JP2018094457A - 反応装置 - Google Patents

Abstract

【課題】運転条件が予め規定された条件の許容範囲から外れた場合でも、迅速に運転条件を回復させるのに有利な反応装置を提供する。
【解決手段】反応装置１００は、第１流体Ｍを流通させる第１流路１７と第２流体ＨＣ１を流通させる第２流路３１とを含む反応部１０１と、反応部１０１で生成された生成物を含む第３流体Ｐを流通させる第１配管５１と、第２流路３１に第２流体ＨＣ１を供給する第２配管５５と、第１配管５１に連設され、生成物の組成を分析する組成分析部７１と、第２配管５５に連設され、第２流体ＨＣ１の流量Ｆ及び／又は温度Ｔｅ３を調整する調整部６０，６３，６４と、組成分析部７１で分析された生成物の組成に基づいて、第３流体Ｐの温度Ｔｅ２が、生成物の組成が予め規定された反応率Ｒ又は収率を維持する温度となるように、調整部６０，６３，６４に第２流体ＨＣ１の流量Ｆ及び／又は温度Ｔｅ３を調整させる制御部１０３とを有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、熱交換型の反応装置に関する。

従来、反応体としての反応原料を含んだ気体又は液体の反応流体を、熱媒体を用いて加熱又は冷却することで、反応体の反応を進行させる熱交換型の反応装置がある。このような反応装置としては、例えば、反応流体が貫流する触媒床を、熱媒体が貫流する流路が形成されている２つのサーモプレートで挟み込むプレート式の反応装置がある（特許文献１参照）。また、反応流体を流通させる反応流路と、熱媒体を流通させる熱媒体流路とを有する伝熱体を含む反応装置もある。

特表２００７−５１９５０８号公報

反応装置の運転に際しては、反応処理時の各流体の温度など、予めいくつかの規定条件が定められる。反応装置には、運転中のこれらの条件を認識するための各種計測器が設置されている。そして、反応装置の運転者は、任意のタイミングでこれらの計測器から情報を知得し、ある運転条件が規定条件の許容範囲から外れている場合には、自身の判断に基づいて運転条件を変更する。例えば、反応流体を第１流体とし、熱媒体を第２流体とすると、運転条件の変更には、供給される第２流体の温度や流量の変更も含まれる。

しかし、運転者にとって、各種計測器が示す値を常時監視することは困難であり、そのため、反応装置は、ある運転条件が規定条件の許容範囲から外れた時にその変化に迅速に対処する、いわゆる適時性を担保することが難しい。例えば、運転条件を回復させるために、第２流体の温度又は流量を変更しなければならない場合について考える。この場合、運転条件が規定条件の許容範囲から外れた「ずれタイミング」に対して運転者の確認タイミングが遅れると、運転条件を回復させるためには、ずれタイミング後に迅速に対処した場合に比べて、過剰に第２流体を供給しなければならない。すなわち、確認タイミングによっては、第２流体の更なる供給量を抑えることができたにもかかわらず、必要以上に多くの供給量を要し、結果的に、例えば、加熱のための燃料を必要以上に多く消費することもあり得る。

そこで、本発明は、運転条件が予め規定された条件の許容範囲から外れた場合でも、迅速に運転条件を回復させるのに有利な反応装置を提供することを目的とする。

本発明の一態様によれば、反応流体である第１流体と、第２流体との熱交換を利用する反応装置であって、第１流体を流通させる第１流路と、第２流体を流通させる第２流路とを含む反応部と、第１流路に連通し、反応部で生成された生成物を含む第３流体を流通させる第１配管と、第２流路に第２流体を供給する第２配管と、第１配管に連設され、生成物の組成を分析する組成分析部と、第２配管に連設され、第２流体の流量及び／又は温度を調整する調整部と、組成分析部で分析された生成物の組成に基づいて、第３流体の温度が、生成物の組成が予め規定された反応率又は収率を維持する温度となるように、調整部に第２流体の流量及び／又は温度を調整させる制御部と、を有する。

また、上記の反応装置は、第１配管に連設され、第３流体の温度を計測する第１温度計測部を有し、制御部は、第１温度計測部から第３流体の温度の情報を取得するものとしてもよい。上記の反応装置は、第２配管に連設され、第２流体の温度を計測する第２温度計測部を有し、制御部は、第２温度計測部で計測された第２流体の温度に基づいて、調整部が第２流体の温度を予め規定された反応率又は収率を維持する温度に調整したかを判断するものとしてもよい。上記の反応装置において、反応部は、伝熱体からなる熱交換部を含み、第１流路及び第２流路は、伝熱体に形成されている溝又は貫通孔であってもよい。また、第２流体は、熱媒体であってもよいし、反応流体であってもよい。

本発明によれば、運転条件が予め規定された条件の許容範囲から外れた場合でも、迅速に運転条件を回復させるのに有利な反応装置を提供することができる。

本発明の一実施形態に係る反応装置の構成を示す図である。 反応部の構成を示す側面図である。 反応部における第１伝熱体を含む部位の構成及び形状を示す平面図である。 反応部における第２伝熱体を含む部位の構成及び形状を示す平面図である。 反応部における各流路の形状及び配置等を示す断面図である。

以下、本発明の実施形態について図面を参照して詳細に説明する。ここで、実施形態に示す寸法、材料、その他、具体的な数値等は、発明の理解を容易とするための例示にすぎず、特に断る場合を除き、本発明を限定するものではない。また、実質的に同一の機能及び構成を有する要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略し、本発明に直接関係のない要素については、図示を省略する。さらに、以下の各図では、鉛直方向にＺ軸を取り、Ｚ軸に垂直な平面内において、後述する第１及び第２流路の反応領域の延設方向にＹ軸を取り、かつ、Ｙ軸に垂直な方向にＸ軸を取る。

本発明の反応装置は、第１流体と第２流体との熱交換を利用し、反応体としての反応原料を含んだ気体又は液体の反応流体を加熱又は冷却することで、反応体の反応を進行させる。以下、本実施形態では、一例として、第１流体として反応流体を想定し、第２流体として熱媒体を想定する。より具体的には、以下で詳説する反応部１０１に供給される反応流体を原料ガスＭとし、生成物を含み、反応処理後に反応部１０１から排出される第３流体を反応ガスＰとする。一方、熱媒体ＨＣは、加熱流体であって、反応部１０１に供給される加熱流体を加熱ガスＨＣ１とし、反応部１０１から排出される加熱流体を加熱排ガスＨＣ２とする。

図１は、本実施形態に係る反応装置１００の構成を示す概略図である。反応装置１００は、反応部１０１と、反応部１０１に原料ガスＭを供給する不図示の第１ガス供給部と、反応部１０１に加熱ガスＨＣ１を供給する第２ガス供給部１０２とを有する。

図２は、反応部１０１の構成を示す側面図である。反応部１０１は、原料ガスＭから生成物を生成する反応処理を行うものであり、本体部としての熱交換部３を備える。

熱交換部３は、反応流体が流通する反応流路を有する複数の第１伝熱体７と、熱媒体が流通する熱媒体流路を有する複数の第２伝熱体９と、蓋体３９とを含み、反応流体と熱媒体とが互いに反対方向に流れる対向流型の構造を有する。第１伝熱体７、第２伝熱体９及び蓋体３９は、それぞれ、耐熱性を有する熱伝導性素材で形成された平板状部材である。

図３は、図２におけるＡ−Ａ部に対応した、第１伝熱体７を含む部位の構成及び形状を示す平面図である。第１伝熱体７は、反応領域を含む反応流路としての複数の第１流路１７を有する。第１流路１７は、その中間部分を反応領域とし、後述の第２伝熱体９内の第２流路を流通する熱媒体から供給された熱を受容して原料ガスＭを反応させ、生成物を生成する。第１流路１７は、それぞれ、Ｚ方向の上方を開として、第１伝熱体７の一方の第１側面で開放され、原料ガスＭが導入される第１導入口２０から、Ｙ方向に沿って他方の第２側面の直前まで直線状に伸び、流路断面を矩形とした溝である。これらの第１流路１７は、Ｘ方向に等間隔に配設されている。なお、図１では、説明の簡略化のために、反応部１０１に含まれる熱交換部３内に第１流路１７を１つのみ示している。

第１伝熱体７は、第１基部１１と、２つの第１側壁１３と、複数の第１中間壁１５と、第１隔壁１９とを含む。第１基部１１は、第１伝熱体７のＸＹ平面全体を網羅する矩形板状の壁部である。第１側壁１３は、第１基部１１のＺ方向に垂直な主表面の片面上で、第１流路１７の延伸方向の左右端にそれぞれ設けられる壁部である。複数の第１中間壁１５は、第１基部１１の主表面の片面上で、２つの第１側壁１３に挟まれ、それぞれ、第１側壁１３と並列に、かつ、等間隔で設けられる壁部である。また、第１隔壁１９は、第１基部１１の主表面の片面上の第２側面側で、第１流路１７の延設方向に対して垂直方向となるＸ方向に沿って設けられる。第１流路１７が第２側面まで延伸すると、加熱ガスＨＣ１が導入されている後述の第２空間Ｓ２に突き当たる。そこで、第１隔壁１９は、複数の第１流路１７を流通してきた加熱ガスＨＣ１の進行方向を変化させる。さらに、第１側壁１３、第１中間壁１５及び第１隔壁１９の各壁部のＺ方向の高さは、同一である。

また、第１伝熱体７は、第１隔壁１９の内側面に沿って延設された第１連絡流路２３を有する。第１連絡流路２３は、すべての第１流路１７に連通するとともに、一方の端部が第１側壁１３の一方に設けられた、生成物を第１伝熱体７の外部に排出するための第１排出口２１に連通する。なお、ここでは、流路の形状を説明するために、第１流路１７とは別に、第１連絡流路２３を示している。しかし、第１連絡流路２３は、原料ガスＭ及び生成物を流通させるという流路の機能としては、第１流路１７の一種であり、特別な差異はない。また、第１排出口２１から排出される反応ガスＰには、第１流路１７内で生成された生成物が含まれるが、反応に用いられなかった原料ガスＭも含まれる場合もある。

図４は、図２におけるＢ−Ｂ部に対応した、第２伝熱体９を含む部位の構成及び形状を示す平面図である。第２伝熱体９は、熱媒体流路としての複数の第２流路３１を有する。第２流路３１は、加熱ガスＨＣ１から供給された熱を、外部すなわち第１伝熱体７に向けて供給する。第２流路３１は、それぞれ、Ｚ方向の上方を開として、第２伝熱体９の一方の第１側面で開放され、加熱ガスＨＣ１が導入される第２導入口３０から、Ｙ方向に沿って他方の第２側面の直前まで直線状に伸び、流路断面を矩形とした溝である。ただし、第２伝熱体９でいう第１側面は、第１伝熱体７でいう第１側面とは、Ｙ方向で反対となる。これらの第２流路３１も、第１流路１７と同様に、Ｘ方向に等間隔に配設されている。なお、図１では、説明の簡略化のために、反応部１０１に含まれる熱交換部３内に第２流路３１を１つのみ示している。

第２伝熱体９は、第２基部２５と、２つの第２側壁２７と、複数の第２中間壁２９と、第２隔壁３３とを含む。第２基部２５は、第２伝熱体９のＸＹ平面全体を網羅する矩形板状の壁部である。第２側壁２７は、第２基部２５のＺ方向に垂直な主表面の片面上で、第２流路３１の延伸方向の左右端にそれぞれ設けられる壁部である。複数の第２中間壁２９は、第２基部２５の主表面の片面上で、２つの第２側壁２７に挟まれ、それぞれ、第２側壁２７と並列に、かつ、等間隔で設けられる壁部である。また、第２隔壁３３は、第２基部２５の主表面の片面上の第２側面側で、第２流路３１の延設方向に対して垂直方向となるＸ方向に沿って設けられる。第２流路３１が第２側面まで延伸すると、原料ガスＭが導入されている後述の第１空間Ｓ１に突き当たる。そこで、第２隔壁３３は、複数の第２流路３１を流通してきた加熱ガスＨＣ１の進行方向を変化させる。さらに、第２側壁２７、第２中間壁２９及び第２隔壁３３の各壁部のＺ方向の高さは、同一である。

また、第２伝熱体９は、第２隔壁３３の内側面に沿って延設された第２連絡流路３７を有する。第２連絡流路３７は、すべての第２流路３１に連通するとともに、一方の端部が第２側壁２７の一方に設けられた、加熱排ガスＨＣ２を第２伝熱体９の外部に排出するための第２排出口３５に連通する。

図５は、図２におけるＣ−Ｃ部に対応した、第１伝熱体７の第１流路１７及び第２伝熱体９の第２流路３１の形状及び配置を示す熱交換部３の断面図である。Ｚ方向の最上部を蓋体３９とし、蓋体３９の下方に向かって第２伝熱体９と第１伝熱体７とを交互に積層し接合することで、接合体又は積層体としての熱交換部３が形成される。このとき、第１流路１７と第２流路３１とは、第１基部１１又は第２基部２５を介して非接触で隣り合う。熱交換部３の組み立ての際には、各部材間をＴＩＧ（Tungsten Inert Gas）溶接や拡散接合等のような接合方法を利用して固着させることで、各部材間の接触不良に起因する伝熱性の低下等が抑止される。

熱交換部３を構成する各要素の熱伝導性素材としては、鉄系合金やニッケル合金等の耐熱性金属が好適である。具体的には、ステンレス綱等の鉄系合金、インコネル６２５（登録商標）、インコネル６１７（登録商標）、Ｈａｙｎｅｓ２３０（登録商標）等のニッケル合金のような耐熱合金が挙げられる。これらの熱伝導性素材は、第１流路１７での反応進行や熱媒体として使用し得る流体に対する耐久性又は耐食性を有するので好ましいが、これらに限定されるものではない。また、鉄系メッキ鋼や、フッ素樹脂等の耐熱樹脂で被覆した金属、又は、カーボングラファイト等でもよい。

なお、熱交換部３は、少なくとも１つの第１伝熱体７と第２伝熱体９との一対の組で構成可能である。ただし、熱交換性能を向上させる観点から、伝熱体の数は、各図に例示しているように多い方が望ましい。また、１つの第１伝熱体７に形成される第１流路１７、及び、１つの第２伝熱体９に形成される第２流路３１の数も、特に限定されるものではなく、熱交換部３の設計条件や伝熱効率などを考慮して適宜変更可能である。さらに、熱交換部３からの放熱を抑制して熱損失を抑えるために、ハウジング又は断熱材で熱交換部３の周囲を覆う構成としてもよい。

また、第１流路１７には、反応を促進させるための触媒体４１を設置してもよい。触媒体４１に含まれる触媒は、化学反応の進行促進に有効な活性金属を主成分として有し、反応部１０１で遂行する合成反応に基づいて、反応促進に適したものが適宜選択される。触媒成分である活性金属としては、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｃｏ（コバルト）、Ｆｅ（鉄）、Ｐｔ（白金）、Ｒｕ（ルテニウム）、Ｒｈ（ロジウム）、Ｐｄ（パラジウム）等が挙げられ、１種、又は、反応促進に有効である限り、複数種を組み合わせて使用してもよい。触媒体４１は、例えば、触媒を構造材に担持することにより調製される。構造材は、耐熱性の金属から、成形加工が可能で、触媒の担持が可能なものが選択される。構造体、すなわち触媒体４１の形状は、反応流体との接触面積を増加させるために、断面が波状に丸く湾曲したコルゲート板状やギザギザに屈曲した形状などがあり得る。耐熱性の金属としては、Ｆｅ（鉄）、Ｃｒ（クロム）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｙ（イットリウム）、Ｃｏ（コバルト）、Ｎｉ（ニッケル）、Ｍｇ（マグネシウム）、Ｔｉ（チタン）、Ｍｏ（モリブデン）、Ｗ（タングステン）、Ｎｂ（ニオブ）、Ｔａ（タンタル）等の金属の１種又は複数種を主成分とする耐熱合金がある。例えば、Ｆｅｃｒａｌｌｏｙ（登録商標）等の耐熱合金製の薄板状構造材を成形加工して触媒体４１を構成してもよい。触媒の担持方法としては、表面修飾等によって構造材上に直接担持する方法や、担体を用いて間接的に担持する方法などがあり、実用的には、担体を用いた触媒の担持が容易である。担体は、反応部１０１で実施する反応を考慮して、反応の進行を阻害せず耐久性を有する材料であって、使用する触媒を良好に担持し得るものが適宜選択される。例えば、Ａｌ₂Ｏ₃（アルミナ）、ＴｉＯ₂（チタニア）、ＺｒＯ₂（ジルコニア）、ＣｅＯ₂（セリア）、ＳｉＯ₂（シリカ）等の金属酸化物が挙げられ、１種又は複数種を選択して担体として使用することができる。担体を用いた担持方法としては、例えば、成形した構造材の表面に触媒と担体との混合物層を形成する方式や、担体層を形成した後に表面修飾等によって触媒を担持させる方式などが挙げられる。

さらに、第２流路３１には、熱媒体との接触面積を増加させて熱媒体と第２伝熱体９との間の伝熱を促進するための伝熱促進体４３を設置してもよい。伝熱促進体４３は、第２伝熱体９との接触面積を確保するために、コルゲート板状とし得る。また、伝熱促進体４３を構成する熱伝導性素材としては、アルミニウム、銅、ステンレス鋼、鉄系メッキ鋼等の金属が挙げられる。

さらに、反応部１０１は、反応流体導入部４５及び生成物排出部４９と、熱媒体導入部５３及び熱媒体排出部５７とを備える。

反応流体導入部４５は、凹状に湾曲した筐体であり、複数の第１流路１７の第１導入口２０が開放されている熱交換部３の側面を覆い、熱交換部３との間に第１空間Ｓ１を形成する。反応流体導入部４５は、熱交換部３に対して着脱可能又は開閉可能に設置される。この着脱等により、例えば、作業者が第１流路１７に対する触媒体４１の挿入や抜き出しを行うことができる。また、反応流体導入部４５は、不図示の第１ガス供給部から原料ガスＭを導入する第１導入配管４７を有する。第１導入配管４７は、熱交換部３の側面に対して中心、具体的にはＸＺ平面上の中心に位置し、複数の第１導入口２０の開口方向と同一方向に連接されている。このような構成により、１箇所から導入された原料ガスＭは、複数の第１導入口２０のそれぞれに分配される。

生成物排出部４９は、１つの開放面を有する箱状の筐体であり、第１伝熱体７の第１排出口２１に開放面が合うように、熱交換部３の第３側面に設置される。また、生成物排出部４９は、その壁部の１箇所に、生成物を含む反応ガスＰを反応部１０１の外部へ排出する第１排出配管５１を有する。第１排出配管５１は、不図示であるが、反応ガスＰに対して後処理等を行う別の処理器に接続されている。このような構成により、複数の第１排出口２１のそれぞれから排出された反応ガスＰは、１箇所の第１排出配管５１を通じて回収される。

熱媒体導入部５３は、反応流体導入部４５と同様に、凹状に湾曲した筐体であり、複数の第２流路３１の第２導入口３０が開放されている熱交換部３の側面を覆い、熱交換部３との間に第２空間Ｓ２を形成する。熱媒体導入部５３は、熱交換部３に対して着脱可能又は開閉可能に設置される。この着脱等により、例えば、作業者が第２流路３１に対する伝熱促進体４３の挿入や抜き出しを行うことができる。また、熱媒体導入部５３は、第２ガス供給部１０２から加熱ガスＨＣ１を導入する第２導入配管５５を有する。第２導入配管５５は、熱交換部３の側面に対して中心、具体的にはＸＺ平面上の中心に位置し、複数の第２導入口３０の開口方向と同一方向に連接されている。このような構成により、１箇所から導入された加熱ガスＨＣ１は、複数の第２導入口３０のそれぞれに分配される。

熱媒体排出部５７は、生成物排出部４９と同様に、１つの開放面を有する箱状の筐体であり、第２伝熱体９の第２排出口３５に開放面が合うように、熱交換部３の第３側面に設置される。また、熱媒体排出部５７は、その壁部の１箇所に、加熱排ガスＨＣ２を反応部１０１の外部へ排出する第２排出配管５９を有する。第２排出配管５９は、不図示であるが、加熱排ガスＨＣ２を再利用するための別の処理器に接続されている。このような構成により、複数の第２排出口３５のそれぞれから排出された加熱排ガスＨＣ２は、１箇所の第２排出配管５９通じて回収される。

熱交換部３は、液−液型熱交換器、気−気型熱交換器及び気−液型熱交換器のいずれとしても使用可能であり、反応部１０１に供給する反応流体及び熱媒体は、気体及び液体のいずれであってもよい。また、反応部１０１は、吸熱反応や発熱反応など様々な熱的反応による化学合成を可能とする。そのような熱的反応による合成として、例えば、式（１）で示すメタンの水蒸気改質反応、式（２）で示すメタンのドライリフォーミング反応のような吸熱反応、式（３）で示すシフト反応、式（４）で示すメタネーション反応、式（５）で示すフィッシャー−トロプシュ（Fischer tropsch）合成反応等の発熱反応による合成がある。なお、これらの反応における反応流体は、気体状である。

ＣＨ₄ ＋ Ｈ₂Ｏ → ３Ｈ₂ ＋ ＣＯ ・・・（１）
ＣＨ₄ ＋ ＣＯ₂ → ２Ｈ₂ ＋ ２ＣＯ ・・・（２）
ＣＯ ＋ Ｈ₂Ｏ → ＣＯ₂ ＋ Ｈ₂ ・・・（３）
ＣＯ ＋ ３Ｈ₂ → ＣＨ₄ ＋ Ｈ₂Ｏ ・・・（４）
（２ｎ＋１）Ｈ₂ ＋ ｎＣＯ → Ｃ_nＨ_2n+2 ＋ ｎＨ₂Ｏ ・・・（５）

一方、熱媒体としては、反応部１０１の構成素材を腐食させない物質が好適であり、本実施形態のように加熱ガスである場合には、燃焼ガス、加熱空気等の気体状物質が使用できる。なお、例えば、水、油等の液状物質であってもよい。ただし、熱媒体として気体状物質を使用すると、液体媒体を使用する場合と比較して、取り扱いが容易である。

また、反応装置１００の構成要素として、不図示の第１ガス供給部は、第１導入配管４７に連設され、反応部１０１内の第１流路１７に向けて原料ガスＭを供給する。以下、第１導入配管４７を通過する、反応部１０１への導入前の原料ガスＭの温度を「Ｔｅ１」と表記する。

第２ガス供給部１０２は、第２導入配管５５に連設され、反応部１０１内の第２流路３１に向けて加熱ガスＨＣ１を供給する。第２ガス供給部１０２は、例えば、加熱ガスＨＣ１が燃焼ガスである場合には、燃焼ガスを生成するための燃焼器６０と、燃焼器６０に燃料を供給する燃料供給配管６１と、燃焼器６０に空気を供給する空気供給配管６２とを備える。また、第２ガス供給部１０２は、燃料供給配管６１に設置され、管内を流れる燃料の流量を調整可能とする第１電磁弁６３を含む。同様に、第２ガス供給部１０２は、空気供給配管６２に設置され、管内を流れる空気の流量を調整可能とする第２電磁弁６４を含む。以下、第２導入配管５５を通過する、反応部１０１への導入前の加熱ガスＨＣ１の温度を「Ｔｅ３」と表記し、このときの流量を「Ｆ」と表記する。特に本実施形態では、燃焼器６０、第１電磁弁６３及び第２電磁弁６４が、加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３を調整するための調整部となる。具体的には、第１電磁弁６３の開の程度により燃料の流量を変化させ、また、第２電磁弁６４の開の程度により空気の流量を変化させれば、流量比を変化させることができるので、燃焼器６０から放出される加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３を変化させることができる。

また、反応装置１００は、それぞれ第１排出配管５１に設置され、管内を流れる反応ガスＰの温度を計測する第１温度計測部７０と、反応ガスＰの組成を分析する組成分析部７１とを含む。以下、第１温度計測部７０が計測した反応ガスＰの温度を「Ｔｅ２」と表記し、このときの反応率を「Ｒ」と表記する。

組成分析部７１は、例えばガスクロマトグラフである。ガスクロマトグラフは、クロマトグラフィー手法により化合物の同定や定量を行う分析機器である。ガスクロマトグラフは、固定相と移動相とが気体である場合に適用可能であるので、本実施形態のように反応ガスＰに含まれる生成物の組成分析には好適である。

また、反応装置１００は、第２導入配管５５に設置され、管内を流れる加熱ガスＨＣ１の温度を計測する第２温度計測部７２を含む。また、第２排出配管５９は、反応部１０１から排出された加熱排ガスＨＣ２を流通させるが、以下、加熱排ガスＨＣ２の温度を「Ｔｅ４」と表記する。

さらに、反応装置１００は、反応装置１００の全般の動作を制御する制御部１０３を有する。特に本実施形態では、制御部１０３は、第１温度計測部７０と、第２温度計測部７２と、組成分析部７１とに、それぞれ電気的に接続されている。また、制御部１０３は、第１電磁弁６３と、第２電磁弁６４とにも、それぞれ電気的に接続されている。ただし、ここでいう電気的接続は、有線・無線を問わない。そして、制御部１０３は、特に組成分析部７１で分析された反応ガスＰ中の生成物の組成に基づいて、加熱ガスＨＣ１の流量又は温度を調整させることができる。

次に、本実施形態による作用について説明する。

反応装置１００の運転に際しては、反応処理時の各流体の温度など、予めいくつかの規定条件が定められる。例えば、反応装置１００は、メタンと水蒸気とを含む気体を原料ガスＭとして、式（１）で表される反応処理を行うものとする。この場合、加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３を８５０（°Ｃ）とし、そのときの流量Ｆを１０，０００（Ｎｍ^３／ｈ）とし得る。一方、原料ガスＭの温度Ｔｅ１を４００（°Ｃ）とし得る。この条件により反応部１０１内で反応処理を行わせると、加熱排ガスＨＣ２の温度Ｔｅ４は、６００（°Ｃ）まで低下する一方、生成物が含まれる反応ガスＰの温度Ｔｅ２は、８３０（°Ｃ）まで上昇する。このように、反応処理時の加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３は、反応ガスＰの温度Ｔｅ２よりも少し高い温度に設定される。そして、反応ガスＰの反応率Ｒは、９５％程度となり、この状態が反応装置１００において正常な運転状態といえる。

ここで、反応率とは、一般的な反応装置でいう反応率と異なるところはなく、原料ガスＭに含まれる原料の量に対する、反応ガスＰに生成物として含まれる原料、すなわち実際に生成物を生成するための反応に用いられた原料の量をいう。一般的には、原料ガスＭの無駄を減らして効率よく生成物を生成するために、目標とする反応率Ｒは、可能な限り高いことが望ましく、本実施形態では、上記のように９５％に設定している。ただし、反応率Ｒは、反応の種類により異なるものであり、例えば、複数の反応が同時に行われる場合には、それら反応の選択率を踏まえて求められた収率等を考慮し、適宜決定される。

しかし、このように予め規定された条件で運転を続けていると、なんらかの原因で、運転条件としての反応率Ｒが想定以上に低下する場合がある。その原因としては、反応部１０１の第１流路１７に設置されている触媒体４１、又は、第２流路３１に設置されている伝熱促進体４３の経時劣化などが考えられる。この場合、例えば、当初の規定条件である温度Ｔｅ１及びＴｅ３並びに流量Ｆは変化しないが、加熱排ガスＨＣ２の温度Ｔｅ４は、６０５（°Ｃ）となり、当初の６００（°Ｃ）まで低下しない。一方、反応ガスＰの温度Ｔｅ２も当初から変化していないにもかかわらず、反応率Ｒは、例えば、許容範囲から外れた９２％にまで低下する。このような状態は、原料ガスＭに想定以上の無駄が生じていることに他ならず、望ましくない。

そこで、本実施形態では、反応率Ｒの変化に着目して、制御部１０３が以下のような調整を行わせる。まず、制御部１０３には、運転者により、予め目標とする反応率Ｒを９５％とすることが記憶される。次に、制御部１０３は、組成分析部７１に対して、反応処理が行われている間、常時、反応ガスＰに含まれている生成物の組成を分析させ、その分析結果、すなわち生成物の組成に基づいて、反応率Ｒが９５％に維持されているかどうかを確認する。この間、制御部１０３が、反応率Ｒが上記のように９２％にまで低下していると判断したと仮定する。この場合、制御部１０３は、反応率Ｒが９２％になったと判断したタイミングで、加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３が、予め規定された９５％の反応率Ｒを維持する温度となるように、第１電磁弁６３又は第２電磁弁６４の開閉の程度を適宜調整させる。以下、反応率Ｒが許容範囲から外れたタイミングを「ずれタイミング」という。

この動作により、例えば、加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３は、当初の８５０（°Ｃ）から８７０（°Ｃ）まで上昇し、また、そのときの流量Ｆは、当初の１０，０００（Ｎｍ^３／ｈ）から１０，５００（Ｎｍ^３／ｈ）まで上昇する。ただし、加熱排ガスＨＣ２の温度Ｔｅ４は、６０５（°Ｃ）のままである。これにより、原料ガスＭの温度Ｔｅ１を変更せずとも、反応ガスＰの温度Ｔｅ２は、当初の８３０（°Ｃ）から８５０（°Ｃ）にまで上昇し、反応率Ｒは、予め規定された９５％にまで回復する。特に、制御部１０３は、常時検出されている生成物の組成分析に基づいてずれタイミングを判断しているので、ずれタイミング後、迅速に反応率Ｒを回復させることができる。

また、制御部１０３は、第１温度計測部７０から、常時、反応ガスＰの温度Ｔｅ２に係る情報を取得することができる。したがって、制御部１０３は、ずれタイミングの判断に際し、反応率Ｒの変化に加えて、温度Ｔｅ２の変化をも参照することができるので、ずれタイミングの判断の正確性をより向上させることができる。

さらに、制御部１０３は、第２温度計測部７２から、常時、加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３に係る情報を取得することができる。したがって、制御部１０３は、第１電磁弁６３又は第２電磁弁６４を作動させて温度Ｔｅ３の調整を行った際、温度Ｔｅ３が予め規定された反応率Ｒを維持する温度に調整されたかどうかを判断することができるので、反応率Ｒを回復させる確実性を向上させることができる。

次に、本実施形態による効果について説明する。

まず、反応流体である第１流体と、第２流体との熱交換を利用する反応装置１００は、第１流体を流通させる第１流路１７と、第２流体を流通させる第２流路３１とを含む反応部１０１と、第１流路１７に連通し、反応部１０１で生成された生成物を含む第３流体を流通させる第１配管と、第２流路３１に第２流体を供給する第２配管と、第１配管に連設され、生成物の組成を分析する組成分析部７１と、第２配管に連設され、第２流体の流量及び／又は温度を調整する調整部と、組成分析部７１で分析された生成物の組成に基づいて、第３流体の温度Ｔｅ２が、生成物の組成が予め規定された反応率Ｒ又は収率を維持する温度となるように、調整部に第２流体の流量Ｆ及び／又は温度Ｔｅ３を調整させる制御部１０３とを有する。

ここで、本実施形態では、第１流体は原料ガスＭに、第２流体は加熱ガスＨＣ１に、また、第３流体は反応ガスＰに、それぞれ相当する。また、本実施形態では、第１配管は、第１排出配管５１に相当し、第２配管は、第２導入配管５５に相当する。さらに、本実施形態では、調整部は、燃焼器６０、第１電磁弁６３及び第２電磁弁６４に相当する。

制御部１０３は、常時、組成分析部７１により分析された反応ガスＰに含まれる生成物の組成を監視し、その組成の変化からずれタイミングを迅速に判断する。そして、制御部１０３は、ずれタイミングと判断した場合には、調整部に対して加熱ガスＨＣ１の温度Ｔｅ３を適宜調整させることで、迅速に反応率Ｒの回復を図ることができる。このように、本実施形態に係る反応装置１００によれば、運転条件が予め規定された条件の許容範囲から外れた場合でも、迅速に運転条件を回復させることができる。その結果、反応装置１００は、例えば、原料ガスＭの無駄を極力省くことができる。

また、本実施形態に係る反応装置１００では、第１配管に連設され、第３流体の温度Ｔｅ２を計測する第１温度計測部７０を有し、制御部１０３は、第１温度計測部７０から第３流体の温度Ｔｅ２の情報を取得する。

本実施形態に係る反応装置１００によれば、制御部１０３は、反応率Ｒの変化に加え、温度Ｔｅ２の変化も参照してずれタイミングを判断し得ることになり、ずれタイミングの判断の正確性、ひいては、反応率Ｒを回復させる迅速性をより向上させることができる。

また、本実施形態に係る反応装置１００では、第２配管に連設され、第２流体の温度を計測する第２温度計測部７２を有し、制御部１０３は、第２温度計測部７２で計測された第２流体の温度Ｔｅ３に基づいて、調整部が第２流体の温度Ｔｅ３を予め規定された反応率Ｒ又は収率を維持する温度に調整したかを判断する。

本実施形態に係る反応装置１００によれば、制御部１０３は、第１電磁弁６３等を作動させて温度Ｔｅ３の調整を行った際、温度Ｔｅ３が所望の温度に調整されたかを判断することができるので、反応率Ｒを回復させる確実性をより向上させることができる。

また、本実施形態に係る反応装置１００では、反応部１０１は、伝熱体からなる熱交換部３を含み、第１流路１７及び第２流路３１は、伝熱体に形成されている溝又は貫通孔である。

ここで、本実施形態では、熱交換部３は、第１流体が流通する第１流路１７を有する第１伝熱体７と、第２流体が流通する第２流路３１を有する第２伝熱体９との２種類の伝熱体が積層されたものである。このような構成の伝熱体では、製作の容易性の観点から、各流路の形状をそれぞれ溝とすることが望ましい。

一方、本発明は、このような構成の伝熱体からなる熱交換部３だけに適用されるものではない。例えば、熱交換部３を構成する伝熱体が１つの直方体で、伝熱体が、第１流体が流通する複数の第１流路と、第２流体が流通する複数の第２流路との双方を有する場合にも、本発明は適用可能である。この場合、各流路は、それぞれ貫通孔となる。

本実施形態に係る反応装置１００によれば、特に、反応部１０１に含まれる熱交換部３が、１つの直方体である伝熱体、又は、複数の伝熱体が直接的に積層されて一体化された積層型のいずれかで構成される反応装置において、上記効果を奏することができる。

また、本実施形態に係る反応装置１００では、第２流体は、熱媒体であってもよい。

本実施形態に係る反応装置１００によれば、特に、第１流体が反応流体であるのに対して、第２流体が熱媒体である場合の反応処理を行う反応装置において、上記効果を奏することができる。

さらに、本実施形態に係る反応装置では、第２流体は、反応流体であってもよい。

本発明に類する従来の反応装置では、第１流体として反応流体を用いつつ、第２流体としても反応流体を用いるものもある。本実施形態に係る反応装置１００は、このように第１流体及び第２流体の双方が反応流体である場合の反応処理を行う反応装置にも適用可能であり、上記と同様の効果を奏することができる。

（他の実施形態）
上記の実施形態では、調整部により温度又は流量が調整される第２流体が加熱ガスＨＣ１であって、かつ、加熱ガスＨＣ１が燃焼ガスである場合について例示した。加熱ガスＨＣ１として燃焼ガスが採用される場合、調整部は、燃料及び空気の流量を適宜調整して流量比を変化させれば、それに伴って加熱ガスＨＣ１の温度を変化させることができる。

これに対して、第２流体である加熱ガスは、水蒸気であってもよい。この場合、調整部は、直接的に水蒸気を生成するものか、それとは別のものかを問わず、予熱温度を調整可能とするヒーター等であってもよい。又は、調整部は、水蒸気を生成するための加熱装置に加えて、生成された水蒸気の流量を調整可能とする電磁弁等であってもよい。なお、これは、第２流体が加熱油などの液体である場合も同様である。

また、本発明の反応装置１００は、例示のような発熱反応に限らず、吸熱反応による反応処理にも適用可能である。すなわち、第２流体は、加熱流体に限らず、冷却流体であってもよい。例えば、第２流体が冷却水の場合には、調整部は、水の流量を調整する電磁弁等であってもよい。又は、第２流体が冷媒である場合には、調整部は、冷媒温度を調整可能とするクーラー等であってもよいし、冷媒の流量を調整する電磁弁等であってもよい。

また、上記の実施形態では、反応ガスＰの組成を分析する組成分析部７１として、ガスクロマトグラフを例示した。しかし、組成分析部７１は、これに限らず、例えば、酸素分析計やメタン分析計など特定のガス分析計を採用して、反応ガス中の特定の気体の濃度をそれぞれ分析する構成としてもよい。

また、上記の実施形態では、第１伝熱体７と第２伝熱体９とが積層された、いわゆる積層式の反応装置１００を例示した。しかし、本発明は、例えば、第１流体としての反応流体が貫流する触媒床を、第２流体としての熱媒体が貫流する流路が形成されている２つのサーモプレートで挟み込むプレート式の反応装置にも適用可能である。

また、上記の実施形態では、熱交換部３が、第１流路１７を流通する第１流体と、第２流路３１を流通する第２流体とが互いに反対方向に流れる対向流型であるものとしたが、互いに同方向に流れる並流型であってもよい。すなわち、本発明では、第１流体と第２流体とが流れる方向について、なんら限定するものではない。

さらに、上記の実施形態では、熱交換部３を構成する第１伝熱体７と第２伝熱体９とがＺ方向すなわち鉛直方向に積層されるものとしているが、本発明は、これに限らない。例えば、熱交換部３を構成するこれらの伝熱体が、それぞれ接合された状態でＺ方向に立設するような、いわゆる横置きとして使用されるものであってもよい。

以上、本発明の好ましい実施形態について説明したが、本発明は、これらの実施形態に限定されず、その要旨の範囲内で種々の変形及び変更が可能である。

１７ 第１流路
３１ 第２流路
５１ 第１排出配管
５５ 第２導入配管
６０ 燃焼器
６３ 第１電磁弁
６４ 第２電磁弁
７１ 組成分析部
１００ 反応装置
１０１ 反応部
１０３ 制御部

Claims (6)

1. 反応流体である第１流体と、第２流体との熱交換を利用する反応装置であって、
   前記第１流体を流通させる第１流路と、前記第２流体を流通させる第２流路とを含む反応部と、
   前記第１流路に連通し、前記反応部で生成された生成物を含む第３流体を流通させる第１配管と、
   前記第２流路に前記第２流体を供給する第２配管と、
   前記第１配管に連設され、前記生成物の組成を分析する組成分析部と、
   前記第２配管に連設され、前記第２流体の流量及び／又は温度を調整する調整部と、
   前記組成分析部で分析された前記生成物の組成に基づいて、前記第３流体の温度が、前記生成物の組成が予め規定された反応率又は収率を維持する温度となるように、前記調整部に前記第２流体の流量及び／又は温度を調整させる制御部と、
   を有する反応装置。
2. 前記第１配管に連設され、前記第３流体の温度を計測する第１温度計測部を有し、
   前記制御部は、前記第１温度計測部から前記第３流体の温度の情報を取得する、
   請求項１に記載の反応装置。
3. 前記第２配管に連設され、前記第２流体の温度を計測する第２温度計測部を有し、
   前記制御部は、前記第２温度計測部で計測された前記第２流体の温度に基づいて、前記調整部が前記第２流体の温度を予め規定された反応率又は収率を維持する温度に調整したかを判断する、
   請求項１又は２に記載の反応装置。
4. 前記反応部は、伝熱体からなる熱交換部を含み、
   前記第１流路及び前記第２流路は、前記伝熱体に形成されている溝又は貫通孔である、
   請求項１〜３のいずれか１項に記載の反応装置。
5. 前記第２流体は、熱媒体である請求項１〜４のいずれか１項に記載の反応装置。
6. 前記第２流体は、反応流体である請求項１〜４のいずれか１項に記載の反応装置。

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