JPH06260168A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH06260168A JPH06260168A JP5070997A JP7099793A JPH06260168A JP H06260168 A JPH06260168 A JP H06260168A JP 5070997 A JP5070997 A JP 5070997A JP 7099793 A JP7099793 A JP 7099793A JP H06260168 A JPH06260168 A JP H06260168A
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- Japan
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- negative electrode
- metal foil
- foil
- battery
- collector
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-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】負電極と集電体との密着性能を向上させること
により、結着剤量を減少させ、高率放電特性が優れたリ
チウム二次電池を得る。 【構成】負電極の集電体はリチウムと合金を形成しない
金属もしくは合金よりなる金属箔。金属箔は厚さ５０μ
ｍ以下の電解金属箔。金属箔の両面には高さが０．１μ
ｍ以上で２０μｍ以下の凹凸が形成されている。
により、結着剤量を減少させ、高率放電特性が優れたリ
チウム二次電池を得る。 【構成】負電極の集電体はリチウムと合金を形成しない
金属もしくは合金よりなる金属箔。金属箔は厚さ５０μ
ｍ以下の電解金属箔。金属箔の両面には高さが０．１μ
ｍ以上で２０μｍ以下の凹凸が形成されている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム二次電池に関
するものである。
するものである。
【０００２】
【従来の技術とその課題】リチウム二次電池は、高エネ
ルギー密度の新しい電池として期待されている。この電
池は、負極の集電体として銅箔、ニッケル箔もしくはス
テンレス箔などリチウムと合金化しない金属箔を用いて
いる。電気伝導性やコストの点では、銅箔がもっとも優
れ、ステンレス箔が劣っている。従来のリチウム二次電
池では、もっぱら圧延により製造した金属箔を用いて負
電極を製造していた。
ルギー密度の新しい電池として期待されている。この電
池は、負極の集電体として銅箔、ニッケル箔もしくはス
テンレス箔などリチウムと合金化しない金属箔を用いて
いる。電気伝導性やコストの点では、銅箔がもっとも優
れ、ステンレス箔が劣っている。従来のリチウム二次電
池では、もっぱら圧延により製造した金属箔を用いて負
電極を製造していた。
【０００３】しかし、従来の圧延金属箔を負電極の集電
体に用いたリチウム二次電池は、圧延金属箔の表面が極
めて平滑であるために活物質層と集電体との接着が弱い
という大きな欠点があった。
体に用いたリチウム二次電池は、圧延金属箔の表面が極
めて平滑であるために活物質層と集電体との接着が弱い
という大きな欠点があった。
【０００４】例えば、負極活物質としてロンザ人造グラ
ファイトＫＳ２５（平均粒径２５μｍ）を用い、結着剤
としてポリフッ化ビニリデンを１２重量部添加し、圧延
金属箔（２０μｍ銅箔）に厚さ６０μｍになるように塗
布して従来のリチウム二次電池の負電極を試作した。そ
して、電極の表面を１ｍｍ角の碁盤目状にカットして活
物質層の脱落の程度を調べる密着強度試験をおこなっ
た。その結果、表１に示すように１００個中１０個の升
目が脱落した。このような弱い密着強度では、電池製造
中に負電極活物質が脱落したり、あるいは使用中に電極
が崩壊したりするなどの不具合が起こる。
ファイトＫＳ２５（平均粒径２５μｍ）を用い、結着剤
としてポリフッ化ビニリデンを１２重量部添加し、圧延
金属箔（２０μｍ銅箔）に厚さ６０μｍになるように塗
布して従来のリチウム二次電池の負電極を試作した。そ
して、電極の表面を１ｍｍ角の碁盤目状にカットして活
物質層の脱落の程度を調べる密着強度試験をおこなっ
た。その結果、表１に示すように１００個中１０個の升
目が脱落した。このような弱い密着強度では、電池製造
中に負電極活物質が脱落したり、あるいは使用中に電極
が崩壊したりするなどの不具合が起こる。
【０００５】この欠点を改善するためには、電極に添加
する結着剤量を増加させたり、集電体の表面を粗面化す
る方法がある。しかし、結着剤量の増加は電極性能の低
下の原因となり、また集電体表面の粗面化処理（たとえ
ば無機材料の塗布や電鋳もしくはエッチングによる表面
処理）は製造コストの増加を招くという問題があった。
する結着剤量を増加させたり、集電体の表面を粗面化す
る方法がある。しかし、結着剤量の増加は電極性能の低
下の原因となり、また集電体表面の粗面化処理（たとえ
ば無機材料の塗布や電鋳もしくはエッチングによる表面
処理）は製造コストの増加を招くという問題があった。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、銅箔もしくは
ニッケル箔などの金属箔を負電極の集電体に用いたリチ
ウム二次電池において、該金属箔として厚さ５０μｍ以
下であり、両面に０．１μｍ以上で２０μｍ以下の凹凸
を有する電解金属箔を用いることにより上記課題を解決
するものである。
ニッケル箔などの金属箔を負電極の集電体に用いたリチ
ウム二次電池において、該金属箔として厚さ５０μｍ以
下であり、両面に０．１μｍ以上で２０μｍ以下の凹凸
を有する電解金属箔を用いることにより上記課題を解決
するものである。
【０００７】
【作用】電解金属箔は、電解によって陰極表面に生成し
た金属膜を剥離させて製造する。この方法では、陽極に
対向した面は粗面となり、また陰極から剥離された面も
圧延金属箔に比較すれば若干粗面となっている。このた
め集電体表面の粗面化処理は、あえて必要ない。したが
って、コスト上昇という問題が無い。
た金属膜を剥離させて製造する。この方法では、陽極に
対向した面は粗面となり、また陰極から剥離された面も
圧延金属箔に比較すれば若干粗面となっている。このた
め集電体表面の粗面化処理は、あえて必要ない。したが
って、コスト上昇という問題が無い。
【０００８】さらに、陰極より剥離された面を電鋳やエ
ッチングなどの表面加工によって粗面化再処理し両面を
充分粗面にしてやると活物質層と集電体との密着強度が
著しく向上する。このような再処理はコスト上昇の問題
があるが、５０μｍ以下の金属薄膜を製造する方法とし
ては、電解法の方が圧延法よりも生産性が圧倒的に優れ
ているので、表面処理をした電解箔は、従来の圧延金属
箔を用いた場合よりもなおコストの面で有利である。
ッチングなどの表面加工によって粗面化再処理し両面を
充分粗面にしてやると活物質層と集電体との密着強度が
著しく向上する。このような再処理はコスト上昇の問題
があるが、５０μｍ以下の金属薄膜を製造する方法とし
ては、電解法の方が圧延法よりも生産性が圧倒的に優れ
ているので、表面処理をした電解箔は、従来の圧延金属
箔を用いた場合よりもなおコストの面で有利である。
【０００９】実際に通常の電解銅箔および両面を粗面化
処理した電解銅箔を用いて前記と同様の密着強度試験を
おこなったところ、表１に示すように両者とも剥離する
碁盤目がなかった。
処理した電解銅箔を用いて前記と同様の密着強度試験を
おこなったところ、表１に示すように両者とも剥離する
碁盤目がなかった。
【００１０】
【表１】 このように顕著な密着強度の増加が認められたので、後
の実施例（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）では、結着剤量を
１２重量部から１０重量部に減少させている。結着剤量
を減少させると電極の有効作用面積が増加するので電池
特性は著しく改善される。
の実施例（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）では、結着剤量を
１２重量部から１０重量部に減少させている。結着剤量
を減少させると電極の有効作用面積が増加するので電池
特性は著しく改善される。
【００１１】
【実施例】以下に、好適な実施例を用いて本発明を説明
する。
する。
【００１２】図１に本発明によるリチウム二次電池を示
す。このリチウム二次電池（Ａ）は、厚みが７．８ｍ
ｍ、幅が４０ｍｍ、長さが４８ｍｍの角型リチウム二次
電池である。電池ケース１および電池ケース蓋板２は、
クロム酸処理後６０μｍのポリプロピレンフィルムで両
面をコーティングした鋼板（厚み０．２２ｍｍ）を絞り
加工して製作した。
す。このリチウム二次電池（Ａ）は、厚みが７．８ｍ
ｍ、幅が４０ｍｍ、長さが４８ｍｍの角型リチウム二次
電池である。電池ケース１および電池ケース蓋板２は、
クロム酸処理後６０μｍのポリプロピレンフィルムで両
面をコーティングした鋼板（厚み０．２２ｍｍ）を絞り
加工して製作した。
【００１３】正極板は、活物質のリチウムマンガンスピ
ネル（LiMn2 O4 、平均粒径５μｍ、９１重量部）、導
電助材のケッチェンブラック（２重量部）および結着剤
のポリフッ化ビニリデン粉末（７重量部）をＮーメチル
ピロリドン中で混合してペースト化し２０μｍの圧延ア
ルミニウム箔（正極集電体）に片面が７０μｍになるよ
うに両面塗布して得た。
ネル（LiMn2 O4 、平均粒径５μｍ、９１重量部）、導
電助材のケッチェンブラック（２重量部）および結着剤
のポリフッ化ビニリデン粉末（７重量部）をＮーメチル
ピロリドン中で混合してペースト化し２０μｍの圧延ア
ルミニウム箔（正極集電体）に片面が７０μｍになるよ
うに両面塗布して得た。
【００１４】負極板は、活物質の人造黒鉛（平均粒径２
５μｍ、９０重量部）と結着剤のポリフッ化ビニリデン
粉末（１０重量部）とをＮーメチルピロリドン中で混合
してペースト化し、表面の凹凸が製造工程において陽極
と対抗していた面で平均４ミクロン、陰極より引き剥さ
れた面で０．２μｍの厚さ２０μｍの電解銅箔（負極集
電体）上に片面厚さ６０μｍに両面塗布して得た。これ
ら帯状の電極と微多孔膜セパレータ（厚さ２５μｍ）と
を楕円状に巻回して電極群３を形成した。
５μｍ、９０重量部）と結着剤のポリフッ化ビニリデン
粉末（１０重量部）とをＮーメチルピロリドン中で混合
してペースト化し、表面の凹凸が製造工程において陽極
と対抗していた面で平均４ミクロン、陰極より引き剥さ
れた面で０．２μｍの厚さ２０μｍの電解銅箔（負極集
電体）上に片面厚さ６０μｍに両面塗布して得た。これ
ら帯状の電極と微多孔膜セパレータ（厚さ２５μｍ）と
を楕円状に巻回して電極群３を形成した。
【００１５】前記電極群の電極端子を電池端子と接続し
た。そして、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネ
ートとジエチルカーボネートとを２：１：２の体積比で
混合した溶媒に六フッ化燐酸リチウムを１モル／リット
ル溶解させた電解液を注入後、二重巻締め方式により封
口した。この電池は、平均放電電圧が３．７Ｖで放電容
量が１０００ｍＡｈである。本電池は、負極板の方が正
極板よりも１サイクル目の充放電効率が低いので、以後
のサイクルにおいては負極制限電池となる。したがっ
て、電池特性、例えば後で示すような高率放電特性は、
負極性能によって規定される。
た。そして、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネ
ートとジエチルカーボネートとを２：１：２の体積比で
混合した溶媒に六フッ化燐酸リチウムを１モル／リット
ル溶解させた電解液を注入後、二重巻締め方式により封
口した。この電池は、平均放電電圧が３．７Ｖで放電容
量が１０００ｍＡｈである。本電池は、負極板の方が正
極板よりも１サイクル目の充放電効率が低いので、以後
のサイクルにおいては負極制限電池となる。したがっ
て、電池特性、例えば後で示すような高率放電特性は、
負極性能によって規定される。
【００１６】つぎに電解銅箔をさらに電解槽中に誘導し
て両面に銅を電析させていっそう粗面化した。このよう
にして得られた銅箔（２０μｍ）は、両面に最大高さ６
μｍ、平均高さ０．５μｍの凸部を有する。そして、こ
の銅箔を負極集電体に用いた以外は電池（Ａ）と同様の
リチウム二次電池を実施例の電池（Ｂ）を製作した。
て両面に銅を電析させていっそう粗面化した。このよう
にして得られた銅箔（２０μｍ）は、両面に最大高さ６
μｍ、平均高さ０．５μｍの凸部を有する。そして、こ
の銅箔を負極集電体に用いた以外は電池（Ａ）と同様の
リチウム二次電池を実施例の電池（Ｂ）を製作した。
【００１７】つぎに電解銅箔を製造する工程において、
銅が析出する陰極表面を部分的に絶縁し、かつ電解電流
および電圧を細かく変化させることにより、電解銅箔の
両面を製造工程中に積極的に粗面化した。すなわち、両
面に最大高さ６μｍ、平均高さ０．５μｍの凹凸を有す
る銅箔（２０μｍ）を一気に製造した。この方法は、粗
面化工程が別に必要無いので負極集電体のコストがやす
くなる。このようにして得られた電解銅箔を用いた以外
は電池（Ａ）と同様の構成を有するリチウム二次電池を
実施例の電池（Ｃ）を製作した。
銅が析出する陰極表面を部分的に絶縁し、かつ電解電流
および電圧を細かく変化させることにより、電解銅箔の
両面を製造工程中に積極的に粗面化した。すなわち、両
面に最大高さ６μｍ、平均高さ０．５μｍの凹凸を有す
る銅箔（２０μｍ）を一気に製造した。この方法は、粗
面化工程が別に必要無いので負極集電体のコストがやす
くなる。このようにして得られた電解銅箔を用いた以外
は電池（Ａ）と同様の構成を有するリチウム二次電池を
実施例の電池（Ｃ）を製作した。
【００１８】上記実施例では正極活物質としてリチウム
マンガンスピネルを用いた場合を示したが、正極活物質
は基本的に限定されず、例えばリチウムコバルト複合酸
化物、二硫化チタン、二酸化マンガン、リチウムマンガ
ン複合酸化物、五酸化バナジウムおよび三酸化モリブデ
ンなど種々のものを用いてよい。また、負極活物質も基
本的に限定されず、黒鉛以外の炭素材料やその他のリチ
ウムインターカレション材料を用いてもよい。さらに、
電解質も基本的に限定されず、たとえば有機溶媒として
非プロトン溶媒であるエチレンカーボネイトなどの環状
エステル類およびテトラハイドロフラン，ジオキソラン
などのエーテル類を単独もしくは２種以上を混合した溶
媒を用い、支持電解質に LiAsF6 ，LiPF6 ，LiCF3 S
O3 ，LiBF4などを１種または混合して用いてもよい。ま
た、固体電解質を用いる場合には、リチウムイオン導電
性で電気絶縁性のものであれば何を用いてもよいが、代
表的なものとして、ポリエチレンオキサイドがあげられ
る。
マンガンスピネルを用いた場合を示したが、正極活物質
は基本的に限定されず、例えばリチウムコバルト複合酸
化物、二硫化チタン、二酸化マンガン、リチウムマンガ
ン複合酸化物、五酸化バナジウムおよび三酸化モリブデ
ンなど種々のものを用いてよい。また、負極活物質も基
本的に限定されず、黒鉛以外の炭素材料やその他のリチ
ウムインターカレション材料を用いてもよい。さらに、
電解質も基本的に限定されず、たとえば有機溶媒として
非プロトン溶媒であるエチレンカーボネイトなどの環状
エステル類およびテトラハイドロフラン，ジオキソラン
などのエーテル類を単独もしくは２種以上を混合した溶
媒を用い、支持電解質に LiAsF6 ，LiPF6 ，LiCF3 S
O3 ，LiBF4などを１種または混合して用いてもよい。ま
た、固体電解質を用いる場合には、リチウムイオン導電
性で電気絶縁性のものであれば何を用いてもよいが、代
表的なものとして、ポリエチレンオキサイドがあげられ
る。
【００１９】また、電解金属箔を銅箔としたがニッケル
箔やステンレス箔などリチウムと合金を形成しない金属
もしくは合金であれば何を用いてもよい。また、箔の厚
さは、電解金属箔が圧延金属箔に比較してコスト的に有
利な５０μｍ以下であることが望ましく、５０μｍ以下
であればどの様な厚さを用いてもよい。
箔やステンレス箔などリチウムと合金を形成しない金属
もしくは合金であれば何を用いてもよい。また、箔の厚
さは、電解金属箔が圧延金属箔に比較してコスト的に有
利な５０μｍ以下であることが望ましく、５０μｍ以下
であればどの様な厚さを用いてもよい。
【００２０】つぎに負極集電体に圧延銅箔（２０μｍ）
を用いて、充分な密着強度を得るために負極活物質に結
着剤を１６重量部添加した以外は電池（Ａ）と同様のリ
チウム二次電池を従来の電池（ア）とする。結着剤量を
このように増やすと密着強度は、実用上充分なレベルに
なるが、電極の電気抵抗が増加したり、多孔度が低下す
るなどの弊害が生じる。
を用いて、充分な密着強度を得るために負極活物質に結
着剤を１６重量部添加した以外は電池（Ａ）と同様のリ
チウム二次電池を従来の電池（ア）とする。結着剤量を
このように増やすと密着強度は、実用上充分なレベルに
なるが、電極の電気抵抗が増加したり、多孔度が低下す
るなどの弊害が生じる。
【００２１】以上の電池を１００ｍＡで４．１Ｖまで充
電したのち、種々の電流値で放電した。その結果を図２
に示す。同図より本発明の電池は、従来の電池に比較し
て高率放電特性が優れていることがわかる。これは、本
発明の電池では、負電極と集電体との密着性能が向上し
たので結着剤量を減少させることができたためである。
電したのち、種々の電流値で放電した。その結果を図２
に示す。同図より本発明の電池は、従来の電池に比較し
て高率放電特性が優れていることがわかる。これは、本
発明の電池では、負電極と集電体との密着性能が向上し
たので結着剤量を減少させることができたためである。
【００２２】
【発明の効果】本発明のリチウム二次電池は、生産性を
低下させることなく負極板中の結着剤量を減少させるこ
とができるので、高率放電特性などの電池特性を向上さ
せることができる。また、電極の崩壊や活物質の脱落に
起因する電池ショートなどの問題が少なくなるので電池
の信頼性能が向上する。
低下させることなく負極板中の結着剤量を減少させるこ
とができるので、高率放電特性などの電池特性を向上さ
せることができる。また、電極の崩壊や活物質の脱落に
起因する電池ショートなどの問題が少なくなるので電池
の信頼性能が向上する。
【図１】本発明によるリチウム二次電池を示した図。
【図２】本発明の電池及び従来の電池を１００ｍＡで
４．１Ｖまで充電したのち、種々の電流値で放電した結
果を示した図。
４．１Ｖまで充電したのち、種々の電流値で放電した結
果を示した図。
１ 電池ケース ２ 電池ケース蓋板
Claims (1)
- 【請求項１】負電極の集電体はリチウムと合金を形成し
ない金属もしくは合金よりなる金属箔であり、 該金属箔は厚さ５０μｍ以下の電解金属箔であり、 該金属箔の両面には高さが０．１μｍ以上で２０μｍ以
下の凹凸が形成されていることを特徴とするリチウム二
次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5070997A JPH06260168A (ja) | 1993-03-05 | 1993-03-05 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5070997A JPH06260168A (ja) | 1993-03-05 | 1993-03-05 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06260168A true JPH06260168A (ja) | 1994-09-16 |
Family
ID=13447714
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5070997A Pending JPH06260168A (ja) | 1993-03-05 | 1993-03-05 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06260168A (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09199178A (ja) * | 1996-01-19 | 1997-07-31 | Japan Storage Battery Co Ltd | 密閉型二次電池 |
| JPH09306504A (ja) * | 1996-05-08 | 1997-11-28 | Sony Corp | 非水電解液二次電池 |
| WO1999056332A1 (fr) * | 1998-04-24 | 1999-11-04 | Hitachi, Ltd. | Pile secondaire au lithium |
| JP2001243957A (ja) * | 2000-02-29 | 2001-09-07 | Sanyo Electric Co Ltd | リチウム二次電池 |
| WO2002025757A1 (en) * | 2000-09-20 | 2002-03-28 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Electrode for lithium secondary cell and lithium secondary cell |
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| WO2004012285A1 (ja) * | 2002-07-25 | 2004-02-05 | Toyo Kohan Co., Ltd. | 電極用ニッケル箔および電極用ニッケル箔の製造方法 |
| EP1416573A3 (en) * | 2002-10-25 | 2004-08-04 | Samsung SDI Co., Ltd. | Negative electrode for lithium secondary battery and lithium secondary battery comprising same |
| US7150942B2 (en) | 2001-11-07 | 2006-12-19 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Negative electrode current collector, negative electrode using the same, and non-aqueous electrolytic secondary cell |
| CN100338794C (zh) * | 2003-06-30 | 2007-09-19 | 三洋电机株式会社 | 锂二次电池用电极和锂二次电池 |
| JP2015037157A (ja) * | 2013-08-15 | 2015-02-23 | 松陽産業株式会社 | 孔開き板状材料およびその製造方法 |
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-
1993
- 1993-03-05 JP JP5070997A patent/JPH06260168A/ja active Pending
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| KR100360359B1 (ko) * | 1998-04-24 | 2002-11-13 | 가부시끼가이샤 히다치 세이사꾸쇼 | 리튬 2차전지 |
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| WO2002025757A1 (en) * | 2000-09-20 | 2002-03-28 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Electrode for lithium secondary cell and lithium secondary cell |
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