JP2006312654A - 蛍光体 - Google Patents
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Abstract
より高い輝度を示す蛍光体層を得ることができる蛍光体を提供することにある。
【解決手段】
式(1)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
3(M1 1-xEux)O・mM2O・nM3O2 (1)
(ただし、式中のM1はCa、SrおよびBaからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はMgおよび/またはZnであり、M3はSiおよび/またはGeであり、mの値は0.9以上1.1以下の範囲であり、nの値は1.8以上2.2以下の範囲であり、かつxの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。)
【選択図】 なし
Description
本発明者らは、真空紫外線励起発光素子用の蛍光体として、式BaCa2MgSi2O8:Euで表される蛍光体を提案しており(特許文献1参照。)、その一実施態様として式Ba0.98Ca2Eu0.02MgSi2O8(3(Ba0.327Ca0.667Eu0.00667)O・MgO・2SiO2)で表される蛍光体を記載している。
<1>式(1)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
3(M1 1-xEux)O・mM2O・nM3O2 (1)
(ただし、式中のM1はCa、SrおよびBaからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はMgおよび/またはZnであり、M3はSiおよび/またはGeであり、mの値は0.9以上1.1以下の範囲であり、nの値は1.8以上2.2以下の範囲であり、かつxの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。)
<2>M1がBa、SrおよびCaからなる群より選ばれる2種以上の元素である前記の蛍光体。
<3>M2がMgである前記いずれかに記載の蛍光体。
<4>M3がSiである前記いずれかに記載の蛍光体。
<5>式(3)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
(Ba3-a-b-3xSraCabEu3x)MgSi2O8 (3)
(ただし、式中aの値は1.5以上2.7以下の範囲であり、bの値は0以上0.4以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲であり、a+b+3x<3である。)
<6>式(4)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
(Ba3-a-3xSraEu3x)MgSi2O8 (4)
(ただし、式中aの値は1.5以上2.7以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。)
<7>式(5)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
(Sr3-c-3xCacEu3x)MgSi2O8 (5)
(ただし、式中cの値は0を超え0.9以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。)
<8>さらにAl、Sc、Y、La、Gd、Ce、Pr、Nd、Sm、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、BiおよびMnからなる群より選ばれる1種以上の元素を含有する前記いずれかに記載の蛍光体。
<9>前記いずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする蛍光体ペースト。
<10>前記の蛍光体ペーストを基板に塗布後、熱処理することにより得られる蛍光体層。
<11>前記<1>〜<8>のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする発光素子。
<12>前記<1>〜<8>のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする電子線励起発光素子。
<13>前記<1>〜<8>のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする紫外線励起発光素子。
<14>前記<1>〜<8>のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする真空紫外線励起発光素子。
<15>前記<1>〜<8>のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする白色LED。
本発明の蛍光体は、式(1)で示される化合物を含有する。
3(M1 1-xEux)O・mM2O・nM3O2 (1)
ただし式中のM1はCa、SrおよびBaからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はMgおよび/またはZnであり、M3はSiおよび/またはGeであって、mの値は0.9以上1.1以下の範囲であり、nの値は1.8以上2.2以下の範囲であり、かつxの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。
なお、前記の式(1)で示される化合物は、式(2)で示される化合物としても表すことができる。
M1 3(1-x)Eu3xM2 mM3 nO3+m+2n (2)
また、本発明の蛍光体および該蛍光体を有する蛍光体層がさらに高い輝度を示すので、mの値は、0.93以上1.08以下が好ましく、0.96以上1.05以下がより好ましい。
また、本発明の蛍光体および該蛍光体を有する蛍光体層がさらに高い輝度を示すので、nの値は、1.9以上2.1以下が好ましく、1.95以上2.05以下がより好ましい。
(Ba3-a-b-3xSraCabEu3x)MgSi2O8 (3)
ただし、式中aの値は1.5以上2.7以下の範囲であり、bの値は0以上0.4以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲であり、a+b+3x<3である。また、式(3)において、蛍光体がさらにより高い輝度を示すので、aの値は1.8以上2.6以下の範囲であることがより好ましく、蛍光体が特に高い輝度を示しかつ該蛍光体を有する蛍光体層も特に高い輝度を示すので、2.0以上2.5以下の範囲がさらに好ましい。また、式(3)において、蛍光体がさらにより高い輝度を示すので、bの値は0.03以上0.35以下の範囲であることが好ましく、蛍光体が特に高い輝度を示しかつ該蛍光体を有する蛍光体層も特に高い輝度を示すので、0.08以上0.25以下の範囲がさらに好ましい。また、式(3)において、蛍光体がさらにより高い輝度を示しかつ該蛍光体を有する蛍光体層もさらにより高い輝度を示すので、xの値は0.00033以上0.0027以下の範囲であることがより好ましく、蛍光体が特に高い輝度を示しかつ該蛍光体を有する蛍光体層も特に高い輝度を示すので、0.0007以上0.002以下の範囲がさらに好ましい。
(Ba3-a-3xSraEu3x)MgSi2O8 (4)
ただし、式中aの値は1.5以上2.7以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。また、式(4)において、蛍光体がさらにより高い輝度を示すので、aの値は2.0以上2.65以下の範囲であることがより好ましく、蛍光体が特に高い輝度を示しかつ該蛍光体を有する蛍光体層も特に高い輝度を示すので、2.2以上2.6以下の範囲がより好ましい。また、式(4)において、蛍光体がさらにより高い輝度を示しかつ該蛍光体を有する蛍光体層もさらにより高い輝度を示すので、xの値は0.00033以上0.0027以下の範囲であることがより好ましく、蛍光体が特に高い輝度を示しかつ該蛍光体を有する蛍光体層も特に高い輝度を示すので、0.0007以上0.002以下の範囲がより好ましい。
(Sr3-c-3xCacEu3x)MgSi2O8 (5)
ただし、式中cの値は0を超え以上0.9以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。また、式(5)において、蛍光体がさらにより高い輝度を示すので、cの値は0.03以上0.8以下の範囲であることがより好ましく、0.08以上0.6以下の範囲がさらに好ましい。また、式(5)において、蛍光体がさらにより高い輝度を示し、かつ該蛍光体を有する蛍光体層もさらにより高い輝度を示すので、xの値は0.00033以上0.0027以下の範囲であることがより好ましく、0.0007以上0.002以下の範囲がさらに好ましい。
本発明の蛍光体は、例えば次のようにして製造することができる。本発明の蛍光体は、焼成により式(1)で示される化合物となる金属化合物混合物を焼成することによって製造することができる。すなわち対応する金属元素を含有する化合物を所定の組成となるように秤量し混合した後に得られた金属化合物混合物を焼成することにより製造することができる。例えば、好ましい組成の一つである式(Ba0.495Sr2.5Eu0.005)MgSi2O8で示される化合物は、BaCO3、SrCO3、MgO、SiO2、Eu2O3の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.495:2.5:1.0:2.0:0.005となるように秤量し、それらを混合して得られる金属化合物混合物を焼成することにより製造することができる。
金属化合物混合物に水酸化物、炭酸塩、硝酸塩、ハロゲン化物、シュウ酸塩など高温で分解および/または酸化しうる化合物を使用した場合、400℃から1200℃の温度範囲で保持して仮焼を行い、酸化物としたり、結晶水を除去した後に、前記の焼成を行うことも可能である。仮焼を行う雰囲気は不活性ガス雰囲気、酸化性雰囲気もしくは還元性雰囲気のいずれでもよい。また仮焼後に粉砕することもできる。
本発明の蛍光体ペーストは、本発明の蛍光体および有機物を主成分として含有し、該有機物としては、溶剤、バインダー等が挙げられる。本発明の蛍光体ペーストは、従来の発光素子の製造において使用されている蛍光体ペーストと同様に用いることができ、熱処理することにより蛍光体ペースト中の有機物を揮発、燃焼、分解等により除去し、本発明の蛍光体から実質的になる蛍光体層を得ることができる蛍光体ペーストである。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.4999:2.5:1.0:2.0:0.0001となるように秤量し、乾式ボールミルで4時間混合後、得られた金属化合物混合物をアルミナボートを用いて窒素と水素との混合ガス(水素を2体積%含有)の還元雰囲気中において1200℃で2時間保持して焼成することにより、式(Ba0.4999Sr2.5Eu0.0001)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体1を得た。この蛍光体1について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光が観測され、このとき得られた輝度を100とした(以下、蛍光体および蛍光体層の輝度は、この蛍光体1の輝度を100とした相対輝度として示した。)。さらに、この蛍光体1について、蛍光体ペーストを作製し、ガラス基板に塗布後、熱処理することにより得られた蛍光体層について発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は81であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.4995:2.5:1.0:2.0:0.0005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.4995Sr2.5Eu0.0005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体2を得た。この蛍光体2について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は102であった。さらに、この蛍光体2について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は99であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.499:2.5:1.0:2.0:0.001となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.499Sr2.5Eu0.001)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体3を得た。この蛍光体3について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は107であった。さらに、この蛍光体3について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は102であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.497:2.5:1.0:2.0:0.003となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.497Sr2.5Eu0.003)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体4を得た。この蛍光体4について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は127であった。さらに、この蛍光体4について比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は117であった。得られた結果を表1に示した。また、蛍光体4全重量に対するClの含有量は、10ppm未満であった。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.495:2.5:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.495Sr2.5Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体5を得た。この蛍光体5について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は136であった。さらに、この蛍光体5について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は106であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.495:2.5:1.05:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.495Sr2.5Eu0.005)Mg1.05Si2O8.05で表される化合物を含有する蛍光体6を得た。この蛍光体6について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は121であった。さらに、この蛍光体6について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は98であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.495:2.5:0.98:1.97:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.495Sr2.5Eu0.005)Mg0.98Si1.97O7.92で表される化合物を含有する蛍光体7を得た。この蛍光体7について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は138であった。さらに、この蛍光体7について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は101であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.492:2.5:1.0:2.0:0.008となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.492Sr2.5Eu0.008)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体8を得た。この蛍光体8について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は138であった。さらに、この蛍光体8について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は97であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.49:2.5:1.0:2.0:0.01となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.49Sr2.5Eu0.01)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体9を得た。この蛍光体9について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は139であった。さらに、この蛍光体9について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は89であった。得られた結果を表1に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.48:2.5:1.0:2.0:0.02となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.48Sr2.5Eu0.02)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体10を得た。この蛍光体10について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は144であった。さらに、この蛍光体10について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は87であった。得られた結果を表1に示した。
実施例8
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Ca:Mg:Si:Euのモル比が0.995:2.0:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.995Ca2Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体11を得た。この蛍光体11について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は105であった。さらに、この蛍光体11について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は83であった。得られた結果を表2に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.995:2.0:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.995Sr2Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体12を得た。この蛍光体12について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は129であった。比較例1より高い輝度を得た。さらに、この蛍光体12について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は104であった。得られた結果を表2に示した。
炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をSr:Ca:Mg:Si:Euのモル比が2.895:0.1:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Sr2.895Ca0.1Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体13を得た。この蛍光体13について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は143であった。比較例1より高い輝度を得た。さらに、この蛍光体13について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は119であった。得られた結果を表2に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Ca:Mg:Si:Euのモル比が2.895:0.1:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba2.895Ca0.1Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体14を得た。この蛍光体14について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は138であった。さらに、この蛍光体14について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は106であった。得られた結果を表2に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Ca:Mg:Si:Euのモル比が0.395:2.5:0.1:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.395Sr2.5Ca0.1Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体15を得た。この蛍光体15について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は146であった。さらに、この蛍光体15について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は115であった。得られた結果を表2に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Ca:Mg:Si:Euのモル比が0.295:2.5:0.2:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.295Sr2.5Ca0.2Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体16を得た。この蛍光体16について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は131であった。さらに、この蛍光体16について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は111であった。得られた結果を表2に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Ca:Mg:Si:Euのモル比が0.495:2.1:0.4:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.495Sr2.1Ca0.4Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体17を得た。この蛍光体17について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は119であった。さらに、この蛍光体17について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は90であった。得られた結果を表2に示した。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩化ストロンチウム六水和物(堺化学工業株式会社製:純度99.9%)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Euのモル比が0.495:2.5:1.0:2.0:0.005となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.495Sr2.5Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有する蛍光体18を得た。この蛍光体18について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は149であった。さらに、この蛍光体18について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は138であった。結果を表2に示した。また、蛍光体18全重量に対するClの含有量は、900ppmであった。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)と酸化イットリウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Eu:Yのモル比が0.495:2.5:1.0:2.0:0.005:0.01となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.495Sr2.5Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物を含有し、さらにYを含有する蛍光体19を得た。この蛍光体19について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は130であった。さらに、この蛍光体19について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は138であった。得られた結果を表2に示した。また、蛍光体19全重量に対するYの含有量は、1800ppmであった。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と塩基性炭酸マグネシウム(協和化学工業株式会社製:純度99%以上)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)と水酸化アルミニウム(住友化学株式会社製:純度99%以上)の各原料をBa:Sr:Mg:Si:Eu:Alのモル比が0.495:2.5:1.0:2.0:0.005:0.02となるように秤量した以外は比較例1と同様の操作を行い、式(Ba0.495Sr2.5Eu0.005)MgSi2O8で表される化合物えを含有し、さらにAlを含有する蛍光体20を得た。この蛍光体20について、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は108であった。さらに、この蛍光体20について、比較例1と同様の操作によって蛍光体層を得、発光輝度の測定を行ったところ青色の発光を示し相対輝度は92であった。得られた結果を表2に示した。また、蛍光体20全重量に対するAlの含有量は、1100ppmであった。
Claims (15)
- 式(1)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
3(M1 1-xEux)O・mM2O・nM3O2 (1)
(ただし、式中のM1はCa、SrおよびBaからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はMgおよび/またはZnであり、M3はSiおよび/またはGeであり、mの値は0.9以上1.1以下の範囲であり、nの値は1.8以上2.2以下の範囲であり、かつxの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。) - M1がBa、SrおよびCaからなる群より選ばれる2種以上の元素である請求項1記載の蛍光体。
- M2がMgである請求項1または2に記載の蛍光体。
- M3がSiである請求項1〜3のいずれかに記載の蛍光体。
- 式(3)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
(Ba3-a-b-3xSraCabEu3x)MgSi2O8 (3)
(ただし、式中aの値は1.5以上2.7以下の範囲であり、bの値は0以上0.4以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲であり、a+b+3x<3である。) - 式(4)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
(Ba3-a-3xSraEu3x)MgSi2O8 (4)
(ただし、式中aの値は1.5以上2.7以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。) - 式(5)で表される化合物を含有することを特徴とする蛍光体。
(Sr3-c-3xCacEu3x)MgSi2O8 (5)
(ただし、式中cの値は0を超え0.9以下の範囲であり、xの値は0.00016以上0.003未満の範囲である。) - さらにAl、Sc、Y、La、Gd、Ce、Pr、Nd、Sm、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、BiおよびMnからなる群より選ばれる1種以上の元素を含有する請求項1〜7のいずれかに記載の蛍光体。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする蛍光体ペースト。
- 請求項9記載の蛍光体ペーストを基板に塗布後、熱処理することにより得られる蛍光体層。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする発光素子。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする電子線励起発光素子。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする紫外線励起発光素子。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする真空紫外線励起発光素子。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の蛍光体を有することを特徴とする白色LED。
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