JPS6339949A - Ａｓａタ−ポリマ−、アクリル系ポリマ−及びアクリレ−ト基質衝撃改質剤からなるブレンド - Google Patents

Ａｓａタ−ポリマ−、アクリル系ポリマ−及びアクリレ−ト基質衝撃改質剤からなるブレンド

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JPS6339949A JP62145455A JP14545587A JPS6339949A JP S6339949 A JPS6339949 A JP S6339949A JP 62145455 A JP62145455 A JP 62145455A JP 14545587 A JP14545587 A JP 14545587A JP S6339949 A JPS6339949 A JP S6339949A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は、（Ａ）例えば架橋アクリレート（メタクリレ
ート）、架橋スチレン−アクリロニトリル及び線状非架
橋スチレン−アクリロニトリルの諸成分から成る如きタ
イプのアクリレート−スチレン−アクリロニトリルター
ポリマー改質剤、（Ｂ）例えばポリメチルメタクリレー
ト等のアクリル系重合体樹脂及び（Ｃ）ポリメチルメタ
クリレートへグラフト結合した架橋アルキルアクリレー
トから成る衝撃改質剤のブレンドに関するものである。
得られるブレンドは耐候性で耐衝撃性の物品を製造する
のに使用できる。
従来技術の記載 ＡＳＡ樹脂（ＡＡＳ樹脂としても知られている）は、耐
衝撃性と耐候性をすぐれて持ちあわせ、屋外での用途に
特に適している、アクリレート、スチレン及びアクリロ
ニトリルのターポリマーである。特に好ましいＡＳＡ樹
脂は、米国特許節３゜９４４．６３１号においてニー（
Ｙｕ）らによって教示されたものであり、多段の相互貫
入型の重合体である。しかし、ある種の用途にとっては
前述の耐衝撃性及び耐候性とアクリル系樹脂のすぐれた
光沢特性との両者を兼備した樹脂を提供することが望ま
れる。
ポリメチルメタクリレート樹脂のようなアクリル系重合
体は良好な光学的性質、すぐれた耐候性及び良好な引張
り及び曲げ強さを有する。これら７は建築用パネルやト
リム、乗り物の外部部品、屋外の備品、水泳プール部品
等を含む幅広い用途をもっている。しかし、未改質のア
クリル系樹脂の耐衝撃性は非常に低く、より高度の耐衝
撃性も望まれるある種の用途においてはこれらの樹脂を
・用いることはできない。
米国特許節３．６５５．８２６号において、Ｒ９Ｐ、フ
ェルマン（Ｒ，Ｐ、Ｆｅｌ　１ｍａｎｎ）らは、種々の
熱可塑性重合体（アクリル系樹脂を含む。第８欄１１〜
１３行参照）と３段のアクリルエラストマー耐衝撃性イ
ンターポリマーをブレンドすることを提案している。こ
の先行技術の文献には、該インターポリマーの第三相の
選択が重要であることが示され、衝撃の改質が望まれる
場合、この第三相はメタクリレートかアクリレートでな
ければならないことが示唆されている（ｍ５欄６５〜７
０行参照）。
１９８０年８月１１日出願の米国特許節１７６゜８８７
号（現在は放棄）においては、耐候性と耐衝撃性を有す
る、アクリル系重合体とアクリロニトリル−スチレン−
アクリレートインターポリマーとのブレンドが提案され
た。予想される通り、ゴム状衝撃改質剤の添加によりア
クリル系樹脂の耐衝撃性は改善されたが、耐衝撃性の改
善により曲げ及び引張り特性と光沢のようなその他の性
質が犠牲にされた。
ここで意外にも、前述のＡＳＡとアクリル系重合体をア
クリレート基質衝撃改質剤と共に用いて、引張り、曲げ
及び光沢特性を許容しつるレベルに維持しながらアクリ
ル系樹脂−ＡＳＡブレンドの衝撃強さを改良しうろこと
が見出された。
本発明の要約 本発明は、 （Ａ）アクリレート−スチレン−アクリロニトリル重合
体（ＡＳＡ）［好ましくは架橋アクリレート（メタクリ
レート）、架橋スチレン−アクリロニトリル及び非架橋
スチレン−アクリロニトリルの諸重合体成分から構成さ
れる］ （Ｂ）例えばポリメチルメタクリレート樹脂のようなア
クリル系重合体、及び （Ｃ）ポリアクリレート（、メタクリレート）樹脂にグ
ラフト結合した架橋アルキルアクリレートの多段エラス
トマーからなる衝撃改質剤から成る耐候性耐衝撃性ブレ
ンドに関する。
好ましいＡＳＡインターポリマーはＡ、Ｊ、ニー（Ｙｕ
）らの米国特許箱３，９４４，６３１号により詳しく記
載されている。これは、従来技術において、ポリカーボ
ネート樹脂に適した添加剤として（米国特許箱４，１４
８，８４２号、Ａ。
Ｊ、ニーら）、塩素化塩化ビニル重合体及び塩化ビニル
重合体のブレンドに適した添加剤として（米国特許箱４
，１６０，７９３号、Ｐ、クラフト（Ｋｒａｌ’ｔ　）
ら）、また塩化ビニル重合体に適した添加剤として（米
国特許箱４．１６８．２８５号）に述べられている。
グラフト結合した衝撃改質剤はＦ、　Ｈ，オーウエンス
（Ｏｖｅｎｓ　）の米国特許箱３，８０８，１８０号に
記述され、アクリル樹脂及びハロゲン化ビニル樹脂の有
用な改質剤として述べられている。
前述の熱可塑性樹脂とエラストマー性衝撃改質剤の組合
せは両方のベース樹脂の望ましい特性のいくつかを有す
る有意に改善されたブレンドを提供する。
本発明のブレンドは広範囲の重量比で配合しつる。、一
般に、ＡＳＡ樹脂（Ａ）とアクリル系樹脂（Ｂ）の合計
１００重量部に対して、ＡＳＡ樹脂（Ａ）は５〜９５部
、アクリル系樹脂（Ｂ）はそれに対応して９５〜５部を
占めうる。好ましいブレンドは８０〜２０部のアクリル
系樹脂に対し２０〜８０部のＡＳＡを含む。
アクリレートゴム添加剤（Ｃ）は一般に、樹脂（Ａ）と
（Ｂ）の合計１００重量部につき約１〜４０重量部の割
合で用いられる。好ましくは約５〜２０部のアクリレー
トゴム添加剤が用いられる。
好ましい具体例の記載 ここで用いられる“アクリル系樹脂”の語はアクリル系
エステル単二体の重合によって製造されるアクリル系樹
脂を含むものである。これらの重合体物質の構造に関す
る詳細は、その製造方法と同様、モダンプラスチックス
エンサイクロペディア（１９７７〜１９７８版）９〜１
０頁、ハンドブック　オブ　プラスチックス　アンド　
エラストマーズ、Ｃ，Ａ、ハーバ−編、マクグロー−ヒ
ル社（１９７５）１−７１から１−７５頁、ボリマーズ
　アンド　レジンズ、Ｂ、ゴールディング、パン、ノス
トランド社（１９５９）４４８〜４６２頁を含む多数の
資料から入手しうる。この種のアクリル系樹脂又はプラ
スチックの中で代表的体ものには、ポリメチルメタクリ
レート（よ＜ＰＭＭＡと呼ばれる）、ポリエチルアクリ
レート及びポリブチルアクリレートがある。これらのア
クリ系エステルと少量の１種又はそれ以上の共重合性単
量体とのコポリマー、例えばメチルメタクリレートとス
チレン、アクリロニトリルとのコポリマーもまた包含さ
れる。市販のアクリル系樹脂には、ルサイト（ＬＵＣＩ
ＴＥ）（Ｅ、１．デュポン社）やプレキシグラス（ＰＩ
、ＥＸＩＧＬＡＳ）（ローム　アンド　ハース社）のよ
うな商標を付して販売されているものがある。良好な性
質と入手の容易さにより、本発明の組成物において用い
るアクリル系樹脂はＰＭＭＡが好ましい。
上記アクリル系樹脂はアクリレート−スチレン−アクリ
ロニトリルターポリマーとブレンドされる。いくつかの
販売元より種々のタイプのＡＳＡターポリマーが入手で
きる。しかし、耐衝撃性、引張り及び曲げ特性並びに光
沢を含めた総合的性質が良くバランスのとれるためには
、ＡＳＡ樹脂として、架橋アクリレート（メタクリレー
ト）、架橋スチレン−７クリロニトリル及び非架橋スチ
レン−アクリロニトリルの諸成分からなるインターポリ
マー（即ち、相互貫入型の網目構造体）を選ぶのが特に
好ましい。
“架橋アクリレ−１−（メタクリレート）、架橋スチレ
ン−アクリロニトリル及び非架橋スチレンーアクリロニ
トリルの諸成分から成るインターポリマー”という用語
はニーらの米国特許箱３，９４４．６３１号に記載され
た種類のインターポリマー組成物を包含するものである
。これらの好ましいインターポリマー組成物は典型的に
は次のような３段階の逐次的重合工程によって製造され
る。
１、二個又は多数のエチレン性不飽和基を付する適当な
架橋剤の有効量の存在下、水性重合媒体中で、少なくと
も１種の０２〜Ｃ＋ｏアルキルアクリレート又は０８〜
Ｃ２２アルキルメタクリレート又はそれらの相溶可能な
混合物の単量体仕込み物（ここでは本発明の目的にそっ
て“アクリレート（メタクリレート）”という）を乳化
重合させる工程、ただしこの工程において使用するには
アクリレート（メタクリレート）単量体として０４〜Ｃ
８アルキルアクリレートが好ましい。
２、同じく二個又は多数のエチレン性不飽和基を存する
適当な架橋剤の有効量の存在下で、水性重合媒体中でス
チレンとアクリロニトリルの単量体仕込み物を乳化重合
させる工程、この重合は、架橋アクリレート（メタクリ
レート）と架橋スチレン−アクリロニトリルの成分がそ
れぞれの相が互いに囲み貫入したインターポリマーを形
成するように、工程１で得られた生成物の存在下で行わ
れる。
３、工程２で得られた生成物の存在下で、架橋剤を存在
せずに、スチレンとアクリロニトリルの単量体仕込み物
を乳化重合又は懸濁重合させる工程。
このＡＳＡ生成物は一般的に、約５〜約５０重瓜％の上
記架橋アクリレート（メタクリレート）成分、約５〜約
３５重量％の架橋スチレンーアクリロニトリル成分及び
約１５〜約９０重鑓％の非架橋スチレン−アクリロニト
リルから成る。これは、スチレン−アクリロニトリルコ
ポリマー成分と架橋アクリレート（メタクリレート）重
合体成分との間にグラフト重合は殆んどなく、従って、
相互貫入型の網目構造体であると考えられる。
本発明の組成物に必要な衝撃改質成分はポリアクリレー
ト樹脂、特にポリメチルメタクリレート樹脂にグラフト
結合した架橋アルキルアクリレートから成る多段エラス
トマーである。殊に好ましいグラフト重合体はアクリロ
イド（Ａｃｒｙｌｏｉｄ　；登Ｌｉ商？、ｆｌ）　ＫＭ
　３３０のようなローム　アンド　ハース社より市販さ
れている種類のコアーシェルポリマーである。一般にこ
れらの衝撃改質剤はｎ−ジプチルアクリレート単独はこ
れとビニル芳香族化合物との組合せから誘導された単位
を含む。この種の衝撃改質剤は米国特許筒３．８ＯＬ　
　１００号においてオーウェンスにより開示されている
。
最も好ましくは、グラフトコアーシェル衝撃改質剤はｎ
−ブチルアクリレートを主体とするゴム状コアとメチル
メタクリレート単独又はこれとスチレンとの混合物から
重合された第２段を有する２段重合体から成る。この第
１段には架橋性単量体とグラフト結合性単量体も存在さ
せる。架橋性単量体の例には、ｌ、３−ブチレンジアク
リレート、ジビニルベンゼンおよびブチレンジメタクリ
レートがある。グラフト結合性単量体の例にはアリルア
クリレート、アリルメタクリレート及びジアリルマレニ
ー１・がある。
さらに本発明の組成物は任意に１種又はそれ以上の補強
剤を含んでいてもよい。本発明に有用な代表的補強剤に
はガラス繊維、マイカ又はその両方があるが、これらに
限定されない。本発明の組成物はまた慣用の顔料、加工
助剤、潤滑剤、酸化安定剤や熱安定剤のような安定剤等
を有効量含んでもよい。
本発明の配合物の配合は２本ロール又はバンバリー混合
、単軸又は多軸スクリュー押出のようなよく知られた任
意の重合体混合手段、又は各重合体成分に十分な熱とせ
ん断力を加え均一なブレンドを与える他の任意の方法に
よって行うことができる。
本発明を次の実施例によってさらに説明するが、これに
限定されるものではない。実施例において部は特に記載
がない限り重量による（重量部）。
実施例１〜３ 表１に記載の組成物をヘンシェルミキサーで混合した。
このブレンドを３５０，４２０，４４０゜４５０．４５
０．４５０″Ｆの押出設定温度を有する２８ｍｍワーナ
ー　アンド　プフライドラー（Ｗｅｒｎｃｒ　ａｎｄ　
Ｐｆ’１ｃｆｄｃｒｏｒ　）　２軸スクリユ一押出機で
押し出した。押し出された樹脂は４３１／１５０丁のバ
レル／金型設定温度を有する３オンスニユーバリー（Ｎ
ｅｖｂｕｒｙ　）射出成形機でＡＳＴＭ試験片に成形し
た。
配合物は表に示した市販の材料を用いる。
ＡＳＡ　　；ゼロイ（ＧＥＬＯＹ　、登録商標）１０２
０樹脂、ゼネラルエレクトリック社、 Ｎ−ブチルアクリレート／スチレン ／アクリロニトリルインターポリマ ー（約３２／４９．６／１８．４の 重量比） ＰＭＭＡ：コンチネンタル（Ｃｏｎｔｉｎｅｎｔａｌ　
）ＣＰ−８１アクリル系樹脂 ポリ（メチルメタクリレート）、 ＭＦＩ目２．５ ＫＭ３３０ニアクリロイド（Ａｃｒｙｌｏｌｄ　；登録
商標）ＫＭ３３０エラストマー、ローム アンド　ハース社 ｎ−ブチルアクリレート／ブチレン グリコールジアクリレート／メチル メタクリレート／アリルアクリレー ト　　（８０１０，３５／２０１０．　　　３ｆｆｉ量
部） Ｋ　Ｇ　１８５１　：クラトン（Ｋｒａｔｏｎ　；登録
商標）Ｇ１６５１エラストマー、シェルケミカ ル社 スチレン−エチレンブチレン−スチ レン（Ｓ、ＥＢＳ）の部分ハロゲン化 トリブロックコポリマー（スチレン ／Ｅ−Ｂ比は約３３／６７） ＳＡＮ　　ニラストラン（ＬｕＳｔｒａｎ　；登録商標
）３１、モノサンド社 スチレン−アクリロニトリル共重合 体（約２３％のアクリロニトリル、 ＭＰＩ−８） 比較のため、表１の配合物を、全樹脂組成物の重量パー
セントとして測定してほぼ一定の全ゴム含量を維持する
ように調整した。
本発明の実施例は（１，２及び３）は、比較例に比ベア
イジツト衝撃強さにおいて改善を示していることがわか
る。さらに、本発明の組成物は引張り強さ、曲げ強さ及
び曲げモジュラス並びに光沢が良好に維持されている。
線状５−ＥＢ−５トリブロックコポリマーを含む比較例
はこれらの重要な性質が低下している。
実施例４〜９ 同様にして、表２に記載の配合を有する本発明の組成物
をさらに製造した。表２の組成物は表１の組成物のよう
に個別の成分としてＳＡＮコポリマーを含まない。さら
に、各ブレンドは０．３重ご部の低密度ポリエチレン（
ＡＣ−３９２）及び０、　２重量部のステアリン酸カル
シウムを含む。
表のデータより、ＡＳＡ−ＰＭＭＡブレンドの耐衝撃性
は、グラフト化アクリル基質エラストマーを混合した場
合に、光沢、引張り及び曲げ特性を維持しながら、改善
されることが明らかである。
表１の比較データがＡＳＡ−ＰＭＭＡ組成物の光沢、引
張り及び曲げ特性が線状トリブロックコポリマータイプ
の改質剤（例えば５−ＥＢ−Ｓ）で改質した場合に一般
的に低下することが示されていることからすればこのこ
とは特に驚くべきことである。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、（Ａ）アクリレート−スチレン−アクリロニトリル
    ターポリマー樹脂、 （Ｂ）アクリル系樹脂及び （Ｃ）架橋アルキルアクリレート−グラフ ト−アクリレートコポリマーから成り、前記樹脂（Ａ）
    及び（Ｂ）のブレンドの衝撃強さを改善するのに十分な
    量の衝撃改質成分、 から成る耐候性耐衝撃性樹脂組成物。 ２、衝撃改質成分（Ｃ）が樹脂（Ａ）及び（Ｂ）の合計
    １００重量部に対して約１〜４０重量部の量存在する特
    許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３、衝撃改質成分（Ｃ）が架橋ｎ−ブチルアクリレート
    −グラフト−ポリメチルメタクリレートである特許請求
    の範囲第１項記載の組成物。 ４、アクリレート−スチレン−アクリロニトリルターポ
    リマー樹脂（Ａ）が（ａ）架橋スチレン−アクリロニト
    リルコポリマーによって囲まれかつ貫入されている架橋
    アクリレート（メタクリレート）及び（ｂ）線状スチレ
    ン−アクリロニトリルコポリマーの組合せから成る特許
    請求の範囲第１項記載の組成物。 ５、アクリレート−スチレン−アクリロニトリルターポ
    リマー樹脂が約５〜約５０重量％のアクリレート（メタ
    クリレート）成分、約５〜３５重量％の架橋スチレン−
    アクリロニトリル成分及び約１５〜９０重量％の非架橋
    スチレン−アクリロニトリル成分から成る特許請求の範
    囲第４項記載の組成物。 ６、アクリレート（メタクリレート）成分が架橋Ｃ＿２
    〜Ｃ＿１＿０アルキルアクリレート、架橋Ｃ＿８〜 Ｃ＿２＿２アルキルメタクリレート及びそれらの相溶性
    混合物から成る群より選ばれる特許請求の範囲第４項記
    載の組成物。 ７、アクリレート（メタクリレート）成分が架橋Ｃ＿４
    〜Ｃ＿８アルキルアクリレートである特許請求の範囲第
    ６項記載の組成物。 ８、アクリル系樹脂（Ｂ）がポリメチルメタクリレート
    である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ９、樹脂（Ａ）対樹脂（Ｂ）の重量比が樹脂（Ａ）及び
    （Ｂ）の合計重量に基づいて約５：９５〜約９５：５重
    量部の範囲である特許請求の範囲第１項記載の組成物。
JP62145455A 1986-06-20 1987-06-12 Ａｓａタ−ポリマ−、アクリル系ポリマ−及びアクリレ−ト基質衝撃改質剤からなるブレンド Expired - Lifetime JP2509934B2 (ja)

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US06/876,614 US4731414A (en) 1986-06-20 1986-06-20 Blends of an ASA terpolymer, an acrylic polymer and an acrylate based impact modifier

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