KR20210035828A - 마그네슘 알루미노실리케이트 유리 세라믹 - Google Patents
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Abstract
유리-세라믹은 40 mol.% 내지 80 mol.% 범위의 SiO2; 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 Al2O3; 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 MgO; 및 B2O3, ZnO, 및 TiO2 중 적어도 하나를 각각 0 mol.% 내지 10 mol.% 범위로 포함하여, 상기 유리-세라믹이 상기 유리-세라믹의 5 wt.% 내지 80 wt.% 범위의 농도의 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상을 더욱 포함하도록 한다.
Description
본 출원은 내용이 본원에 의존되고 전체가 참조로서 본원에 포함되는 2018년 7월 23일 출원된 미국 가출원 번호 제 62/701913 호의 35 U.S.C. § 119 하의 우선권의 이익을 주장한다.
본 개시는 유리-세라믹 조성물 및 물품, 보다 구체적으로는 낮은 유전 손실 특성을 갖는 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹 조성물 및 물품에 관한 것이다.
디지털 기술이 계속 확장됨에 따라, 데이터 연결 및 처리 속도는 약 1 Gbits/sec로부터 수십 Gbits/sec로의 성장을 경험할 것이다. 이러한 데이터 속도를 달성하는데 요구되는 전자 장치 기술은 신호 전송 및 수신 주파수를 약 1 기가헤르츠(GHz)로부터 수십 GHz로 확장할 것이다.
이러한 대역폭의 증가를 처리하기 위해 장착된 현재 사용 가능한 재료는 전기적 및 기계적 특성으로 인해 불충분하다. 예를 들어, 고분자(예를 들어, Teflon)는 고온에서 분해되며 전자 장치의 안테나, 반도체 회로 및 신호 전송 구조물과 결합하는 것이 어렵다. 세라믹(예를 들어, 알루미나) 또는 유리(예를 들어, 알루미노실리케이트)와 같은 다른 것은 손실 탄젠트 및 유전 상수 특성의 적절한 조합을 갖지 않거나 후속적으로-침착(deposit)된 박막 내로 바람직하지 않게 확산할 수 있는 알칼리 성분을 포함할 수 있다.
본 개시는 개선된 유전 손실 특성을 갖는 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹 조성물 및 물품을 개시한다.
몇몇 구체예에서, 유리-세라믹은: 40 mol.% 내지 80 mol.% 범위의 SiO2; 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 Al2O3; 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 MgO; 및 B2O3, ZnO, 및 TiO2 중 적어도 하나를 각각 0 mol.% 내지 10 mol.% 범위로 포함하며, 여기서 상기 유리-세라믹은 상기 유리-세라믹의 5 wt.% 내지 80 wt.% 범위의 농도의 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상을 더욱 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은: 55 mol.% 내지 75 mol.% 범위의 SiO2; 9 mol.% 내지 15 mol.% 범위의 Al2O3; 및 7 mol.% 내지 15 mol.% 범위의 MgO를 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은 B2O3, ZnO, 및 TiO2 중 적어도 둘을, 각각 0 mol.% 내지 10 mol.% 범위로 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된(stuffed) β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 하나를 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 둘을 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 셋을 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 적어도 MgAl2O4/ZnAl2O4 및 MgTiO5를 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은: ZrO2; TiO2; MgSiO3; TiO2 및 ZrO2; TiO2 및 MgSiO3; ZrO2 및 MgSiO3; TiO2, MgSiO3, 및 Mg2Al4Si5O18; TiO2, MgSiO3, 및 Mg-스터프된 β-석영; 또는 TiO2, MgSiO3, Mg2Al4Si5O18, 및 Mg-스터프된 β-석영을 더욱 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은 1 GHz 이하의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열(configure)된다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은 10 GHz 이하의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열된다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은 10 GHz 이상의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열된다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은 25 GHz 내지 60 GHz 범위의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열된다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은 6.0 미만의 유전 상수를 위해 배열된다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 유리-세라믹은 적어도 하나의 1 cm의 최소 치수를 갖는 2-차원 평면으로 배열된다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 안테나, 반도체 회로, 또는 신호 전달 구조물은 본원에 개시된 유리-세라믹 중 어느 하나를 포함한다.
몇몇 구체예에서, 유리-세라믹을 형성하는 방법은: 전구체 조성물을 형성하기 위해 복수의 산화물을 혼합하는 단계; 상기 전구체 조성물을 1시간 내지 24시간 범위의 시간 동안 적어도 1500 ℃의 온도에서 용융하는 단계; 적어도 500 ℃의 온도에서 어닐링하는 단계; 및 1시간 내지 10시간 범위의 시간 동안 750 ℃ 내지 1150 ℃ 범위의 온도에서 세라믹화하는 단계를 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 복수의 산화물은 SiO2, Al2O3, MgO, B2O3, ZnO, TiO2, 또는 ZrO2 중 적어도 둘을 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 방법은 상기 용융물을 어닐링 단계 전에 건조(drigage)하는 단계를 더욱 포함한다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 혼합 및 용융 단계는 복수 회 반복된다.
다른 관점 또는 구체예 중 어느 하나와 조합 가능한 일 관점에서, 상기 세라믹화 단계는 2시간 내지 6시간 범위의 시간 동안 800 ℃ 내지 1000 ℃ 범위의 온도에서 수행된다.
본 개시는 첨부된 도면과 함께 취해진 다음의 상세한 설명으로부터 보다 완전하게 이해될 것이며, 여기서:
도 1은 몇몇 구체예에 따른 유리-세라믹 적층 물품의 개략적인 단면도를 예시한다.
도 2는 몇몇 구체예에 따른 실시예 1 내지 3에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 3은 몇몇 구체예에 따른 실시예 1 내지 3에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 4는 몇몇 구체예에 따른 실시예 4 내지 8에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 5는 몇몇 구체예에 따른 실시예 4 내지 8에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 6은 몇몇 구체예에 따른 비교예에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 7은 몇몇 구체예에 따른 비교예에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 8은 몇몇 구체예에 따른 마그네슘 알루미노실리케이트 유리 조성물 및 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹 조성물에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 9는 몇몇 구체예에 따른 마그네슘 알루미노실리케이트 유리 조성물 및 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹 조성물에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 1은 몇몇 구체예에 따른 유리-세라믹 적층 물품의 개략적인 단면도를 예시한다.
도 2는 몇몇 구체예에 따른 실시예 1 내지 3에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 3은 몇몇 구체예에 따른 실시예 1 내지 3에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 4는 몇몇 구체예에 따른 실시예 4 내지 8에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 5는 몇몇 구체예에 따른 실시예 4 내지 8에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 6은 몇몇 구체예에 따른 비교예에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 7은 몇몇 구체예에 따른 비교예에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 8은 몇몇 구체예에 따른 마그네슘 알루미노실리케이트 유리 조성물 및 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹 조성물에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다.
도 9는 몇몇 구체예에 따른 마그네슘 알루미노실리케이트 유리 조성물 및 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹 조성물에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
참조는 이제 첨부도니 도면에 예시된 예시적인 구체예에 대해 보다 상세하게 이루어질 것이다. 가능한 한, 동일한 참조 번호는 동일 또는 유사 부분을 지칭하기 위해 도면 전체에서 사용될 것이다. 도면의 구성 요소는 반드시 축척일 필요는 없으며, 예시적인 구체예의 원리를 설명할 때 강조가 대신 위치될 수 있다. 본 출원은 설명에 기재되거나 도면에 예시된 세부 사항 또는 방법론으로 제한되지 않음이 이해되어야 한다. 또한, 용어는 설명의 목적일 뿐이며 제한으로 간주되어서는 안된다는 점이 이해되어야 한다.
추가적으로, 본 명세서에 제시된 임의의 실시예는 예시적인 것이지, 제한적인 것이 아니며, 청구된 발명의 많은 가능한 구체예 중 일부만을 제시할 뿐이다. 본 기술 분야에서 일반적으로 접해지고, 본 기술 분야의 기술자에게 명백할 다양한 조건 및 파라미터의 다른 적합한 수정 및 변경은 본 개시의 사상 및 범위 내이다.
증가된 데이터 처리 속도를 수용하기 위해 신호 주파수가 증가함에 따라, 전자 장치에서 사용되는 절연 재료와 관련된 흡수 손실과 관련된 기술적 사양 및 요구 사항이 보다 중요해지고 있다. 예를 들어, 보다 높은 통신 신호 주파수가 사용됨에 따라, 신호는 이들 신호를 감쇠하거나 차단할 수 있는 다양한 물리적 배리어를 통과해야 한다. 물리적 배리어의 예는 전자 회로 제조(예를 들어, 안테나, 반도체 회로, 신호 전송 구조물)에 사용되는 전기-절연 기판이다. 이들 배리어 및 기판은 배리어 및 기판이 고주파 신호를 전송하도록 배열되거나 장치에 의해 전송된 증가된 신호 주파수와 관련된 필드에 가깝게 위치되기 때문에 전자 장치의 전기적 성능에서 역할을 수행한다. 이러한 물리적 배리어 재료는 완벽한 절연체가 아니기 때문에, 이들은 이를 통해 전송되는 신호의 강도에 영향을 미치는 유전 손실과 관련된다.
다시 말해, 보다 높은 손실 탄젠트는 물리적으로 전자기 에너지를 열 에너지로 전환하는 재료의 보다 큰 용량을 나타낸다. 장치의 재료를 통해 전파하는 전자기파(EM)에 대해, 이의 전자기 에너지의 열 에너지로의 전환은 장치에 의해 전송되는 신호 주파수의 감소된 강도를 초래하며, 이에 의해 전기적 성능이 저하된다.
소멸 손실(dissipation loss)은 EM이 전파할 때 에너지 복사를 의미한다.
본원에 제시된 조성물 및 기판, 특히 유리-세라믹 조성물은 다른 비-전기적 장치 요구 사항과 관련되기 때문에 성능의 상당한 감소 없이 장치에서 보다 높은 주파수 통신을 가능하게 할 수 있는 전자 장치, 전자 장치 기판, 및 다른 비슷한 적용에 적합하다. 또한, 유리-세라믹 조성물은 업-드로우(up-draw) 형성 공정, 롤링된 시트 공정, 플로트 공정, 및 다운-드로우(down-draw)(예를 들어, 슬롯-드로우, 퓨전-드로우 등) 형성 공정과 같은 비교적 저-비용의 제조 공정으로 형성될 수 있다.
정의
용어 "커플링된"(이의 모든 형태: 커플, 커플링, 커플링된 등)은 일반적으로 두 구성 요소(전기적 또는 기계적)가 서로 직접 또는 간접적으로 연결(join)되는 것을 의미한다. 이러한 연결은 본질적으로 고정되거나 본질적으로 이동 가능할 수 있다. 이러한 연결은 두 구성 요소(전기적 또는 기계적)및 임의의 추가적인 중간 부재가 서로 또는 두 구성 요소와 단일체로서 완전하게 형성됨으로써 달성될 수 있다. 이러한 연결은 본질적으로 영구적일 수 있으며, 또는 달리 명시되지 않는 한 제거 가능하거나 분리 가능할 수 있다.
용어 "유리 물품", "유리 물품들", "유리-세라믹 물품" 및 "유리-세라믹 물품들"은 전체적 또는 부분적으로 유리 및/또는 유리-세라믹으로 만들어진 임의의 물체를 포함하도록 가장 넓은 의미로 사용된다. 달리 명시되지 않는 한, 모든 조성은 몰 퍼센트(mol%)로 표시된다.
용어 "열팽창 계수(CTE)"는 달리 명시되지 않는 한 20 ℃ 내지 300 ℃의 온도 범위에 걸쳐 평균된 값을 나타낸다. CTE는 예를 들어, ASTM E228 “Standard Test Method for Linear Thermal Expansion of Solid Materials With a Push-Rod Dilatometer” 또는 ISO 7991:1987 “Glass - Determination of coefficient of mean linear thermal expansion”에 기재된 절차를 사용하여 결정될 수 있다.
용어 "상대적으로 낮은 CTE" 및 "낮은 CTE"는 코어 유리층 및 클래드 유리-세라믹층을 갖는 유리-세라믹 적층 물품의 구체예에서 사용된 바와 같은 코어층의 CTE보다 낮은 CTE를 갖는 유리-세라믹 조성물(예를 들어, 이온-교환 전)로부터 제조된 클래드층에 관한 개시에서 상호 교환적으로 사용된다. 몇몇 예에서, 본 개시의 유리-세라믹 조성물을 포함하는 클래드층의 CTE는 코어층의 CTE보다 적어도 약 5×10-7/℃만큼 낮다.
용어 "기계적으로 강화된" 및 "기계적 강화"는 본 개시의 적층된 유리-세라믹 구조물과 관련하여 사용되어 높은 CTE 코어 유리를 낮은 CTE 클래드 유리-세라믹층(들)에 적층함으로써 형성된 유리-세라믹 또는 적층체를 의미하며, 이에 의해 적층 후 적층체가 냉각될 때 클래드층 내에 압축 응력을 생성한다. 이들 압축 응력은 적층체를 강화하는 알짜 효과를 갖는 외부적으로 적용된 기계적 응력(예를 들어, 제조-관련 취급, 적용-관련 하중 및 다른 소스를 통해 적용된)을 상쇄할 수 있다.
용어 "손실 탄젠트", "유전 손실 탄젠트" 및 "유전 손실"은 본 개시의 구체예와 관련된 특정 유리-세라믹 조성물, 층, 또는 적층된 구조물에 의해 제공되는 전자기 에너지(예를 들어, 열)의 고유 소산을 지칭하기 위해 본 개시에서 상호 교환적으로 사용된다. 손실 탄젠트는 손실 각도(δ) 또는 해당 손실 탄젠트(tan δ)로 파리미터화될 수 있다. 유전율은 본 개시의 유리-세라믹과 같은 물질의 외부 전기장의 존재 하의 전기 에너지를 저장하는 능력이다. 또한, 용어 "유전율" 및 "평균 유전 상수(Dk)"는 본 개시에서 상호 교환적으로 사용된다. 유전율은 진동 장과 관련하여 편광의 상 및 크기를 설명하기 때문에 복잡한 양이다. 용어 "평균 유전 상수(Dk)" 및 "상대 유전율(εr)"은 본 개시에서 상호 교환적으로 사용되며 복소 유전율의 실수부와 자유 공간의 유전율 사이의 비로 정의된다.
"손실 탄젠트"는 복소 유전율의 허수부 및 실수부 사이의 비로 표현된다. 일반적으로, 재료의 평균 유전 상수 및 손실 탄젠트는 외부 장의 주파수에 의존한다. 따라서, kHz 범위에서 측정된 유전 특성은 마이크로파 주파수에서의 유전 특성을 나타내지 않을 수 있다. 또한, 달리 언급되지 않는 한, 본 개시의 유리-세라믹의 "손실 탄젠트" 및 "평균 유전 상수(Dk)" 속성은 본 개시의 기술 분야의 통상의 기술자에게 이해되는 바와 같은 기술에 따른 분할 포스트 유전 공진기(SPDR) 또는 개방-캐비티 공진기 배열에 따라 1 GHz 이상의 주파수에서 측정될 수 있다. 선택된 특정 방법은 샘플 두께 및 이의 측면 치수에 따라 선택될 수 있다.
본 개시는 일반적으로 유리-세라믹 조성물 및 다양한 수준의 결정상(들)을 갖는 마그네슘 알루미노실리케이트 유리 조성물을 갖는 물품에 관한 것이다. 적층 유리-세라믹 물품의 층에서 사용되는 것을 포함하여, 이들 유리-세라믹은 일반적으로 낮은 유전 손실 특성을 갖는다. 유리-세라믹은 바람직하게는 무-알칼리이고 세라믹화에 도입될 때, 미네랄은 열-처리 동안 결정화된다. 결과적으로, 나머지 유리 성분은 상대적으로 실리카-풍부이며, 이는 매우 우수한 유전 특성을 갖는 순수한 SiO2에 보다 가깝다. 미네랄은 또한 매우 우수한 유전 특성을 가질 수 있으므로, 유리 및 미네랄의 조합은 재료의 전체적인 전기적 특성에 기여한다. 예를 들어, 본 개시의 몇몇 관점은 1 GHz 초과 또는 1 GHz 미만의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 손실 탄젠트를 포함하는 유리-세라믹 조성물에 관한 것이다. 또한, 이러한 유리-세라믹 조성물은 일반적으로 상대적으로 낮은 CTE 값, 예를 들어, 70×10-7/℃ 미만으로 특징지어지며, 이는 이것이 보다 높은 CTE 값을 갖는 코어 유리층(즉, 적어도 클래드층의 CTE, 또는 적어도 70×10-7/℃의 CTE를 갖는 코어층)을 갖는 적층체(예를 들어, 기계적으로 강화된 적층체)에서 클래드층으로서의 사용에 매우-적합하게 만들 수 있다.
마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹은 네트워크 형성자 SiO2, Al2O3, 및 MgO를 포함한다. 몇몇 예에서, SiO2는 40 mol.% 내지 80 mol.%의 범위, 또는 45 mol.% 내지 75 mol.%의 범위, 또는 50 mol.% 내지 70 mol.%의 범위(예를 들어, 58 mol.%), 또는 55 mol.% 내지 65 mol.%의 범위, 또는 60 mol.% 내지 70 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, Al2O3는 5 mol.% 내지 20 mol.%의 범위, 또는 8 mol.% 내지 17 mol.%의 범위, 또는 10 mol.% 내지 15 mol.%의 범위(예를 들어, 14 mol.%), 또는 9 mol.% 내지 12 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, MgO는 5 mol.% 내지 20 mol.%의 범위, 또는 8 mol.% 내지 17 mol.%의 범위, 또는 7 mol.% 내지 12 mol.%의 범위, 또는 10 mol.% 내지 15 mol.%의 범위(예를 들어, 14 mol.%)로 존재할 수 있다..
몇몇 예에서, SiO2는 40 mol.% 내지 80 mol.%의 범위로 존재할 수 있고, Al2O3는 5 mol.% 내지 20 mol.%의 범위로 존재할 수 있으며, MgO는 5 mol.% 내지 20 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, SiO2는 55 mol.% 내지 75 mol.%의 범위로 존재할 수 있고, Al2O3는 9 mol.% 내지 15 mol.%의 범위로 존재할 수 있으며, MgO는 7 mol.% 내지 15 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, SiO2는 60 mol.% 내지 70 mol.%의 범위로 존재할 수 있고, Al2O3는 10 mol.% 내지 15 mol.%의 범위로 존재할 수 있으며, MgO는 10 mol.% 내지 15 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, SiO2는 60 mol.% 내지 70 mol.%의 범위로 존재할 수 있고, Al2O3는 9 mol.% 내지 12 mol.%의 범위로 존재할 수 있으며, MgO는 7 mol.% 내지 12 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, SiO2는 55 mol.% 내지 65 mol.%의 범위로 존재할 수 있고, Al2O3는 10 mol.% 내지 15 mol.%의 범위로 존재할 수 있으며, MgO는 10 mol.% 내지 15 mol.%의 범위로 존재할 수 있다.
몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹은 B2O3, ZnO, 및 TiO2 중 적어도 하나를 포함한다. 몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹은 B2O3, ZnO, and TiO2 중 적어도 둘을 포함한다.
몇몇 예에서, B2O3는 0 mol.% 내지 10 mol.%의 범위, 또는 1 mol.% 내지 8 mol.%의 범위, 또는 2 mol.% 내지 5 mol.%의 범위, 또는 2 mol.% 내지 3 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, ZnO는 0 mol.% 내지 10 mol.%의 범위, 또는 1 mol.% 내지 8 mol.%의 범위, 또는 3 mol.% 내지 6 mol.%의 범위, 또는 4 mol.% 내지 5 mol.%의 범위로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, TiO2는 0 mol.% 내지 10 mol.%의 범위, 또는 1 mol.% 내지 9 mol.%의 범위, 또는 3 mol.% 내지 7 mol.%의 범위, 또는 5 mol.% 내지 6 mol.%의 범위로 존재할 수 있다.
몇몇 예에서, B2O3는 0 mol.% 내지 10 mol.%의 범위(예를 들어, 0 mol.%)로 존재할 수 있고, ZnO는 3 mol.% 내지 6 mol.%의 범위(예를 들어, 5 mol.%)로 존재할 수 있으며, TiO2는 3 mol.% 내지 7 mol.%의 범위(예를 들어, 6 mol.%)로 존재할 수 있다. 몇몇 예에서, B2O3는 2 mol.% 내지 5 mol.%의 범위(예를 들어, 2.8 mol.% 또는 3.0 mol.%)로 존재할 수 있고, ZnO는 3 mol.% 내지 6 mol.%의 범위(예를 들어, 4.4 mol.% 또는 5 mol.%)로 존재할 수 있으며, TiO2는 3 mol.% 내지 7 mol.%의 범위(예를 들어, 5.3 mol.% 또는 6 mol.%)로 존재할 수 있다.
몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹은 유리-세라믹의 5 wt.% 내지 80 wt.%의 범위의 농도로 결정상을 포함한다. 몇몇 예에서, 결정상은 10 wt.% 내지 75 wt.%의 범위, 또는 20 wt.% 내지 65 wt.%의 범위, 또는 25 wt.% to 50 wt.%의 범위, 또는 35 wt.% 내지 50 wt.%의 범위이다. 몇몇 예에서, 결정상은 5 wt.% 내지 75 wt.%의 범위, 또는 5 wt.% 내지 50 wt.%의 범위, 또는 5 wt.% 내지 40 wt.%의 범위, 또는 5 wt.% 내지 30 wt.%의 범위, 또는 5 wt.% 내지 25 wt.%의 범위, 또는 5 wt.% 내지 15 wt.%의 범위, 또는 5 wt.% 내지 10 wt.%의 범위이다.
몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 하나를 포함한다. 몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 둘을 포함한다. 몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 셋을 포함한다. 몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 적어도 MgAl2O4/ZnAl2O4 및 MgTiO5를 포함한다. 몇몇 예에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 ZrO2; TiO2; SiO2; MgSiO3; TiO2 및 ZrO2; TiO2 및 MgSiO3; ZrO2 및 MgSiO3; TiO2, MgSiO3, 및 Mg2Al4Si5O18; TiO2, MgSiO3, 및 Mg-스터프된 β-석영; 또는 TiO2, MgSiO3, Mg2Al4Si5O18, 및 Mg-스터프된 β-석영을 더욱 포함할 수 있다. 몇몇 예에서, Mg-스터프된 β-석영은 1:1:2 내지 1:1:8의 MgO 대 Al2O3 대 SiO2 비를 포함한다.
몇몇 구체예에서, 유리-세라믹은 업-드로우 공정에 의해 형성될 수 있다. 몇몇 구체예에서, 유리-세라믹은 슬롯-드로우 및 퓨전-드로우 형성 공정과 같은 다운-드로우 공정에 의해 형성될 수 있다. 퓨전 드로우 공정은 얇은 유리 시트의 대-규모 제조에 사용될 수 있는 산업 기술이다. 다른 평면 유리 제조 기술과 비교하여, 퓨전-드로우 공정은 우수한 평탄도 및 표면 품질을 갖는 얇은 유리 시트를 생성한다. 결과적으로, 퓨전-드로우는 액정 디스플레이용 얇은 유리 기판을 제조하는데 사용될 수 있을 뿐 아니라 다양한 개인용 전자 장치용 커버 유리에도 사용될 수 있다.
퓨전 드로우 공정은 일반적으로 지르콘 또는 다른 내화 물질로 만들어진 "아이소파이프(isopipe)"로 알려진 트로프(trough) 위의 용융 유리의 흐름을 포함한다. 용융 유리는 양쪽에서 아이소파이프의 탑을 오버플로우(overflow)하여, 아이소파이프의 버텀에서 만나 최종 시트의 내부만이 아이소파이프와 직접 접촉하는 단일 시트를 형성한다. 최종 유리 시트의 노출된 표면은 드로우 공정 동안 아이소파이프 재료와 접촉하지 않기 때문에, 유리의 두 외부 표면은 모두 깨끗한(pristine) 품질이며 후속 마감을 요구하지 않는다.
퓨전 드로우가 가능하게 하기 위해, 유리-세라믹 조성물은 바람직하게는 충분히 높은 액상선 점도(즉, 액상선 온도에서의 용융 유리의 점도)를 갖는다. 본 개시의 몇몇 이행에서, 유리-세라믹 조성물은 5 kPoise 초과, 10 kPoise 초과, 50 kPoise 초과, 또는 심지어 100 kPoise 초과의 액상선 점도를 갖는다.
전통적인 퓨전 드로우 공정은 단일 아이소파이프를 사용하여 수행되어, 균질한 유리 제품이 생성된다. 몇몇 예에서, 보다 복잡한 퓨전 드로우 공정이 적층 유리-세라믹 물품을 형성하기 위해 사용될 수 있다. 적층 퓨전 드로우 공정에서, 두 아이소파이프는 유리-세라믹 조성물을 포함하는 외부 클래드층에 의해 한쪽 또는 양쪽이 둘러싸인 코어 유리 조성물(상대적으로 높은 CTE)을 포함하는 적층된 시트를 형성하는데 사용된다. 적층 퓨전 공정의 하나의 이점은 클래드 유리-세라믹의 CTE가 코어 유리층의 CTE 미만일 때, 두 요소 사이의 CTE 차이(즉, CTE 불일치)가 외부 클래드층 내의 압축 응력의 발달을 초래한다는 것이다. 이러한 압축 응력은 추가적인 강화, 예를 들어, 이온 교환 처리에 대한 필요성 없이 최종 적층 유리-세라믹 제품의 강도를 증가시킨다.
몇몇 예에서, 본 개시의 다운-드로우 유리-세라믹 조성물의 두 시트는 롤링 공정을 통해 적층될 수 있다. 이러한 조성물은 바람직하게는 약 5 kPoise 내지 약 10 kPoise의 액상선 점도를 갖는다. 시트는 함께 롤링되고, 이후 생성되는 적층체를 판 형태로 형성하기 위한 '쿠키-컷(cookie-cut)' 단계에 도입된다.
이제 도 1을 참조하면, 몇몇 구체예에서, 본 개시에 따른 유리-세라믹 조성물은 유리-세라믹 적층체(100)를 형성하기 위해 사용될 수 있다. 앞서 언급된 바와 같이, 유리-세라믹 적층체(100)는 예시적이며; 결과적으로, 본 개시의 유리-세라믹 조성물은 다른 물품, 형태 및 구조(예를 들어, 전자 장치용 적층 기판, 비-적층 장치 커버 등)에서 사용될 수 있다. 유리-세라믹 적층체(100)는 각각이 본 개시에 따른 유리-세라믹 조성물을 포함하는 한 쌍의 클래드층(120)에 의해 둘러싸인 코어 유리층(110)을 포함한다. 예를 들어, 클래드층은 40 mol.% 내지 80 mol.% 범위의SiO2, 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 Al2O3, 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 MgO, B2O3, ZnO, 및 TiO2 중 적어도 하나를 포함할 수 있으며, 이들 각각은 0 mol.% 내지 10 mol.% 범위, 및 이들 농도 사이의 모든 값이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 한 쌍의 클래드층(120)은 이의 주 표면(6, 8)에서 코어 유리층(110)에 적층된다. 또한, 유리-세라믹 적층체(100)의 코어 유리층(110)은 클래드층(120)에 사용된 유리-세라믹 조성물의 CTE 이상인 CTE를 갖는다. 몇몇 예에서, 유리-세라믹은 1 cm의 적어도 하나의 최소 치수를 갖는 2-차원 평면으로 배열된다.
몇몇 이행에서, 클래드층(120)에 사용될 수 있는 예시적인 유리-세라믹 조성물은 표 2의 결정상 조성, 도 2 및 4의 손실 탄젠트, 및 10 GHz 미만의 주파수(실시예 1 내지 8) 및 10 GHz 초과의 주파수(실시예 4 내지 8)에서의 도 3 및 5의 유전 상수(Dk) 값과 함께 아래 표 1(실시예 1 내지 8)에 제공된다.
본원에 개시된 구체예는 다음의 실시예에 의해 보다 명확해질 것이다. 아래 표 1은 실시예 1 내지 8의 화학적 조성을 설명한다.
표 1의 예시적인 조성물을 포함하는 본원에 나타난 유리-세라믹 조성물과 관련하여, 산화물 성분 각각은 기능을 제공한다. 순수한 SiO2는 낮은 CTE를 가지며, 이의 높은 용융 온도로 인해, 퓨전 드로우 공정과 호환되지 않는다. 따라서, 유리-세라믹 내의 SiO2의 양은 40 mol.% 내지 80 mol.% 범위 및 이들 수준 사이의 모든 SiO2 양이다. 약 50 mol.% 초과의 SiO2를 포함하는 조성물은 10 GHz 이상에서 보다 낮은 손실 탄젠트 값을 초래할 수 있다.
알루미나(Al2O3)는 본 개시의 생성되는 유리-세라믹의 강성을 증가시키는 역할을 할 수 있다. 그럼에도 불구하고, Al2O3는 충분한 수준의 결정상의 형성을 억제할 수 있기 때문에 신중하게 제어되어야 하며, 이는 생성되는 유리-세라믹의 손실 탄젠트 특성에 부정적인 영향을 줄 수 있다. 따라서, 유리-세라믹 내의 Al2O3의 양은 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위, 및 이들 수준 사의의 모든 Al2O3 양이다. 또한, MgO와 같은 알칼리 토 산화물은 본 개시의 유리-세라믹 조성물의 용융 거동을 개선시키는 역할을 할 수 있다. 따라서, 유리-세라믹 내의 MgO의 양은 5 mol.% 내지 20 mol.% 범위 및 이들 수준 사이의 모든 MgO 양이다.
네트워크 형성제, Al2O3 및 MgO는 안정적인 유리의 형성을 보장하고(결정의 발달 전), CTE를 최소화하며 용융 및 형성을 가능하게 하기 위해 이들 조성물에 포함된다. 이러한 네트워크 형성제를 적절한 농도로 SiO2와 혼합함으로써, 안정적인 벌크 유리를 달성함과 동시에 알칼리 금속 산화물과 같은 추가적인 네트워크 개질제의 필요성을 최소화할 수 있다.
B2O3과 관련하여, 이 금속 산화물은 유리의 점도를 감소시킬 수 있고 퓨전 드로우 형성 공정을 포함하는 형성 공정을 가능하게 할 수 있다. 따라서, 유리-세라믹 내의 B2O3의 양은 0 mol.% 내지 10 mol.%의 범위 및 이들 수준 사이의 모든 B2O3 양이다. ZnO와 관련하여, 이 금속 산화물은 용융을 가능하게 할 수 있다. 따라서, 유리-세라믹 내의 ZnO의 양은 0 mol.% 내지 10 mol.%의 범위 및 이들 수준 사이의 모든 ZnO 양이다. TiO2와 관련하여, 유리-세라믹 내의 TiO2의 양은 0 mol.% 내지 10 mol.%의 범위 및 이들 수준 사이의 모든 TiO2 양이다.
| 실시예 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 |
| 조성(mol.%) | ||||||||
| SiO 2 | 66 | 66 | 58 | 70.6 | 69.6 | 68.6 | 66.7 | 64.7 |
| Al 2 O 3 | 10 | 10 | 14 | 9.5 | 9.5 | 9.5 | 10.5 | 11.5 |
| MgO | 10 | 10 | 14 | 7.5 | 8.5 | 9.5 | 10.5 | 11.5 |
| B 2 O 3 | 0 | 3 | 3 | 2.8 | 2.8 | 2.8 | 2.8 | 2.8 |
| ZnO | 5 | 5 | 5 | 4.4 | 4.4 | 4.4 | 4.4 | 4.4 |
| TiO 2 | 6 | 6 | 6 | 5.3 | 5.3 | 5.3 | 5.3 | 5.3 |
아래 표 2는 실시예 1 내지 8의 결정상 조성을 설명한다. 실시예 4 및 5와 실시예 6 내지 8의 차이는 미네랄상의 블렌드, 양, 및 크기의 차이로 인한 것일 수 있다.
| 실시예 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 |
|
조성
(mol.%) |
||||||||
| MgAl 2 O 4 /ZnAl 2 O 4 | X | X | X | X | X | X | X | X |
| MgTiO 5 | X | X | X | X | X | X | X | X |
| TiO 2 | X | X | X | X | X | X | ||
| MgSiO 3 | X | X | X | X | ||||
| ZrO 2 | X | X |
도 2 및 4는 몇몇 구체예에 따른 실시예 1 내지 3(도 2) 및 실시예 4 내지 8(도 4)에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 플롯을 예시한다. 도 3 및 5는 몇몇 구체예에 따른 실시예 1 내지 3(도 3) 및 실시예 4 내지 8(도 5)에 대한 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다.
손실 탄젠트는 전자기 에너지(예를 들어, 열)를 소산시키는 물질의 능력을 측정하는 양이며, 손실 각도 δ 또는 손실 탄젠트 tan δ에 의해 파라미터화될 수 있다. 유전율은 외부 전기장의 존재 하에 전기적 에너지를 저장하는 물질의 능력이다. 유전율은 진동 필드와 관련하여 편광의 상 및 크기를 설명하기 때문에 복잡한 양이다. 손실 탄젠트는 복소 유전율의 허수부 및 실수부 사이의 비로서 표현된다. 유전 상수(또는 상대 유전율, εr)는 복소 유전율의 실수부와 자유 공간의 유전율 사이의 비로 정의된다. 일반적으로, 물질의 유전 상수 및 손실 탄젠트 모두는 외부 장의 주파수에 의존한다.
도 2 및 도 3에 도시된 바와 같이, 실시예 1 내지 3은 모두 1 GHz 미만의 주파수 신호 및 5.6 미만의 유전 상수에 대한 0.001 미만의 손실 탄젠트를 나타내며, 이에 의해 일반적으로 10 GHz 미만인 현재 무선 작동 주파수에서 작동한다. 그러나, 전술한 바와 같이, 차세대 장치는 신호 전송 및 수신 주파수를 수십 GHz로 확장하는 데이터 속도를 달성할 것으로 예상된다. 도 4 및 5는 10 GHz 미만의 낮은 주파수 및 25 GHz 초과의 높은 주파수에서 실시예 1 내지 3에 대해 관측된 바와 유사한 전기적 성능을 달성할 수 있는 차세대 재료를 예시한다. 50 GHz에서의 실시예 4를 제외하고, 25 GHz 및 50 GHz의 주파수 범위 내의 모든 실시예는 0.001 미만의 손실 탄젠트 및 5.5 미만의 유전 상수, 및 몇몇 실시예에서는 5.0 미만의 유전 상수를 갖는다.
손실 탄젠트(도 6) 및 유전 상수(도 7)는 몇몇 구체예에 따라 비교예에 대해 측정되었다. 도 6에 도시된 바와 같이, 순수한 유리 샘플(예를 들어, 알칼리-함유 및 무-알칼리 붕소 알루미노실리케이트 유리 및 소다-라임 유리)은 10 GHz에서 0.001을 초과할 뿐 아니라, 최대 60 GHz의 보다 높은 주파수에 노출될 때 꾸준히 증가하는 손실 탄젠트를 갖는다. 특히, 무-알칼리 붕소 알루미노실리케이트 유리 및 소다-라임 유리의 경우, 손실 탄젠트는 0.001 부근 또는 이를 초과하거나, 또는 실시예 4 내지 8에 대해 측정된 손실 탄젠트보다 10배 이상 높다. 알칼리-함유 붕소 알루미노실리케이트 유리가 약간 낮은 손실 탄젠트(그러나 여전히 0.001보다 훨씬 높은)를 갖지만, 알칼리 성분은 후속-침착되는 박막 내로 바람직하지 않게 확산하여 장치 성능에 부정적인 영향을 미치는 것으로 나타난다.
알루미나 세라믹은 전체 범위의 주파수에 대해 0.0001 미만 또는 이보다 약간 높은 손실 탄젠트를 나타내나, 약 10 GHz 내지 60 GHz에서 적절히 낮은 유전 상수를 갖지 않는다(실시예4 내지 8의 경우 5.5 미만인 것과 비교하여). 높은 유전 상수 재료는 일반적으로 마이크로 전자 장치의 지속적인 스케일링(scaling)에 적합하지 않다. 예를 들어, 신호 반사는 유전 상수에 의해 제어될 수 있다. 본원에 기재된 바와 같은 적층체에서, 낮은 반사를 생성하는 구조물은 저-유전성 유리-세라믹 클래드 및 고-유전성 유리 코어를 조합함으로써 달성될 수 있다. 따라서, 고-유전성 알루미나는 클래드층의 원하는 기능에 직접적으로 반대된다. 테프론은 0.001 미만의 낮은 손실 탄젠트가 전체 범위의 주파수에 대해 대략 2의 유전 상수를 가짐을 나타낸다. 그러나, 전술한 바와 같이, 무선 장치는 고온에서 열화되고 전자 장치의 안테나, 반도체 회로 및 신호 전송 구조물 내의 금속 필름과 부착하기 어려운 고분자-계 재료로부터 멀어진다.
도 8 및 9는 각각 몇몇 구체예에 따른 마그네슘 알루미노실리케이트 유리 조성물 및 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹 조성물에 대한 손실 탄젠트 대 주파수 및 유전 상수 대 주파수 플롯을 예시한다. 둘 다 비교적 유사한 조성을 갖지만, 유리-세라믹 조성물의 결정상은 몇몇 예에서 1시간 내지 10시간 범위의 시간 동안 750 ℃ 내지 1150 ℃ 범위의 핵형성 온도에서 유리 세라믹을 가열하는 단계를 포함하는 세라믹화 공정으로부터 유도되었다. 몇몇 예에서, 제1 단계는 복수의 산화물(예를 들어, SiO2, Al2O3, MgO, B2O3, ZnO, 또는 TiO2)을 혼합하여 전구체 조성물을 형성하는 단계를 포함한다.
그 후, 전구체 조성물은 1 내지 24시간 범위의 시간 동안 적어도 1500 ℃의 온도에서 용융된다. 몇몇 예에서, 용융은 적어도 1600 ℃(예를 들어, 1650 ℃)의 온도에서 수행된다. 몇몇 예에서, 용융은 4시간 내지 20시간의 범위(예를 들어, 16시간), 또는 8시간 내지 12시간의 범위의 시간 동안 수행된다.
용융 후, 용융물은 유리를 미세-분할된 입자로 분쇄하는데 필요한 시간 및 에너지를 감소시키기 위해 공정에서 건조되며, 용융물(즉, 용융 유리)은 용융로에서 미세 스트림으로 물의 욕에 부어져 유리를 빠르게 퀀칭(quench)한다. 결과적으로, 용융 유리의 스트림은 작은 파편으로 파손될 수 있으며, 이는 이후에 원하는 입자 크기로 밀링될 수 있다. 몇몇 예에서, 용융 유리의 스트림은 금속 롤러 사이에 도입되어 유리의 얇은 리본을 형성할 수 있고, 이는 이후 원하는 입자 크기로 분쇄 및 밀링된다. 몇몇 예에서, 혼합 및 용융은 건조 전에 복수 회 반복된다.
몇몇 예에서, 건조 후, 어닐링은 선택적으로 적어도 500 ℃, 적어도 600 ℃, 적어도 700 ℃(예를 들어, 750 ℃), 또는 적어도 800 ℃의 온도에서 수행된다. 몇몇 예에서, 샘플은 즉시 물에서 퀀칭될 수 있다. 유리의 입자는 이후 이전 용융(전술한 바와 같은)과 동일 또는 유사한 조건에서 재-용융되고 부어지며 어닐링된다.
마지막으로, 세라믹화는 1시간 내지 10시간의 범위의 시간 동안 750 ℃ 내지 1150 ℃의 범위의 핵형성 온도에서 수행될 수 있다. 몇몇 예에서, 세라믹화는 800 ℃ 내지 1100 ℃의 범위, 또는 850 ℃ 내지 1050 ℃의 범위, 또는 900 ℃ 내지 1000 ℃의 범위(예를 들어, 950 ℃), 및 이들 온도 사이의 모든 값의 핵형성 온도에서 수행될 수 있다. 몇몇 예에서, 세라믹화는 800 ℃, 또는 850 ℃, 또는 900 ℃, 또는 950 ℃, 또는 1000 ℃의 핵형성 온도에서 수행될 수 있다. 몇몇 예에서, 세라믹화는 약 1 내지 약 10시간 동안 약 750 ℃ 내지 약 1150 ℃의 상이한 온도 및 기간에서의 다중 열 처리를 포함할 수 있다.
몇몇 예에서, 세라믹화는 2시간 내지 12시간 범위, 또는 3시간 내지 9시간의 범위(예를 들어, 4시간), 또는 4시간 내지 8시간의 범위, 및 이들 시간 사이의 모든 값의 시간 동안 수행될 수 있다. 몇몇 예에서, 세라믹화는 2시간, 또는 3시간, 또는 4시간, 또는 5시간, 또는 6시간의 시간 동안 수행될 수 있다. 몇몇 예에서, 세라믹화는 2시간 내지 6시간 범위의 시간 동안 800 ℃ 내지 1000 ℃ 범위의 핵형성 온도에서 수행된다.
몇몇 예에서, 세라믹화는 약 2시간 동안 1000 ℃ 내지 1100 ℃에서의 결정 성장 처리가 뒤따를 수 있다(즉, 결정상을 형성하기 위함). 몇몇 예에서, 세라믹화는 2시간 동안 850 ℃에서 수행될 수 있으며, 이후 900 ℃에서 4시간 유지 또는 950 ℃에서 4시간 유지의 열처리가 뒤따른다. 몇몇 예에서, 결정 성장 처리는 750 ℃ 내지 1350 ℃의 범위, 또는 800 ℃ 내지 1300 ℃의 범위, 또는 850 ℃ 내지 1250 ℃의 범위, 또는 900 ℃ 내지 1200 ℃의 범위, 또는 950 ℃ 내지 1150 ℃의 범위, 또는 1000 ℃ 내지 1100 ℃의 범위, 및 이들 온도 사이의 모든 값의 온도에서 수행될 수 있다.
X-레이 회절(XRD) 측정은 결정화된 상을 식별하기 위해 수행되었다. 유전 특성은 3인치 × 3인치 또는 5인치 × 5인치 및 1 mm 미만의 두께인 폴리싱된 샘플 상에서 4시간 동안 950 ℃의 세라믹화 조건에 도입된 유리-세라믹 상에서 측정되었다. 표 2에 나타난 바와 같이, 적어도 다음의 미네랄이 관측되었다: MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, 또는 ZrO2.
다시 도 8 및 9를 참조하면, 마그네슘 알루미노실리케이트 유리는 전술한 처리를 겪은 관련 유리-세라믹과 비교하여 비슷하나, 약간 높은 유전 상수를 갖는다. 도 6의 붕소 알루미노실리케이트 유리에 대해 나타난 손실 탄젠트와 유사하게, 마그네슘 알루미노실리케이트 유리에 대한 손실 탄젠트는 10 GHz(약 0.006) 내지 60 GHz(약 0.009)의 전체 주파수 범위 내에서 꾸준히 증가하여 0.01에 접근한다. 따라서, 전자 장치가 데이터 연결 및 수십 Gbit/초의 처리 속도를 처리하기 위해 작동되는 고주파에서, 마그네슘 알루미노실리케이트 유리의 손실 탄젠트는 마그네슘 알루미노실리케이트 유리-세라믹에 대해 측정된 손실 탄젠트보다 거의 10배 높다. MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, SiO2과 같은 결정질 미네랄의 존재는 마그네슘 알루미노실리케이트 유리의 손실 탄젠트를 낮추는 기능을 한다.
몇몇 예에서, 유리-세라믹은 1 GHz 이하의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열된다. 몇몇 예에서, 유리-세라믹은 10 GHz 이하의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열된다. 몇몇 예에서, 유리-세라믹은 10 GHz 이상의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열된다. 몇몇 예에서, 유리-세라믹은 25 GHz 내지 50 GHz의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열된다. 몇몇 예에서, 유리-세라믹은 6.0 미만의 유전 상수를 위해 배열된다.
몇몇 예에서, 본 개시의 유리-세라믹은 용융 동안 가스 함유물을 감소시키거나 제거하는 것을 돕는 작은 농도의 SnO2, CeO2, As2O3, Sb2O3, Cl-, F- 등과 같은 적어도 하나의 청징제를 포함할 수 있다. 몇몇 예에서, 유리-세라믹은 SnO2 청징제를 0.005 mol% 내지 0.7 mol%, 또는 0.005 mol% 내지 0.5 mol%, 또는 0.005 mol% 내지 0.2 mol% 범위로 포함할 수 있다.
따라서, 본원에 제시된 바와 같이, 유리-세라믹 조성물 및 유리-세라믹 물품은 다른 비-전기적 장치 요구 사항과 관련이 있기 때문에 전자 장치, 전자 장치 기판, 및 성능의 상당한 저하 없이 보다 높은 주파수의 통신을 가능하게 할 수 있는 다른 유사한 적용에 적합하도록 개시된다. 예를 들어, 보다 높은 주파수의 통신 신호가 이들 장치에서 사용되기 때문에, 신호는 이러한 신호를 감쇠하거나 차단하는 다양한 물리적 배리어를 통과해야 한다. 이와 같이, 본 개시의 유리-세라믹 조성물 및 물품은 이러한 배리어로서의 사용에 매우 적합할 수 있다. 이러한 물리적 배리어의 예는: 안테나, 반도체 회로 및 신호 전송 구조물과 같은 전자 회로의 제조에 사용되는 전기-절연 기판; 및 높은 신호 주파수에서 작동하는 전자 장치에 사용되는 회로 및 다른 전자 장치 구성 요소를 하우징하는데 사용될 수 있는 장치 커버 및 다른 관련 구조물이다.
조성물 및 이의 형성 방법의 하나의 이점은 개선된 신호 반사 성능이 관측된다는 점이다. 예를 들어, 신호 반사가 유전 상수에 의해 제어되기 때문에, 본원에 기재된 다운 드로우 방법을 사용하여 형성된 적층체는 저-유전성 클래드 및 고-유전성 코어를 조합함으로써 낮은 반사를 갖는 구조물을 생성하는데 사용될 수 있다. 또한, 압축 응력은 템퍼링된 소다-라임 유리와 같은 전통적인 기술에 비해 적층체의 기계적 강도를 증가시키는데 사용될 수 있다. 본원에 개시된 유리-세라믹은 또한 세라믹과 같은 통상적인 재료에 대해 센티미터로 제한되는 것에 비해 미터 단위의 시트 치수를 갖는 구조물로 형성될 수 있기 때문에 스케일링에서 이점을 제공한다. 따라서, 본 출원의 유리-세라믹은 독립형(stand-alone) 기판일 수 있다(예를 들어, 반투명, 불투명, 또는 착색제 첨가된).
본원에 사용된 바와 같이, 용어 "대략", "약", "실질적으로" 및 유사한 용어는 본 개시가 관련되는 분야의 통상의 기술자에 의해 일반적이고 허용되는 사용과 조화를 이루는 광범위한 의미를 갖는 것으로 의도된다. 본 개시를 검토하는 본 기술 분야의 기술자에게 이러한 용어는 이들 특징의 범위를 제공된 정확한 수치 범위로 제한하지 않고 기재되고 청구된 특정 특징의 설명을 허용하는 것으로 의도됨이 이해되어야 한다. 따라서, 이러한 용어는 기재되고 청구된 주제의 실질적이지 않거나 중요하지 않은 수정 또는 변경이 첨부된 청구항에 인용된 바와 같은 본 발명의 범위 내인 것으로 간주되어야 한다는 것으로 해석되어야 한다.
본원에 사용된 바와 같이, "선택적인", "선택적으로" 등은 후속적으로 기재된 사건 또는 상황이 발생할 수도, 발생하지 않을 수도 있으며, 설명이 상기 사건 또는 상황이 발생하는 경우 및 발생하지 않는 경우를 포함하는 것을 의미하도록 의도된다. 부정관사 "하나의(a, an)" 및 이의 대응 정관사 "상기(the)"는 달리 명시되지 않는 한, 본원에서 적어도 하나, 또는 일 이상을 의미하도록 사용된다.
본원에서 요소의 위치(예를 들어, "탑", "버텀", "위", "아래" 등)에 대한 참조는 단지 도면에서의 다양한 요소의 방향을 기재하는데 사용된다. 다양한 요소의 방향이 다른 예시적인 구체예에 따라 달라질 수 있으며, 이러한 변화는 본 개시에 의해 포함되도록 의도된다는 점에 유의해야 한다.
본원에서의 실질적으로 임의의 복수 및/또는 단수형 용어의 사용과 관련하여, 본 기술 분야의 기술자는 문맥 및/또는 적용에 적합한 대로 복수로부터 단수 및/또는 단수로부터 복수로 해석할 수 있다. 다양한 단수/복수 순열이 명확성을 위해 본원에 명시적으로 제시될 수 있다.
청구된 주제의 사상 또는 범위를 벗어나지 않고 다양한 수정 및 변경이 이루어질 수 있다는 것은 본 기술 분야의 기술자에게 명백할 것이다. 따라서, 청구된 주제는 첨부된 청구 범위 및 그 균등물을 제외하고는 제한되지 않는다.
Claims (20)
- 유리-세라믹으로서:
40 mol.% 내지 80 mol.% 범위의 SiO2;
5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 Al2O3;
5 mol.% 내지 20 mol.% 범위의 MgO; 및
B2O3, ZnO, 및 TiO2 중 적어도 하나를 각각 0 mol.% 내지 10 mol.% 범위로 포함하며,
여기서 상기 유리-세라믹은 상기 유리-세라믹의 5 wt.% 내지 80 wt.% 범위의 농도의 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상을 더욱 포함하는 유리-세라믹. - 청구항 1에 있어서,
상기 유리-세라믹은:
55 mol.% 내지 75 mol.% 범위의 SiO2;
9 mol.% 내지 15 mol.% 범위의 Al2O3; 및
7 mol.% 내지 15 mol.% 범위의 MgO를 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 1 또는 2에 있어서,
상기 유리-세라믹은 B2O3, ZnO, 및 TiO2 중 적어도 둘을, 각각 0 mol.% 내지 10 mol.% 범위로 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹 - 청구항 1 또는 2에 있어서,
상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된(stuffed) β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 4에 있어서,
상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 둘을 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 4에 있어서,
상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 MgAl2O4/ZnAl2O4, MgTiO5, TiO2, MgSiO3, ZrO2, Mg2Al4Si5O18, Mg-스터프된 β-석영, 또는 SiO2 중 적어도 셋을 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 4에 있어서,
상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은 적어도 MgAl2O4/ZnAl2O4 및 MgTiO5를 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 7에 있어서,
상기 마그네슘 알루미노실리케이트 결정상은: ZrO2; TiO2; MgSiO3; TiO2 및 ZrO2; TiO2 및 MgSiO3; ZrO2 및 MgSiO3; TiO2, MgSiO3, 및 Mg2Al4Si5O18; TiO2, MgSiO3, 및 Mg-스터프된 β-석영; 또는 TiO2, MgSiO3, Mg2Al4Si5O18, 및 Mg-스터프된 β-석영을 더욱 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 1 내지 8 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리-세라믹은 1 GHz 이하의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실(dielectric loss)을 위해 배열(configure)되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 1 내지 9 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리-세라믹은 10 GHz 이하의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 1 내지 10 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리-세라믹은 10 GHz 이상의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 11에 있어서,
상기 유리-세라믹은 25 GHz 내지 60 GHz 범위의 주파수를 갖는 신호에 대한 0.001 이하의 유전 손실을 위해 배열되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 1 내지 12 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리-세라믹은 6.0 미만의 유전 상수를 위해 배열되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 1 내지 13 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리-세라믹은 적어도 하나의 1 cm의 최소 치수를 갖는 2-차원 평면으로 배열되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹. - 청구항 1 내지 14 중 어느 한 항의 유리-세라믹을 포함하는 안테나, 반도체 회로, 또는 신호 전달 구조물.
- 유리-세라믹을 형성하는 방법으로서:
전구체 조성물을 형성하기 위해 복수의 산화물을 혼합하는 단계;
상기 전구체 조성물을 1시간 내지 24시간 범위의 시간 동안 적어도 1500 ℃의 온도에서 용융하는 단계;
적어도 500 ℃의 온도에서 어닐링하는 단계; 및
1시간 내지 10시간 범위의 시간 동안 750 ℃ 내지 1150 ℃ 범위의 온도에서 세라믹화하는 단계를 포함하는 유리-세라믹을 형성하는 방법. - 청구항 16에 있어서,
상기 복수의 산화물은 SiO2, Al2O3, MgO, B2O3, ZnO, TiO2, 또는 ZrO2 중 적어도 둘을 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹을 형성하는 방법. - 청구항 16 또는 17에 있어서,
상기 방법은 상기 용융물을 어닐링 단계 전에 건조(drigage)하는 단계를 더욱 포함하는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹을 형성하는 방법. - 청구항 18에 있어서,
상기 혼합 및 용융 단계는 복수 회 반복되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹을 형성하는 방법. - 청구항 16 내지 19 중 어느 한 항에 있어서,
상기 세라믹화 단계는 2시간 내지 6시간 범위의 시간 동안 800 ℃ 내지 1000 ℃ 범위의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 유리-세라믹을 형성하는 방법.
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