JP6953716B2 - 複合成形体およびその製造方法 - Google Patents
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Description
(A)ポリアミド系樹脂をマトリクス樹脂とする繊維強化樹脂からなる繊維強化樹脂成形体
(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂からなる成形体
(C)ポリエステル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリアリーレンサルファイド系樹脂から選ばれる少なくとも一種をマトリクス樹脂とする成形体
本発明に係る複合成形体においては、(A)ポリアミド系樹脂をマトリクス樹脂とする繊維強化樹脂からなる繊維強化樹脂成形体、(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂からなる成形体、(C)ポリエステル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリアリーレンサルファイド系樹脂から選ばれる少なくとも一種をマトリクス樹脂とする成形体がこの順に積層されている。これら各構成成分について以下に詳細に説明する。
繊維強化樹脂成形体に用いられる熱可塑性樹脂としては、ポリアミド樹脂であり、アミノカルボン酸、ラクタムあるいはジアミンとジカルボン酸(それらの一対の塩も含まれる)を主たる原料とするアミド結合を主鎖内に有する重合体である。その原料の具体例として、アミノカルボン酸としては、6−アミノカプロン酸、11−アミノウンデカン酸、12−アミノドデカン酸等がある。またラクタムとしてはε−カプロラクタム、ω−ウンデカノラクタム、ω−ラウロラクタム等がある。ジアミンとしては、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン等がある。またジカルボン酸としては、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸等がある。またこれらジアミンとジカルボン酸は一対の塩として用いることもできる。
本発明における(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基含有エチレン系共重合体は、例えば、エチレン由来の単量体単位と、メタクリル酸グリシジル由来の単量体単位とを含む共重合体である。
本発明において好ましいポリエステル系樹脂は、主鎖中にエステル結合を有し、(イ)ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体とジオールまたはそのエステル形成性誘導体、(ロ)ヒドロキシカルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体、(ハ)ラクトンから選択された一種以上を主構造単位とする重合体または共重合体である。
エチレン系樹脂組成物としては、JIS K 6760−1981に規定された方法により、アニール無しで測定された密度が910kg/m3を超えるものであって、エチレン単独重合体、エチレン−α−オレフィン共重合体等が挙げられる。エチレン−α−オレフィン共重合体に用いられるα−オレフィンは、炭素数4〜12のα−オレフィンであり、例えば、1−ブテン、2−メチル−1−プロペン、2−メチル−1−ブテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、2−エチル−1−ブテン、2,3−ジメチル−1−ブテン、2−メチル−1−ペンテン、3−メチル−1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、3,3−ジメチル−1−ブテン、1−ヘプテン、メチル−1−ヘキセン、ジメチル−1−ペンテン、エチル−1−ペンテン、トリメチル−1−ブテン、メチルエチル−1−ブテン、1−オクテン、メチル−1−ペンテン、エチル−1−ヘキセン、ジメチル−1−ヘキセン、プロピル−1−ヘプテン、メチルエチル−1−ヘプテン、トリメチル−1−ペンテン、プロピル−1−ペンテン、ジエチル−1−ブテン、1−ノネン、1−デセン、1−ウンデセン、1−ドデセン等が挙げられる。中でも、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテンが好ましい。
ポリアリーレンサルファイド系樹脂の代表例としては、ポリフェニレンサルファイド(以下、PPSと略す場合もある)、ポリフェニレンサルファイドスルホン、ポリフェニレンサルファイドケトン、これらのランダム共重合体、ブロック共重合体およびそれらの混合物などが挙げられ、中でもポリフェニレンサルファイドが特に好ましく使用される。かかるポリフェニレンサルファイドは、下記構造式で示される繰り返し単位を有するものであり、好ましくは70モル%以上、より好ましくは90モル% 以上含む重合体であり、上記繰り返し単位が70モル%以上の場合には、耐熱性が優れる点で好ましい。
(イ)(A)に対し(B)を積層し、熱プレスで溶融、一体化する。
(ロ)(A)の製造工程において表面に溶融した(B)を塗布し冷却させる。
(ハ)((A)と(B)を共押出し、一体化させた状態で吐出、冷却させる。
この中でも、密着性が良好であり、曲げ評価での曲げ強度、曲げ弾性率の向上効果が大きく、さらに耐熱老化性、耐温水性試験後の曲げ評価においても曲げ強度、曲げ弾性率の極端な低下が見られない点で、(イ)、(ロ)の方法が好ましい。
(イ)(C)の射出成形時に(A)+(B)一体化シートもしくは独立した(A)、(B)と熱融着する。
(ロ)(C)を先に射出成形し、(A)+(B)の一体化シートを後貼りで熱融着し一体化する。
この場合、(レーザー、熱板、赤外線、摩擦撹拌、超音波、振動、スピン、マイクロ波、電磁誘導、電磁誘電)などの各種溶着手法があるが、それらに限定されるものではない。
10mm×150mm×3.0mmの短冊状試験片に切り出し、スパン間距離80mm、曲げ速度2mm/minで短冊を押し曲げた。n=3で測定し、補強効果として曲げ強度、曲げ弾性率を測定した。
曲げ評価用の短冊試験片を80℃雰囲気下の熱風オーブン(タバイ社製)に投入し、500時間経過後に取り出し、23℃、50%RHで24時間放置し、曲げ強度、曲げ弾性率を測定した。
曲げ評価用の短冊試験片を50℃の温水に浸漬させ、500時間経過後に取り出し、水分除去した後に、23℃、50%RHで24時間放置し、曲げ強度、曲げ弾性率を測定した。
製造例1:(A)繊維強化樹脂成形体(A−1)の製造
東レ(株)製炭素繊維“トレカ”(登録商標)T700S(12K)を引き揃え、ナイロン6樹脂で充満された含浸ダイに投入した後、引き抜き成形によって、幅50mm、厚み0.28mm、連続繊維含有量50重量%の表皮材(A−1)を得た。
東レ(株)製炭素繊維“トレカ”(登録商標)T700S(12K)の連続繊維束にナイロン6樹脂フィルムを溶融プレスするフィルム法により、同繊維含有量の繊維強化樹脂成形体(A−2)を作製した。
友化学社製「ボンドファースト(登録商標)E」(エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体、MFR(190℃)=3g/10分、グリシジルメタアクリレートに由来する単量体単位含有量=12質量%)を温度200℃にて押出機に投入し、押し出された共重合体を冷却ドラム上で冷却・固化させ厚み50μmに製膜し、成形体(B−1)を作製した。
特開昭47−23490号および特開昭48−11888号公報に記載の方法により、エチレン98重量%とグリシジルメタクリレート2重量%からなる共重合体を製造した以外は、製造例2と同様の方法により、成形体(B−2)を作製した。
日油化学社製「モディパー(登録商標)A4300」(エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体)グラフトBA(ブチルアクリレート)/MMA(メタクリル酸メチル)、MFR(190℃)=0.1g/10分を温度200℃にて押出機に投入し、押し出された共重合体を冷却ドラム上で冷却・固化させ厚み50μmに製膜し、成形体(B−3)を作製した。
日油化学社製「モディパー(登録商標)A4400」(エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体)グラフトAS(アクリロニトリル−スチレン)、MFR(190℃)=0.3g/10分を温度200℃にて押出機に投入し、押し出された共重合体を冷却ドラム上で冷却・固化させ厚み50μmに製膜し、成形体(B−4)を作製した。
製造例3において、使用する原料をエポキシ基を含まないエチレン系共重合体(プライムポリマー社製「ハイゼックス(登録商標)2100J」に変更した以外は、同様の方法を用いて成形体(B’−1)を作製した。
C−1:ポリフェニレンサルファイド樹脂、東レ(株)製“トレリナ”(登録商標)A604
C−2:ポリブチレンテレフタレート樹脂、東レ(株)製“トレコン”(登録商標)1101G30(ガラス繊維30%強化)
C−3:ポリエチレン樹脂、プライムポリマー社製「ハイゼックス(登録商標)2100J
(A)繊維強化樹脂成形体(A―1)に対し、(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基含有エチレン系共重合体(B―1)を重ね合わせ、プレス成形機にて240℃でプレスを実施し、(A)と(B)が一体化したシート材を得た。さらに(A)と(B)が一体化したシート材を金型の可動、固定側のキャビティ内に各々(A)が金型面と接触する形でセットし、ポリフェニレンサルファイド樹脂(C−1)をシリンダー温度300℃、金型温度120℃で射出成形し、100×150×3mmのサイズの複合成形体を得た。
実施例1において、使用する成形体、成形条件を表1、表2に示す通り変更した以外は実施例1と同様の方法を用いて、複合成形体を得た。
実施例1に記載の異種材複合成形体において(A―1)と(B―1)が一体化していない状態で各シート材を金型の可動、固定側のキャビティ内に各々(A―1)が金型面と接触する形でセットし変更した以外は実施例1と同様に射出成形し、複合成形体を得た。
実施例4において、使用する成形体、成形条件を表1に示す通り変更した以外は実施例4と同様の方法を用いて、複合成形体を得た。
(A)繊維強化樹脂成形体(A―1)を金型の可動、固定側のキャビティ内に各々(A)が金型面と接触する形でセットし、ポリフェニレンサルファイド樹脂(C−1)をシリンダー温度300℃、金型温度120℃で射出成形し、100×150×3mmのサイズの複合成形体を得た。
比較例1において、使用する成形体、成形条件を表2に示す通り変更した以外は、同様の方法を用いて、複合成形体を得た。
表2に示す成形条件で(C)熱可塑性樹脂組成物単体(C−1〜C−3)の成形体を得た。
Claims (10)
- 以下の(A)(B)(C)がこの順に積層されてなる、曲げ弾性率が24GPa以上45GPa以下の複合成形体。
(A)一方向に配向された連続繊維を強化繊維として含み、ポリアミド系樹脂をマトリクス樹脂とする繊維強化樹脂からなる繊維強化樹脂成形体
(B)エチレン由来の単量体単位と、メタクリル酸グリシジル由来の単量体単位とを含むエポキシ基及び/またはグリシジル基含有エチレン系共重合体からなるポリオレフィン系樹脂からなる成形体であって、該成形体がエチレングリシジルメタクリレート共重合体にアクリロニトリルとスチレン共重合体をグラフト重合したものからなる
(C)ポリエチレン系樹脂からなる成形体 - 自動車部品のフード、ドアパネル、ルーフ、シート、バックドア、ドアインナー、ラジエータコアサポート、電気、電子機器のハウジングやシャーシ、ギアに用いられる、請求項1に記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂成形体におけるポリアミド系樹脂がナイロン6であり、(C)成形体がポリエチレンをマトリクス樹脂とする、請求項1または2に記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂成形体の強化繊維が炭素繊維を含む、請求項1〜3のいずれかに記載の複合成形体。
- (B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂における、メタクリル酸グリシジル由来の単量体単位が0.01〜30質量%の範囲にある、請求項1〜4のいずれかに記載の複合成形体。
- (B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂からなる成形体の厚みが10〜200μmの範囲にある、請求項1〜5のいずれかに記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂および(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂からなる成形体を型内に配置し、該型内の前記成形体周りに液状化した(C)ポリエチレン系樹脂を供給して前記成形体をインサート成形する、請求項1〜6のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
- 液状化した(C)ポリエチレン系樹脂が射出成形または射出圧縮成形により型内に供給される、請求項7に記載の複合成形体の製造方法。
- (A)繊維強化樹脂成形体が、溶融させたポリアミド系樹脂が充満した含浸ダイに連続繊維を投入し、スリットダイから引き抜くことにより成形される、請求項7または8に記載の複合成形体の製造方法。
- (A)繊維強化樹脂成形体と(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂からなる成形体を、(イ)(A)繊維強化樹脂成形体の少なくとも一方の表面に薄膜状の(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂からなる成形体を積層し、熱プレスで溶融する、または(ロ)(A)繊維強化樹脂成形体の少なくとも一方の表面に溶融した(B)エポキシ基及び/またはグリシジル基を含有するポリオレフィン系樹脂を塗布し冷却する、のいずれかの方法により成形一体化する、請求項7〜9のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
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