JPS60120753A - 成形用組成物 - Google Patents

成形用組成物

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JPS60120753A JP59241571A JP24157184A JPS60120753A JP S60120753 A JPS60120753 A JP S60120753A JP 59241571 A JP59241571 A JP 59241571A JP 24157184 A JP24157184 A JP 24157184A JP S60120753 A JPS60120753 A JP S60120753A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明の背景 本発明は、ポリ（アリーレンサルファイド）を含有する
組成物に関する。本発明の一態様では、ポリ（アリーレ
ンザルファイド）を含有する成形用組成物に関する。本
発明の他の態様では、衝撃強さおよび亀裂抵抗が改善さ
れたポリ（アリーレンサルファイド）の組成物の製造方
法に関する。
ポリ（アリーレンサルファイド）は、成形用組成物とし
て有用であることは公知である。組成物の全体的の有用
性を決定する上で重要な成形用組成物の特徴の中には耐
衝撃性すなわち衝撃強さおよび亀裂抵抗がある。良好な
衝撃強さを有する成形用組成物は、艮好な衝撃強さが無
い組成物の成形物品が他の物体に衝突したとき割れたり
、亀裂が入ったり破壊される傾向があるため使用できな
い多数の有用な物品の成形用に使用できる。亀裂抵抗は
厚い物品の成形用に特に重要である。ポリ（アリレンサ
ルファイド）の衝撃強さおよび（または）亀裂抵抗は、
ある（１１（のゴム状重合体化合物を配合することによ
って改善できることが見出された。若干のこれらのゴム
状化合物を使用し％ある槙の有機シランを添加する衝撃
強さをさらに増加させることができる。
従って、本発明の目的は、ポリ（アリーレンサルファイ
ド）％にポリ（フェニレンサルファイド）を含有する組
成物の衝撃強さおよび亀裂抗控を改善さぜる方法を提供
することである。本発明の他の目的は、改善された衝撃
強さおよび亀裂抵抗を有するポリ（アリーレンサルファ
イド）特にポリ（フェニレンサルファイド）を含有する
組成物を提供することである。本発明のさらに他の目的
は、改善された衝撃強さと亀裂抵抗を有する成形物品を
提供することである。
本発明の他の態様、目的および種々の長所は、本明細書
並びに添付の特許請求の範囲を読むことによって明らか
になるであろう。
本発明の説明 本発明によってポリ（アリーレンサルファイド）を含有
する組成物に、シリコーンゴム、エチレン−７り’）ル
ゴム、エチレンプロピレンコーリマーゴム、エチレンー
プロビレンージエンターポリマーゴムおよびポリ（ブチ
ルアクリレート）ゴムから成る群から選ばれる重合体ゴ
ムを衝撃強さおよび亀裂抵抗を改善させる量で添加する
ことによって前記の組成物の衝撃強さおよび亀裂抵抗を
改善することができる。
本発明の一態様において、ポリ（フェニレンサルファイ
ド）ニ、シリコーンゴム、エチレン−アクリルゴム、エ
チレン−ゾロビレ／コポリマーゴム、エチレン−プロピ
レン−ジエンｐ　−ホＩＪマーゴムおよびポリ（ブチル
アクリレート）ゴムから本質的に成る群のなかから選ば
れる重合体イムを衝撃強さおよび亀裂抵抗を改善させる
量で混合することによってポリ（フェニレンサルファイ
ド）を含有する組成物の衝撃強さおよび亀裂抵抗を改善
させる方法が提供される。
本発明の態様において、ポリ（フェニレ／−サルファイ
ド）と重合体ゴムを含有する組成物に有機シランを添加
することによって衝撃強さが増加する。
本組成物に使用されるポリ（フェニレンサルファイド）
樹脂は、例えば１９６７年１１月２１日にゾェームスＴ
、エドモンヅＪｒ、　（Ｊａｍｅｓ　Ｔ。
Ｅｄｍｏｎｄｓ　Ｊｒ、　）およびノ１０ルド　ワイネ
　ヒルＪｒ、　（Ｈａｒｏｌｄ　Ｗｙｎｅ　Ｈｉｌｌ　
Ｊｒ、　）に発行された米国特許明細書第３，３５４，
１２９号に示されている公知のポリマーである。この樹
脂は、常態で固体物質であり未硬化または部分的に硬化
された状態で、ＡＳＴＭ法Ｄ−１２３８−７０（３１６
℃および５　ｋｇ荷重）によるｇ／１０分で示すメルト
フローは、約１０〜約ｉ　ｏ、ｏ　ｏ　ｏ、さらに好ま
しくは約２０〜約６５００の範囲である、現在のところ
好ましい樹脂はｐｐｓと略称されるポリ（フェニレンサ
ルファイド）である。
本発明に使用される重合体ゴムは、ポリ（フェニレンサ
ルファイド）に約０．１〜約４０重量％、好ましくは約
０．５〜約２５重景％の量で混合されたときポリ（フェ
ニレンザルファイド）の衝撃強さの改善に特に有効であ
る。重合体ゴムの個々の種類は、下記に論議するように
さらに好ましい添加剤量の範囲がある。
本発明に有用なシリコーンゴムは、水酸基を末端基とす
るジアリール　シラン／ジアルキルシランである。シリ
コーンゴム添加剤は、最も好ましくは組成物の約０．５
〜約１０重量％の量で使用される。
本発明に有用なエチレン−アクリムゴムは、部分的に加
水分解されているエチレン−アルキルアクリレート　コ
ポリマーである。エチレン−アクリルゴムは、最も好ま
しくは組成物の約０．５〜約１５重量％の量で使用され
る。
本発明に有用なエチレン−ゾロピレンゴムは。
最も好ましくは組成物の約０．５〜約１５重量％の量で
使用される。任意のゴム状エチレンーグロビレンコポリ
マーは本発明の範囲内にあると見做される。
エチレンーグロビレンージエンゴム状ターポリーマーは
、最も好ましくは組成物の約０．５〜約２５ｍ部％の量
で使用される。任意のエチレンープロビレンーゾエンゴ
ム状ターポリマーは本発明の範囲内にあると見做される
。
本発明に有用々ポリ（ブチルアクリレート）ゴムは、水
酸基官能価を有する高分子量のブチルアクリレートを基
剤とするゴムである。ポリ（ブチルアクリレート）ゴム
は、最も好ましくは組成物の約０．５〜約２５重景％の
量で使用される。
シリコーンゴムまたはポリ（ブチルアクリレート）ゴム
のいずれかを使用するときは、全組成物の約６重量％ま
で、好ましくは全組成物の約０．１〜約２重景％の有機
シランを使用するとその組成物の衝撃強さをさらに増加
させることが見出されている。
本発明に有用な有機シランは、アルキルまたは置換され
たアルキルトリアルコキシ　シランである。繊維または
ビーズの形態のガラスのような強化材、シリカ、クレー
、タルク、炭酸カルシウムなどのよう充填剤、炭酸リチ
ウムまたはＮ、Ｎ−アルク／ビス（アルカンアミド）、
　炭素原子１０〜６０個を有する飽和脂肪酸のグリセラ
イドまたはホスフェート化グリセ２イド、飽和脂肪酸か
ら誘導されるモノ−およびジ−アルカノールアミド、長
鎖飽和脂肪酸および長鎖脂肪族アルコールのエステルの
中から選ばれる油まｔはワキシーな化合物のような加工
助剤、およびカーボンブラック、二酸化チタン、硫化カ
ドミウム、カドミウムスルホセレナイド、フタロシアニ
ンブルー、酸化鉄などが含まれる着色剤から選ばれる他
の添加剤を含む組成物も本発明の範囲内である。
本発明の組成物の製造の場合、添加の順序は重要でなく
、成分の混合に任意の方法を使用することができるが乾
燥成分の場合は、混転混合し、次いで押出し、粉砕して
均質の粉末にするのが好ましい。この粉末を予熱して成
形する。
次の実施例を本発明の説明のために示すが説明のためで
あって制約されると解釈すべきではない。
実施例１ 本実施例では、本明細書でｐｐｓと呼ぶポリ（ｐ−フェ
ニレンサルファイド）の衝撃強さに及ぼすシリコーンゴ
ムの効果を説明する。本実施例では、また次のように被
験試料の調製および評価の一般的方法を説明する：９０
０ＦのＰＰＳ　［ＭＲＯ３、フィリッゾスベトロリウム
社製、　ＡＳＴＭ法ＤＩ２３８により６００°ｌ？（３
１６°Ｃ）、５　ｋｇ荷重で測定して２０〜６５Ｆ／１
０分のメルトフローを有する〕およびウィリー　ミル（
Ｗｉｌｅｙ　ｍ１ｌｌ　）で予め粉砕した１００．！ｉ
’のシリコーンゴム（ＰＳＷ１０４９゜ベトラッテシス
テム社ｆｆ）を混転ミキサー中、室温で約５分混合した
。混合物を６００°Ｆ’（３１，６’Ｃ）でディビス（
Ｄａｖｉｓ　）標準押出機から押出し、粒状または粗粉
状に粉砕し、３５０″Ｆ’（１７７°Ｃ）の炉中で３時
間乾燥させ、二ニー　プリテン（Ｎｅｗ　Ｂｒ１ｔａｉ
ｎ　）成形機（バレル６００’Ｆ、ｍ型２７５’Ｆ）を
使用し５インチ×１インチＸ０．１２５インチの被験試
料に成形した。ノツチ付およびノツチなし試料について
ＡＳＴＭ　Ｄ　２５６試験法によってアイゾツト衝撃強
さを測定した。
一般に４個の試験を行い、その結果を平均した。
２種の異なる種類の有機シランを含み、種々の濃度のシ
リコーンゴムで試験を繰返した。添加剤なしのｐｐｓだ
けの対照についても試験を行った。第１表に示すこれら
の結果から５〜１０重量％の間のシリコーンゴムの添加
が、ノツチ付およびノツチなしの耐衝撃性を著しく増加
させることが示されている（実験２および６）。このデ
ータは％また有機シランの添加はある場合には衝撃強さ
を増加させ、ある場合には減少させるがいずれにしても
一般にわずかなことを示している。
第　Ｉ　表 成　分　実験　−り一野１１弓ノニ」し−φ−ｐｐｓａ
　１０００　９５０　９００　９５０　９００９００シ
リコーンゴムｂ　−５０１［）０　５０　１００１００
有機シフｙＡ　−−−１２− 有機シランＢｄ　−−−−−２ 性能特性 アニールした０ 衝撃強さ　の勺 ノツチ伺　４９　６６　７２　６７　８０　７７注二 （ａｌ　ＭＲＯ３，フイ’）ツフス　ペトロ１ノウム社
製である。
（ｂ）　ｐｓｗ　、ベトラッチシステム社製である。基
剤ポリマーは、１５％ゾフェニルシラ／／８５％ジメチ
ルシラン水酸基末端のコポリマーであり、分子量約６０
０．０００である。この基剤ポリマーに２部のへキサメ
チルジシラずン配合助剤を使用して３２５　ｍ”／９の
表面積を有する６５部の充填剤を配合した。このゴムに
１％の樹脂物質（２部のトリメチルクロロシランと１部
のエチルオル］・シリフート）を混合した。
（ｃ）　Ａ−１８９，３−メルカゾトプロビルトリメト
キシシラン、ユニオンカーバイド社製である。
（ｄｌ　Ａ−１１００，３−アミノゾロピルトリエトキ
シシラン、ユニオンカーバイド社製である。
（ｅ）　１８５〜１９５°Ｃで２〜４時間熱した。
実施例■ 本実施例では任意のエテレンーアクリルゴノ・がｐｐｓ
の耐衝撃性に及ぼず効果を説明する。シリコーンニジス
トマーをエチンンーアクリルイムであるベーマツク（Ｖ
ａｍａｃ　）　Ｎ　−１２３に代えた以外は実施例■の
方法を繰返した。第■表に示した結果からエチレン−ア
クリルゴムが耐衝撃性、特にアニールされないノツチ付
では４７６　Ｊ／Ｍから１５１２Ｊ／Ｍに増加したこと
が示されている。
第　■　表 ＰＰ５ａ１０００　９００ エチレン−アクリルゴムｂ　１００ 性能特性 アニールした０ 衝撃強さ　Ｊ／Ｍ ノツチ付　４９　７１ ノツチなし　３４４　６１４ アニールしない 衝撃強さ　Ｊ／Ｍ ノツチ付　４１　７８ 注：（ａ）第１表の脚注参照のこと。
（ｂ）　ペーマツクＮ−１２３％デュポン社製の１００
ｆｉ５のエチレン／アクリルエラストマープラス２６部
の７二−ムドシリカである。
（Ｃ）　１８５〜１９５°ｃで２〜４時間熱した。
実施例Ｉ１１ 本実施例では％　ｐｐｓＯ耐衝撃性および亀裂抵抗に及
ぼすエチレン−７０ロビレンゴム状コポリマー（ｗｐＲ
）の効果を説明する。耐衝撃性に関しては、シリコーン
エラストマーをエチレン−ゾロピレンコポリマーである
エプシ：ｙ　（ＦｉＰｓｙｎ　）　７００６に代えた以
外は実施例■の方法を繰返した。第ｍ表に示した結果か
らエチレン−プロピレンゴム状エラストマーが、　ｐｐ
Ｂの耐衝撃性を２倍以上に、時には６倍にすることが分
かる。
ガラヌ光横のＰＰＳ組成物の亀裂抵抗に及ぼすエチレン
−プロピレンゴムの影響は、５６．７５重量％のｐｐｓ
　（メルトフ０−１７３．　フィリップスペトロリウム
社製）、４０．００重量％のガラス繊維、０．２５重量
％の高密度ポリエチレン（ＢＸ　６７０　＊フィリップ
スペトロリウム社製）、１．００重ツクのＬ１２”０３
　％　２．ＯＱ重量％の酸化鉄顔料（ディービスブラウ
ン６６２３）から成る組成物を乾燥配合し、次いで被験
エチレン−プロピレンポリマーの種々の量を添加した。
この組成物を実施例工に記載のように直径２インチ×厚
さ０．５インチの円板に押出した。周囲温度に冷却後こ
の円板を２方法の一つでさらに加工した。１方法では円
板を厚さ０．２５インチに円周状に切断し、４００″Ｆ
’で２時間アニールし、周囲温度に２４〜４８時間貯蔵
し、肉眼で亀裂を観察した。かような円板８個を調製し
、任意の程度の亀裂を示した円板の数値を記録した。別
の方法では、この逆の方法を行った。
すなわち、円板を最初にアニールし１次いで切断し、貯
蔵して亀裂を検査した。この結果を第■表に示したが、
エチレン含量の程度、ＭｎＸ１Ｑ３、およびムーニー粘
度値の範囲の異なる各種類のエチレン−プロピレンゴム
がＰＰＳ組成物の亀裂抵抗を十分に改善させることを示
している。このデータはまた、完全に亀裂を無くするた
めに必要とするゴムの量は約２重量％であるが、１重量
％でも良好な亀裂抵抗があることを示している１、メル
トフローが異なり、組成物成分およびその量が相異する
ＰＦＩＳの場合にも十分な亀裂抵抗を得るに要するエチ
レンプロピレンゴムの量は変化するであろう。
第　ＩＩＩ　表 性能特性 アニールした０ 衝撃強さ、Ｊ／Ｍ ノツチ付　４９　１０４ ノツチなし　３４４　１１．ｌＳ［］ アアニルなし 衝撃強さ、Ｊ／Ｍ ノツチ付　４１　１１４ 注：（ａ）　第１表の脚注ａを参照。
（ｂ）エチレンープロピレンコポリマー、ニブシン７０
０６でおシ、６２〜６８モル％のエチレン、ＭｎＸ１０
’＝５０〜６０％　ムー＝−粘Ｗ７０　（ＭＬ　−８２
５ｏｏｌＦニオイて）であシ、コポリマ−２バーア／ド
ケミカル社製である。
（Ｃ）１８５〜１９５°Ｃで２〜４時間熱した。
注二（ａ）　メルト７０−１７３、フィリップスペトロ
リクム社から入手できる。
（ｂｌ　ラバーアンドケミカル社から入手できるコポリ
マーである。
（Ｃ１エキソンケミカルスアメリカス社から入手できる
。
（ｄ）　ポリず−ル（Ｐｏ１ｙｓａｒ　）社から入手で
きる。
（０１２６０°ＦにおけるＭＬ−１゜ （ｆｌ　円板のスジルー側である。
実施例■ 本実施例では、所望により有機シランを使用する場合と
使用しない場合にｐｐｓの耐衝撃性に及ぼすポリ（ブチ
ルアクリレート）ゴムの効果を説明する。シリコーンニ
ジストマーをポリ（ブチルアクリレート）ゴムであるハ
イカー（ＨＹＣＡＲ）４００４に代えた以外は実施例Ｉ
に記載の方法を繰返した。第Ｖ表に示した結果は、　ｐ
ｐｓの耐衝撃強さの著しい増加、％にポリ（ブチルアク
リレート）ゴムの量が５％（実験２）から２５％（実験
４）に増加するに伴って増加することを示している。こ
のデータはまた、有機シラン（１重量％）がブチルアク
リレート性能を促進させることを示している。少量のブ
チルアクリレートゴム（５％）だけをｐｐｓに添加した
とき、引張強さ、曲げ弾性率および曲げ強さのような他
の性質が有機シランが存在すると特に向上するようであ
る（実験６と２および１とを比較されたい）。ブチルア
クリレートの量が２５％に増加すると、これらの強度は
減少する（実験６と実験４．５を参照されたい）。
第　Ｖ　表 有機′う７０−　−　−　１０　−　１０性能特性１ アニールした０ 曲げ弾性率＝　ＭＰａ３２８２　！１１４６３６２０１
８６４１８４２曲げ強さ％ＭＰａ　１２０　１０９　１
２７　６’７　６８引張強さ”Ｐａ８２　７１　８５　
５９　５７衝撃強さ、Ｊ　７Ｍ ノ′チ付　４９　５３　５０　６４　８８／’）ｆなし
　３４４　３０４　４１１　７９８１０９７熱変形１℃
　１１０　１０８　１０８　１０２　１０２アニールせ
ず １口げ弾性率’　ＭＰａ２８１４２６８１　５０９４１
７３２１６６３曲げ強さ％”　１０５　９１　１０５　
４７　５１引張強さ、ＭＰａ６０　５２　７２　４７　
４９衝撃強さ、Ｊ　７Ｍ ：／”付　４１　５１　４４　７４　１１１ノ′チなし
　４７６　３５１　４２７　８２４１００５注、（ａ）
　第１表の脚注ａを参照。
（ｂ）　ハイカー４［］［）４、Ｂ、Ｆ、フット）ッｆ
社から販売されている水酸基官能価を有するブチルアク
リレートを基剤とする高分子量ポリマーである。
（Ｃ）Ａ１１００％　６−アミツゾロビルトリエトキシ
シラン、ユニオンカーバイト社製である。
（ｄ）　次の試験法による実験でるる。
曲げ弾性率、曲げ強さはＡＳＴＭ　ｏ　７９０にヨル引
張強さＡＳＴＭ　Ｄ　（５３６Ｋよる。
アイゾツト衝撃強さＡ１３ＴＭ　Ｄ　２　ｓ　６による
。
熱変形、’Ｑ　ＡＳＴＭ　Ｄ　６４８による。
（ｅ）１８５〜１９５°Ｃで２〜４時間熱した。
実施例Ｖ 本実施例では、ｐｐｓの耐衝撃性および亀裂抵抗Ｋ　及
ホｆエチレンープロピレンーゾエンゴム（ＥＰＤＭ　）
の効果を説明する。耐衝撃性ならびに亀裂抵抗の両者は
、前記と同様な方法で試料調製および評価を行った。第
ｖ１表に示した結果がらエチレン−ゾロビレンーゾエン
ゴム状エラストマーはｐｐｓの耐衝撃性が著しく改善さ
せることを示している。同様に餡■に示した結果から、
エチレンーフロビレンーゾエンゴム状エラストマーハ、
一般に成形したｐｐｓ組成物のすべての亀裂をなくする
ことを示している。
第■表 ｐｐｓ組成物 組成物：Ｉ　１　２ ｐｐｓａ　１０００　９００ エチレン−プロピレン−ジエンゴムＡｂ　−１００性能
特性ニ アニールした６ 衝撃強さ ノツチ付　３５　６０ ノツチなし　２９４　３５２ 注：（ａ）第１表の脚注参照 （ｂ）　エチレン−プロピレン−へキサジエンゴム状ポ
リマーで心り％デュポン社から入手できるノルデル（Ｎ
ｏｒｄｅｌ）２７２２である。
？−ｃＶＪ　つ 注、（ａ）　フィリップペトロリウム社からのメルトフ
ロー１７６のｐｐｓである。
（ｂ）　ジエン部が、１分子当９５個の二重結合を有す
るエチリデン−ノルボルネンであり、コポリマーラバー
アンドケミカル社からニブシン２５０６の商標名で入手
できる。
（Ｃ）　ジエン部が、ヘキサジエンであり、デュポン社
から商標名ノルデル２７２２として入手できる。
（ＣＩ）　円板のスプルー側である。
代理人　浅　村　皓

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）　ポリ（アリーレンサルファイド）と、シリコー
    ンゴム、エチレン−アクリルゴム、エチレン−ゾロピレ
    ンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴムおよびポリ
    （ブチルアクリレート）ゴムから本質的に成る群から選
    ばれる乃４合体ゴムとが含まれ、該重合体ゴムが衝撃強
    さおよび（または）亀裂抵抗を改善させる量で含まれて
    いることを特徴とする成形用組成物。
  2. （２）前記の重合体ゴムの量が、前記の組成物の約０．
    １〜約４０重景％の範囲内である特許請求の範囲第１項
    に記載の組成物。
  3. （３）　前記の重合体ゴムが、シリコーンゴムである特
    許請求の範囲第１項に記載の組成物。
  4. （４）前記のシリコーンゴムの量が、前記の全組成物の
    約０．５〜約１０重量％の範囲内である特許請求の範囲
    第６項に記載の組成物。
  5. （５）前記の重合体ゴムが、エチレン−アクリルゴムで
    ある特許請求の範囲第１項に記載の組成物。
  6. （６）前記のエチレン−アクリルゴムの量が、全組成物
    の約０．５〜約１５重量％の範囲内である特許請求の範
    囲第５項に記載の組成物。
  7. （７）　前記の重合体ゴムが、エチレン−プロピレンゴ
    ムである特許請求の範囲第１項に記載の組成物。
  8. （８）　前記のエチレン−プロピレンゴムの量が、全組
    成物の約肌５〜約１５重景％の範囲内である特許請求の
    範囲第７項に記載の組成物。
  9. （９）＠記の重合体ゴムが、ポリ（ブチルアクリレート
    ）ゴムである特許請求の範囲第１項に記載の組成物。
  10. （１０）　前記のポリ（ブチルアクリレート）ゴムの量
    が、全組成物の約０．５〜約２５重景％の範囲内である
    特許請求の範囲第９項に記載の組成物。 （１１１前記の重合体ゴムが、エチン／−ゾロビンンー
    ジエンゴムである特許請求の範囲第１項に記載の組成物
    。 ｕ税　前記のエチレン−プロピレン−ジエンゴムの量が
    、全組成物の約０．５〜約２５屯量％の範囲内である特
    許請求の範囲第１１項に記載の組成物。 １３１　全組成物の約６重量％１での有機シランも含ま
    れる特許請求の範囲第６項に記載の組成物。 圓　全組成物の約２重量％壕での有機シランも含まれる
    特許請求の範囲第２項に記載の組成物。
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