JP2002226681A - 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 - Google Patents
耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板Info
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- JP2002226681A JP2002226681A JP2001026265A JP2001026265A JP2002226681A JP 2002226681 A JP2002226681 A JP 2002226681A JP 2001026265 A JP2001026265 A JP 2001026265A JP 2001026265 A JP2001026265 A JP 2001026265A JP 2002226681 A JP2002226681 A JP 2002226681A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高耐熱性を有し、誘電率が低く、かつ密着
性、難燃性に優れ、プリント配線板に最適な樹脂組成物
を提供すること。 【解決手段】 （Ａ）下記一般式（１）で表されるベン
ゾシクロブテン樹脂又はそのプレポリマー、 【化１】 （Ｂ）エポキシ変性ポリブタジエン樹脂、及び（Ｃ）分
子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物
を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物、及びこれを用いたプリプレグ及び積層板。
性、難燃性に優れ、プリント配線板に最適な樹脂組成物
を提供すること。 【解決手段】 （Ａ）下記一般式（１）で表されるベン
ゾシクロブテン樹脂又はそのプレポリマー、 【化１】 （Ｂ）エポキシ変性ポリブタジエン樹脂、及び（Ｃ）分
子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物
を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物、及びこれを用いたプリプレグ及び積層板。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、耐熱性に優れ、誘
電特性に優れた樹脂組成物、プリプレグ及び積層板に関
するものである。
電特性に優れた樹脂組成物、プリプレグ及び積層板に関
するものである。
【０００２】ノート型パーソナルコンピューターや携帯
電話等の情報処理機器は小型化が求められている。ＬＳ
Ｉ等の電子部品を搭載するプリント配線板においても小
型軽量化の要求は強くなっている。小型軽量化のために
は配線幅を小さくすることや、スルーホール径を小さく
しメッキ厚を薄くすることが必要である。メッキ厚を薄
くすると熱衝撃時にメッキクラックが発生するおそれが
あり、耐熱性が要求される。また同時にこれらの情報処
理用機器の高速化も要求されておりＣＰＵクロック周波
数が高くなっている。そのため信号伝搬速度の高速化が
要求されており、高速化に有利な誘電率、誘電正接の低
いプリント板であることが必要とされる。
電話等の情報処理機器は小型化が求められている。ＬＳ
Ｉ等の電子部品を搭載するプリント配線板においても小
型軽量化の要求は強くなっている。小型軽量化のために
は配線幅を小さくすることや、スルーホール径を小さく
しメッキ厚を薄くすることが必要である。メッキ厚を薄
くすると熱衝撃時にメッキクラックが発生するおそれが
あり、耐熱性が要求される。また同時にこれらの情報処
理用機器の高速化も要求されておりＣＰＵクロック周波
数が高くなっている。そのため信号伝搬速度の高速化が
要求されており、高速化に有利な誘電率、誘電正接の低
いプリント板であることが必要とされる。
【０００３】耐熱性に優れ、誘電特性に優れた樹脂とし
てベンゾシクロブテン樹脂が用いられる（例えば、特開
２０００−２１８７２号公報）。ベンゾシクロブテン樹
脂は硬化反応によって水酸基などの分極の大きい反応基
が生じることがないため、誘電特性が非常に優れてい
る。しかしながらこれらの極性基がないため銅箔との密
着性に欠ける欠点がある。また反応によって生じるテト
ラリン環が燃焼しやすい構造のため、樹脂の耐燃性が十
分でない欠点がある。
てベンゾシクロブテン樹脂が用いられる（例えば、特開
２０００−２１８７２号公報）。ベンゾシクロブテン樹
脂は硬化反応によって水酸基などの分極の大きい反応基
が生じることがないため、誘電特性が非常に優れてい
る。しかしながらこれらの極性基がないため銅箔との密
着性に欠ける欠点がある。また反応によって生じるテト
ラリン環が燃焼しやすい構造のため、樹脂の耐燃性が十
分でない欠点がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
問題を解決すべく検討結果なされたものであり、ベンゾ
シクロブテン樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂と
分子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合
物を併用することで耐熱性、誘電特性、密着性及び難燃
性に優れた樹脂組成物、プリプレグ及びプリプレグから
得られた積層板を提供するものである。
問題を解決すべく検討結果なされたものであり、ベンゾ
シクロブテン樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂と
分子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合
物を併用することで耐熱性、誘電特性、密着性及び難燃
性に優れた樹脂組成物、プリプレグ及びプリプレグから
得られた積層板を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、（１）（Ａ）
下記一般式（１）で表されるベンゾシクロブテン樹脂又
はそのプレポリマー、
下記一般式（１）で表されるベンゾシクロブテン樹脂又
はそのプレポリマー、
【化２】 （Ｂ）エポキシ変性ポリブタジエン樹脂、及び（Ｃ）分
子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物
を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物、（２）前記第（１）項記載の樹脂組成物を
基材に含浸させてなることを特徴とするプリプレグ、
（３）前記第（２）項記載のプリプレグを１枚又は２枚
以上重ね合わせ加熱加圧してなることを特徴とする難燃
性積層板又は銅張積層板、である。
子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物
を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物、（２）前記第（１）項記載の樹脂組成物を
基材に含浸させてなることを特徴とするプリプレグ、
（３）前記第（２）項記載のプリプレグを１枚又は２枚
以上重ね合わせ加熱加圧してなることを特徴とする難燃
性積層板又は銅張積層板、である。
【０００６】
【発明の実施の形態】前述のように、ベンゾシクロブテ
ン樹脂は硬化反応によって水酸基などの分極の大きい反
応基が生じることがないため、誘電特性が非常に優れて
おり、かつ低吸水である。また剛直な構造を持つため耐
熱性に優れている。しかしながら、水酸基等の極性基が
ないため銅箔との密着性に欠ける欠点がある。また硬化
反応が遅いため成型が困難である欠点がある。
ン樹脂は硬化反応によって水酸基などの分極の大きい反
応基が生じることがないため、誘電特性が非常に優れて
おり、かつ低吸水である。また剛直な構造を持つため耐
熱性に優れている。しかしながら、水酸基等の極性基が
ないため銅箔との密着性に欠ける欠点がある。また硬化
反応が遅いため成型が困難である欠点がある。
【０００７】本発明においてはこの問題を解決するた
め、エポキシ変性ポリブタジエン樹脂と分子内に１原子
以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物を用いる。エ
ポキシ変性ポリブタジエン樹脂は分子内にシス型二重結
合を含むため可とう性に優れ、銅箔との密着性が向上す
る。また分子内の二重結合部は誘電特性を悪化させな
い。分子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン
化合物は分子内にハロゲンを含むため難燃性が向上す
る。アミン化合物はエポキシ変性ポリブタジエン樹脂の
エポキシ基と反応し、ベンゾシクロブテン樹脂はエポキ
シ変性ポリブタジエン樹脂の二重結合部と反応する。こ
のため難燃成分、可とう成分ともに樹脂骨格中に組み込
むことができるため耐熱性が低下しない。本発明の樹脂
組成物は耐熱性、誘電特性、密着性及び耐燃性に優れた
樹脂組成物であり、プリント配線板用積層板等に好適に
使用されるものである。
め、エポキシ変性ポリブタジエン樹脂と分子内に１原子
以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物を用いる。エ
ポキシ変性ポリブタジエン樹脂は分子内にシス型二重結
合を含むため可とう性に優れ、銅箔との密着性が向上す
る。また分子内の二重結合部は誘電特性を悪化させな
い。分子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン
化合物は分子内にハロゲンを含むため難燃性が向上す
る。アミン化合物はエポキシ変性ポリブタジエン樹脂の
エポキシ基と反応し、ベンゾシクロブテン樹脂はエポキ
シ変性ポリブタジエン樹脂の二重結合部と反応する。こ
のため難燃成分、可とう成分ともに樹脂骨格中に組み込
むことができるため耐熱性が低下しない。本発明の樹脂
組成物は耐熱性、誘電特性、密着性及び耐燃性に優れた
樹脂組成物であり、プリント配線板用積層板等に好適に
使用されるものである。
【０００８】本発明で用いる（Ａ）成分のベンゾシクロ
ブテン樹脂は下記一般式（１）で示される。
ブテン樹脂は下記一般式（１）で示される。
【化３】 また、かかる一般式を有するベンゾシクロブテン樹脂を
プレポリマー化したものも成形性、流動性を調整するた
めに好ましく使用され、本発明の（Ａ）成分に含まれる
ものである。プレポリマー化は、通常加熱溶融して行わ
れる。ベンゾシクロブテン樹脂は樹脂成分１００重量部
中、３０〜７０重量部が好ましい。３０重量部未満では
誘電特性の向上効果が十分でないことがあり、また７０
重量部を越えると成形性が悪化することがある。
プレポリマー化したものも成形性、流動性を調整するた
めに好ましく使用され、本発明の（Ａ）成分に含まれる
ものである。プレポリマー化は、通常加熱溶融して行わ
れる。ベンゾシクロブテン樹脂は樹脂成分１００重量部
中、３０〜７０重量部が好ましい。３０重量部未満では
誘電特性の向上効果が十分でないことがあり、また７０
重量部を越えると成形性が悪化することがある。
【０００９】本発明で用いる（Ｂ）成分のエポキシ変性
ポリブタジエン樹脂は樹脂成分１００重量部中、７〜３
０重量部が好ましい。７重量部未満では密着性が十分で
ないことがあり、また３０重量部を越えると耐熱性が劣
る場合がある。
ポリブタジエン樹脂は樹脂成分１００重量部中、７〜３
０重量部が好ましい。７重量部未満では密着性が十分で
ないことがあり、また３０重量部を越えると耐熱性が劣
る場合がある。
【００１０】本発明で用いる（Ｃ）成分の分子内に１原
子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物は、４，
４’−メチレン−ビス（２−クロロアニリン）、４，
４’−メチレン−ビス（２，３−ジクロロアニリン）、
３，３’−ジクロロ−４，４’−ジアミノビフェニル、
ジクロロアニリン、ジブロモアニリン、４，４’−メチ
レン−ビス（２，５−ジブロモアニリン）などがあげら
れる。分子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミ
ン化合物は樹脂成分１００重量部中、１５〜４０重量部
が好ましい。１５重量部未満では難燃性付与効果が十分
でなく、また４０重量部を越えると誘電特性が低下する
ことがある。エポキシ基とアミノ基の当量比は０．８〜
１．２が好ましい。当量比がこの範囲にない場合、耐熱
性、吸水性が低下することがある。
子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物は、４，
４’−メチレン−ビス（２−クロロアニリン）、４，
４’−メチレン−ビス（２，３−ジクロロアニリン）、
３，３’−ジクロロ−４，４’−ジアミノビフェニル、
ジクロロアニリン、ジブロモアニリン、４，４’−メチ
レン−ビス（２，５−ジブロモアニリン）などがあげら
れる。分子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミ
ン化合物は樹脂成分１００重量部中、１５〜４０重量部
が好ましい。１５重量部未満では難燃性付与効果が十分
でなく、また４０重量部を越えると誘電特性が低下する
ことがある。エポキシ基とアミノ基の当量比は０．８〜
１．２が好ましい。当量比がこの範囲にない場合、耐熱
性、吸水性が低下することがある。
【００１１】本発明の樹脂組成物は、上述したベンゾシ
クロブテン樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂と分
子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物
を必須成分として含有するが、本発明の目的に反しない
範囲において、その他の樹脂、硬化促進剤、カップリン
グ剤、その他の成分を添加することは差し支えない。
クロブテン樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂と分
子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物
を必須成分として含有するが、本発明の目的に反しない
範囲において、その他の樹脂、硬化促進剤、カップリン
グ剤、その他の成分を添加することは差し支えない。
【００１２】本発明の樹脂組成物は種々の形態で利用さ
れるが、基材に含浸する際には通常溶剤に溶解したワニ
スの形で使用される。用いられる溶剤は組成に対して良
好な溶解性を示すことが望ましいが、悪影響を及ぼさな
い範囲で貧溶媒を使用しても構わない。
れるが、基材に含浸する際には通常溶剤に溶解したワニ
スの形で使用される。用いられる溶剤は組成に対して良
好な溶解性を示すことが望ましいが、悪影響を及ぼさな
い範囲で貧溶媒を使用しても構わない。
【００１３】本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解して得ら
れるワニスは、ガラス繊布、ガラス不繊布、あるいはガ
ラス以外を成分とする繊布又は不繊布等の基材に塗布、
含浸させ、８０〜２００℃で乾燥させることによりプリ
プレグを得ることが出来る。かかるプリプレグは加熱加
圧して積層板又は銅張積層板を製造することに用いられ
る。本発明の樹脂組成物は耐熱性、誘電特性の優れた樹
脂組成物であり、特に、プリント配線板用の積層板等に
好適に使用されるものである。
れるワニスは、ガラス繊布、ガラス不繊布、あるいはガ
ラス以外を成分とする繊布又は不繊布等の基材に塗布、
含浸させ、８０〜２００℃で乾燥させることによりプリ
プレグを得ることが出来る。かかるプリプレグは加熱加
圧して積層板又は銅張積層板を製造することに用いられ
る。本発明の樹脂組成物は耐熱性、誘電特性の優れた樹
脂組成物であり、特に、プリント配線板用の積層板等に
好適に使用されるものである。
【００１４】
【実施例】（実施例１）ジビニルシロキサン−ビスベン
ゾシクロブテン（プレポリマー化したもの、重量平均分
子量１４００００、ダウケミカル社製サイクロテンＸＵ
Ｒ）５９重量部、エポキシ変性ポリブタジエン樹脂（重
量平均分子量３０００、エポキシ当量２００、ダイセル
化学工業社製ＰＢ３６００）２５重量部、２，５−ジブ
ロモアニリン１６重量部にトルエンを加え、不揮発分濃
度５５重量％となるようにワニスを調整した。このワニ
スを用いて、ガラス繊布（厚さ０．１８ｍｍ、日東紡績
（株）製）１００重量部にワニス固形分で８０重量部含
浸させて、１５０℃の乾燥機炉で５分乾燥させ、樹脂含
有量４４．４％のプリプレグを作成した。上記プリプレ
グを６枚重ね、上下に厚さ３５μｍの電解銅箔を重ね
て、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度２００℃で１２０
分、２２０℃で６０分加熱加圧成形を行い、厚さ１．２
ｍｍの両面銅張積層板を得た。
ゾシクロブテン（プレポリマー化したもの、重量平均分
子量１４００００、ダウケミカル社製サイクロテンＸＵ
Ｒ）５９重量部、エポキシ変性ポリブタジエン樹脂（重
量平均分子量３０００、エポキシ当量２００、ダイセル
化学工業社製ＰＢ３６００）２５重量部、２，５−ジブ
ロモアニリン１６重量部にトルエンを加え、不揮発分濃
度５５重量％となるようにワニスを調整した。このワニ
スを用いて、ガラス繊布（厚さ０．１８ｍｍ、日東紡績
（株）製）１００重量部にワニス固形分で８０重量部含
浸させて、１５０℃の乾燥機炉で５分乾燥させ、樹脂含
有量４４．４％のプリプレグを作成した。上記プリプレ
グを６枚重ね、上下に厚さ３５μｍの電解銅箔を重ね
て、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度２００℃で１２０
分、２２０℃で６０分加熱加圧成形を行い、厚さ１．２
ｍｍの両面銅張積層板を得た。
【００１５】（実施例２〜３、及び比較例１〜３）表１
に示した配合処方で、これ以外は全て実施例１と同様の
方法で両面銅張積層板を作成した。
に示した配合処方で、これ以外は全て実施例１と同様の
方法で両面銅張積層板を作成した。
【００１６】得られた銅張積層板については難燃性半田
耐熱性およびピール強度を測定した。半田耐熱性、ピー
ル強度についてはＪＩＳ Ｃ ６４８１に準じて測定し、
半田耐熱性は煮沸２時間の吸湿処理を行った後、２６０
℃の半田槽に１２０秒浸漬した後の外観の異常の有無を
調べた。難燃性はＵＬ−９４規格に従い垂直法で評価し
た。ガラス転移点はＤＭＡ法で測定した。誘電率、誘電
正接の測定はＪＩＳＣ ６４８１に準じて行い、周波数
１ＭＨｚの静電容量を測定して求めた。評価結果を表１
に示す。実施例に示す銅張積層板はいずれも誘電率、誘
電正接が低く、耐熱性、半田耐熱性、密着性に優れてい
ることがわかる。
耐熱性およびピール強度を測定した。半田耐熱性、ピー
ル強度についてはＪＩＳ Ｃ ６４８１に準じて測定し、
半田耐熱性は煮沸２時間の吸湿処理を行った後、２６０
℃の半田槽に１２０秒浸漬した後の外観の異常の有無を
調べた。難燃性はＵＬ−９４規格に従い垂直法で評価し
た。ガラス転移点はＤＭＡ法で測定した。誘電率、誘電
正接の測定はＪＩＳＣ ６４８１に準じて行い、周波数
１ＭＨｚの静電容量を測定して求めた。評価結果を表１
に示す。実施例に示す銅張積層板はいずれも誘電率、誘
電正接が低く、耐熱性、半田耐熱性、密着性に優れてい
ることがわかる。
【００１７】
【表１】
【００１８】
【表２】
【００１９】表の注 （１）ジビニルシロキサン−ビスベンゾシクロブテン
（プレポリマー化：分子量１４００００、商品名：ダウ
ケミカル社製サイクロテンＸＵＲ） （２）エポキシ変性ポリブタジエン（分子量３０００、
エポキシ当量２００、商品名：ダイセル化学工業社製Ｐ
Ｂ３６００） （３）エポキシ変性ポリブタジエン（分子量１４０００
０、エポキシ当量５１０、商品名：ダイセル化学工業社
製エポフレンド１０２０） （４）２，５−ジブロモアニリン （５）４，４’−メチレン−ビス（２、５−ジブロモア
ニリン） （６）ポリブタジエン（分子量１０００００、商品名：
ＪＳＲ社製ＢＲ０１Ｆ） （７）４，４’−ジアミノジフェニルメタン
（プレポリマー化：分子量１４００００、商品名：ダウ
ケミカル社製サイクロテンＸＵＲ） （２）エポキシ変性ポリブタジエン（分子量３０００、
エポキシ当量２００、商品名：ダイセル化学工業社製Ｐ
Ｂ３６００） （３）エポキシ変性ポリブタジエン（分子量１４０００
０、エポキシ当量５１０、商品名：ダイセル化学工業社
製エポフレンド１０２０） （４）２，５−ジブロモアニリン （５）４，４’−メチレン−ビス（２、５−ジブロモア
ニリン） （６）ポリブタジエン（分子量１０００００、商品名：
ＪＳＲ社製ＢＲ０１Ｆ） （７）４，４’−ジアミノジフェニルメタン
【００２０】
【発明の効果】本発明の耐熱性樹脂組成物は、プリント
配線板材料に適用された場合、高耐熱性を有し、誘電率
が低い特性を有し、かつ密着性、難燃性に優れた特性を
有している。従って、今後、小型情報処理用機器のプリ
ント配線板に最適な樹脂組成物を提供するものである。
配線板材料に適用された場合、高耐熱性を有し、誘電率
が低い特性を有し、かつ密着性、難燃性に優れた特性を
有している。従って、今後、小型情報処理用機器のプリ
ント配線板に最適な樹脂組成物を提供するものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０ Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０Ｌ
Claims (3)
- 【請求項１】 （Ａ）下記一般式（１）で表されるベン
ゾシクロブテン樹脂又はそのプレポリマー、 【化１】 （Ｂ）エポキシ変性ポリブタジエン樹脂、及び（Ｃ）分
子内に１原子以上のハロゲンを含む芳香族アミン化合物
を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物。 - 【請求項２】 請求項１記載の樹脂組成物を基材に含浸
させてなることを特徴とするプリプレグ。 - 【請求項３】 請求項２記載のプリプレグを１枚又は２
枚以上重ね合わせ加熱加圧してなることを特徴とする難
燃性積層板又は銅張積層板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001026265A JP4742426B2 (ja) | 2001-02-02 | 2001-02-02 | 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001026265A JP4742426B2 (ja) | 2001-02-02 | 2001-02-02 | 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002226681A true JP2002226681A (ja) | 2002-08-14 |
| JP4742426B2 JP4742426B2 (ja) | 2011-08-10 |
Family
ID=18891107
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001026265A Expired - Fee Related JP4742426B2 (ja) | 2001-02-02 | 2001-02-02 | 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4742426B2 (ja) |
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-
2001
- 2001-02-02 JP JP2001026265A patent/JP4742426B2/ja not_active Expired - Fee Related
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