JP2005149847A - 燃料電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 従来の製造方法よりも、電極触媒層もしくは電極層を高精度で形成することができる燃料電池の製造方法を提供する。
【解決手段】 電解質層１を用意した後、スクリーン印刷法により、電解質層１の表面に触媒と、電解質溶液と、溶剤とを含む混合溶液を直接塗布する。これにより、電解質層１の表面に電極触媒層２を形成する。その後、ガス拡散層を用意し、電気触媒層２とガス拡散層とを張り合わせることで、ガス拡散層を電極触媒層２の外側に配置する。さらに、セパレータをガス拡散層の外側に配置する。
【選択図】 図３

Description

本発明は、燃料電池の製造方法に関するものである。

現在、自動車用、携帯機器用、据置用燃料電池において、ＰＥＦＣ（固体高分子電解質型燃料電池）が開発の主流となっている。このＰＥＦＣは、電解質層、電極触媒層、ガス拡散層が、電解質層を中心にしてほぼ対称に積層され、この積層されたものがセパレータによって狭持された構造となっている。

そして、燃料電池を構成しているもののうち、電極触媒層は、従来では、主に転写法により形成されている。ここで、図４に転写法による電極触媒層の形成方法を示す。

図４（ａ）に示すように、触媒と電解質溶液と溶剤とを混合した混合溶液３１を、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）膜３２等の剥離性の高い膜上にキャストする。ここで、電解質溶液とは電解質を液体状にしたものである。これにより、任意のパターン形状の電極触媒層３３が形成される。

そして、電極触媒層３３をＰＴＦＥ膜３２上で乾燥した後、図４（ｂ）に示すように、このＰＴＦＥ膜３２上に電解質層３４をのせ、ＰＴＦＥ膜３２と電解質層３４とをホットプレスする。

その後、図４（ｃ）に示すように、ＰＴＦＥ膜３２と電解質層３４とを上下反転させ、ＰＴＦＥ膜３２を剥がす。これにより、電極触媒層２が電解質層３４に転写される（例えば、特許文献１参照）。
特開２００３−１２３７９２号公報

電極触媒層は、電解質層に対して対称な形状で接しており、水素と酸素から水が生成されるための３相界面と呼ばれる反応場における触媒の役目と、その反応場で発生する電気（電子）を集電するパスの役目を担っている。このため、電極触媒層の形成では、電極触媒層が所望の形状となるように、また、膜厚が面内で均一となるように、電極触媒層を形成することが求められる。

しかし、上記した方法では、キャストの際、電極触媒層３３の膜厚が全面で均一となるようにキャストする必要があり、また、ホットプレスの際では、電極触媒層３３の膜厚が全面で均一となるように、圧力を制御する必要がある。このように、上記した方法では、キャストの工程と、ホットプレスの工程のそれぞれで電極触媒層３３の膜厚が均一となるように制御する必要があり、電極触媒層３３の膜厚の面内ばらつきが発生する要因となる工程が２つあった。

また、転写の際、転写不良によって電極触媒層３３の一部が欠けることがある。特に、電極触媒層３３の形状を微細な形状とした場合に転写不良の発生が多く、形成された電極触媒層３３の形状精度が低い。

また、このような問題は、上記した電極触媒層を形成する場合だけでなく、電極層と、触媒層とを別々に形成する場合においても、同様に発生する問題である。

本発明は、上記点に鑑み、従来の製造方法よりも、電極触媒層もしくは電極層を高精度で形成することができる燃料電池の製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、電解質層を用意する工程と、ガス拡散層を用意する工程と、ガス拡散層を用意した後、スクリーン印刷法により、ガス拡散層を被塗布材料として、被塗布材料の表面に触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、ガス拡散層の表面に電極触媒層を形成する工程と、電解質層と電極触媒層とを張り合わせることで、電解質層の両側に電極触媒層を配置し、電極触媒層の外側にガス拡散層を配置する工程とを有することを特徴としている。

一般に、スクリーン印刷法による印刷物の膜厚制御は、上記した転写法でのキャストの際での膜厚制御や、ホットプレスの際での膜厚制御と比較して、容易であり、スクリーン印刷法は上記したキャストやホットプレスと比較して、印刷物の膜厚の精度が高い。

また、スクリーン印刷法によれば、使用するスクリーンの厚さを任意に調整することで、所望の厚さの電極触媒層を１回の工程で形成することができる。これにより、転写法で電界触媒層の形成していた従来の燃料電池の製造方法と比較して、形成された電界触媒層の膜厚の面内ばらつきが発生する要因となる工程を少なくすることができるので、電極触媒層の膜厚の精度を従来の製造方法よりも高くすることができる。

また、転写法では、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することが困難であったが、スクリーン印刷法によれば、転写法で電極触媒層を形成した場合と比較して、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することができる。

以上のことから、本発明によれば、転写法で電界触媒層の形成していた従来の燃料電池の製造方法と比較して、電極触媒層を高精度に形成することができる。

なお、被塗布材料に塗布する溶液としては、電解質が含まれているものを用いることが好ましい。

また、溶液が塗布される被塗布材料を、請求項１に示すようにガス拡散層としたり、請求項３に示すように電解質層としたり、請求項５に示すように電解質層とガス拡散層の両方としたりすることができる。

請求項５に示すように、電解質層とガス拡散層の両方を被塗布材料とする場合では、電解質層とガス拡散層の両方の表面上に、電気抵抗が小さい電極触媒層を直接形成し、その後、それらの電極触媒層を張り合わせている。このため、電解質層とガス拡散層との間における接触抵抗（電気抵抗）を、電解質層の表面上のみに電極触媒層を形成した場合と比較して、小さくすることができる。

また、請求項２、４、６に示すように、被塗布材料（請求項２ではガス拡散層、請求項４では電解質層、請求項６では電解質層とガス拡散層の両方）に、あらかじめアライメントマークを形成しておくことで、微細な電極触媒層を容易に形成することができる。

請求項７に記載の発明では、電解質層を用意する工程と、電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、電解質層の表面に金属と溶剤を含む溶液を直接塗布することで、電解質層の表面に電極層を形成する工程と、電極層の外側に触媒層を配置する工程と、ガス拡散層を電極触媒層の外側に配置する工程とを有することを特徴としている。

このように、電極触媒層だけでなく電極層を形成することもできる。また、請求項８に示すように、電解質層にあらかじめアライメントマークを形成しておくことが好ましい。

また、請求項９に示すように、被塗布材料を電解質層とする場合では、多孔質材料で補強された電解質層を用いることが好ましい。電解質層に溶液を塗布したとき、電解質層が溶剤により膨潤収縮するのを防ぐためである。

また、電極触媒層もしくは電極層の形成では、請求項１０に示すように、被塗布材料を固定する定盤部（１１）に細孔（１１ａ）が設けられており、細孔から吸引を行う吸引手段（１２）を有するスクリーン印刷機を用い、細孔から被塗布材料を吸引するともに、溶液中から気化した溶剤を吸引しながら、電極触媒層もしくは電極層を形成することが好ましい。

また、請求項１１に示すように、被塗布材料を固定する定盤部（１１）の温度を調節する手段を備えるスクリーン印刷機を用い、定盤部の温度を溶剤の沸点以上の温度に保持しながら、電極触媒層もしくは電極層を形成することが好ましい。

また、請求項１２に示すように、被塗布材料および被塗布材料を固定する定盤部（１１）とを密閉する密閉容器（２１）と、密閉容器外部の雰囲気に対して密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段（１２）とを有するスクリーン印刷機を用い、密閉容器内部を負圧雰囲気として、電極触媒層もしくは電極層を形成することが好ましい。

また、請求項１３に示すように、密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段（２３）を有するスクリーン印刷機を用い、密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、電極触媒層もしくは電極層を形成することが好ましい。

なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示す一例である。

（第１実施形態）
図１に本発明の第１実施形態における燃料電池の構成を示す。この燃料電池は、例えばＰＥＦＣであり、図１に示すように、電解質層１と、電解質層１の両側に配置された電極触媒層２と、電極触媒層２の外側に配置されたガス拡散層３とを備えている。そして、これらがガス流路４ａ付きのセパレータ４により狭持された構成となっている。

次に、この燃料電池の製造方法を説明する。本実施形態の製造方法は、電極触媒層２の形成方法として、スクリーン印刷法を用いている点が従来の製造方法と異なっており、その他は従来と同様である。したがって、以下では、主に電極触媒層２の形成方法を説明する。

まず、電解質層１を用意する工程を行う。この工程では、多孔質材料により補強された電解質層１を用意する。この電解質層１は多孔質材料の中に電解質を入れることで形成されたものであり、多孔質材料が骨組みとなっている。

続いて、スクリーン印刷法により、電解質層１の表面上に電極触媒層２を形成する工程を行う。ここで、図２に電極触媒層２を形成する際に用いるスクリーン印刷機の構成を示す。図２に示すように、本実施形態で使用するスクリーン印刷機は、定盤部１１と、ポンプ１２と、除外装置１３と、枠１４と、スクリーン１５と、スキージ１６とを備えている。

定盤部１１はインクが塗布される被塗布材料（図２では、電解質層１である）を固定するものである。定盤部１１は、図２に示すように、被塗布材料が固定される面に細孔１１ａが設けられている。この細孔１１ａは、定盤部１１のうち、被塗布材料が固定される範囲だけでなく、被塗布材料が固定されない部位にも設けられており、広い範囲に渡って定盤部１１に設けられている。

また、スクリーン印刷機は定盤部１１の温度を調節することができる手段を有しており、定盤部１１の温度を所定の温度に保持できるようになっている。これにより、本実施形態のスクリーン印刷機は、少なくとも被塗布材料が固定される部位を所定の温度に保持することができる。

ポンプ１２は、定盤部１１の細孔１１ａと接続されており、細孔１１ａから定盤部１１の表面上に位置する被塗布材料および気体を吸引するものである。ポンプ１２は、後に説明するように、アルコール系溶剤等の溶剤を吸引するため、ポンプ１２としてオイルフリー（ドライ）ポンプが用いられている。このポンプ１２が本発明の吸引手段に相当する。

除外装置１３は、ポンプ１２に接続されており、細孔１１ａからポンプ１２で吸引した溶剤をポンプ１２から除外するものである。

枠１４はスクリーン１５の周囲に取り付けられたものである。スクリーン１５は任意パターン形状に食刻された部分１５ａを有している。この食刻された部分１５ａからスキージ１６によって、被塗布材料に対してインクが押し出されることで、インクが被塗布材料に塗布される。

この電極触媒層２を形成する工程では、このように構成されたスクリーン印刷機を使用する。まず、図２に示すように、用意した電解質層１を定盤部１１にのせる。続いて、電解質層１に対してスクリーン印刷を行う。この印刷方法は、一般的なスクリーン印刷法と同じである。具体的には、スクリーン１５上でスキージ１６に圧力をかけることで、スクリーン１５の食刻された部分１５ａからインクを押し出す。これにより、電解質層１の表面上にインクが直接塗布され、電解質層１の表面上に所望の形状の電極触媒層２が形成される。

ここで、インクとしては、触媒と電解質溶液と溶剤を混合した混合溶液を用いる。この混合溶液が本発明の溶液に相当する。触媒、溶剤としては、従来と同様に、それぞれ、例えば、白金担持カーボン、アルコール系溶剤を用いることができる。電解質溶液は、アルコール系溶剤等の溶剤により電解質を液状にしたものであり、触媒に対するバインダーの役目を果たすものである。また、混合溶液に電解質を含めているのは、電解質領域を電解質層１から電極触媒層２中に向けて３次元的に広げて、３相界面領域を広げるためである。

このように、電解質溶液を含む混合溶液を用いた場合、この混合溶液中には電解質を溶かす成分（溶剤）が含まれている。このため、この混合溶液を直接、電解質層１の表面上に、塗布した場合、電解質層１によっては、溶剤により膨潤収縮するという問題が発生するおそれがある。電解質層１が膨潤すると、電解質層１の表面に凹凸が発生することがあるため、その後の塗布工程で、電極触媒層２の厚さにむらができたり、電解質層１の凹凸面で液だれが発生したりすることが考えられる。

そこで、本実施形態では、これを防止するため、上記した構成であるスクリーン印刷機を用いて、このスクリーン印刷機を以下のように制御して、電解質層１の表面上にインクを直接塗布するようにしている。

第１に、定盤部１１の細孔１１ａから電解質層１を吸引するようにポンプ１２を稼働させる。これにより、電解質層１の表面に混合溶液を塗布するとき、電解質層１を定盤部１１に吸着させるとともに、電解質層１の表面上の電極触媒層２から気化する溶剤を吸引除去することができる。言い換えると、細孔１１ａからポンプ１２により吸引しているので、電解質層１の表面上に塗布された混合溶液中の溶剤の気化を促進させることができる。また、細孔１１ａは、定盤部１１の広い範囲に設けられているので、電解質層１の表面上に塗布された混合溶液中の溶剤の気化が促進されている。

第２に、定盤部１１が、上記した混合溶液中の溶剤が気化しやすい温度、例えば、溶剤の沸点付近の温度に保温されるように、温度調整手段を制御する。これにより、電解質層１の表面に混合溶液を塗布したときにおける混合溶液中の溶剤の気化を促進させている。

第３に、電解質層１の表面に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤が気化しやすいように、押し出し時間や、電解質膜１とスクリーン１５との距離を調節している。

このようにして、本実施形態では、電解質層１に混合溶液を塗った瞬間に、混合溶液が乾くようにしている。これにより、溶剤による電解質層１の膨潤の影響を抑制して、電解質層１の表面上に混合溶液を塗布することができる。

また、本実施形態では、電解質層１として多孔質材料で補強したものを用いていることで、電解質層１が混合溶液中の溶剤により膨潤収縮するのを抑制している。なお、多孔質材料の代わりに、有機材料や無機材料で構成された短繊維、長繊維で補強された電解質層１を用いることもできる。

なお、スクリーン印刷法により、電解質層１に混合溶液を塗布（印刷）する場合、電解質層１の印刷面への圧力を任意に調節して印刷することが可能であるため、混合溶液中の溶剤添加量は少なくて良い。このため、スクリーン印刷法に用いる混合溶液は、従来の転写法で用いていた混合溶液よりも、混合溶液中の溶剤添加量が少なくなっている。

また、電解質層１の表面上に微細な電極触媒層２を形成する場合では、電解質層１を用意する工程で、表面にあらかじめアライメントマークが形成された電解質層１を用意する。そして、電極触媒層２を形成する工程で、このアライメントマークを基準として、電極触媒層２の形成位置を確認し、電極触媒層２を形成することが望ましい。これにより、電解質層１と電極触媒層２との位置合わせが容易であり、微細な電極触媒層２を簡便に形成することができる。

電極触媒層２を形成する工程の後、ガス拡散層３を用意する工程を行う。そして、電極触媒層２の外側にガス拡散層３を配置する工程を行う。この工程ではガス拡散層３を電極触媒層２に張り合わせる。

その後、セパレータ４を用意する工程と、ガス拡散層３の外側にセパレータ４を配置する工程を行う。これにより、図１に示す燃料電池が完成する。

本実施形態では、以上説明したように、スクリーン印刷法により、電解質層１の表面上に混合溶液を直接塗布することで、電解質層１の表面上に電極触媒層２を形成している。

スクリーン印刷法では、電解質層１の表面上に形成された電極触媒層２の厚さは、スクリーン１５の厚みやインク量によって決まる。このため、上記背景技術の欄で説明した転写法におけるキャストの工程や、ホットプレスの工程での膜厚制御と比較して、スクリーン印刷法の方が電極触媒層２の膜厚を制御しやすく、形成された電極触媒層２の膜厚の精度が高い。

また、スクリーン印刷法では、電極触媒層２に必要な触媒成分量（ｇ／ｃｍ^２）、いわゆる目付量を確保するようにスクリーン１５の厚みを任意に変更すれば、１回の混合溶液の塗布により、電解質層１の表面上に所望厚さの電極触媒層２を形成することができる。

これにより、スクリーン印刷法によれば、上記した転写法と比較して、形成された電界触媒層２の膜厚の面内ばらつきが発生する要因となる工程を減らすことができるので、電極触媒層２の膜厚の精度を従来の製造方法よりも高くすることができる。

また、転写法では、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することができなかったが、スクリーン印刷法によれば、転写法で電極触媒層を形成した場合と比較して、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することができる。

したがって、本実施形態の燃料電池の製造方法によれば、転写法で電界触媒層２を形成していた従来の燃料電池の製造方法と比較して、電極触媒層２を高精度に形成することができる。これにより、微細な形状の電極触媒層２を従来よりも歩留まり良く形成することができる。

また、本実施形態の燃料電池の製造方法によれば、１回の混合溶液の塗布により電極触媒層２を形成することができるので、電極触媒層２を形成する際の工程数や工程時間を、従来における燃料電池の製造方法と比較して、減少させることができる。これにより、従来における燃料電池の製造方法と比較して、燃料電池の製造コストを低減させることができる。

なお、本実施形態では、混合溶液が塗布される被塗布材料を電解質層１とする場合を例として説明したが、これに限らず、被塗布材料をガス拡散層３とすることもできる。

この場合、電解質層１を用意する工程と、ガス拡散層３を用意する工程の後、スクリーン印刷法により、ガス拡散層３の表面に混合溶液を直接塗布することで、ガス拡散層３の表面に電極触媒層２を形成する工程を行う。このときの電極触媒層２の形成方法は、上記した被塗布材料を電解質層１とした場合と同様である。

その後、電解質層１と電極触媒層２とを張り合わせることで、電解質層１の両側に電極触媒層２を配置し、電極触媒層２の外側にガス拡散層３を配置する工程を行う。そして、ガス拡散層３の外側にセパレータ４を配置する工程を行う。このようにして燃料電池を製造することもできる。

この場合においても、スクリーン印刷法により電極触媒層２をガス拡散層３の表面上に形成していることから、上記した被塗布材料を電解質層１とした場合と同様の効果を有している。また、この場合、ガス拡散層３の表面上に混合溶液を塗布することから、溶剤によって電解質層１が膨潤することがない。

また、被塗布材料を電解質層１とガス拡散層３の両方とすることもできる。この場合、電解質層１を用意する工程と、ガス拡散層３を用意する工程の後、スクリーン印刷法により、電解質層１およびガス拡散層３の表面に混合溶液を直接塗布することで、電解質層１およびガス拡散層３の表面に電極触媒層２を形成する工程を行う。このときの電極触媒層２の形成方法も、上記した被塗布材料を電解質層１とした場合と同様である。

その後、電解質層１表面に形成された電極触媒層２と、ガス拡散層３表面に形成された電極触媒層２とを張り合わせることで、電解質層１の両側に電極触媒層２を配置し、電極触媒層２の外側にガス拡散層３を配置する工程を行う。そして、ガス拡散層３の外側にセパレータ４を配置する工程を行う。このようにして燃料電池を製造することもできる。

ここで、電極触媒層２は電解質層１およびガス拡散層３と比較して電気抵抗が小さいものである。そこで、このように、電解質層１およびガス拡散層３の両方の表面上に電極触媒層２を形成し、これらを張り合わせることで、単に電解質層１、電極触媒層２、ガス拡散層３とを重ねた場合と比較して、電解質層１と電極触媒層２との間の接触抵抗と、電極触媒層２とガス拡散層３との間の接触抵抗を小さくすることができる。

ここで、従来においても、転写法により電解質層１の表面と、ガス拡散層３の表面の両方に電極触媒層２を形成し、これらの電極触媒層２同士を貼り付ける方法が考えられる。しかし、転写法よりもスクリーン印刷法の方が電極触媒層２を高精度に形成することができる。このことから、被塗布材料を電解質層１とガス拡散層３の両方とした場合においても、転写方と比較して、電極触媒層２を高精度に形成することができる。

なお、被塗布材料をガス拡散層３もしくは電解質層１とガス拡散層３の両方とする場合においても、被塗布材料に、微細な電極触媒層２を簡便に形成しやすいように、アライメントマークをあらかじめ形成しておくのが良い。

（第２実施形態）
本実施形態は、第１実施形態に対して、スクリーン印刷の方法が異なっている。

図３に第２実施形態におけるスクリーン印刷機の構成を示す。本実施形態では、図３に示すように、図２に示すスクリーン印刷機に対して、さらに、密閉容器２１と、不活性ガス導入口２２と、不活性ガス導入手段２３とを有するスクリーン印刷機を用いる。なお、以下では、被塗布材料を電解質層１とする場合を例として説明するが、被塗布材料をガス拡散層３もしくは電解質層１とガス拡散層３との両方とした場合においても同様である。

スクリーン印刷機の密閉容器２１は、定盤部１１と定盤部１１上に固定された電解質層１とを密閉するものである。ただし、密閉容器２１には不活性ガス導入口２２が設けられているため、密閉容器２１は疑似密閉構造となっている。

不活性ガス導入手段２３は不活性ガス導入口２２と接続されている。不活性ガスとしては、窒素ガスを用いることができる。

そして、本実施形態では、第１実施形態で説明した電極触媒層２を形成する工程で、不活性ガス導入手段２３により、不活性ガス導入口２２から密閉容器２１の内部に不活性ガスを導入させ、密閉容器２１の内部雰囲気を対流させながら、スクリーン印刷を行う。

このように、本実施形態では、電解質層１および定盤部１１が密閉容器２１により、密閉されている。このため、電解質層１に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤が気化しても密閉容器２１内に留めることができる。

また、ポンプ１２より、密閉容器２１内部の気体が吸引されるので、密閉容器２１の内部は、密閉容器２１の外部の雰囲気に対して、負圧雰囲気となる。これにより、電解質層１に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤の気化を促進させることができる。なお、本実施形態では、このポンプ１２が本発明の負圧雰囲気とする手段に相当する。

また、本実施形態では、密閉容器２１内に不活性ガスを導入することで、密閉容器２１内の雰囲気を対流させていることからも、電解質層１に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤の気化を促進させることができる。

また、密閉容器２１に不活性ガス導入口２２を設けない場合、ポンプ１２により、密閉容器２１の内部の気体を吸引しすぎて、電解質層１が細孔１１ａに引き込まれ、電解質層１が変形してしまう恐れがある。これを防ぐ手段として、空気を密閉容器２１内に導入する方法が考えられる。しかし、空気雰囲気中では、電極触媒層２が酸化したり、電極触媒層２中の触媒が自然発火する恐れがある。

そこで、本実施形態のように、密閉容器２１に不活性ガス導入口２２を設け、密閉容器２１の内部に不活性ガスを導入して、密閉容器２１の内部を一定の負圧に保つことで、電解質層１の変形を抑制することができる。

なお、上記したように、図３では、密閉容器２１の内部を負圧雰囲気とする手段として、ポンプ１２を用いる場合を例として説明したが、ポンプ１２の代わりに、他の負圧雰囲気とするための手段を用いることもできる。

（第３実施形態）
第１、第２実施形態では、電極触媒層２を備える燃料電池を製造する場合を例として説明したが、電極触媒層２の代わりに電極層と触媒層とを別々に形成する場合にも本発明を適用することができる。

電解質層と、この電解質層の両側に配置された電極層と、この電極層の外側に順に配置された触媒層およびガス拡散層とを備える燃料電池を製造する場合を説明する。この場合、電解質層を用意する工程を行い、電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、電解質層の表面に金属と溶媒を含む溶液を直接塗布することで、電解質層の表面に電極層を形成する工程を行う。

この工程は、第１実施形態で用いていた混合溶液の代わりに、金属が溶剤によって液状となった金属ペーストを用いている。金属としては、耐酸性で、導電性が高い金属を用いることが好ましい。例えば、銀、金、白金等を用いることができる。なお、使用するスクリーン印刷機や印刷方法は第１実施形態と同様である。

また、本実施形態においても、この工程で、電解質層の表面上に微細な電極層を簡便に形成できるように、あらかじめ電解質層にアライメントマークを形成しておくのが好ましい。

その後、電極層の外側に触媒層を配置する工程を行い、ガス拡散層を電極触媒層の外側に配置する工程を行う。

本実施形態においても、スクリーン印刷法により、電極層を形成しているので、第１実施形態と同様の効果を有している。

（他の実施形態）
上記した各実施形態において、電解質層１の表面上に電極触媒層２もしくは電極層を形成する場合では、電解質層１の表面上に電極触媒層２等を形成する工程の前に、以下の工程を行うこともできる。

例えば、吸湿性が高く、空気中の水分を吸うことでも変形をおこしやすい電解質膜１を用いる場合、電解質層１の表面上に電極触媒層２等を形成する工程を行う前から、電解質層１の表面に凹凸が生じているときがある。

そこで、このような電解質層１を用いる場合では、電解質層１に混合溶液を塗布する直前に、電解質膜１を定盤部１１に固定し、スクリーン印刷機に付属したスクラバーもしくはドクターブレードを用いて、適当な引圧をかけた状態で、電解質層１の表面をなぞる工程を行う。これにより、電解質膜１上に発生した凹凸を平坦に修正する。

その後、電極触媒層２等を形成する工程で、上記した各実施形態と同様に、スクリーン印刷法により電解質層１の表面上に電極触媒層２を形成する。

このように、混合溶液を塗布する直前に、電解質層１の表面をならしてから、混合溶液を塗布することで、電極触媒層２等の膜厚にむらができたり、電解質層１の表面上の凹凸面で液だれが発生したりするのを抑制することができる。

また、上記した各実施形態では、ＰＥＦＣを製造する場合を例として説明したが、電解質層と、電極触媒層（もしくは電極と触媒層）と、ガス拡散層とが順に積層されている燃料電池であれば、他の燃料電池の製造方法にも本発明を適用することができる。例えば、 ＡＦＣ（アルカリ型燃料電池）、ＰＡＦＣ（リン酸型燃料電池）、ＭＣＦＣ（溶融炭酸塩型燃料電池）、ＳＯＦＣ（固体電解質型燃料電池）の製造方法においても、本発明を適用することができる。

本発明の燃料電池の構成を示す図である。 本発明の第１実施形態におけるスクリーン印刷機の断面図である。 本発明の第２実施形態におけるスクリーン印刷機の断面図である。 従来における電極触媒層の形成方法を説明するための図である。

符号の説明

１…電解質層、２…電極触媒層、３…ガス拡散層、４…セパレータ、
１１…定盤部、１２…ポンプ、１３…除外装置、１４…枠、
１５…スクリーン、１６…スキージ、２１…密閉容器、
２２…不活性ガス導入口、２３…不活性ガス導入手段。

Claims (13)

1. 電解質層（１）と、前記電解質層の両側に配置された電極触媒層（２）と、前記電極触媒層の外側に配置されたガス拡散層（３）とを備える燃料電池の製造方法において、
   前記電解質層を用意する工程と、
   前記ガス拡散層を用意する工程と、
   前記ガス拡散層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記ガス拡散層を被塗布材料として、前記被塗布材料の表面に触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成する工程と、
   前記電解質層と前記電極触媒層とを張り合わせることで、前記電解質層の両側に前記電極触媒層を配置し、前記電極触媒層の外側に前記ガス拡散層を配置する工程とを有することを特徴とする燃料電池の製造方法。
2. 前記ガス拡散層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記ガス拡散層を用意し、
   前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池の製造方法。
3. 電解質層（１）と、前記電解質層の両側に配置された電極触媒層（２）と、前記電極触媒層の外側に配置されたガス拡散層（３）とを備える燃料電池の製造方法において、
   前記電解質層を用意する工程と、
   前記電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記電解質層を被塗布材料として、前記被塗布材料の表面に、触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、前記電解質層の表面に前記電極触媒層を形成する工程と、
   前記ガス拡散層を用意する工程と、
   前記電気触媒層と前記ガス拡散層とを張り合わせることで、前記ガス拡散層を前記電極触媒層の外側に配置する工程とを有することを特徴とする燃料電池の製造方法。
4. 前記電解質層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記電解質層を用意し、
   前記電解質層の表面に前記電極触媒層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記電解質層の表面に前記電極触媒層を形成することを特徴とする請求項３に記載の燃料電池の製造方法。
5. 電解質層（１）と、前記電解質層の両側に配置された電極触媒層（２）と、前記電極触媒層の外側に配置されたガス拡散層（３）とを備える燃料電池の製造方法において、
   前記電解質層を用意する工程と、
   前記ガス拡散層を用意する工程と、
   前記電解質層およびガス拡散層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記電解質層および前記ガス拡散層を被塗布材料として、前記被塗布材料の表面に触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、前記電解質層および前記ガス拡散層の両表面に前記電極触媒層を形成する工程と、
   前記電解質層表面に形成された前記電極触媒層と、前記ガス拡散層表面に形成された前記電極触媒層とを張り合わせることで、前記電解質層の両側に前記電極触媒層を配置し、前記電極触媒層の外側に前記ガス拡散層を配置する工程とを有することを特徴とする燃料電池の製造方法。
6. 前記電解質層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記電解質層を用意し、
   前記ガス拡散層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記ガス拡散層を用意し、
   前記電解質層および前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記電解質層および前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成することを特徴とする請求項５に記載の燃料電池の製造方法。
7. 電解質層と、前記電解質層の両側に配置された電極層と、前記電極層の外側に順に配置された触媒層およびガス拡散層とを備える燃料電池の製造方法において、
   前記電解質層を用意する工程と、
   前記電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記電解質層の表面に金属と溶剤を含む溶液を直接塗布することで、前記電解質層の表面に前記電極層を形成する工程と、
   前記電極層の外側に前記触媒層を配置する工程と、
   前記ガス拡散層を前記触媒層の外側に配置する工程とを有することを特徴とする燃料電池の製造方法。
8. 前記電解質層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記電解質層を用意し、
   前記電解質層の表面に前記電極層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記電解質層の表面に前記電極層を形成することを特徴とする請求項７に記載の燃料電池の製造方法。
9. 前記電解質層を用意する工程では、多孔質材料で補強された前記電解質層を用意することを特徴とする請求項３ないし８のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
10. 前記電極触媒層もしくは前記電極層を形成する工程では、前記被塗布材料を固定する定盤部（１１）に細孔（１１ａ）が設けられており、前記細孔から吸引を行う吸引手段（１２）を有するスクリーン印刷機を用い、前記細孔から前記被塗布材料を吸引するともに、前記溶液中から気化した前記溶剤を吸引しながら、前記電極触媒層もしくは前記電極層を形成することを特徴とする請求項１ないし９のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
11. 前記電極触媒層もしくは前記電極層を形成する工程では、前記被塗布材料を固定する定盤部（１１）の温度を調節する手段を備えるスクリーン印刷機を用い、前記定盤部の温度を前記溶剤の沸点以上の温度に保持しながら、前記電極触媒層もしくは前記電極層を形成することを特徴とする請求項１ないし１０のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
12. 前記電極触媒層もしくは前記電極層を形成する工程では、前記被塗布材料および前記被塗布材料を固定する定盤部（１１）とを密閉する密閉容器（２１）と、前記密閉容器外部の雰囲気に対して前記密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段（１２）とを有するスクリーン印刷機を用い、前記密閉容器内部を負圧雰囲気として、前記電極触媒層もしくは前記電極層を形成することを特徴とする請求項１ないし１１のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
13. 前記スクリーン印刷機は、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段（２３）を有しており、前記前記密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、前記電極触媒層もしくは前記電極層を形成することを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池の製造方法。
    

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