JP6408759B2

JP6408759B2 - 接着剤組成物、及びフィルム巻装体

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Publication number: JP6408759B2
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Inventors: 尚美加來
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Description

本発明は、ＩＣチップ等の電子部品と液晶表示パネル等の基板、あるいはフレキシブル基板とリジット基板等の基板同士を電気的、機械的に接続するための接着剤組成物に関し、特に接着フィルムが巻回されたフィルム巻装体に関する。

従来、液晶パネルとＩＣチップを接続するような電子部品同士を電気的に接続する接着フィルムとして、異方性導電フィルム（ＡＣＦ：Anisortropic Conductive Film）が用いられている。この異方性導電フィルムは、例えば、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）やＩＣチップの端子と、ＬＣＤパネルのガラス基板上に形成されたＩＴＯ（Indium Tin Oxide）電極とを接続する場合をはじめとして、種々の端子同士を接着すると共に電気的に接続する場合に用いられている（例えば、特許文献１、２参照。）。

異方性導電フィルムとしては、一般にエポキシ樹脂系の絶縁性接着剤の中に導電性粒子を分散させたものが使用されており、例えば、ＩＣチップの端子とガラス基板におけるＩＴＯ電極との間に、導電性粒子が挟まれて潰されることにより、ＩＣチップとＩＴＯ電極との電気的接続が実現され、また、この状態で接着剤が硬化されることにより、ＩＣチップとＩＴＯ電極との機械的接続が実現されている。

このような接着フィルムは、幅狭で長尺の剥離シート上に形成され、リール部材にロール状に巻取ったフィルム巻装体の形態で出荷され、使用時にはリールより接着フィルムが引き出され、必要な長さにカットされた後、電子部品の接続に供される。

フィルム巻装体の使用時において、接着フィルムをリールから引き出す際、テンションによる巻締まりが生じる。この巻締まりによる応力は、巻芯部になるほど大きくなる。また、この応力は、リールに巻回される接着フィルムが長尺であるほど増大する。この応力が大きくなりすぎると、接着剤成分が巻装体からはみ出し、リールのフランジに付着し、接着フィルムをリールから正常に引き出せなくなる、いわゆるブロッキングが発生してしまう。

巻装体の巻締まりによる応力を低減させるべく、接着フィルムを短尺化することにより、ブロッキングの発生を防止することが可能であるが、リールの交換頻度が増し、その都度ラインを停止する必要があるなど、生産効率が低下してしまう。また、ブロッキング性を改善するために、粘着力を減少させることも考えられるが、仮圧着時の粘着性が悪化してしまう。

特開２００５−１５４６８７号公報特開２００８−１２１００５号公報

本発明は、上述した従来技術における課題を解決するものであり、ブロッキングの発生を防止するとともに、良好な仮圧着性を得ることができる接着剤組成物、及びフィルム巻装体を提供する。

上述した課題を解決するために、本発明に係る接着組成物は、エポキシ樹脂と、潜在性硬化剤と、カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、前記アクリルゴムが、常温で前記エポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度で前記エポキシ樹脂と相溶することを特徴とする。

また、本発明に係るフィルム巻装体は、エポキシ樹脂と、潜在性硬化剤と、カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、前記アクリルゴムが、常温で前記エポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度で前記エポキシ樹脂と相溶する接着フィルムと、前記接着フィルムが巻芯に巻回されたリールとを備えることを特徴とする。

また、本発明に係る接続構造体の製造方法は、エポキシ樹脂と、潜在性硬化剤と、カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、前記アクリルゴムが、常温で前記エポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度で前記エポキシ樹脂と相溶する接着フィルムを、第１の電子部品と第２の電子部品との間に挟持して前記所定温度で仮圧着した後、前記第１の電子部品と前記第２の電子部品とを前記硬化温度以上の温度で本圧着し、電子部品を接続することを特徴とする。

本発明によれば、アクリルゴムが常温でエポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度でエポキシ樹脂と相溶するため、ブロッキングの発生を防止するとともに、良好な仮圧着性を得ることができる。

本発明が適用されたフィルム巻装体を示す斜視図である。

以下、本発明の実施の形態（以下、本実施の形態と称する。）について、図面を参照しながら下記順序にて詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々の変更が可能であることは勿論である。また、図面は模式的なものであり、各寸法の比率等は現実のものとは異なることがある。具体的な寸法等は以下の説明を参酌して判断すべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。
１．接着剤組成物、及びフィルム巻装体
２．実施例

＜１．接着剤組成物、及びフィルム巻装体＞
図１に示すように、本発明が適用されたフィルム巻装体１は、接着フィルム２がリール３に巻回されることにより形成される。

リール３は、接着フィルム２を巻き取る筒状の巻芯１０と、巻芯１０の両端にそれぞれ設けられた板状のフランジ１１とを備える。巻芯１０は、リール３を回転させるための回転軸が挿入される軸穴１０ａを有する。巻芯１０には、接着フィルム２の長手方向の一方の端部が接続され、接着フィルム２が巻回されている。

巻芯１０及びフランジ１１は、例えば、種々のプラスチック材料を用いて形成することができる。フランジ１１は、接着フィルム２と接する面に、静電処理を施すようにしてもよい。静電処理を施す方法としては、例えば、ポリチオフェン等の化合物をフランジ１１に塗布する方法が挙げられる。

リール３に巻回されフィルム巻装体１を構成する接着フィルム２としては、電子部品を回路基板等に実装するＣＯＧ実装や基板同士を接続するＦＯＧ実装などに用いられる異方性導電フィルム（ＡＣＦ：Anisortropic Conductive Film）、接着剤フィルム（ＮＣＦ：Non Conductive Film）、太陽電池の電極とタブ線とを接続する導電性接着フィルム等が例示される。

接着フィルム２は、例えば剥離フィルム上に形成された接着剤層として提供される。剥離フィルムは、例えば、基材にシリコーン等の剥離剤が塗布されており、テープ状に成型されている。剥離フィルムは、接着フィルムの乾燥を防ぐとともに、接着フィルムの形状を維持する。剥離フィルムに用いられる基材としては、例えば、ＰＥＴ（Poly Ethylene Terephthalate）、ＯＰＰ（Oriented Polypropylene）、ＰＭＰ（4-methylpentene-1）、ＰＴＦＥ（Polytetrafluoroethylene）等が挙げられる。

本実施の形態では、接着フィルム２を構成する接着剤組成物が、エポキシ樹脂と、潜在性硬化剤と、カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、アクリルゴムが、常温でエポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度でエポキシ樹脂と相溶する。すなわち、接着剤組成物は、常温における粘着力が、所定温度における粘着力よりも低い。これにより、常温では、タックが少なく、流動性も低いために、長尺化を行っても、巻き芯部のはみ出しが生じ難い。また、例えば仮貼り温度などの所定温度になると、相溶性が向上するため、仮圧着が可能なタックを得ることができる。また、例えば常温で異方性導電フィルムの位置合わせを行い、５０℃程度で仮圧着を行う場合、常温でのタックが小さいため、貼り直しが容易になり、作業効率を向上させることができる。

また、常温でエポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度でエポキシ樹脂と相溶するアクリルゴムを含有する接着剤組成物は、常温における透過率が、所定温度における透過率よりも低い。通常、相分離状態では、混合系は成分ごとにドメインを形成するため、ドメイン間の界面で乱反射が生じ、光透過率が低くなる。一方、相溶性が向上すれば、ドメインの微細化や消失が生じるため、光透過率が高くなる。

なお、本明細書において、常温とは、日本工業規格（JIS Z 8703）で規定する２０℃±１５℃（５℃〜３５℃）の範囲である。

エポキシ樹脂としては、速硬化の観点から、２官能エポキシ樹脂を用いることが好ましい。２官能エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；１，４−ジヒドロキシナフタレンのジグリシジルエーテル、１，５−ジヒドロキシナフタレンのジグリシジルエーテル、１，６−ジヒドロキシナフタレンのジグリシジルエーテル、２，６−ジヒドロキシナフタレンのジグリシジルエーテル、２，７−ジヒドロキシナフタレンのジグリシジルエーテル、１，１−ビ−２−ナフトールのジグリシジルエーテル等のナフタレン骨格を有する２官能エポキシ樹脂；４，４’−ビフェノールのジグリシジルエーテル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４、４’−ビフェノールのジグリシジルエーテル等のビフェノール型エポキシ樹脂；カテコール、レゾルシン、ハイドロキノンなどの単環２官能フェノールのジグリシジルエーテル；ビスフェノールフルオレンのジグリシジルエーテル、ビスフェノールアセトフェノンのジグリシジルエーテル、ジヒドロキシビフェニルエーテル、ジヒドロキシビフェニルチオエーテルのジグリシジルエーテル等のエポキシ樹脂；シクロヘキサンジメタノール、１,６−ヘキサン、ネオペンチルグリコール等の２官能アルコールのジグリシジルエーテル等のエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラハイドロフタル酸、ヘキサハイドロフタル酸等の２価カルボン酸のジグリシジルエステル等のエポキシ樹脂が挙げられる。これらの２官能エポキシ樹脂は、アルキル基、アリール基、エーテル基、エステル基など悪影響のない置換基で置換されていてもよく、これらは、単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、本実施の形態では、ビスフェノール型エポキシ樹脂が好適に用いられる。

潜在性硬化剤としては、例えば、イミダゾール系、ヒドラジド系、アミンイミド、ジシアンジアミド、あるいは、アンチモン系、リン系、フッ素系等の酸発生剤等が挙げられる。これらは、単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、本実施の形態では、イミダゾール化合物粒子の表面をポリウレタン系、ポリエステル系などの高分子硬化物で被覆したマイクロカプセル型のものが好適に用いられる。

潜在性硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂１００部に対して、１０〜２００部であることが好ましく、８０〜１２０部であることがより好ましい。これにより、硬化反応において十分な反応率を得ることができる。

アクリルゴムは、カルボキシル基又はグリシジル基を有するものであり、例えばアクリル酸エステルとアクリロニトリルを主成分とし、アクリル酸、メタアクリル酸、グリシジルアクリレート、グリシジルメタアクリレート等を１種以上含有した共重合体である。これらの官能基を有するアクリルモノマーの量は、０．５ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることが好ましい。このようにカルボキシル基又はグリシジル基を存在させることにより、エポキシ樹脂との相溶性を向上させることができる。

アクリル酸エステルとしては、例えば、エチルアクリレート（Ｔｇ＝−２２℃、以下括弧内に温度のみを示す。）、ｎ−プロピルアクリレート（−３７℃）、ｎ−ブチルアクリレート（−５４℃）、イソブチルアクリレート（−２４℃）、ｓｅｃ−ブチルアクリレート（−２１℃）、ｎ−ヘキシルアクリレート（−５７℃）、２−エチルヘキシルアクリレート（−８５℃）、ｎ−オクチルチルメタクリレート（−２５℃）、イソオクチルアクリレート（−４５℃）、ｎ−ノニルメタクリレート（−３５℃）、ｎ−デシルメタクリレート（−４５℃）等のアルキル（メタ）アクリレート類：ブタジエン等の炭素数４〜６個の炭素原子からなる共役ジエンモノマ−類：ビニルメチルエーテル（−３１℃）、ビニルエチルエーテル（−３３℃）、ビニルプロピルエーテル（−４９℃）等のビニルエーテル類が挙げられる。これらのモノマーは、単独又は２種以上を組み合わせて用いても構わないが、ガラス転移温度の調整、粘着性、経済性等の観点から（メタ）アクリレートモノマーが好適に用いられる。

アクリルゴムのガラス転移温度Ｔｇは、硬化温度よりも低い所定温度以下であることが好ましい。アクリルゴムのより具体的なガラス転移温度Ｔｇとしては、５０℃以下であることが好ましい。ガラス転移温度が５０℃を超えると、仮圧着時に相構造変化が生じないため、硬化物の良好な接着強度を得るのが困難となる。

なお、アクリルゴムのガラス転移温度Ｔｇは、ＤＳＣ（示差走査熱量測定法）を用いて測定することができる。また、ガラス転移温度Ｔｇは、下記（１）式（ＦＯＸ式）で算出してもよい。
１／Ｔｇ＝Ｗ１／Ｔ１＋Ｗ２／Ｔ２＋・・・Ｗｎ／Ｔｎ・・・（１）

（１）式中、Ｗ１、Ｗ２・・・Ｗｎは各モノマーの質量分率であり、Ｔ１、Ｔ２・・・Ｔｎは各モノマーのガラス転移温度（Ｋ）である。

また、アクリルゴムの重量平均分子量Ｍｗは、５０万〜１２０万が好適である。重量平均分子量Ｍｗが小さいと、接着剤系の凝集力が低下し、高い接着力を得るのが困難となる。重量平均分子量Ｍｗが大きすぎると、他の成分との相溶性が低下してしまう。なお、重量平均分子量Ｍｗは、ＧＰＣ法によるスチレン換算値として求めることができる。

アクリルゴムの含有量は、エポキシ樹脂１００部に対して４０部以上６０部以下であることが好ましい。アクリルゴムの含有量が４０部未満であると、仮圧着時の適度な粘着力を得るのが困難となり、また、接続信頼性が低下してしまう。また、アクリルゴムの含有量が６０部を超えると、常温での粘着力が大きく、ブロッキングが発生してしまう。

また、接着剤組成物は、ディレイドタックを有することが好ましく、所定温度に加熱した後、常温で１時間放置したときの粘着力が、常温の粘着力よりも高いことが好ましい。これにより、仮圧着から本圧着までの時間、高いタックを保つことが可能となり、本圧着時の位置ズレ等を防止することができる。なお、ディレイドタックとは、常温では非粘着性（又は低粘着性）であるが、加熱により粘着性が発現し、その後加熱源を取り去った後でも長時間粘着性が持続する現象である。

また、接着剤組成物は、膜形成樹脂を含有することが好ましい。膜形成樹脂は、平均分子量が１００００以上の高分子量樹脂に相当し、フィルム形成性の観点から、１００００〜８００００程度の平均分子量であることが好ましい。膜形成樹脂としては、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、ブチラール樹脂等の種々の樹脂が挙げられ、これらは単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。これらの中でも、膜形成状態、接続信頼性等の観点からフェノキシ樹脂を好適に用いられる。膜形成樹脂の含有量は、エポキシ樹脂１００部に対して８０部以上１２０部以下であることが好ましい。

また、接着剤組成物は、無機材料との界面における接着性を向上させるために、シランカップリング剤を含有することが好ましい。シランカップリング剤としては、エポキシ系、メタクリロキシ系、アミノ系、ビニル系、メルカプト・スルフィド系、ウレイド系等が挙げられ、これらは単独で用いてもよいし、２種類以上を込み合わせて用いてもよい。これらの中でも、本実施の形態では、エポキシ系シランカップリング剤が好ましく用いられる。また、接着剤組成物は、流動性の制御や応力緩和のために、ブタジエンゴム等のゴム成分を含有することが好ましい。また、接着剤組成物は、無機フィラーを含有してもよい。

また、接着剤組成物は、異方性導電接着剤とするために、導電性粒子を含有してもよい。導電性粒子としては、異方性導電フィルムにおいて使用されている公知の導電性粒子を用いることができる。例えば、ニッケル、鉄、銅、アルミニウム、錫、鉛、クロム、コバルト、銀、金等の各種金属や金属合金の粒子、金属酸化物、カーボン、グラファイト、ガラス、セラミック、プラスチック等の粒子の表面に金属をコートしたもの、これらの粒子の表面に更に絶縁薄膜をコートしたもの等が挙げられる。樹脂粒子の表面に金属をコートしたものである場合、樹脂粒子としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、アクリロニトリル・スチレン（ＡＳ）樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、ジビニルベンゼン系樹脂、スチレン系樹脂等の粒子を用いることができる。

導電性粒子の平均粒径としては、通常１〜１０μｍ、より好ましくは２〜６μｍである。また、バインダー樹脂中の導電性粒子の平均粒子密度は、接続信頼性及び絶縁信頼性の観点から、好ましくは１０００〜１０００００個／ｍｍ^２、より好ましくは３００００〜８００００個／ｍｍ^２である。導電性粒子を含有する異方性導電接着剤は、ＣＯＧ、ＣＯＢ、ＦＯＧ、ＦＯＢ、ＦＯＦ等、用途を問わずに適用可能である。

このような構成からなる接着剤組成物は、アクリルゴムが常温でエポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度でエポキシ樹脂と相溶するため、ブロッキングの発生を防止するとともに、良好な仮圧着性を得ることができる。

次に、接続構造体の製造方法について説明する。本実施の形態における接続構造体の製造方法は、エポキシ樹脂と、潜在性硬化剤と、カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、アクリルゴムが、常温で前記エポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度でエポキシ樹脂と相溶する接着フィルムを、第１の電子部品と第２の電子部品との間に挟持して所定温度で仮圧着した後、第１の電子部品と第２の電子部品とを硬化温度以上の温度で本圧着し、電子部品を接続する。

接着フィルムは、様々な場面で使用することができるが、第１の電子部品が、プリント配線板（ＰＷＢ）、液晶パネルなど、また、第２の電気部品が、フレキシブル印刷回路基板（ＦＰＣ）、テープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）基板、チップオンフィルム（ＣＯＦ）基板などである場合、導電性粒子を配合し、異方性導電フィルムとして好ましく適用できる。また、導電性粒子を配合した導電性接着フィルムとして太陽電池モジュールにおける太陽電池セルの端子とタブ線との接続に用いることもできる。

図１に示すように、フィルム巻装体１は、電子部品の接続時には、接着フィルム２がリール３より引き出され、必要な長さにカットされた後、電子部品の接続に供される。このとき、テンションによる巻締まりが起きた場合にも、接着フィルム２のバインダーの流動性が小さいため、巻締まりの応力によるはみ出しを抑制することができる。また、接着フィルム２のバインダーのタックが小さいため、剥離フィルムが剥がれ易い。このため、バインダー成分がフランジ１１に付着し、接着フィルム２が正常に引き出せなくなるブロッキングを防止することができる。

所定の長さにカットされた接着フィルム２は、第１の電子部品と第２の電子部品との間に仮貼りされる。このとき、加熱押圧ヘッドによって、所定の圧力で所定時間、熱加圧されるため、流動性及び粘着性が向上する。仮圧着時の温度は、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度であり、具体的には、４０℃以上８０℃以下であることが好ましい。また、本実施形態における接着フィルムは、加熱押圧ヘッドを取り去った後も、長時間粘着性が持続するため、本圧着時までに発生する位置ズレを防止することができる。

仮圧着後、位置ズレのない接続構造体を加熱押圧ヘッドによって、所定の圧力で所定時間、本圧着する。本圧着時の温度は、バインダー成分によるが、通常１６０℃〜２１０℃である。これにより、バインダーが、第１の電子部品と第２の電子部品の両電極間から流出すると共に、両電極間に導電性粒子が挟持され、この状態でバインダーが硬化する。これにより、導電性粒子を介して第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とが接続され接続構造体が得られる。
＜４．実施例＞

以下、本発明の実施例について説明する。本実施例では、接着フィルムとして、アクリルゴムを配合したＡＣＦを作製し、ＡＣＦを引き出した際のブロッキングの有無、透過率、ピール強度、及び接続信頼性について評価した。なお、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。

［ブロッキングの発生の有無］
直径が８５ｍｍの巻芯軸部と、平均厚み１．５ｍｍのポリスチレンからなるフランジとを有する両面フランジタイプのリール部材を使用し、３００ｍのＡＣＦをリール部材の巻芯軸部に巻取張力２０ｇの条件で巻き取った。リール部材に巻き取られたＡＣＦに、３０℃の温度条件下で引出張力５０ｇの荷重を加え、ブロッキングの発生の有無を目視にて観察した。

ＡＣＦに荷重を加えた後、１２時間以上ブロッキングが発生しなかったものを「○」と評価した。ＡＣＦに荷重を加えた後、６時間以上１２時間未満の間にブロッキングが発生したものを「△」と評価した。ＡＣＦに荷重を加えた後、６時間未満の間にブロッキングが発生したものを「×」と評価した。

［透過率の測定］
分光測色計（KONICA MINOLTA製 CM3600D）を用いて、２３℃の温度雰囲気下又は５０℃の温度雰囲気下の未硬化のＡＣＦに、波長６００ｎｍの光を照射し、透過率を測定した。ＡＣＦの厚さは、２５μｍとした。

［ピール強度の測定］
１．０ｍｍ幅、２５μｍ厚のＡＣＦを用いて、基板（ＦＤ−４、１．０ｍｍ厚、２００μｍＰ（ＬＳ＝１／１）、３５μｍｔＣｕ配線（Ｎｉ／Ａｕメッキ））と、フレキシブル基板（２５μｍ厚ポリイミド、２００μｍＰ（ＬＳ＝１／１）、１２μｍｔＣｕ配線（Ｎｉ／Ａｕメッキ））とを圧着させた。

貼り直し性として、２３℃、１０ｓｅｃ、３ＭＰａの圧着条件で、基板とフレキシブル基板とを圧着させた後、剥離試験機（オリオンテック社製、ＴＥＮＳＩＬＯＮ）を用いて、２３℃の温度雰囲気下で９０°ピール強度（JIS K6854-1）を測定した。剥離速度は５０ｍｍ／ｍｉｎとした。

貼り直し時のピール強度の評価は、９０°ピール強度が０．５Ｎ／ｃｍ未満のものを「○」、９０°ピール強度が０．５Ｎ／ｃｍ以上１．０Ｎ／ｃｍ未満のものを「△」、９０°ピール強度が１．０Ｎ／ｃｍ以上のものを「×」とした。

また、仮圧着性として、５０℃、１０ｓｅｃ、３ＭＰａの圧着条件で、基板とフレキシブル基板とを仮圧着させた後、１分後に、剥離試験機（オリオンテック社製、ＴＥＮＳＩＬＯＮ）を用いて、２３℃の温度雰囲気下で９０°ピール強度（JIS K6854-1）を測定した。剥離速度は５０ｍｍ／ｍｉｎとした。

仮圧着時のピール強度の評価は、９０°ピール強度が１．０Ｎ／ｃｍ以上のものを「○」、９０°ピール強度が０．５Ｎ／ｃｍ以上１．０Ｎ／ｃｍ未満のものを「△」、９０°ピール強度が０．５Ｎ／ｃｍ未満のものを「×」とした。

また、仮圧着性として、５０℃、１０ｓｅｃ、３ＭＰａの圧着条件で、基板とフレキシブル基板とを仮圧着させた後、１時間後に、剥離試験機（オリオンテック社製、ＴＥＮＳＩＬＯＮ）を用いて、２３℃の温度雰囲気下で９０°ピール強度（JIS K6854-1）を測定した。剥離速度は５０ｍｍ／ｍｉｎとした。

ディレイドタックのピール強度の評価は、９０°ピール強度が１．０Ｎ／ｃｍ以上のものを「○」、９０°ピール強度が０．５Ｎ／ｃｍ以上１．０Ｎ／ｃｍ未満のものを「△」、９０°ピール強度が０．５Ｎ／ｃｍ未満のものを「×」とした。

また、本圧着性として、１９０℃、１０ｓｅｃ、３ＭＰａの圧着条件で、基板とフレキシブル基板とを仮圧着させた後、剥離試験機（オリオンテック社製、ＴＥＮＳＩＬＯＮ）を用いて、９０°ピール強度（JIS K6854-1）を測定した。剥離速度は５０ｍｍ／ｍｉｎとした。

本圧着時のピール強度の評価は、９０°ピール強度が８．０Ｎ／ｃｍ以上のものを「○」、９０°ピール強度が４．０Ｎ／ｃｍ以上８．０Ｎ／ｃｍ未満のものを「△」、９０°ピール強度が４．０Ｎ／ｃｍ未満のものを「×」とした。

［導通抵抗の測定］
１．０ｍｍ幅、２５μｍ厚のＡＣＦを用いて、基板（ＦＤ−４、１．０ｍｍ厚、２００μｍＰ（ＬＳ＝１／１）、３５μｍｔＣｕ配線（Ｎｉ／Ａｕメッキ））と、フレキシブル基板（２５μｍ厚ポリイミド、２００μｍＰ（ＬＳ＝１／１）、１２μｍｔＣｕ配線（Ｎｉ／Ａｕメッキ））とを、５０℃、１０ｓｅｃ、３ＭＰａの圧着条件で仮圧着させた後、１９０℃、１０ｓｅｃ、３ＭＰａの圧着条件で本圧着した。緩衝材として厚さ２００μｍのシリコンラバーを用いた。

この実装体について、初期（Initial）の導通抵抗と、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト（Thermal Humidity Test）後の導通抵抗と、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト（Thermal Humidity Test）後の導通抵抗とを測定した。導通抵抗は、デジタルマルチメータ（デジタルマルチメータ７５５５、横河電機社製）を用いて４端子法にて測定した。

接続信頼性の初期の評価は、初期の導通抵抗が３．０Ω未満のものを「○」、初期の導通抵抗が３．０Ω以上のものを「×」とした。また、接続信頼性のＴＨテスト後の評価は、初期の導通抵抗からＴＨテスト後の導通抵抗の上昇率が３％未満のものを「○」、初期の導通抵抗からＴＨテスト後の導通抵抗の上昇率が３％以上１５％未満のものを「△」、初期の導通抵抗からＴＨテスト後の導通抵抗の上昇率が１５％以上のものを「×」とした。

［アクリルゴムＡ〜Ｅ］
表１に、アクリルゴムＡ〜Ｂのモノマー組成、ガラス転移温度、及び重量平均分子量を示す。

アクリルゴムＡとして、藤倉化成社製、「アクリベースＬＫＧ１３０１」を使用した。このアクリルゴムＡは、ノルマルブチルメタクリレート（ｎ−ＢＭＡ）と、アクリロニトリル（ＡＮ）と、グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）と、エチルアクリレート（ＥＡ）とを重合させた共重合体であり、理論ガラス転移温度Ｔｇが３５℃、重量平均分子量Ｍｗが８５万である。

アクリルゴムＢとして、ナガセケムテックス社製、「テイサンレジンＳＧ−Ｐ３」を使用した。アクリルゴムＢは、ブチルアクリレート（ＢＡ）と、アクリロニトリル（ＡＮ）と、このグリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）と、エチルアクリレート（ＥＡ）とを重合させた共重合体であり、理論ガラス転移温度Ｔｇが１２℃、重量平均分子量Ｍｗが８５万である。

アクリルゴムＣは、ナガセケムテックス社製、「テイサンレジンＳＧ−２８０ＥＫ２３」を使用した。アクリルゴムＣは、ブチルアクリレート（ＢＡ）と、アクリロニトリル（ＡＮ）と、アクリル酸（ＡＡ）とを重合させた共重合体であり、理論ガラス転移温度Ｔｇが−２９℃、重量平均分子量Ｍｗが９０万である。

アクリルゴムＤは、ナガセケムテックス社製、「テイサンレジンＷＳ−０２３ＥＫ３０」を使用した。アクリルゴムＤは、ブチルアクリレート（ＢＡ）と、アクリロニトリル（ＡＮ）と、アクリル酸（ＡＡ）と、エチルアクリレート（ＥＡ）とを重合させた共重合体であり、理論ガラス転移温度Ｔｇが−１０℃、重量平均分子量Ｍｗが５０万である。

アクリルゴムＥは、ナガセケムテックス社製、「テイサンレジンＳＧ−７９０ＥＫ３０」を使用した。アクリルゴムＥは、ブチルアクリレート（ＢＡ）と、アクリロニトリル（ＡＮ）とを重合させた共重合体であり、理論ガラス転移温度Ｔｇが−３２℃、重量平均分子量Ｍｗが５０万である。

＜実施例１＞
表２に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（品名：ＥＰ−８２８、ジャパンエポキシレジン社製）２０部、フェノキシ樹脂（品名：ＹＰ−５０、東都化成社製）２０部、硬化剤（品名：ノバキュア３９４１ＨＰ、旭化成イーマテリアルズ社製）２０部、アクリルゴムＡ（品名：アクリベースＬＫＧ１３０１、藤倉化成社製）１０部、ブタジエンゴム粉末（品名：ＸＥＲ−９０、クラレ社製）１５部シランカップリング剤（品名：Ａ−１８７、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１部、で構成された接着剤中に、平均粒径５μｍの導電性粒子（品名：ミクロバールＡＵＬ、積水化学工業社製）を５部分散させて、厚さ２５μｍ、幅１．０ｍｍ、長さ３００ｍの長尺状のＡＣＦを作製した。

実施例１のＡＣＦのブロッキングの評価は○であり、透過率は２３℃で５８％、５０℃で８９％であった。また、貼り直し時のピール強度の評価は○、仮圧着時のピール強度の評価は○、仮圧着１時間後のピール強度の評価は○、本圧着時のピール強度の評価は○であった。また、接続信頼性の評価は、初期は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト後は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト後は○であった。

＜実施例２＞
表２に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（品名：ＥＰ−８２８、ジャパンエポキシレジン社製）２０部、フェノキシ樹脂（品名：ＹＰ−５０、東都化成社製）２０部、硬化剤（品名：ノバキュア３９４１ＨＰ、旭化成イーマテリアルズ社製）２０部、アクリルゴムＢ（品名：テイサンレジンＳＧ−Ｐ３、ナガセケムテックス社製）１０部、ブタジエンゴム粉末（品名：ＸＥＲ−９０、クラレ社製）１５部シランカップリング剤（品名：Ａ−１８７、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１部、で構成された接着剤中に、平均粒径５μｍの導電性粒子（品名：ミクロバールＡＵＬ、積水化学工業社製）を５部分散させて、厚さ２５μｍ、幅１．０ｍｍ、長さ３００ｍの長尺状のＡＣＦを作製した。

実施例２のＡＣＦのブロッキングの評価は○であり、透過率は２３℃で６０％、５０℃で８２％であった。また、貼り直し時のピール強度の評価は○、仮圧着時のピール強度の評価は○、仮圧着１時間後のピール強度の評価は○、本圧着時のピール強度の評価は○であった。また、接続信頼性の評価は、初期は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト後は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト後は○であった。

＜実施例３＞
表２に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（品名：ＥＰ−８２８、ジャパンエポキシレジン社製）２０部、フェノキシ樹脂（品名：ＹＰ−５０、東都化成社製）２０部、硬化剤（品名：ノバキュア３９４１ＨＰ、旭化成イーマテリアルズ社製）２０部、アクリルゴムＣ（品名：テイサンレジンＳＧ−２８０ＥＫ２３、ナガセケムテックス社製）１０部、ブタジエンゴム粉末（品名：ＸＥＲ−９０、クラレ社製）１５部シランカップリング剤（品名：Ａ−１８７、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１部、で構成された接着剤中に、平均粒径５μｍの導電性粒子（品名：ミクロバールＡＵＬ、積水化学工業社製）を５部分散させて、厚さ２５μｍ、幅１．０ｍｍ、長さ３００ｍの長尺状のＡＣＦを作製した。

実施例３のＡＣＦのブロッキングの評価は△であり、透過率は２３℃で７１％、５０℃で８８％であった。また、貼り直し時のピール強度の評価は△、仮圧着時のピール強度の評価は○、仮圧着１時間後のピール強度の評価は○、本圧着時のピール強度の評価は△であった。また、接続信頼性の評価は、初期は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト後は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト後は△であった。

＜実施例４＞
表２に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（品名：ＥＰ−８２８、ジャパンエポキシレジン社製）２０部、フェノキシ樹脂（品名：ＹＰ−５０、東都化成社製）２０部、硬化剤（品名：ノバキュア３９４１ＨＰ、旭化成イーマテリアルズ社製）２０部、アクリルゴムＤ（品名：テイサンレジンＷＳ−０２３ＥＫ３０、ナガセケムテックス社製）１０部、ブタジエンゴム粉末（品名：ＸＥＲ−９０、クラレ社製）１５部シランカップリング剤（品名：Ａ−１８７、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１部、で構成された接着剤中に、平均粒径５μｍの導電性粒子（品名：ミクロバールＡＵＬ、積水化学工業社製）を５部分散させて、厚さ２５μｍ、幅１．０ｍｍ、長さ３００ｍの長尺状のＡＣＦを作製した。

実施例４のＡＣＦのブロッキングの評価は○であり、透過率は２３℃で６０％、５０℃で８９％であった。また、貼り直し時のピール強度の評価は○、仮圧着時のピール強度の評価は○、仮圧着１時間後のピール強度の評価は○、本圧着時のピール強度の評価は○であった。また、接続信頼性の評価は、初期は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト後は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト後は○であった。

＜比較例１＞
表２に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（品名：ＥＰ−８２８、ジャパンエポキシレジン社製）２０部、フェノキシ樹脂（品名：ＹＰ−５０、東都化成社製）２０部、硬化剤（品名：ノバキュア３９４１ＨＰ、旭化成イーマテリアルズ社製）２０部、アクリルゴムＥ（品名：テイサンレジンＳＧ−７９０ＥＫ３０、ナガセケムテックス社製）１０部、ブタジエンゴム粉末（品名：ＸＥＲ−９０、クラレ社製）１５部シランカップリング剤（品名：Ａ−１８７、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１部、で構成された接着剤中に、平均粒径５μｍの導電性粒子（品名：ミクロバールＡＵＬ、積水化学工業社製）を５部分散させて、厚さ２５μｍ、幅１．０ｍｍ、長さ３００ｍの長尺状のＡＣＦを作製した。

比較例１のＡＣＦのブロッキングの評価は○であり、透過率は２３℃で５５％、５０℃で５５％であった。また、貼り直し時のピール強度の評価は○、仮圧着時のピール強度の評価は×、仮圧着１時間後のピール強度の評価は×、本圧着時のピール強度の評価は○であった。また、接続信頼性の評価は、初期は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト後は△、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト後は△であった。

＜比較例２＞
表２に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（品名：ＥＰ−８２８、ジャパンエポキシレジン社製）２０部、フェノキシ樹脂（品名：ＹＰ−５０、東都化成社製）１５部、硬化剤（品名：ノバキュア３９４１ＨＰ、旭化成イーマテリアルズ社製）２０部、アクリルゴムＡ（品名：アクリベースＬＫＧ１３０１、藤倉化成社製）１５部、ブタジエンゴム粉末（品名：ＸＥＲ−９０、クラレ社製）１５部シランカップリング剤（品名：Ａ−１８７、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１部、で構成された接着剤中に、平均粒径５μｍの導電性粒子（品名：ミクロバールＡＵＬ、積水化学工業社製）を５部分散させて、厚さ２５μｍ、幅１．０ｍｍ、長さ３００ｍの長尺状のＡＣＦを作製した。

比較例２のＡＣＦのブロッキングの評価は×であり、透過率は２３℃で９０％、５０℃で９０％であった。また、貼り直し時のピール強度の評価は×、仮圧着時のピール強度の評価は○、仮圧着１時間後のピール強度の評価は○、本圧着時のピール強度の評価は○であった。また、接続信頼性の評価は、初期は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト後は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト後は○であった。

＜比較例３＞
表２に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（品名：ＥＰ−８２８、ジャパンエポキシレジン社製）２０部、フェノキシ樹脂（品名：ＹＰ−５０、東都化成社製）２５部、硬化剤（品名：ノバキュア３９４１ＨＰ、旭化成イーマテリアルズ社製）１５部、アクリルゴムＡ（品名：アクリベースＬＫＧ１３０１、藤倉化成社製）５部、ブタジエンゴム粉末（品名：ＸＥＲ−９０、クラレ社製）１５部シランカップリング剤（品名：Ａ−１８７、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１部、で構成された接着剤中に、平均粒径５μｍの導電性粒子（品名：ミクロバールＡＵＬ、積水化学工業社製）を５部分散させて、厚さ２５μｍ、幅１．０ｍｍ、長さ３００ｍの長尺状のＡＣＦを作製した。

比較例３のＡＣＦのブロッキングの評価は○であり、透過率は２３℃で５７％、５０℃で５７％であった。また、貼り直し時のピール強度の評価は○、仮圧着時のピール強度の評価は×、仮圧着１時間後のピール強度の評価は×、本圧着時のピール強度の評価は○であった。また、接続信頼性の評価は、初期は○、温度８５℃湿度８５％ＲＨ５００時間のＴＨテスト後は△、温度８５℃湿度８５％ＲＨ１０００時間のＴＨテスト後は△であった
。

比較例１では、アクリルゴムＥがカルボキシル基又はグリシジル基を有していないため、仮圧着時のエポキシ樹脂とアクリルゴムとの相溶性が十分ではなく、粘着力が不足した。また、比較例２では、アクリルゴムＡの配合量が多いため、相溶・相分離の臨界温度が低温であり、２３℃・５０℃共に相溶状態となり、相変化が生じない。よって、常温での粘着力が高すぎるため、ブロッキング性が悪化し、また、貼り直し性も悪化した。また、比較例３では、アクリルゴムＡの配合量が少ないため、相溶・相分離の臨界温度が高温であり、２３℃・５０℃共に相分離状態となり、相変化が生じない。よって、仮圧着時の粘着力が不足した。

一方、実施例１〜４では、アクリルゴムＡ〜Ｄがカルボキシル基又はグリシジル基を有するため、仮圧着時のエポキシ樹脂とアクリルゴムとの相溶性が良好であり、ブロッキング性及び仮圧着性を向上させることができた。また、仮圧着後は、１時間以上粘着力を維持させることができることがわかった。

１フィルム巻装体、２接着フィルム、３リール、１０巻芯、１１フランジ

Claims

エポキシ樹脂と、
潜在性硬化剤と、
カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、
前記アクリルゴムが、常温で前記エポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度で前記エポキシ樹脂と相溶する接着剤組成物。
前記常温で圧着したときの９０°ピール強度（JIS K6854-1）が、前記所定温度で圧着したときの９０°ピール強度（JIS K6854-1）よりも低い請求項１記載の接着剤組成物。
前記所定温度における波長６００ｎｍの透過率が、８０％以上であり、
前記所定温度における波長６００ｎｍの透過率と前記常温における波長６００ｎｍの透過率との差が、１５％以上である請求項１記載の接着剤組成物。
フェノキシ樹脂と、ブタジエンゴムとをさらに含有する請求項１乃至３のいずれか１項に記載の接着剤組成物。
前記アクリルゴムのガラス転移温度が、５０℃以下である請求項１乃至４のいずれか１項に記載の接着剤組成物。
前記所定温度に加熱した後、前記常温で１時間放置したときの粘着力が、前記常温の粘着力よりも高い請求項１乃至５のいずれか１項に記載の接着剤組成物。
前記エポキシ樹脂が、ビスフェノール型エポキシ樹脂であり、
前記潜在性硬化剤が、イミダゾール系潜在性硬化剤である請求項１乃至６のいずれか１項に記載の接着剤組成物。
エポキシ樹脂と、潜在性硬化剤と、カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、前記アクリルゴムが、常温で前記エポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度で前記エポキシ樹脂と相溶する接着フィルムと、
前記接着フィルムが巻芯に巻回されたリールと
を備えるフィルム巻装体。
エポキシ樹脂と、潜在性硬化剤と、カルボキシル基又はグリシジル基を有するアクリルゴムとを含有し、前記アクリルゴムが、常温で前記エポキシ樹脂と相分離し、常温よりも高く硬化温度よりも低い所定温度で前記エポキシ樹脂と相溶する接着フィルムを、第１の電子部品と第２の電子部品との間に挟持して前記所定温度で仮圧着した後、
前記第１の電子部品と前記第２の電子部品とを前記硬化温度以上の温度で本圧着し、電子部品を接続する接続構造体の製造方法。