JP2015051888A - 単結晶製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】構造が複雑化せず設置面積も抑えられる単結晶製造装置を提供する。【解決手段】原料２１を昇華させて、単結晶２４を成長させる。鉛直方向に延在する内部空間５０を有する成長容器２と、成長容器の内部空間に設けられた昇華容器１４と、昇華容器の上方に設けられ昇華容器に原料を連続的に供給可能な供給装置１０と、成長容器の内部空間に設けられた結晶成長部２３と、内部空間の気体を結晶成長部を通過させるように流動させる流動装置３０、４０と、を備える。【選択図】図１

Description

本発明は、単結晶製造装置に関するものである。

近年、窒化ガリウム（ＧａＮ）系半導体による青色発光素子の成功に端を発し、窒化物半導体に関する研究開発は目覚しい進展をみせている。例えば、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）単結晶は、高熱伝導性、高絶縁性という特長を有しており、格子定数の近いＡｌＮとＧａＮの混晶であるＡｌＧａＮ系半導体の基板として期待されている。ＡｌＮ単結晶の製造方法としては、溶液法ではフラックス法、気相法ではＭＯＶＰＥ、水素化物気相堆積法（Hydride vapor phase epitaxy, HVPE）、昇華法等がある。この中でも昇華法は、一般的に成長速度が大きいため、バルク結晶の作製に対して有力な方法である。昇華法とは、原料であるＡｌＮを昇華させ、それを昇華温度よりも低い温度域である成長部に固定した種結晶に輸送、凝縮させることにより結晶が成長するという方法である。

昇華法の成長は、密閉系での成長であり、バッチ式の結晶成長法である。そのため、充填した原料の重量以下の量のみしか結晶を成長させることができず、育成しうる結晶の長さに限りがある。そこで、外部からの原料投入が可能で連続的な成長を可能とするために、成長容器を密閉しない開放型の昇華法成長も検討されている。例えば、特許文献１には、成長容器を鉛直方向に延びる鉛直部と、鉛直部の下方に連結された水平部とからなるＬ字状に形成する単結晶製造装置が開示されている。この構成の成長容器では、鉛直部の上部に種結晶を配置し、水平部における鉛直部との連結部とは逆の端部側に原料容器を配置し、原料容器の上方に設けた原料ホッパーからフィーダーにより連続的な原料供給を可能としている。

特開２０１０−１５０１１１号公報

しかしながら、上述したような従来技術には、以下のような問題が存在する。
上記の製造装置では、成長容器がＬ字状に形成され、また、原料ホッパー及びフィーダーも含めると凹字状の装置構成となるため、装置が複雑となるとともに設置面積が大きくなるという問題が生じる。

本発明は、以上のような点を考慮してなされたもので、構造が複雑化せず設置面積も抑えられる単結晶製造装置を提供することを目的とする。

本発明は、原料を昇華させて、単結晶を成長させる単結晶製造装置であって、鉛直方向に延在する内部空間を有する成長容器と、前記成長容器の内部空間に設けられた昇華容器と、前記昇華容器の上方に設けられ前記昇華容器に前記原料を連続的に供給可能な供給装置と、前記成長容器の内部空間に設けられた結晶成長部と、前記内部空間の気体を前記結晶成長部を通過させるように流動させる流動装置と、を備えることを特徴とする単結晶製造装置である。

本発明の単結晶製造装置によれば、供給装置から内部空間に設けられた昇華容器に対して上方から原料が連続的に供給される。昇華容器において原料が昇華したガスは上昇するが、流動装置が内部空間の気体を流動させることにより、昇華ガスは結晶成長部を通過する。そして、結晶成長部において原料が析出し、単結晶として成長することになる。従って、本発明では、供給装置が上方から連続的に昇華容器に原料を供給可能としつつ、上昇する昇華ガスを内部空間の気体とともに結晶成長部に流動させて単結晶として成長させることが可能となる。そのため、本発明では、結晶成長部を昇華容器の上方に配置する必要がなくなり、昇華容器の上方に供給装置を配置することができるため、成長容器が鉛直方向に延在する内部空間を有する構成とすることができ、構造が複雑化せず設置面積も抑えることが可能となる。

また、本発明は、供給装置が原料を自由落下させて昇華容器に供給する単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、水平方向を含む供給路を設定する必要がなくなり、原料を容易に昇華容器に供給することが可能となる。

また、本発明は、供給装置が原料容器と、原料容器にガスを導入するガス導入部と、ガスの導入量を調整して原料容器内の圧力を成長容器の圧力に応じて制御する圧力制御部とを備えることを特徴とする単結晶製造装置である。

本発明の単結晶製造装置によれば、原料容器内の圧力を成長容器の圧力と容易に同等とすることができ、安定した単結晶の製造を実現することができる。

また、本発明は、供給装置が内部空間に挿入されて昇華容器の上方で開口し、原料容器内の原料を昇華容器に供給する供給ノズルを備えることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、供給ノズルを介して容易に原料容器内の原料を昇華容器に供給することが可能となる。

また、本発明は、流動装置が、内部空間において昇華容器よりも上方に設けられた気体導入部と、内部空間において結晶成長部を挟んで気体導入部と逆側に設けられた気体排出部と、を備えることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、内部空間において気体導入部から気体排出部と向かう気体の流れが形成される。そのため、本発明では、昇華容器から上昇した昇華ガスは、上記の気体とともに気体排出部に向けて流れる。気体導入部から気体排出部と向かう中途には結晶成長部が設けられているため、気体とともに流れる昇華ガスは結晶成長部を通過することになり、単結晶として成長させることが可能となる。

また、本発明は、内部空間を、昇華容器及び気体導入部が配置される第１空間と、結晶成長部及び気体排出部が配置される第２空間とに区画する区画壁と、区画壁に結晶成長部と対向する位置に設けられ第１空間の気体を結晶成長部に向けて第２空間に導入する導入部とを備えることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、昇華ガスを含む第１空間の気体は導入部から集中的に第２空間に導入される。第２空間における導入部と対向する位置には結晶成長部が設けられているため、導入部から導入された昇華ガスは集中的に結晶成長部に向けて流動することになり、効果的に単結晶の成長を実行させることが可能となる。

また、本発明は、結晶成長部が昇華容器の下方に配置されることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、内部空間において昇華容器と供給装置と結晶成長部とを鉛直方向に沿って配置することが可能となり、設置面積を一層小さくすることができる。

本発明では、供給装置が上方から連続的に昇華容器に原料を供給可能としつつ、上昇する昇華ガスを内部空間の気体とともに結晶成長部に流動させて単結晶として成長させることが可能となるため、結晶成長部を昇華容器の上方に配置する必要がなくなり、昇華容器の上方に供給装置を配置することができ、成長容器が鉛直方向に延在する内部空間を有する構成とすることで、構造が複雑化せず設置面積も抑えることが可能となる。

窒化物単結晶を製造する単結晶製造装置１の一例を模式的に示した概略構成図である。 別形態の単結晶製造装置１の一例を模式的に示した概略構成図である。

以下、本発明の単結晶製造装置の実施の形態を、図１及び図２を参照して説明する。
ここでは、窒化アルミニウム単結晶を製造する場合の例をについて説明する。

図１は、昇華法により窒化物単結晶を製造する単結晶製造装置１の一例を模式的に示した概略構成図である。
単結晶製造装置１は、成長容器２と、サセプタ３と、加熱装置７、供給装置１０と、原料容器（昇華容器）１４と、気体導入部３０と、気体排出部４０とを備えている。成長容器２、および加熱装置７は、チャンバー８によって包囲されている。

供給装置１０は、原料容器１４に対して連続的に原料２１を供給可能とするものであって、搬入口１２Ａを有し原料２１を収容する原料ホッパー（原料容器）１２と、原料ホッパー１２から原料２１を供給するフィーダー１３と、フィーダー１３の下方に設けられる供給ノズル１１と、供給ノズル１１の中途に設けられたシャッター１２Ｂとを備えて構成されている。

原料ホッパー１２の上部側には、窒素ガスなどのガス導入部１５および圧力調整弁（圧力制御部）１６が設けられており、原料ホッパー１２の内部圧力を成長容器２の内部圧力と同等に制御できるようになっている。

成長容器２は、鉛直方向に延在する内部空間５０を有している。成長容器２の頂部には、供給ノズル１１の下端部が内部空間５０に挿入され、供給ノズル１１の開口部が原料容器１４の上方になるように配置されている。内部空間５０における原料容器１４の下方には、サセプタ３が配置されている。これら供給ノズル１１、原料容器１４及びサセプタ３は、図１に示すように、内部空間５０の軸線方向に沿った直線上に配置されている。

サセプタ３は、上面に貼り付けられている種子基板（結晶成長部）２３上に窒化物単結晶（窒化アルミニウム単結晶）２４が成長するようになっている。サセプタ３は、黒鉛などからなる板状のもので、結晶成長用の種子基板２３は、例えば直径２インチの６Ｈ−ＳｉＣまたは窒化アルミニウム単結晶板である。

成長容器２には、成長容器２内部に配された原料２１、サセプタ３、種子基板２３を加熱する抵抗加熱方式による加熱装置７が設けられている。このような加熱装置７としては、特に限定されるものではなく、従来公知のものを用いることができる。例えば、ヒーター材として、カーボン、タングステン等を使用することができる。

成長容器２は、内部空間５０を上下方向に分割された第１空間２Ａと第２空間２Ｂとに区画する区画壁２０を備えている。第１空間２Ａには、供給ノズル１１の下端側及び原料容器１４が配置される。第２空間２Ｂには、種子基板２３を支持するサセプタ３が配置される。また、区画壁２０における種子基板２３と対向する位置には、第１空間２Ａの気体を種子基板２３に向けて第２空間２Ｂに導入するノズル壁（導入部）２２が設けられている。

気体導入部３０は、成長容器２の内部空間５０に気体として窒素ガスを導入するものであって、導入ポート３１及び窒素ガス供給源３２を備えている。導入ポート３１は、原料容器１４よりも上方に窒素ガスを導入可能な位置に設けられている。

気体排出部４０は、成長容器２の内部空間５０の気体を排出するものであって、排気ポート４１及び排気ポンプ等の排気装置４２を備えている。排気ポート４１は、鉛直方向に関して種子基板２３を挟んで導入ポート３１と逆側の成長容器２の底部に設けられている。これら気体導入部３０及び気体排出部４０は、成長容器２の内部空間５０の気体を流動させるための流動装置として機能する（詳細は後述する）。

窒化アルミニウム単結晶の製造方法においては、原料として、窒化アルミニウムの粉末を用いる。この粉末を原料容器１４内で加熱することにより、窒化アルミニウムの昇華ガスを発生させることができる。このようにして発生させた窒化アルミニウムガスと窒素ガスを種子基板２３に流動させることにより、成長容器２内の種子基板２３上に結晶成長させる。

続いて、上記の単結晶製造装置１を用いた窒化アルミニウム単結晶２４の製造方法について説明する。
まず、原料ホッパー１２に設けられている搬入口１２Ａを開けて、窒化アルミニウム粉末の原料２１を原料ホッパー１２に収容した後、搬入口１２Ａを閉じて原料ホッパー１２を密閉する。

次いで、シャッター１２Ｂを開けて、原料２１をフィーダー１３から供給ノズル１１を介して成長容器２の内部空間５０に投入し、自由落下させて原料容器１４に供給する。
このとき、原料ホッパー１２の内部圧力は、成長容器２の内部空間５０の圧力と同等に制御されているため、原料供給時に圧力差に起因して生じる不具合を回避できる。

次いで、排気装置４２の作動により排気ポート４１から内部空間５０の気体を排気した後、窒素ガス供給源３２からの窒素ガスを導入ポート３１を介して成長容器２の内部空間５０に導入して圧力を調整する。ここでの圧力は１〜７６０Ｔｏｒｒ、より好ましくは１０〜５００Ｔｏｒｒに設定することができる。

そして加熱装置７を用いて原料２１が配された原料容器１４、サセプタ３、種子基板２３を加熱する。
ここで、原料容器１４内の温度は１７００〜２２５０℃、より好ましくは１７５０〜２２００℃に設定することができる。また、成長部である種子基板２３の温度は１７００〜２３００℃、より好ましくは１８００〜２２５０℃に設定することができる。この時、原料容器１４付近の温度は種子基板２３付近の温度よりも高温になるように設定する。

また、加熱装置７による加熱中は、排気ポート４１から成長容器２内のガスを排気しつつ、導入ポート３１から窒素ガスを成長容器２の内部空間５０に供給することにより、成長容器２の内部空間５０のガス圧、および流量を適切に調整する。

上述したように、内部空間５０においては、排気ポート４１から成長容器２内のガスを排気しつつ、導入ポート３１から窒素ガスを供給することによりガス圧が調整されているため、導入ポート３１から排気ポート４１へ向かうガスの流れが形成されている。そのため、原料容器１４で原料２１を加熱することにより発生した窒化アルミニウムガスは、導入ポート３１から供給された窒素ガスとともに、排気ポート４１へ向けて流動することになる。

具体的には第１空間２Ａで発生した窒化アルミニウムガス及び第１空間２Ａに供給された窒素ガスは、ノズル壁２２で囲まれた開口部から集中的に第２空間２Ｂに導入され、サセプタ３に支持された種子基板２３を通過した後に排気ポート４１から排出される。窒化アルミニウムガス及び窒素ガスが種子基板２３を通過することにより、種子基板２３上に析出し、結晶成長することで、窒化アルミニウム単結晶２４となり成長する。

また、本実施形態では、上記単結晶の成長の間も、原料２１を、フィーダー１３から供給ノズル１１を介して原料容器１４へ適宜定量供給することが可能である。原料２１の供給は、例えば、シャッター１２Ｂを閉じた状態で、フィーダー１３から所定量の原料２１を供給した後にシャッター１２Ｂを開けることにより、供給ノズル１１から原料容器１４に原料２１を間欠的に自由落下させる方法や、原料ホッパー１２の内部圧力と内部空間５０の圧力とが同等となった後には、シャッター１２Ｂを開けた状態でフィーダー１３から供給ノズル１１を介して連続的に自由落下させる方法等を採ることが可能である。

以上の方法により、導入ポート３１から供給された窒素ガスと、原料容器１４内で発生させた窒化アルミニウムガスを、種子基板２３に向けて連続的に安定して流動させることができ、種子基板２３の被堆積面に成長した窒化アルミニウム単結晶２４は、半永久的に連続成長が可能となる。これにより、結晶成長時間を長時間化することにより、窒化アルミニウム単結晶２４の大口径化が可能となる。

[実施例]
図１に示した単結晶製造装置１において、種子基板２３を直径３５ｍｍのＡｌＮ、加熱装置７及び成長容器２をタングステン製とし、結晶成長条件については圧力を１００Ｔｏｒｒ、成長時間を１００時間、窒素ガス流量を４００ｓｃｃｍ、原料容器１４の温度を２２７０℃、種子基板２３の温度を２１５０℃として、単結晶の製造を実施したところ、約３０ｍｍの長さのＡｌＮ単結晶が得られた。
なお、同様の条件で従来構造のバッチ式製造装置で単結晶の製造を実施したところ、約５ｍｍの長さのＡｌＮ単結晶が得られた。

以上説明したように、本実施形態では、原料容器１４で発生した窒化アルミニウムガスを、導入ポート３１から供給された窒素ガスとともに、排気ポート４１へ向けて流動させて種子基板２３を通過させるため、種子基板２３を原料容器１４の上方に配置する必要がなくなる。そのため、本実施形態では、原料容器１４の上方に供給ノズル１１を配置して連続的な原料２１の供給を可能とさせつつ、これら供給ノズル１１、原料容器１４及び種子基板２３を、鉛直方向に延在する内部空間５０に配置することが可能となっている。従って、本実施形態では、連続的な単結晶成長を実現しつつ、装置構成の簡素化及び単結晶製造装置１の設置面積低減を図ることができる。しかも、本実施形態では、原料２１を自由落下させて原料容器１４に供給しているため、原料２１を搬送するための装置を別途設ける必要がなくなり、装置の小型化・低価格化にも寄与できる。特に、本実施形態では、原料容器１４の下方に種子基板２３を配置しているため、単結晶製造装置１の設置面積を最小限に抑えることが可能となっている。

また、本実施形態では、内部空間５０を区画壁２０によって第１空間２Ａと第２空間２Ｂとに上下に区画し、当該区画壁２０に種子基板２３と対向させてノズル壁２２を設けているため、原料容器１４で発生した窒化アルミニウムガスが効果的に種子基板２３を通過することになり、単結晶成長を効率的に行わせることが可能である。

以上、添付図面を参照しながら本発明に係る好適な実施形態について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。上述した例において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の主旨から逸脱しない範囲において設計要求等に基づき種々変更可能である。

例えば、上記実施形態では、種子基板２３を原料容器１４の下方に配置し、窒化アルミニウムガス及び窒素ガスを上方から下方に向けて流動させる構成としたが、導入ポート３１を原料容器１４よりも上方に配置し、種子基板２３を挟んで導入ポート３１と逆側に排気ポート４１を配置すれば、これに限定されるものではなく、図２に示すように、導入ポート３１を原料容器１４よりも上方で水平方向の一方側に配置し、排気ポート４１を水平方向の他方側に配置し、窒化アルミニウムガス及び窒素ガスを水平方向に沿って流動させる構成としてもよい。

また、上記実施形態では、単結晶として窒化アルミニウム単結晶を製造する場合を例示したが、単結晶製造装置１製造される単結晶は、昇華性の単結晶であればいかなるものでもよく、例えば、ＳｉＣ単結晶、ＧａＮ単結晶などが挙げられる。そして、これらの単結晶の原料としては、これらの粉末の結晶が用いられる。

本発明により得られる単結晶は、深紫外〜青色の発光ダイオードおよびレーザーダイオード等の形成に用いられる成長基板や、高耐圧パワーデバイス、高周波電子デバイス等の基板に利用することができる。

１…単結晶製造装置、 ２…成長容器、 ２Ａ…第１空間、 ２Ｂ…第２空間、 １０…供給装置、 １１…供給ノズル、 １２…原料ホッパー（原料容器）、 １４…原料容器（昇華容器）、 １５…ガス導入部、 １６…圧力調整弁（圧力制御部）、 ２０…区画壁、 ２１…原料、 ２２…ノズル壁（導入部）、 ２３…種子基板（結晶成長部）、 ２４…窒化物単結晶（単結晶）、 ３０…気体導入部（流動装置）、 ４０…気体排出部（流動装置）、 ５０…内部空間

Claims (7)

1. 原料を昇華させて、単結晶を成長させる単結晶製造装置であって、
   鉛直方向に延在する内部空間を有する成長容器と、
   前記成長容器の内部空間に設けられた昇華容器と、
   前記昇華容器の上方に設けられ前記昇華容器に前記原料を連続的に供給可能な供給装置と、
   前記成長容器の内部空間に設けられた結晶成長部と、
   前記内部空間の気体を前記結晶成長部を通過させるように流動させる流動装置と、
   を備えることを特徴とする単結晶製造装置。
2. 前記供給装置は、前記原料を自由落下させて前記昇華容器に供給することを特徴とする請求項１記載の単結晶製造装置。
3. 前記供給装置は、原料容器と、前記原料容器にガスを導入するガス導入部と、前記ガスの導入量を調整して前記原料容器内の圧力を前記成長容器の圧力に応じて制御する圧力制御部とを備えることを特徴とする請求項１または２記載の単結晶製造装置。
4. 前記供給装置は、前記内部空間に挿入されて前記昇華容器の上方で開口し、前記原料容器内の原料を前記昇華容器に供給する供給ノズルを備えることを特徴とする請求項３記載の単結晶製造装置。
5. 前記流動装置は、前記内部空間において前記昇華容器よりも上方に設けられた気体導入部と、
   前記内部空間において前記結晶成長部を挟んで前記気体導入部と逆側に設けられた気体排出部と、を備えることを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。
6. 前記内部空間を、前記昇華容器及び前記気体導入部が配置される第１空間と、前記結晶成長部及び前記気体排出部が配置される第２空間とに区画する区画壁と、
   前記区画壁に前記結晶成長部と対向する位置に設けられ前記第１空間の気体を前記結晶成長部に向けて前記第２空間に導入する導入部とを備えることを特徴とする請求項５記載の単結晶製造装置。
7. 前記結晶成長部は、前記昇華容器の下方に配置されることを特徴とする請求項１から６のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。

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