JPH10270013A - 非水電解質二次電池用電極及びその製造方法 - Google Patents
非水電解質二次電池用電極及びその製造方法Info
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- JPH10270013A JPH10270013A JP9075865A JP7586597A JPH10270013A JP H10270013 A JPH10270013 A JP H10270013A JP 9075865 A JP9075865 A JP 9075865A JP 7586597 A JP7586597 A JP 7586597A JP H10270013 A JPH10270013 A JP H10270013A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 電極合剤層と導電体との密着性及び電気的特
性を向上させる。 【解決手段】 非水電解質二次電池用電極が集電体にバ
インダーを含んだ電極合剤層が形成されているものであ
って、電極合剤層内のバインダー濃度を集電体近くにお
いて濃くなるようにする。このために、バインダー濃度
が異なるペーストを２回に分けて積層する。また、さら
に、電極合剤層の表面におけるバインダー濃度も高めて
表面からの電極材料の脱落を防止するようにしてもよ
い。
性を向上させる。 【解決手段】 非水電解質二次電池用電極が集電体にバ
インダーを含んだ電極合剤層が形成されているものであ
って、電極合剤層内のバインダー濃度を集電体近くにお
いて濃くなるようにする。このために、バインダー濃度
が異なるペーストを２回に分けて積層する。また、さら
に、電極合剤層の表面におけるバインダー濃度も高めて
表面からの電極材料の脱落を防止するようにしてもよ
い。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は集電体上に電極合剤
層を形成してなる非水電解質二次電池用電極及びその製
造方法に関する。
層を形成してなる非水電解質二次電池用電極及びその製
造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】本発明は集電体上に電極合剤層を形成し
てなる非水電解質二次電池用電極及びその製造方法に関
する。
てなる非水電解質二次電池用電極及びその製造方法に関
する。
【０００３】
【従来の技術】例えば正極と負極との間で一方が放出し
たリチウムイオンを他方に吸蔵させるという可逆反応に
よって充放電を行う非水電解質二次電池としては、次の
ように製造された構造が公知である。例えば集電体とし
ての金属アルミニウム箔に遷移金属のリチウム含有酸化
物を含んだ電極合剤を積層して正極用のシート状の電極
を製造し、集電体としての銅箔に層状構造の炭素材を含
んだ電極合剤を積層して負極用のシート状の電極を製造
する。そして、これらの正負の両電極をセパレータを挟
んで巻回することで渦巻き状の多層構造となった電極体
を製造し、これを非水電解質と共に電池缶に収容するの
である。
たリチウムイオンを他方に吸蔵させるという可逆反応に
よって充放電を行う非水電解質二次電池としては、次の
ように製造された構造が公知である。例えば集電体とし
ての金属アルミニウム箔に遷移金属のリチウム含有酸化
物を含んだ電極合剤を積層して正極用のシート状の電極
を製造し、集電体としての銅箔に層状構造の炭素材を含
んだ電極合剤を積層して負極用のシート状の電極を製造
する。そして、これらの正負の両電極をセパレータを挟
んで巻回することで渦巻き状の多層構造となった電極体
を製造し、これを非水電解質と共に電池缶に収容するの
である。
【０００４】ところで、上記各電極に電極合剤を積層す
るには、従来、例えばダイレクトコーター等のペースト
塗布装置を用い、電極合剤の原料粉末をバインダー及び
溶剤と共に混練した電極合剤ペーストを集電体上に所定
の厚みとなるように塗布し、その後、ペースト表面に温
風を当てて乾燥させ、必要に応じてプレス加工等を行っ
てシートを巻き取るようにしている。
るには、従来、例えばダイレクトコーター等のペースト
塗布装置を用い、電極合剤の原料粉末をバインダー及び
溶剤と共に混練した電極合剤ペーストを集電体上に所定
の厚みとなるように塗布し、その後、ペースト表面に温
風を当てて乾燥させ、必要に応じてプレス加工等を行っ
てシートを巻き取るようにしている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところが、上記した従
来の電極では、充放電特性の改善等のためにバインダ量
の添加量を削減しようとすると、集電体と電極合剤層と
の密着性が低下し、電極合剤層が集電体から剥離したり
集電効果が低下したりするという問題があった。
来の電極では、充放電特性の改善等のためにバインダ量
の添加量を削減しようとすると、集電体と電極合剤層と
の密着性が低下し、電極合剤層が集電体から剥離したり
集電効果が低下したりするという問題があった。
【０００６】本発明は上記事情に鑑みてなされたもの
で、その目的は、集電体と電極合剤層との密着性を低下
させることなく、バインダ量を削減できて充放電特性の
向上が可能となる非水電解質二次電池用電極及びその製
造方法を提供するところにある。
で、その目的は、集電体と電極合剤層との密着性を低下
させることなく、バインダ量を削減できて充放電特性の
向上が可能となる非水電解質二次電池用電極及びその製
造方法を提供するところにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】請求項１の発明に係る非
水電解質二次電池用電極は、電極原料粉末をバインダー
及び溶剤と共に混練した電極合剤ペーストを集電体上に
積層して電極合剤層を形成してなるものであって、電極
合剤層内のバインダー濃度が集電体近くにおいて濃くな
るようにしてあるところに特徴を有する。請求項２の発
明に係る非水電解質二次電池用電極は、請求項１のもの
であって、さらに電極合剤層の表面近くのバインダー濃
度を中心側よりも濃くなるように設定してあるところに
特徴を有する。また、請求項３の発明に係る非水電解質
二次電池用電極は、請求項１又は請求項２のものにおい
て、中心部のバインダー濃度を集電体近くのバインダー
濃度の５０〜９０％に設定したことを特徴とする。
水電解質二次電池用電極は、電極原料粉末をバインダー
及び溶剤と共に混練した電極合剤ペーストを集電体上に
積層して電極合剤層を形成してなるものであって、電極
合剤層内のバインダー濃度が集電体近くにおいて濃くな
るようにしてあるところに特徴を有する。請求項２の発
明に係る非水電解質二次電池用電極は、請求項１のもの
であって、さらに電極合剤層の表面近くのバインダー濃
度を中心側よりも濃くなるように設定してあるところに
特徴を有する。また、請求項３の発明に係る非水電解質
二次電池用電極は、請求項１又は請求項２のものにおい
て、中心部のバインダー濃度を集電体近くのバインダー
濃度の５０〜９０％に設定したことを特徴とする。
【０００８】請求項４の発明に係る非水電解質二次電池
用電極の製造方法は、集電体上にバインダーの高濃度ペ
ーストを積層し、その後に低バインダー濃度の電極合剤
ペーストを積層して乾燥させるところに特徴を有する。
そして、請求項５の発明に係る非水電解質二次電池用電
極の製造方法は、請求項４の発明において、さらに低濃
度バインダーの電極合剤ペーストを積層後にその表面を
強制乾燥させるようにしたところに特徴を有する。
用電極の製造方法は、集電体上にバインダーの高濃度ペ
ーストを積層し、その後に低バインダー濃度の電極合剤
ペーストを積層して乾燥させるところに特徴を有する。
そして、請求項５の発明に係る非水電解質二次電池用電
極の製造方法は、請求項４の発明において、さらに低濃
度バインダーの電極合剤ペーストを積層後にその表面を
強制乾燥させるようにしたところに特徴を有する。
【０００９】
【発明の作用及び効果】請求項１の発明に係る電極で
は、電極合剤ペースト中におけるバインダーの添加量が
少なくても、集電体近くではバインダー濃度が濃くなっ
ているから集電体との密着性は高くなる。この結果、集
電体との密着性を低下させることなく、全体のバインダ
ー濃度を削減して充放電特性や寿命を向上させることが
できる。請求項２の電極では、電極合剤層の表面近くの
バインダー濃度が中心側よりも濃くなるように設定して
あるから、電極合剤層の表面から電極材料が脱落し難く
なる。この結果、製造時に脱落する電極材料によって環
境汚染を引き起こすことや、電池として組み立て後に脱
落した電極材料によって相手電極との間で短絡すること
を防止できるという効果が得られる。請求項３の電極で
は、中心部のバインダー濃度を集電体近くのバインダー
濃度の５０〜９０％に設定してあるから、高い密着性を
得ながら、電極材料の単位重量当たりの充放電容量を高
くすることができる。中心部のバインダー濃度が集電体
近くのそれの５０％未満となると、バインダー濃度の不
足によって密着性が不足する場合もあり、９０％を越え
るとバインダー濃度の過剰によって充放電容量の向上が
十分に得られなくなる。
は、電極合剤ペースト中におけるバインダーの添加量が
少なくても、集電体近くではバインダー濃度が濃くなっ
ているから集電体との密着性は高くなる。この結果、集
電体との密着性を低下させることなく、全体のバインダ
ー濃度を削減して充放電特性や寿命を向上させることが
できる。請求項２の電極では、電極合剤層の表面近くの
バインダー濃度が中心側よりも濃くなるように設定して
あるから、電極合剤層の表面から電極材料が脱落し難く
なる。この結果、製造時に脱落する電極材料によって環
境汚染を引き起こすことや、電池として組み立て後に脱
落した電極材料によって相手電極との間で短絡すること
を防止できるという効果が得られる。請求項３の電極で
は、中心部のバインダー濃度を集電体近くのバインダー
濃度の５０〜９０％に設定してあるから、高い密着性を
得ながら、電極材料の単位重量当たりの充放電容量を高
くすることができる。中心部のバインダー濃度が集電体
近くのそれの５０％未満となると、バインダー濃度の不
足によって密着性が不足する場合もあり、９０％を越え
るとバインダー濃度の過剰によって充放電容量の向上が
十分に得られなくなる。
【００１０】集電体近くのバインダー濃度を高くして請
求項１ないし請求項３の構成の電極を製造するには、集
電体上に塗布した電極合剤ペーストの乾燥条件を調整す
ること等によっても実現することができるが、請求項４
の製造方法では、バインダーの高濃度ペーストを集電体
上に先に積層し、その後、低バインダー濃度の電極合剤
ペーストを積層するから、確実にバインダー濃度分布の
偏りを形成することができる。なお、バインダーの高濃
度ペーストとしては、電極原料粉末を含んだものでもよ
いし、これを含まないものであってもよい。
求項１ないし請求項３の構成の電極を製造するには、集
電体上に塗布した電極合剤ペーストの乾燥条件を調整す
ること等によっても実現することができるが、請求項４
の製造方法では、バインダーの高濃度ペーストを集電体
上に先に積層し、その後、低バインダー濃度の電極合剤
ペーストを積層するから、確実にバインダー濃度分布の
偏りを形成することができる。なお、バインダーの高濃
度ペーストとしては、電極原料粉末を含んだものでもよ
いし、これを含まないものであってもよい。
【００１１】また、請求項３の構成の電極のように電極
合剤層の表面近くでバインダー濃度が高くなるような分
布とするには、低バインダー濃度の電極合剤層にバイン
ダーの高濃度ペーストをさらに塗布してもよいが、請求
項５の製造方法では、高濃度ペーストの上塗りを行わな
くても上述のバインダーの濃度分布が得られる。これは
次のような理由によるものと考えられる。すなわち、温
風の高温化或いは大風量化によって電極合剤ペーストの
表面を強制乾燥させると、電極合剤ペーストの表面にお
いて急速に溶剤が蒸発する。すると、内部からバインダ
ーを溶かし込んだ溶剤が毛管現象によって表面近くに移
動し、ここで蒸発するため表面近くのバインダー濃度が
一層高まるのである。
合剤層の表面近くでバインダー濃度が高くなるような分
布とするには、低バインダー濃度の電極合剤層にバイン
ダーの高濃度ペーストをさらに塗布してもよいが、請求
項５の製造方法では、高濃度ペーストの上塗りを行わな
くても上述のバインダーの濃度分布が得られる。これは
次のような理由によるものと考えられる。すなわち、温
風の高温化或いは大風量化によって電極合剤ペーストの
表面を強制乾燥させると、電極合剤ペーストの表面にお
いて急速に溶剤が蒸発する。すると、内部からバインダ
ーを溶かし込んだ溶剤が毛管現象によって表面近くに移
動し、ここで蒸発するため表面近くのバインダー濃度が
一層高まるのである。
【００１２】
＜実施例１〜４＞
【００１３】いわゆるリチウムイオン型の非水電解質二
次電池の負極の製造に関する実施例１〜４について説明
する。これらの実施例は、図１に示すように、全て電極
合剤層を上下二層に分けて積層・乾燥して製造したもの
である。まず、電極原料粉末としての炭素材料、バイン
ダーとしてのポリフッ化ビニリデン及び溶剤としてのＮ
−メチル−２−ピロリドンを混合し、バインダー濃度が
表１に示す割合（重量％）である５種類の電極合剤ペー
ストを調製した。なお、バインダー濃度は（バインダ量
×１００）／（バインダ量＋電極原料粉末量）によって
計算してある。また、溶剤は（バインダ量＋電極原料粉
末量）と同量を混合してある。 （第１積層工程） これらのうち、１０重量％のペース
トをダイレクトコーターを用いて厚さ２０μｍの銅箔１
（集電体）上に均一に塗布して乾燥し，プレス成形して
下層の電極合剤層２を形成した。各電極合剤層のプレス
成形後の厚みは５０μｍになるように調整した。 （第２積層工程） 次に、上記の下層の電極合剤層の上
に、表１に示すバインダー濃度の電極合剤ペーストをダ
イレクトコーターを用いてそれぞれ均一に塗布・乾燥
し、プレス成形して上層の電極合剤層３を形成した。上
下二層の全体の厚みが１５０μｍになるように上層の厚
さを調整してある。
次電池の負極の製造に関する実施例１〜４について説明
する。これらの実施例は、図１に示すように、全て電極
合剤層を上下二層に分けて積層・乾燥して製造したもの
である。まず、電極原料粉末としての炭素材料、バイン
ダーとしてのポリフッ化ビニリデン及び溶剤としてのＮ
−メチル−２−ピロリドンを混合し、バインダー濃度が
表１に示す割合（重量％）である５種類の電極合剤ペー
ストを調製した。なお、バインダー濃度は（バインダ量
×１００）／（バインダ量＋電極原料粉末量）によって
計算してある。また、溶剤は（バインダ量＋電極原料粉
末量）と同量を混合してある。 （第１積層工程） これらのうち、１０重量％のペース
トをダイレクトコーターを用いて厚さ２０μｍの銅箔１
（集電体）上に均一に塗布して乾燥し，プレス成形して
下層の電極合剤層２を形成した。各電極合剤層のプレス
成形後の厚みは５０μｍになるように調整した。 （第２積層工程） 次に、上記の下層の電極合剤層の上
に、表１に示すバインダー濃度の電極合剤ペーストをダ
イレクトコーターを用いてそれぞれ均一に塗布・乾燥
し、プレス成形して上層の電極合剤層３を形成した。上
下二層の全体の厚みが１５０μｍになるように上層の厚
さを調整してある。
【００１４】なお比較例１として、電極原料に対するバ
インダー濃度の割合が１０重量％の電極合剤ペーストを
厚さ２０μｍの銅箔１上に積層・乾燥し、プレス成形後
の電極合剤層の厚さが１５０μｍとなるような１層塗り
の負極を作製した。なお、プレス成形は、各実施例１〜
４と比較例１ともに、電極合剤層の多孔度が３０％にな
るように設定した。 （評価）これらの各電極は、対極に金属リチウムを用い
たコイン型の試験セルとして組み立て、電解液として、
エチレンカーボネイトとジエチルカーボネイトの混合溶
媒に１モル／リットルの六フッ化リン酸リチウムを溶解
させたものを用いた。これら試験セルを、負極板の電流
密度が０．５ｍＡ／ｃｍ2に相当する定電流で０Ｖまで
放電した後、同一電流で１．２Ｖまで充電し、これを放
電させて炭素材料の単位重量当たり、及びバインダーを
含む炭素材料の単位重量当たりの放電容量を調べた。ま
た、プレス成形後の電極を直径２mmの円柱に巻き付けた
場合に見られる剥離の有無により、密着性を判断した。
表１にこれらの結果を示す。
インダー濃度の割合が１０重量％の電極合剤ペーストを
厚さ２０μｍの銅箔１上に積層・乾燥し、プレス成形後
の電極合剤層の厚さが１５０μｍとなるような１層塗り
の負極を作製した。なお、プレス成形は、各実施例１〜
４と比較例１ともに、電極合剤層の多孔度が３０％にな
るように設定した。 （評価）これらの各電極は、対極に金属リチウムを用い
たコイン型の試験セルとして組み立て、電解液として、
エチレンカーボネイトとジエチルカーボネイトの混合溶
媒に１モル／リットルの六フッ化リン酸リチウムを溶解
させたものを用いた。これら試験セルを、負極板の電流
密度が０．５ｍＡ／ｃｍ2に相当する定電流で０Ｖまで
放電した後、同一電流で１．２Ｖまで充電し、これを放
電させて炭素材料の単位重量当たり、及びバインダーを
含む炭素材料の単位重量当たりの放電容量を調べた。ま
た、プレス成形後の電極を直径２mmの円柱に巻き付けた
場合に見られる剥離の有無により、密着性を判断した。
表１にこれらの結果を示す。
【表１】
【００１５】表１に示すように、下層のバインダー濃度
が上層のバインダー濃度の４０％である実施例１におい
ては電極合剤層の密着性が充分ではないものの、下層の
バインダー濃度に対する上層のバインダー濃度が５０〜
９０％である実施例２〜４においては、一層塗工電極で
ある比較例１のものとほぼ同等の密着性を有しながら、
炭素材料の単位重量当たりの放電容量が高くなった。こ
のように、電極合剤層の平均バインダー濃度が比較例１
の一層塗工電極よりも少ないにも関わらず、本実施例２
〜４の電極合剤ペーストと集電体とが一層塗工電極と同
等の密着性を示すのは、下層の電極合剤ペーストのバイ
ンダー濃度が高いためと考えられる。しかも上層の電極
合剤ペーストのバインダー濃度は低いため、電気的特性
が向上して、放電容量は一層塗工電極よりも高い値を示
している。
が上層のバインダー濃度の４０％である実施例１におい
ては電極合剤層の密着性が充分ではないものの、下層の
バインダー濃度に対する上層のバインダー濃度が５０〜
９０％である実施例２〜４においては、一層塗工電極で
ある比較例１のものとほぼ同等の密着性を有しながら、
炭素材料の単位重量当たりの放電容量が高くなった。こ
のように、電極合剤層の平均バインダー濃度が比較例１
の一層塗工電極よりも少ないにも関わらず、本実施例２
〜４の電極合剤ペーストと集電体とが一層塗工電極と同
等の密着性を示すのは、下層の電極合剤ペーストのバイ
ンダー濃度が高いためと考えられる。しかも上層の電極
合剤ペーストのバインダー濃度は低いため、電気的特性
が向上して、放電容量は一層塗工電極よりも高い値を示
している。
【００１６】なお、上層のバインダー濃度を４重量％と
した実施例１では、剥離試験において電極合剤層と集電
体との密着性が充分ではなく、一部剥離が発生する。こ
れは、上層のバインダー濃度が少なすぎて、上層と下層
の電極合剤層間で密着性を維持できないためであると考
えられる。しかし、バインダー濃度が少ないことから充
放電特性には特に優れており、本発明の所期の目的は達
成できる。また、本剥離試験では直径２mmの円柱に巻き
付けたときの密着性を評価したが、ボタン型セルのよう
に平面構造で使用される場合には、実施例１の配合で十
分に実用可能である。しかし、例えば巻回型の電極体に
適用するために、充放電特性のみならず密着性も併せて
向上させるには、上層のバインダー濃度を下層のバイン
ダー濃度の５０〜９０％にすることが好ましい（実施例
２〜４）。
した実施例１では、剥離試験において電極合剤層と集電
体との密着性が充分ではなく、一部剥離が発生する。こ
れは、上層のバインダー濃度が少なすぎて、上層と下層
の電極合剤層間で密着性を維持できないためであると考
えられる。しかし、バインダー濃度が少ないことから充
放電特性には特に優れており、本発明の所期の目的は達
成できる。また、本剥離試験では直径２mmの円柱に巻き
付けたときの密着性を評価したが、ボタン型セルのよう
に平面構造で使用される場合には、実施例１の配合で十
分に実用可能である。しかし、例えば巻回型の電極体に
適用するために、充放電特性のみならず密着性も併せて
向上させるには、上層のバインダー濃度を下層のバイン
ダー濃度の５０〜９０％にすることが好ましい（実施例
２〜４）。
【００１７】以上述べたように、従来のような単層の塗
工・乾燥では、集電体と電極合剤層とを巻回型の電極体
を構成するに十分なだけ密着させるためには、バインダ
ー濃度を少なくとも１０重量％とすることが必要であっ
た。しかし、本発明のように電極合剤層内のバインダー
濃度を集電体近くにおいて濃くなるようにすれば、平均
バインダー濃度を減少させて単位重量当たりの放電容量
を向上させつつ、密着性も維持することが可能である。
また、本実施例のように濃度の異なる２種類の電極合剤
ペーストを積層するようにすれば、確実にバインダー濃
度分布の偏りを形成することができる。また一層当たり
の乾燥時間が短くなるため、生産性にも優れるという効
果を奏する。 ＜実施例５〜８＞
工・乾燥では、集電体と電極合剤層とを巻回型の電極体
を構成するに十分なだけ密着させるためには、バインダ
ー濃度を少なくとも１０重量％とすることが必要であっ
た。しかし、本発明のように電極合剤層内のバインダー
濃度を集電体近くにおいて濃くなるようにすれば、平均
バインダー濃度を減少させて単位重量当たりの放電容量
を向上させつつ、密着性も維持することが可能である。
また、本実施例のように濃度の異なる２種類の電極合剤
ペーストを積層するようにすれば、確実にバインダー濃
度分布の偏りを形成することができる。また一層当たり
の乾燥時間が短くなるため、生産性にも優れるという効
果を奏する。 ＜実施例５〜８＞
【００１８】本実施例は、いわゆるリチウムイオン型の
非水電解質二次電池の正極に関し、前記実施例１〜４と
同様に全て電極合剤層を上下二層に分けて積層・乾燥し
て製造したものである。電極原料粉末としてのＬｉＣｏ
Ｏ2粉末と、バインダーであるポリフッ化ビニリデン
と、溶剤である２−メチル−２−ピロリドンを混合し、
電極原料に対するバインダー濃度が表２に示す割合（重
量％）である５種類の電極合剤ペーストを調製した。集
電体が厚さ２０μｍのアルミニウム箔である点を除いて
前記実施例１〜４と全く同様にして製造している。すな
わち、比較例２では電極合剤層の厚さが１５０μｍとな
るような１層塗りの正極を作製し、実施例５〜８では表
２に示すような上下二層に分けた積層・乾燥工程によっ
て下層の電極合剤層の厚さが５０μｍ、全体の厚さが１
５０μｍである正極を製造した。なお、バインダー濃度
は（バインダ量×１００）／（バインダ量＋電極原料粉
末量）によって計算し、溶剤と（バインダ量＋電極原料
粉末量）との比率は４０：６０としてある。
非水電解質二次電池の正極に関し、前記実施例１〜４と
同様に全て電極合剤層を上下二層に分けて積層・乾燥し
て製造したものである。電極原料粉末としてのＬｉＣｏ
Ｏ2粉末と、バインダーであるポリフッ化ビニリデン
と、溶剤である２−メチル−２−ピロリドンを混合し、
電極原料に対するバインダー濃度が表２に示す割合（重
量％）である５種類の電極合剤ペーストを調製した。集
電体が厚さ２０μｍのアルミニウム箔である点を除いて
前記実施例１〜４と全く同様にして製造している。すな
わち、比較例２では電極合剤層の厚さが１５０μｍとな
るような１層塗りの正極を作製し、実施例５〜８では表
２に示すような上下二層に分けた積層・乾燥工程によっ
て下層の電極合剤層の厚さが５０μｍ、全体の厚さが１
５０μｍである正極を製造した。なお、バインダー濃度
は（バインダ量×１００）／（バインダ量＋電極原料粉
末量）によって計算し、溶剤と（バインダ量＋電極原料
粉末量）との比率は４０：６０としてある。
【００１９】これらの各電極は、やはり対極に金属リチ
ウムを用いたコイン型の試験セルとして組み立て、電解
液として、エチレンカーボネイトとジエチルカーボネイ
トの混合溶媒に１モル／リットルの六フッ化リン酸リチ
ウムを溶解させたものを用いた。これら試験セルを、負
極板の電流密度が０．５ｍＡ／ｃｍ2に相当する定電流
で４．３Ｖまで充電した後、同一電流で３．０Ｖまで放
電して、ＬｉＣｏＯ2の単位重量当たり、及びバインダ
ーを含むＬｉＣｏＯ2の単位重量当たりの放電容量を調
べるとともに、実施例１〜４と同様な剥離試験を行っ
た。
ウムを用いたコイン型の試験セルとして組み立て、電解
液として、エチレンカーボネイトとジエチルカーボネイ
トの混合溶媒に１モル／リットルの六フッ化リン酸リチ
ウムを溶解させたものを用いた。これら試験セルを、負
極板の電流密度が０．５ｍＡ／ｃｍ2に相当する定電流
で４．３Ｖまで充電した後、同一電流で３．０Ｖまで放
電して、ＬｉＣｏＯ2の単位重量当たり、及びバインダ
ーを含むＬｉＣｏＯ2の単位重量当たりの放電容量を調
べるとともに、実施例１〜４と同様な剥離試験を行っ
た。
【００２０】評価結果は表２に示す通りであり、負極の
場合と全く同様な結果が得られた。
場合と全く同様な結果が得られた。
【表２】
【００２１】＜実施例９＞本実施例はいわゆるリチウム
イオン型の非水電解質二次電池の負極の製造に関するも
のであり、図２に示すように、電極合剤層を三層に分け
て積層・乾燥して製造したものである。まず、電極原料
粉末としての炭素材料、バインダーとしてのポリフッ化
ビニリデン及び溶剤としてのＮ−メチル−２−ピロリド
ンを混合し、電極原料に対するバインダー濃度が１０重
量％と５重量％である２種類の電極合剤ペーストを調製
した。 （第１積層工程） このうち、バインダー濃度が１０重
量％である電極合剤ペーストをダイレクトコーターを用
いて厚さ２０μｍの銅箔４上に均一に塗布して乾燥し，
プレス成形して下層の電極合剤層５を形成した。電極合
剤層のプレス成形後の厚みは５０μｍになるように調整
した。 （第２積層工程） 次に、上記の下層の電極合剤層５の
上に、バインダー濃度が５重量％である電極合剤ペース
トをダイレクトコーターを用いて均一に塗布し、乾燥し
てプレス成形して中層の電極合剤層６を形成した。中層
の厚みは７０μｍになるように調整した。 （第３積層工程） 最後に、上記の中層の電極合剤層６
の上に、再びバインダー濃度が１０重量％の電極合剤ペ
ーストをダイレクトコーターを用いて均一に塗布し、同
じく乾燥してプレス成形して上層の電極合剤層７を形成
した。電極合剤層全体の厚みが１５０μｍとなるように
調整した。
イオン型の非水電解質二次電池の負極の製造に関するも
のであり、図２に示すように、電極合剤層を三層に分け
て積層・乾燥して製造したものである。まず、電極原料
粉末としての炭素材料、バインダーとしてのポリフッ化
ビニリデン及び溶剤としてのＮ−メチル−２−ピロリド
ンを混合し、電極原料に対するバインダー濃度が１０重
量％と５重量％である２種類の電極合剤ペーストを調製
した。 （第１積層工程） このうち、バインダー濃度が１０重
量％である電極合剤ペーストをダイレクトコーターを用
いて厚さ２０μｍの銅箔４上に均一に塗布して乾燥し，
プレス成形して下層の電極合剤層５を形成した。電極合
剤層のプレス成形後の厚みは５０μｍになるように調整
した。 （第２積層工程） 次に、上記の下層の電極合剤層５の
上に、バインダー濃度が５重量％である電極合剤ペース
トをダイレクトコーターを用いて均一に塗布し、乾燥し
てプレス成形して中層の電極合剤層６を形成した。中層
の厚みは７０μｍになるように調整した。 （第３積層工程） 最後に、上記の中層の電極合剤層６
の上に、再びバインダー濃度が１０重量％の電極合剤ペ
ーストをダイレクトコーターを用いて均一に塗布し、同
じく乾燥してプレス成形して上層の電極合剤層７を形成
した。電極合剤層全体の厚みが１５０μｍとなるように
調整した。
【００２２】なお、上記プレス成形は、いずれも電極合
剤層の多孔度が３０％になるように設定した。
剤層の多孔度が３０％になるように設定した。
【００２３】本実施例のように、上層７と下層５のバイ
ンダー濃度が１０重量％と高く、中心部のバインダー濃
度は５重量％と低い電極合剤層６を形成すると、集電体
８との密着性が高いだけでなく、上層７における電極材
料の固着力が大きくなるので、表面の電極材料が脱落し
にくくなり、製造時の粉塵とうによって環境汚染を引き
起こしたり、組立後の電池内で脱落した電極材料と相手
電極の間で短絡が発生することを防止できるという効果
も得られる。 ＜実施例１０＞
ンダー濃度が１０重量％と高く、中心部のバインダー濃
度は５重量％と低い電極合剤層６を形成すると、集電体
８との密着性が高いだけでなく、上層７における電極材
料の固着力が大きくなるので、表面の電極材料が脱落し
にくくなり、製造時の粉塵とうによって環境汚染を引き
起こしたり、組立後の電池内で脱落した電極材料と相手
電極の間で短絡が発生することを防止できるという効果
も得られる。 ＜実施例１０＞
【００２４】本実施例はいわゆるリチウムイオン型の非
水電解質二次電池の負極の製造に関するものであり、図
３及び図４に示すように、電極合剤層を二層に分けて積
層し、強制乾燥して製造したものである。まず、電極原
料粉末としての炭素材料、バインダーとしてのポリフッ
化ビニリデン及び溶剤としてのＮ−メチル−２−ピロリ
ドンを混合し、電極原料に対するバインダー濃度が１０
重量％と７重量％である２種類の電極合剤ペーストを調
製した。 （第１積層工程） このうち、１０重量％の電極合剤ペ
ーストをダイレクトコーターを用いて厚さ２０μｍの銅
箔（集電体）８上に均一に塗布して乾燥し，プレス成形
して下層の電極合剤層９を形成した。電極合剤層のプレ
ス成形後の厚みは５０μｍになるように調整した。 （第２積層工程） 次に、上記の下層の電極合剤層の上
に、７重量％である電極合剤ペーストをダイレクトコー
ターを用いて均一に塗布し、温風を送って電極合剤層の
強制乾燥を行った。冷却後にプレス成形して、上層の電
極合剤層１０を形成した。電極合剤層全体の厚みが１５
０μｍになるように調整してある。
水電解質二次電池の負極の製造に関するものであり、図
３及び図４に示すように、電極合剤層を二層に分けて積
層し、強制乾燥して製造したものである。まず、電極原
料粉末としての炭素材料、バインダーとしてのポリフッ
化ビニリデン及び溶剤としてのＮ−メチル−２−ピロリ
ドンを混合し、電極原料に対するバインダー濃度が１０
重量％と７重量％である２種類の電極合剤ペーストを調
製した。 （第１積層工程） このうち、１０重量％の電極合剤ペ
ーストをダイレクトコーターを用いて厚さ２０μｍの銅
箔（集電体）８上に均一に塗布して乾燥し，プレス成形
して下層の電極合剤層９を形成した。電極合剤層のプレ
ス成形後の厚みは５０μｍになるように調整した。 （第２積層工程） 次に、上記の下層の電極合剤層の上
に、７重量％である電極合剤ペーストをダイレクトコー
ターを用いて均一に塗布し、温風を送って電極合剤層の
強制乾燥を行った。冷却後にプレス成形して、上層の電
極合剤層１０を形成した。電極合剤層全体の厚みが１５
０μｍになるように調整してある。
【００２５】本実施例の様に、高温短時間で電極合剤層
１０の加熱を行うと、電極合剤ペーストの表面において
急速に溶剤が蒸発する。すると、内部からバインダーを
溶かし込んだ溶剤が毛管現象によって表面近くに移動
し、溶剤は次々に蒸発してバインダーだけが表面近くに
残留する。この結果、電極合剤層１０の表面付近のバイ
ンダー濃度が高くなり、集電体８付近と表面付近のバイ
ンダー濃度が高く、中心部のバインダー濃度が低いとい
う、あたかも３回の積層工程を繰り返した実施例９と同
等の３層構造の電極合剤層を形成することができる。
１０の加熱を行うと、電極合剤ペーストの表面において
急速に溶剤が蒸発する。すると、内部からバインダーを
溶かし込んだ溶剤が毛管現象によって表面近くに移動
し、溶剤は次々に蒸発してバインダーだけが表面近くに
残留する。この結果、電極合剤層１０の表面付近のバイ
ンダー濃度が高くなり、集電体８付近と表面付近のバイ
ンダー濃度が高く、中心部のバインダー濃度が低いとい
う、あたかも３回の積層工程を繰り返した実施例９と同
等の３層構造の電極合剤層を形成することができる。
【００２６】このような電極合剤層は、上記実施例９に
示したのと同様な効果が得られる。さらに、実際には２
層塗工であるので、上記実施例９よりも生産性に優れる
という効果を奏する。
示したのと同様な効果が得られる。さらに、実際には２
層塗工であるので、上記実施例９よりも生産性に優れる
という効果を奏する。
【００２７】＜他の実施例＞
【００２８】本発明は上記記述及び図面によって説明し
た実施例に限定されるものではなく、例えば次のような
実施例も本発明の技術的範囲に含まれ、さらに、下記以
外にも要旨を逸脱しない範囲内で種々変更して実施する
ことができる。
た実施例に限定されるものではなく、例えば次のような
実施例も本発明の技術的範囲に含まれ、さらに、下記以
外にも要旨を逸脱しない範囲内で種々変更して実施する
ことができる。
【００２９】（１） 上記請求項４中に記載のバインダ
ーの高濃度ペーストとは、次の３種を含むものである。
溶剤中にバインダーのみを溶かしたペースト溶剤中
に高濃度でバインダーを溶解させ、これに電極材料を加
えたペースト溶剤中に高濃度でバインダーを溶解さ
せ、これに導電材料を加えたペースト
ーの高濃度ペーストとは、次の３種を含むものである。
溶剤中にバインダーのみを溶かしたペースト溶剤中
に高濃度でバインダーを溶解させ、これに電極材料を加
えたペースト溶剤中に高濃度でバインダーを溶解さ
せ、これに導電材料を加えたペースト
【００３０】（２）上記各実施例では、電極合剤層を２
層あるいは３層に分けて形成したが、これに限らず、４
層以上の複数層で形成してもよい。
層あるいは３層に分けて形成したが、これに限らず、４
層以上の複数層で形成してもよい。
【００３１】（３）上記実施例９では、下層と同一のバ
インダ濃度の電極合剤層を上層として使用したが、これ
に限らず、濃度の異なる電極合剤ペーストを積層しても
よい。
インダ濃度の電極合剤層を上層として使用したが、これ
に限らず、濃度の異なる電極合剤ペーストを積層しても
よい。
【００３２】（４）上記各実施例では、ダイレクトコー
ターによって集電体に合剤ペーストを積層したが、これ
に限られないことは勿論である。また、各実施例に示し
た電極材料，電解質，バインダ或いは溶剤は例示的なも
のであり、これに限られず、他の材料を必要に応じて選
択することができ、要は、電極合剤層内のバインダー濃
度が前記集電体近くにおいて濃くなるようにすれば、本
発明の所期の目的を達成することができるものである。
ターによって集電体に合剤ペーストを積層したが、これ
に限られないことは勿論である。また、各実施例に示し
た電極材料，電解質，バインダ或いは溶剤は例示的なも
のであり、これに限られず、他の材料を必要に応じて選
択することができ、要は、電極合剤層内のバインダー濃
度が前記集電体近くにおいて濃くなるようにすれば、本
発明の所期の目的を達成することができるものである。
【図１】本発明の実施例１〜４に示す非水電解質二次電
池用電極の断面図
池用電極の断面図
【図２】本発明の実施例９に示す非水電解質二次電池用
電極の断面図
電極の断面図
【図３】本発明の実施例１０に示す非水電解質二次電池
用電極の製造過程を示す断面図
用電極の製造過程を示す断面図
【図４】同じく実施例１０に示す非水電解質二次電池用
電極の乾燥後の断面図
電極の乾燥後の断面図
１…銅箔（集電体） ２…下層の電極合剤層 ３…上層の電極合剤層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高口 勝 京都市南区吉祥院西ノ庄猪之馬場町１番地 日本電池株式会社内 (72)発明者 志築 隆弘 京都市南区吉祥院西ノ庄猪之馬場町１番地 日本電池株式会社内
Claims (5)
- 【請求項１】 電極原料粉末をバインダー及び溶剤と共
に混練した電極合剤ペーストを集電体上に積層して電極
合剤層を形成してなるものにおいて、前記電極合剤層内
のバインダー濃度が前記集電体近くにおいて濃くなるよ
うにしたことを特徴とする非水電解質二次電池用電極。 - 【請求項２】 請求項１において、さらに電極合剤層の
表面近くのバインダー濃度が中心側よりも濃くなるよう
に設定されていることを特徴とする非水電解質二次電池
用電極。 - 【請求項３】 中心部のバインダー濃度が、集電体近く
のバインダー濃度に比べて５０〜９０％であることを特
徴とする請求項１又は請求項２記載の非水電解質二次電
池用電極。 - 【請求項４】 原料粉末をバインダーと共に混練した電
極合剤ペーストを集電体上に積層して電極合剤層を形成
する非水電解質二次電池用電極の製造方法において、前
記集電体上に前記バインダーの高濃度ペーストを積層
し、その上に低バインダー濃度の電極合剤ペーストを重
ねて積層することを特徴とする非水電解質二次電池用電
極の製造方法。 - 【請求項５】 低濃度バインダーの電極合剤を積層した
後に、その表面を強制乾燥させるようにしたことを特徴
とする請求項４記載の非水電解質二次電池用電極の製造
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07586597A JP3482443B2 (ja) | 1997-03-27 | 1997-03-27 | 非水電解質二次電池用電極及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07586597A JP3482443B2 (ja) | 1997-03-27 | 1997-03-27 | 非水電解質二次電池用電極及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10270013A true JPH10270013A (ja) | 1998-10-09 |
| JP3482443B2 JP3482443B2 (ja) | 2003-12-22 |
Family
ID=13588583
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07586597A Expired - Lifetime JP3482443B2 (ja) | 1997-03-27 | 1997-03-27 | 非水電解質二次電池用電極及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3482443B2 (ja) |
Cited By (30)
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|---|---|---|---|---|
| JPH10284059A (ja) * | 1997-04-03 | 1998-10-23 | Shin Kobe Electric Mach Co Ltd | リチウムイオン電池用負極板及びその製造方法 |
| JP2001155718A (ja) * | 1999-11-24 | 2001-06-08 | Honda Motor Co Ltd | 電極の密着性の測定方法及び合否判定方法 |
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| JP2008258055A (ja) * | 2007-04-06 | 2008-10-23 | Toyota Motor Corp | 二次電池、及び車両 |
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| WO2011148550A1 (ja) | 2010-05-28 | 2011-12-01 | パナソニック株式会社 | 非水電解質二次電池用正極および非水電解質二次電池 |
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| WO2013098625A1 (en) | 2011-12-28 | 2013-07-04 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Non-aqueous secondary battery |
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| WO2019230296A1 (ja) | 2018-05-30 | 2019-12-05 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 非水電解質二次電池 |
| KR20210058684A (ko) | 2019-11-13 | 2021-05-24 | 도요타 지도샤（주） | 전고체전지의 제조방법 및 전고체전지 |
| CN114824173A (zh) * | 2022-06-10 | 2022-07-29 | 蜂巢能源科技(无锡)有限公司 | 一种干电极极片及其制备方法以及在储能电池中应用 |
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- 1997-03-27 JP JP07586597A patent/JP3482443B2/ja not_active Expired - Lifetime
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