JP5329060B2 - 発光体およびこれを用いた光デバイス - Google Patents
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Description
更に、本発明の目的は、300nm〜500nmで発光を示す一次発光要素において紫外及び青色放射線を白色光に変換するとともに高い演色性を有する可視白色放射線を放射する光デバイスを提供することにある。
1.橙色−赤色若しくは赤色スペクトル領域において広帯発光又は650nm超の濃赤色スペクトル領域においてより狭い帯域の発光を示す発光体の使用、及び
2.これらの発光体を用いて製造し、約380〜780nmの広発光連続状態を示す、8種以下の発光体成分を用いた発光体混合物の使用。異なる発光帯の重なりにより、青色−白色を有する約10000K〜昼光色を有する6500Kの色温度及び温白色を有する約3000Kの色温度〜黄色がかった赤色の夕方光色を有する2000Kの色温度のスペクトルを生成し、且つ同時に演色Iaを維持する。
アルカリ土類金属アンチモン酸塩、Mn(IV)により付活された発光体及びEu及びMnにより二重付活した発光体などが含まれる。
MeI xMeII ySbaObXc
で表される。この式において、
MeIは、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、バリウム(Ba)、カドミウム(Cd)、亜鉛(Zn)、ベリリウム(Be)、マグネシウム(Mg)、ユーロピウム(Eu)、マンガン(Mn)、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)、ランタン(La)、サマリウム(Sm)、プラセオジム(Pr)、ジスプロシウム(Dy)、テルビウム(Tb)からなる群から選択された一種以上の元素であり、
MeIIは、リチウム(Li)、ナトリウム(Na)、カリウム(K)、ルビジウム(Rb)、セシウム(Cs)からなる群から選択された一種以上の元素であり、
X(大文字)は、フッ素(F)、塩素(Cl)、臭素(Br)からなる群から選択された一種以上の元素であり、
x(小文字)=0〜8であり、
y=0〜4であり、
0<a<16であり、
0<b<64であり、
0≦c≦4であり、
及びアンチモン(Sb)が、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、タンタル(Ta)、リン(P)、ヒ素(As)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、ハフニウム(Hf)、ケイ素(Si)、ゲルマニウム(Ge)、モリブデン(Mo)、タングステン(W)により一部分が置換わっていても良い。
本発明によれば、発光体としてのアンチモン酸塩及びフルオロアンチモン酸塩は、
CaSb2O6、
Ca2Sb2O7、
(Ca,Sr)Sb2O6、
(Ca,Sr,Ba)2Sb2O7、
Ca2Sb2O6F、
Ca1.5Mg0.5Sb2O6F、
Ca2Sb2O6F0.5Cl0.5、
Ca1.8Mg0.2Sb2O7、
Ca1.95Li0.1Sb2O7、
Ca2(Sb1.95P0.05)O7、
Ca2Sb1.98Bi0.02O7、
Ca1.95Sr0.05Sb1.98Nb0.02O7、
Ca1.98Li0.02Sb1.98Si0.02O7、
Ca1.98K0.02Sb1.98Ge0.02O7、
Ca1.95Mg0.04Li0.01Sb1.99Ti0.01O7、
MgSb2O6、
MgSb2O6、
Sr1.9Zn0.1Sb2O7、
Ca1.96Eu0.04Sb2O7、
Ca0.97Eu0.03Sb2O6
である。
これらの発光体は、例えば、
CaSb2O6:0.01Mn、
Mg2Sb2O7:0.01Mn、
Mg1.8Li0.4Sb2O6:0.01Mn、
Mg1.8Li0.4Sb2O6:0.01Mn、
(Ca,Sr)Sb2O7:0.01Mn、
Ca2Sb2O6F:0.01Mn、
Ca2(Sb1.98Si0.02)O7:0.01Mn、
(Ca,Sr)Sb1.98Ge0.02O7:0.01Mn
である。
MeI xMeII yTi1−aO4Xm:Mnz
で表される。
式中、MeIは、Ca、Sr、Ba、Eu、Be、Mg及びZnからなる群から選択された一種以上の二価のカチオンか、又は周期律表第3族、例えば、Sc、Y、La並びにGd、Sm、Dy及びPrから選択された一種以上の3価のカチオンであり、
MeIIは、アルカリ金属からなる群から選択された一種以上の1価のカチオンである。
式中のXは、電荷を釣合わせるためのF及びClから選択されたイオンである。
0≦x≦4であり、
0≦y≦4であり、
0≦m≦4であり、
0≦a≦1であり、
0<z≦0.5である。
Mnは、2〜4の原子価で格子に組み込まれているマンガンである。
チタンは、Zr、Hf、Si、Geにより完全に又は一部分が置換わっていてよく且つ一部分がB(ホウ素)、Al(アルミニウム)、Ga(ガリウム)、In(インジウム)、P、Nb、Ta、Vにより置換わっていてよく、この場合、カチオン部分格子において適切な電荷バランスがあるか、又はハロゲンがさらに組み込まれている。
マンガン(IV)付活チタン酸塩からなる有用な発光体は:
Mg2TiO4、
MgZnTiO4、
Mg1.8Li0.4TiO4、
MgBeTiO4、
CaMgTiO4、
Sr1.8Li0.2TiO4、
Mg2Ti1.98Zr0.02O4、
MgZnTi0.98Si0.02O4
である。
MeI xMeII yGe1−aOzXm:Mnw
(式中、
MeIは、周期律表の第2族又は第3族から選択された一種以上の二価及び/若しくは三価の金属並びに/又はEu、Pr、Sm、Gd、Dyからなる群から選択されたランタニドイオンであり、
MeIIは、一種以上の一価のカチオンであり、
Xは、Cl元素及びF元素の一種以上のアニオンである)
で表される赤色発光マンガン(IV)付活ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩からなる発光体も含まれる。
0≦w≦0.5であり、
0<x≦28であり、
0≦y≦14であり、
0≦m≦20であり、
0≦a<1であり、
0<z≦48である。
Geは、Si、Zr、Tiにより完全に又は一部分が置換わっていてよく及び/又は一部分がB、Al、Ga、P、V、Nb、Ta、W、Moにより置換わっていて良い。
このような発光体は:
Ca2Si0.9Ge0.1O4:0.005Mn、
Mg2Si0.5Ge0.5O4:0.005Mn、
CaSrSi0.1Ge0.9O4:0.003Mn、
MgZnSiO4:0.003Mn、
MgSiO3:0.005Mn、
CaMgSi0.95Ge0.05O4:0.003Mn、
Mg28Ge9.45Si0.55O48:0.005Mn、
Mg28Ge9SiO48:0.005Mn、
Mg28Ge7.2Si0.3O38F10:0.003Mn、
Mg24Zn4Ge6.5SiO38F10:0.005Mn
である。
これらの発光体は、例えば、
Ca0.6Sr1.3Ba0.06Zn0.02Si0.9Ge0.1O4:0.02Eu、
Ca0.6Sr1.2Ba0.1Zn0.08Si0.95Ge0.05O4:0.02Eu、
Ca0.61Sr1.3Ba0.04Mg0.01Zn0.01Si0.97Ge0.03O4:0.03Eu、
Ca0.8Sr0.11Ba0.04Be0.01Li0.1Si0.99Ge0.01O4:0.03Eu、
Ca1.0Sr0.95Zn0.02Si0.95Ge0.05O4:0.03Eu、
Ca0.9Sr0.9Ba0.08Mg0.05Zn0.05Ge0.45Si0.55O4:0.02Eu、
Ca1.0Sr0.7Ba0.1Mg0.07Zn0.1Ge0.7Si0.3O4:0.03Eu、
Ca0.65Sr1.28Ba0.02Li0.04Ge0.8Si0.2O4:0.03Eu、
Ca1.2Sr0.7Ba0.03Be0.05Ge0.05Si0.99O4:0.02Eu
である。
MeI xMeII yAlmOn:Mn
で表される赤色発光性マンガン(IV)付活アルミン酸塩又は橙色発光性マンガン(II)付活アルミン酸塩も含まれる。
式中、MeIは、周期律表の第2族又は第3族から選択された一種以上の元素並びに/又はEu、Pr、Sm、Gd、Dy、Ceからなる群から選択された一種以上のランタニドイオンである。
MeIIは、一種以上の一価のカチオンである。
0≦x≦8であり、
0≦y≦4であり、
0<m≦16であり、
0<n≦27であり、
0<z≦0.5である。
Alは、B及び/又はGaにより完全に又は一部分が置換わっていてよく及び/又は一部分がP、V、Nb、Ta、Si、Ge、W、Moにより置換わっていて良い。
このような発光体は:
MgAl2O4、
CaAl12O19、
SrAl12O19、
MgAl12O19、
BeAl12O19、
SrAl2O4、
Sr0.5Mg0.5Al2O4、
Sr4Al14O25、
Mg2Al10O17、
SrMgAl10O17、
Sr2MgAl16O27、
2SrO・3Al2O3,BaO・4Al2O3及びMgGa2O4
である。
これらは、ホウ酸塩−ケイ酸塩−リン酸塩からなり、ユーロピウム及びマンガンで付活され、一般式MeI xMeII y(B,Si,P)aOnXm:Eu,Mnで表される発光体である。
式中、MeIは、周期律表の第2族及び/若しくは第3族から選択された一種以上の元素並びに/又はEu、Pr、Sm、Gd、Dy、Ceからなる群から選択された一種以上のランタニドイオンであり、
MeIIは、一種以上の一価のカチオンである。
Xは、Cl、F、Brである。
0≦x≦10であり、
0≦y≦12であり、
0<a≦6であり、
0≦m≦16であり、
0<n≦24であり、
Bは、P、Si、Ga、Alにより完全に又は一部分が置換わっていてよく、また一部分がV、Nb、Ta、Ge、W及びMoにより置換わっていて良い。
使用されるこのような発光体は、例えば、
SrBaP2O7:Eu,Mn、
Sr2P1.68B0.32O7.84:Eu,Mn、
Sr4Si3O8Cl4:Eu,Mn、
Ba3Mg(Si,P,Ge)2O8:Eu,Mn、
(Sr,Ba)Al2Si2O8:Eu,Mn、
Sr10(PO4)6Cl2:Eu,Mn、
(Ba,Ca,Mg)10(PO4)6Cl2:Eu,Mn、
Ca3(PO4)2CaCl2:Eu,Mn、
Ba1.3Sr0.75Ca0.75Mg0.9Zn0.1Si1.9Ge0.1O8:Eu,Mn、
Ba2.8MgSi1.8Ge0.2O8:Eu,Mn、
Sr2ZnSi1.6Ge0.4O7:Eu,Mn、
Ba2Zn0.5Mg0.5Ge1.2Si0.8O7:Eu,Mn、
Ba3MgSi0.5Ge0.5O8:Eu,Mn、
BaZrO3:Eu,Mn、
Ba3P2O8:Eu,Mn、
α−Ca2P2O7:Eu,Mn、
Ba5Ca3Si4O16:Eu,Mn、
Ba3SiO5:Eu,Mn
である。
LED素子から放射される光に基づいて励起されて励起光を放射する発光体を含む波長変換部を有する光デバイスにおいて、
前記波長変換部は、アルカリ土類金属アンチモン酸塩の固体系及び固有発光を示すそれらから誘導された系、例えば、フルオロアンチモン酸塩から形成された発光成分、又はマンガン(IV)付活アンチモン酸塩、チタン酸塩、ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩及びアルミン酸塩から形成された発光成分、又はユーロピウム付活ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩若しくはEu(II)及び二次付活剤としてのMn(II)からなる群から選ばれた増感剤を使用し且つ600nmを超えるスペクトル領域で橙色、橙色−赤色、赤色若しくは濃赤色を示す系から形成された発光成分、又は異なる発光帯を有した発光体を含むことを特徴とする光デバイスが提供される。
LED素子と、
前記LED素子を搭載するとともに前記LED素子に給電するための給電部と、
前記LED素子と前記給電部とを一体的に封止する光透過性を有する封止部と、
前記LED素子から放射される光に基づいて励起されて励起光を放射し、アルカリ土類金属アンチモン酸塩の固体系及び固有発光を示すそれらから誘導された系、例えば、フルオロアンチモン酸塩から形成された発光成分、又はマンガン(IV)付活アンチモン酸塩、チタン酸塩、ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩及びアルミン酸塩から形成された発光成分、又はユーロピウム付活ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩若しくはEu(II)及び二次付活剤としてのMn(II)からなる群から選ばれた増感剤を使用し且つ600nmを超えるスペクトル領域で橙色、橙色−赤色、赤色若しくは濃赤色を示す系から形成された発光成分、又は異なる発光帯を有した発光体を含む波長変換部を有することを特徴とする光デバイスが提供される。
LEDランプと、
前記LEDランプから放射される光を導光する導光部と、
前記導光部を介して導光された光に基づいて励起されて励起光を放射し、アルカリ土類金属アンチモン酸塩の固体系及び固有発光を示すそれらから誘導された系、例えば、フルオロアンチモン酸塩から形成された発光成分、又はマンガン(IV)付活アンチモン酸塩、チタン酸塩、ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩及びアルミン酸塩から形成された発光成分、又はユーロピウム付活ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩若しくはEu(II)及び二次付活剤としてのMn(II)からなる群から選ばれた増感剤を使用し且つ600nmを超えるスペクトル領域で橙色、橙色−赤色、赤色若しくは濃赤色を示す系から形成された発光成分、又は異なる発光帯を有した発光体を含む波長変換部と、
前記波長変換部を介して放射される光に基づいて照明される被照明部とを有することを特徴とする光デバイスが提供される。
アルカリ土類金属アンチモン酸塩
アルカリ土類金属アンチモン酸塩は、熱分解により金属酸化物を形成する酸化物、炭酸塩又は他の化合物、及び適切な金属のハロゲン化物から調製される。
Sb2O4+CaCO3+1/2O2→CaSb2O6+CO2
2Sb2O4+3CaCO3+CaF2+1/2O2→2Ca2Sb2O6F+3CO2
赤色発光Mn(IV)付活発光体系は、同様に白色LEDにおける本発明による用途並びに背景照明装置において、生活空間及び家具の照明において、写真撮影及び顕微鏡検査において、医療技術において、ミュージアムにおける照明技術、さらには極めて真正な演色が重要であるいかなる場所にも好適である。
マンガン(IV)付活ケイ酸塩−ゲルマニウム酸塩発光体及びそれらの特性を、表4に示す。
CaCO3+SrCO3+SiO2+GeO2+Eu2O3→(Ca,Sr,Ba,Eu)2(Si,Ge)O4+2CO2
アルミン酸塩がマグネトプランバイト構造又は他の六方構造を有する限り、単純スピネルから、赤色又は橙色発光系が効率的に得られる可能性がある。不完全酸化の場合、同様に、発光がより短い波長で生じる場合のLEDにおける放射線変換剤として使用できる発光体が形成される。
一次発光の長波長領域における別個の発光帯又はショルダーとして黄色〜赤色を生じるマンガン(II)イオンの発光は、発光帯がマンガン(II)の少なくとも一つの特徴的な励起帯と重なる一次付活剤により増感する必要がある。すなわち、Eu発光は、青色〜青色−緑色スペクトル領域になければならない。LEDに従来使用されてこなかった以下の化合物を、本発明により合成した。これらの化合物の全ては、本発明により、選択される組成物に応じて、青色〜緑色成分として使用することもできる。
(1)本発明による発光体を白色発光構成要素の製造に使用することは、個々の成分の固有吸収を考慮しながら、発光体の個々の発光スペクトルを通常の紫外又は青色発光構成要素の一次スペクトルとを混合することを規定したことを基礎としている。青色又はUV発光構成要素に使用すると、本発明による発光体及びそれらの混合物により、非常に効率的に、自然光又は白熱ランプ光に近いスペクトルを有する質的に新規な白色光が得られる。このような白色発光照明要素は、好ましくは演色Iaが重要であるばかりでなく、見える感じが自然光、白熱ランプ光又はハロゲンランプ光下でのものに近い演色性も重要である場合に使用される。
第13図は、本発明の第1の実施の形態に係る発光装置を示す断面図である。
MeI xMeII ySbaObXc
(式中、
MeIは、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、バリウム(Ba)、カドミウム(Cd)、亜鉛(Zn)、ベリリウム(Be)、マグネシウム(Mg)、ユーロピウム(Eu)、マンガン(Mn)、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)、ランタン(La)、サマリウム(Sm)、プラセオジム(Pr)、ジスプロシウム(Dy)、テルビウム(Tb)からなる群から選択された一種以上の元素であり、
MeIIは、リチウム(Li)、ナトリウム(Na)、カリウム(K)、ルビジウム(Rb)、セシウム(Cs)からなる群から選択された一種以上の元素であり、
X(大文字)は、フッ素(F)、塩素(Cl)、臭素(Br)からなる群から選択された一種以上の元素であり、
x(小文字)=0〜8であり、
y=0〜4であり、
0<a<16であり、
0<b<64であり、
0≦c≦4であり、
及びアンチモン(Sb)が、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、タンタル(Ta)、リン(P)、ヒ素(As)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、ハフニウム(Hf)、ケイ素(Si)、ゲルマニウム(Ge)、モリブデン(Mo)、タングステン(W)により一部分が置換わっていても良いし、又はそれらから誘導される系、例えば、フルオロアンチモン酸塩を含んでいても良い)、
で表される発光性アルカリ土類金属アンチモン酸塩を含む発光体9を混合されている。
第16図は、本発明の第2の実施の形態に係る発光装置を示し、(a)は縦断面図、(b)はLED素子の部分拡大図である。なお、第1の実施の形態の各部に対応する部分には同一符号を付している。
第17図は、本発明の第3の実施の形態に係る発光装置を示す断面図である。
第18図は、本発明の第4の実施の形態に係る発光装置を示す断面図である。なお、第1から第3の実施の形態の各部に対応する部分には同一符号を付している。
第19図は、本発明の第5の実施の形態に係る発光装置を示す断面図である。なお、第1から第4の実施の形態の各部に対応する部分には同一符号を付している。
第20図は、本発明の第6の実施の形態に係る発光装置を示す断面図である。なお、第1から第5の実施の形態の各部に対応する部分には同一符号を付している。
第21図は、本発明の第7の実施の形態に係る光デバイスとしての液晶バックライト装置を示す断面図である。なお、第1から第6の実施の形態の各部に対応する部分には同一符号を付している。
なお、第7の実施の形態では、LEDランプ31の放射光を反射面32Aで反射して導光体32を導光する構成としたが、反射面32Aを設けない構成とすることもできる。例えば、反射面32Aに代えて底面32Bと直角な光入射端面を形成し、導光体32に対する放射光の光入射方向と導光方向とが同一の方向となるようにすることができる。
Claims (9)
- LEDの紫外又は青色発光を極めて高い演色性を有する可視白色放射線に変換する発光体であって、
一般式
MeI 2SiαGe1−αO4:Mn
(式中、MeIは、周期律表の第2族のMg、Ca、Srから選択された一種以上の二価の金属であり、0<α<1である)、
で表される蛍光体を含む発光体。 - 請求項1に記載の発光体を含む波長変換部を有する光デバイス。
- LED素子と、
前記LED素子を搭載するとともに前記LED素子に給電するための給電部と、
前記LED素子と前記給電部とを一体的に封止する光透過性を有する封止部と、
請求項1に記載の発光体を含む波長変換部と、を有する光デバイス。 - LEDランプと、
前記LEDランプから放射される光を導光する導光部と、
前記導光部を介して導光された光に基づいて励起されて励起光を放射し、請求項1に記載の発光体を含む波長変換部と、
前記波長変換部を介して放射される光に基づいて照明される被照明部とを有する光デバイス。 - 前記波長変換部は、前記LED素子を封止する光透過性を有した封止樹脂に含まれる請求項3に記載の光デバイス。
- 前記発光体は、前記光透過性を有するガラスによって封止される薄膜状の発光体層である請求項3に記載の光デバイス。
- 前記発光体層は、面状に形成されている請求項5に記載の光デバイス。
- 前記波長変換部は、前記LED素子から放射される光を所望の照射範囲に放射させる光学形状を有した封止樹脂の表面に設けられる請求項3に記載の光デバイス。
- 前記波長変換部は、波長300nmから500nmの範囲における青色光及び/又は紫外光によって励起される請求項2から4のいずれか1項に記載の光デバイス。
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