JPH06186604A - 強誘電体のドメイン反転構造形成方法 - Google Patents

強誘電体のドメイン反転構造形成方法

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JPH06186604A
JPH06186604A JP5006599A JP659993A JPH06186604A JP H06186604 A JPH06186604 A JP H06186604A JP 5006599 A JP5006599 A JP 5006599A JP 659993 A JP659993 A JP 659993A JP H06186604 A JPH06186604 A JP H06186604A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 所定周期のドメイン反転構造を、局部的な屈
折率変化を生じさせることなく形成可能とする。 【構成】 単分極化された非線形光学効果を有するLi
TaO3 基板1等の強誘電体に、所定パターンに局所的
に電子線3を照射してドメイン反転構造9を形成した
後、該強誘電体をそのキュリー点未満の温度で熱処理す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、基本波を第2高調波に
変換する光波長変換素子、特に詳細には周期ドメイン反
転構造を有する光波長変換素子を作成するために、非線
形光学効果を有する強誘電体に所定パターンのドメイン
反転構造を形成する方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】非線形光学効果を有する強誘電体の自発
分極(ドメイン)を周期的に反転させた領域を設けた光
波長変換素子を用いて、基本波を第2高調波に波長変換
する方法が既にBleombergenらによって提案されている
(Phys.Rev.,vol.127,No.6,1918(1962)参照)。
この方法においては、ドメイン反転部の周期Λを、 Λc=2π/{β(2ω)−2β(ω)} ……(1) ただしβ(2ω)は第2高調波の伝搬定数 2β(ω)は基本波の伝搬定数 で与えられるコヒーレント長Λcの整数倍になるように
設定することで、基本波と第2高調波との位相整合を取
ることができる。非線形光学材料のバルク結晶を用いて
波長変換する場合は、位相整合する波長が結晶固有の特
定波長に限られるが、上記の方法によれば、任意の波長
に対して(1) を満足する周期Λを選択することにより、
効率良く位相整合を取ることが可能となる。
【0003】上述のような周期ドメイン反転構造を形成
する方法としては従来より、 1)室温下で電子線ビームを直接LiTaO3 やLiN
bO3 の−z面に照射する方法(H.Ito,C.Taky
u,and H.Inaba,Electronics Letters,vol.27,
No.14,1221(1991)参照) 2)LiTaO3 の−z面に周期的にプロトン交換を施
し、キュリー点近傍の温度で熱処理する方法(K.Yam
amoto ,K.Mizuuchi ,and T.Taniuchi ,Optic
s Letters,vol.16, No.15,1156(1991)参照) 等が知られている。
【0004】上記1)の方法で作成される光波長変換素
子は、LiNbO3 の基板厚さ(例えば0.5mm程
度)に亘って、つまり−z面から+z面まで貫通する周
期ドメイン反転部が形成されるため、バルク型の光波長
変換素子としての応用が可能である。この方法により3
次の周期ドメイン反転構造を形成した光波長変換素子で
は、Ti:Al2 3 レーザを波長掃引して、バルクで
の位相整合が確認されている。
【0005】一方、2)の方法においては、プロトン交
換を行なった後に、分極を反転させる目的で、キュリー
点近傍の温度で熱処理している。つまり、この熱処理を
行なうと、プロトン交換によりキュリー点が低下してい
る部分のみで分極が反転する。この2)の方法を実施す
る場合、3次の周期ドメイン反転構造を形成し、その後
さらにプロトン交換によりチャンネル導波路を形成し
て、導波路型光波長変換素子を形成することが提案され
ている。そのような光波長変換素子においては、断面を
観察すると半円形状の周期ドメイン反転構造が形成さ
れ、基本波光源としてTi:Al2 3 レーザを用いた
とき、99mWの基本波入力に対して2.4mWの第2
高調波出力が得られており、3次の周期における理論値
に近い波長変換効率が達成されている。
【0006】しかしこの2)の方法では、周期ドメイン
反転部の深さが、反転幅に対して十分に大きくなり得な
いので、この方法をバルク結晶形の光波長変換素子を作
成するために応用することは不可能である。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】それに対して、1)の
方法によれば、バルク結晶形の光波長変換素子を作成す
ることも可能である。そのようにして形成されたドメイ
ン反転構造を有するバルク結晶形の光波長変換素子が、
レーザダイオード励起固体レーザ等の共振器内に配置し
て使用される場合は、効率良く第2高調波を発生させる
ために、共振器の内部損失をできるだけ低く抑えること
が重要である。しかし、上記1)の方法で形成されたド
メイン反転構造を有する光波長変換素子は、電子線ビー
ムを照射したことにより局部的に屈折率変化が生じ、レ
ーザ共振器内に配置すると内部損失を著しく増大させる
ことが判明した。
【0008】本発明は上記のような事情に鑑みてなされ
たものであり、所定周期のドメイン反転構造を、局部的
な屈折率変化を生じさせることなく形成することができ
る強誘電体のドメイン反転構造形成方法を提供すること
を目的とするものである。
【0009】
【課題を解決するための手段】本発明による強誘電体の
ドメイン反転構造形成方法は、単分極化された非線形光
学効果を有する強誘電体に、所定パターンに局所的に高
エネルギー線を照射してドメイン反転構造を形成した
後、該強誘電体をそのキュリー点未満の温度で熱処理す
ることを特徴とするものである。なお上記高エネルギー
線としては、例えば電子線やイオンビーム等を用いるこ
とができる。
【0010】また上記強誘電体として具体的には、Li
NbO3 やLiTaO3 が好適に用いられる。そしてこ
れらの強誘電体のうち前者を用いる場合は、そのキュリ
ー点1130℃に対して上記熱処理の温度を100 〜700 ℃の
範囲内に設定するのがよく、後者を用いる場合は、その
キュリー点 610℃に対して上記熱処理の温度を100 〜60
0 ℃の範囲内に設定するのがよい。
【0011】
【作用および発明の効果】上記のように、強誘電体に局
所的に高エネルギー線を照射してドメイン反転構造を形
成すれば、プロトン交換による場合のようにドメイン反
転領域が拡散することがなく、したがって所定パターン
のドメイン反転構造を制御性良く形成可能となる。
【0012】また上記の熱処理を行なうと、高エネルギ
ー線照射により生じた局部的な屈折率変化が無くなる。
そこで、本方法により形成されたドメイン反転構造に光
を通す際に、光の散乱や回折等が少なくなり、損失が小
さく抑えられる。したがって、このドメイン反転構造を
有する光波長変換素子を前述のようにレーザ共振器内に
配置すれば、共振器内部損失が低く抑えられて、効率良
く第2高調波が発生するようになる。
【0013】なお、この熱処理の温度は強誘電体のキュ
リー点未満とされているから、高エネルギー線照射によ
り所定の向きに設定された分極方向が、この熱処理によ
り変化してしまうことはない。
【0014】
【実施例】以下、図面に示す実施例に基づいて本発明を
詳細に説明する。図1は、本発明の一実施例によりドメ
イン反転構造を形成する工程を示している。この図1
中、1は非線形光学効果を有する強誘電体であるLiT
aO3 の基板である。この基板1は単分極化処理がなさ
れて厚さ0.5 mmに形成され、最も大きい非線形光学材
料定数d33が有効に利用できるように、z面で光学研磨
されたz板が使用されている。そして同図(a)に示す
ように、この基板1の+z面にはアース電極として、厚
さ30nmのCr薄膜2が蒸着により形成される。
【0015】次いで同図(b)に示すように、公知の電
子線照射装置(図示せず)から発せられた電子線3を、
基板1に−z面から局所的に照射する。この際の電子線
加速電圧は一例として20〜30kV、照射電流は1〜30n
Aに設定される。この電子線照射により基板1には、基
板裏まで貫通し、所定周期Λで繰り返すパターンのドメ
イン反転構造9が形成される。なお図1(b)の矢印10
は、分極の方向を示している。ここで上記周期Λは、L
iTaO3 の屈折率の波長分散を考慮して、基板1のx
方向に沿って946 nm近辺で1次の周期となるように5.
4 μmとした。
【0016】次いでこの基板1を、LiTaO3 のキュ
リー点(610 ℃)より低い540 ℃で3時間、空気中で熱
処理した。このようにキュリー点未満の温度で熱処理を
行なえば、電子線3の照射により所定の向きに設定され
た分極方向が、この熱処理により変化してしまうことは
ない。
【0017】以上の熱処理の前と後において基板1を、
研磨したx面から偏光顕微鏡で観察した。偏光顕微鏡下
においては、基板1の屈折率が局部的に変化せず均一で
あれば、消光位において全面が消光して暗くなる。熱処
理前の基板1を観察した際は、電子線3を照射した部分
のみが消光位において消光せず、明らかに電子線照射で
屈折率が変化していることが認められた。それに対し
て、熱処理後の基板1を観察した際は消光位において全
面が消光し、電子線照射部の局部的屈折率変化が無くな
って屈折率が均一化されていることが確認された。この
ようにして偏光顕微鏡観察により、上記熱処理の効果を
確認することができる。
【0018】なお以上の実施例においては、高エネルギ
ー線として電子線3が用いられているが、その代わりに
イオンビーム等を用いることもできる。また非線形光学
効果を有する強誘電体としては上記のLiTaO3 以外
に、LiNbO3 、MgO−LiNbO3 等も使用可能
である。
【0019】次に、上記実施例で周期ドメイン反転構造
が形成された基板1からなる光波長変換素子について説
明する。熱処理後の基板1のx面および−x面を研磨し
てそれぞれ光通過面20a、20bとし、そして必要に応じ
てCr薄膜2を除去することにより、図2に示すような
バルク結晶型の光波長変換素子20が得られる。この周期
ドメイン反転構造を有するバルク結晶型光波長変換素子
20を、同図に示すレーザダイオード励起YAGレーザの
共振器内に配置した。
【0020】このレーザダイオード励起YAGレーザ
は、波長809 nmのポンピング光としてのレーザビーム
13を発するレーザダイオード14と、発散光状態のレーザ
ビーム13を収束させる集光レンズ15と、Nd(ネオジウ
ム)がドーピングされたレーザ媒質であって上記レーザ
ビーム13の収束位置に配されたYAG結晶16と、このY
AG結晶16の前方側(図中右方)に配された共振器ミラ
ー17とからなる。光波長変換素子20は結晶長が1mmと
され、この共振器ミラー17とYAG結晶16との間に配置
されている。
【0021】YAG結晶16は波長809 nmのレーザビー
ム13により励起されて、波長946 nmのレーザビーム18
を発する。この固体レーザビーム18は、所定のコーティ
ングが施されたYAG結晶端面16aと共振器ミラー17の
ミラー面17aとの間で共振し、光波長変換素子20に入射
して波長が1/2すなわち473 nmの第2高調波19に変
換される。基本波としての固体レーザビーム18と第2高
調波19は、周期ドメイン反転領域において位相整合(い
わゆる疑似位相整合)し、ほぼこの第2高調波19のみが
上記ミラー面17aを通過する。
【0022】本例においては、レーザダイオード14の出
力が200 mWのとき、10mWの出力の第2高調波19が得
られた。そしてこの第2高調波19は、散乱光や迷光の無
いきれいなプロファイルを有するものである。それに対
して、前述の熱処理を行なわないで、それ以外は光波長
変換素子20と同様にして作成した結晶長1mmの光波長
変換素子を上記レーザダイオード励起YAGレーザの共
振器内に配置して第2高調波出力を測定したところ、上
記と同じくレーザダイオード14の出力が200 mWのと
き、0.1 mWであった。以上の通り、光波長変換素子を
固体レーザの共振器内に配置する際、前述の熱処理のた
めに共振器内部損失が低減して、波長変換効率が向上す
ることが実証された。
【0023】次に、上記熱処理の好ましい温度範囲につ
いて説明する。サンプルとしてLiNbO3 結晶を複数
用意し、これらの各結晶に、前記実施例におけるのと同
様の電子線走査法によりドメイン反転構造を形成した。
次にこれらのLiNbO3 結晶に対して、そのキュリー
点1130℃よりも低い100 〜1000℃の範囲内で適宜温度を
変えて、前述の熱処理を施した。なおこのときの昇温速
度は30℃/分、温度保持時間は2時間、そして降温は自
然冷却とした。
【0024】以上のようにそれぞれ異なる温度で熱処理
された各サンプルを偏光顕微鏡で観察したところ、いず
れにおいても電子線照射部の局部的屈折率変化が無くな
り、屈折率が均一化されていることが確認された。
【0025】その一方、これらの各サンプルから、前述
と同様にしてバルク結晶型光波長変換素子を形成した。
そしてそれらの光波長変換素子の各々を、前述と同様に
してレーザダイオード励起YAGレーザの共振器内に配
置した。熱処理温度Tを 100℃≦T≦ 700℃の範囲内に
設定したサンプルについては、青色光である第2高調波
の発生が確認され、レーザダイオードの出力が200 mW
のとき10mWの出力の第2高調波が得られた。しかし、
熱処理温度Tを 700℃<T≦1000℃の範囲内に設定した
サンプルについては、第2高調波の発生が確認されなか
った。第2高調波の発生が確認されなかったサンプルに
ついて、エッチングによりドメイン反転部の形状を観察
したところ、周期ドメイン反転構造は全く確認されず、
熱処理によりドメイン反転部の分極方向が変化してしま
ったことが明らかになった。
【0026】なお 100℃未満の温度で熱処理した場合に
は、上記の偏光顕微鏡観察により、電子線照射部の局部
的屈折率変化(屈折率段差)が無くなっていないことが
確認された。そして、そのサンプルを上記のようにレー
ザダイオード励起YAGレーザの共振器内に配置したと
ころ、青色光である第2高調波の発生は確認されたが、
レーザダイオードの出力200 mWに対して0.1 mWの出
力の第2高調波しか得られなかった。これは、屈折率段
差に起因する基本波の散乱により内部ロスが増加したた
めである。これらの結果より、100 ℃未満では熱処理の
効果が無いことが明らかである。
【0027】以上により、LiNbO3 に対して本発明
を適用する場合は、熱処理温度Tを100℃≦T≦ 700℃
の範囲内に設定するのがよいと言える。
【0028】一方、キュリー点が 610℃であるLiTa
3 についてもサンプルを複数用意し、これらの各結晶
に、前記実施例におけるのと同様の電子線走査法により
ドメイン反転構造を形成した。熱処理温度範囲は、キュ
リー点 610℃よりも低い100〜600 ℃の範囲とした。こ
のときの昇温速度は30℃/分、温度保持時間は2時間、
そして降温は自然冷却とした。
【0029】以上のようにそれぞれ異なる温度で熱処理
された各サンプルを偏光顕微鏡で観察したところ、いず
れにおいても電子線照射部の局部的屈折率変化が無くな
り、屈折率が均一化されていることが確認された。
【0030】その一方、これらの各サンプルから、前述
と同様にしてバルク結晶型光波長変換素子を形成した。
そしてそれらの光波長変換素子の各々を、前述と同様に
してレーザダイオード励起YAGレーザの共振器内に配
置した。熱処理温度Tを 100℃≦T≦ 600℃の範囲内に
設定したサンプルについては、青色光である第2高調波
の発生が確認され、レーザダイオードの出力が200 mW
のとき10mWの出力の第2高調波が得られた。しかし、
熱処理温度Tを 600℃<T≦610 ℃の範囲内に設定した
サンプルについては、第2高調波の発生が確認されなか
った。
【0031】なお 100℃未満の温度で熱処理した場合に
は、上記の偏光顕微鏡観察により、電子線照射部の局部
的屈折率変化(屈折率段差)が無くなっていないことが
確認された。そして、そのサンプルを上記のようにレー
ザダイオード励起YAGレーザの共振器内に配置したと
ころ、青色光である第2高調波の発生は確認されたが、
レーザダイオードの出力200 mWに対して0.1 mWの出
力の第2高調波しか得られなかった。これは、屈折率段
差に起因する基本波の散乱により内部ロスが増加したた
めである。これらの結果より、100 ℃未満では熱処理の
効果が無いことが明らかである。
【0032】以上により、LiTaO3 に対して本発明
を適用する場合は、熱処理温度Tを100℃≦T≦ 600℃
の範囲内に設定するのがよいと言える。
【0033】なお本発明によりドメイン反転構造が形成
される強誘電体は、適当な研磨、コーティングを施して
リング共振器の要素とすることにより、外部共振器型レ
ーザの光波長変換素子として適用することもできる。そ
のようにする場合も、レーザダイオード励起固体レーザ
に適用する場合と同様の作用、効果を得ることができ
る。
【0034】また本発明方法によれば、高エネルギー線
の照射パターンの設定次第でドメイン反転構造の周期を
任意に設定可能であるから、所望の波長領域の第2高調
波を自由に得ることが可能である。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明によるドメイン反転構造の形成方法を説
明する説明図
【図2】本発明によりドメイン反転構造が形成された光
波長変換素子を備えた固体レーザーの側面図
【符号の説明】
1 LiTaO3 基板 3 電子線 9 ドメイン反転構造 13 レーザビーム(ポンピング光) 14 レーザダイオード 15 集光レンズ 16 YAG結晶 17 共振器ミラー 18 固体レーザビーム(基本波) 19 第2高調波 20 光波長変換素子

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 単分極化された非線形光学効果を有する
    強誘電体に、所定パターンに局所的に高エネルギー線を
    照射してドメイン反転構造を形成した後、該強誘電体を
    そのキュリー点未満の温度で熱処理することを特徴とす
    る強誘電体のドメイン反転構造形成方法。
  2. 【請求項2】 前記高エネルギー線が電子線であること
    を特徴とする請求項1記載の強誘電体のドメイン反転構
    造形成方法。
  3. 【請求項3】 前記高エネルギー線がイオンビームであ
    ることを特徴とする請求項1記載の強誘電体のドメイン
    反転構造形成方法。
  4. 【請求項4】 前記強誘電体がLiNbX Ta(1-X)
    3 (0≦x≦1)基板であることを特徴とする請求項1
    から3いずれか1項記載の強誘電体のドメイン反転構造
    形成方法。
  5. 【請求項5】 前記強誘電体がLiNbO3 基板であ
    り、前記熱処理の温度を100 〜700 ℃の範囲内に設定す
    ることを特徴とする請求項4記載の強誘電体のドメイン
    反転構造形成方法。
  6. 【請求項6】 前記強誘電体がLiTaO3 基板であ
    り、前記熱処理の温度を100 〜600 ℃の範囲内に設定す
    ることを特徴とする請求項4記載の強誘電体のドメイン
    反転構造形成方法。
  7. 【請求項7】 前記強誘電体がMgO−LiNbX Ta
    (1-X) 3 (0≦x≦1)基板であることを特徴とする
    請求項1から3いずれか1項記載の強誘電体のドメイン
    反転構造形成方法。
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