０１の発光面積全体をガラスケースで覆って封止した。
（２）有機ＥＬ素子１０２の作製
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陽極側）の電子輸送層として、化合物５とリチウムキノリンとのモル比が１：１となるように共蒸着を行い、電子輸送層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０２を作製した。
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陽極側）の電子輸送層として、化合物５とリチウムキノリンとのモル比が１：１となるように共蒸着を行い、電子輸送層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０２を作製した。
（３）有機ＥＬ素子１０３の作製
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陰極側）の正孔注入層を酸化モリブデンに変更し、その膜厚が１０ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０３を作製した。
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陰極側）の正孔注入層を酸化モリブデンに変更し、その膜厚が１０ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０３を作製した。
（４）有機ＥＬ素子１０４の作製
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陰極側）の正孔注入層を酸化モリブデンとＮＰＤとのモル比が１：１となるように共蒸着を行い、その膜厚が１０ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０４を作製した。
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陰極側）の正孔注入層を酸化モリブデンとＮＰＤとのモル比が１：１となるように共蒸着を行い、その膜厚が１０ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０４を作製した。
（５）有機ＥＬ素子１０５の作製
有機ＥＬ素子１０１の作製において、陰極成膜後の封止を、真空ラミネート装置を用いて可撓性封止部材を接着し、次いで、９０℃で１０分熱処理し、固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０５を作製した。
有機ＥＬ素子１０１の作製において、陰極成膜後の封止を、真空ラミネート装置を用いて可撓性封止部材を接着し、次いで、９０℃で１０分熱処理し、固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０５を作製した。
なお、可撓性封止部材としては、可撓性の厚さ３０μｍのアルミニウム箔（東洋アルミニウム株式会社製）に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（１２μｍ厚）をドライラミネーション用の接着剤（２液反応型のウレタン系接着剤）を用いてラミネートした（接着剤層の厚さ１．５μｍ）ものを用いた。
アルミニウム面に封止用接着剤として、熱硬化性接着剤を、ディスペンサーを使用してアルミ箔の接着面（つや面）に沿って厚さ２０μｍで均一に塗布した。これを１００Ｐａ以下の真空下で１２時間乾燥させた。さらに、露点温度が－８０℃以下、酸素濃度０．８ｐｐｍの窒素雰囲気下へ移動し、１２時間以上乾燥させ、封止用接着剤の含水率を１００ｐｐｍ以下となるように調整した。
熱硬化接着剤としては下記の（Ａ）～（Ｃ）を混合したエポキシ系接着剤を用いた。
アルミニウム面に封止用接着剤として、熱硬化性接着剤を、ディスペンサーを使用してアルミ箔の接着面（つや面）に沿って厚さ２０μｍで均一に塗布した。これを１００Ｐａ以下の真空下で１２時間乾燥させた。さらに、露点温度が－８０℃以下、酸素濃度０．８ｐｐｍの窒素雰囲気下へ移動し、１２時間以上乾燥させ、封止用接着剤の含水率を１００ｐｐｍ以下となるように調整した。
熱硬化接着剤としては下記の（Ａ）～（Ｃ）を混合したエポキシ系接着剤を用いた。
（Ａ） ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＡ）
（Ｂ） ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）
（Ｃ） エポキシアダクト系硬化促進剤
（Ｂ） ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）
（Ｃ） エポキシアダクト系硬化促進剤
（６）有機ＥＬ素子１０６の作製
有機ＥＬ素子１０２の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０６を作製した。
有機ＥＬ素子１０２の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０６を作製した。
（７）有機ＥＬ素子１０７の作製
有機ＥＬ素子１０３の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０７を作製した。
有機ＥＬ素子１０３の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０７を作製した。
（８）有機ＥＬ素子１０８の作製
有機ＥＬ素子１０４の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０８を作製した。
有機ＥＬ素子１０４の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０８を作製した。
（９）有機ＥＬ素子１０９の作製（比較例）
有機ＥＬ素子１０１の作製において、中間コネクタ層蒸着時に用いるマスクを、有機層蒸着時に使用したマスクと同様のマスクを用いて蒸着を行った（有機層に対する投影面積率は１００％）以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０９を作製した。
有機ＥＬ素子１０１の作製において、中間コネクタ層蒸着時に用いるマスクを、有機層蒸着時に使用したマスクと同様のマスクを用いて蒸着を行った（有機層に対する投影面積率は１００％）以外は同様にして、有機ＥＬ素子１０９を作製した。
（１０）有機ＥＬ素子１１０の作製（比較例）
有機ＥＬ素子１０２の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１０を作製した。
有機ＥＬ素子１０２の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１０を作製した。
（１１）有機ＥＬ素子１１１の作製（比較例）
有機ＥＬ素子１０３の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１１を作製した。
有機ＥＬ素子１０３の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１１を作製した。
（１２）有機ＥＬ素子１１２の作製（比較例）
有機ＥＬ素子１０５の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１２を作製した。
有機ＥＬ素子１０５の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１２を作製した。
（１３）有機ＥＬ素子１１３の作製（比較例）
有機ＥＬ素子１０６の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１３を作製した。
有機ＥＬ素子１０６の作製において、有機ＥＬ素子１０９と同様に中間コネクタ層を形成した以外は同様にして、有機ＥＬ素子１１３を作製した。
《有機ＥＬ素子の評価》
有機ＥＬ素子１０１～１１３に対し、下記の各評価を行った。
評価結果を表１に示す。
なお、表１中、電子輸送層は陽極側に位置する発光ユニットの層を表し、正孔注入層は陰極側に位置する発光ユニットの層を表している。
有機ＥＬ素子１０１～１１３に対し、下記の各評価を行った。
評価結果を表１に示す。
なお、表１中、電子輸送層は陽極側に位置する発光ユニットの層を表し、正孔注入層は陰極側に位置する発光ユニットの層を表している。
（１）整流比
各有機ＥＬ素子に６．０Ｖの電圧をかけた時に流れる電流値（Ｉ）と逆バイアスの電圧をかけた時の電流値（Ｉ’）から整流比を計算し、下記の基準に従って評価した。
整流比＝Ｉ／Ｉ’の絶対値
各有機ＥＬ素子に６．０Ｖの電圧をかけた時に流れる電流値（Ｉ）と逆バイアスの電圧をかけた時の電流値（Ｉ’）から整流比を計算し、下記の基準に従って評価した。
整流比＝Ｉ／Ｉ’の絶対値
○：整流比が１０４以上
△：整流比が１０２～１０４未満
×：整流比が１０２未満
△：整流比が１０２～１０４未満
×：整流比が１０２未満
（２）整流比のバラツキ
各有機ＥＬ素子を１０個ずつ作製した時の整流比を計算し、ばらつきを評価した。
各有機ＥＬ素子を１０個ずつ作製した時の整流比を計算し、ばらつきを評価した。
◎：整流比がすべて１０４以上
○：整流比が１０２～１０４の素子が３個以下、その他は全て１０４以上
△：整流比がすべて１０２～１０４未満
×：整流比がすべて１０２未満
○：整流比が１０２～１０４の素子が３個以下、その他は全て１０４以上
△：整流比がすべて１０２～１０４未満
×：整流比がすべて１０２未満
（３）エッジ部分の輝度ムラ
各有機ＥＬ素子のエッジ部分の輝度ムラを目視で評価した。
各有機ＥＬ素子のエッジ部分の輝度ムラを目視で評価した。
○：エッジ部分の発光にじみなし
×：エッジ部分の発光にムラやにじみがある
×：エッジ部分の発光にムラやにじみがある
（４）まとめ
表１からわかるように、本発明の有機ＥＬ素子１０１～１０８は、比較例の有機ＥＬ素子１０９～１１３と比較して、整流比、エッジ部分の輝度ムラの点において、優れていることが明らかである。
以上から、中間コネクタ層の投影面積を、中間コネクタ層の陽極側と陰極側とに位置する層の投影面積より小さくすることが有用であることがわかる。
表１からわかるように、本発明の有機ＥＬ素子１０１～１０８は、比較例の有機ＥＬ素子１０９～１１３と比較して、整流比、エッジ部分の輝度ムラの点において、優れていることが明らかである。
以上から、中間コネクタ層の投影面積を、中間コネクタ層の陽極側と陰極側とに位置する層の投影面積より小さくすることが有用であることがわかる。
《サンプルの作製》
（１）有機ＥＬ素子２０１の作製
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陽極側）の電子輸送層ＬｉＦを蒸着後、中間コネクタ層の膜厚を０．７５ｎｍに変更し、斑状に形成した（有機層に対する投影面積率は５０％）以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０１を作製した。
なお、中間コネクタ層の投影面積率は、発光ユニット（陽極側）の電子輸送層上に中間コネクタ層を形成後、日立社製Ｓ５０００－Ｈを用いてＳＥＭ写真を撮影後、そのＳＥＭ写真を２値化処理することにより算出した。
（１）有機ＥＬ素子２０１の作製
有機ＥＬ素子１０１の作製において、発光ユニット（陽極側）の電子輸送層ＬｉＦを蒸着後、中間コネクタ層の膜厚を０．７５ｎｍに変更し、斑状に形成した（有機層に対する投影面積率は５０％）以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０１を作製した。
なお、中間コネクタ層の投影面積率は、発光ユニット（陽極側）の電子輸送層上に中間コネクタ層を形成後、日立社製Ｓ５０００－Ｈを用いてＳＥＭ写真を撮影後、そのＳＥＭ写真を２値化処理することにより算出した。
（２）有機ＥＬ素子２０２の作製
有機ＥＬ素子２０１の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０２を作製した。
有機ＥＬ素子２０１の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０２を作製した。
（３）有機ＥＬ素子２０３の作製（比較例）
有機ＥＬ素子２０１の作製において、中間コネクタ層の有機層に対する投影面積率を１５％とし、その膜厚が０．２ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０３を作製した。
有機ＥＬ素子２０１の作製において、中間コネクタ層の有機層に対する投影面積率を１５％とし、その膜厚が０．２ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０３を作製した。
（４）有機ＥＬ素子２０４の作製（比較例）
有機ＥＬ素子２０１の作製において、中間コネクタ層の有機層に対する投影面積率を８５％とし、その膜厚が１．５ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０４を作製した。
有機ＥＬ素子２０１の作製において、中間コネクタ層の有機層に対する投影面積率を８５％とし、その膜厚が１．５ｎｍとなるように蒸着を行った以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０４を作製した。
（５）有機ＥＬ素子２０５の作製（比較例）
有機ＥＬ素子２０４の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０５を作製した。
有機ＥＬ素子２０４の作製において、有機ＥＬ素子１０５と同様に固体封止した以外は同様にして、有機ＥＬ素子２０５を作製した。
《有機ＥＬ素子の評価》
有機ＥＬ素子２０１～２０５に対し、実施例１と同様に評価を行った。
評価結果を表２に示す。
有機ＥＬ素子２０１～２０５に対し、実施例１と同様に評価を行った。
評価結果を表２に示す。
表２に示すとおり、本発明のサンプル２０１，２０２は、比較例のサンプル２０３～２０５と比較して、整流比、エッジ部分の輝度ムラの点において、優れていることが明らかである。特に、性能劣化しやすい中空封止でも整流比が向上したため、リークによるショートを防止し、歩留まりが向上した。
本発明は、整流比を向上させた、中間コネクタ層を有する有機ＥＬ素子を提供することに、特に好適に利用することができる。
１ 有機ＥＬ素子
２ 支持基板
４ 陽極
６，１０ 発光ユニット
６ａ，１０ａ 隣接層
８ 中間コネクタ層
１２ 陰極
２ 支持基板
４ 陽極
６，１０ 発光ユニット
６ａ，１０ａ 隣接層
８ 中間コネクタ層
１２ 陰極
Claims (8)
- 対向する陽極と陰極との間に、２つ以上の発光ユニットと中間コネクタ層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記中間コネクタ層の投影面積が、前記中間コネクタ層の陽極側と陰極側とに位置する隣接層の投影面積より小さいことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記中間コネクタ層が、平面視において、矩形状に形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記中間コネクタ層が、平面視において、窓状に複数形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記中間コネクタ層が、平面視において、斑状に形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 請求項１～４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記中間コネクタ層の陽極側に位置する隣接層が、電子輸送層または電子注入層であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記中間コネクタ層の陰極側に位置する隣接層が、正孔注入層であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
接着剤を用いて固体封止されることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 対向する陽極と陰極との間に、２つ以上の発光ユニットと中間コネクタ層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
前記陽極上に第１の発光ユニットを形成する工程と、
前記第１の発光ユニット上に前記中間コネクタ層を形成する工程と、
前記中間コネクタ層上に第２の発光ユニットを形成する工程と、
を備え、
前記中間コネクタ層を形成する工程では、前記中間コネクタ層の投影面積を、前記中間コネクタ層の陽極側と陰極側とに位置する隣接層の投影面積より小さく形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2012-117324 | 2012-05-23 | ||
| JP2012117324A JP2015156253A (ja) | 2012-05-23 | 2012-05-23 | 有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| WO2013176069A1 true WO2013176069A1 (ja) | 2013-11-28 |
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| PCT/JP2013/063893 WO2013176069A1 (ja) | 2012-05-23 | 2013-05-20 | 有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
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| WO (1) | WO2013176069A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2017038381A1 (ja) * | 2015-09-03 | 2017-03-09 | 株式会社カネカ | 有機ｅｌ発光装置 |
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| JP2017157782A (ja) * | 2016-03-04 | 2017-09-07 | ソニー株式会社 | 有機電界発光素子、および有機電界発光素子の製造方法 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003045676A (ja) * | 2001-07-26 | 2003-02-14 | Junji Kido | 有機エレクトロルミネッセント素子 |
| JP2005285469A (ja) * | 2004-03-29 | 2005-10-13 | Sanyo Electric Co Ltd | エレクトロルミネセンス素子 |
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-
2012
- 2012-05-23 JP JP2012117324A patent/JP2015156253A/ja active Pending
-
2013
- 2013-05-20 WO PCT/JP2013/063893 patent/WO2013176069A1/ja active Application Filing
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