KR101090577B1 - 접착제 및 이것을 이용한 접속 구조체 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 (a) 열가소성 수지와, (b) 라디칼 중합성 화합물과, (c) 하기 화학식 10으로 표시되는 요소 화합물과, (d) 라디칼 중합 개시제와, (e) 산성 화합물을 함유하는 접착제에 관한 것이다.
<화학식 10>
Figure 112009039776713-pct00010
접착제, 접속 구조체, 라디칼 경화형 접착제

Description

접착제 및 이것을 이용한 접속 구조체{ADHESIVE AND CONNECTION STRUCTURE USING THE SAME}
본 발명은 접착제 및 이것을 이용한 접속 구조체에 관한 것이다.
반도체 소자 및 액정 표시 소자에 있어서, 소자를 구성하는 각종 부재를 결합시킬 목적으로 접착제가 사용되고 있다.  이 접착제에는 접착성을 비롯하여, 내열성, 고온 고습 상태에 있어서의 신뢰성 등의 다방면에 걸치는 특성을 만족시킬 것이 요구된다.  또한, 접착제가 적용되는 피착체는 인쇄 배선판이나 폴리이미드 등의 유기 기재를 비롯하여, 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO, SiN, SiO2 등의 다종다양한 재료로 구성되는 표면을 갖는 기재가 이용된다.  접착제에 있어서는, 이러한 각종 피착체를 합친 분자 설계가 필요하다.
종래, 반도체 소자나 액정 표시 소자용의 접착제로서는, 고 접착성 또한 고 신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 이용한 열경화성 수지가 널리 이용되어 왔다(예를 들면, 특허 문헌 1 참조). 에폭시 수지를 이용한 접착제의 구성 성분으로서는, 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제, 에폭시 수지와 경화제의 반응을 촉진하는 열잠재성 촉매가 일반적으로 이용되고 있다.  열잠재성 촉매는 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자가 되고 있고, 실온에서의 저장 안정성과 가열시의 경화 속도 측면에서 다양한 화합물이 이용되어 왔다.  실제의 공정에서의 경화 조건은 170 내지 250℃의 온도에서 1 내지 3시간 정도의 가열이 일반적이다.
그러나, 최근의 반도체 소자의 고 집적화, 액정 소자의 고정밀 미세화에 따른, 소자 간 및 배선 간 피치가 협소화하여, 경화 시의 가열에 의해서 주변 부재에 악영향을 미칠 가능성이 높아져 있다.  또한, 저 비용화를 위해서는 작업 처리량을 향상시킬 필요성이 있다.  그 때문에, 보다 저온에서 또한 단시간에서의 경화, 바꾸어 말하면 저온 속경화(低溫速硬化)의 접착이 요구되고 있다.  이 저온 속경화를 달성하기 위해서는, 활성화 에너지가 낮은 열잠재성 촉매를 사용할 필요가 있기 때문에, 저온 속경화와 실온 부근에서의 저장 안정성을 겸비하는 것은 매우 어려운 것이 알려져 있다.
따라서, 최근 들어, 아크릴레이트 유도체나 메타아크릴레이트 유도체 등의 라디칼 중합성 화합물과 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한, 라디칼 경화형의 접착제가 주목받고 있다.  라디칼 경화는 반응 활성종인 라디칼이 반응성이 풍부하기 때문에, 단시간 경화가 가능하다(예를 들면, 특허 문헌 2 참조). 다만, 라디칼 경화형의 접착제는 경화 시의 경화 수축이 크기 때문에, 에폭시 수지를 이용한 경우와 비교하여 접착 강도가 낮아지는 경향이 있다.  그 때문에, 라디칼 경화형의 접착제의 접착 강도를 개량하기 위해서, 에테르 결합에 의해서 유연성 및 가요성을 부여한 우레탄아크릴레이트 화합물을 라디칼 중합성 화합물로서 사용하는 방법(특허 문헌 3, 4 참조)이나, 라디칼 중합성 화합물, 인산메타크릴레이트 및 멜라민 수지를 병용하는 방법(특허 문헌 5, 6 참조)이 제안되어 있다.
특허 문헌 1: 일본 특허 공개 (평)1-113480호 공보
특허 문헌 2: 일본 특허 공개 제2002-203427호 공보
특허 문헌 3: 일본 특허 제3522634호 공보
특허 문헌 4: 일본 특허 공개 제2002-285128호 공보
특허 문헌 5: 일본 특허 공개 제2003-89775호 공보
특허 문헌 6: 일본 특허 공개 제2003-20464호 공보
[발명의 개시]
[발명이 해결하고자 하는 과제]
그러나, 우레탄아크릴레이트를 이용한 라디칼 경화형의 접착제는 초기의 접착 강도는 양호하지만, 고온 고습 환경에 폭로되었을 때에 접착 강도나 접속 저항 등의 특성이 저하된다는 문제가 있었다.  또한, 본 발명자들의 검토에 따르면, 인산메타크릴레이트 및 멜라민 수지를 이용한 접착제는 저장 안정성이 충분하지 않아서, 장기간 보존 후에 사용했을 때에 충분한 접착 강도나 접속 저항이 얻어지지 않게 되는 것이 분명해졌다.
따라서, 본 발명은 높은 접착 강도를 발현함과 함께, 고온 고습 하에서의 신뢰성 시험에 대한 높은 내성을 갖고, 또한 저장 안정성도 우수한 라디칼 경화형의 접착제 및 이것을 이용한 접속 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
[과제를 해결하기 위한 수단]
본 발명에 따른 접착제는 (a) 열가소성 수지와, (b) 라디칼 중합성 화합물과, (c) 하기 화학식 10으로 표시되는 요소 화합물과, (d) 라디칼 중합 개시제와, (e) 산성 화합물을 함유한다.  화학식 10 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 치환기를 가질 수도 있는 알킬기 또는 수소 원자를 나타내고, R1 및 R2는 서로 결합하여 환을 형성하고 있을 수도 있고, R3 및 R4는 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 8의 직쇄 알킬기, 또는 탄소수 3 내지 10의 분지된 알킬기를 나타낸다.
Figure 112009039776713-pct00001
상기 본 발명에 따른 접착제는 상기 특정한 성분의 조합을 채용한 것에 의해 높은 접착 강도를 발현함과 함께, 고온 고습 하에서의 신뢰성 시험에 대한 높은 내성을 갖고, 또한 저장 안정성도 우수한 것으로 되었다.
본 발명에 따른 접속 구조체는 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 제2 접속 단자를 갖고, 상기 제2 접속 단자가 제1 접속 단자와 대향하도록 제1 회로 부재와 대향 배치된 제2 회로 부재와, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재 사이에 개재하여 이들을 접착하고 있는 접착층을 구비한다.  접착층은 상기 본 발명에 따른 접착제에 의해서 형성되어 있다.
상기 본 발명에 따른 접속 구조체는 높은 접착 강도로 회로 부재끼리가 접착되어 있음과 동시에, 고온 고습 하에서의 신뢰성 시험에 대한 높은 내성을 갖는다.
[발명의 효과]
본 발명에 따르면, 높은 접착 강도를 발현함과 함께, 고온 고습 하에서의 신뢰성 시험에 대한 높은 내성을 갖고, 또한 저장 안정성도 우수한 라디칼 경화형의 접착제가 제공된다.
또한, 본 발명에 따르면, 높은 접착 강도로 회로 부재끼리가 접착되어 있음과 동시에, 고온 고습 하에서의 신뢰성 시험에 대한 높은 내성을 갖는 접속 구조체가 제공된다.
도 1은 접속 구조체의 일 실시 형태를 도시하는 모식단면도이다.
[부호의 설명]
1: 접속 구조체 7: 도전성 입자 10: 접착층
11: 절연층 20: 제1 회로 부재 21: 제1 회로 기판
22: 제1 접속 단자 30: 제2 회로 부재 31: 제2 회로 기판
32: 제2 접속 단자
[발명을 실시하기 위한 최선의 형태]
이하, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 상세히 설명한다.  다만, 본 발명은 이하의 실시 형태에 한정되는 것은 아니다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 (a) 열가소성 수지와, (b) 라디칼 중합성 화합물과, (c) 요소 화합물과, (d) 라디칼 중합 개시제와, (e) 산성 화합물을 함유한다.  본 발명에 따른 접착제는 예를 들면 접속 단자를 갖는 회로 부재끼리를 접착 하여 접속 구조체를 형성하기 위한 이방성 도전 접착제로서 바람직하게 이용된다.
(a) 성분의 열가소성 수지로서는, 특별히 제한없이 공지된 것을 사용할 수 있다.  예를 들면, 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지, 폴리이미드 수지, 폴리아미드 수지, 폴리(메트)아크릴레이트류, 폴리비닐부티랄류, 또는 에틸렌-비닐아세트산 공중합체를 열가소성 수지로서 사용할 수 있다.  특히, 접착제 중의 열가소성 수지는 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지 및 폴리이미드 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 것이 바람직하다.  이들은 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
열가소성 수지는 실록산 결합, 또는 불소 원자를 포함하는 치환기를 갖는 것일 수도 있다.  이들은, 다른 성분과 혼합했을 때에, 완전히 상용하거나, 또는 마이크로상분리가 생겨 백탁하는 것이면 특히 바람직하게 사용할 수 있다.
열가소성 수지의 분자량은 클수록 필름 형성성이 용이하게 얻어짐과 동시에, 접착제로서의 유동성에 영향을 주는 용융 점도를 광범위하게 설정할 수 있다.  구체적으로는, 열가소성 수지의 중량 평균 분자량은 5000 내지 500000인 것이 바람직하고, 10000 내지 100000인 것이 보다 바람직하다.  중량 평균 분자량이 5000 미만이면 필름 형성성이 저하되는 경향이 있고, 500000을 초과하면 다른 성분과의 상용성이 저하되는 경향이 있다.
(b) 성분의 라디칼 중합성 화합물로서는, 라디칼 중합성 관능기를 갖는 화합 물이면, 특별히 제한없이 공지된 것을 사용할 수 있다.  예를 들면, 스티렌 유도체, 말레이미드 중합체, 및 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기(이하 「(메트)아크릴로일기」라고 함)를 갖는 화합물이 이용된다.  그 중에서도, 라디칼 중합성 화합물은 2 이상의 (메트)아크릴로일기를 갖는 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 포함하는 것이 바람직하다.
다관능 (메트)아크릴레이트의 바람직한 구체예로서는, 에폭시(메트)아크릴레이트올리고머, 우레탄(메트)아크릴레이트올리고머, 폴리에테르(메트)아크릴레이트올리고머 및 폴리에스테르(메트)아크릴레이트올리고머와 같은 올리고머, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 2관능 (메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 3관능 (메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 에틸렌글리콜이나 프로필렌글리콜을 부가시킨 화합물에 (메트)아크릴로일옥시기를 도입한 화합물, 하기 화학식 (A) 또는 (B)로 표시되는 화합물의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 들 수 있다.  이들 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물은 필요에 따라서 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 이용된다.
Figure 112009039776713-pct00002
화학식 (A) 중, R21 및 R22는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, k 및 m은 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.  화학식 (B) 중, R23 및 R24는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, n은 1 내지 8의 정수를 나타내고, p는 0 내지 8의 정수를 나타낸다.
(b) 성분으로서, 유동성 향상을 목적으로 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과 단관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 병용할 수도 있다.  단관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 이용함으로써 접착제의 유동성이 향상된다.  단관능 (메트)아크릴레이트 화합물의 구체예로서는, 펜타에리트리톨(메트)아크릴레이트, 2-시아노에틸(메트)아크릴레이트, 시클로헥실(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 2-(2-에톡시에톡시)에틸(메트)아크릴레이트, 2-에톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, n-헥실(메트)아크릴레이트, 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 히드록시프로필(메트)아크릴레이트, 이소보르닐(메트)아크릴레이트, 이소데실(메트)아크릴레이 트, 이소옥틸(메트)아크릴레이트, n-라우릴(메트)아크릴레이트, 2-메톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2-페녹시에틸(메트)아크릴레이트, 테트라히드로푸르푸릴(메트)아크릴레이트, N,N-디메틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, N,N-디메틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, N,N-디메틸아미노프로필(메트)아크릴레이트, N,N-디메틸아미노프로필(메트)아크릴레이트, (메트)아크릴로일모르폴린, 및 비스페녹시에탄올플루오렌아크릴레이트를 들 수 있다.  이들 화합물은 단독으로 또는 필요에 따라서 2종 이상을 조합하여 이용된다.
라디칼 중합성 화합물은 알릴기, 말레이미드기 및 비닐기 등의, (메트)아크릴기 이외의 라디칼 중합성 관능기를 갖는 화합물을 포함하고 있을 수 있다.  그 구체예로서는, N-비닐이미다졸, N-비닐피리딘, N-비닐피롤리돈, N-비닐포름아미드, N-비닐카프로락탐, 4,4'-비닐리덴비스(N,N-디메틸아닐린), N-비닐아세트아미드, N,N-디메틸아크릴아미드, N-이소프로필아크릴아미드, 및 N,N-디에틸아크릴아미드아크릴아미드를 들 수 있다.
접착제 중의 라디칼 중합성 화합물의 양은 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 바람직하게는 30 내지 250 중량부이다.  라디칼 중합성 화합물의 양이 30 중량부 미만인 경우, 경화 후의 내열성이 저하되기 쉬워지는 경향이 있고, 250 중량부를 초과하면 접착제를 필름으로서 사용하는 경우에 필름 형성성이 저하되는 경향이 있다.  동일한 관점에서, 라디칼 중합성 화합물의 양은 보다 바람직하게는 50 내지 150 중량부이다.
또한, 후술하는 바와 같이 (e) 성분의 산성 화합물이 비닐기 등의 라디칼 중 합성 관능기를 갖고 있는 경우, (e) 성분과는 다른 라디칼 중합성 화합물이 (b) 성분으로서 이용된다.
(c) 성분의 요소 화합물은 상기 화학식 10으로 표시되는 화합물이다.  관련된 요소 화합물을 산성 화합물과 조합하여 이용함으로써, 고온 고습 하에서의 접속 저항의 상승이나 접착 강도의 저하가 억제되고, 또한 저장 안정성이 특이적으로 개선된다.  한편, 본 발명자들의 지견에 따르면, 산성 화합물을 멜라민 수지와 조합한 경우에는, 초기의 접착 강도는 비교적 양호하지만, 장기간 보존 후 등에 접착 강도가 현저히 저하된다.  그 이유는 반드시 분명한 것은 아니지만, 장기간 보존 시에, 산성 화합물의 존재 하에서 멜라민 수지 자체의 반응이 서서히 진행하기 쉽기 때문이라고 생각된다.
화학식 10에 있어서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 치환기를 가질 수도 있는 알킬기 또는 수소 원자를 나타내고, R1 및 R2는 서로 결합하여 환을 형성하고 있을 수도 있다.  R3 및 R4는 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 8의 직쇄 알킬기, 또는 탄소수 3 내지 10의 분지된 알킬기를 나타낸다.  R1 및 R2로서의 알킬기는, 예를 들면 우레아기에 따라서 치환될 수도 있다.
보다 구체적으로는, 요소 화합물은 하기 화학식 (11), (12), (13), (14), (15), (16) 또는 (17)로 표시되는 화합물로부터 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하다.  이들 화합물을 이용함으로써 고온 고습 환경에 대한 내성 및 저장 안정성 향상의 효과가 특히 현저하게 발휘된다.
Figure 112009039776713-pct00003
화학식 (11) 내지 (17) 중, R3 및 R4는 화학식 10의 R3 및 R4와 동의이다.  화학식 (13) 중, R5 및 R6은 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 8의 직쇄 알킬기, 또는 탄소수 3 내지 10의 분지된 알킬기를 나타낸다.  화학식 (14) 중, R7 및 R8은 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 8의 직쇄 알킬기, 또는 탄소수 3 내지 10의 분지된 알킬기를 나타낸다.  화학식 (16) 중, R9는 수소 원자, 탄소수 1 내지 8의 직쇄 알킬기, 또는 탄소수 3 내지 10의 분지된 알킬기를 나타낸다.  화학식 (17) 중, R10 및 R11은 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 8의 직쇄 알킬기, 또는 탄소수 3 내지 10의 분지된 알킬기를 나타낸다.
더욱 구체적으로는, 요소 화합물로서는, 화학식 (11)로 표시되고, R3 및 R4가 수소 원자인 N,N'-디메틸올요소, 화학식 (12)로 표시되고, R3 및 R4가 메틸기인 1,3-디메톡시메틸에틸렌요소, 및 화학식 (17)로 표시되고, R3, R4, R10 및 R11이 메틸기인 1,3,4,6-테트라키스(메톡시메틸)글리콜우릴이 있다.
접착제 중의 요소 화합물의 양은 열가소성 수지 100 중량부에 대하여, 바람직하게는 1 내지 50 중량부이다.  요소 화합물의 양이 1 중량부 미만이면 신뢰성 시험에 대한 내성 향상의 효과가 작아지는 경향이 있고, 50 중량부를 초과하면 접착제를 필름으로서 사용하는 경우에 필름 형성성이 저하되는 경향이 있다.  동일한 관점에서 요소 화합물의 양은 보다 바람직하게는 5 내지 30 중량부이다.
(d) 성분의 라디칼 중합 개시제로서는 종래부터 알려져 있는 과산화물이나 아조 화합물 등 공지된 화합물을 사용할 수 있다.  안정성, 반응성, 상용성 측면에서는, 1분간 반감기 온도가 90 내지 175℃이고, 분자량이 180 내지 1000인 과산화물이 바람직하다.
바람직한 라디칼 중합 개시제의 구체예로서, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카르보네이트, 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카르보네이트, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디라우로일퍼옥사이드, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메 틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트, t-아밀퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, 3-히드록시-1,1-디메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디(3-메틸벤조일)퍼옥사이드, 디벤조일퍼옥사이드, 디(4-메틸벤조일)퍼옥사이드, 2,2'-아조비스-2,4-디메틸발레로니트릴, 1,1'-아조비스(1-아세톡시-1-페닐에탄), 2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 디메틸-2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 1,1'-아조비스(1-시클로헥산카르보니트릴), t-헥실퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(3-메틸벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카르보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디부틸퍼옥시트리메틸아디페이트, t-아밀퍼옥시노르말옥토에이트, t-아밀퍼옥시이소노나노에이트, 및 t-아밀퍼옥시벤조에이트를 들 수 있다.  이들 화합물은 단독으로 이용할 수도 있고 2종 이상을 조합하여 이용할 수도 있다.
라디칼 중합 개시제로서는 광 조사(전형적으로는 150 내지 750 nm)에 의해서 라디칼을 발생하는 광 라디칼 중합 개시제도 바람직하다.  광 라디칼 중합 개시제로서는, 예를 들면 문헌 [Photoinitiation, Photopolymerization, and Photocuring, J.-P. Fouassier, Hanser Publishers(1995년), p17 내지 p35]에 기재되어 있는 α-아세토아미노페논 유도체나 포스핀옥사이드 유도체가 광 조사에 대한 감도가 높기 때문에 보다 바람직하다.  이들 광 라디칼 중합 개시제는 단독으로 이용할 수도 있고, 과산화물이나 아조 화합물과 조합하여 이용할 수도 있다.
접착제 중의 라디칼 중합 개시제의 양은 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 0.1 내지 30 중량부가 바람직하다.  라디칼 중합 개시제의 양이 0.1 중량부 미만이면 경화 부족이 발생할 가능성이 높아지는 경향이 있고, 30 중량부를 초과하면 저장 안정성 향상의 효과가 작아지는 경향이 있다.  동일한 관점에서, 라디칼 중합 개시제의 양은 2 내지 20 중량부가 보다 바람직하다.
(e) 성분의 산성 화합물은 인산기 등의 산성기를 1 또는 2 이상 갖는 화합물이다.  특히, 인산기 및 비닐기를 갖는 산성 화합물이 바람직하다.  인산기 및 비닐기를 갖는 산성 화합물을 이용함으로써 보다 높은 접착력을 유지할 수 있다.  인산기와, 비닐기((메트)아크릴기)를 갖는 산성 화합물로서는, 예를 들면 하기 화학식 (21), (22) 또는 (23)으로 표시되는 화합물을 들 수 있다.
Figure 112009039776713-pct00004
화학식 (21) 중, R30 및 R31은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나 타내고, w 및 x는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.  화학식 (22) 중, R30은 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, x, y 및 z는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.  화학식 (23) 중, R30 및 R31은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, a 및 b는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.
보다 구체적으로는, 산성 화합물은 애시드 포스포옥시에틸메타크릴레이트, 애시드 포스포옥시에틸아크릴레이트, 애시드 포스포옥시프로필메타크릴레이트, 애시드 포스포옥시폴리옥시에틸렌글리콜모노메타크릴레이트, 애시드 포스포옥시폴리옥시프로필렌글리콜모노메타크릴레이트, 2-(메트)아크릴로일옥시에틸포스페이트, 2,2'-디(메트)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, EO(에틸렌옥사이드) 변성 인산디메타크릴레이트, 인산 변성 에폭시아크릴레이트, 인산비닐 및 락톤 변성 인산메타크릴레이트로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하다.
접착제 중의 산성 화합물의 양은 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 바람직하게는 0.05 내지 30 중량부이다.  산성 화합물의 양이 0.05 중량부 미만이면 고 접착 강도가 얻어지기 어려워지는 경향이 있고, 30 중량부를 초과하면 경화 후의 접착제의 물성이 저하되어, 신뢰성 향상의 효과가 작아지는 경향이 있다.  동일한 관점에서, 산성 화합물의 양은 보다 바람직하게는 0.1 내지 20 중량부이다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 (f) 성분으로서 도전성 입자를 추가로 함유하고 있을 수도 있다.  도전성 입자를 함유하는 접착제는 이방성 도전 접착제로서 특히 유용하다.  도전성 입자로서는 Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자나 카본을 들 수 있다.  유리, 세라믹, 플라스틱 등으로 이루어지는 비도전성의 핵체와, 이 핵체를 피복하는 금속 또는 카본을 포함하는 피복층을 갖는 피복 입자를 도전성 입자로서 이용할 수도 있다.  도전성 입자가 플라스틱을 포함하는 핵체와, 핵체를 피복하는 금속 또는 카본을 포함하는 피복층을 갖는 피복 입자, 또는 열용융 금속 입자이면 가열 가압에 의해 변형성을 갖기 때문에, 접속 시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상되기 때문에 바람직하다.  또한, 이들 도전성 입자의 표면을 추가로 고분자 수지 등으로 피복한 미립자는, 도전성 입자의 배합량을 증가한 경우의 입자끼리의 접촉에 의한 단락을 억제하여, 전극 회로 사이의 절연성을 향상할 수 있기 때문에, 적절하게 이것을 단독 또는 도전성 입자와 혼합하여 이용할 수도 있다.
도전성 입자의 평균 입경은 분산성, 도전성 면에서 1 내지 18 μm인 것이 바람직하다.  접착제 중의 도전성 입자의 양은 도전성 입자를 포함하는 접착제 전체의 부피에 대하여 0.1 내지 30 부피%인 것이 바람직하다.  도전성 입자의 양이 0.1부피% 미만이면 충분한 도전성이 얻어지기 어려워지는 경향이 있고, 30 부피%를 초과하면 회로의 단락이 발생하여 쉬워지는 경향이 있다.  동일한 관점에서, 도전성 입자의 양은 0.1 내지 10 부피%가 보다 바람직하다.  또한, 도전성 입자의 부피%는 경화 전의 각 성분의 23℃에서의 부피에 기초하여 결정된다.  각 성분의 부피는 비중을 이용하여 중량으로부터 부피로 환산할 수 있다.  또는, 각 성분을 용해하거나 팽윤시키거나 하지 않고, 각 성분을 잘 적시는 적당한 용매(물, 알코올 등)을 메스실린더에 넣고, 거기에 각 성분을 투입하여 증가한 부피를 그 부피로서 구할 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 안정화제를 함유하고 있을 수도 있다.  안정화제를 이용함으로써 경화 속도를 적절히 제어하면서, 저장 안정성 향상의 효과가 보다 한층 현저한 것으로 된다.  안정화제는 벤조퀴논 및 하이드로퀴논 등의 퀴논 유도체, 4-메톡시페놀 및 4-t-부틸카테콜 등의 페놀 유도체, 2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실 및 4-히드록시-2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실 등의 아미녹실 유도체, 및 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트 등의 힌더드 아민 유도체로부터 선택되는 것이 바람직하다.
접착제 중의 안정화제의 양은 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 바람직하게는 0.01 내지 30 중량부이다.  안정화제의 양이 0.01 중량부 미만이면 그 효과가 저하되는 경향이 있고, 30 중량부를 초과하면 다른 성분과의 상용성이 저하되는 경향이 있다.  동일한 관점에서, 안정화제의 양은 보다 바람직하게는 0.05 내지 10 중량부이다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 알콕시실란 유도체 및 실라잔 유도체로 대표되는 커플링제 및 밀착 향상제, 레벨링제 등의 접착 보조제를 함유하고 있을 수도 있다.  구체적으로는, 접착제는 하기 화학식 (30)으로 표시되는 실란 화합물을 함유하고 있을 수도 있다.  이러한 실란 화합물은 단독으로 이용할 수도 있고, 2종 이상을 조합할 수 있을 수도 있다.
Figure 112009039776713-pct00005
화학식 (30) 중, R32는 수소 원자, 탄소수 1 내지 5의 알킬기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시카르보닐기 또는 아릴기를 나타내고, 동일 분자 중의 복수의 R32는 동일하거나 상이할 수도 있고, R33는 (메트)아크릴로일옥시기, 비닐기, 이소시아네이트기, 이미다졸기, 머캅토기, 아미노기, 메틸아미노기, 디메틸아미노기, 벤질아미노기, 페닐아미노기, 시클로헥실아미노기, 모르폴리노기, 피페라지노기, 우레이도기 또는 글리시딜기를 나타내고, c는 1 내지 10의 정수를 나타낸다.  또한, R33이 (메트)아크릴로일옥시기인 경우, 실란 화합물은 (b) 성분으로서 이용된다.  다시 말해서, (b) 성분의 라디칼 중합성 화합물은 화학식 (30)으로 표시되고, R33이 (메트)아크릴로일옥시기인 실란 화합물을 포함하고 있을 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 고무를 함유하고 있을 수도 있다.  고무를 이용함으로써 응력 완화 및 접착성 향상의 효과가 얻어진다.  고무의 구체예로서는, 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 수산기 말단 1,2-폴리부타디엔, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 수산기 말단 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프 로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜, 및 폴리-ε-카프로락톤을 들 수 있다.
접착성 향상 측면에서는, 고극성기인 시아노기 또는 카르복실기를 측쇄 또는 말단에 갖는 고무가 바람직하다.  또한, 유동성 향상 측면에서는 액상 고무가 보다 바람직하다.  구체적으로는, 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 및 액상 카르복실화니트릴 고무를 들 수 있다.  이들 고무는 아크릴로니트릴을 10 내지 60 중량% 포함하는 것이 바람직하다.  이들 고무는 단독으로 이용할 수도 있고, 2종 이상을 조합할 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 상온(0 내지 30℃)에서 액상(바람직하게는 페이스트상)일 수도 있고, 고체일 수도 있다.  고체의 접착제는 가열하여 사용할 수도 있고, 용제를 사용하여 페이스트화할 수도 있다.  사용할 수 있는 용제로서는, 접착제의 각 성분과 반응성이 없고, 또한 충분한 용해성을 나타내는 것이면 특별히 제한은 받지 않지만, 상압에서의 비점이 50 내지 150℃인 것이 바람직하다.  비점이 50℃ 미만인 경우, 실온(0 내지 30℃)에서 방치하면 휘발할 우려가 있어, 개방계에서의 사용이 제한된다.  또한, 비점이 150℃를 초과하면, 용제를 휘발시키는 것이 어려워, 접착 후의 신뢰성에 악영향을 미칠 우려가 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 필름 형상일 수도 있다.  필름의 형상으로 사용하면 취급성 등 면에서 한층 편리하다.  필름 형상의 접착제는, 예를 들면 접착제를 용제에 용해한 용액을 불소 수지 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 이형 지 등의 박리성 기재 상에 도포하거나, 또는 부직포 등의 기재에 함침시켜 박리성 기재 상에 얹어 놓고, 그 후, 용제를 제거하는 방법에 의해 얻을 수 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제는 열팽창 계수가 서로 다른 이종의 피착체의 조합을 접착하기 위한 접착제로서 사용하는 것이 가능하다.  구체적으로는, 이방성 도전 접착제, 은페이스트, 및 은 필름 등으로 대표되는 회로 접속 재료로서 바람직하게 사용된다.  또는 CSP용 엘라스토머, CSP용 언더충전재, LOC 테이프 및 다이어태치 필름 등으로 대표되는 반도체 소자 접착 재료로서 본 실시 형태에 따른 접착제를 사용할 수도 있다.
도 1은 접속 구조체의 일 실시 형태를 도시하는 개략단면도이다.  도 1에 도시하는 접속 구조체 (1)은 제1 회로 기판 (21) 및 이것의 주면 (21a) 상에 형성된 제1 접속 단자 (22)를 갖는 제1 회로 부재 (20)과, 제2 회로 기판 (31) 및 이것의 주면 (31a) 상에 형성된 제2 회로 전극 (32)를 갖는 제2 회로 부재 (30)과, 제1 회로 부재 (20)과 제2 회로 부재 (30) 사이에 개재하여 이들을 접착하고 있는 접착층 (10)을 구비한다.  제2 회로 부재 (30)은 제2 접속 단자 (32)가 제1 접속 단자 (22)와 대향하도록 제1 회로 부재 (20)과 대향 배치되어 있다.
접착층 (10)은 도전성 입자를 함유하는 상술한 접착제에 의해서 형성되어 있고, 절연층 (11)과, 절연층 (11) 내에 분산되어 있는 도전성 입자 (7)로 구성된다.  절연층 (11)은 접착제 중 도전성 입자 이외의 성분에 유래하고, 라디칼 중합성 화합물의 라디칼 중합에 의해 형성된 경화체이다.  대향하는 제1 접속 단자 (22) 및 제2 접속 단자 (32)는 도전성 입자 (7)을 통해 전기적으로 접속되어 있 다.  한편, 동일한 회로 기판 상에 형성된 제1 접속 단자 (22)끼리, 및 제2 접속 단자 (32)끼리는 절연되어 있다.
제1 회로 기판 (31) 및 제2 회로 기판 (21)로서는, 예를 들면 반도체, 유리 및 세라믹 등의 무기 재료의 기판, 플라스틱 기판, 또는 유리/에폭시 기판이 이용된다.  플라스틱 기판으로서는, 폴리이미드 필름, 폴리카보네이트 필름 및 폴리에스테르 필름을 들 수 있다.  제1 접속 단자 및 제2 접속 단자는 구리 등의 금속으로 형성된다.
보다 구체적으로는, 제1 회로 부재 (20) 및 제2 회로 부재 (30) 중 한쪽은 유리 기판 또는 플라스틱 기판을 회로 기판으로서 갖고, ITO 등으로 형성된 접속 단자를 갖는 액정 디스플레이 패널일 수도 있다.  또한, 제1 회로 부재 (20) 및 제2 회로 부재 (30) 중 한쪽은 폴리이미드 필름을 회로 기판으로서 갖는 연성 인쇄 배선판(FPC), 테이프 캐리어 패키지(TCP) 혹은 칩온 필름(COF), 또는 반도체 기판을 회로 기판으로서 갖는 반도체 실리콘칩일 수도 있다.  이들 각종 회로 부재를 필요에 따라 적절하게 조합하여 접속 구조체가 구성된다.
접속 구조체 (1)은, 예를 들면 제1 회로 부재 (20), 필름 형상의 접착제 및 제2 회로 부재 (30)을 이 순서대로 제1 접속 단자 (22) 및 제2 접속 단자 (32)가 상대치하도록 중첩시키고, 그 상태에서 가열 및 가압하여 접착제를 경화시키는 방법에 의해 형성된다.  가열 온도는 특별히 제한은 받지 않지만, 100 내지 250℃가 바람직하다.  압력은 피착체에 손상을 제공하지 않는 범위이면 특별히 제한은 받지 않지만, 일반적으로는 0.1 내지 10 MPa가 바람직하다.  이들 가열 및 가압은 0.5초 내지 120초간의 범위에서 행하는 것이 바람직하고, 140 내지 200℃, 3 MPa, 10초의 가열로도 접착시키는 것이 가능하다.
이하, 실시예를 들어 본 발명에 대해서 보다 구체적으로 설명한다.  다만 본 발명은 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
재료
(a) 열가소성 수지
·페녹시 수지: PKHM-30(상품명), 인켐(InChem)사 제조
·부티랄 수지: 덴카 부티랄 3000-1(상품명), 덴키가가꾸 고교사 제조
·폴리에스테르우레탄 수지: UR-3500(상품명), 도요 보우사 제조
·우레탄 수지: 평균 분자량 2000의 폴리부틸렌아디페이트디올 450 중량부, 평균 분자량 2000의 폴리옥시테트라메틸렌글리콜 450 중량부 및 1,4-부틸렌글리콜 100 중량부를 메틸에틸케톤 4000 중량부 속에서 균일하게 혼합하고, 디페닐메탄디이소시아네이트 390 중량부를 첨가하고 50℃에서 반응시켜 얻었다(중량 평균 분자량 10만).
(b) 라디칼 중합성 화합물
·이소시아누르산 EO 변성 트리 아크릴레이트: M-315(상품명), 도아 고세이가부시끼가이샤 제조
·우레탄아크릴레이트: AT-600(상품명), 교에이샤 가가꾸 가부시끼가이샤 제조
(c) 요소 화합물
·N,N'-디메틸올요소(요소 화합물 1): 도쿄 가세이 제조
·1,3,4,6-테트라키스(메톡시메틸)글리콜우릴(요소 화합물 2): 도쿄 가세이 제조
·1,3-디메톡시메틸에틸렌요소(요소 화합물 3): 2-이미다졸리돈(알드리치 제조) 43 중량부와 염기성 조건 하에서 37% 포름알데히드(간토 가가꾸 제조) 122 중량부를 100℃에서 1시간 반응시킨 후, 실온(25℃)으로 냉각하고 메탄올(간토 가가꾸 제조) 32 중량부를 첨가하고 산성 조건 하에서 30분 교반하고, 물을 증류 제거하여 얻었다(수율 72%).
(d) 라디칼 중합 개시제
·t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트: 퍼헥실 O(상품명), 닛본 유시 가부시끼가이샤 제조
(e) 산성 화합물
·2-(메트)아크릴로일옥시에틸포스페이트: 라이트에스테르 P-2M(상품명), 교에이샤 가부시끼가이샤 제조
·락톤 변성 인산메타크릴레이트: 카야마 PM-21(상품명), 닛본 가야꾸 가부시끼가이샤 제조
필름 형상 접착제의 제조
페녹시 수지 및 부티랄 수지의 각 40 g을 메틸에틸케톤 60 g에 각각 용해하여, 고형분 40 중량%의 용액을 준비하였다.  폴리에스테르우레탄 수지는 메틸에틸 케톤과 톨루엔의 혼합 용매에 용해하였다.  이들 용액을 접착제의 제조에 이용하였다.
또한, 폴리스티렌을 포함하는 핵체의 표면에 두께 0.2 μm의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02 μm의 금층을 설치한 도전성 입자(평균 입경 4 μm, 비중 2.5)를 제조하였다.
열가소성 수지, 라디칼 중합성 화합물, 요소 화합물, 라디칼 중합 개시제 및 산성 화합물을 표 1에 나타내는 조성(고형 중량비)로 혼합하고, 또한 상기 도전성 입자를 1.5 부피%의 비율로 첨가하고 이것을 분산시켜, 각 실시예 및 비교예의 접착제 용액을 준비하였다.
얻어진 접착제 용액을 두께 80 μm의 불소 수지 필름에 도공 장치를 이용하여 도포하고, 70℃, 10분의 열풍 건조에 의해서, 두께 18 μm의 필름 형상 접착제를 얻었다.
Figure 112009039776713-pct00006
필름 형상 접착제의 평가
(1) 접착 강도, 접속 저항
얻어진 필름 형상 접착제를 이용하여, 라인폭 25 μm, 피치 50 μm, 두께 12 μm의 구리 회로를 500개 갖는 연성 회로판(FPC)과, 0.2 μm의 산화인듐(ITO)의 박층을 형성한 유리 기판(두께 1.1 mm, 표면 저항 20Ω/□)을, 열압착 장치(가열 방식: 콘스탄트 히트형, 도레이 엔지니어링 가부시끼가이샤 제조)를 이용하여 160℃의 온도에서 3 MPa에서 10초간의 가열 및 가압을 행하여 폭 2 mm에 걸쳐서 접속하여 접속 구조체를 제조하였다.  얻어진 접속 구조체의 인접 회로 사이의 저항치를, 접착 직후와, 85℃, 85% RH의 고온 고습조 중에 168시간 유지한 후에 멀티미터로 측정하였다. 저항치는 인접 회로 사이의 저항 37점의 평균으로 나타내었다.
또한, 접속 구조체의 접착 강도를 JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법으로 측정하였다.  접착 강도의 측정 장치는 도요 볼드윈 가부시끼가이샤 제조의 텐실론 UTM-4(박리 속도 50 mm/분, 25℃)을 사용하였다.
접속 저항 및 접착 강도의 측정은 접착 직후, 및 접속 구조체를 85℃, 85% RH의 고온 고습조 중에 168시간 유지하는 신뢰성 시험에 제공한 후에 행하였다.  측정 결과를 표 2에 나타내었다.
Figure 112009039776713-pct00007
실시예 1 내지 7의 필름 형상 접착제는 접착 직후 및 고온 고습 처리 후에 있어서 양호한 접속 저항 및 접착 강도를 나타내고 있고, 신뢰성 시험에 대하여 충분한 내성을 갖는 것을 알 수 있었다.  한편, 요소 화합물을 사용하지 않은 비교예 1 내지 3에서는, 고온 고습 처리 후에 접착 강도의 대폭적인 저하가 보였다. 또한, 산성 화합물을 사용하지 않은 비교예 4는 접착 직후의 시점에 접속 저항 및 접착 강도가 충분하지 않고, 고온 고습 처리 후에는 박리가 발생하였다. 표 2 중, 「오픈」은 접속 저항이 500Ω 이상이던 것을 의미하고, 「박리」는 박리 강도(접착 강도) 측정시에 FPC가 박리된 것을 의미한다.
(2) 저장 안정성
실시예 3, 6에서 얻어진 필름 형상 접착제에 진공 포장을 실시하고, 40℃에서 3일간 방치하였다.  그 후, 「(1) 접착 강도, 접속 저항」의 경우와 동일하게 하여 접속 구조체를 제조하고, 접착 강도 및 접속 저항을 측정하였다.  측정 결과를 방치 전(접착 직후)의 값과 함께 표 3에 나타내었다.
Figure 112009039776713-pct00008
실시예 3, 6의 필름 형상 접착제는, 40℃/3일의 방치 전후에 양호한 접속 저항 및 접착 강도를 나타내고, 저장 안정성이 우수한 것을 알 수 있었다.
이상과 같은 실험 결과에서도 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따르면, 높은 접착 강도를 발현함과 함께, 고온 고습 하에서의 신뢰성 시험에 대한 높은 내성을 갖고, 또한 저장 안정성도 우수한 라디칼 경화형의 접착제가 제공되는 것이 확인되었다.

Claims (7)

  1. (a) 열가소성 수지와,
    (b) 라디칼 중합성 화합물과,
    (c) 하기 화학식 10으로 표시되는 요소 화합물과,
    (d) 라디칼 중합 개시제와,
    (e) 인산기 및 비닐기를 갖는 산성 화합물
    을 함유하는 접착제.
    <화학식 10>
    Figure 112011030592072-pct00009
    [화학식 10 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 치환기를 가질 수도 있는 알킬기 또는 수소 원자를 나타내고, R1 및 R2는 서로 결합하여 환을 형성하고 있을 수도 있고, R3 및 R4는 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 8의 직쇄 알킬기, 또는 탄소수 3 내지 10의 분지된 알킬기를 나타냄]
  2. 제1항에 있어서, 상기 라디칼 중합성 화합물의 양이 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 30 내지 250 중량부이고,
    상기 요소 화합물의 양이 상기 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 1 내지 50 중량부이며,
    상기 라디칼 중합 개시제의 양이 상기 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 0.1 내지 30 중량부이고,
    상기 산성 화합물의 양이 상기 열가소성 수지 100 중량부에 대하여 0.05 내지 30 중량부인 접착제.
  3. 제1항에 있어서, 상기 열가소성 수지가 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴 리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지 및 폴리이미드 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 접착제.
  4. 제1항에 있어서, (f) 도전성 입자를 추가로 함유하는 접착제.
  5. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와,
    제2 접속 단자를 갖고, 상기 제2 접속 단자가 상기 제1 접속 단자와 대향하도록 상기 제1 회로 부재와 대향 배치된 제2 회로 부재와,
    상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재 사이에 개재하여 이들을 접착하고 있는 접착층을 구비하고,
    상기 접착층이 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 접착제에 의해서 형성되어 있는 접속 구조체.
  6. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 접속 단자를 갖는 회로 부재끼리를 접착하여 접속 구조체를 형성하기 위한 이방성 도전 접착제인 접착제.
  7. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재, 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 및 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 이 순서대로 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 상대치하도록 중첩시키고, 그 상태에서 가열 및 가압하여 상기 접착제를 경화시키는 접속 구조체의 제조 방법.
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