JP2004531630A - ポリ（アリーレンエーテル）−ポリオレフィン組成物、その製造方法、及びそれから得られる物品 - Google Patents

ポリ（アリーレンエーテル）−ポリオレフィン組成物、その製造方法、及びそれから得られる物品 Download PDF

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Abstract

熱可塑性組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、並びに約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマーを含む。かかる組成物は剛性、衝撃強さ及び耐熱性の優れたバランスを示し、自動車のフェーシア、自動車のフロントエンドモジュール、自動車のグリル開口強化材、食品トレイ及び電動工具ケーシングを始めとする各種の用途のために有用である。

Description

【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリ（アリーレンエーテル）−ポリオレフィン組成物、その製造方法、及びそれから得られる物品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリ（アリーレンエーテル）とポリオレフィンからなる組成物は当技術分野で公知であり、さらに特定の耐衝撃性改良剤及び相溶化剤を含む組成物も既に記載されている。
【０００３】
Ｄｅｌ Ｇｉｕｄｉｃｅ他の米国特許第４７１３４１６号には、広義には、（ａ）ポリフェニレンエーテル、（ｂ）ＰＰＥと非相容性の熱可塑性ポリマー、及び（ｃ）ポリフェニレンエーテル（ａ）と相溶性のビニル芳香族モノマー単位のブロック１以上と、熱可塑性ポリマー（ｂ）と同種又は（ｂ）と相溶性のモノマー単位の１以上のブロックとからなる高分子相溶性向上剤を含む組成物が記載されている。
【０００４】
Ｙａｍａｕｃｈｉ他の米国特許第４７６４５５９号には、（ａ）スチレン樹脂を含んでいてもよいし含んでいなくてもよい低重合度のポリフェニレンエーテル、（ｂ）ポリオレフィン、及び（ｃ）スチレン化合物／共役ジエンブロックコポリマー又はその水素化生成物を含む組成物が広義に記載されている。
【０００５】
Ｓｈｉｂｕｙａ他の米国特許第４８６３９９７号には、（ａ）ポリオレフィン樹脂、（ｂ）ポリフェニレンエーテル樹脂、及び（ｃ）アルケニル芳香族化合物から誘導された繰返し単位を４５〜８０重量％含有するアルケニル芳香族化合物と共役ジエンの水素化ブロックコポリマーを含む組成物が広義に記載されている。
【０００６】
Ｓｈｉｒａｋｉ他の米国特許第４９９４５０８号には、広義には、（ａ）主としてビニル芳香族化合物からなる１種以上のポリマーブロック及び主として共役ジエン化合物からなる１種以上のポリマーブロックを有する特定の水素化ブロックコポリマー１〜９９重量部、並びに（ｂ）粘着付与樹脂、熱可塑性樹脂及び歴青質物質からなる群から選択される１種以上の熱可塑性物質９９〜１重量部を含む組成物が記載されている。熱可塑性樹脂には、とりわけ、ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリフェニレンエーテルが包含される。
【０００７】
Ｆｕｒｕｔａ他の米国特許第５０７１９１２号には、広義には、（ａ）ポリフェニレンエーテル、（ｂ）スチレン−変性プロピレンポリマー又はスチレン−変性プロピレンポリマーとポリプロピレンを含有する組成物、及び（ｃ）一方が（ａ）と相溶性で他方が（ａ）と非相容性の２種類以上のゴム状物質を含む組成物が記載されている。
【０００８】
Ｍａｒｕｙａｍａ他の米国特許第５０８１１８７号には、広義には、（ａ）ポリオレフィン、（ｂ）ポリフェニレンエーテル、（ｃ）部分水素化アルケニル芳香族化合物−イソプレンブロックコポリマー、及び（ｄ）アルケニル芳香族化合物−共役ジエンブロックコポリマーを特定の量で含む組成物が記載されている。
【０００９】
Ｔａｎａｋａ他の米国特許第５４１８２８７号には、広義には、（ａ）ポリフェニレンエーテル、（ｂ）結晶性ポリオレフィン樹脂、及び（ｃ）主鎖が（ｉ）エチレン又は１種類以上のＣ3〜Ｃ12α−オレフィンと（ii）１種類以上の鎖非共役ジエンとのコポリマーであるグラフトコポリマーを含む組成物が記載されている。
【００１０】
Ｃｈｉｎｏ他の米国特許第６０３１０４９号には、広義には、（ａ）シンジオタクチックポリスチレンとポリオレフィンからなる成分、（ｂ）スチレン含量が４０〜８５重量％のブロック又はグラフトスチレン−オレフィンコポリマー、及び（ｃ）ポリフェニレンエーテルを特定の量で含む組成物が記載されている。
【００１１】
Ｆｕｒｕｔａ他の欧州特許出願公開第４１２７８７号には、広義には、（ａ）ポリフェニレンエーテル、（ｂ）スチレン系モノマーを単独で又は別の共重合可能なモノマーと共にグラフトした変性プロピレンポリマー（未変性プロピレンポリマーを含んでいてもよい。）、及び（ｃ）（ａ）の全部又は一部と混和性の鎖Ａと、（ｂ）の全部又は一部と混和性の鎖Ｂとを有するゴム状物質を含む組成物が記載されている。
【００１２】
上記組成物は、剛性、衝撃強さ及び耐熱性のような特性のバランスに劣り、バッチ間及び同一バッチ内の成形試料間で各種特性が一定していないため、その商業的価値は限られている。特性のバランスが改善されたポリ（アリーレンエーテル）−ポリオレフィン組成物に対するニーズがある。特に、剛性、衝撃強さ及び耐熱性のバランスが改善されたポリ（アリーレンエーテル）−ポリオレフィン組成物に対するニーズがある。剛性や衝撃強さを含む重要な特性のバッチ間及び試料間でのばらつきが低減したポリ（アリーレンエーテル）−ポリオレフィン組成物に対するニーズも存在する。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【００１３】
関連技術分野の上記その他の問題点は、ポリ（アリーレンエーテル）、該ポリ（アリーレンエーテル）との合計の約３０重量％以上の量のポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、並びに約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの水素化ブロックコポリマーを含んでなる熱可塑性組成物によって軽減される。
【００１４】
本発明の別の実施形態は、ポリ（アリーレンエーテル）、該ポリ（アリーレンエーテル）との合計の約３０重量％以上の量のポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの水素化ブロックコポリマー、並びに強化用充填材を含んでなる熱可塑性組成物である。
【００１５】
本発明の別の実施形態は、ポリ（アリーレンエーテル）、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの水素化ブロックコポリマー、並びにポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー又はアルケニル芳香族化合物と共役ジエンの非水素化ブロックコポリマーを含んでなる熱可塑性組成物である。
【００１６】
本発明者らは、驚くべきことに、本発明の組成物は公知の組成物と比較して特性のばらつきが実質的に低下することを発見した。本発明の組成物では、剛性と衝撃強さの有益なバランスも得られる。組成物の製造方法及び組成物を含んでなる物品を始めとする他の実施形態については後述する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
剛性と衝撃強さのバランスに優れ、特性のばらつきの低減した熱可塑性組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）、該ポリ（アリーレンエーテル）との合計の約３０重量％以上の量のポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、並びに約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの水素化ブロックコポリマーを含んでなる。
【００１８】
本組成物はいかなるポリ（アリーレンエーテル）を含んでいてもよい。ポリ（アリーレンエーテル）という用語には、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）及びポリ（アリーレンエーテル）コポリマー、グラフトコポリマー、ポリ（アリーレンエーテル）エーテルアイオノマー、並びにアルケニル芳香族化合物、ビニル芳香族化合物及びポリ（アリーレンエーテル）などのブロックコポリマー、並びに以上のものを１種類以上含む組合せなどが包含される。ポリ（アリーレンエーテル）は、次式の構造単位を複数含む公知のポリマーである。
【００１９】
【化１】
Figure 2004531630
【００２０】
式中、各構造単位について、Ｑ1は各々独立にハロゲン、第一若しくは第二Ｃ1〜Ｃ8アルキル、フェニル、Ｃ1〜Ｃ8ハロアルキル、Ｃ1〜Ｃ8アミノアルキル、Ｃ1〜Ｃ8炭化水素オキシ、又はハロゲン原子と酸素原子との間に２以上の炭素原子が介在するＣ2〜Ｃ8ハロ炭化水素オキシであり、Ｑ2は各々独立に水素、ハロゲン、第一若しくは第二Ｃ1〜Ｃ8アルキル、フェニル、Ｃ1〜Ｃ8ハロアルキル、Ｃ1〜Ｃ8アミノアルキル、Ｃ1〜Ｃ8炭化水素オキシ、又はハロゲン原子と酸素原子との間に２以上の炭素原子が介在するＣ2〜Ｃ8ハロ炭化水素オキシである。各Ｑ1がアルキル又はフェニル、特にＣ1-4アルキルであり、各Ｑ2が水素であるのが好ましい。
【００２１】
ポリ（アリーレンエーテル）ホモポリマー及びコポリマーが共に包含される。好ましいホモポリマーは２，６−ジメチルフェニレンエーテル単位を含むものである。適当なコポリマーとしては、例えば上記単位を２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル単位と共に含むランダムコポリマー、又は２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノールの共重合で得られたコポリマーがある。ビニルモノマー又はポリスチレンのようなポリマーをグラフト化して得られた部分を含有するポリ（アリーレンエーテル）、及び低分子量ポリカーボネート、キノン類、複素環式化合物及びホルマール類のようなカップリング剤を公知の方法で２本のポリ（アリーレンエーテル）鎖のヒドロキシ基と反応させてさらに高分子量のポリマーとしたカップル化ポリ（アリーレンエーテル）も包含される。本発明のポリ（アリーレンエーテル）にはさらに上記のものの任意の組合せも包含される。
【００２２】
ポリ（アリーレンエーテル）は、一般に、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定して約３０００〜約４００００原子質量単位（ＡＭＵ）の数平均分子量及び約２００００〜約８００００ＡＭＵの重量平均分子量を有する。ポリ（アリーレンエーテル）は一般に、２５℃のクロロホルム中で測定して約０．２〜約０．６デシリットル／グラム（ｄＬ／ｇ）の固有粘度を有する。この範囲内で、固有粘度は約０．５ｄＬ／ｇ以下であるのが好ましく、約０．４７ｄＬ／ｇ以下であるのがさらに好ましい。この範囲内で、固有粘度は約０．３ｄＬ／ｇ以上であるのが好ましい。高い固有粘度のポリ（アリーレンエーテル）と低い固有粘度のポリ（アリーレンエーテル）とを組み合わせて使用することも可能である。２通りの固有粘度を用いる場合、正確な割合の決定は使用するポリ（アリーレンエーテル）の正確な固有粘度及び所望の最終的な物性に依存する。
【００２３】
ポリ（アリーレンエーテル）は、通例、２，６−キシレノール又は２，３，６−トリメチルフェノールのような１種類以上のモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップリングによって製造する。かかるカップリングには一般に触媒系を使用する。触媒系は、通例、銅、マンガン又はコバルトの化合物のような１種類以上の重金属化合物を、通常は他の各種物質と共に含む。
【００２４】
多くの目的に特に有用なポリ（アリーレンエーテル）は、１以上のアミノアルキル含有末端基を有する分子からなるものである。アミノアルキル基は通例ヒドロキシ基に対してオルト位に位置する。かかる末端基を含有する生成物は、酸化カップリング反応混合物の一成分として、ジ−ｎ−ブチルアミン又はジメチルアミンのような適当な第一又は第二モノアミンを配合することによって得られる。４−ヒドロキシビフェニル末端基が存在することも多く、この基は通例、特に銅−ハロゲン化物−第二又は第三アミン系において、副生物のジフェノキノンが存在する反応混合物から得られる。ポリマー分子の実質的な割合、通例ポリマーの約９０重量％をもなす割合が、アミノアルキル含有基及び４−ヒドロキシビフェニル末端基の１以上を含有し得る。
【００２５】
本組成物は、当該組成物の総重量を基準にして約１０〜約５９重量％のポリ（アリーレンエーテル）を含有し得る。この範囲内で、約１８重量％以上の量のポリ（アリーレンエーテル）を使用するのが好ましい。この範囲内で、約５０重量％以下の量のポリ（アリーレンエーテル）を使用するのが好ましく、約４０重量％以下使用するのがさらに好ましい。
【００２６】
本組成物はさらにポリ（アルケニル芳香族）樹脂を含む。本明細書で使用する「ポリ（アルケニル芳香族）樹脂」という用語は、塊状重合、懸濁重合及び乳化重合を始めとする当技術分野で公知の方法によって製造され、次式のアルケニル芳香族モノマーから誘導された構造単位を２５重量％以上含有するポリマーを包含する。
【００２７】
【化２】
Figure 2004531630
【００２８】
式中、Ｒ1は水素、Ｃ1〜Ｃ8アルキル、ハロゲンなどであり、Ｚはビニル、ハロゲン、Ｃ1〜Ｃ8アルキルなどであり、ｐは０〜５である。好ましいアルケニル芳香族モノマーとしては、スチレン、ｐ−クロロスチレンのようなクロロスチレン、及びｐ−メチルスチレンのようなメチルスチレンがある。ポリ（アルケニル芳香族）樹脂としては、アルケニル芳香族モノマーのホモポリマー、スチレンのようなアルケニル芳香族モノマーと、アクリロニトリル、ブタジエン、α−メチルスチレン、エチルビニルベンゼン、ジビニルベンゼン及び無水マレイン酸のような１種類以上の異なるモノマーとのランダムコポリマー、並びに、ゴム変性剤及びアルケニル芳香族モノマー（上記参照）のホモポリマーのブレンド及び／又はグラフトからなるゴム変性ポリ（アルケニル芳香族）樹脂であり、ゴム変性剤はブタジエン若しくはイソプレンのような１種類以上のＣ4〜Ｃ10非芳香族ジエンモノマーの重合生成物でもよい。ゴム変性ポリ（アルケニル芳香族）樹脂には、約９８〜約７０重量％のアルケニル芳香族モノマーのホモポリマーと、約２〜約３０重量％のゴム変性剤とからなるものがある。この範囲内で、約８８〜約９４重量％のアルケニル芳香族モノマー及び約６〜約１２重量％のゴム変性剤を使用するのが好ましい。
【００２９】
ポリ（アルケニル芳香族）樹脂の立体規則性はアタクチックでもシンジオタクチックでもよい。極めて好ましいポリ（アルケニル芳香族）樹脂にはアタクチックとシンジオタクチックのホモポリスチレンが包含される。適当なアタクチックホモポリスチレンは、例えばＣｈｅｖｒｏｎ社からＥＢ３３００として、及びＢＡＳＦ社からＰ１８００として市販されている。適当なシンジオタクチックホモポリスチレンは、例えばＤｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社からＱＵＥＳＴＲＡ（登録商標）（例えばＱＵＥＳＴＲＡ（登録商標）ＷＡ５５０）という商品名で市販されている。極めて好ましいポリ（アルケニル芳香族）樹脂としては、さらに、約８８〜約９４重量％のポリスチレンと約６〜約１２重量％のポリブタジエンからなり、有効ゲル含量が約１０〜約３５％のハイインパクトポリスチレン又はＨＩＰＳともいわれるゴム変性ポリスチレンがある。これらのゴム変性ポリスチレンは、例えばＧｅｎｅｒａｌ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社からＧＥＨ １８９７として、Ｃｈｅｖｒｏｎ社からＢＡ ５３５０として市販されている。
【００３０】
本組成物は約１〜約４６重量％の量でポリ（アルケニル芳香族）樹脂を含んでいてよいが、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂が上記ポリ（アリーレンエーテル）と当該ポリ（アルケニル芳香族）樹脂の合計の約３０重量％以上をなすことを条件とする。この範囲内で、組成物の総重量を基準にして、好ましくは約３重量％以上の量でポリ（アルケニル芳香族）樹脂を使用するのが好ましい。
【００３１】
一実施形態では、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂の量は、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂の合計に対する割合として表すことができる。本組成物は好ましくは、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂の合計重量を基準にして約３０〜約８０重量％の量でポリ（アルケニル芳香族）樹脂を含有し得る。この範囲内で、約７０重量％以下、さらに好ましくは約６５重量％以下の量でポリ（アルケニル芳香族）樹脂を使用するのが好ましい。この範囲内で、約３０重量％以上、さらに好ましくは約４０重量％以上の量でポリ（アルケニル芳香族）樹脂を使用するのが好ましい。ポリ（アルケニル芳香族）樹脂の量がポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂の合計の約３０重量％未満であると、成形後の組成物の曲げ弾性率が不充分となりかねない。ポリ（アルケニル芳香族）樹脂の量がポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂の合計の約８０重量％を超えると、成形後の組成物の熱変形温度が不充分となりかねない。ポリ（アルケニル芳香族）樹脂及びポリ（アリーレンエーテル）の割合を操作して、これらの二成分を含む単一相のガラス転移温度（Ｔｇ）を、ポリ（アリーレンエーテル）単独のＴｇに対して、又はポリオレフィン単独の融解温度（Ｔｍ）に対して調節することができる。例えば、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂及びポリ（アリーレンエーテル）の相対量は、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂が、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂単独のガラス転移温度（例えば約１００〜約１１０℃）よりも約２０℃以上、好ましくは約３０℃以上高いガラス転移温度を有する単一相を形成するように選択し得る。また、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂及びポリ（アリーレンエーテル）の相対量は、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂が、ポリオレフィン単独のＴｍよりも約１５℃以下、好ましくは約１０℃以下、さらに好ましくは約１℃以下高いガラス転移温度を有する単一相を形成するようにも選択し得る。ポリ（アルケニル芳香族）樹脂及びポリ（アリーレンエーテル）の相対量は、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂が約１３０〜約１８０℃のガラス転移温度を有する単一相を形成するように選択すればよい。
【００３２】
本組成物は、さらにポリオレフィンを含む。ポリオレフィンは、エチレン、プロピレン、ブチレン又はこれらの混合物の重合で得られた単位を約８０重量％以上有するホモポリマー又はコポリマーでよい。ポリオレフィンホモポリマーの例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリブチレンがある。ポリオレフィンコポリマーの例としては、エチレン、プロピレン及びブチレン相互、並びにさらにＣ5〜Ｃ10α−オレフィン（芳香族α−オレフィンを除く）から誘導された単位を２０重量％以下含むランダム、グラフト及びブロックコポリマーがある。ポリオレフィンにはさらに、上記ホモポリマー及びコポリマーのブレンドが包含される。好ましいポリオレフィンは、ＡＳＴＭ Ｄ７９０に従って測定して７３°Ｆで約１０００００ポンド／平方インチ（ｐｓｉ）以上の曲げ弾性率を有し得る。適当なポリオレフィンとしては、例えば、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ社からＬＬ−６２０１として入手可能な線状低密度ポリエチレン、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ社からＬＭＡ−０２７として入手可能な線状低密度ポリエチレン、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ社からＨＤ−６６０５として入手可能な高密度ポリエチレン、Ｍｏｎｔｅｌｌ Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎｓ社からＴｙｐｅ １９００として入手可能な超高分子量ポリエチレン、及びＭｏｎｔｅｌｌ Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎｓ社からＰＢ０１１０として入手可能なポリブチレン（ポリブテン−１）がある。
【００３３】
現時点で好ましいポリオレフィンとしてはプロピレンポリマーが挙げられる。プロピレンポリマーはポリプロピレンのホモポリマーでよい。別法として、プロピレンポリマーは、プロピレンとエチレン及びＣ4〜Ｃ10α−オレフィン（芳香族α−オレフィンを除く）から選択される１種類以上のオレフィンとのランダム、グラフト又はブロックコポリマーでもよいが、コポリマーはプロピレンから誘導された繰返し単位を約８０重量％以上、好ましくは約９０重量％以上含むことを条件とする。かかるプロピレンポリマーと、少量のポリエチレンのような別のポリマーとのブレンドも、プロピレンポリマーの範囲内に含まれる。プロピレンポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って２．１６ｋｇ及び２００℃で測定して約０．１〜約５０ｇ／１０分、好ましくは約１〜約３０ｇ／１０分のメルトフローインデックスを有し得る。上記プロピレンポリマーは公知の様々な方法で製造することができる。市販のプロピレンポリマーも使用できる。
【００３４】
好ましいプロピレンポリマーとしてホモポリプロピレンがある。極めて好ましいプロピレンポリマーとしては、結晶含量が約２０％以上、好ましくは約３０％以上のホモポリプロピレンがある。適当なアイソタクチックポリプロピレンは、例えばＢａｓｅｌｌ社（前Ｍｏｎｔｅｌｌ Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎｓ ｏｆ Ｎｏｒｔｈ Ａｍｅｒｉｃａ社）からＰＤ４０３ペレットとして市販されている。
【００３５】
本組成物は、当該組成物の総重量を基準にして約１０〜約７０重量％、好ましくは約１０〜約６０重量％、さらに好ましくは約１０〜約５０重量％の量でポリオレフィンを含有し得る。
【００３６】
本組成物は、約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマーを含む。簡潔のため、この成分は以下「選択水素化ブロックコポリマー」という。選択水素化ブロックコポリマーは、（Ａ）アルケニル芳香族化合物から誘導された１以上のブロックと、（Ｂ）共役ジエンから誘導された１以上のブロックからなるコポリマーであって、ブロック（Ｂ）中の脂肪族不飽和基含量は水素化によって選択的に低下している。詳しくは、鎖中脂肪族不飽和結合（即ち、コポリマーへの共役ジエンの１，４−結合から生じた脂肪族不飽和結合）は、約３０％以上、好ましくは約４０％以上、さらに好ましくは約５０％以上が水素化されずにある。ペンダント脂肪族不飽和結合（即ち、コポリマーへの共役ジエンの１，２−結合から生じた脂肪族不飽和結合）は、約２０％以下、好ましくは約１０％以下、さらに好ましくは約５％以下が水素化されずにある。一実施形態では、非水素化鎖中脂肪族不飽和結合の百分率と非水素化ペンダント脂肪族不飽和結合の百分率との比は約２以上、好ましくは約５以上、さらに好ましくは約１０以上である。スチレン−ブタジエン−スチレンブロックコポリマーの選択水素化を例として、選択水素化を下記図式で例示する。
【００３７】
【化３】
Figure 2004531630
【００３８】
鎖中及びペンダント脂肪族不飽和結合の水素化の程度は、赤外分光法並びに1Ｈ及び13Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を始めとする各種の方法で評価できる。
【００３９】
ブロック（Ａ）及び（Ｂ）の配列としては、線状構造、グラフト化構造、及び枝分れ鎖を有していてもよいラジアルテレブロック構造がある。これらの構造のうちで好ましいのは、ジブロック（Ａ−Ｂブロック）、トリブロック（Ａ−Ｂ−Ａブロック又はＢ−Ａ−Ｂブロック）、テトラブロック（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂブロック）及びペンタブロック（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａブロック又はＢ−Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂブロック）構造を始めとする線状構造、並びにＡ及びＢのブロックを合計で６個以上含有する線状構造である。さらに好ましいのはジブロック、トリブロック及びテトラブロック構造であり、Ａ−Ｂ−Ａトリブロック構造が特に好ましい。
【００４０】
ブロック（Ａ）を構成するアルケニル芳香族化合物は次式で表される。
【００４１】
【化４】
Figure 2004531630
【００４２】
式中、Ｒ2及びＲ3は各々独立に水素原子、Ｃ1〜Ｃ8アルキル基、Ｃ2〜Ｃ8アルケニル基などを表し、Ｒ4及びＲ5は各々独立に水素原子、Ｃ1〜Ｃ8アルキル基、塩素原子、臭素原子などを表し、Ｒ5〜Ｒ7は各々独立に水素原子、Ｃ1〜Ｃ8アルキル基、Ｃ2〜Ｃ8アルケニル基などを表すか、又はＲ4及びＲ5が中央の芳香環と共にナフチル基を形成するか、又はＲ5及びＲ6が中央の芳香環と共にナフチル基を形成する。
【００４３】
アルケニル芳香族化合物の具体例としては、スチレン、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルキシレン、ビニルトルエン、ビニルナフタレン、ジビニルベンゼン、ブロモスチレン、クロロスチレンなど、及び以上のアルケニル芳香族化合物を１種類以上含む組合せがある。これらのうち、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエン及びビニルキシレンが好ましく、スチレンがさらに好ましい。
【００４４】
共役ジエンの具体例としては、１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエンなどがある。これらのうちで好ましいのは、１，３−ブタジエン及び２−メチル−１，３−ブタジエンであり、１，３−ブタジエンがさらに好ましい。
【００４５】
選択水素化ブロックコポリマーは、共役ジエンに加えて、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、ジシクロペンタジエン、非共役ジエンなどの低級オレフィン性炭化水素を小割合で含有していてもよい。
【００４６】
選択水素化ブロックコポリマー中のアルケニル芳香族化合物から誘導された繰返し単位の含量は、選択水素化ブロックコポリマーの総重量を基準にして約２０〜約９０重量％とし得る。この範囲内で、アルケニル芳香族化合物含量は、約３０重量％以上であるのが好ましく、約５５重量％以上であるのがさらに好ましい。この範囲内で、アルケニル芳香族化合物含量は約８０重量％以下であるのが好ましく、約７５重量％以下であるとさらに好ましい。
【００４７】
選択水素化ブロックコポリマー主鎖中での共役ジエンの結合様式には特に制限はない。例えば、共役ジエンが１，３−ブタジエンである場合、約１〜約９９％が１，２−結合で、残りが１，４−結合で結合していてもよい。
【００４８】
水素化ブロックコポリマーは、ポリスチレン標準を用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した数平均分子量が約５０００〜約５０００００ｇ／ｍｏｌであるのが好ましい。ＧＰＣで測定したときの選択水素化ブロックコポリマーの分子量分布は特に制限されることはない。コポリマーは、重量平均分子量の数平均分子量に対する比がいかなる値でもよい。
【００４９】
特に好ましい選択水素化ブロックコポリマーは、それぞれスチレン−ブタジエン及びスチレン−ブタジエン−スチレントリブロックコポリマーの極めて選択的な水素化によって得られるスチレン−（ブタジエン−ブチレン）ジブロック及びスチレン−（ブタジエン−ブチレン）−スチレントリブロックコポリマーである。例えば、スチレン−ブタジエン−スチレントリブロックコポリマー前駆体中のペンダント不飽和結合がほぼ完全に水素化されている（即ち、約９５％以上、好ましくは約９８％以上が水素化されている）一方、鎖中不飽和結合の約３０％以上が水素化されずにある場合には、スチレン−（ブタジエン−ブチレン）−スチレントリブロックコポリマーが生じる。
【００５０】
選択水素化ブロックコポリマーは、例えば、Ｓｈｉｒａｋｉ他の米国特許第４９９４５０８号に記載されているようにブロック重合とその後の水素化によって合成することができる。適当な選択水素化ブロックコポリマーとしては、例えば、旭化成株式会社からＴＵＦＴＥＣ（登録商標）Ｐシリーズコポリマーとして市販されているスチレン−（ブタジエン−ブチレン）−スチレントリブロックコポリマーがある。
【００５１】
本組成物は、当該組成物の総重量を基準にして約１〜約２０重量％、好ましくは約１〜約１５重量％、さらに好ましくは約１〜約１２重量％の量で選択水素化ブロックコポリマーを含んでいてもよい。
【００５２】
任意には、本組成物はさらにポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーを含んでいてもよい。本明細書中でポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーとは、プロピレンポリマー主鎖と１以上のスチレンポリマーグラフトとを有するグラフトコポリマーとして定義される。
【００５３】
ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーの主鎖又は幹を形成するプロピレンポリマー材料は、（ａ）プロピレンのホモポリマー、（ｂ）プロピレンとエチレン及びＣ4〜Ｃ10オレフィンからなる群から選択されるオレフィンとのランダムコポリマー（ただし、オレフィンがエチレンである場合、重合エチレン含量は約１０重量％以下、好ましくは約４重量％以下であり、オレフィンがＣ4〜Ｃ10オレフィンである場合には、重合Ｃ4〜Ｃ10オレフィン含量は約２０重量％以下、好ましくは約１６重量％以下である。）、（ｃ）プロピレンとエチレン及びＣ4〜Ｃ10α−オレフィンからなる群から選択される２種類以上のオレフィンとのランダムターポリマー（ただし、重合Ｃ4〜Ｃ10α−オレフィン含量は約２０重量％以下、好ましくは約１６重量％以下であり、エチレンがオレフィンの１種である場合には、重合エチレン含量は約５重量％以下、好ましくは約４重量％以下である。）、又は（ｄ）反応器中でエチレン−プロピレンモノマーゴムによって、及び物理的ブレンディングによって耐衝撃性が改良されたプロピレンのホモポリマー又はランダムコポリマー（ただし、改良ポリマーのエチレン−プロピレンモノマーゴム含量は約５〜約３０重量％であり、ゴムのエチレン含量は約７〜約７０重量％、好ましくは約１０〜約４０重量％である。）である。Ｃ4〜Ｃ10オレフィンとしては、例えば１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、３，４−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、１−オクテン、３−メチル−ヘキセンなどの線状及び枝分れＣ4〜Ｃ10α−オレフィンがある。プロピレンホモポリマー及び耐衝撃性改良プロピレンホモポリマーが好ましいプロピレンポリマー材料である。好ましくはないが、ジエン含量が約２〜約８重量％のエチレン−プロピレン−ジエンモノマーゴムで耐衝撃性が改良されたプロピレンホモポリマー及びランダムコポリマーも、本発明の最も広義の態様ではプロピレンポリマー材料として使用し得る。適当なジエンとしては、ジシクロペンタジエン、１，６−ヘキサジエン、エチリデンノルボルネンなどがある。
【００５４】
ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー中のプロピレンポリマー材料の主鎖上に存在するグラフト化ポリマーに関して使用する「スチレンポリマー」という用語は、（ａ）スチレン又は１以上のＣ1〜Ｃ4線状若しくは枝分れアルキル環置換基を有するアルキルスチレン、特にｐ−アルキルスチレンのホモポリマー、（ｂ）上記（ａ）のモノマー同士のあらゆる比率でのコポリマー、並びに（ｃ）上記（ａ）のモノマーの１種類以上とそのα−メチル誘導体（例えばα−メチルスチレン）とのコポリマー（ただし、α−メチル誘導体がコポリマーの重量の約１〜約４０％をなす）を意味する。
【００５５】
ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーは、通例、約１０〜約９０重量％のプロピレンポリマー主鎖と約９０〜約１０重量％のスチレンポリマーグラフトとからなる。この範囲内で、プロピレンポリマー主鎖は好ましくはグラフトコポリマー全体の約２０重量％以上とし、プロピレンポリマー主鎖は好ましくはグラフトコポリマー全体の約４０重量％以下とし得る。この範囲内で、スチレンポリマーグラフトは好ましくはグラフトコポリマー全体の約５０重量％以上、さらに好ましくは約６０重量％以上とし得る。
【００５６】
ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーの製造は、例えばＤｅＮｉｃｏｌａ，Ｊｒ．他の米国特許第４９９０５５８号に記載されている。適当なポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーは、例えばＢａｓｅｌｌ社からＰ１０４５Ｈ１及びＰ１０８５Ｈ１として市販されている。
【００５７】
存在する場合、ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーは組成物の総重量を基準にして約０．５〜約１５重量％、好ましくは約０．５〜約１０重量％、さらに好ましくは約０．５〜約８重量％の量で使用し得る。
【００５８】
任意には、本組成物はさらにエチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーを含んでいてもよい。コポリマーのα−オレフィン成分は１種類以上のＣ3〜Ｃ10α−オレフィンでよい。好ましいα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン及び１−オクテンがある。エラストマー性コポリマーは、約２５〜約７５重量％、好ましくは約４０〜約６０重量％のエチレンと、約７５〜約２５重量％、好ましくは約６０〜約４０重量％のα−オレフィンとを有するランダムコポリマーでよい。エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーは、通例、メルトフローインデックスが２．１６ｋｇ及び２００℃で約０．１〜約２０ｇ／１０分であり、密度が約０．８〜約０．９ｇ／ｍｌとし得る。
【００５９】
特に好ましいエチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーゴムとしては、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−ブテンゴム、エチレン−オクテンゴム、及びこれらの混合物がある。
【００６０】
エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーは公知の方法に従って製造することもできるし、例えば、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社からＶＩＳＴＡＬＯＮ（登録商標）８７８として販売されているニートエチレン−プロピレンゴム及びＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社からＥＸＡＣＴ（登録商標）４０３３として販売されているエチレン−ブチレンゴムとして市販されてもいる。エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーは、例えば、Ｂａｓｅｌｌ社から製品番号Ｐｒｏｆａｘ ７６２４及びＰｒｏｆａｘ ８０２３として販売されている、ポリプロピレン中に予備分散させたエチレン−プロピレンゴム、及びＢａｓｅｌｌ社からＣａｔａｌｌｏｙ Ｋ０２１Ｐとして市販されている、ポリプロピレン中に予備分散させたエチレン−ブテンゴムのようなポリプロピレン中ブレンドとしても市販されている。
【００６１】
存在する場合、エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーは組成物の総重量を基準にして約１〜約２０重量％、好ましくは約１〜約１５重量％、さらに好ましくは約３〜約１５重量％の量で使用し得る。
【００６２】
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーの量は、ポリオレフィンとエチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーの合計に対する割合として表すことができる。即ち、エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーが存在する場合、その量はポリオレフィンとエチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーの合計重量を基準にして約１〜約６０重量％、好ましくは約１０〜約４０重量％と表すことができる。
【００６３】
任意には、本組成物はさらに、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの非水素化ブロックコポリマー（以下「非水素化ブロックコポリマー」という。）を含む。非水素化ブロックコポリマーは、（Ａ）アルケニル芳香族化合物から誘導された１以上のブロックと、（Ｂ）共役ジエンから誘導された１以上のブロックとからなり、ブロック（Ｂ）中の脂肪族不飽和基含量が水素化で低下していないコポリマーである。アルケニル芳香族化合物（Ａ）及び共役ジエン（Ｂ）は、前述の水素化ブロックコポリマーの説明で詳細に定義した。ブロック（Ａ）及び（Ｂ）の配列としては、線状構造、及び枝分れ鎖を有するいわゆるラジアルテレブロック構造がある。
【００６４】
これらの構造のうちで好ましいのは、ジブロック（Ａ−Ｂブロック）、トリブロック（Ａ−Ｂ−Ａブロック又はＢ−Ａ−Ｂブロック）、テトラブロック（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂブロック）及びペンタブロック（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａブロック又はＢ−Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂブロック）構造を始めとする線状構造、並びにＡ及びＢのブロックを合計で６個以上含有する線状構造である。さらに好ましいのはジブロック、トリブロック及びテトラブロック構造であり、Ａ−Ｂ−Ａトリブロック構造が特に好ましい。
【００６５】
非水素化ブロックコポリマーは（Ａ）ブロックを約１０〜約９０重量％含有し得る。この範囲内で、約５０〜約８０重量％が好ましい。
【００６６】
特に好ましい非水素化ブロックコポリマーとして、スチレン−ブタジエン−スチレントリブロックコポリマーがある。
【００６７】
適当な非水素化ブロックコポリマーは公知の方法で製造することもできるし、又は例えばＫｒａｔｏｎ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社（前Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社の一部門）からＫＲＡＴＯＮ（登録商標）Ｄ１１０１及びＤ１１０２を始めとするＫＲＡＴＯＮ（登録商標）Ｄシリーズのポリマーとして市販されている。適当な非水素化ブロックコポリマーとしてはさらに、例えば、Ｃｈｅｖｒｏｎ Ｐｈｉｌｌｉｐｓ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社からＫ−ＲＥＳＩＮ（登録商標）ＫＲ０１、ＫＲ０３、ＫＲ０５及びＫＲ１０として入手可能なスチレン−ブタジエンラジアルテレブロックコポリマーがある。
【００６８】
存在する場合、非水素化ブロックコポリマーは組成物の総重量を基準にして約１〜約２０重量％、好ましくは約１〜約１５重量％、さらに好ましくは約１〜約１０重量％で使用し得る。
【００６９】
任意には、本組成物はさらに、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの完全水素化ブロックコポリマーを含む。完全水素化ブロックコポリマーは、上記の非水素化ブロックコポリマーの水素化生成物であればよい。完全水素化とは、共役ジエンから誘導された脂肪鎖部分中の不飽和結合の約２０％以下、さらに好ましくは約１０％以下が還元されずにあることを意味する。アルケニル芳香族化合物から誘導された芳香族不飽和結合は、約２５％以下の程度まで水素化されていればよい。完全水素化ブロックコポリマーのアルケニル芳香族含量は、完全水素化ブロックコポリマーの総重量を基準にして約１０〜約９０重量％であればよい。この範囲内で、アルケニル芳香族含量が約３０重量％以上、さらに好ましくは約５５重量％以上の完全水素化ブロックコポリマーを使用するのが好ましい場合がある。この範囲内で、アルケニル芳香族含量が約８０重量％以下、さらに好ましくは約７５重量％以下の完全水素化ブロックコポリマーを使用するのが好ましい場合がある。完全水素化ブロックコポリマーについて、アルケニル芳香族化合物及び共役ジエン化合物は、選択水素化ブロックコポリマーに関して上記に定義したものと同じである。完全水素化ブロックコポリマーは、例えば、Ｋｒａｔｏｎ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ（登録商標）Ｇ１６５０及びＧ１６５２として、並びに旭化成株式会社からＴＵＦＴＥＣ（登録商標）Ｈ１０４３として市販されている。存在する場合、完全水素化ブロックコポリマーは組成物の総重量を基準にして約１〜約２０重量％で使用し得る。
【００７０】
任意には、本組成物はさらに強化用充填材を含んでいてもよい。強化用充填材としては、例えば、Ｅ型、ＮＥ型、Ｓ型、Ｔ型及びＤ型ガラス及び石英の繊維、織物及び不織布、ポリ（アクリロニトリル）（ＰＡＮ）繊維、気相法炭素繊維、及び特に平均直径が約３〜約５００ナノメートルの黒鉛気相法炭素繊維を始めとする炭素繊維（例えば、Ｔｉｂｂｅｔｔｓ他の米国特許第４５６５６８４号及び同第５０２４８１８号、Ａｒａｋａｗａの米国特許第４５７２８１３号、Ｔｅｎｎｅｎｔの米国特許第４６６３２３０号及び同第５１６５９０９号、Ｋｏｍａｔｓｕ他の米国特許第４８１６２８９号、Ａｒａｋａｗａ他の米国特許第４８７６０７８号、Ｔｅｎｎｅｎｔ他の米国特許第５５８９１５２号、並びにＮａｈａｓｓ他の米国特許第５５９１３８２号参照）、チタン酸カリウム単結晶繊維、炭化ケイ素繊維、炭化ホウ素繊維、石膏繊維、酸化アルミニウム繊維、アスベスト、鉄繊維、ニッケル繊維、銅繊維、ウォラストナイト繊維などの無機及び有機材料が挙げられる。強化用充填材は、ガラスロービングクロス、ガラス布、チョップトガラス、中空ガラス繊維、ガラスマット、ガラス表面マット、不織ガラス布、セラミック繊維織物及び金属繊維織物の形態を取り得る。さらに、繊維を形成し得る有機ポリマーを含めて合成有機強化用充填材も使用できる。かかる強化用有機繊維の代表例は、ポリ（エーテルケトン）、ポリイミドベンゾオキサゾール、ポリ（フェニレンスルフィド）、ポリエステル、芳香族ポリアミド、芳香族ポリイミド又はポリエーテルイミド、アクリル樹脂、及びポリ（ビニルアルコール）である。ポリテトラフルオロエチレンのようなフルオロポリマーを用いてもよい。また、綿布、麻布、フェルト、炭素繊維織物、並びに天然セルロース系織物、例えばクラフト紙、コットン紙、及びガラス繊維を含む紙を始めとする、当業者に公知の天然有機繊維も包含される。かかる強化用充填材は、モノフィラメント繊維又はマルチフィラメント繊維の形態であってもよく、単独で用いてもよいし、例えば共織り若しくはコア／シース、並列、オレンジ型若しくはマトリクス及びフィブリル構造によって又は繊維製造業者に公知の他の方法によって他種繊維と併用してもよい。これらは、例えば織物型繊維強化材、不織型繊維強化材又は紙の形態を取り得る。
【００７１】
好ましい強化用充填材にはガラス繊維がある。好ましいガラス繊維は直径が約２〜約２５マイクロメートル、さらに好ましくは約１０〜約２０マイクロメートル、さらに一段と好ましくは約１３〜約１８マイクロメートルでよい。ガラス繊維の長さは約０．１〜約２０ミリメートル、さらに好ましくは約１〜約１０ミリメートル、さらに一段と好ましくは約２〜約８ミリメートルでよい。ポリオレフィン又はポリ（アリーレンエーテル）との相溶性を増大させるためにサイジング剤を含むガラス繊維が特に好ましい。適当なサイジング剤は、例えばＡｄｚｉｍａ他の米国特許第５９９８０２９号に記載されている。適当なガラス繊維は、例えばＯｗｅｎｓ Ｃｏｒｎｉｎｇ社から製品番号１４７Ａ−１４Ｐ（直径１４マイクロメートル）及び１４７Ａ−１７Ｐ（直径１７マイクロメートル）として市販されている。
【００７２】
好ましい強化用充填材として、さらにタルクがある。タルクの物理的特性にとくに制限はない。好ましいタルクは平均粒度が約０．５〜約２５マイクロメートルでよい。この範囲内で、平均粒度が約１０マイクロメートル以下、さらに好ましくは約５マイクロメートル以下のタルクを使用するのが好ましい。組成物の用途によっては、Ｆ．Ｄ．Ａ．に準拠した（即ち、米国食品医薬品局の規則に準拠した）タルクを使用するのが好ましい場合がある。適当なタルクとしては、例えば、Ｌｕｚｅｎａｃ社からＣＩＭＰＡＣＴ（登録商標）６１０（Ｃ）として販売されている平均粒度約３．２マイクロメートルのＦ．Ｄ．Ａ．に準拠したタルクがある。
【００７３】
強化用充填材とポリオレフィンの相溶性は、強化用充填材表面のサイジング剤だけではなく、ポリオレフィン主鎖と１種類以上の環状無水物から形成された極性グラフトとからなるグラフトコポリマーを組成物に添加することによっても改善し得る。かかる材料としては、例えば、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ社からＥＸＸＥＬＯＲ（登録商標）という商品名で、ＤｕＰｏｎｔ社からＦＵＳＡＢＯＮＤ（登録商標）という商品名で入手可能なもののような、ポリオレフィンとＣ4〜Ｃ12環状無水物とのグラフトコポリマーがある。適当なポリオレフィン−グラフト−環状無水物コポリマーの例は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ社からＥＸＸＥＬＯＲ（登録商標）ＰＯ１０２０として、ＤｕＰｏｎｔ社からＦＵＳＡＢＯＮＤ（登録商標）Ｍ６１３−０５として供給されているポリプロピレン−グラフト−ポリ（無水マレイン酸）材料である。かかる材料の適当な量は容易に決定することができ、一般に組成物の総重量を基準にして約０．１〜約１０重量％である。この範囲内で、約０．５重量％以上の量のポリオレフィン−グラフト−ポリ（環状無水物）コポリマーが好ましい。この範囲内で、約５重量％以下の量のポリオレフィン−グラフト−ポリ（環状無水物）コポリマーが好ましく、約２重量％以下の量がさらに好ましい。
【００７４】
存在する場合、強化用充填材は組成物の総重量を基準にして約１〜約５０重量％、好ましくは約５〜約５０重量％の量で使用できる。
【００７５】
本組成物は、上記成分に加えて、当技術分野で公知の１種類以上の添加剤を含んでいてもよい。かかる添加剤としては、例えば、安定剤、離型剤、加工助剤、難燃剤、ドリップ防止剤、成核剤、ＵＶ遮断剤、染料、顔料、粒状充填材（即ち、アスペクト比が約３未満の充填材）、導電性充填材（例えば、導電性カーボンブラック及び平均直径約３〜約５００ナノメートルの気相法炭素繊維）、酸化防止剤、帯電防止剤、発泡剤などを挙げることができる。かかる添加剤は当技術分野で周知であり、適当な量は容易に決定し得る。
【００７６】
好ましい実施形態では、本組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、並びに約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマーを含んでなり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂とが、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂単独のガラス転移温度よりも約２０℃以上高いガラス転移温度を有する単一相をなして存在している。
【００７７】
別の好ましい実施形態では、本組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、並びに約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマーを含んでなり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂とが、ポリオレフィン単独の融解温度よりも最大約１５℃以上高いガラス転移温度を有する単一相をなして存在している。
【００７８】
別の好ましい実施形態では、本組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、並びに約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマーを含んでなり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂は約１３０〜約１８０℃のガラス転移温度を有する単一相をなして存在している。
【００７９】
別の好ましい実施形態では、本組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、ポリオレフィン、約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー、並びにポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー又はアルケニル芳香族化合物と共役ジエンの非水素化ブロックコポリマーを含んでなる。
【００８０】
別の好ましい実施形態では、本組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）約１０〜約５９重量％、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂約３〜約４６重量％（ただし、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂はポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂の合計の約３０重量％以上をなす）、ポリオレフィン約１０〜約４０重量％、並びに約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％を含んでなる。ここで、重量％は全て組成物の総重量を基準にする。
【００８１】
別の好ましい実施形態では、本組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）約１０〜約５９重量％、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂約１〜約４６重量％、ポリオレフィン約１０〜約４０重量％、約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％、並びにポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー約０．５〜約１０重量％を含んでなる。ここで、重量％は全て組成物の総重量を基準にする。
【００８２】
別の好ましい実施形態では、本組成物は、ポリ（アリーレンエーテル）約１０〜約５９重量％、ポリスチレン約１〜約４６重量％、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの非水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％、ポリオレフィン約１０〜約４０重量％、エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマー約１〜約２０重量％、約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％、並びにポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー約０．５〜約１０重量％からなる。ここで、重量％は全て組成物の総重量を基準にする。
【００８３】
組成物が多成分からなるものとして定義される場合、特に単一の化合物が２以上の成分の定義を満たし得るとき、各成分は化学的に異なるものと理解される。
【００８４】
本発明の組成物の製造は、通常、均一ブレンドの形成に適した条件下で成分を単にブレンドすることによって達成される。かかる条件は、単軸若しくは二軸押出機、又は成分に剪断力を加えることができる類似の混合装置で混合することを含む場合が多い。
【００８５】
好ましいブレンディング法は２００１年１１月１１日出願の米国特許出願第０９／６８２９２９号（その開示内容は援用によって本明細書の内容の一部をなす）に詳細に記載されたものに類似している。詳しくは、引用した米国特許出願の方法は、引用した米国特許出願の水素化ブロックコポリマーの代わりに本願の選択水素化ブロックコポリマーを使用することで応用できる。好ましい実施形態では、２以上の添加口を有する押出機で成分をブレンドする。この場合、約５０％以上、好ましくは約７５％以上、さらに好ましくは全てのポリ（アリーレンエーテル）を上流で加え、約５０％以上、好ましくは約７５％以上、さらに好ましくは１００％のポリオレフィンを下流で加える。別の好ましい実施形態では、上流混合と下流混合を含む２以上の混合段階を使用して成分をブレンドする。ここで、上流混合は、２以上の混合エレメント及び／又は長さが約１インチ以上の混合セクションで特徴付けられる高エネルギー混合である。下流混合は、組成物の組成及び所望の特性に応じて上記高エネルギー混合又は低エネルギー混合とすればよい。組成物が強化用充填材を含む場合、強化用充填材はポリオレフィンと共に下流で添加するか、又はポリオレフィンの下流添加後に下流で添加するのが好ましい。
【００８６】
本組成物は、例えば、射出成形、ブロー成形、押出、シート押出、フィルム押出、異形押出、引抜成形、圧縮成形、熱成形、圧力成形、油圧成形、真空成形、発泡成形などの各種成形技術を用いて物品又は物品の部分を形成するのに適している。ブロー成形を用いて本組成物から物品を形成する場合、約９５％という高い密度低下を達成し得る。
【００８７】
本組成物又はその反応生成物を含む有用な物品としては、例えば、自動車のフェーシア、自動車のフロントエンドモジュール、自動車のグリル開口強化材、食品トレイ及び電動工具ケーシングがある。
【００８８】
本組成物は改善された特性のバランスを示す。特に、本組成物は剛性、衝撃強さ及び耐熱性の改善されたバランスを示す。例えば、本組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ７９０に従って測定した７３°Ｆでの曲げ弾性率約１００キロポンド／平方インチ（ｋｐｓｉ）以上、好ましくは約２００ｋｐｓｉ以上、ＡＳＴＭ Ｄ６４８に従って２６４ｐｓｉで測定した熱変形温度約１５０°Ｆ以上、好ましくは約２００°Ｆ以上、さらに好ましくは約２５０°Ｆ以上、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従って１／８インチ試験片に対して７３°Ｆで測定したアイゾットノッチ付衝撃強さ約１フィート−ポンド／インチ（ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ）以上、好ましくは約２ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ以上、さらに好ましくは約５ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ以上、及びＡＳＴＭ Ｄ３７６３に従って測定した７３°Ｆでのダイナタップ総エネルギー約１０フィート−ポンド（ｆｔ−ｌｂ）以上、好ましくは約１５ｆｔ−ｌｂ以上、さらに好ましくは約２０ｆｔ−ｌｂ以上を示し得る。
【００８９】
本組成物は、バッチ間又は所与のバッチの試料間で特性の低いばらつきを示し得る。ばらつきは、ある特性の標準偏差をその特性の平均で除して１００倍することによってパーセントとして計算することができる。本組成物は、７３°Ｆでのダイナタップ総エネルギーの試料間のばらつきが約１５％未満、好ましくは約１０％未満とし得る。本組成物は、７３°Ｆでの曲げ弾性率の試料間のばらつきが約１０％未満、好ましくは約５％未満、さらに好ましくは約３％とし得る。本組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従って７３°Ｆで測定したアイゾットノッチ付衝撃強さにおけるバッチ間のばらつきが約１０％未満、好ましくは約５％未満とし得る。
【実施例】
【００９０】
以下の非限定的実施例で本発明をさらに例証する。
【００９１】
実施例１〜２０、比較例１
熱可塑性組成物の調製に使用した成分をまとめて表１に記載する。
【００９２】
【表１】
Figure 2004531630
【００９３】
一般ブレンディング／コンパウンディング手順：表２に掲げた量を用いて、ＰＰ−ｇ−ＰＳ、ＰＰＥ、ｘＰＳ、ＨＩＰＳ、ＳＥＢＳ及びＳＢＳをバッグ中で手で混合した。特に断らない限り、成分の量は全て重量部で表す。次に、得られた混合物を均一になるまで機械的ブレンダーで激しく混合した。この均一混合物を次に、フィーダーを介して供給し、押出機の最初の入口点で押出機内に入れた。ポリスチレン又はゴム変性ポリスチレン成分の量が各々合計ブレンド重量の１０％以上である場合、ポリスチレン又はゴム変性ポリスチレン成分は別の上流フィーダーを介して供給した。表２に掲げた量の成分ＰＰ及びＥＰＲ又はＥＢＲは、１０−バレル押出機のほぼバレル５にある下流位置で供給した。ガラス繊維は、１０−バレル押出機のほぼバレル６にある下流位置で供給した。
【００９４】
一般押出：３０ミリメートル同方向回転二軸押出機を使用した。ブレンドを、５２０°Ｆ、４５０〜５００ｒｐｍ及び押出量３０〜５５ポンド／時で溶融押出した。押出機から出たメルトを三穴ダイに通してメルトストランドを生成した。これらのストランドを冷水浴に通して急冷した。冷却ストランドを細断してペレットとした。２００°Ｆのオーブンで２〜４時間ペレットを乾燥した。
【００９５】
一般成形：４５０〜５５０°Ｆのバレル温度及び１００〜１２０°Ｆの金型温度とした１２０トンの成形機（Ｖａｎ Ｄｏｒｎ社製）でＡＳＴＭ部材を成形した。
【００９６】
部材はＡＳＴＭ法に従って試験した。アイゾットノッチ付衝撃は、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従って７３°Ｆ及び−２０°Ｆで測定した。ダイナタップ（落槍）合計エネルギー及び破壊エネルギーは、ＡＳＴＭ Ｄ３７６３に従って７３°Ｆ及び−２０°Ｆ、５及び７．５ｍｐｈで測定した。熱変形温度（ＨＤＴ）は、ＡＳＴＭ Ｄ６４８に従って１／８インチ試料に対して６６ｐｓｉ及び２６４ｐｓｉで測定した。曲げ弾性率及び降伏点曲げ強さは、ＡＳＴＭ Ｄ７９０に従って１／８インチ試料に対して２３℃で測定した。降伏点引張強さ、破断点引張強さ及び破断点引張伸び率は、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に従って７３°Ｆで測定した。標準偏差が示されている場合は５つの試料に対する測定値を反映する。
【００９７】
結果を表２に示す。低スチレン水素化ブロックコポリマー「ＳＥＢＳ，Ｇ１６５２」を含む比較例２、４、６、８及び１０に比べて、選択水素化ブロックコポリマー「ＳＥＢＳ」を含む実施例１〜１０は、一般に曲げ弾性率、曲げ強さ、熱変形温度、７３°Ｆでの最大荷重までのエネルギー、７３°Ｆでの総エネルギー、降伏点引張強さ及び破断点引張強さの優れた値を示している。特に無充填処方では、ＳＢＢＳ含有組成物は、７３°Ｆでの最大荷重までのエネルギー及び７３°Ｆでの総エネルギーばらつきの低下を示した。選択水素化ブロックコポリマーは、高スチレン水素化ブロックコポリマー「ＳＥＢＳ，Ｈ１０４３」が要求するよりも実質的に少ない費用で優れた特性のバランスを示す組成物を与えることに注目すべきである。
【００９８】
【表２】
Figure 2004531630
【００９９】
【表３】
Figure 2004531630
【０１００】
【表４】
Figure 2004531630
【０１０１】
【表５】
Figure 2004531630
【０１０２】
【表６】
Figure 2004531630
【０１０３】
好ましい実施形態を参照して本発明を説明してきたが、当業者には、本発明の範囲から逸脱することなく様々な変更をなすことができ、本発明の要素を均等物と置換できることが理解できよう。さらに、本発明の実質的範囲から逸脱することなく、特定の状況又は材料を本発明の教示に適合させるために多くの修正をすることができる。したがって、本発明は本発明を実施するために考えられる最良の形態として本明細書に開示した特定の実施形態に限定されることはなく、特許請求の範囲に属するあらゆる実施形態が包含される。
【０１０４】
引用した特許、特許出願その他の文献は全て援用によって本明細書の内容の一部をなす。

Claims (51)

  1. ポリ（アリーレンエーテル）、
    該ポリ（アリーレンエーテル）との合計の約３０重量％以上の量のポリ（アルケニル芳香族）樹脂、
    ポリオレフィン、並びに
    約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー
    を含んでなる熱可塑性組成物。
  2. 前記ポリ（アリーレンエーテル）が、次式の構造単位を複数含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
    Figure 2004531630
    （式中、各構造単位について、Ｑ1は各々独立にハロゲン、第一若しくは第二Ｃ1〜Ｃ8アルキル、フェニル、Ｃ1〜Ｃ8ハロアルキル、Ｃ1〜Ｃ8アミノアルキル、Ｃ1〜Ｃ8炭化水素オキシ、又はハロゲン原子と酸素原子との間に２以上の炭素原子が介在するＣ2〜Ｃ8ハロ炭化水素オキシであり、Ｑ2は各々独立に水素、ハロゲン、第一若しくは第二Ｃ1〜Ｃ8アルキル、フェニル、Ｃ1〜Ｃ8ハロアルキル、Ｃ1〜Ｃ8アミノアルキル、Ｃ1〜Ｃ8炭化水素オキシ、又はハロゲン原子と酸素原子との間に２以上の炭素原子が介在するＣ2〜Ｃ8ハロ炭化水素オキシである。）
  3. 各Ｑ1が独立にＣ1〜Ｃ4アルキル又はフェニルであり、各Ｑ2が独立に水素である、請求項２記載の熱可塑性組成物。
  4. 前記ポリ（アリーレンエーテル）が２５℃のクロロホルム中で測定して約０．２〜約０．６ｄＬ／ｇの固有粘度を有する、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  5. 前記ポリ（アリーレンエーテル）が２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノールのコポリマーからなる、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  6. 当該組成物の総重量を基準にして約１０〜約５９重量％のポリ（アリーレンエーテル）を含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  7. 前記ポリ（アルケニル芳香族）樹脂が、次式のアルケニル芳香族モノマーから誘導された構造単位を２５重量％以上含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
    Figure 2004531630
    （式中、Ｒ1は水素、Ｃ1〜Ｃ8アルキル又はハロゲンであり、Ｚはビニル、ハロゲン又はＣ1〜Ｃ8アルキルであり、ｐは０〜５である。）
  8. 前記ポリ（アルケニル芳香族）樹脂が、アタクチックホモポリスチレン、シンジオタクチックホモポリスチレン、ゴム変性ポリスチレン、及び以上のポリ（アルケニル芳香族）樹脂を１種類以上含む混合物からなる群から選択される１種類以上のポリ（アルケニル芳香族）樹脂からなる、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  9. 当該組成物の総重量を基準にして約１〜約４６重量％のポリ（アルケニル芳香族）樹脂を含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  10. 前記ポリオレフィンが、エチレン、プロピレン、ブチレン又はこれらの混合物の重合で得られた単位を約８０重量％以上有するホモポリマー又はコポリマーからなる、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  11. 前記ポリオレフィンがプロピレンポリマーであり、プロピレンポリマーが、ポリプロピレンのホモポリマー、又はプロピレンとエチレン及びＣ4〜Ｃ10α−オレフィンから選択される１種類以上のオレフィンとのランダム、グラフト若しくはブロックコポリマーであって、プロピレンから誘導された繰返し単位を約８０重量％以上含むコポリマーである、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  12. 前記ポリオレフィンがホモポリプロピレンからなる、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  13. 当該組成物の総重量を基準にして約１０〜約７０重量％のポリオレフィンを含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  14. 前記選択水素化ブロックコポリマーが、
    （Ａ）下記式を有するアルケニル芳香族化合物から誘導された１以上のブロック、及び
    （Ｂ）共役ジエンから誘導された１以上のブロック
    からなり、ブロック（Ｂ）中の脂肪族不飽和基含量が水素化によって低下している、請求項１記載の熱可塑性組成物。
    Figure 2004531630
    （式中、Ｒ2及びＲ3は各々水素原子、Ｃ1〜Ｃ6アルキル基又はＣ2〜Ｃ6アルケニル基を表し、Ｒ4及びＲ8は各々水素原子、Ｃ1〜Ｃ6アルキル基、塩素原子又は臭素原子を表し、Ｒ5〜Ｒ7は各々独立に水素原子、Ｃ1〜Ｃ6アルキル基又はＣ2〜Ｃ6アルケニル基を表し、又はＲ4とＲ5が中央の芳香環と共にナフチル基を形成し、又はＲ5とＲ6が中央の芳香環と共にナフチル基を形成する。）
  15. 前記選択水素化ブロックコポリマーがスチレン−（ブタジエン−ブチレン）−スチレントリブロックコポリマーからなる、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  16. 前記選択水素化ブロックコポリマーが約２０〜約９０重量％のスチレン含量を有する、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  17. 前記選択水素化ブロックコポリマーが約１０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合を有する、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  18. 前記選択水素化ブロックコポリマーが約４０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  19. 前記選択水素化ブロックコポリマーで、非水素化鎖中脂肪族不飽和結合の百分率と非水素化ペンダント脂肪族不飽和結合の百分率と比が約２以上である、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  20. 当該組成物の総重量を基準にして約１〜約２０重量％の選択水素化ブロックコポリマーを含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  21. さらに、ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーを含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  22. 前記ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーが、プロピレンポリマー主鎖と１以上のスチレンポリマーグラフトとを有するグラフトコポリマーからなる、請求項２１記載の熱可塑性組成物。
  23. 前記ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーが、約１０〜約９０重量％のプロピレンポリマー主鎖と約９０〜約１０重量％のスチレンポリマーグラフトとからなる、請求項２２記載の熱可塑性組成物。
  24. 当該組成物の総重量を基準にして約０．５〜約１５重量％のポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマーを含む、請求項２１記載の熱可塑性組成物。
  25. さらに、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの非水素化ブロックコポリマーを含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  26. 前記非水素化ブロックコポリマーが、スチレン−ブタジエンジブロックコポリマー、スチレン−ブタジエン−スチレントリブロックコポリマー、又はスチレン−ブタジエンラジアルテレブロックコポリマーからなる、請求項２５記載の熱可塑性組成物。
  27. 約１〜約２０重量％の非水素化ブロックコポリマーを含む、請求項２５記載の熱可塑性組成物。
  28. さらに、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの完全水素化ブロックコポリマーであって、約１０％以下の残留脂肪族不飽和結合を有する完全水素化ブロックコポリマーを含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  29. 前記完全水素化ブロックコポリマーがスチレン−（エチレン−ブチレン）−スチレントリブロックコポリマーからなる、請求項２８記載の熱可塑性組成物。
  30. 約１〜約２０重量％の完全水素化ブロックコポリマーを含む、請求項２８記載の熱可塑性組成物。
  31. さらに、エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーを含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  32. 前記エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーが、エチレンと１種以上のＣ3〜Ｃ10α−オレフィンのコポリマーからなる、請求項３１記載の熱可塑性組成物。
  33. 前記エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーが、エチレン−ブチレンゴム、エチレン−プロピレンゴム又はこれらの混合物からなる、請求項３１記載の熱可塑性組成物。
  34. 約１〜約２０重量％のエチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマーを含む、請求項３１記載の熱可塑性組成物。
  35. さらに、強化用充填材を含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  36. 前記強化用充填材が、ガラス繊維、タルク、石英繊維、炭素繊維、チタン酸カリウム繊維、炭化ケイ素繊維、炭化ホウ素繊維、石膏繊維、酸化アルミニウム繊維、鉄繊維、ニッケル繊維、銅繊維、ウォラストナイト繊維、ポリ（エーテルケトン）繊維、ポリイミドベンゾオキサゾール繊維、ポリ（フェニレンスルフィド）繊維、ポリエステル繊維、芳香族ポリアミド繊維、芳香族ポリイミド繊維、芳香族ポリエーテルイミド繊維、アクリル繊維、ポリ（ビニルアルコール）繊維、ポリテトラフルオロエチレン繊維、及び以上の強化用充填材を１種類以上含む組合せからなる群から選択される、請求項３５記載の熱可塑性組成物。
  37. 前記強化用充填材が約２〜約２５マイクロメートルの直径を有するガラス繊維からなる、請求項３５記載の熱可塑性組成物。
  38. 前記強化用充填材がタルクからなる、請求項３５記載の熱可塑性組成物。
  39. 前記強化用充填材が約３．５〜約５００ナノメートルの平均直径を有する気相法炭素繊維からなる、請求項３５記載の熱可塑性組成物。
  40. さらに、安定剤、離型剤、加工助剤、難燃剤、ドリップ防止剤、成核剤、ＵＶ遮断剤、染料、顔料、粒状充填材、導電性充填材、帯電防止剤、発泡剤及び酸化防止剤からなる群から選択される１種以上の添加剤を含む、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  41. 成形後の組成物が、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従って測定した７３°Ｆにおけるアイゾットノッチ付衝撃強さの試料間のばらつきが約１０％未満である、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  42. 成形後の組成物が、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従って測定した７３°Ｆにおける曲げ弾性率の試料間のばらつきが約１０％未満である、請求項１記載の熱可塑性組成物。
  43. ポリ（アリーレンエーテル）、
    ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、
    ポリオレフィン、
    約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー、並びに
    ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー又はアルケニル芳香族化合物と共役ジエンの非水素化ブロックコポリマー
    を含んでなる熱可塑性組成物。
  44. ポリ（アリーレンエーテル）約１０〜約５９重量％、
    ポリ（アルケニル芳香族）樹脂約３〜約４６重量％（ただし、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂はポリ（アリーレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）樹脂の合計の約３０重量％以上をなす）、
    ポリオレフィン約１０〜約７０重量％、並びに
    約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％
    を含んでなる（重量％は全て当該組成物の総重量を基準にする）熱可塑性組成物。
  45. ポリ（アリーレンエーテル）約１０〜約５９重量％、
    ポリ（アルケニル芳香族）樹脂約１〜約４６重量％、
    ポリオレフィン約１０〜約７０重量％、
    約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％、並びに
    ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー約０．５〜約１０重量％
    を含んでなる（重量％は全て当該組成物の総重量を基準にする）熱可塑性組成物。
  46. ポリ（アリーレンエーテル）約１０〜約５９重量％、
    ポリ（アルケニル芳香族）樹脂約１〜約４６重量％、
    アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの非水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％、
    ポリオレフィン約１０〜約７０重量％、
    エチレン／α−オレフィンエラストマー性コポリマー約１〜約２０重量％、
    約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー約１〜約２０重量％、並びに
    ポリプロピレン−ポリスチレングラフトコポリマー約０．５〜約１０重量％
    を含んでなる（重量％は全て当該組成物の総重量を基準にする）熱可塑性組成物。
  47. ポリ（アリーレンエーテル）、
    該ポリ（アリーレンエーテル）との合計の約３０重量％以上の量のポリ（アルケニル芳香族）樹脂、
    ポリオレフィン、並びに
    約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー
    の反応生成物を含んでなる熱可塑性組成物。
  48. 請求項４７記載の組成物を含んでなる物品。
  49. 請求項４７記載の組成物を含んでなる物品であって、当該物品が、射出成形、ブロー成形、押出、シート押出、フィルム押出、異形押出、引抜成形、圧縮成形、熱成形、圧力成形、油圧成形、真空成形及び発泡成形からなる群から選択される１種以上の方法を用いて成形されたものである、物品。
  50. ポリ（アリーレンエーテル）、ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー、並びにポリオレフィンをメルトブレンディングして均一ブレンドを形成することを含んでなる、熱可塑性組成物の製造方法。
  51. メルトブレンディングにより、
    ポリ（アリーレンエーテル）、
    ポリ（アルケニル芳香族）樹脂、並びに
    約２０％以下の残留ペンダント脂肪族不飽和結合及び約３０％以上の残留鎖中脂肪族不飽和結合を有する、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの選択水素化ブロックコポリマー
    を含む第一の均一ブレンドを形成し、
    メルトブレンディングにより、
    第一の均一ブレンド、及び
    ポリオレフィン
    を含む第二の均一ブレンドを形成する
    ことを含んでなる、熱可塑性組成物の製造方法。
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