JPWO2011013413A1 - 電池用電極の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
ここに開示される好ましい一態様では、上記バインダ溶液層の単位面積あたりの第1バインダの含有量が、該バインダ溶液層の単位面積あたりの第1バインダの質量と上記合材ペースト層の単位面積あたりの第2バインダの含有量とを合わせた合計質量に対して、60質量%以上(好ましくは80質量%〜98質量%の範囲内)である。このように第1バインダ及び第2バインダの含有量を振り分けることによって、合材層中のバインダ分布を適切に制御でき、バインダの偏析(マイグレーション)による不具合を解消できる。
また、好ましくは、上記バインダ溶液および上記合材ペーストのうち、一方の粘度(高粘度側の粘度)を2000mPa・s以上(好ましくは3000mPa・s以上)に調整し、他方の粘度(低粘度側の粘度)を1000mPa・s以下(好ましくは500mPa・s以下(例えば80mPa・s〜500mPa・s程度、例えば300mPa・s〜500mPa・s程度))に調整する。このような粘度差を付与することによって、上記混合がより適切に抑制され得る。混合抑制の観点からは、バインダ溶液と合材ペーストとの粘度差は、概ね1000mPa・s以上が適当であり、通常は2000mPa・s以上にすることが好ましく、例えば2500Pa・s以上(例えば2500Pa・s〜8000Pa・sの範囲)にすることがより好ましい。ここに開示される好ましい一態様では、上記高粘度側が合材ペーストであり、上記低粘度側がバインダ溶液である。
ここでバインダ溶液層56は、合材ペーストの溶媒42と二相分離可能な溶媒52から構成されている。そのため、バインダ溶液層上に合材ペーストを付与してから合材ペースト層を乾燥させるまでの間、バインダ溶液層56と合材ペースト層46とが混じりにくくなる(好ましくはバインダ溶液層56と合材ペースト層46とが二相分離した状態となる)ので、集電体の表面近傍にバインダを留めやすくなる。また、バインダ溶液50は、合材ペースト40よりも比重が大きい。そのため、バインダ溶液層上に合材ペーストを付与してから合材ペースト層を乾燥させるまでの間、バインダ溶液層56が集電体10の表面近傍(下層側)に留まりやすくなる。したがって、集電体近傍のバインダ量を確保しやすくなる。
サンプル1では、SP値および比重差が異なるバインダ溶液および合材ペーストを調製し、負極シート30を作製した。具体的には、第1バインダ54としてのスチレンブタジエンゴム(SBR)を用い、これを四塩化炭素(CCl4:SP値8.6、比重1.58)からなる溶媒中に分散させて、バインダ溶液50(固形分濃度10%)を調製した。また、負極活物質22としてのカーボン粉末と増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)とを、これらの材料の質量比が99:1となるように水(SP値23.4、比重1.00)中に分散させて合材ペースト40を調製した。
サンプル3〜6では、粘度が異なるバインダ溶液および合材ペーストを調製し、負極シート30を作製した。具体的には、バインダ54としてのSBRを適当量の水中に分散させ、サンプル3〜6の順に80mPa・s,200mPa・s,300mPa・s,400mPa・sの粘度をもつバインダ溶液を調製した(表2参照)。また、負極活物質22としてのカーボン粉末と増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)とを、これらの材料の質量比が99:1となるように適当量の水中に分散させ、粘度が3000mPa・sの合材ペーストを調製した。なお、バインダ溶液及び合材ペーストの粘度は、B型粘度計を用い、液温を20℃に調整してからロータを20rpmで回転させて測定した。
サンプル8〜14では、上述したサンプル3と同様にして、ただし、バインダ溶液に含まれるバインダの一部を合材ペーストにも振り分けて、負極シート30を作製した。具体的には、全体のバインダ塗布量を0.0245mg/cm2(固形分換算)に保ちつつ、バインダの導入先をバインダ溶液層と合材ペースト層とに分割して負極シートを作製した。サンプル8〜14では、バインダ溶液層側に振り分けたバインダの分割率が下記表3となるように調整した。ここで、バインダ分割率(%)=[バインダ溶液層の単位面積あたりのバインダ塗布量(mg/cm2)/バインダ溶液層の単位面積あたりのバインダ塗布量と合材ペースト層の単位面積あたりのバインダ塗布量とを合わせた合計塗布量(mg/cm2)]×100で表わされ、例えば、バインダ分割率80%(サンプル11)は、全体のバインダ塗布量のうち質量比で80%をバインダ溶液層側に導入し、残り20%を合材ペースト層側に導入したことを意味する。
サンプル15では、サンプル3の負極シートを用いて試験用リチウム二次電池を構築した。また、サンプル16では、サンプル3と同様にして、ただし、バインダ塗布量を半分(凡そ0.01225mg/cm2(固形分換算))に減らして負極シートを作製し、該負極シートを用いて試験用リチウム二次電池を構築した。また、比較のために、サンプル17では、サンプル7の負極シート(通常電極)を用いて試験用リチウム二次電池を構築した。そして、各試験用電池について交流インピーダンス測定を行い、それら電池の低温反応抵抗(mΩ)を評価した。なお、試験用リチウムイオン電池は、以下のようにして構築した。
(1)活物質を含む合材層が集電体に保持された構成の電池用電極を製造する方法であって、
前記合材層は、前記活物質を所定の溶媒に分散させた合材ペーストを集電体に付与して乾燥させることによって形成され、
ここで、前記合材層の形成は、以下の工程:
前記合材ペーストの溶媒と二相分離可能な溶媒にバインダを分散させたバインダ溶液であって、前記合材ペーストよりも比重が大きいバインダ溶液を調製する工程;
前記バインダ溶液を集電体の表面に付与してバインダ層(換言するとバインダ溶液層)を形成する工程;
前記バインダ層が形成された前記集電体に、該バインダ層の上から前記合材ペーストを付与することによって、前記バインダ層と前記合材ペースト(即ち合材ペースト層)とを前記集電体の表面に堆積する工程;および、
前記堆積したバインダ層と合材ペーストとを共に乾燥させることによって前記集電体上に合材層が形成された電極を得る工程;
を包含する方法で行われる、電池用電極の製造方法。
(2)ここに開示される技術では、前記合材ペーストの溶媒は、水を含んでおり、前記バインダ溶液の溶媒は、四塩化炭素またはフッ素系液体を含有する。
(3)ここに開示される技術では、前記合材ペーストの溶媒は、N−メチルピロリドンを含んでおり、前記バインダ溶液の溶媒は、四塩化炭素またはフッ素系液体を含有する。
(4)ここに開示される技術では、前記バインダ層は、前記バインダ溶液のスプレー噴霧によって形成される。
(5)本発明によると、また、ここに開示される上記何れかの方法により得られた電極を用いて構築された電池が提供される。即ち、上記(1)から(4)のいずれか一つに記載の方法により製造された電極を備える電池であって、
前記電極は、活物質を含む合材層が集電体に保持された構成を有しており、
前記合材層を厚み方向に2分割したときに、該合材層の集電体側に配された2分割部分に含まれるバインダ量が、集電体とは反対側に配された2分割部分に含まれるバインダ量よりも多いことを特徴とする。
本発明に係る電池(例えばリチウム二次電池)は、上記のとおり電池性能に優れることから、特に自動車等の車両に搭載されるモーター(電動機)用電源として好適に使用し得る。したがって本発明は、図9に模式的に示すように、かかる電池(組電池の形態であり得る。)100を電源として備える車両(典型的には自動車、特にハイブリッド自動車、電気自動車、燃料電池自動車のような電動機を備える自動車)1を提供する。
Claims (13)
- 活物質とバインダを含む合材層が集電体に保持された構成の電池用電極を製造する方法であって、
前記合材層は、前記活物質を含む合材ペーストを集電体に付与して乾燥させることによって形成され、
ここで、前記合材層の形成は、以下の工程:
第1バインダを含むバインダ溶液を集電体に付与してバインダ溶液層を形成する工程;
前記バインダ溶液層の上から前記合材ペーストを付与することによって、前記バインダ溶液層と合材ペースト層とを集電体上に堆積する工程;および、
前記堆積したバインダ溶液層と合材ペースト層とを共に乾燥させることによって、前記集電体上に合材層が形成された電極を得る工程;
を包含する方法で行われる、電池用電極の製造方法。 - 前記バインダ溶液は、少なくとも一定時間に亘って前記合材ペーストと分離した状態を維持し得るように構成されている、請求項1に記載の製造方法。
- 前記バインダ溶液および前記合材ペーストのうち、少なくとも一方の粘度を1000mPa・s以上に調整する、請求項1または2に記載の製造方法。
- 前記バインダ溶液および前記合材ペーストのうち、一方の粘度を2000mPa・s以上に調整し、他方の粘度を1000mPa・s以下に調整する、請求項1から3の何れか一つに記載の製造方法。
- 前記バインダ溶液と前記合材ペーストとのSP値差を2.0以上に調整する、請求項1から4の何れか一つに記載の製造方法。
- 前記バインダ溶液の比重を、前記合材ペーストの比重よりも大きくなるように調整する、請求項1から5の何れか一つに記載の製造方法。
- 前記合材ペーストの溶媒は、水またはN−メチルピロリドンであり、
前記バインダ溶液の溶媒は、四塩化炭素またはフッ素系液体である、請求項1から6の何れか一つに記載の製造方法。 - 前記合材ペーストは、第2バインダを含有し、
前記バインダ溶液層の単位面積あたりの第1バインダの含有量が、該バインダ溶液層の単位面積あたりの第1バインダの含有量と前記合材ペースト層の単位面積あたりの第2バインダの含有量とを合わせた合計に対して、60質量%以上である、請求項1から7の何れか一つに記載の製造方法。 - 前記第2バインダは、前記第1バインダと同じ材料から構成されている、請求項8に記載の製造方法。
- 前記合材ペースト層の溶媒を0.2mg/s・cm2以上の速度で揮発させる、請求項1から9の何れか一つに記載の製造方法。
- 請求項1から10のいずれか一つに記載の方法により製造された電極を用いて構築された電池。
- 前記電極は、活物質を含む合材層が集電体に保持された構成を有しており、
前記合材層を厚み方向の中央部で二等分したときに、該合材層の集電体側に配された分割部分に含まれるバインダ量が、集電体とは反対側に配された分割部分に含まれるバインダ量よりも多い、請求項11に記載の電池。 - 請求項11または12に記載の電池を搭載した車両。
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