JP2007526616A - 白金が少ない燃料電池、触媒およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
本願明細書では、“ナノ粒子”という用語は、サイズが少なくとも約500nm以下であり、好ましくは約100nm以下であり、より好ましくは約50または20nm以下である粒子か、電子顕微鏡の画像および/または標準的な2θX線回折走査の回折ピーク半値幅から測定した結晶のサイズが約10nm以下である粒子を意味する。
本発明は、改良された触媒の開発と、燃料電池で使用するための一体化したガス拡散/電極/触媒(IGEC)に関する。この改良された触媒を用いた燃料電池と燃料電池電極結合体も提供される。
本発明のいくつかの実施態様は、ナノ粒子、さらに好ましくはカーボン・ナノチューブを成長させるための触媒の最適化に関する。いくつかの好ましい実施態様では、ナノ粒子(例えばカーボン・ナノチューブ)を支持体(例えばカーボン・ファイバー)上で成長させた後、実質的に連続な薄膜(例えば触媒活性のある薄膜)で覆う。
いくつかの実施態様では、本発明の燃料電池用触媒(一部または全体が実質的に連続な薄膜で覆われたナノ粒子)を電極/膜結合体にする。典型的な1つの電極/膜結合体は、第1の燃料電池用触媒(実質的に連続な触媒薄膜で一部または全体が覆われたナノ粒子)を含む少なくとも1つの第1の導電性電極と;第2の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第2の導電性電極と;第1の導電性電極と第2の導電性電極を隔てるプロトン交換膜とを備えている。
本発明の膜-電極結合体(膜-電極組立体)を積層させ(組み立て)て電圧を大きくし、したがって電力出力を大きくすることで、使用を意図している特定の用途のための望む電力レベルを提供できる燃料電池を形成することが可能である。積層内では、隣接した個々の電池(膜-電極組立体)は、一般に、電解質膜と接触している電極とは反対側にある電極の面の間に位置するバイポーラ・プレート(BPP)によって電気的に接続されている。BPPは、一般に反応物質が透過できないため、反応物質が反対側の電極へと透過することや、混合や、制御できない化学反応が阻止される。BPPは、この機能に関し、分離層と呼ばれることがしばしばある。BPPまたは分離層は、金属、粒子状カーボン、グラファイト材料、含浸グラファイトでできていることが多いが、グラファイトとポリマー結合剤からなる成形化合物で作られていることもある(例えば米国特許第4,214,969号を参照のこと)。BPPの表面にある流動チャネルまたは溝により、燃料を隣接するアノードに近づけること、酸化剤を隣接するカソードに近づけること、反応生成物と反応しなかった燃料残留物と酸化剤を除去することができる。流動チャネルにより、BPPの有効面積が小さくなる。というのも、電気的に接触する面積はチャネル間の面積の一部に限られるからである。
Pt合金薄膜触媒を多層堆積させ、後期拡散のためのアニーリングをするという処理を行なった。組成が固定された合金薄膜では、選択した元素の原子量から計算した厚さ比を利用して望む組成を制御することになる。組成が連続的に変化する合金薄膜では、堆積プロセスの間に厚さ勾配プロファイルが得られた。純粋な金属からなるターゲットを用い、圧力が10-4トルで温度が室温という典型的な条件下でイオン・ビーム・スパッタリング堆積を実施した。多層の全厚さの典型値は、約100オングストロームである。内部拡散のための後期アニーリングを10-8トルの真空下で700℃にて12時間にわたって実施した。大半の組成物を調べるのに市販のカーボン・ファイバー紙を基板として使用した。
Claims (126)
- ナノ粒子を担持した複数の導電性ファイバーを含む組成物。
- 上記導電性ファイバーがカーボン・ファイバーである、請求項1に記載の組成物。
- 上記ナノ粒子が、ナノチューブ、ナノファイバー、ナノホーン、ナノ粉末、ナノスフェア及び量子ドットからなる群から選択される、請求項1に記載の組成物。
- 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項1に記載の組成物。
- 上記複数の導電性ファイバーが多孔性電極を含む、請求項1に記載の組成物。
- 上記カーボン・ファイバーが多孔性電極を含む、請求項2に記載の組成物。
- 上記複数の導電性ファイバーが、カーボン紙、カーボン布又はカーボン含浸ポリマーを含む、請求項2に記載の組成物。
- 上記複数の導電性ファイバーが、多孔性金属シートを含む、請求項1に記載の組成物。
- 上記カーボン・ナノチューブに、Co、Ni、V、Cr、Pt、Ru、Mo、W、Ta及びZrからなる群から選択した1つ以上の材料を含む1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項4に記載の組成物。
- 上記カーボン・ナノチューブに、FexNiyCo1-x-y(式中、0≦x≦1、0≦y≦1)、Co1-xMox(式中、0≦x≦0.3)、Co1-x-yNixMoy(式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3)、Co1-x-y-zNixVyCrz(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2)、Ni1-x-yMoxAly(式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2)及びCo1-x-yNixAly(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2)からなる群から選択した1つ以上の材料を含む1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項4に記載の組成物。
- 上記カーボン・ナノチューブに、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項4に記載の組成物。
- 上記ナノ粒子が、長さが50μm未満で直径が約100nm未満のナノチューブである、請求項4に記載の組成物。
- 上記ナノ粒子が、約1nm〜約100nmの範囲の直径を持つナノチューブである、請求項4に記載の組成物。
- 上記ナノ粒子が、白金合金を含む実質的に連続な薄膜で覆われている、請求項1または4に記載の組成物。
- 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項14に記載の組成物。
- 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項14に記載の組成物。
- 上記薄膜の厚さが約1〜約1000オングストロームの範囲である、請求項14に記載の組成物。
- 上記薄膜の厚さが約5〜約500オングストロームの範囲である、請求項17に記載の組成物。
- 上記ナノ粒子が、白金合金を含む不連続な薄膜で覆われている、請求項1または4に記載の組成物。
- 上記薄膜が、厚さが約5〜約100オングストロームの範囲で面積が約1〜104nm2の範囲である島を含む、請求項19に記載の組成物。
- 上記薄膜の厚さが約5〜約100オングストロームの範囲である、請求項17に記載の組成物。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項21に記載の組成物。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、CoおよびNiからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項22に記載の組成物。
- 白金が上記合金の約50%(モル比または原子の割合)まで含まれている、請求項22に記載の組成物。
- 白金が上記合金の約12%(モル比または原子の割合)まで含まれている、請求項22に記載の組成物。
- 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項22に記載の組成物。
- 上記薄膜が、次式の合金:
PtxVyCozNiw
(式中、
xは0.06よりも大きく1未満であり;
y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり;
x+y+z+w=1である)を含む、請求項22に記載の組成物。 - 式中のxが0.12である、請求項27に記載の組成物。
- 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項27に記載の組成物。
- 白金または白金合金を含む実質的に連続な薄膜でナノ粒子が覆われた、複数のナノ粒子を含む燃料電池用触媒。
- 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記薄膜の厚さが約1〜約1000オングストロームの範囲である、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記薄膜の厚さが約5〜約500オングストロームの範囲である、請求項33に記載の燃料電池用触媒。
- 上記薄膜の厚さが約5〜約100オングストロームの範囲である、請求項33に記載の燃料電池用触媒。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、CoおよびNirからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項36に記載の燃料電池用触媒。
- 白金が上記合金の約50%(モル比または原子の割合)まで含まれている、請求項36に記載の燃料電池用触媒。
- 白金が上記合金の約12%(モル比または原子の割合)まで含まれている、請求項36に記載の燃料電池用触媒。
- 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項39に記載の燃料電池用触媒。
- 上記薄膜が、次式の合金:
PtxVyCozNiw
(式中、
xは0.06よりも大きく1未満であり;
y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり;
x+y+z+w=1である)を含む、請求項36に記載の燃料電池用触媒。 - 式中のxが0.12である、請求項41に記載の燃料電池用触媒。
- 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項41に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が、基板に付着しているかもしくは組み込まれている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が、多孔性カーボン基板に付着しているかもしくは組み込まれている、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が、多孔性導電性基板に付着しているかもしくは組み込まれている、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が、電極と電気的に結合している、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子がポリマー基板に付着している、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブであり、そのカーボン・ナノチューブがカーボン・ファイバーに付着又は接触している、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が、ナノチューブ、ナノファイバー、ナノホーン、ナノ粉末、ナノスフェア及び量子ドットからなる群から選択される、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記カーボン・ナノチューブに、FexNiyCo1-x-y(式中、0<x<1及び0<y<1)、Co1-xMox(式中、0≦x≦0.3)、Co1-x-yNixMoy(式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3)、Co1-x-y-zNixVyCrz(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2)、Ni1-x-yMoxAly(式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2)及びCo1-x-yNixAly(0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2)からなる群から選択した1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記カーボン・ナノチューブに、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が、長さが約200μm未満で幅が約100nm未満のナノチューブである、請求項51に記載の燃料電池用触媒。
- 上記ナノ粒子が、約10nm〜約100nmの範囲の直径を持つナノチューブである、請求項51に記載の燃料電池用触媒。
- 第1の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第1の導電性電極と;
第2の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第2の導電性電極と;
上記第1の導電性電極と上記第2の導電性電極を隔てるプロトン交換膜とを備え;
上記第1の燃料電池用触媒と上記第2の燃料電池用触媒が、独立に、請求項30〜55のいずれか1項に記載の触媒の中から選択される、電極-膜結合体。 - 上記第1の燃料電池用触媒と上記第2の燃料電池用触媒が異なる材料である、請求項56に記載の電極-膜結合体。
- 上記プロトン交換膜の厚さが約2μm〜約100μmの範囲である、請求項56に記載の電極-膜結合体。
- 上記プロトン交換膜が、ナフィオン(Nafion)、酸化シリコン-ナフィオン複合体、ポリホスファゼン、スルホン化(PPO)、シリカ-ポリマー複合体からなる群から選択した材料を含む、請求項56に記載の電極-膜結合体。
- 上記第1の導電性電極と上記第1の燃料電池用触媒が別々の層を形成する、請求項56に記載の電極-膜結合体。
- 上記第1の導電性電極と上記第1の燃料電池用触媒が、その電極とその触媒の間に微量拡散層をさらに含む、請求項60に記載の電極-膜結合体。
- 上記第1の導電性電極と上記第1の燃料電池用触媒が一体化した単一の層を形成する、請求項56に記載の電極-膜結合体。
- 上記第1の燃料電池用触媒が微量拡散層としても機能する、請求項62に記載の電極-膜結合体。
- 上記第2の導電性電極と上記第2の燃料電池用触媒が一体化した単一の層を形成する、請求項62に記載の電極-膜結合体。
- 上記第2の燃料電池用触媒が微量拡散層としても機能する、請求項64に記載の電極-膜結合体。
- 電気的に接続された複数の電極-膜結合体を備える燃料電池積層体であって、その電極-膜結合体が、
第1の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第1の導電性電極と;
第2の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第2の導電性電極と;
上記第1の導電性電極と上記第2の導電性電極を隔てるプロトン交換膜とを備え;
上記第1の燃料電池用触媒と上記第2の燃料電池用触媒が、独立に、請求項30〜55のいずれか1項に記載の触媒の中から選択される、燃料電池積層体。 - 請求項66に記載の燃料電池積層体を備える電気装置。
- 輸送車両である、請求項67に記載の電気装置。
- 請求項66に記載の燃料電池積層体を収容した容器を備えていて、その容器が、電気を必要とする装置に接触させるための正電極端子と負電極端子を提供する、代替電池。
- 家庭、携帯電話、照明システム、コンピュータ、および/または電気製品に電力を供給する、請求項69に記載の代替電池。
- 燃料電池用触媒の製造方法であって、
複数のナノ粒子を用意し;
そのナノ粒子の表面に、白金または白金合金を含む実質的に連続な薄膜を堆積させることを含む方法。 - 上記堆積工程が、スパッタリング蒸着、化学蒸着(CVD)、原子層堆積(ALD)、分子ビーム・エピタキシー(MBE)、レーザー処理、プラズマ支援気相蒸着、電子ビーム蒸着、電気メッキ及び無電解メッキからなる群から選択した方法による、請求項71に記載の方法。
- 上記堆積工程を、ナノ粒子成長触媒薄膜をスパッタリング、蒸着、電気メッキ、ALD又はCVDで堆積させた後、ナノ粒子をCVD、プラズマ支援CVD又はレーザー処理で堆積させ、次いで燃料電池用触媒薄膜をスパッタリング、蒸着、電気メッキ、ALD又はCVDで堆積させるという一連の操作で多孔性電極基板上への連続的一体化プロセスによって行なう、請求項71に記載の方法。
- 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項71に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項71に記載の方法。
- 上記薄膜の厚さが約1〜約500オングストロームの範囲である、請求項71に記載の方法。
- 上記薄膜の厚さが約5〜約100オングストロームの範囲である、請求項76に記載の方法。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項71に記載の方法。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、CoおよびNirからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項78に記載の方法。
- 白金が上記合金の約12%まで含まれている、請求項78に記載の方法。
- 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項80に記載の方法。
- 上記薄膜が、次式の合金:
PtxVyCozNiw
(式中、
xは0.06よりも大きく1未満であり;
y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり;
x+y+z+w=1である)を含む、請求項78に記載の方法。 - 式中のxが0.12である、請求項82に記載の方法。
- 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項82に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が基板に付着している、請求項71に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が多孔性カーボン基板に付着している、請求項85に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が多孔性電極に付着している、請求項85に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が、電極と電気的に結合している、請求項85に記載の方法。
- 上記ナノ粒子がポリマー電解質膜基板に付着している、請求項85に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が、ナノチューブ、ナノファイバー、ナノホーン、ナノ粉末、ナノスフェア及び量子ドットからなる群から選択される、請求項71に記載の方法。
- 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項71に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が、長さが約50μm未満で幅が約100nm未満のナノチューブである、請求項91に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が、直径が約50nm〜約100nmのナノチューブである、請求項92に記載の方法。
- 燃料電池素子を製造する方法であって、
複数のファイバーおよび/または1つの多孔性電極材料を用意し;
その複数のファイバーおよび/またはその多孔性電極材料の表面にナノ粒子触媒を堆積させ;
そのナノ粒子触媒を利用して、その複数のファイバーおよび/またはその多孔性電極材料の表面にナノ粒子を形成し;
そのナノ粒子の表面に実質的に連続な薄膜を含む触媒活性のある層を形成することにより、触媒活性のある層で一部または全体が覆われたナノ粒子を担持した複数のファイバーを含む燃料電池素子を形成することを含む方法。 - 上記複数のファイバーが複数のカーボン・ファイバーを含む、請求項94に記載の方法。
- 上記複数のカーボン・ファイバーが多孔性電極を含む、請求項95に記載の方法。
- 上記複数のファイバーがカーボン・ファイバー紙を含む、請求項95に記載の方法。
- 上記ナノ粒子触媒がカーボン・ナノチューブ触媒であり、上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項94に記載の方法。
- 上記ナノ粒子を、化学蒸着(CVD)、プラズマ支援CVD、スパッタリング、レーザー処理及び原子層堆積(ALD)からなる群から選択した方法で形成する、請求項98に記載の方法。
- ナノ粒子触媒を堆積させることが、スパッタリング蒸着、化学蒸着(CVD)、原子層堆積(ALD)、分子ビーム・エピタキシー(MBE)、プラズマ支援気相蒸着、電子ビーム蒸着、電気メッキ及び無電解メッキからなる群から選択した方法によって上記ファイバー上に上記触媒を堆積させることを含む、請求項94に記載の方法。
- 上記触媒が、FexNiyCo1-x-y(式中、0<x<1、0<y<1)、Co1-xMox(式中、0≦x≦0.3)、Co1-x-yNixMoy(式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3)、Co1-x-y-zNixVyCrz(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2)、Ni1-x-yMoxAly(式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2)及びCo1-x-yNixAly(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2)からなる群から選択した触媒である、請求項98に記載の方法。
- 上記触媒が、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した触媒である、請求項98に記載の方法。
- 上記ナノチューブが、長さが50μm未満で幅が約100nm未満である、請求項98に記載の方法。
- 上記ナノチューブの直径が約50nm〜約100nmである、請求項98に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が、白金又は白金合金を含む実質的に連続な薄膜で覆われている、請求項98に記載の方法。
- 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項105に記載の方法。
- 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項105に記載の方法。
- 上記薄膜の厚さが約1〜約1000オングストロームの範囲である、請求項105に記載の方法。
- 上記薄膜の厚さが約5〜約500オングストロームの範囲である、請求項107に記載の方法。
- 上記薄膜の厚さが約5〜約100オングストロームの範囲である、請求項107に記載の方法。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項110に記載の方法。
- 上記薄膜が、白金(Pt)と、バナジウム(V)と、CoおよびNiからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項111に記載の方法。
- 白金が上記合金の約50%(モル比または原子の割合)まで含まれている、請求項111に記載の方法。
- 白金が上記合金の約12%(モル比または原子の割合)まで含まれている、請求項111に記載の方法。
- 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項111に記載の方法。
- 上記薄膜が、次式の合金:
PtxVyCozNiw
(式中、
xは0.06よりも大きく1未満であり;
y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり;
x+y+z+w=1である)を含む、請求項111に記載の方法。 - 式中のxが0.12である、請求項116に記載の方法。
- 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項116に記載の方法。
- 複数のファイバーおよび/または1つの多孔性電極材料を用意することが、カーボン・ファイバー紙、カーボン布又はカーボン含浸ポリマーを用意することを含んでおり;
ナノ粒子触媒を堆積させることが、その触媒を化学蒸着または物理蒸着によって堆積させることを含んでおり;
ナノ粒子を形成することが、カーボン・ナノチューブを形成することを含んでおり;
触媒活性のある層を形成することが、白金または白金合金を含む実質的に連続な薄膜を堆積させることを含んでいる、請求項94に記載の方法。 - 燃料電池で使用するカーボン・ナノチューブを製造する方法であって、
FexNiyCo1-x-y(式中、0<x<1及び0<y<1)、Co1-xMox(式中、0≦x≦0.3)、Co1-x-yNixMoy(式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3)、Co1-x-y-zNixVyCrz(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2)、Ni1-x-yMoxAly(式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2)及びCo1-x-yNixAly(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2)からなる群から選択したナノチューブ成長触媒を用意し;
その触媒上にカーボン・ナノチューブを形成することを含む方法。 - 上記触媒が、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した触媒である、請求項120に記載の方法。
- 化学蒸着(CVD)、スパッタリング、レーザー処理及び原子層堆積(ALD)からなる群から選択した方法で上記形成工程を実施する、請求項120に記載の方法。
- FexNiyCo1-x-y(式中、0<x<1及び0<y<1)、Co1-xMox(式中、0≦x≦0.3)、Co1-x-yNixMoy(式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3)、Co1-x-y-zNixVyCrz(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2)、Ni1-x-yMoxAly(式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2)及びCo1-x-yNixAly(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2)からなる群から選択したナノチューブ成長触媒を含むカーボン・ナノチューブ。
- 上記触媒が、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した触媒である、請求項123に記載のカーボン・ナノチューブ。
- 燃料電池で使用するカーボン・ナノチューブ成長触媒であって、FexNiyCo1-x-y(式中、0<x<1及び0<y<1)、Co1-xMox(式中、0≦x≦0.3)、Co1-x-yNixMoy(式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3)、Co1-x-y-zNixVyCrz(式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2)、Ni1-x-yMoxAly(式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2)及びCo1-x-yNixAly(0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2)からなる群から選択された触媒。
- Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択された、請求項125に記載の触媒。
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