TW201942241A - 熱硬化性樹脂組成物、預浸體、附有樹脂之金屬箔、積層體、印刷線路板及半導體封裝體 - Google Patents

熱硬化性樹脂組成物、預浸體、附有樹脂之金屬箔、積層體、印刷線路板及半導體封裝體 Download PDF

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resin
component
hydrocarbon group
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平山雄祥
串田圭祐
富岡健一
清水浩
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日商日立化成股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種熱硬化性樹脂組成物、以及含有該熱硬化性樹脂組成物而成的預浸體、積層該熱硬化性樹脂組成物與金屬箔而成的附有樹脂之金屬箔、含有前述預浸體或前述附有樹脂之金屬箔而成的積層體、含有該積層體而成的印刷線路板、及含有該印刷線路板而成的半導體封裝體，該熱硬化性樹脂組成物能夠形成一種預浸體，該預浸體具有低彈性、高耐熱性、常溫和高溫環境下的高延伸性、高電絕緣可靠性及與金屬箔的高黏合強度，且耐龜裂性優異。前述熱硬化性樹脂組成物，具體而言，是一種含有(A)酚系樹脂而成的熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A)成分包含(A-1)具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂。

Description

熱硬化性樹脂組成物、預浸體、附有樹脂之金屬箔、積層體、印刷線路板及半導體封裝體
本發明有關一種熱硬化性樹脂組成物、預浸體、附有樹脂之金屬箔、積層體、印刷線路板及半導體封裝體。
從簡便化、效率化及省力化的觀點而言，日常生活中所使用的身邊的物品的電子化正在進展；從使用上的便利性的觀點等而言，要求用於電子機器中的電子零件進一步輕量化和小型化。因此，搭載於其中的印刷線路板的高密度化和高功能化的要求亦持續高漲。
藉由使作為基材的玻璃布的厚度更薄(例如30μm以下的厚度)，能夠進一步更佳地達成印刷線路板的高密度化，因此近期開發和上市了一種具備這樣薄的玻璃布之預浸體。由此，印刷線路板的高密度化日益進行，但是伴隨此情形，逐漸變得難以充分確保印刷線路板的耐熱性、電絕緣可靠性、及線路層與絕緣層之間的黏合性等。
使用於高功能印刷線路板中的線路板材料，被要求耐熱性、電絕緣可靠性、長期可靠性、及線路層與絕緣層之間的黏合性等。又，被列舉作為高功能印刷線路板中的一種的可撓性線路板材料，除了被要求上述特性之外，亦被要求低彈性和柔軟性等的特性。
進一步，在搭載有陶瓷零件之基板中，陶瓷零件與基板的熱膨脹係數的差異、及因外部衝擊而產生的零件連接可靠性的下降亦成為很大的問題。作為此問題的解決方法，亦已提倡來自基材側的應力緩和性。
為了解決這些問題，已提案一種樹脂組成物，其是含有熱硬化性樹脂、及丙烯酸系聚合物和末端改質聚醚碸等的熱塑性樹脂而成(參照例如專利文獻1～5)。
[先前技術文獻]
(專利文獻)
專利文獻1：日本特開平8-283535號公報
專利文獻2：日本特開2002-134907號公報
專利文獻3：日本特開2002-371190號公報
專利文獻4：日本特開2014-193994號公報
專利文獻5：日本特開2016-047921號公報
[發明所欲解決的問題]
然而，含有熱塑性樹脂而成的樹脂組成物，雖然能夠確保低彈性、高耐熱性及高延伸性，但是由於熱塑性樹脂特有的機械強度低的程度，而存在難以確保充分優異的與金屬箔的黏合強度的問題。
又，近年來在高溫環境等的嚴酷環境下應用印刷線路板的情形逐漸變多，根據本發明人所進行的進一步研究，可知以往的印刷線路板難以抑制在嚴酷環境下發生龜裂、及難以在嚴酷環境下確保與金屬箔的黏合強度。
因此，本發明是有鑑於上述情事而完成，其目的在於提供一種熱硬化性樹脂組成物、以及含有該熱硬化性樹脂組成物而成的預浸體、積層該熱硬化性樹脂組成物與金屬箔而成的附有樹脂之金屬箔、含有前述預浸體或前述附有樹脂之金屬箔而成的積層體、含有該積層體而成的印刷線路板、及含有該印刷線路板而成的半導體封裝體，該熱硬化性樹脂組成物能夠形成一種預浸體，該預浸體具有低彈性、高耐熱性、常溫環境下和高溫環境下的高延伸性、高電絕緣可靠性及與金屬箔的高黏合強度，且耐龜裂性優異。
[解決問題的技術手段]
本發明人為了解決上述問題而專心研究，結果發現一種熱硬化性樹脂組成物，能夠解決上述問題，該熱硬化性樹脂組成物是含有一種具有特定碳數的脂肪族烴基之酚系樹脂而成，從而完成本發明。本發明是基於該知識見解而完成的。
本發明有關下述[1]～[15]的技術。
[1] 一種熱硬化性樹脂組成物，其是含有(A)酚系樹脂而成的熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A)成分包含(A-1)具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂。
[2] 如上述[1]所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A-1)成分具有選自由以下述通式(a1)表示的結構單元(a1)和以下述通式(a2)表示的結構單元(a2)所組成之群組中的至少一種結構單元：

上述通式(a1)、通式(a2)中，R1 表示氫原子、可具有取代基之碳數為1～9的脂肪族烴基、可具有取代基之形成環的原子數為5～15的芳香族烴基、或前述脂肪族烴基與前述芳香族烴基的組合，R2 表示碳數為10～25的脂肪族烴基，X是氫原子、羥基或羥甲基，m和n各自獨立地為0或1。
[3] 如上述[2]所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述結構單元(a1)相對於前述結構單元(a2)的莫耳比即結構單元(a1)／結構單元(a2)是0～5.0。
[4] 如上述[1]～[3]中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A-1)成分的重量平均分子量Mw是4000以下。
[5] 如上述[1]～[4]中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A-1)成分的羥基當量是90～350g/eq。
[6] 如上述[1]～[5]中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，前述(A-1)成分的含量是0.1～40質量份。
[7] 如上述[1]～[6]中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A)成分進一步包含(A-2)不具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂。
[8] 如上述[7]所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，相對於前述(A-1)成分與前述(A-2)成分的總量，前述(A-1)成分的含有比率是30～95質量%。
[9] 如上述[1]～[8]中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，該熱硬化性樹脂組成物是進一步含有(B)熱硬化性樹脂而成。
[10] 如上述[9]所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(B)成分是選自由環氧樹脂、氰酸酯樹脂、雙馬來醯亞胺系化合物、雙馬來醯亞胺系化合物與二胺之加成聚合物、異氰酸酯樹脂、異氰脲酸三烯丙酯樹脂、氰脲酸三烯丙酯樹脂及含乙烯基之聚烯烴所組成之群組中的至少一種。
[11] 一種預浸體，其是含有上述[1]～[10]中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物而成。
[12] 一種附有樹脂之金屬箔，其是積層上述[1]～[10]中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物與金屬箔而成。
[13] 一種積層體，其是含有上述[11]所述之預浸體或上述[12]所述之附有樹脂之金屬箔而成。
[14] 一種印刷線路板，其是含有上述[13]所述之積層體而成。
[15] 一種半導體封裝體，其是含有上述[14]所述之印刷線路板而成。
[發明的功效]
根據本發明，能夠提供一種熱硬化性樹脂組成物、以及含有該熱硬化性樹脂組成物而成的預浸體、積層該熱硬化性樹脂組成物與金屬箔而成的附有樹脂之金屬箔、含有前述預浸體或前述附有樹脂之金屬箔而成的積層體、含有該積層體而成的印刷線路板、及含有該印刷線路板而成的半導體封裝體，該熱硬化性樹脂組成物能夠形成一種預浸體，該預浸體具有低彈性、高耐熱性、常溫環境下和高溫環境下的高延伸性、高電絕緣可靠性及與金屬箔的高黏合強度，且耐龜裂性(尤其是嚴酷環境下的耐龜裂性)優異。
再者，若是本發明的熱硬化性樹脂組成物，則亦能夠形成低黏性的預浸體。
以下，詳述本發明的一實施形態，但是本發明不限定於以下實施形態。
本說明書中所記載的數值範圍中，該數值範圍的上限值或下限值可置換成實施例中所示的值。又，數值範圍的下限值和上限值，各自能夠與其他數值範圍的下限值和上限值任意地組合。
又，只要未特別說明，本說明書中例示的各成分和材料， 可使用單獨1種，亦可將2種以上併用。在本說明書中，當組成物中存在有複數種符合各成分的物質時，只要未特別說明，組成物中的各成分的含量，意指存在於組成物中的該複數種物質的合計量。
進一步，當例示和說明為較佳的態樣為選項的集合體時，能夠從該集合體中提取任意數量的任意選項，並且亦能夠將所提取的選項與其他說明的態樣任意地組合。
將本說明書中的記載數項任意地組合而得的態樣，亦包含在本發明之中。
[熱硬化性樹脂組成物]
本發明的熱硬化性樹脂組成物，是含有(A)酚系樹脂而成的熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A)成分包含(A-1)具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂。
藉由本發明的熱硬化性樹脂組成物，能夠達成低彈性、高耐熱性、常溫環境下和高溫環境下的高延伸性(以下有時僅稱為高延伸性)、高耐龜裂性(尤其是嚴酷環境下的耐龜裂性)、高電絕緣可靠性及與金屬箔的高黏合強度。該功效主要是藉由(A)為熱硬化性樹脂且包含低彈性的(A-1)成分來獲得。藉由具有高耐熱性、高延伸性並且尤其為低彈性，能夠抑制在嚴酷環境下容易發生於印刷線路板的龜裂，除此之外，能夠達成高電絕緣可靠性及與金屬箔的高黏合強度，在這一點是有利的。
尤其，藉由高溫環境下的高延伸性優異，能夠表現在高溫環境下的應力緩和效果，並且對於常溫環境(是指15～45℃左右的溫度範圍，以下相同)與高溫環境(是指80～160℃左右的溫度範圍，以下相同)之間的溫度變化發生時的熱膨脹，能夠表現充分的復原性。
具有前述功效的本發明的熱硬化性樹脂組成物，是對利用於印刷線路板中的預浸體、積層體及附有樹脂之金屬箔等特別有用的組成物。因此，本發明的熱硬化性樹脂組成物，作為層間絕緣層用熱硬化性樹脂組成物亦是有用的，更具體而言，作為印刷線路板的層間絕緣層用熱硬化性樹脂組成物或可撓性印刷線路板的層間絕緣層用熱硬化性樹脂組成物亦是有用的。
再者，當利用掃描型電子顯微鏡(SEM)以倍率2000左右來觀察本發明的熱硬化性樹脂組成物的硬化物的形態時，並未形成相分離結構，看起來為均勻。
以下，說明本發明的熱硬化性樹脂組成物的成分。
[(A)：酚系樹脂]
(A)成分也就是酚系樹脂(以下有時稱為酚系樹脂(A))，包含(A-1)具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂(以下有時稱為酚系樹脂(A-1))。藉由酚系樹脂(A)含有酚系樹脂(A-1)，能夠具有低彈性、高耐熱性及高延伸性，並且能夠獲得與金屬箔的高黏合強度。作為酚系樹脂(A-1)，可使用單獨1種，亦可將2種以上併用。該酚系樹脂(A)，通常亦能夠作為下述的熱硬化性樹脂(B)的硬化劑、尤其是環氧樹脂的硬化劑來發揮功能。
以下詳述該酚系樹脂(A)所含有的酚系樹脂(A-1)。
((A-1)：具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂)
酚系樹脂(A-1)所具有的碳數為10～25的脂肪族烴基，可以是鏈狀(直鏈狀、支鏈狀)、環狀、鏈狀與環狀的組合中的任一種，從低彈性和低吸濕性的觀點而言，較佳是鏈狀、鏈狀與環狀的組合，更佳是含有環狀，進一步更佳是鏈狀與環狀的組合。又，前述「鏈狀」，可以是直鏈狀，亦可以是支鏈狀，更佳是直鏈狀。藉由酚系樹脂(A-1)所具有的前述脂肪族烴基的碳數為10以上，能夠獲得低彈性和低吸濕性的硬化物，藉由前述脂肪族烴基的碳數為25以下，能夠保持高耐熱性。
從相同的觀點而言，作為酚系樹脂(A-1)所具有的碳數為10～25的脂肪族烴基，在鏈狀的脂肪族烴基的情況下，較佳是碳數為10～20的脂肪族烴基，更佳是碳數為12～20的脂肪族烴基，更佳是碳數為12～18的脂肪族烴基，進一步更佳是碳數為14～18的脂肪族烴基，特佳是碳數為14～16的脂肪族烴基，最佳是碳數為15。另一方面，在鏈狀以外的脂肪族烴基的情況下，較佳是碳數為10～18的脂肪族烴基，更佳是碳數為10～15的脂肪族烴基，進一步更佳是碳數為10～13的脂肪族烴基，特佳是碳數為10～12的脂肪族烴基，最佳是碳數為11的脂肪族烴基。
作為前述脂肪族烴基，可列舉碳數為10～25的飽和脂肪族烴基、碳數為10～25的不飽和脂肪族烴基。該飽和脂肪族烴基和該不飽和脂肪族烴基，可以是鏈狀(直鏈狀、支鏈狀)、環狀、鏈狀與環狀的組合中的任一種，從低彈性和低吸濕性的觀點而言，較佳是鏈狀、或鏈狀與環狀的組合。前述鏈狀，更佳是直鏈狀。又，不飽和脂肪族烴基所具有的不飽和鍵數，可以是1個，亦可以是2個以上，並且，通常可以是5個以下，亦可以是3個以下。
根據以上，作為酚系樹脂(A-1)所具有的碳數為10～25的脂肪族烴基，從低彈性和低吸濕性的觀點而言，較佳是碳數為10～25的鏈狀的脂肪族烴基、鏈狀與環狀的組合的脂肪族烴基。在鏈狀與環狀的組合的脂肪族烴基的情況下，從低彈性的觀點而言，鏈狀的部位，較佳是碳數為4以上的直鏈狀，更佳是碳數為5以上的直鏈狀。鏈狀與環狀的組合方式並無特別限制，可以是-鏈狀-環狀，亦可以是-環狀-鏈狀，亦可以是-鏈狀-環狀-鏈狀，較佳是-環狀-鏈狀。作為-環狀-鏈狀的具體例，可列舉：4-戊基環己基基(C11)、4-辛基環己基基(C14)、4-癸基環己基基(C16)、4-戊基環辛基基(C13)、4-辛基環辛基基(C16)等。其中，作為-環狀-鏈狀，較佳是4-戊基環己基基(C11)。
又，作為酚系樹脂(A-1)，亦較佳是併用具有碳數為10～25的飽和脂肪族烴基之酚系樹脂與具有碳數為10～25的不飽和脂肪族烴基之酚系樹脂。當併用具有碳數為10～25的飽和脂肪族烴基之酚系樹脂與具有碳數為10～25的不飽和脂肪族烴基之酚系樹脂時，相對於兩者的合計量，具有碳數為10～25的不飽和脂肪族烴基之酚系樹脂的質量比率，可以是60質量%以上，亦可以是80質量%以上，亦可以是90質量%以上。又，前述質量比率的上限並無特別限制，可以是98質量%以下。作為這種態樣的酚系樹脂(A-1)，可列舉具有源自腰果酚(cardanol)的結構單元之酚系樹脂。
在酚系樹脂(A-1)中，相對於酚部位的羥基所鍵結的位置(1位)，碳數為10～25的脂肪族烴基，較佳是鍵結在間位(3位或5位)。
作為前述碳數為10～25的飽和脂肪族烴基，可列舉例如：各種癸基(「各種」意指包含全部的直鏈狀、支鏈狀及環狀，以下相同)、各種十一烷基(包含例如4-戊基環己基等)、各種十二烷基、轉十四烷基、各種十五烷基、各種十六烷基、各種十八烷基、各種二十烷基等。
作為前述碳數為10～25的不飽和脂肪族烴基，可列舉例如在上述碳數為10～25的飽和脂肪族烴基中，至少一部分成為碳-碳不飽和鍵。例如，若碳數為15，可列舉：8-十五烯-1-基、8,-11-十五碳二烯-1-基、8,11,14-十五碳三烯-1-基等。
作為酚系樹脂(A-1)，從低彈性和低吸濕性的觀點而言，較佳是具有選自由以下述通式(a1)表示的結構單元和以下述通式(a2)表示的結構單元所組成之群組中的至少一種結構單元。再者，酚系樹脂(A-1)，可以說具有至少1個結構單元(a2)。

上述通式(a1)、通式(a2)中，R1 表示氫原子、可具有取代基之碳數為1～9的脂肪族烴基、可具有取代基之形成環的原子數為5～15的芳香族烴基、或前述脂肪族烴基與前述芳香族烴基的組合，R2 表示碳數為10～25的脂肪族烴基。X是氫原子、羥基或羥甲基。m和n各自獨立地為0或1。
前述通式(a1)和(a2)中，「-*」表示鍵結。通式(a1)中的3個鍵結中的至少1個是與其他結構單元鍵結。各式中的鍵結中，未與其他結構單元的鍵結結合的鍵結，是鍵結在氫原子上。
其中，結構單元(a1)中的苯環與結構單元(a2)中的苯環是隔著亞甲基來鍵結，而沒有直接鍵結。又，當同一分子中具有2個以上結構單元(a1)且結構單元(a1)彼此鍵結時，各結構單元(a1)中的苯環是隔著亞甲基來鍵結，而沒有直接鍵結。同樣地，當同一分子中具有2個以上結構單元(a2)且結構單元(a2)彼此鍵結時，各結構單元(a2)中的苯環是隔著亞甲基來鍵結，而沒有直接鍵結。
也就是說，從通式(a1)中的苯環伸出的鍵結，是鍵結於其他結構單元上、或鍵結於氫原子上。當鍵結於其他結構單元上時，該鍵結是鍵結於該其他結構單元(另一個結構單元(a1)、或m和n的至少一者為1的結構單元(a2))的亞甲基上。
從通式(a1)中的亞甲基伸出的鍵結，是鍵結於其他結構單元(結構單元(a2)或另一個結構單元(a1))的苯環上。
從通式(a2)中的苯環伸出的鍵結，是鍵結於其他結構單元上、或鍵結於氫原子上。當鍵結於其他結構單元上時，該鍵結是鍵結於該其他結構單元(結構單元(a1)、或m和n的至少一者為1的另一個結構單元(a2))的亞甲基上。
當通式(a2)中的m為0時，-(CH2 )m -*(或-(CH2 )n -*)表示與從前述苯環伸出的鍵結相同的鍵結(-*)。亦即，鍵結於其他結構單元上、或鍵結於氫原子上。當鍵結於其他結構單元上時，該鍵結是與從前述苯環伸出的鍵結同樣地鍵結於其他結構單元的亞甲基上。
當通式(a2)中的m為1(或n為1)時，-(CH2 )m -*(或-(CH2 )n -*)是亞甲基，其鍵結是鍵結於其他結構單元(結構單元(a1)、或另一個結構單元(a2))的苯環上。
通式(a1)中，從廉價這樣的觀點和所合成的樹脂容易液狀化這樣的觀點而言，相對於羥基所鍵結的位置(1位)，苯環中的R1 的鍵結位置，較佳是鄰位(2位或6位)，此時，分別是以下述通式(a1-1)或(a1-2)表示。

上述通式(a1-1)或(a1-2)中，R1 是與前述通式(a1)中的R1 相同。
再者，通式(a1-1)或(a1-2)中的*的說明，與通式(a1)中的*的前述說明相同。
在本說明書中，有關結構單元(a1)的記載，能夠替換為結構單元(a1-1)或結構單元(a1-2)。
在通式(a1)中，苯環中的單鍵和亞甲基的鍵結位置，各自沒有特別限定。典型地是相對於羥基所鍵結的位置(1位)的鄰位(2位或6位)和對位(4位)的任一者。
前述式中，R1 所表示的脂肪族烴基，可以是鏈狀(直鏈狀、支鏈狀)、環狀、鏈狀與環狀的組合中的任一種，較佳是鏈狀，更佳是直鏈狀。
又，該脂肪族烴基，可以是碳數為1～9的飽和脂肪族烴基、碳數為2～9的不飽和脂肪族烴基的任一種。作為碳數為1～9的飽和脂肪族烴基，較佳是碳數為1～6的飽和脂肪族烴基，更佳是碳數為1～5的飽和脂肪族烴基，進一步更佳是碳數為1～3的飽和脂肪族烴基。又，作為碳數為2～9的不飽和脂肪族烴基，較佳是碳數為2～6的不飽和脂肪族烴基，更佳是碳數為2～4的不飽和脂肪族烴基，進一步更佳是碳數為3的不飽和脂肪族烴基，特佳是烯丙基。
R1 所表示的脂肪族烴基，可具有取代基，作為該取代基，可列舉例如：羥基、鹵原子、含氧烴基、含氮環狀基等。作為前述鹵原子，可列舉例如：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。作為前述含氧烴基，可列舉例如含醚鍵烴基。作為前述含氮環狀基，可列舉例如：吡啶基、嘧啶基、喹啉基、咪唑基等。
R1 所表示的芳香族烴基，可以是不含有雜原子之芳香族烴基(芳基)，亦可以是含有雜原子之雜環芳香族烴基(雜芳基)，較佳是不含有雜原子之芳香族烴基(芳基)。該芳香族烴基的形成環的原子數為5～15。再者，在本說明書中，「形成環的原子數」，是指形成芳香環的原子(例如碳原子、氮原子、氧原子等)的數量，不包含鍵結在芳香環上的原子(例如氫原子等)的數量。
作為該芳香族烴基，較佳是形成環的原子數為5～12的芳香族烴基，更佳是形成環的原子數為6～12的芳香族烴基，進一步更佳是形成環的原子數為6～10的芳香族烴基。
該芳香族烴基，可以具有取代基，作為該取代基，可列舉例如：碳數為1～5的脂肪族烴基、羥基、鹵原子等，作為前述鹵原子，可列舉例如：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。
作為R1 所表示的前述脂肪族烴基與前述芳香族烴基的組合，可列舉：-脂肪族烴基-芳香族烴基、-芳香族烴基-脂肪族烴基、-脂肪族烴基-芳香族烴基-脂肪族烴基等。其中，較佳是脂肪族烴基-芳香族烴基，也就是芳烷基。芳香族烴基與脂肪族烴基的說明，與前述的R1 所表示的前述脂肪族烴基與前述芳香族烴基相同。
X是氫原子、羥基或羥甲基，較佳是氫原子、羥甲基。
R2 所表示的碳數為10～25的脂肪族烴基的說明，與前述酚系樹脂(A-1)所具有的碳數為10～25的脂肪族烴基相同。相對於酚部位的羥基所鍵結的位置(1位)，該R2 較佳是取代在間位(3位或5位)，此時，分別是以下述通式(a2-1)或(a2-2)表示。

上述通式(a2-1)和(a2-2)中，X和R2 是與前述通式(a2)中的X和R2 相同。
再者，通式(a2-1)和(a2-2)中的*的說明，與通式(a2)中的*的前述說明相同。
在本說明書中，有關結構單元(a2)的記載，能夠替換為結構單元(a2-1)或結構單元(a2-2)。
當酚系樹脂(A-1)具有結構單元(a1)時，結構單元(a1)可以是1種，亦可以是2種以上。又，當酚系樹脂(A-1)具有結構單元(a2)時，結構單元(a2)可以是1種，亦可以是2種以上。也就是說，酚系樹脂(A-1)，可具有多種R1 ，亦可具有多種R2 ，較佳是各1種。
酚系樹脂(A-1)中，從與下述(B)熱硬化性樹脂的反應性、以及低彈性和低吸濕性的觀點而言，前述結構單元(a1)相對於前述結構單元(a2)的莫耳比(結構單元(a1)/結構單元(a2))，較佳是0～5.0，更佳是0.25～5.0，進一步更佳是1.0～3.0，特佳是1.0～2.0。
(酚系樹脂(A-1)的物性)
從相溶性的觀點而言，酚系樹脂(A-1)的重量平均分子量(Mw)，較佳是4000以下，更佳是1000～3500，進一步更佳是2000～3000。再者，藉由將酚系樹脂(A-1)的重量平均分子量設為1000以上，會有下述傾向：與下述的(B)熱硬化性樹脂的反應性優異，不會損及耐熱性，並且能夠維持熔融黏度。
在本說明書中，重量平均分子量(Mw)，是藉由凝膠滲透層析(GPC)分析並使用四氫呋喃(THF)作為溶解液來測得的值，且是以標準聚苯乙烯換算的值。重量平均分子量(Mw)，更詳細而言，是依照實施例中記載的方法來進行測定。
又，從提升玻璃轉化溫度和提升電絕緣可靠性的觀點而言，酚系樹脂(A-1)的羥基當量，較佳是90～350g/eq，更佳是95～300g/eq，進一步更佳是100～250g/eq，特佳是100～160g/eq。羥基當量，是依照實施例中記載的方法來進行測定。
(酚系樹脂(A-1)的製造方法)
酚系樹脂(A-1)的製造方法，並無特別限制，能夠採用公知的酚系樹脂的製造方法。能夠參照和應用例如日本特開2015-89940號公報中記載的多元羥基樹脂的製造方法。
作為較佳的製造方法的一態樣，可列舉例如下述方法：使以下述通式(2)表示的酚系化合物與甲醛在鹼性觸媒的存在下反應，並使所獲得的產物與以下述通式(1)表示的酚系化合物較佳地在酸性觸媒的存在下反應。以下述通式(1)表示的酚系化合物，形成前述結構單元(a1)；以下述通式(2)表示的酚系化合物，形成前述結構單元(a2)。

上述通式(1)中的R1 是與前述通式(a1)中的R1相同；上述通式(2)中的R2 和X是與前述通式(a2)中的R2 和X相同。
(酚系樹脂(A-1)的含量)
相對於本發明的熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，酚系樹脂(A-1)的含量，較佳是0.1～40質量份。相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，藉由將酚系樹脂(A-1)的含量設為0.1質量份以上，變得容易獲得酚系樹脂(A-1)的特徵也就是低彈性和高延伸性，並且，藉由設為40質量份以下，有能夠抑制玻璃轉化溫度(Tg)的下降、難燃性的下降及黏性的上升的傾向。
從相同的觀點而言，相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，酚系樹脂(A-1)的含量，更佳是5～40質量份，進一步更佳是5～25質量份，特佳是5～15質量份。
再者，在本說明書中，「樹脂成分總量」，意指能夠根據需要而含有的其他成分的總量，該其他成分不含有下述填料(D)與有機溶劑。
((A-2)：不具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂)
酚系樹脂(A)，可進一步包含(A-2)不具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂(以下有時稱為酚系樹脂(A-2))，並且，從確保與金屬箔的密合強度的觀點而言，較佳是包含酚系樹脂(A-2)。碳數為10～25的脂肪族烴基的說明，與前述酚系樹脂(A-1)中的脂肪族烴基相同。
作為酚系樹脂(A-2)，能夠使用不具有碳數為10～25的脂肪族烴基之公知的酚系樹脂。其中，從低吸濕性的觀點而言，較佳是苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆型酚樹脂、聯苯酚醛清漆型酚樹脂等，更佳是甲酚酚醛清漆型酚樹脂。
(酚系樹脂(A-2)的物性)
從提升玻璃轉化溫度和提升電絕緣可靠性的觀點而言，酚系樹脂(A-2)的羥基當量，較佳是80～300g/eq，更佳是80～200g/eq，進一步更佳是80～150g/eq。
作為酚系樹脂(A-2)，可使用市售品，可列舉例如：甲酚酚醛清漆型酚樹脂也就是「KA-1165」(DIC股份有限公司製造的商品名)、聯苯酚醛清漆型酚樹脂也就是「MEH-7851」(明和化成股份有限公司製造的商品名)等。
相對於酚系樹脂(A-1)與酚系樹脂(A-1)的總量，酚系樹脂(A-1)的含有比率，較佳是30～95質量%。藉由設為在該範圍內，有下述傾向：具有低彈性、高耐熱性及高延伸性，並且能夠獲得與金屬箔的高黏合強度。從同樣的觀點而言，更佳是50～95質量%，進一步更佳是60～95質量%，特佳是70～90質量%。
[(B)：熱硬化性樹脂]
本發明的熱硬化性樹脂組成物，可以是進一步含有作為(B)成分的熱硬化性樹脂(有時稱為熱硬化性樹脂(B))而成，並且，從耐熱性、電絕緣可靠性、高玻璃轉化溫度的觀點而言，較佳是含有熱硬化性樹脂(B)而成。但是該(B)成分不包含前述(A)成分。
作為熱硬化性樹脂(B)，能夠使用公知的熱硬化性樹脂，並無特別限制，例如，較佳是選自由環氧樹脂、氰酸酯樹脂、雙馬來醯亞胺系化合物、雙馬來醯亞胺系化合物與二胺之加成聚合物、異氰酸酯樹脂、異氰脲酸三烯丙酯樹脂、氰脲酸三烯丙酯樹脂及含乙烯基之聚烯烴所組成之群組中的至少一種。其中，從耐熱性和電絕緣可靠性等的性能的均衡的觀點而言，較佳是環氧樹脂、氰酸酯樹脂，更佳是環氧樹脂。
從提升耐熱性和玻璃轉化溫度的觀點而言，作為前述環氧樹脂，較佳是使用一分子中具有2個以上環氧基之環氧樹脂。此處，環氧樹脂，可分類為縮水甘油醚型環氧樹脂、縮水甘油基胺型環氧樹脂、縮水甘油酯型環氧樹脂等。其中，較佳是縮水甘油醚型環氧樹脂。
作為環氧樹脂，能夠使用公知的環氧樹脂。其中，較佳是使用選自由雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、含磷之環氧樹脂、含萘骨架之環氧樹脂、含伸芳烷基骨架之環氧樹脂、苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂、苯酚水楊醛酚醛清漆型環氧樹脂、低級烷基取代苯酚水楊醛酚醛清漆型環氧樹脂、含雙環戊二烯骨架之環氧樹脂、多官能縮水甘油基胺型環氧樹脂、多官能脂環式環氧樹脂、四溴雙酚A型環氧樹脂所組成之群組中的至少一種。
環氧樹脂的重量平均分子量(Mw)，較佳是200～1000，更佳是300～900。如果重量平均分子量是200以上，則有耐熱性提升的傾向；如果是1000以下，則有與(A)成分的相溶性變良好的傾向。
又，從相溶性的觀點而言，作為環氧樹脂的環氧當量，較佳是150～500g/eq，更佳是150～450g/eq，進一步更佳是150～300g/eq。
作為環氧樹脂，可使用市售品，作為市售品，可列舉例如：雙酚A型環氧樹脂也就是「jER1001」(三菱化學股份有限公司製造的商品名)、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂也就是「N770」(DIC股份有限公司製造的商品名)、苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂也就是「NC-3000H」(日本化藥股份有限公司製造的商品名)、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂也就是「EPICLON N-660」(DIC股份有限公司製造的商品名)、含磷之環氧樹脂也就是「ZX-1548」(東都化成股份有限公司製造的商品名)、含萘骨架之環氧樹脂也就是「HP-9900」(DIC股份有限公司製造的商品名)、四溴雙酚A型環氧樹脂也就是「EPICLON 153」(DIC股份有限公司製造的商品名)等。
作為前述氰酸酯樹脂，能夠使用公知的氰酸酯樹脂。作為氰酸酯樹脂，可列舉例如：酚醛清漆型氰酸酯樹脂、雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚E型氰酸酯樹脂、雙酚F型氰酸酯樹脂、四甲基雙酚F型氰酸酯樹脂、雙環戊二烯型氰酸酯樹脂等。氰酸酯樹脂，可使用單獨1種，亦可將2種以上併用。
關於作為熱硬化性樹脂(B)來例示的其他熱硬化性樹脂，亦能夠使用公知的熱硬化性樹脂，
((B)成分的含量)
當本發明的熱硬化性樹脂組成物是含有(B)成分而成時，相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，該(B)成分的含量，較佳是40～90質量份，更佳是50～90質量份，進一步更佳是60～80質量份。
又，無特別限制，相對於(B)成分的官能基(例如環氧基)，較佳是調整成(A)成分的酚性羥基數成為0.5～1.5當量。
藉由(B)成分的含量在上述範圍內，有下述傾向：能夠保持與金屬箔的黏合強度，並且抑制玻璃轉化溫度和電絕緣可靠性的下降。
[(C)：硬化促進劑]
本發明的熱硬化性樹脂組成物中，能夠含有作為(C)成分的硬化促進劑(有時稱為硬化促進劑(C))，並且，較佳是含有該硬化促進劑。硬化促進劑(C)，能夠根據(B)熱硬化性樹脂的總類來適當選擇，可使用單獨1種，亦可將2種以上併用。
例如，當使用環氧樹脂作為熱硬化性樹脂(B)時，無特別限定，較佳是包含選自由胺化合物和咪唑化合物所組成之群組中的至少一種，更佳是包含咪唑化合物。
作為胺化合物，可列舉例如：雙氰胺(dicyandiamide)、二胺基二苯基乙烷、胍脲(guanylurea)等。
作為咪唑化合物，可列舉例如：2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、偏苯三甲酸1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓、苯并咪唑等。
當本發明的熱硬化性樹脂組成物是含有硬化促進劑(C)而成時，相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，硬化促進劑(C)的含量，較佳是0.01～10質量份，更佳是0.01～5質量份，進一步更佳是0.01～3質量份，特佳是0.05～3質量份。再者，當含有環氧樹脂作為熱硬化性樹脂(B)時，(C)硬化促進劑的含量，亦能夠根據熱硬化性樹脂組成物中的環氧乙烷環的總量來決定。
[(D)：填料]
本發明的熱硬化性樹脂組成物中，能夠含有作為(D)成分的填料(有時稱為填料(D))，並且，較佳是含有該填料。填料，可使用單獨1種，亦可將2種以上併用。
作為填料(D)，並無特別限制，能夠使用公知的填料。作為填料(D)，可以是有機填料，亦可以是無機填料。從低熱膨脹率和難燃性的觀點而言，作為填料(D)，較佳是含有無機填料。該無機填料，可使用單獨1種，亦可以將2種以上併用。
作為無機填料，可列舉：二氧化矽、氧化鋁、氧化鈦、雲母、氧化鈹、鈦酸鋇、鈦酸鉀、鈦酸鍶、鈦酸鈣、碳酸鋁、氫氧化鎂、氫氧化鋁、矽酸鋁、碳酸鈣、矽酸鈣、矽酸鎂、氮化矽、氮化硼、黏土(煅燒黏土等)、滑石、硼酸鋁、碳化矽等。其中，從介電常數低和線膨脹率等的觀點而言，更佳是二氧化矽。作為二氧化矽，可列舉以濕式法製造且含水率高的沉降二氧化矽、及以乾式法製造且幾乎不含結晶水等的乾式法二氧化矽等；作為乾式法二氧化矽，進一步根據製造方法的不同，可列舉：破碎二氧化矽、氣相二氧化矽(fumed silica)、熔融二氧化矽(熔融球狀二氧化矽)等。其中，作為二氧化矽，更佳是熔融二氧化矽(熔融球狀二氧化矽)、粉碎二氧化矽。
關於填料(D)的形狀和粒徑，亦無特別限定，例如，平均粒徑，較佳是0.1～10μm，更佳是0.1～4.0μm。如果平均粒徑是0.1μm以上，則有下述傾向：填料彼此的分散性變良好，並且因清漆的黏度下降導致處理性變良好。又，如果平均粒徑是10μm以下，則在清漆化時有不易發生填料(D)沉澱的傾向。此處，平均粒徑，是指將粒子的總體積設為100%來求出根據粒徑的累積次數分佈曲線時，相當於體積50%的點的粒徑，且能夠以使用了雷射繞射散射法的粒度分佈測定裝置等來進行測定。
當本發明的熱硬化性樹脂組成物是含有填料(D)而成時，相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，填料(D)的含量，較佳是5～40質量份，更佳是10～40質量份，進一步更佳是15～35質量份。如果填料(D)的前述含量是5質量份以上，則有下述傾向：線膨脹率變低，能夠獲得充分的耐熱性，並且變成低黏性。又，如果填料(D)的前述含量是40質量份以下，則有下述傾向：樹脂組成物的硬化物變脆的情況較少，且能夠充分獲得酚系樹脂(A-1)所具有的低彈性的效果。
[其他成分]
本發明的熱硬化性樹脂組成物，可以是根據需要而含有下述成分而成：硬化劑(其中，前述(A)成分除外)；異氰酸酯、三聚氰胺等的交聯劑；橡膠系彈性體；磷系化合物等的難燃劑；導電性粒子；偶合劑；流動調整劑；抗氧化劑；顏料；整平劑；消泡劑；離子捕捉劑等。這些成分皆能夠使用公知的成分。
如果含有偶合劑，則具有提升填料(D)的分散性、以及提升對於預浸體的基材的密合性和對於金屬箔的密合性的效果，因此較佳。作為偶合劑，較佳是矽烷偶合劑；作為該矽烷偶合劑，可列舉例如：環氧矽烷系偶合劑、胺基矽烷系偶合劑、乙烯基矽烷系偶合劑、苯基矽烷系偶合劑、烷基矽烷系偶合劑、烯基矽烷系偶合劑、炔基矽烷系偶合劑、鹵烷基矽烷系偶合劑、矽氧烷系偶合劑、氫矽烷系偶合劑、矽氮烷系偶合劑、烷氧基矽烷系偶合劑、氯矽烷系偶合劑、甲基丙烯醯基矽烷系偶合劑、異氰脲酸酯矽烷系偶合劑、脲基矽烷系偶合劑、巰基矽烷系偶合劑、硫醚矽烷系偶合劑、異氰酸酯矽烷系偶合劑等。其中，較佳是環氧矽烷偶合劑。偶合劑，可使用單獨1種，亦可將2種以上併用。
當本發明的熱硬化性樹脂組成物是含有偶合劑而成時，相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，其含量，較佳是0.01～20質量份，更佳是0.01～5質量份，進一步更佳是0.05～2質量份。
又，當本發明的熱硬化性樹脂組成物含有除了偶合劑以外的其他成分時，只要根據其目的來適當調整含量即可。
[有機溶劑]
本發明的熱硬化性樹脂組成物，從藉由稀釋來使處理變容易這樣的觀點及使下述的預浸體容易製造的觀點而言，可含有有機溶劑。有時將含有有機溶劑之熱硬化性樹脂組成物稱為清漆。作為有機溶劑，可以是本發明的熱硬化性樹脂組成物中直接含有製造前述(A)成分或(B)成分時所用的有機溶劑，亦可摻合新的有機溶劑，並無特別限制。
作為有機溶劑，並無特別限制，能夠使用酮系溶劑、芳香族烴系溶劑、酯系溶劑、醯胺系溶劑、醇系溶劑等。具體而言，作為酮系溶劑，可列舉：丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等。作為芳香族烴系溶劑，可列舉甲苯、二甲苯等。作為酯系溶劑，可列舉：乙酸甲氧基乙酯、乙酸乙氧基乙酯、乙酸丁氧基乙酯、乙酸乙酯等。作為醯胺系溶劑，可列舉：N-甲基吡咯啶酮、甲醯胺、N-甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺等。作為醇系溶劑，可列舉：甲醇、乙醇、乙二醇、乙二醇單甲基醚、乙二醇單乙基醚、二乙二醇、三乙二醇單甲基醚、三乙二醇單乙基醚、三乙二醇、丙二醇單甲基醚、二丙二醇單甲基醚、丙二醇單丙基醚、二丙二醇單丙基醚等。有機溶劑，可使用單獨1種，亦可將2種以上併用。
其中，從溶解性的觀點而言，較佳是酮系溶劑。
作為清漆，從處理性、對於預浸體的基材的含浸性和預浸體的外觀的觀點而言，較佳是非揮發成分濃度為25～65質量%。再者，在本說明書中，「非揮發成分」，是指將熱硬化性樹脂組成中包含的有機溶劑去除時殘存的成分，亦包含前述填料(D)。
[預浸體]
本發明亦提供一種預浸體，其是含有本發明的熱硬化性樹脂組成物而成。本發明的預浸體，是使本發明的熱硬化性樹脂組成物含浸於基材中並加以乾燥而成。前述基材，只要是製造覆金屬積層板或印刷線路板時所用的基材，並無特別限制，通常是使用織布和不織布等的纖維基材。作為纖維基材的材質，可列舉例如：玻璃、氧化鋁、石綿、硼、二氧化矽氧化鋁玻璃、二氧化矽玻璃、Tyranno(一種陶瓷纖維，其由矽、鈦或鋯、碳及氧所構成)、碳化矽、氮化矽、氧化鋯等的無機纖維；聚芳醯胺、聚醚醚酮、聚醚醯亞胺、聚醚碸、碳、纖維素等的有機纖維；以及，將這些材質混紡而成的纖維。作為纖維基材，能夠較佳地使用厚度為160μm以下(較佳是10～160μm，更佳是10～100μm，進一步更佳是20～50μm)的玻璃布。進一步，從能夠獲得一種能夠任意彎折的印刷線路板，且變得能夠縮小因在製程上的溫度、吸濕等引起的尺寸變化來看，更佳是使用厚度為50μm以下的玻璃布。
預浸體的製造條件，並無特別限制，較佳是使清漆所含有的有機溶劑揮發80質量%以上來獲得預浸體。作為乾燥溫度，較佳是80～180℃，更佳是110～160℃；乾燥時間，能夠以與清漆的膠化時間的均衡來適當設定。這樣進行而獲得的預浸體，較佳是：相對於清漆的非揮發成分與基材的總量，清漆的非揮發成分為30～80質量%。
[附有樹脂之金屬箔]
本發明亦提供一種附有樹脂之金屬箔，其是積層本發明的熱硬化性樹脂組成物與金屬箔而成。附有樹脂之金屬箔，能夠藉由例如下述方式製造：將本發明的熱硬化性樹脂組成物塗佈在金屬箔上，並加以乾燥。乾燥條件，並無特別限定，較佳是能夠以80～180℃進行乾燥，更佳是能夠以110～160℃進行乾燥。
塗佈的方法，並無特別限制，能夠使用模具塗佈機、缺角輪塗佈機、棒式塗佈機、吻合式塗佈機(kiss coater)、輥式塗佈機等的公知的塗佈機。
[積層體]
本發明亦提供一種積層體，其是含有本發明的預浸體或本發明的附有樹脂之金屬箔而成。本發明的積層體，是積層複數片的本發明的預浸體，並進行加熱加壓而成。
又，本發明的積層體，可以是由複數片的與本發明不同的預浸體所構成之積層體與由複數片的本發明的預浸體所構成之積層體的積層物。所謂由複數片的與本發明不同的預浸體所構成之積層體，可列舉例如儲存彈性模數比由複數片的本發明的預浸體所構成之積層體更高的積層體。為了利用由複數片的本發明的預浸體所構成之積層體來獲得應力緩和效果，藉由設為該態樣，能夠抑制在僅使用由複數片的與本發明不同的預浸體所構成之積層體的情況下可能產生的印刷線路板發生龜裂的情形。
尤其是覆金屬積層板，能夠藉由例如下述方式製造：以將前述積層體的兩側的黏合面與金屬箔對齊的方式重疊，並在真空壓製條件下，以較佳是130～250℃、更佳是150～230℃、且較佳是0.5～10MPa、更佳是1～5MPa的條件來進行加熱加壓成形。
又，亦能夠藉由例如下述方式來製造覆金屬積層板：以本發明的附有樹脂之金屬箔的樹脂面互相面對的方式重疊，並在真空壓製條件下進行壓製。關於加熱加壓方法，並無特別限定，能夠使用例如：多段壓製、多段真空壓製、連續成形、真空壓力釜(autoclave)成形機等。
作為本發明的附有樹脂之金屬箔和前述覆金屬積層板中所用的金屬箔，並無特別限定，一般能夠使用例如銅箔、鋁箔。金屬箔的厚度，亦無特別限定，通常能夠從用於積層板的金屬箔的厚度也就是1～200μm中選擇，較佳是10～100μm，更佳是10～50μm。
除此之外，亦能夠使用例如3層結構的複合箔，該複合箔是將鎳、鎳-磷、鎳-錫合金、鎳-鐵合金、鉛、鉛-錫合金等作為中間層，並在該中間層的雙面設置0.5～15μm的銅層與10～300μm的銅層而得；亦能夠使用將鋁與銅箔複合而得之2層結構複合箔。
(儲存彈性模數)
從表現應力緩和效果的觀點而言，由本發明的樹脂組成物而獲得的硬化物(積層板)的儲存彈性模數，較佳是4.0×109 Pa以下，更佳是2.0×109 Pa以下，進一步更佳是1.9×109 Pa以下，特佳是1.8×109 Pa以下。儲存彈性模數的下限值，並無特別限制，可以是1.0×109 Pa，亦可以是1.1×109 Pa，亦可以是1.2×109 Pa。
(拉伸伸長率)
從表現應力緩和效果的觀點而言，由本發明的樹脂組成物而獲得的硬化物(積層板)在常溫環境下(此處為25℃)的拉伸伸長率，較佳是3.0%以上，更佳是3.2%以上，進一步更佳是3.5%以上。上限值，並無特別限制，通常是6.0%以下，亦可以是5.0%以下。
從表現在高溫環境下的應力緩和效果且對於常溫環境與高溫環境之間的溫度變化發生時的熱膨脹的復原性的觀點而言，在高溫環境下(此處為125℃)的拉伸伸長率，較佳是5.0%以上，更佳是5.4%以上，進一步更佳是5.7%以上，特佳是6.0%以上，最佳是6.5%以上。上限值，並無特別限制，通常是12.0%以下，亦可以是11.0%以下。
上述儲存彈性模數和拉伸伸長率，能夠根據實施例中記載的方法來進行測定。
(與金屬箔的黏合性)
在由本發明的樹脂組成物而獲得的硬化物(覆金屬積層板)中，25℃時的與金屬箔的黏合性，當依照實施例中記載的方法進行測定時，較佳是0.80kN/m以上，更佳是1.0kN/m以上，進一步更佳是1.20kN/m以上，特佳是1.30kN/m。上限值，並無特別限制，通常是2.0kN/m以下，亦可以是1.80kN/m以下。
又，125℃時的與金屬箔的黏合性，較佳是0.40kN/m以上，更佳是0.50kN/m以上，進一步更佳是0.60kN/m以上，特佳是0.70kN/m。上限值，並無特別限制，通常是1.50kN/m以下，亦可以是1.30kN/m以下，亦可以是1.0kN/m以下。
[印刷線路板]
本發明亦提供一種印刷線路板，其是含有本發明的積層板而成。本發明的印刷線路板，是對本發明的積層板進行電路加工而成。本發明的印刷線路板的製造方法，並無特別限制，能夠藉由例如下述方式製造：對於單面或雙面上設置有金屬箔之本發明的積層體(覆金屬積層板)的金屬箔實施電路(線路)加工。
本發明的印刷線路板，可以是可撓性印刷線路板。
[半導體封裝體]
本發明的半導體封裝體，含有本發明的印刷線路板，更詳細而言，是在本發明的印刷線路板上搭載半導體而成。本發明的半導體封裝體，能夠在本發明的印刷線路板的規定位置上搭載半導體晶片、記憶體等來製造。
[實施例]
以下，示出實施例和比較例來具體說明本發明，但是本發明不限定於這些例子。
[合成例1]製造酚系樹脂(A-1)
(合成酚系樹脂(A-1-a))
在具備溫度計、攪拌機及冷卻管之內容量為2L的玻璃製燒瓶中，饋入300g(1.0mol)腰果酚、150g甲醇、120g(2.0mol)的50%甲醛水溶液，並花費2小時將30%氫氧化鈉水溶液滴入該混合液中。然後，升溫至45℃為止，並使其反應6小時。繼而，添加35%鹽酸至所獲得的反應液中來中和氫氧化鈉後，添加1342g(10mol)鄰烯丙基苯酚，然後添加1.34g(相對於鄰烯丙基苯酚為0.1質量%)草酸來使系內呈酸性，並升溫至100℃為止後，實行反應5小時。然後，對反應液實行水洗，然後餾除過剩的鄰烯丙基苯酚，而獲得酚系樹脂(A-1-a)。
所獲得的酚系樹脂(A-1-a)的重量平均分子量(Mw)是1412，羥基當量是214g/eq。
此處，重量平均分子量是根據凝膠滲透層析(GPC)法，由使用了標準聚苯乙烯的校準曲線所換算而得。校準曲線，是使用標準苯乙烯：TSKstandard POLYSTYRENE(型號：A-2500、A-5000、F-1、F-2、F-4、F-10、F-20、F-40，東曹股份有限公司製造的商品名)，並以三次式進行近似而得。GPC的測定條件如以下所示。
裝置：
泵：L-6200型(日立先端科技股份有限公司製造)
偵測器：L-3300型RI(日立先端科技股份有限公司製造)
管柱烘箱：L-655A-52(日立先端科技股份有限公司製造)
管柱：保護管柱TSK Guardcolumn HHR-L＋管柱TSKgel G4000HHR+TSKgel G2000HHR(皆為東曹股份有限公司製造的商品名)
管柱尺寸：6.0mm×40mm(保護管柱)、7.8mm×300mm(管柱)
溶析液：四氫呋喃
試料濃度：30mg/5mL
注入量：20μL
流量：1.00ml/分鐘
測定溫度：40℃
又，酚系樹脂的羥基當量(g/eq)，是使用自動滴定裝置「COM-1700S」(平沼產業股份有限公司製造)，並以藉由乙酸酐來實行的乙醯化法進行滴定而求得。
[合成例2]製造酚系樹脂(A-1)
(合成酚系樹脂(A-1-b))
在具備溫度計、攪拌機及冷卻管之內容量為2L的玻璃製燒瓶中，饋入248g(1.0mol)鄰(4-戊基環己基)苯酚、150g甲醇、120g(2.0mol)的50%甲醛水溶液，並花費2小時將30%氫氧化鈉水溶液滴入該混合液中。然後，升溫至45℃為止，並使其反應6小時。繼而，添加35%鹽酸至所獲得的反應液中來中和氫氧化鈉後，添加1342g(10mol)鄰烯丙基苯酚，然後添加1.34g(相對於鄰烯丙基苯酚為0.1質量%)草酸來使系內呈酸性，並升溫至100℃為止後，實行反應5小時。然後，對反應液實行水洗，然後餾除過剩的鄰烯丙基苯酚，而獲得酚系樹脂(A-1-b)。
所獲得的酚系樹脂(A-1-b)的重量平均分子量(Mw)是1738，羥基當量是238g/eq。重量平均分子量(Mw)和羥基當量的測定方法如合成例1所記載。
[實施例1]
以表1所示的摻合量來摻合作為(A-1)成分的合成例1中所獲得的酚系樹脂(A-1-a)、作為(A-2)成分的甲酚酚醛清漆型酚樹脂(DIC股份有限公司製造，羥基當量為119g/eq)、作為熱硬化性樹脂(B)的雙環戊二烯型環氧樹脂(DIC股份有限公司製造，環氧當量為254g/eq)、作為填料(D)的破碎二氧化矽(福島窯業股份有限公司製造)、作為偶合劑的「A-187」(Momentive Performance Materials股份有限公司製造的商品名)，並溶於甲基異丁基酮後，依照表1來摻合作為硬化促進劑(C)的2-甲基咪唑，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例2]
針對實施例1，將前述(A-1)成分和前述(A-2)成分的摻合量變更成如表1所記載，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例3]
針對實施例1，作為熱硬化性樹脂(B)，使用四溴雙酚A型環氧樹脂(DIC股份有限公司製造，環氧當量為400g/eq)來取代雙環戊二烯型環氧樹脂，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例4]
針對實施例3，將(A-1)成分和(A-2)成分的摻合量變更成如表1所記載，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例5]
針對實施例1，作為熱硬化性樹脂(B)，使用含萘骨架之酚醛清漆型環氧樹脂(DIC股份有限公司製造)來取代雙環戊二烯型環氧樹脂，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例6]
針對實施例5，將(A-1)成分和(A-2)成分的摻合量變更成如表1所記載，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例7]
針對實施例1，作為熱硬化性樹脂(B)，使用苯酚酚醛清漆型環氧樹脂(DIC股份有限公司製造)來取代雙環戊二烯型環氧樹脂，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例8]
針對實施例7，將(A-1)成分和(A-2)成分的摻合量變更成如表1所記載，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例9]
針對實施例1，作為熱硬化性樹脂(B)，使用苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂(日本化藥股份有限公司製造)來取代雙環戊二烯型環氧樹脂，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例10]
針對實施例9，將(A-1)成分和(A-2)成分的摻合量變更成如表1所記載，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例11]
針對實施例2，作為(A-1)成分，使用[合成例2中所獲得的酚系樹脂(A-1-b)]來取代[合成例1中所獲得的酚系樹脂(A-1-a)]，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例12]
針對實施例4，作為(A-1)成分，使用[合成例2中所獲得的酚系樹脂(A-1-b)]來取代[合成例1中所獲得的酚系樹脂(A-1-a)]，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例13]
針對實施例6，作為(A-1)成分，使用[合成例2中所獲得的酚系樹脂(A-1-b)]來取代[合成例1中所獲得的酚系樹脂(A-1-a)]，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例14]
針對實施例8，作為(A-1)成分，使用[合成例2中所獲得的酚系樹脂(A-1-b)]來取代[合成例1中所獲得的酚系樹脂(A-1-a)]，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例15]
針對實施例10，作為(A-1)成分，使用[合成例2中所獲得的酚系樹脂(A-1-b)]來取代[合成例1中所獲得的酚系樹脂(A-1-a)]，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例16]
針對實施例15，將(A-1)成分和(A-2)成分的摻合量變更成如表2所記載，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[實施例17和18]
針對實施例3，將(A-1)成分、(A-2)成分及(B)成分的摻合量變更成如表2所記載，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[比較例1]無(A-1)成分
依照表2來摻合作為(A-2)成分的甲酚酚醛清漆型酚樹脂(DIC股份有限公司製造，羥基當量為119g/eq)、作為熱硬化性樹脂(B)的雙環戊二烯型環氧樹脂(DIC股份有限公司製造，環氧當量為254g/eq)、作為填料(D)的破碎二氧化矽(福島窯業股份有限公司製造)、作為偶合劑的「A-187」(Momentive Performance Materials股份有限公司製造的商品名)，並溶於甲基異丁基酮後，依照表2來摻合作為硬化促進劑(C)的2-甲基咪唑，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[比較例2]無(A-1)成分
針對比較例1，作為(B)成分，使用含萘骨架之酚醛清漆型環氧樹脂(DIC股份有限公司製造)來取代雙環戊二烯型環氧樹脂，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
[比較例3]無(A-1)成分
針對比較例1，作為(B)成分，使用苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂(日本化藥股份有限公司製造)來取代雙環戊二烯型環氧樹脂，除此以外，實行相同的操作，而獲得非揮發成分為40質量%的清漆。
使用各例中製作的清漆，根據以下方法來製作預浸體、附有樹脂之銅箔及覆銅積層板，並根據下述方法來實行各評估。
[製作預浸體]
使各例中製作的清漆含浸於厚度為0.028mm的玻璃布1037(ASAHI-SCHWEBEL股份有限公司製造的商品名)後，以140℃加熱10分鐘來使其乾燥，而獲得預浸體。
[製作附有樹脂之銅箔]
利用塗佈機來將各例中製作的清漆塗佈成形於厚度為35μm的電解銅箔「YGP-35」上，並以140℃加熱10分鐘來使其乾燥，而製作塗佈厚度為50μm的附有樹脂之銅箔。
[製作覆銅積層板]
以黏合面與預浸體相合的方式將厚度為35μm的電解銅箔「YGP-35」重疊在4片重疊的預浸體的兩側，並以200℃、60分鐘、4MPa的真空壓製條件來製作雙面覆銅積層板。
又，以樹脂面互相相面對的方式重疊附有樹脂之銅箔，並以200℃、60分鐘、4MPa的真空壓製條件來製作雙面覆銅積層板。
[製作具有核心基材之多層板]
對於厚度為1.0mm的玻璃環氧覆銅積層板「MCL-E-75G」(日立化成股份有限公司製造的商品名)的銅箔，利用蝕刻來形成電路，並在以這樣方式獲得的核心基板與厚度為18μm的電解銅箔「YGP-18」(日本電解股份有限公司製造的商品名)之間以夾入的方式設置2片重疊的預浸體，然後以200℃、60分鐘、4MPa的真空壓製條件來製作多層板，並將其設為評估用多層板。
[清漆、預浸體及覆銅積層板的評估方法]
(1)清漆性(各成分的相溶性)
將所製作的清漆裝入透明容器中，利用目視觀察24小時後的外觀，並觀察清漆的分離及有無沉澱物，依照下述評估基準來進行評估。如果為A，則清漆性優異。結果如表1和2所示。
A：能夠判斷為清漆色相均勻且未分離，並且無法以目視確認到沉澱物堆積。
B：能夠判斷為清漆色相不均勻且已分離、或以目視確認到沉澱物堆積。
(2)清漆性(黏度)
將所製作的清漆裝入杯中，並使用水浴來將清漆溫度調整成30℃，然後，使用BL型黏度計(東機產業股份有限公司製造)來計算清漆的黏度。若30℃的黏度為800mPa･s，則能夠判斷為對於製造預浸體沒有問題。結果如表1和2所示。
(3)預浸體的外觀(有無凝集物)
預浸體的外觀的評估，是使用20倍的放大鏡來觀察凝集物的產生，並依照下述評估基準來進行評估。結果如表1和2所示。
A：無法確認到凝集物。
B：確認到凝集物。
(4)儲存彈性模數
儲存彈性模數的評估，是藉由對以樹脂面互相相面對的方式重疊附有樹脂之銅箔來製作的雙面覆銅積層板進行整面蝕刻，來獲得積層板，然後將所獲得的積層板切割成寬度5mm×長度30mm，並使用動態黏彈性測定裝置(UBM股份有限公司製造)來測定儲存彈性模數。若25℃的儲存彈性模數為4.0×109 Pa以下，則判斷為充分低彈性，且能夠表現應力緩和效果，能夠抑制印刷線路板的龜裂發生。如果是2.0×109 Pa以下，則從前述相同的觀點而言為更佳。結果如表1和2所示。
(5)拉伸伸長率(25℃和125℃)
藉由對以樹脂面互相相面對的方式重疊附有樹脂之銅箔來製作的雙面覆銅積層板進行整面蝕刻，來獲得積層板，然後將所獲得的積層板切割成寬度10mm×長度100mm，並使用恆溫槽設置型AUTOGRAPH(島津製作所股份有限公司製造)來測定25℃和125℃時的拉伸伸長率。若25℃的拉伸伸長率為3.0%以上及125℃的拉伸伸長率為5.0%以上，則能夠表現應力緩和效果，容易抑制印刷線路板的龜裂發生。結果如表1和2所示。
(6)耐熱性
將由4片重疊的前述預浸體所製作的雙面覆銅積層板切割成50mm見方的正方形，而獲得試驗片。使該試驗片在260℃焊料浴中漂浮，並測定由該時間點開始至能夠以目視確認到試驗片膨脹的時間點為止所經過的時間，來作為耐熱性的指標。再者，經過時間的測定，設為300秒為止，當經過300秒以上時，判斷耐熱性為充分。結果如表1和2所示。
(7)與金屬箔的黏合性(25℃和125℃)
對由4片重疊的前述預浸體所製作的雙面覆銅積層板進行部分蝕刻，來形成3mm寬的銅箔線。繼而，使用恆溫槽設置型剝離試驗機(島津製作所股份有限公司製造)，設定在溫度為25℃或125℃的環境下，來測定向相對於黏合面90°方向以50mm/分鐘的速度來剝離銅箔線時的荷重，並設為銅箔剝離強度的指標。若25℃時的銅箔剝離強度為0.80kN/m以上及125℃時的銅箔剝離強度為0.40kN/m以上，則判斷與金屬箔的黏合性為充分。結果如表1和2所示。
(8)黏性
將50片的切割成250mm見方的正方形重疊後，以270mm見方的鏡板來夾持其上下。進一步，將相同鏡板重疊於上部鏡板上，來製作上部鏡板的總重量設為3kg之構成物。進一步，以鋁製防濕袋來密封捆包此構成物後，投入已設定為30℃的恆溫槽中，然後調查預浸體彼此開始密合的經過天數，並將其設為有無黏性的指標。預浸體彼此開始密合的經過天數，較佳是2天以上，若是7天以上(表中表示為＞7)，則判斷為充分低黏性。若是低黏性，則容易處理，並且能夠以將預浸體彼此重疊的狀態來進行保存，因此較佳。結果如表1和2所示。
(9)耐龜裂性(耐焊料龜裂性)
對於前述評估用多層板，利用蝕刻來形成電路，而形成晶片搭載用的電極。然後，塗佈助焊劑來作為阻焊劑形成、精整處理。然後，在此電極上塗佈焊料糊，並將晶片電阻器(3226尺寸)搭載於電極上，然後投入回焊爐，藉此製作安裝基板。
繼而，將所製作的安裝基板投入溫度循環試驗機，在大氣中以分別保持－45℃與125℃各30分鐘的一連串條件(其中，升溫速度為10℃/分鐘及降溫速度為10℃/分鐘)作為1次循環，來實行熱循環試驗，每500次循環取出安裝基板，並以目視進行剖面觀察，藉此確認有無焊料龜裂，最多持續評估至4000次循環為止，來調查直到發生焊料龜裂為止的循環數，並設為耐焊料龜裂性的指標。
再者，作為發生焊料龜裂的判定基準，當龜裂的大小為零件與焊料的連接長度的50%以上時，判定為不合格(也就是發生焊料龜裂)。循環數較佳是2500次循環以上。
(10)電絕緣可靠性
使用測試圖案，對於各試料，隨著時間測定400孔的絕緣電阻，並設為電絕緣可靠性的指標，該測試圖案是以貫通孔的孔壁間隔成為350μm的方式，來對由4片重疊的前述預浸體所製作的雙面覆銅積層板進行加工而得。測試條件，是在85℃/85%相對濕度(RH)的環境中，施加100V來實行，並測定直到發生導通破壞為止的時間。再者，測定時間設為到2000小時為止，2000小時以上則判斷電絕緣可靠性為充分。
[表1]
[表2]
由表1和表2可知，實施例具有低彈性、高耐熱性、高延伸性、高電絕緣可靠性及與金屬箔的高黏合強度，並且亦具有低黏性，進一步亦未發生焊料龜裂，在全部項目表現優異的特性。此外，實施例中製備的樹脂組成物(清漆)的清漆性良好，並且預浸體的外觀亦良好。
再者，可知在相對於樹脂成分總量100質量份，酚系樹脂(A-1)的含量在0.1～40質量份的範圍內的實施例1～16中，低黏性更進一步優異。
另一方面，在使用了不含酚系樹脂(A-1)之熱硬化性樹脂組成物的比較例1～3中，沒有完全滿足低彈性、高耐熱性、高延伸性、高電絕緣可靠性、與金屬箔的高黏合強度、耐焊料龜裂性，尤其，雖然達成了與金屬箔的高黏合強度，但是低彈性、高延伸性及耐焊料龜裂性大幅不足。
無
無
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無
國外寄存資訊 (請依寄存國家、機構、日期、號碼順序註記)
無

Claims (15)

  1. 一種熱硬化性樹脂組成物，其是含有(A)酚系樹脂而成的熱硬化性樹脂組成物，其中， 前述(A)成分包含(A-1)具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂。
  2. 如請求項1所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A-1)成分具有選自由以下述通式(a1)表示的結構單元(a1)和以下述通式(a2)表示的結構單元(a2)所組成之群組中的至少一種結構單元： 上述通式(a1)、通式(a2)中，R1 表示氫原子、可具有取代基之碳數為1～9的脂肪族烴基、可具有取代基之形成環的原子數為5～15的芳香族烴基、或前述脂肪族烴基與前述芳香族烴基的組合，R2 表示碳數為10～25的脂肪族烴基，X是氫原子、羥基或羥甲基，m和n各自獨立地為0或1。
  3. 如請求項2所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述結構單元(a1)相對於前述結構單元(a2)的莫耳比即結構單元(a1)／結構單元(a2)是0～5.0。
  4. 如請求項1～3中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A-1)成分的重量平均分子量Mw是4000以下。
  5. 如請求項1～4中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A-1)成分的羥基當量是90～350g/eq。
  6. 如請求項1～5中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，相對於熱硬化性樹脂組成物的樹脂成分總量100質量份，前述(A-1)成分的含量是0.1～40質量份。
  7. 如請求項1～6中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(A)成分進一步包含(A-2)不具有碳數為10～25的脂肪族烴基之酚系樹脂。
  8. 如請求項7所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，相對於前述(A-1)成分與前述(A-2)成分的總量，前述(A-1)成分的含有比率是30～95質量%。
  9. 如請求項1～8中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，該熱硬化性樹脂組成物是進一步含有(B)熱硬化性樹脂而成。
  10. 如請求項9所述之熱硬化性樹脂組成物，其中，前述(B)成分是選自由環氧樹脂、氰酸酯樹脂、雙馬來醯亞胺系化合物、雙馬來醯亞胺系化合物與二胺之加成聚合物、異氰酸酯樹脂、異氰脲酸三烯丙酯樹脂、氰脲酸三烯丙酯樹脂及含乙烯基之聚烯烴所組成之群組中的至少一種。
  11. 一種預浸體，其是含有請求項1～10中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物而成。
  12. 一種附有樹脂之金屬箔，其是積層請求項1～10中任一項所述之熱硬化性樹脂組成物與金屬箔而成。
  13. 一種積層體，其是含有請求項11所述之預浸體或請求項12所述之附有樹脂之金屬箔而成。
  14. 一種印刷線路板，其是含有請求項13所述之積層體而成。
  15. 一種半導體封裝體，其是含有請求項14所述之印刷線路板而成。
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