JP7365338B2 - ポリアセタール樹脂組成物、および、成形品 - Google Patents
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Description
例えば、特許文献1には、(A)ポリアセタール樹脂100質量部と、(B)酸化亜鉛0.1~2質量部と、(C)摺動性改良材0.1~5質量部とを含有し、前記(B)酸化亜鉛の数平均一次粒子径が70~500nmである、ポリアセタール樹脂組成物が開示されている。
本発明はかかる課題を解決するものであって、フッ素イオンを含む液に接しても***が発生しにくいポリアセタール樹脂組成物およびその成形品を提供することを目的とする。
<1>ポリアセタール樹脂100質量部に対して、水酸化マグネシウムおよび水酸化カルシウムからなる金属水酸化物の少なくとも1種0.1~5.0質量部と、アミン置換トリアジン化合物、カルボジイミド化合物、ならびに、ヒンダードアミン系光安定剤からなる群から選択される窒素含有化合物0.1~3.0質量部と、二価の金属酸化物0.1~5.0質量部とを含む、ポリアセタール樹脂組成物。
<2>さらに、前記ポリアセタール樹脂100質量部に対し、ポリエーテルエステルアミドブロック共重合体、ポリ-α-オレフィン、ポリオレフィン/ポリエーテル共重合体、ポリアミド共重合体、ポリアミド/ポリアルキレングリコールブロック共重合体、数平均分子量が20,000以上のポリエチレングリコール、および、数平均分子量が20,000以上のポリエチレンオキシドからなる群から選択される応力緩和剤0.1~5.0質量部を含む、<1>に記載のポリアセタール樹脂組成物。
<3>前記金属水酸化物と、前記二価の金属酸化物の質量比率である、金属水酸化物/二価の金属酸化物が、3.0以下である、<1>または<2>に記載のポリアセタール樹脂組成物。
<4>前記二価の金属酸化物が、酸化亜鉛である、<1>~<3>のいずれか1つに記載のポリアセタール樹脂組成物。
<5>前記二価の金属酸化物が、酸化亜鉛であり、前記金属水酸化物と、前記酸化亜鉛の質量比率である、金属水酸化物/酸化亜鉛が、1.8以下である、<1>または<2>に記載のポリアセタール樹脂組成物。
<6>フッ素イオンを含む液に対する耐性能を有する、<1>~<5>のいずれか1つに記載のポリアセタール樹脂組成物。
<7>燃料ポンプモジュールに用いられる、<1>~<6>のいずれか1つに記載のポリアセタール樹脂組成物。
<8>前記金属水酸化物が水酸化マグネシウムである、<1>~<7>のいずれか1つに記載のポリアセタール樹脂組成物。
<9><1>~<8>のいずれか1つに記載のポリアセタール樹脂組成物から形成される成形品。
<10>燃料ポンプモジュールに用いられる、<9>に記載の成形品。
フッ素イオンを含む液に浸漬したことによる***(割れを含む、以下同じ)は、成形品に発生するクラックと、質量減少によって引き起こされる。特に、燃料ポンプモジュールの溶着部分や凹凸部分について、***が生じやすいことが分かった。また、この原因が、フッ素イオンを含む洗剤にあることが推定された。
本発明では、ポリアセタール樹脂に所定の窒素含有化合物を配合することによって、フッ素イオン(例えば、HF成分など)を中和し、***を抑制していると推測される。
また、本発明では、ポリアセタール樹脂に、特定の金属水酸化物を配合することによって、クラックの発生を抑制できることを見出した。しかしながら、金属水酸化物の含有量が多すぎると、成形品の質量減少を引き起こしてしまうことが分かった。そこで、本発明では、さらに、二価の金属酸化物を配合することによって、質量減少を抑制している。
すなわち、本発明では、金属水酸化物と、二価の金属酸化物と、窒素含有化合物をバランスよく配合することによって、クラックの発生の抑制および質量減少の抑制の両立を達成することに成功し、***の発生を抑制することに成功した。特に、薄肉成形品(例えば、0.01~3mm、さらには、0.1~2mmの厚さの部位を有する成形品)としても、***を効果的に抑制することができる。
さらに、本発明では、応力緩和剤として特定の高分子化合物を配合することにより、ゲート部など、複雑形状を有する成形品においても、残留応力によるクラックの発生を効果的に抑制できる。
以下、本発明のポリアセタール樹脂組成物について、詳細に説明する。本発明がこれらに限定されるものではないことは言うまでもない。
本発明に用いる(A)ポリアセタール樹脂は、アセタール構造-(-O-CRH-)n-(但しRは水素原子または有機基を示す。)を繰り返し構造に有する高分子であり、通常はRが水素原子であるオキシメチレン基(-CH2O-)を主たる構成単位とするものである。本発明に用いるポリアセタール樹脂は、この繰り返し構造のみからなるアセタールホモポリマー以外に、前記オキシメチレン基以外の繰り返し構成単位を1種以上含む共重合体(ブロック共重合体を含む)やターポリマー等も含み、さらには線状構造のみならず分岐、架橋構造を有していてもよい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、水酸化マグネシウムおよび水酸化カルシウムからなる金属水酸化物の少なくとも1種を含み、水酸化マグネシウムが好ましい。金属水酸化物を含むことにより、成形品の***を効果的に抑制できる。
金属水酸化物は、その種類、形状等特に定めるものではないが、平均粒子径は5μm以下であることが好ましい。また、金属水酸化物は、表面処理されていてもよい。表面処理剤としては、シランカップリング剤や脂肪酸が例示される。表面処理を施すことによりポリアセタール樹脂中での分散性がより向上する傾向にあり好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、金属水酸化物を1種または2種以上含んでいてもよく、2種以上含む場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、窒素含有化合物を含む。窒素含有化合物を含むことにより、フッ素イオンを含む液を中和し、質量減少を効果的に抑制できる。
窒素含有化合物は、アミン置換化合物、カルボジイミド化合物、ならびに、ヒンダードアミン系光安定剤からなる群から選択される少なくとも1種であり、メラミンおよびその誘導体、ならびに/あるいは、ヒンダードアミン系光安定剤が好ましく、メラミンおよびその誘導体がより好ましい。
アミン置換トリアジン化合物とは、アミノ基で置換されたトリアジン骨格を有する化合物をいい、アミノ基は、トリアジン環に直接に置換していても、連結基を介して置換していてもよく、トリアジン環に直接に置換していることが好ましい。
アミン置換トリアジン化合物の具体例としては、例えば、グアナミン、メラミン、メチロールメラミン、N-ブチルメラミン、N-フェニルメラミン、N,N-ジフェニルメラミン、N,N-ジアリルメラミン、N,N’,N”-トリフェニルメラミン、N,N’,N”-トリメチロールメラミン、ベンゾグアナミン、2,4-ジアミノ-6-メチル-sym-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-ブチル-sym-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-ベンジルオキシ-sym-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-ブトキシ-sym-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-シクロヘキシル-sym-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-クロロ-sym-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-メルカプト-sym-トリアジン、アメリン(N,N,N’,N’-テトラシアノエチルベンゾグアナミン)、または、それらとホルムアルデヒドとの初期重縮合物等が挙げられる
このようなカルボジイミド化合物としては、例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミド、ジイソプロピルカルボジイミド、ジメチルカルボジイミド、ジイソブチルカルボジイミド、ジオクチルカルボジイミド、t-ブチルイソプロピルカルボジイミド、ジフェニルカルボジイミド、ジ-t-ブチルカルボジイミド、ジ-β-ナフチルカルボジイミド、N,N’-ジ-2,6-ジイソプロピルフェニルカルボジイミド、2,6,2’,6’-テトライソプロピルジフェニルカルボジイミドの他、環状カルボジイミドや、カルボジライト(登録商標:日清紡ケミカル株式会社製)またはスタバクゾール(登録商標:ラインケミー社製)等のポリカルボジイミド等が挙げられる。
また、特開2013-100393号公報の段落0040~0044に記載のカルボジイミド化合物も用いることができ、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
また、特開2015-074724号公報の段落0056~0060に記載のヒンダードアミン系光安定剤も用いることができ、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、窒素含有化合物を1種または2種以上含んでいてもよく、2種以上含む場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、二価の金属酸化物を含む。二価の金属酸化物を含むことにより、質量減少を効果的に抑制できる。
二価の金属酸化物を構成する金属としては、Zn、Mg、Ca、Sn、Rh、Pt、Pd、Mo、Mn、Pb、Cu、Ni、Co、Fe、Bが例示され、Znが好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、ポリアセタール樹脂100質量部に対して、二価の金属酸化物を0.1~5.0質量部含む。前記含有量の下限は、0.2質量部以上であることが好ましく、0.3質量部以上であることがより好ましく、0.6質量部以上であってもよい。また、前記含有量の上限は、4.0質量部以下であることが好ましく、3.0質量部以下であることがより好ましく、2.0質量部以下であることがさらに好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、二価の金属酸化物を1種または2種以上含んでいてもよく、2種以上含む場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、さらに、応力緩和剤を含んでいてもよい。
応力緩和剤は、ポリエーテルエステルアミドブロック共重合体、ポリ-α-オレフィン、ポリオレフィン/ポリエーテル共重合体、ポリアミド共重合体、ポリアミド/ポリアルキレングリコールブロック共重合体、数平均分子量が20,000以上のポリエチレングリコール、および、数平均分子量が20,000以上のポリエチレンオキシドからなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましく、数平均分子量が20,000以上のポリエチレンオキシドがより好ましい。このような応力緩和剤を含むことにより、ゲート部など、複雑形状を有する成形品においても、残留応力によるクラックの発生を効果的に抑制できる。
ポリ-α-オレフィンは、エチレン/プロピレン共重合体、エチレン/ブテン共重合体から選ばれることが好ましく、酸無水物で変性されてあってもよい。
ポリオレフィン/ポリエーテル共重合体を構成するポリオレフィンは、ポリエチレンまたはポリプロピレンであることが好ましい。また、ポリエーテルは、ポリエチレングリコールであることが好ましい。
ポリアミド共重合体は、ポリアミド6/66共重合体、ポリアミド6/12共重合体、ポリアミド6/66/610三元共重合体、ポリアミド6/66/610/12四元共重合体より選択される少なくとも一種で構成され、融点がポリアセタール樹脂の加工最大温度230℃より低いことが好ましい。
ポリアミド/ポリアルキレングリコールブロック共重合体を構成するポリアミドは、融点が230℃より低いポリアミド樹脂であることが好ましく、融点が230℃以下であるポリアミド12、ポリアミド6であることが好ましい。230℃は、ポリアセタール樹脂の加工最大温度相当である。
また、ポリアルキレングリコールは、ポリエチレングリコールであることが好ましい。
数平均分子量が20,000以上のポリエチレングリコールとしては、数平均分子量20,000~100,000のものが好ましく、20,000~50,000のものがより好ましい。
数平均分子量が20,000以上のポリエチレンオキシドは、数平均分子量20,000~500,000のものが好ましく、80,000~30,000のものがより好ましく、100,000~200,000のものがさらに好ましい。
本発明で用いる応力緩和剤の融点および数平均分子量は、市販品の場合はカタログ値を採用することができる。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、応力緩和剤を1種または2種以上含んでいてもよく、2種以上含む場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、上記成分の他、着色剤、核剤、可塑剤、蛍光増白剤、離型剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、流動性改質剤、抗菌剤、摺動性改良剤等の添加剤を必要に応じて添加してもよい。これらの添加剤の含有量は、含有する場合、合計で、ポリアセタール樹脂組成物の0.1~10質量%であることが好ましい。
また、本発明のポリアセタール樹脂組成物は、ポリアセタール樹脂、金属水酸化物、窒素含有化合物、二価の金属酸化物および応力緩和剤の合計が組成物の95質量%、さらには、98質量%以上を占める態様も好ましい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物は、従来の熱可塑性樹脂組成物の調製法として一般に用いられる公知の方法により容易に調製される。例えば、(1)組成物を構成する全成分を混合し、これを押出機に供給して溶融混練し、ペレット状の組成物を得る方法、(2)組成物を構成する成分の一部を押出機の主フィード口から、残余成分をサイドフィード口から供給して溶融混練し、ペレット状の組成物を得る方法、(3)押出し等により一旦組成の異なるペレットを調製し、それらのペレットを混合して所定の組成に調整する方法等を採用できる。
本発明の成形品は、本発明のポリアセタール樹脂組成物から形成される。本発明のポリアセタール樹脂組成物をペレタイズして得られたペレットは、各種の成形法で成形して成形品とされる。またペレットを経由せずに、押出機で溶融混練された樹脂組成物を直接、成形して成形品にすることもできる。
成形品の形状としては、特に制限はなく、成形品の用途、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、板状、プレート状、ロッド状、シート状、フィルム状、円筒状、環状、円形状、楕円形状、歯車状、多角形形状、異形品、中空品、枠状、箱状、パネル状、キャップ状のもの等が挙げられる。本発明の成形品は、完成品であってもよいし、部品であってもよく、それぞれの溶着品でもよい。
本発明のポリアセタール樹脂組成物およびポリアセタール樹脂組成物から形成される成形品は、フッ素イオンを含む液に対する耐性能を求められる用途に好ましく用いられる。
具体的には、上述の通り、車両関連部品、特に、燃料ポンプモジュールに好ましく用いられる。
また、上記以外でも、カム、スライダー、レバー、アーム、クラッチ、フェルトクラッチ、アイドラギアー、プーリー、ローラー、コロ、キーステム、キートップ、シャッター、リール、シャフト、関節、軸、軸受け、およびガイド等に代表される機構部品;アウトサート成形の樹脂部品、インサート成形の樹脂部品、シャーシ、トレー、側板、プリンター、HDD内部部品(例えば、ランプ、ラッチ、等)、および複写機に代表されるオフィスオートメーション機器用部品;VTR(Video Tape Recorder)、ビデオムービー、デジタルビデオカメラ、カメラ、およびデジタルカメラに代表されるカメラまたはビデオ機器用部品;カセットプレイヤー、DAT、LD(Laser Disk)、MD(Mini Disk)、CD(Compact Disk)〔CD-ROM(Read Only Memory)、CD-R(Recordable)、CD-RW(Rewritable)を含む〕、DVD(Digital Video Disk)〔DVD-ROM、DVD-R、DVD+R、DVD-RW、DVD+RW、DVD-R DL、DVD+R DL、DVD-RAM(Random Access Memory)、DVD-Audioを含む〕、Blu-ray(登録商標) Disc、HD-DVD、その他光デイスクのドライブ;MFD、MO、ナビゲーションシステムおよびモバイルパーソナルコンピュータに代表される音楽、映像または情報機器、携帯電話およびファクシミリに代表される通信機器用部品;電気機器用部品;電子機器用部品等にも用いることができる。
下記表1~表3に示すとおり各成分を配合し(表1~表3における各成分の配合量の単位は質量部である)、プリブレンドした後、1ヶ所のベント口を有する30mm径の二軸押出機の主フィード口に投入して溶融混合(押出条件:L/D=35、押出温度=190℃、スクリュー回転数=120rpm)し、ペレット状の組成物を調製した。
(A)ポリアセタール樹脂:ユピタールF20-03、三菱エンジニアリングプラスチックス社製
トリオキサン96質量%と1,3-ジオキソラン4.0質量%とを共重合させてなるポリアセタール共重合体、メルトフローレート(MFR)(190℃、荷重2.16kgで測定):9g/10分
(B)水酸化マグネシウム:S-6F、神島化学工業社製、シランカップリング剤で表面処理されている
水酸化カルシウム:NICC-3000、井上石灰工業社製
(C)窒素含有化合物
アミン置換トリアジン化合物:メラミン、三井化学社製
アミン置換トリアジン化合物:ベンゾグアナミン、日本触媒社製
アミン置換トリアジン化合物:メチル化メラミン樹脂、サイメル303、日本サイテック社製
カルボジイミド化合物:スタバクゾールP、ラインケミー社製
ヒンダードアミン系光安定剤:チヌビン622、BASF社製
(D)二価の金属酸化物
酸化亜鉛:Zincox Super F1、ハクスイテック社製
(E)応力緩和剤
ポリエチレングリコール:PEG20000(Mn20,000)、三洋化成工業社製、融点68℃
ポリエチレンオキシド:PEO-1(Mn150,000)、住友精化社製、融点71℃
ポリエーテルエステルアミドブロック共重合体:ペレスタット6500、三洋化成工業社製、融点192℃
ポリ-α-オレフィン:タフマーDF610、三井化学社製、融点47℃
ポリオレフィン/ポリエーテル共重合体:ペレスタット201、三洋化成工業社製、融点164℃
ポリアミド共重合体:Amilan CM4000、東レ社製、融点148℃
ポリアミドポリアルキレングリコールブロック共重合体:ペレスタットN1200、三洋化成工業社製、融点149℃
得られた成形品(キャップ)について、以下の通り評価した。
応力緩和剤の融点は、示差走査熱量計を用い、窒素流量20cm3/分で10℃/分の昇温速度で測定した。
示差走査熱量計は、PYRIS Diamond DSCを用いた。
上記で得られたキャップを23℃、相対湿度(RH)50%下で48時間静置した後、ブラジル製、カーホイール洗剤LIMP BEM(フッ素イオンを含む洗剤)に浸漬し、60℃に加温した。36時間後取り出し、キャップ***しているか否かを確認し、以下の通り評価した。
A:***しなかった。
B:***はなかったが、多少のクラックが認められた。
C:***してしまった。
結果を表1~表3に示した。
上記で得られたキャップを23℃、相対湿度(RH)50%下で48時間静置した後、ブラジル製、カーホイール洗剤LIMP BEM(フッ素イオンを含む洗剤)に浸漬し、60℃に加温した。36時間後取り出し、質量保持率を以下の通り算出した。
質量保持率=(浸漬後のキャップの質量/浸漬前のキャップの質量)×100(単位:%)
結果を表1~表3に示した。
これに対し、金属水酸化物を含まない場合(比較例1)、成形品の***が起きてしまった。また、窒素含有化合物を含まない場合(比較例2)、質量保持率が低かった。さらに、二価の金属酸化物を含まない場合(比較例3)、質量保持率が低かった。
Claims (7)
- ポリアセタール樹脂100質量部に対して、
水酸化マグネシウムおよび水酸化カルシウムからなる金属水酸化物の少なくとも1種0.1~5.0質量部と、
アミン置換トリアジン化合物、カルボジイミド化合物、ならびに、ヒンダードアミン系光安定剤からなる群から選択される窒素含有化合物0.1~3.0質量部と、
二価の金属酸化物0.1~5.0質量部と
を含み、
さらに、前記ポリアセタール樹脂100質量部に対し、ポリエーテルエステルアミドブロック共重合体、ポリ-α-オレフィン、ポリオレフィン/ポリエーテル共重合体、ポリアミド共重合体、ポリアミド/ポリアルキレングリコールブロック共重合体、数平均分子量が20,000以上のポリエチレングリコール、および、数平均分子量が20,000以上のポリエチレンオキシドからなる群から選択される応力緩和剤0.1~5.0質量部を含み、
前記二価の金属酸化物が、酸化亜鉛であり、前記金属水酸化物と、前記酸化亜鉛の質量比率である、金属水酸化物/酸化亜鉛が、1.8以下であり、
酸化マグネシウムを含まない、ポリアセタール樹脂組成物。 - 前記金属水酸化物と、前記二価の金属酸化物の質量比率である、金属水酸化物/二価の金属酸化物が、3.0以下である、請求項1に記載のポリアセタール樹脂組成物。
- フッ素イオンを含む液に対する耐性能を有する、請求項1または2に記載のポリアセタール樹脂組成物。
- 燃料ポンプモジュールに用いられる、請求項1~3のいずれか1項に記載のポリアセタール樹脂組成物。
- 前記金属水酸化物が水酸化マグネシウムである、請求項1~4のいずれか1項に記載のポリアセタール樹脂組成物。
- 請求項1~5のいずれか1項に記載のポリアセタール樹脂組成物から形成される成形品。
- 燃料ポンプモジュールに用いられる、請求項6に記載の成形品。
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