TWI364449B - Aluminum-silicate based orange-red phosphors with mixed divalent and trivalent cations - Google Patents

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1364449 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 一般而言，本發明之實施例係針對摻雜有三價金屬且經 組態以在橘色至紅色光譜區中發射之以驗土金屬為主之 鋁-石夕酸鹽磷光體的螢光。该等磷光體可用於通常稱為"白 色發光二極體"（LED)之白光照明系統中。 【先前技術】 通常稱為"白色LED"之裝置在此項技術中已知，且其為 相當近期之發明。直至研發出在電磁波譜之藍色/紫外區 中發射之發光二極體後，才可能製造基於LED之白光照明 源。在經濟上，白色LED具有替代白熾光源（燈泡）之潛 能，當生產成本降低及技術進一步發展時尤為如此。詳言 之，咸信在壽命、穩固性及效率方面，白光LED之潛能優 於白熾燈泡之潛能。舉例而言，人們預期基於LED之白光 照明源可滿足100,000小時之操作壽命及8〇%至9〇%之效率 的工業標準。高亮度LED已對諸如交通信號燈信號、替代 白熾燈泡之杜會區域產生實質影響，且因此意料不久後將 在豕庭及商業以及其他日常應用中滿足普遍照明需求。 現已有若干用以製造基於發光磷光體之白光照明系統的 通用方法。迄今為止，大部分白色LED商業產品係基於圖 1所不之方法而製造，其中來自輻射源之光影響白光照明 之顏色輪出。參考圖丄之系統10，輻射源11(其可為lED)發 射在電磁波譜可見光部分之光12、15。光12及15為相同之 光’但展示為兩獨立光束以達成說明之目的。自輻射源^ 126205.doc 發出之光的一部分光12激發磷光體13,該磷光體13為能夠 在吸枚來自輻射源1丨之能量後發射光14的光致發光物質。 光14可為黃色光譜區中實質上單色之顏色或其可為綠色與 ’’工色之組合、綠色與黃色之組合或黃色與紅色之組合等。 轄射源11亦發射可見藍光，藍光不被磷光體13所吸收；此 為圖1中所示之可見藍光15。可見藍光15與黃光14混合以 提供圖1中所示之所需白色照明16。 此項技術中需要增強先前技術之以矽酸鹽為主之橘-紅 色磷光體，其中增強係至少部分地表現為藍光轉換至橘光 (所謂紅移）之相等或更大效率。具有低重力密度及低成本 之增強橘-紅色磷光體可與藍色LED結合使用以產生顏色輸 出穩又且顏色混合產生所需均一、低色溫及暖白色顯色指 數之光。 【發明内容】 本發明之實施例包括具有式（srl.x_yMXTy)3mEum(silzAlz)05 之鋁-矽酸鹽磷光體，其中河為選自由Ba、Mg及Ca組成之 群的二價金屬中之至少一者；T為三價金屬；〇^^〇 4 ; 0SyS0.4 ; 〇Sz$〇_2 ;且 0.001：5m$0 5。根據本發明之實施 例’三價金屬T係選自由γ、La、Ce、pr、Nd、Pm、Sm、 Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Th、Pa及 U組成之 群。磷光體可進一步包括選自由F、cl&Br組成之群之鹵 素，且若如此，則磷光體經組態以使齒素存在於矽酸鹽晶 體内之氧晶格位點上。 【實施方式】 126205.doc 1364449 根據通式MsSiOs，本發明實施例之新穎鋁-矽酸鹽磷光 體係基於二價鹼土金屬M，且其在電磁波譜之橘紅色區域 中發射。藉由以鋁取代矽酸鹽晶體結構中之矽而產生之電 荷不平衡係藉由以三價金屬取代矽酸鹽結構中之二價金屬 來補償。本發明之鋁_矽酸鹽橘_紅色磷光體具有提供白光 照明系統之長波長組份的應用，且亦可用於需要橘·紅色 照明系統之任何地方。
白色或橘-紅色照明系統之激發光源可包含υν '藍色或 綠色光源，此係因為相對於Uv、藍色或綠色而言，橘紅 色之波長較長（能量較低卜本發明之橘_紅色磷光體之各種 實施例將依以下次序來描述：首先，將給出關於在本發明 之鋁-矽酸鹽橘-紅色磷光體中如何以鋁取代矽，及如何藉 由使用混合的二價及三價陽離子達成電荷補償之大體描 述。此後討論主體衫酸鹽晶格之性f，給出在以紹取代石夕 時改變取代二價驗土元素之三價金屬之量的光學作用。接
著，將給㈣光體加卫及製造方法。最後，將揭示可使用 本發明之新穎橘-紅色磷光體製造之白光照明。 本發明實施例之新穎橘-紅色鱗光艘 一般而言，本發明之新穎橘_紅色磷光體可由^ (Sn-x-yMxTyUuJSihAijc^來描述，其中M為選自石 Ba、Mg及Ca組成之群的二價鹼土金屬中之至少—者；且^ 為選自由 Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Gd、几、巧
Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Th、以及u組成之群的三價金^ 中之至少一者；（^乂別4 ; 4 ; 」 126205.doc 1364449 0.001SmS0.5 〇磷光體經組態以發射具有大於約580 nm之 峰發射波長的可見光。本發明之以鋁-矽酸鹽為主之橘-紅 色碟光體的一特定實例為（Sr〇.88Ba〇.iY〇.〇2)3.mEum(Si〇,95Al(^〇5)05 〇 在另一實施例中’特定磷光體為(Sr〇,88Ba〇.iSm〇.(„7)3_mEum(Si〇.95Al〇.〇5)05、 (Sr〇.9Y〇.〇2)3-mEum(Si〇.95Al〇.〇5)〇5 ' (Sr〇i86Ba〇.1 Y〇.〇4)3-mEum(Si〇.95Al〇.1)〇5 及（Sr〇.83Ba〇,iCa〇.〇5Y〇.〇2)3-mEum(Si〇.95Α1〇·〇5)05。 如 G. Blasse 等人在 Philips Research Reports 第 23卷，第 1 期，第1-120頁中所說明，屬於系統Me3Si05(其中Me為 Ca、Sr或Ba)之磷光體中之主體晶格具有晶體結構 Cs3CoCl5(或與該晶體結構有關）。本發明磷光體之主體晶 格亦為結晶’其係由圖2中所示之X光繞射圖案來證明。圖 2 中之例示性構光體為（Sr〇.88Ba〇.iY〇.〇2)3(Si〇.95Al〇.〇5)〇5:Eu， 其藉由共沈澱及在12 5 0 °C下在H2中燒結6小時來製備。因 此’本揭示案已證明實施例之一之特定實例（由式 (Sr0.88Ba01Y0 02)3(Si〇.95Al0 05)〇5:Eu給出）的晶體結構實質 上與SrsSiO5之晶體結構相同（或至少極為類似）。 藉由觀測固定波長下發射光強度之變化，同時改變激發 能量來制定激發光譜（例如參見the Phosphor Handbook，S. Shionoya及 W.M· Yen編，CRC Press, New York, 1999，第 6 84頁）。本發明之例示性橘-紅色磷光體之激發光譜展示於 圖3中’其中所展示之樣品Sr3Si05及（BaSrMg)Si05用於參 考’例示性填光體具有式（Sr〇77BaG.丨丫。。23)3(8丨。.95八1。.()5)05伽。 記錄610 nm波長下之發射強度以評估圖3之磷光體的激發 光譜。 126205.doc 本發明之橘-紅色磷光體提供優於先前技術之磷光體的 發射特徵。該等特徵包括發射峰之光譜位置以及峰之最大 強度’當此等特徵對由白光照明系統產生之白光有貢獻時 尤為如此。圖4展示相對於本發明之例示性磷光體，先前 技術之碌光體YAG:Ce、Sr3Si〇5:Eu&(Sr。9Ba。士以〇5:如之 發射光譜的彙集，本發明之磷光體具有式 (o.ssBaojYo.oMwsio.wAio.odOyEu，其中該新穎填光體 亦具有標記”0-610”。參考-4,證明最大發射強度之磷光 體為根據本發明實施例之新穎磷光體 (SrVwBacMYo mWSioMA^o^OrEu。該磷光體證明圖 4中 所描繪之四個磷光體之最長峰發射波長（在約61〇 nm處， 完全在電磁波譜之橘_紅色區域内）及最高強度值。 以二價及三價金屬置換Sr及以A1置換Si 根據本發明之實施例，少量二價鹼土金屬可經少量三價 金屬取代’同時少量矽可經少量鋁置換。因此，本發明之 磷光體可藉由術語摻雜有三價金屬之以鹼土金屬為主之 鋁-矽酸鹽橘-紅色磷光體來描述。三價金屬可為稀土金 屬’如由週期表之鑭系元素列及婀系之開始4種元素所表 示0 圖5展示添加少量鋁對本發明者先前所評估之碌光體（諸 如（Sr^Ba^hSiO5)的影響。圖5之檢驗展示，添加銘引起 發射峰波長自約600 nm移至約606 nm之較長波長。此外， 添加少量諸如Y之三價稀土元素進一步使發射峰波長移動 至約610 nm或甚至更長》三價稀土元素亦可為La、Ce、 126205.doc -10- 1364449
Pr ' Nd、Pm、Sm、Gd、τ T W、Ho、Er、Tm、Yb '
Lu、Th、pa及u及其組合。 雖然不希望受任何特定理論 ^ π B I縛，但本發明者將此影響 卸因於晶體晶格内三價稀土金 ^ ^ 屬原子取代锶原子及鋁原子 取代矽原子，其中取代原子實 ,^ ^ 1除上可分別佔據MgSiOs晶格 :二子及w之晶格位置。目前用以描述此實施例之 為（Sr"為…咖為)〇5，其tT為選自由γ、 一、Pr、Nd、Pm、Sm、Gd、TbDyH〇Er、 Μ、.^^^匕及㈣成之群的三價金屬中之至少 者’且其中丫及2具有與本揭示案中較早描述之值相 值。
本發明者所進行之链&奋 A 疋仃之頭外實驗證明具有式 ^.^。.丨〜⑹咖⑽‘仏丨处此之磷光體之發射峰 使峰發射波長移向可見光错之紅端，移至約62()⑽，但發 射強度低於具有式（Sr〇 88Ba〇 iY〇 〇i7)3(Si〇 95a1〇 〇5)〇5也之 磷光體的發射強度。對於此後一狀況，發射峰靜止在約 610 nm處。 展不在例示性磷光體組合物中包括鋇及鈣同時增加三價 稀土金屬釔（Y)及鋁之量之影響的例示性資訊展示於 圖6中。此圖中之資料說明同時增加經活化之 (Sr0.85-x/3Ba0.iCa0.05Yx/3)3(sil χΑ1χ)〇5:Ει1系統中之鋁及釔濃 度使得可獲得之發射峰波長增加（儘管發射強度隨A1及Y濃 度之進一步增加而顯著減小）。當圖6之四條曲線中之"χ"之 值自0.03首先增加至〇.05 ’接著0.08 ’且接著〇 1〇時峰發 126205.doc 1364449 射波長亦増加。 磷光體製造方法 製造本發明實施例之具有二價、三價金屬的以鋁-矽酸 鹽為主之新穎磷光體的方法不限於任一種製造方法，但可 (例如）以包括以下步驟之三步法來製造：1}摻合起始物 質；2)焙燒起始物質之混合物；及3)根據若干技術中之任 一者來加工經焙燒之物質，該等技術包括粉碎、還原及乾 燥《起始物質可包含各種粉末，諸如鹼土金屬化合物、稀 土金屬化合物、含矽化合物、含鋁化合物及銪化合物。鹼 土金屬化合物之實例包括鹼土金屬碳酸鹽、硝酸鹽、氫氧 化物、氧化物、草酸鹽及_化物。 稀土金屬化合物之實例包括稀土金屬硝酸鹽、氧化物及 鹵化物。含鋁化合物之實例包括硝酸鹽、碳酸鹽、氧化 物。矽化合物之實例包括諸如氧化矽及二氧化矽之氧化 物。銪化合物之實例包括氧化銪、氟化銪及氣化銪。 起始物質係以使得達成所需最終組合物之方式摻合。舉 例而言，在一實施例中，將二價鹼土金屬、三價稀土金 屬、矽（及/或鋁）及銪化合物以適當比率摻合，且接著焙燒 以達成所需組合物。可將經摻合之起始物質在第二步中焙 燒，且為增強經摻合物質之反應性（在焙燒之任何或各個 階段），可使用助熔劑。助熔劑可包含各種函化物及硼化 合物，其實例包括氟化锶、氟化鋇、氟化鈣、氟化銪、氟 化銨、氟化鋰、氟化鈉、氟化鉀、氯化锶、氯化鋇、氣化 鈣、氯化銪、氣化銨、氣化鋰、氣化鈉、氣化鉀及其組 126205.doc •12· 1364449 口。含硼助熔劑化合物之實例包括硼酸、氧化硼、硼酸 銷、侧酸鋇及侧酸約。在-些實施例中，助炫劑化合物係 以其中莫耳百分比數在約01至3 〇之間範圍内之量使用， 其中數值通常可介於約m.0莫耳百分比（均包括在内） 之範圍内。 用於混合起始物質(有或無助溶劑)之各種技術包括使用 研砵、用球磨機混合、使用乂形混合器混合、使用交又旋 轉式混合ϋ混合、使㈣射研磨機混合及使用攪摔器混 合。起始物質可經乾式混合或濕式混合，其中乾式混合係 指在不使用溶劑之情況下混合。可用於濕式混合法中之溶 劑包括水或有機溶劑，其中有機溶劑可為甲醇或乙醇。起 :物質之混合物可藉由此項技術中已知之大量技術來培 燒。諸如電爐或煤氣爐之加埶琴 …、夯』用於焙燒。加熱器不限 於任何特定類型，只要起始物哲、e人丄 物質混合物在所需溫度下焙燒 所需時間長度即可。在一肽眘 二實知例中，焙燒溫度可在約 8〇〇至約160(TC之範圍内。焙煻眛 h現時間可在約1 〇分鐘至約 1，〇00小時之範圍内。焙燒氣 呢礼巩可選自空氣、低壓氣氛、 真空、惰性氣氛、氮氣氛、 .^ .^ 乳氣巩、氧化氣氛及/或還原 氣氣。因為在培燒之一此階讲办 ―匕#又需要於磷光體中包括Eu2+離 子，所以在一些實施例中需 A, 戈便用包含氮及虱之混合氣體 來提供還原氣氛。 製備本發明磷光體之說 ^ ^ 兄月性方法包括溶膠-凝膠法及固 體反應法。溶膠-凝膠法可 用以產生粉末狀磷光體。並型 程序包含以下步驟： m i 126205.doc -13 · 1364449 a) 將所需量之驗土金屬硝酸鹽（Mg、Ca、Sr及/或Ba)、 三價稀土金屬硝酸鹽及Eu2〇3及/或BaF2或其他鹼土金屬齒 化物溶解於稀硝酸中；及 b) 將相應量之碎朦溶解於去離子水中以製備第二溶液； e)混合步驟a)及b)之兩種溶液歷時約兩小時，且接著添 加氨以自混合溶液產生凝膠； d) 在凝膠形成之後’將pH值調整至約9.〇，且在約6〇。〇 下將凝膠化溶液連續攪拌3小時； e) 藉由祭發乾燥凝膠化溶液’且接著在約5〇〇至7〇〇。〇下 分解所得乾燥凝膠歷時約6 0分鐘，以分解且獲得氧化物； f) 冷卻且與一定量之NHJ或其他氨自化物（當不使用驗 土金屬_化物時）一起研磨，接著在還原氣氛中燒結粉末 約6至10小時。本發明實驗中之還原/燒結溫度在約12〇〇至 約1400°C之範圍内。 在某些實施例中，固體反應法亦用於以矽酸鹽為主之磷 光體。用於固體反應法之典型程序之步驟可包括以下步 騾： a)用球磨機濕式混合所需量之鹼土金屬氧化物或碳酸鹽 (Mg、Ca、Sr及/或Ba)及三價稀土金屬氧化物（γ、La、
Ce Pr Nd、pm、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、
Yb Lu Th、pa及u)、Eu2〇3及/或BaF2或其他鹼土金屬鹵 化物之摻雜劑、相應Si〇2及/或NhF或其他氨齒化物； 乾燥且研磨所得粉末’且接著在還原氣氛中進行燒結 #作歷時約6至1〇小時。還原/燒結溫度在約i⑽至約！彻 126205.doc -14· < S ) 1364449 °c之範圍内。 白光照明之產生 可使用根據本發明實施例的本發明之橘_紅色磷光體產 生之白光照明將在本揭示案之此最後部分中討論，自描述 可用作激發輻射源之說明性藍色LED開始。本發明之橘-紅 色磷光體能夠吸收廣泛波長範圍内之光（包括藍色可見光 部分）且由其激發，此係由圖3之激發光譜得以證明。根據 圖1之通用流程，來自本發明之橘·紅色磷光體之光可與來 自藍色LED之光組合以產生白色照明。或者，來自本發明 之橘·紅色磷光體（由自非可見UV激發光源激發）之光可與 來自另一填光體（諸如黃色或綠色磷光體）之光組合。因 此’白光之演色性可藉由在白光照明系統中包括其他磷光 體來調整。 藍色LED輻射源 在某些實施例中’藍色發光LED發射在大於或等於約 400 nm且小於或等於約520 nm之波長範圍内具有主要發射 峰之光。該光用於兩個目的：1)其對磷光體系統提供激發 輻射’及2)其提供藍色’當藍光與自磷光體系統發射之光 組合時，組成白光照明之白光。 在某些實施例中，藍色LED發射大於或等於約420 nm且 小於或等於約500 nm之光。在又一實施例中，藍色LED發 射大於或等於約430 nm且小於或等於約480 nm之光。藍色 LED波長可為450 nm。 本發明實施例之藍色發光裝置在本文中一般描述為”藍 126205.doc -15- < ；s ) 1364449 色LED ，但熟習此項技術者應瞭解，藍色發光裝置可為 (其中涵蓋同時進行若干操作）藍色發光二極體、雷射二極 體表面發射雷射二極體、諸振腔式發光二極體、無機電 致發光裝置及有機電致發光裝置中之至少一者。若藍色發 光裝置為無機裝置，則其可為選自由以氮化鎵為主之化合 物半導體'砸化鋅+導體及氧化辞I導體組成之群之半導 體。圖3為本發明之橘色/紅色磷光體之激發光譜，其展示 該等新穎磷光體能夠吸收約32〇至56〇 nm範圍内之輻射。 本發明之橘-紅色破光體以及其他磷光體 在本發明之一實施例中’白色照明裝置可使用以GaN為 主之具有在約430 nm至約480 nm範圍内之發射峰波長的藍 色LED與本發明之具有大於約58〇 nm之發射峰波長的橘紅 色填光體組合來建構。熟習此項技術者應瞭解，自本發明 之橘-紅色磷光體發射之光可與來自可見藍色輻射源之光 或來自其他磷光體中之藍色、綠色或黃色磷光體之光組 合。 可使用之符合以上概念之藍色填光體的實例已描述於發 明者 Ning Wang、Yi Dong、Shifan Cheng及 Yi-Qun Li於 2005年7月1曰申請之標題為"Aluminate-based blue phosphors"的序號為u/i 73,3斗2之美國專利申請案中，該申 請案讓渡於 Intematix Corporation of Fremont(California)。 當然’實際上任何藍色磷光體均可適合於此應用，包括商 業BAM磷光體，但internatix磷光體運作尤其良好。該等磷 光體可由通式（Mi_xEux)2-zMgzAlyO【i+(3/2)y]描述，其中Μ為 126205.doc 16 1364449
Ba或Sr中之至少一者。該等藍色磷光體可在約420至約560 nm之波長範圍内發射。 可自本發明實施例之橘-紅色磷光體與以上提及之應用 中所述之綠色及藍色磷光體組合獲得之白光的實例展示於 圖 8中。該白光係籍由具有式（sr〇.88Ba〇.丨 Y0.0 丨 7)3(Si0.95Al0.05)(O，F)5:Eu 之橘-紅色磷光體與具有式（Sr〇5Eu()5)MgAh()〇i72藍色磷 光體及具有式（Sr〇 575Ba〇 4Mg〇 〇25)2Si(〇，F)4:Eu2+之綠色磷 光體組合來產生。由此產生之白光證明Ra高於90之亮度。 或者’本發明之橘-紅色磷光體可與黃色磷光體（有或無 來自藍色LED激發光源之藍光；及有或無藍色磷光體、綠 色磷光體、紅光磷光體等）組合使用，諸如彼等市售黃色 碟光體（例如，YAG:Ce磷光體）或符合發明者Ning wang、
Yi Dong、Shifan Cheng及 Yi-Qun Li於 2004 年 9 月 22 日申請 通為 Novel silicate based yellow-green phosphors”之 專利申凊案（美國專利申請案序號為l〇/948,76句中所述概 念的黃色磷光體。當然，實際上任何黃色磷光體均可適合 於此應用》δ亥等磷光體可由通式A2Si〇4:Eu2 + H描述，其中 為至 > —種選自由Sr、ca、Ba、Mg、以及Cd組成之群 價金屬’且Η為選自由F、C1、Br、卜p、S&N組成 群之摻雜劑。在本發明之—些實施例中，藉由取代而存 在於氧晶格位點上’摻雜劑H(可為鹵素)含在磷光體晶體 之晶格内。換言之’ Η播雜劑（可為i素）實質上不含在微 晶之間的晶界内。 或者，本發明之橘_紅色碟光體可與綠色填光體（有或無 126205.doc -17- 1364449 來自藍色LED激發光源之藍光；及有或無藍色磷光體、黃 色磷光體、紅光磷光體等）組合使用，包括市售綠色磷光 體。尤其適當者為發明者Yi-Qun Li、Yi Dong、Dejie Tao、Shifan Cheng及 Ning Wang於 2005 年 11 月 8 日申請之標 題為"Silicate-based green phosphors"之序號為 11/100103 之美國專利申請案中所述的綠色磷光體。當然，實際上任 何綠色磷光體均可適合於此應用。該等磷光體可由通式 (81'，八1)?{(81，八2)(0，八3)2 + \:丑112+描述，其中八1為二價2+陽離 子中之至少一者，包括Mg、Ca、Ba、Zn或1 +與3 +陽離子 之組合，1+陽離子包括K+、Na+、Li+且3+陽離子包括 Y3+、Ce3+、La3+ ; A2為3+、4+或5 +陽離子，包括b、八卜 Ga、C、Ge及P中之至少一者；A3為1-、2-或3-陰離子，包 括F、Cl、Br、C、N及S ;及X為1.5與2.5之間的任何值。 圖9展示一系列色溫在約2,000 K至約6,500 K範圍内之白 色LED的實例，該等白色LED係由不同比率之具有式 (Sr〇.6Ba〇.375Mg〇 025)2Si(0，F)4:Eu2+(G525)之綠色磷光體與本 發明實施例之具有式（Sr〇.88Ba().iY().()17)3(Si().95AVQ5；)〇5:Eu2+ 的橘-紅色磷光體（藉由符號"0610"表示）來組態。該方法尤 其適用於展示藉由習知白熾燈產生之類似暖白色的暖白色 照明系統。然而’有利地，本發明所產生之暖白色且有比 習知白熾燈之流明/瓦特定額高得多之流明/瓦特定額。 以上所揭示之本發明之說明性實施例的許多修改易於為 熟習此項技術者想起。因此，本發明應解釋為包括屬於隨 附申請專利範圍之範疇内的所有結構及方法。 126205.doc •18· (S ) 1364449 【圖式簡單說明】 圖1為用於產生白光照明之通用流程的示意圖，該系統 包含一在可見區發射之輻射源及一對來自該輻射源之激發 起反應而光致發光之磷光體’其中自該系統產生之光為自 碳光體發射之光與自輻射源發射之光的混合物； 圖 2為具有式（Sr〇.88Ba〇_iY〇.〇2)3(Si〇.95Al〇.〇5)〇5:Eu之以銘-石夕酸鹽為主之例示性橘-紅色磷光體的X光繞射圖案； 圖 3 展示 Sr3Si05:Eu 、 （SrojBao.ihSiO^Eu 及 (Ba，Sr，Y)3(Si，Al)05:Eu之激發光譜，已在610 nm波長下報 導破光體的發射強度’且該光譜展示當在約38〇至約560 nm範圍内之波長下受到激發時’該等填光體有效發螢光； 圖4為諸如YAG:Ce及Sr3Si05:Eu之先前技術構光體之發 射光譜的彙集，所示發射係相對於具有式 (SrojBao.ASiO^Eu 及（Sro.ssBaojYo.oMKSio wAlo.odOrEu 之本發明的兩種例示性填光體；該光譜展示與先前技術之 填光體相比’例示性磷光體具有較長之發射波長及較高之 亮度； 圖 5 為與磷光體（Sr〇8Ba〇i)3(Si〇9Ai〇i)〇5 及 (Sro.sBao.ASiO5之發射光譜相比，來自具有組合物 (SrowBao^Yo 04)3(Si0 wAlo.OO^Eu之掺雜銪之鱗光體的發 射光譜之正規化彙集；該光譜屐示峰發射波長隨添加釔及 鋁濃度增加而移至較長波長； 圖 ό 為系列（Sro u-x/sBaojCao.osYxn^Sii.xAlJOyEu 之發 射光譜的彙集，其展示峰發射波長隨鋁及/或釔濃度增加 126205.doc •19- 1364449 而移至較長波長； 圖7為系列（Sn.x.yBaxYyMSikAldOyEu之發射光譜的彙 集’該光譜展示隨鋇、釔及/或鋁之濃度的變化，峰發射 波長移至較長波長且峰發射強度減小； 圖8為包含本發明實施例之橘-紅色磷光體、綠色磷光體 及藍色磷光體的白光照明系統之發射強度之圖，橘-紅色 罐光體具有式（SrowBaojYo.onWSiowAU.oOOrEu，綠色 構光體具有式（Sro.wBaHMgo.ouhSKOJkEuh且藍色磷 光體具有式（8]*().咖〇.5)1^八11〇017;及 圖9為展示在約2,〇〇〇 κ至約6,500 K範圍内之受控色溫 下’暖白光照明系統的一系列發射光譜之圖，該暖白光照 明系統包含本發明實施例之橘-紅色磷光體及本發明者先 前所揭示之綠色磷光體，橘-紅色磷光體具有式 (Sr0.88Ba0.iY0 〇i7)3(Si〇 95a1〇 〇5)〇5:Eu2+(在附有圖之表格中 標記為0610)，且綠色磷光體具有式（Sr〇5Ba()5)2Si(〇F)4:Eu2+(在 附有圖之表格中標記為G525)。 【主要元件符號說明】 10 系統 11 輻射源 12 光 13 磷光體 14 光/黃光 15 光/可見藍光 16 白色照明 126205.doc -20

Claims (1)

1364449 Γ 丨咖月k日修正替換頁 第096141491號專利申請案 中文申請專利範圍替換本(1〇〇年12月） 申請專利範圍： 1. 一種鋁-矽酸鹽磷光體，其具有式（Sr^ylVUVh-mEiaSikAUOs， 其中： Μ為選自由Ba、Mg及Ca組成之群的二價金屬中之至少 一者； T為三價稀土元素； 0<x<0.4 ； 0<y<0.4 ；
0<z<0.2 ；且 0.00l£mS0_5。 2. 如請求項1之鋁-矽酸鹽磷光體，其中該三價稀土元素T 係選自由 Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm.、Gd、Tb、 Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Th、Pa及 U組成之群。 3. 如請求項1之鋁-矽酸鹽磷光體，其中該磷光體進一步包 括選自由F、C1及Br組成之群之鹵素。
4. 如請求項3之鋁-矽酸鹽磷光體，其中該磷光體係經組態 以使該i素存在於該矽酸鹽晶體内之氧晶格位點上。 126205-1001223.doc
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