JP2015051888A - Apparatus for making single crystal - Google Patents

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鎌田 弘之
Hiroyuki Kamata
弘之 鎌田
智久 加藤
Tomohisa Kato
智久 加藤
知則 三浦
Tomonori Miura
知則 三浦
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Fujikura Ltd
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
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Fujikura Ltd
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an apparatus for making a single crystal which does not have complex structure and whose footprint is suppressed.SOLUTION: The apparatus for making a single crystal is an apparatus for growing a single crystal 24 by subliming a raw material 21 and includes: a growth vessel 2 having an interior space 50 extending to a vertical direction; a sublimation vessel 14 disposed in the interior space of the growth vessel; a feeding device 10 which is disposed above the sublimation vessel and can continuously feed the raw material to the sublimation vessel; a crystal growth part 23 disposed in the interior space of the growth vessel; and flow devices 30 and 40 which flow gas in the interior space so as to pass through the crystal growth part.

Description

本発明は、単結晶製造装置に関するものである。   The present invention relates to a single crystal manufacturing apparatus.

近年、窒化ガリウム(GaN)系半導体による青色発光素子の成功に端を発し、窒化物半導体に関する研究開発は目覚しい進展をみせている。例えば、窒化アルミニウム(AlN)単結晶は、高熱伝導性、高絶縁性という特長を有しており、格子定数の近いAlNとGaNの混晶であるAlGaN系半導体の基板として期待されている。AlN単結晶の製造方法としては、溶液法ではフラックス法、気相法ではMOVPE、水素化物気相堆積法(Hydride vapor phase epitaxy, HVPE)、昇華法等がある。この中でも昇華法は、一般的に成長速度が大きいため、バルク結晶の作製に対して有力な方法である。昇華法とは、原料であるAlNを昇華させ、それを昇華温度よりも低い温度域である成長部に固定した種結晶に輸送、凝縮させることにより結晶が成長するという方法である。   In recent years, research and development related to nitride semiconductors have made remarkable progress, starting with the success of blue light-emitting devices using gallium nitride (GaN) -based semiconductors. For example, aluminum nitride (AlN) single crystal has features of high thermal conductivity and high insulation, and is expected as an AlGaN-based semiconductor substrate that is a mixed crystal of AlN and GaN having a close lattice constant. As a method for producing an AlN single crystal, there are a flux method in a solution method, MOVPE in a vapor phase method, hydride vapor phase epitaxy (HVPE), a sublimation method, and the like. Among these, the sublimation method is a powerful method for producing a bulk crystal because the growth rate is generally high. The sublimation method is a method in which a crystal grows by sublimating AlN as a raw material and transporting and condensing it to a seed crystal fixed in a growth part that is a temperature range lower than the sublimation temperature.

昇華法の成長は、密閉系での成長であり、バッチ式の結晶成長法である。そのため、充填した原料の重量以下の量のみしか結晶を成長させることができず、育成しうる結晶の長さに限りがある。そこで、外部からの原料投入が可能で連続的な成長を可能とするために、成長容器を密閉しない開放型の昇華法成長も検討されている。例えば、特許文献1には、成長容器を鉛直方向に延びる鉛直部と、鉛直部の下方に連結された水平部とからなるL字状に形成する単結晶製造装置が開示されている。この構成の成長容器では、鉛直部の上部に種結晶を配置し、水平部における鉛直部との連結部とは逆の端部側に原料容器を配置し、原料容器の上方に設けた原料ホッパーからフィーダーにより連続的な原料供給を可能としている。   The growth of the sublimation method is growth in a closed system, and is a batch type crystal growth method. For this reason, crystals can be grown only in an amount less than or equal to the weight of the filled raw material, and the length of crystals that can be grown is limited. Therefore, in order to enable the raw material input from the outside and continuous growth, open-type sublimation growth without sealing the growth vessel has been studied. For example, Patent Document 1 discloses a single crystal manufacturing apparatus in which a growth vessel is formed in an L shape including a vertical portion extending in the vertical direction and a horizontal portion connected below the vertical portion. In the growth container having this configuration, the seed crystal is arranged above the vertical part, the raw material container is arranged on the end part opposite to the connecting part with the vertical part in the horizontal part, and the raw material hopper provided above the raw material container The feed can be continuously fed from the feeder.

特開2010−150111号公報JP 2010-150111 A

しかしながら、上述したような従来技術には、以下のような問題が存在する。
上記の製造装置では、成長容器がL字状に形成され、また、原料ホッパー及びフィーダーも含めると凹字状の装置構成となるため、装置が複雑となるとともに設置面積が大きくなるという問題が生じる。
However, the following problems exist in the conventional technology as described above.
In the manufacturing apparatus described above, the growth vessel is formed in an L shape, and if a raw material hopper and a feeder are included, the device configuration becomes a concave shape, resulting in a problem that the apparatus becomes complicated and the installation area increases. .

本発明は、以上のような点を考慮してなされたもので、構造が複雑化せず設置面積も抑えられる単結晶製造装置を提供することを目的とする。   The present invention has been made in consideration of the above points, and an object of the present invention is to provide a single crystal manufacturing apparatus that does not complicate the structure and can reduce the installation area.

本発明は、原料を昇華させて、単結晶を成長させる単結晶製造装置であって、鉛直方向に延在する内部空間を有する成長容器と、前記成長容器の内部空間に設けられた昇華容器と、前記昇華容器の上方に設けられ前記昇華容器に前記原料を連続的に供給可能な供給装置と、前記成長容器の内部空間に設けられた結晶成長部と、前記内部空間の気体を前記結晶成長部を通過させるように流動させる流動装置と、を備えることを特徴とする単結晶製造装置である。   The present invention is a single crystal manufacturing apparatus for growing a single crystal by sublimating a raw material, a growth vessel having an internal space extending in a vertical direction, and a sublimation vessel provided in the internal space of the growth vessel; A supply device provided above the sublimation vessel and capable of continuously supplying the raw material to the sublimation vessel; a crystal growth unit provided in the internal space of the growth vessel; and a gas in the internal space for growing the crystal A single crystal manufacturing apparatus comprising: a flow device for flowing so as to pass through the portion.

本発明の単結晶製造装置によれば、供給装置から内部空間に設けられた昇華容器に対して上方から原料が連続的に供給される。昇華容器において原料が昇華したガスは上昇するが、流動装置が内部空間の気体を流動させることにより、昇華ガスは結晶成長部を通過する。そして、結晶成長部において原料が析出し、単結晶として成長することになる。従って、本発明では、供給装置が上方から連続的に昇華容器に原料を供給可能としつつ、上昇する昇華ガスを内部空間の気体とともに結晶成長部に流動させて単結晶として成長させることが可能となる。そのため、本発明では、結晶成長部を昇華容器の上方に配置する必要がなくなり、昇華容器の上方に供給装置を配置することができるため、成長容器が鉛直方向に延在する内部空間を有する構成とすることができ、構造が複雑化せず設置面積も抑えることが可能となる。   According to the single crystal manufacturing apparatus of the present invention, the raw material is continuously supplied from above to the sublimation container provided in the internal space from the supply apparatus. The gas in which the raw material is sublimated in the sublimation vessel rises, but the flow device causes the gas in the internal space to flow, so that the sublimation gas passes through the crystal growth portion. And a raw material precipitates in a crystal growth part, and grows as a single crystal. Therefore, in the present invention, while the supply device can continuously supply the raw material to the sublimation container from above, the rising sublimation gas can flow into the crystal growth part together with the gas in the internal space and grow as a single crystal. Become. Therefore, in the present invention, it is not necessary to dispose the crystal growth part above the sublimation vessel, and the supply device can be arranged above the sublimation vessel, so that the growth vessel has an internal space extending in the vertical direction. It is possible to reduce the installation area without complicating the structure.

また、本発明は、供給装置が原料を自由落下させて昇華容器に供給する単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、水平方向を含む供給路を設定する必要がなくなり、原料を容易に昇華容器に供給することが可能となる。
Moreover, this invention is a single-crystal manufacturing apparatus with which a supply apparatus drops a raw material freely and supplies it to a sublimation container.
According to the single crystal manufacturing apparatus of the present invention, it is not necessary to set a supply path including the horizontal direction, and the raw material can be easily supplied to the sublimation container.

また、本発明は、供給装置が原料容器と、原料容器にガスを導入するガス導入部と、ガスの導入量を調整して原料容器内の圧力を成長容器の圧力に応じて制御する圧力制御部とを備えることを特徴とする単結晶製造装置である。   The present invention also provides a pressure control in which the supply device controls the pressure in the raw material container according to the pressure of the growth container by adjusting the amount of gas introduced by the raw material container, the gas introduction part for introducing gas into the raw material container A single crystal manufacturing apparatus.

本発明の単結晶製造装置によれば、原料容器内の圧力を成長容器の圧力と容易に同等とすることができ、安定した単結晶の製造を実現することができる。   According to the single crystal manufacturing apparatus of the present invention, the pressure in the raw material container can be easily made equal to the pressure in the growth container, and stable single crystal manufacturing can be realized.

また、本発明は、供給装置が内部空間に挿入されて昇華容器の上方で開口し、原料容器内の原料を昇華容器に供給する供給ノズルを備えることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、供給ノズルを介して容易に原料容器内の原料を昇華容器に供給することが可能となる。
The present invention is also a single crystal manufacturing apparatus comprising a supply nozzle that is inserted into an internal space and opens above the sublimation container, and supplies a raw material in the raw material container to the sublimation container.
According to the single crystal manufacturing apparatus of the present invention, the raw material in the raw material container can be easily supplied to the sublimation container via the supply nozzle.

また、本発明は、流動装置が、内部空間において昇華容器よりも上方に設けられた気体導入部と、内部空間において結晶成長部を挟んで気体導入部と逆側に設けられた気体排出部と、を備えることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、内部空間において気体導入部から気体排出部と向かう気体の流れが形成される。そのため、本発明では、昇華容器から上昇した昇華ガスは、上記の気体とともに気体排出部に向けて流れる。気体導入部から気体排出部と向かう中途には結晶成長部が設けられているため、気体とともに流れる昇華ガスは結晶成長部を通過することになり、単結晶として成長させることが可能となる。
Further, the present invention provides a gas introducing unit provided above the sublimation container in the internal space, and a gas discharging unit provided on the opposite side of the gas introducing unit across the crystal growth unit in the internal space. A single crystal production apparatus comprising:
According to the single crystal manufacturing apparatus of the present invention, a gas flow from the gas introduction part to the gas discharge part is formed in the internal space. Therefore, in this invention, the sublimation gas which rose from the sublimation container flows toward a gas discharge part with said gas. Since the crystal growth part is provided in the middle from the gas introduction part to the gas discharge part, the sublimation gas flowing together with the gas passes through the crystal growth part and can be grown as a single crystal.

また、本発明は、内部空間を、昇華容器及び気体導入部が配置される第1空間と、結晶成長部及び気体排出部が配置される第2空間とに区画する区画壁と、区画壁に結晶成長部と対向する位置に設けられ第1空間の気体を結晶成長部に向けて第2空間に導入する導入部とを備えることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、昇華ガスを含む第1空間の気体は導入部から集中的に第2空間に導入される。第2空間における導入部と対向する位置には結晶成長部が設けられているため、導入部から導入された昇華ガスは集中的に結晶成長部に向けて流動することになり、効果的に単結晶の成長を実行させることが可能となる。
The present invention also provides a partition wall that partitions the internal space into a first space in which the sublimation container and the gas introduction unit are disposed, and a second space in which the crystal growth unit and the gas discharge unit are disposed, and the partition wall An apparatus for producing a single crystal, comprising: an introduction part that is provided at a position facing the crystal growth part and introduces the gas in the first space into the second space toward the crystal growth part.
According to the single crystal manufacturing apparatus of the present invention, the gas in the first space containing the sublimation gas is intensively introduced into the second space from the introduction part. Since the crystal growth part is provided at a position opposite to the introduction part in the second space, the sublimation gas introduced from the introduction part flows intensively toward the crystal growth part, and effectively singles. Crystal growth can be performed.

また、本発明は、結晶成長部が昇華容器の下方に配置されることを特徴とする単結晶製造装置である。
本発明の単結晶製造装置によれば、内部空間において昇華容器と供給装置と結晶成長部とを鉛直方向に沿って配置することが可能となり、設置面積を一層小さくすることができる。
In addition, the present invention is the single crystal manufacturing apparatus characterized in that the crystal growth part is disposed below the sublimation vessel.
According to the single crystal manufacturing apparatus of the present invention, the sublimation container, the supply device, and the crystal growth part can be arranged along the vertical direction in the internal space, and the installation area can be further reduced.

本発明では、供給装置が上方から連続的に昇華容器に原料を供給可能としつつ、上昇する昇華ガスを内部空間の気体とともに結晶成長部に流動させて単結晶として成長させることが可能となるため、結晶成長部を昇華容器の上方に配置する必要がなくなり、昇華容器の上方に供給装置を配置することができ、成長容器が鉛直方向に延在する内部空間を有する構成とすることで、構造が複雑化せず設置面積も抑えることが可能となる。   In the present invention, since the supply device can continuously supply the raw material to the sublimation vessel from above, the rising sublimation gas can flow into the crystal growth portion together with the gas in the internal space to grow as a single crystal. It is not necessary to dispose the crystal growth part above the sublimation container, the supply device can be disposed above the sublimation container, and the growth container has a structure having an internal space extending in the vertical direction. However, the installation area can be reduced without increasing the complexity.

窒化物単結晶を製造する単結晶製造装置1の一例を模式的に示した概略構成図である。It is the schematic block diagram which showed typically an example of the single crystal manufacturing apparatus 1 which manufactures a nitride single crystal. 別形態の単結晶製造装置1の一例を模式的に示した概略構成図である。It is the schematic block diagram which showed typically an example of the single crystal manufacturing apparatus 1 of another form.

以下、本発明の単結晶製造装置の実施の形態を、図1及び図2を参照して説明する。
ここでは、窒化アルミニウム単結晶を製造する場合の例をについて説明する。
Hereinafter, an embodiment of a single crystal manufacturing apparatus of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 and 2.
Here, an example of manufacturing an aluminum nitride single crystal will be described.

図1は、昇華法により窒化物単結晶を製造する単結晶製造装置1の一例を模式的に示した概略構成図である。
単結晶製造装置1は、成長容器2と、サセプタ3と、加熱装置7、供給装置10と、原料容器(昇華容器)14と、気体導入部30と、気体排出部40とを備えている。成長容器2、および加熱装置7は、チャンバー8によって包囲されている。
FIG. 1 is a schematic configuration diagram schematically showing an example of a single crystal manufacturing apparatus 1 for manufacturing a nitride single crystal by a sublimation method.
The single crystal manufacturing apparatus 1 includes a growth container 2, a susceptor 3, a heating device 7, a supply device 10, a raw material container (sublimation container) 14, a gas introduction part 30, and a gas discharge part 40. The growth vessel 2 and the heating device 7 are surrounded by a chamber 8.

供給装置10は、原料容器14に対して連続的に原料21を供給可能とするものであって、搬入口12Aを有し原料21を収容する原料ホッパー(原料容器)12と、原料ホッパー12から原料21を供給するフィーダー13と、フィーダー13の下方に設けられる供給ノズル11と、供給ノズル11の中途に設けられたシャッター12Bとを備えて構成されている。   The supply device 10 can continuously supply the raw material 21 to the raw material container 14, and includes a raw material hopper (raw material container) 12 having a carry-in port 12 </ b> A and containing the raw material 21, and the raw material hopper 12. A feeder 13 for supplying the raw material 21, a supply nozzle 11 provided below the feeder 13, and a shutter 12 </ b> B provided in the middle of the supply nozzle 11 are configured.

原料ホッパー12の上部側には、窒素ガスなどのガス導入部15および圧力調整弁(圧力制御部)16が設けられており、原料ホッパー12の内部圧力を成長容器2の内部圧力と同等に制御できるようになっている。   A gas introduction part 15 such as nitrogen gas and a pressure regulating valve (pressure control part) 16 are provided on the upper side of the raw material hopper 12, and the internal pressure of the raw material hopper 12 is controlled to be equal to the internal pressure of the growth vessel 2. It can be done.

成長容器2は、鉛直方向に延在する内部空間50を有している。成長容器2の頂部には、供給ノズル11の下端部が内部空間50に挿入され、供給ノズル11の開口部が原料容器14の上方になるように配置されている。内部空間50における原料容器14の下方には、サセプタ3が配置されている。これら供給ノズル11、原料容器14及びサセプタ3は、図1に示すように、内部空間50の軸線方向に沿った直線上に配置されている。   The growth vessel 2 has an internal space 50 extending in the vertical direction. At the top of the growth vessel 2, the lower end of the supply nozzle 11 is inserted into the internal space 50, and the opening of the supply nozzle 11 is disposed above the raw material vessel 14. The susceptor 3 is disposed below the raw material container 14 in the internal space 50. As shown in FIG. 1, the supply nozzle 11, the raw material container 14, and the susceptor 3 are disposed on a straight line along the axial direction of the internal space 50.

サセプタ3は、上面に貼り付けられている種子基板(結晶成長部)23上に窒化物単結晶(窒化アルミニウム単結晶)24が成長するようになっている。サセプタ3は、黒鉛などからなる板状のもので、結晶成長用の種子基板23は、例えば直径2インチの6H−SiCまたは窒化アルミニウム単結晶板である。   The susceptor 3 is configured such that a nitride single crystal (aluminum nitride single crystal) 24 grows on a seed substrate (crystal growth portion) 23 attached to the upper surface. The susceptor 3 is a plate made of graphite or the like, and the seed substrate 23 for crystal growth is, for example, a 6-H—SiC or aluminum nitride single crystal plate having a diameter of 2 inches.

成長容器2には、成長容器2内部に配された原料21、サセプタ3、種子基板23を加熱する抵抗加熱方式による加熱装置7が設けられている。このような加熱装置7としては、特に限定されるものではなく、従来公知のものを用いることができる。例えば、ヒーター材として、カーボン、タングステン等を使用することができる。   The growth vessel 2 is provided with a heating device 7 using a resistance heating method for heating the raw material 21, the susceptor 3, and the seed substrate 23 arranged in the growth vessel 2. Such a heating device 7 is not particularly limited, and a conventionally known device can be used. For example, carbon, tungsten, or the like can be used as the heater material.

成長容器2は、内部空間50を上下方向に分割された第1空間2Aと第2空間2Bとに区画する区画壁20を備えている。第1空間2Aには、供給ノズル11の下端側及び原料容器14が配置される。第2空間2Bには、種子基板23を支持するサセプタ3が配置される。また、区画壁20における種子基板23と対向する位置には、第1空間2Aの気体を種子基板23に向けて第2空間2Bに導入するノズル壁(導入部)22が設けられている。   The growth container 2 includes a partition wall 20 that partitions the internal space 50 into a first space 2A and a second space 2B that are divided in the vertical direction. In the first space 2A, the lower end side of the supply nozzle 11 and the raw material container 14 are arranged. The susceptor 3 that supports the seed substrate 23 is disposed in the second space 2B. Further, a nozzle wall (introducing portion) 22 that introduces the gas in the first space 2 </ b> A toward the seed substrate 23 into the second space 2 </ b> B is provided at a position facing the seed substrate 23 in the partition wall 20.

気体導入部30は、成長容器2の内部空間50に気体として窒素ガスを導入するものであって、導入ポート31及び窒素ガス供給源32を備えている。導入ポート31は、原料容器14よりも上方に窒素ガスを導入可能な位置に設けられている。   The gas introduction unit 30 introduces nitrogen gas as a gas into the internal space 50 of the growth vessel 2, and includes an introduction port 31 and a nitrogen gas supply source 32. The introduction port 31 is provided at a position where nitrogen gas can be introduced above the raw material container 14.

気体排出部40は、成長容器2の内部空間50の気体を排出するものであって、排気ポート41及び排気ポンプ等の排気装置42を備えている。排気ポート41は、鉛直方向に関して種子基板23を挟んで導入ポート31と逆側の成長容器2の底部に設けられている。これら気体導入部30及び気体排出部40は、成長容器2の内部空間50の気体を流動させるための流動装置として機能する(詳細は後述する)。   The gas discharge unit 40 discharges the gas in the internal space 50 of the growth vessel 2 and includes an exhaust port 41 and an exhaust device 42 such as an exhaust pump. The exhaust port 41 is provided at the bottom of the growth vessel 2 on the opposite side of the introduction port 31 with the seed substrate 23 sandwiched in the vertical direction. The gas introduction part 30 and the gas discharge part 40 function as a flow device for causing the gas in the internal space 50 of the growth vessel 2 to flow (details will be described later).

窒化アルミニウム単結晶の製造方法においては、原料として、窒化アルミニウムの粉末を用いる。この粉末を原料容器14内で加熱することにより、窒化アルミニウムの昇華ガスを発生させることができる。このようにして発生させた窒化アルミニウムガスと窒素ガスを種子基板23に流動させることにより、成長容器2内の種子基板23上に結晶成長させる。   In the method for producing an aluminum nitride single crystal, aluminum nitride powder is used as a raw material. By heating this powder in the raw material container 14, a sublimation gas of aluminum nitride can be generated. Crystals are grown on the seed substrate 23 in the growth vessel 2 by flowing the aluminum nitride gas and nitrogen gas generated in this way to the seed substrate 23.

続いて、上記の単結晶製造装置1を用いた窒化アルミニウム単結晶24の製造方法について説明する。
まず、原料ホッパー12に設けられている搬入口12Aを開けて、窒化アルミニウム粉末の原料21を原料ホッパー12に収容した後、搬入口12Aを閉じて原料ホッパー12を密閉する。
Then, the manufacturing method of the aluminum nitride single crystal 24 using said single crystal manufacturing apparatus 1 is demonstrated.
First, the inlet 12A provided in the raw material hopper 12 is opened, and the raw material 21 of aluminum nitride powder is accommodated in the raw material hopper 12, and then the inlet 12A is closed to seal the raw material hopper 12.

次いで、シャッター12Bを開けて、原料21をフィーダー13から供給ノズル11を介して成長容器2の内部空間50に投入し、自由落下させて原料容器14に供給する。
このとき、原料ホッパー12の内部圧力は、成長容器2の内部空間50の圧力と同等に制御されているため、原料供給時に圧力差に起因して生じる不具合を回避できる。
Next, the shutter 12 </ b> B is opened, and the raw material 21 is introduced from the feeder 13 into the internal space 50 of the growth vessel 2 through the supply nozzle 11, is freely dropped, and is supplied to the raw material vessel 14.
At this time, since the internal pressure of the raw material hopper 12 is controlled to be equal to the pressure of the internal space 50 of the growth vessel 2, it is possible to avoid problems caused by the pressure difference when supplying the raw material.

次いで、排気装置42の作動により排気ポート41から内部空間50の気体を排気した後、窒素ガス供給源32からの窒素ガスを導入ポート31を介して成長容器2の内部空間50に導入して圧力を調整する。ここでの圧力は1〜760Torr、より好ましくは10〜500Torrに設定することができる。   Subsequently, after the gas in the internal space 50 is exhausted from the exhaust port 41 by the operation of the exhaust device 42, the nitrogen gas from the nitrogen gas supply source 32 is introduced into the internal space 50 of the growth vessel 2 through the introduction port 31 and the pressure is increased. Adjust. The pressure here can be set to 1 to 760 Torr, more preferably 10 to 500 Torr.

そして加熱装置7を用いて原料21が配された原料容器14、サセプタ3、種子基板23を加熱する。
ここで、原料容器14内の温度は1700〜2250℃、より好ましくは1750〜2200℃に設定することができる。また、成長部である種子基板23の温度は1700〜2300℃、より好ましくは1800〜2250℃に設定することができる。この時、原料容器14付近の温度は種子基板23付近の温度よりも高温になるように設定する。
And the raw material container 14, the susceptor 3, and the seed board | substrate 23 with which the raw material 21 was distribute | arranged using the heating apparatus 7 are heated.
Here, the temperature in the raw material container 14 can be set to 1700-2250 degreeC, More preferably, 1750-2200 degreeC. Moreover, the temperature of the seed substrate 23 which is a growth part can be set to 1700-2300 degreeC, More preferably, it can be set to 1800-2250 degreeC. At this time, the temperature near the raw material container 14 is set to be higher than the temperature near the seed substrate 23.

また、加熱装置7による加熱中は、排気ポート41から成長容器2内のガスを排気しつつ、導入ポート31から窒素ガスを成長容器2の内部空間50に供給することにより、成長容器2の内部空間50のガス圧、および流量を適切に調整する。   Further, during heating by the heating device 7, the inside of the growth vessel 2 is supplied by supplying nitrogen gas from the introduction port 31 to the internal space 50 of the growth vessel 2 while exhausting the gas in the growth vessel 2 from the exhaust port 41. The gas pressure and flow rate in the space 50 are adjusted appropriately.

上述したように、内部空間50においては、排気ポート41から成長容器2内のガスを排気しつつ、導入ポート31から窒素ガスを供給することによりガス圧が調整されているため、導入ポート31から排気ポート41へ向かうガスの流れが形成されている。そのため、原料容器14で原料21を加熱することにより発生した窒化アルミニウムガスは、導入ポート31から供給された窒素ガスとともに、排気ポート41へ向けて流動することになる。   As described above, in the internal space 50, the gas pressure is adjusted by supplying nitrogen gas from the introduction port 31 while exhausting the gas in the growth vessel 2 from the exhaust port 41. A gas flow toward the exhaust port 41 is formed. Therefore, the aluminum nitride gas generated by heating the raw material 21 in the raw material container 14 flows toward the exhaust port 41 together with the nitrogen gas supplied from the introduction port 31.

具体的には第1空間2Aで発生した窒化アルミニウムガス及び第1空間2Aに供給された窒素ガスは、ノズル壁22で囲まれた開口部から集中的に第2空間2Bに導入され、サセプタ3に支持された種子基板23を通過した後に排気ポート41から排出される。窒化アルミニウムガス及び窒素ガスが種子基板23を通過することにより、種子基板23上に析出し、結晶成長することで、窒化アルミニウム単結晶24となり成長する。   Specifically, the aluminum nitride gas generated in the first space 2A and the nitrogen gas supplied to the first space 2A are intensively introduced into the second space 2B from the opening surrounded by the nozzle wall 22, and the susceptor 3 After passing through the seed substrate 23 supported by the air, it is discharged from the exhaust port 41. When the aluminum nitride gas and the nitrogen gas pass through the seed substrate 23, they are deposited on the seed substrate 23 and grow as crystals, thereby becoming an aluminum nitride single crystal 24.

また、本実施形態では、上記単結晶の成長の間も、原料21を、フィーダー13から供給ノズル11を介して原料容器14へ適宜定量供給することが可能である。原料21の供給は、例えば、シャッター12Bを閉じた状態で、フィーダー13から所定量の原料21を供給した後にシャッター12Bを開けることにより、供給ノズル11から原料容器14に原料21を間欠的に自由落下させる方法や、原料ホッパー12の内部圧力と内部空間50の圧力とが同等となった後には、シャッター12Bを開けた状態でフィーダー13から供給ノズル11を介して連続的に自由落下させる方法等を採ることが可能である。   In the present embodiment, the raw material 21 can be appropriately supplied from the feeder 13 to the raw material container 14 through the supply nozzle 11 during the growth of the single crystal. The supply of the raw material 21 is, for example, intermittently free of the raw material 21 from the supply nozzle 11 to the raw material container 14 by opening the shutter 12B after supplying a predetermined amount of the raw material 21 from the feeder 13 with the shutter 12B closed. A method of dropping, a method of continuously free-falling from the feeder 13 through the supply nozzle 11 with the shutter 12B opened after the internal pressure of the raw material hopper 12 and the pressure of the internal space 50 become equal, etc. It is possible to take

以上の方法により、導入ポート31から供給された窒素ガスと、原料容器14内で発生させた窒化アルミニウムガスを、種子基板23に向けて連続的に安定して流動させることができ、種子基板23の被堆積面に成長した窒化アルミニウム単結晶24は、半永久的に連続成長が可能となる。これにより、結晶成長時間を長時間化することにより、窒化アルミニウム単結晶24の大口径化が可能となる。   By the above method, the nitrogen gas supplied from the introduction port 31 and the aluminum nitride gas generated in the raw material container 14 can be continuously and stably flowed toward the seed substrate 23, and the seed substrate 23 The aluminum nitride single crystal 24 grown on the surface to be deposited can be continuously grown semi-permanently. Thereby, the diameter of the aluminum nitride single crystal 24 can be increased by prolonging the crystal growth time.

[実施例]
図1に示した単結晶製造装置1において、種子基板23を直径35mmのAlN、加熱装置7及び成長容器2をタングステン製とし、結晶成長条件については圧力を100Torr、成長時間を100時間、窒素ガス流量を400sccm、原料容器14の温度を2270℃、種子基板23の温度を2150℃として、単結晶の製造を実施したところ、約30mmの長さのAlN単結晶が得られた。
なお、同様の条件で従来構造のバッチ式製造装置で単結晶の製造を実施したところ、約5mmの長さのAlN単結晶が得られた。
[Example]
In the single crystal manufacturing apparatus 1 shown in FIG. 1, the seed substrate 23 is made of AlN having a diameter of 35 mm, the heating apparatus 7 and the growth vessel 2 are made of tungsten, and the crystal growth conditions are a pressure of 100 Torr, a growth time of 100 hours, and nitrogen gas. When a single crystal was manufactured at a flow rate of 400 sccm, a temperature of the raw material container 14 of 2270 ° C., and a temperature of the seed substrate 23 of 2150 ° C., an AlN single crystal having a length of about 30 mm was obtained.
When a single crystal was manufactured with a batch manufacturing apparatus having a conventional structure under the same conditions, an AlN single crystal having a length of about 5 mm was obtained.

以上説明したように、本実施形態では、原料容器14で発生した窒化アルミニウムガスを、導入ポート31から供給された窒素ガスとともに、排気ポート41へ向けて流動させて種子基板23を通過させるため、種子基板23を原料容器14の上方に配置する必要がなくなる。そのため、本実施形態では、原料容器14の上方に供給ノズル11を配置して連続的な原料21の供給を可能とさせつつ、これら供給ノズル11、原料容器14及び種子基板23を、鉛直方向に延在する内部空間50に配置することが可能となっている。従って、本実施形態では、連続的な単結晶成長を実現しつつ、装置構成の簡素化及び単結晶製造装置1の設置面積低減を図ることができる。しかも、本実施形態では、原料21を自由落下させて原料容器14に供給しているため、原料21を搬送するための装置を別途設ける必要がなくなり、装置の小型化・低価格化にも寄与できる。特に、本実施形態では、原料容器14の下方に種子基板23を配置しているため、単結晶製造装置1の設置面積を最小限に抑えることが可能となっている。   As described above, in the present embodiment, the aluminum nitride gas generated in the raw material container 14 is caused to flow toward the exhaust port 41 together with the nitrogen gas supplied from the introduction port 31 to pass through the seed substrate 23. There is no need to dispose the seed substrate 23 above the material container 14. Therefore, in the present embodiment, the supply nozzle 11 is arranged above the raw material container 14 to enable continuous supply of the raw material 21, and the supply nozzle 11, the raw material container 14 and the seed substrate 23 are arranged in the vertical direction. It can be arranged in the extended internal space 50. Therefore, in this embodiment, it is possible to simplify the apparatus configuration and reduce the installation area of the single crystal manufacturing apparatus 1 while realizing continuous single crystal growth. In addition, in this embodiment, since the raw material 21 is freely dropped and supplied to the raw material container 14, it is not necessary to separately provide a device for transporting the raw material 21, contributing to downsizing and cost reduction of the device. it can. In particular, in this embodiment, since the seed substrate 23 is disposed below the raw material container 14, the installation area of the single crystal manufacturing apparatus 1 can be minimized.

また、本実施形態では、内部空間50を区画壁20によって第1空間2Aと第2空間2Bとに上下に区画し、当該区画壁20に種子基板23と対向させてノズル壁22を設けているため、原料容器14で発生した窒化アルミニウムガスが効果的に種子基板23を通過することになり、単結晶成長を効率的に行わせることが可能である。   Further, in the present embodiment, the internal space 50 is vertically divided into the first space 2A and the second space 2B by the partition wall 20, and the nozzle wall 22 is provided on the partition wall 20 so as to face the seed substrate 23. Therefore, the aluminum nitride gas generated in the raw material container 14 effectively passes through the seed substrate 23, and single crystal growth can be performed efficiently.

以上、添付図面を参照しながら本発明に係る好適な実施形態について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。上述した例において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の主旨から逸脱しない範囲において設計要求等に基づき種々変更可能である。   As described above, the preferred embodiments according to the present invention have been described with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited to the examples. Various shapes, combinations, and the like of the constituent members shown in the above-described examples are examples, and various modifications can be made based on design requirements and the like without departing from the gist of the present invention.

例えば、上記実施形態では、種子基板23を原料容器14の下方に配置し、窒化アルミニウムガス及び窒素ガスを上方から下方に向けて流動させる構成としたが、導入ポート31を原料容器14よりも上方に配置し、種子基板23を挟んで導入ポート31と逆側に排気ポート41を配置すれば、これに限定されるものではなく、図2に示すように、導入ポート31を原料容器14よりも上方で水平方向の一方側に配置し、排気ポート41を水平方向の他方側に配置し、窒化アルミニウムガス及び窒素ガスを水平方向に沿って流動させる構成としてもよい。   For example, in the above-described embodiment, the seed substrate 23 is disposed below the raw material container 14 and the aluminum nitride gas and the nitrogen gas are flowed downward from above, but the introduction port 31 is located above the raw material container 14. If the exhaust port 41 is disposed on the opposite side of the introduction port 31 with the seed substrate 23 interposed therebetween, the present invention is not limited to this. As shown in FIG. It is good also as a structure which arrange | positions upwards at one side of a horizontal direction, arrange | positions the exhaust port 41 on the other side of a horizontal direction, and flows aluminum nitride gas and nitrogen gas along a horizontal direction.

また、上記実施形態では、単結晶として窒化アルミニウム単結晶を製造する場合を例示したが、単結晶製造装置1製造される単結晶は、昇華性の単結晶であればいかなるものでもよく、例えば、SiC単結晶、GaN単結晶などが挙げられる。そして、これらの単結晶の原料としては、これらの粉末の結晶が用いられる。   Moreover, although the case where an aluminum nitride single crystal is manufactured as a single crystal is illustrated in the above embodiment, the single crystal manufactured by the single crystal manufacturing apparatus 1 may be any sublimable single crystal, for example, An SiC single crystal, a GaN single crystal, etc. are mentioned. These powder crystals are used as raw materials for these single crystals.

本発明により得られる単結晶は、深紫外〜青色の発光ダイオードおよびレーザーダイオード等の形成に用いられる成長基板や、高耐圧パワーデバイス、高周波電子デバイス等の基板に利用することができる。   The single crystal obtained by the present invention can be used for growth substrates used for forming deep ultraviolet to blue light emitting diodes, laser diodes, and the like, and substrates for high voltage power devices, high frequency electronic devices and the like.

1…単結晶製造装置、 2…成長容器、 2A…第1空間、 2B…第2空間、 10…供給装置、 11…供給ノズル、 12…原料ホッパー(原料容器)、 14…原料容器(昇華容器)、 15…ガス導入部、 16…圧力調整弁(圧力制御部)、 20…区画壁、 21…原料、 22…ノズル壁(導入部)、 23…種子基板(結晶成長部)、 24…窒化物単結晶(単結晶)、 30…気体導入部(流動装置)、 40…気体排出部(流動装置)、 50…内部空間   DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Single-crystal manufacturing apparatus, 2 ... Growth container, 2A ... 1st space, 2B ... 2nd space, 10 ... Supply apparatus, 11 ... Supply nozzle, 12 ... Raw material hopper (raw material container), 14 ... Raw material container (sublimation container) , 15 ... Gas introduction part, 16 ... Pressure regulating valve (pressure control part), 20 ... Partition wall, 21 ... Raw material, 22 ... Nozzle wall (introduction part), 23 ... Seed substrate (crystal growth part), 24 ... Nitriding Single crystal (single crystal), 30 ... gas introduction part (flow device), 40 ... gas discharge part (flow device), 50 ... internal space

Claims (7)

原料を昇華させて、単結晶を成長させる単結晶製造装置であって、
鉛直方向に延在する内部空間を有する成長容器と、
前記成長容器の内部空間に設けられた昇華容器と、
前記昇華容器の上方に設けられ前記昇華容器に前記原料を連続的に供給可能な供給装置と、
前記成長容器の内部空間に設けられた結晶成長部と、
前記内部空間の気体を前記結晶成長部を通過させるように流動させる流動装置と、
を備えることを特徴とする単結晶製造装置。
A single crystal manufacturing apparatus for growing a single crystal by sublimating a raw material,
A growth vessel having an interior space extending vertically;
A sublimation container provided in the internal space of the growth container;
A supply device provided above the sublimation container and capable of continuously supplying the raw material to the sublimation container;
A crystal growth part provided in the internal space of the growth vessel;
A flow device for flowing the gas in the internal space so as to pass through the crystal growth part;
An apparatus for producing a single crystal, comprising:
前記供給装置は、前記原料を自由落下させて前記昇華容器に供給することを特徴とする請求項1記載の単結晶製造装置。   The single-crystal manufacturing apparatus according to claim 1, wherein the supply device freely drops the raw material and supplies the raw material to the sublimation container. 前記供給装置は、原料容器と、前記原料容器にガスを導入するガス導入部と、前記ガスの導入量を調整して前記原料容器内の圧力を前記成長容器の圧力に応じて制御する圧力制御部とを備えることを特徴とする請求項1または2記載の単結晶製造装置。   The supply device includes a raw material container, a gas introduction unit that introduces gas into the raw material container, and a pressure control that controls the pressure in the raw material container according to the pressure of the growth container by adjusting the amount of the gas introduced The single crystal manufacturing apparatus according to claim 1, wherein the single crystal manufacturing apparatus includes a unit. 前記供給装置は、前記内部空間に挿入されて前記昇華容器の上方で開口し、前記原料容器内の原料を前記昇華容器に供給する供給ノズルを備えることを特徴とする請求項3記載の単結晶製造装置。   4. The single crystal according to claim 3, wherein the supply device includes a supply nozzle that is inserted into the internal space and opens above the sublimation container, and supplies a raw material in the raw material container to the sublimation container. manufacturing device. 前記流動装置は、前記内部空間において前記昇華容器よりも上方に設けられた気体導入部と、
前記内部空間において前記結晶成長部を挟んで前記気体導入部と逆側に設けられた気体排出部と、を備えることを特徴とする請求項1から4のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。
The flow device includes a gas introduction unit provided above the sublimation container in the internal space;
5. The single crystal production according to claim 1, further comprising: a gas discharge portion provided on the opposite side of the gas introduction portion with the crystal growth portion interposed therebetween in the internal space. apparatus.
前記内部空間を、前記昇華容器及び前記気体導入部が配置される第1空間と、前記結晶成長部及び前記気体排出部が配置される第2空間とに区画する区画壁と、
前記区画壁に前記結晶成長部と対向する位置に設けられ前記第1空間の気体を前記結晶成長部に向けて前記第2空間に導入する導入部とを備えることを特徴とする請求項5記載の単結晶製造装置。
A partition wall that divides the internal space into a first space in which the sublimation container and the gas introduction unit are disposed, and a second space in which the crystal growth unit and the gas discharge unit are disposed;
6. The partition wall is provided at a position facing the crystal growth part, and is provided with an introduction part for introducing the gas in the first space into the second space toward the crystal growth part. Single crystal manufacturing equipment.
前記結晶成長部は、前記昇華容器の下方に配置されることを特徴とする請求項1から6のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。   The single crystal manufacturing apparatus according to claim 1, wherein the crystal growth unit is disposed below the sublimation container.
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