JP2002216976A - 発光素子及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
る上面発光型の発光素子の製造方法及び発光素子を提供
する。 【解決手段】 基板1上に設けられた下部電極4と、下
部電極4上に設けられた少なくとも発光層6cを有する
有機層6と、有機層6上に設けられた光透過性上部電極
7とからなる発光素子10において、下部電極4は、金
属材料層2cと、この金属材料層2cの上部に設けられ
た緩衝薄膜層3cとの二層構造からなる。緩衝薄膜層3
cは、金属材料層2cを構成する金属材料の酸化物のう
ち有機層6よりも導電性の高い材料か、クロムの酸化物
からなることとする。これによって、金属材料層2cの
表面粗さを緩衝薄膜層3cによって緩和した二層構造の
下部電極4とし、下部電極4と光透過性上部電極7との
間隔の面内均一性を確保する。
Description
製造方法に関し、電極間に発光層を挟持してなる発光素
子及びその製造方法に関する。
す)である有機エレクトロルミネッセンス(electrolumi
nescence:以下ELと記す)素子は、陽極と陰極との間
に、有機発光層を含む有機膜を挟持してなる。図4は、
このような発光素子の一例を示す断面構成図である。こ
の図に示す発光素子は、基板101上に金属材料から成
る下部電極102が陽極として形成されており、この下
部電極102上に有機正孔輸送層103、有機正孔輸送
層104及び有機発光層105等を順次積層してなる有
機層106が設けられている。そして、この有機層10
6の上部に光透過性を有する金属材料薄膜からなる上部
電極107が陰極として形成され、さらに、陰極となる
上部電極107の抵抗を下げるための透明導電膜108
が形成されている。
105で生じた発光光が、金属材料からなる下部電極1
02で反射し、基板101と反対側の上部電極107側
から取り出される、いわゆる「上面発光型」の表示素子
となる。
るには、スパッタ法、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着
法などの様々な方法から適宜選択された方法によって、
基板101上に金属材料層を形成し、この金属材料層を
パターニングすることによって下部電極102を形成す
る。その後、蒸着マスク上から各有機層103〜105
材料、上部電極107材料、さらには透明導電膜108
材料を順次蒸着し、これによって有機層106及び上部
電極107、さらには透明導電層108をパターン形成
する。
うな表示素子及びその製造方法には、次のような課題が
あった。すなわち、スパッタ法、抵抗加熱蒸着法、電子
ビーム蒸着法などの何れの成膜方法で成膜された金属材
料層とも、その結晶構造が多結晶構造になることが多
い。このため、図5の拡大断面図に示すように、この金
属材料層をパターニングして形成された下部電極102
は、透明陽極材料として形成されるITO(Indium Tin
Oxide:酸化インジウムスズ)程ではないにしても、そ
の表面荒さが大きく、表面に突起を有するものになる。
られる有機層106は、突起の部分だけ局部的に膜厚が
薄くなるため、この有機層106を挟んで設けられる下
部電極102と上部電極107との距離dが局所的に短
くなり、この部分に電界が集中して漏れ電流が発生す
る。
しない電流であり、漏れ電流の発生によって発光素子の
発光効率が低下する。そして、さらに漏れ電流が極度に
集中した場合には、その部分で下部電極102と上部電
極107とが短絡して発光素子が発光しなくなり、有機
ELディスプレイにおいて、いわゆるダークスポットと
よばれる非発光点を生じる要因になる。
に、図6に示すように、酸化クロムのような成膜表面が
平坦に形成される導電性材料によって下部電極102’
を構成することも考えられている。しかし、このような
導電性材料は、酸化物からなるものであるため、光反射
率が小さく光を透過させるため、有機層106の発光層
105で生じたて下部電極102’に達した光hの一部
が、この導電性材料からなる下部電極102’から基板
101側に吸収される。したがって、上部電極107側
から取り出される光hの量が減少し、発光効率の低下を
招くことになる。
発光効率を維持できる上面発光型の発光素子の製造方法
及び発光素子を提供することを目的とする。
るための本発明の発光素子は、基板上に設けられた下部
電極と、この下部電極上に設けられた少なくとも発光層
を有する有機層と、この有機層上に設けられた光透過性
上部電極とからなる発光素子において、下部電極が、金
属材料層と、この金属材料層の上部に設けられた緩衝薄
膜層との積層構造からなることを特徴としている。緩衝
薄膜層は、金属材料層を構成する金属材料の酸化物のう
ち有機層よりも導電性の高い材料か、またはクロムの酸
化物からなることとする。
板上に下部電極を形成し、この下部電極上に重ねる状態
で発光層を備えた有機層を形成し、下部電極との間に発
光層を挟持する状態で基板の上方に光透過性上部電極を
形成する発光素子の製造方法において、下部電極を形成
する工程では、基板上に形成した金属膜上に緩衝薄膜を
形成した後、これらの金属膜及び緩衝薄膜をパターニン
グすることで、金属材料層と緩衝薄膜層とを積層させた
下部電極を形成する。緩衝薄膜は、金属膜を構成する金
属材料の酸化物のうち有機層よりも導電性の高い材料
か、またはクロムの酸化物からなることとする。
部電極の表面層が、下地の金属材料層とを構成する金属
の酸化物のうち有機層よりも導電性の高い材料、または
クロムの酸化物からなる緩衝薄膜層で構成されている。
ここで通常、多結晶構造として表面粗さが粗く成膜され
る金属膜に対して、この金属膜を構成する金属材料の酸
化膜の方が、その表面粗さが小さく成膜される。また、
クロムの酸化物からなる緩衝薄膜であれば、下地の金属
膜によらず、この金属膜よりも表面粗さが小さく成膜さ
れる。以上に加えて、金属材料層を構成する金属の酸化
物のうち有機層よりも導電性の高い材料や、酸化物の中
でも導電性の高いクロムの酸化物で緩衝薄膜層を構成す
ることで、この緩衝薄膜層が下部電極として機能するよ
うになる。したがって、表面層を構成する緩衝薄膜層に
よって金属材料層の表面粗さが緩和された下部電極と、
有機層を介してこの下部電極上に設けられる光透過性上
部電極との間隔の面内均一性が確保される。
製造方法の実施の形態を図面に基づいて説明する。
発光素子の製造を説明するための断面図工程図であり、
この図を用いて本実施形態の発光素子の構成をその製造
工程順に説明する。
ス等からなる基板1を洗浄した後、この基板1上に、金
属膜2を形成する。ここでは、例えばクロム(Cr)膜
等のように仕事関数が高く、陽極として用いられる金属
膜2をスパッタリング法によって形成する。この際、例
えば、スパッタリングガスにアルゴン(Ar)を用いて
成膜雰囲気内のガス圧力を0.2Pa程度に保ち、DC
出力を300Wに設定して成膜を行い、200nm程度
の膜厚のCr膜(金属膜)2を形成する。
rの他に、モリブデン(Mo)、タングステン(W)、
タンタル(Ta)、ニオブ(Nb)、ニッケル(N
i)、白金(Pt)等からなるものであっても良い。
の材質及び成膜方法に関わらず結晶構造が多結晶構造と
なり、その表面荒さが大きく表面に突起を有するものに
なる。
本発明の特徴となる緩衝薄膜3の形成を行う。この緩衝
薄膜3は、金属膜2を構成する金属材料の酸化膜である
か、またはCrの酸化膜であることとする。だたし、こ
の緩衝薄膜3は、金属膜2と共に下部電極の一部を構成
するものとなるため、この緩衝薄膜3が金属膜2を構成
する金属材料の酸化膜である場合には、以降の工程で形
成する有機層よりも導電性が高い必要があり、そのなか
でもできるだけ導電性の高い材料であることが好まし
い。そこでここでは、金属膜2上に、クロムの酸化物か
らなる緩衝薄膜3を形成することとする。またこの際、
基板1を大気にさらすことなく、金属膜2の形成を行っ
たと同一のチャンバ内にて緩衝薄膜3の形成を行うこと
が好ましい。
アルゴンガス(Ar)と酸素ガス(O2)とを用いたス
パッタリング法によって緩衝薄膜3を形成することとす
る。この場合、Ar:O2 =1:1の分圧としてスパッ
タリングガスとし、成膜雰囲気内のガス圧力を0.3P
a程度に保ち、DC出力を300Wに設定した成膜を行
うことで、酸化クロム(CrO2)からなる緩衝薄膜3
を所定の膜厚(ここでは例えば10nm)で形成する。
膜厚は、成膜時間によって制御される。尚、酸化クロム
の組成は、CrO2に限定されることはなく、成膜条件
を適宜調整することで他の組成の酸化クロム(例えばC
r2O3)としても良い。
って行っても良い。この場合、例えば酸素雰囲気中にて
350℃の熱処理を行い、酸化クロム(Cr2O3)から
なる緩衝薄膜3を所定の膜厚(ここでは例えば8nm)
で形成する。膜厚は熱処理時間によって制御される。こ
の場合も、スパッタリング法と同様に、熱処理条件を適
宜調整することで他の組成の酸化クロム(例えばCrO
2)としても良い。
成する場合を例示したが、その他の緩衝薄膜3として適
する材料、すなわち良好な導電性を示す金属酸化物とし
ては、酸化モリブデン(MoO2、MoO5)、酸化ニッ
ケル(NiO)等を挙げることができる。これらの材料
からなる緩衝薄膜3は、酸化クロムを用いた場合と同様
に、所定の条件でスパッタガスに酸素を追加したスパッ
タリング法によって形成するとが可能である。
の屈折率と緩衝薄膜3の導電性、さらにはこの発光素子
が設けられる表示装置の表示特性に対する要求に基づい
て設計されることとする。
の確保を優先したい場合には、緩衝薄膜3の膜厚は、金
属膜2の表面粗さを吸収できる範囲でできるだけ薄い膜
厚(例えば10nm前後)に設定される。一方、表示装
置の表示特性としてコントラストの確保を優先したい場
合には、緩衝薄膜3の膜厚は、以降の工程において金属
膜2をパターニングして形成される金属下部電極からの
正孔注入効率に影響のない範囲で厚めの膜厚(例えば1
00nmまたは100nm以上)に設定される。
る緩衝薄膜3上に、リソグラフィー技術によって、ここ
での図示を省略したレジストパターンを形成する。そし
て、このレジストパターンをマスクに用いて緩衝薄膜3
と金属膜2とをエッチングする。この際、例えば、エッ
チング液としてETCH−1(三洋化成工業社製、商品
名)を用いたウェットエッチングを行い、これによって
高精度かつ再現性良く緩衝薄膜3と金属膜2とをパター
ニングする。そして、金属膜2をパターニングしてなる
金属材料層2aと、緩衝薄膜3をパターニングしてなる
緩衝薄膜層3との積層構造からなる下部電極4を形成す
る。この下部電極4は、陽極となる。
る表示装置が単純マトリックス方式の表示装置である場
合には、下部電極4は、例えば図中奥行き方向に配列さ
れたストライプ形状に形成されることとする。一方、こ
の表示装置が、アクティブマトリックス方式の表示装置
である場合には、下部電極4は、ここでの図示を省略し
た薄膜トランジスタに接続された状態で各画素形状に形
成されることとする。
に、下部電極4に達する開口部5aを備えた絶縁層5を
形成する。ここでは、例えばスパッタリング法によって
酸化シリコン(Si02)膜を600nmの厚みに成膜
した後、リソグラフィー法によって形成したレジストパ
ターンをマスクに用いて酸化シリコン膜をウェットエッ
チングし、これによって酸化シリコン膜に開口部5aを
設けて成る絶縁層5を形成する。酸化シリコン膜のウェ
ットエッチングに用いるエッチャング液は、HF(フッ
酸)とNH4F(フッ化アンモニウム)との混合水溶液
を用いることとする。
状態で形成されることとする。また、この絶縁層5は、
酸化シリコンからなるものに限定されることはなく、ま
た成膜方法及び開口部を形成するためのエッチング方法
も、上述したスパッタリング法やウェットエッチングに
限定されることはない。
形成される光透過性上部電極とを確実に絶縁するための
ものであるため、この発光素子を用いて構成される表示
装置の構成によって、下部電極4と光透過性上部電極と
の絶縁性が図られる場合には必要不可欠なものではな
い。
4上に有機層6、及び光透過性上部電極7を形成する。
ここでは、真空蒸着装置を用いた蒸着成膜によって有機
層6及び光透過性上部電極7を形成するととする。そこ
で、基板1上にここでの図示を省略した蒸着マスクを載
置し、この蒸着マスク上からの有機層材料及び上部電極
材料を順次蒸着成膜する。そして、絶縁層5の開口部5
a底部を確実に覆うように、このため絶縁層5の開口縁
部分に周縁部が重なるように、有機層6及び光透過性上
部電極7を形成する。
なる4,4,4媒-トリス(3-メチルフェニルアミノ)トリフ
ェニルアミン(MTDATA)を30nm蒸着し、正孔
輸送層6bとなるビス(N-ナフチル)-N-フェニルベンジ
ジン(α−NPD)を20nm蒸着し、発光層6cとな
る8キノリノールアルミニウム錯体(Alq3)50n
m蒸着する。その後、光透過性上部電極7として、仕事
関数が低く、陰極として用いられる光透過性材料を蒸着
する。ここでは、例えば、マグネシウム(Mg)と銀
(Ag)との合金層を、MgとAgとの成膜速度の比を
Mg:Ag=9:1として10nmの膜厚で蒸着する。
2gずつ、Mgを0.1g、Agを0.4g、それぞれ
抵抗加熱用のボートに充填し、各ボートを真空蒸着装置
の所定の電極に取り付ける。そして、蒸着マスクが載置
された基板1を真空蒸着装置のチャンバ内に収納し、こ
のチャンバ内の圧力を1.0×10-4Paにまで減圧し
た後、各ボートに電圧を印加した状態で順次加熱して蒸
着させる。
状の開口部を有し、この開口部が絶縁層5の開口部5a
上に重ね合わされ、かつ開口部内に絶縁層5の開口部5
aが確実に収められるように、基板1の上方に設けられ
る。ここでは、蒸着マスクの開口部が金属下部電極2と
直行するように、この蒸着マスクが用いられることとす
る。
過性上部電極7の上部に、この光透過性上部電極7の抵
抗を下げるための透明導電膜8を形成する。この際、蒸
着マスクを設けた状態の基板1を、別のチャンバ内に移
動させ、スパッタリング法によって透明導電膜8の形成
を行う。この透明導電膜としては、例えば室温成膜で良
好な導電性を示すインジウムと亜鉛との酸化物(In−
Zn−O)系の透明導電膜を、200nmの膜厚で形成
することとする。成膜条件の一例としては、スパッタリ
ングガスとしてアルゴン(Ar)と酸素(O2 )との混
合ガス(体積比Ar:O2=1000:5)を用い、チ
ャンバ内圧力0.3Pa、DC電力40Wに設定する。
極7の抵抗を下げるために設けるものであり、光透過性
上部電極7が光透過性を保てる範囲で低抵抗値を確保で
きる限りにおいては設ける必要はない。
示装置がアクティブマトリックス方式の表示装置である
場合には、光透過性上部電極7及び透明導電膜8は、パ
ターニングされている必要はなくベタ膜として形成され
たものであっても良い。この場合、有機層6を形成した
後、基板1上から蒸着マスクを取り外した状態で光透過
性上部電極7及び透明導電膜8の蒸着を行うこととす
る。
ロムの酸化物からなる緩衝薄膜層3aを積層してなる下
部電極4上に、有機層6及び光透過性上部電極7、さら
には透明導電膜8を設けてなる発光素子10が得られ
る。
は、陰極として設けられた光透過性上部電極7から注入
された電子と、陽極として設けられた下部電極から注入
された正孔とが有機層6における発光層6cで再結合す
ることによって発光が生じ、この発光光が光透過性上部
電極7側から取り出される、いわゆる上面発光型とな
る。
の構成を、クロムからなる金属材料層2a上にクロムの
酸化物からなる緩衝薄膜層3aを積層した二層構造とし
ている。ここで通常は、多結晶構造として成膜される金
属膜2よりも、この金属膜2を構成する金属材料の酸化
膜の方が、その表面状態がより滑らかに成膜される。特
に、クロムの酸化物は、電極として用いたられるどの金
属材料膜よりもその表面粗さを小さく保って成膜され
る。
酸化物のうち有機層よりも導電性の高い材料や、特に酸
化物の中でも導電性の高いクロムの酸化物によって緩衝
薄膜層3aを構成することで、この緩衝薄膜層3aが下
部電極として機能するようになる。
aによって、金属材料層2aの表面の面粗さが緩和され
た下部電極4が構成されることになる。したがって、こ
の下部電極4と、有機層6を介してこの下部電極4上に
設けられた光透過性上部電極7との間隔の面内均一性が
確保される。
7との間に電界集中箇所が発生し難くなり、漏れ電流の
発生を防止することが可能になると共に、極度の電界集
中によるダークスポットの発生を防止することが可能に
なり、安定した発光効率を維持できる上面発光型の発光
素子を得ることが可能になる。
aのように、導電性の高い酸化物で緩衝薄膜層3aを構
成することで、金属材料層2a表面の突起部への電界緩
和を図る効果が大きくなる。しかも、ある程度の厚みで
形成した場合であっても、金属材料層2aから有機層6
への正孔の注入量を維持することができるため、発光効
率を確保することもできる。また、金属材料層2aを構
成する金属材料の酸化物からなる緩衝薄膜層3aであれ
ば、その製造工程において金属膜2の成膜ガス(スパッ
タリングガス)に酸素を添加するといった、工程の追加
のみで緩衝薄膜3を形成することができる。したがっ
て、工程数の増加を最小限に抑えることができる。
4を構成する緩衝薄膜層3aをできるだけ薄く形成した
場合には、発光層6cにおいて生じた発光光hが、酸化
物からなる緩衝薄膜層3aで吸収される量を低く抑える
ことができる。このため、光透過性上部電極7側からの
発光効率を確保することができ、輝度の高い発光素子を
得ることができる。
成する緩衝薄膜層3aを厚めに形成した場合には、発光
層6cにおいて生じた発光光hが、酸化物からなる緩衝
薄膜層3aにおいてある程度吸収されるため、光透過性
上部電極7側からの発光効率がやや低下するものの、こ
の緩衝薄膜層3aによって光透過性上部電極7側から入
射される外光h1の反射を防止できる。したがって、コ
ントラストの良好な発光素子を得ることができる。
発光素子、発光素子及び従来の構成の発光素子、
発光素子に関する評価結果を示す。各発光素子〜
の構成は次に示すように、下部電極の構成のみが異な
り、他の構成は実施形態によって例示したと同様である
こととする。 発光素子…クロム層上にスパッタリング法によって成
膜した酸化クロム(CrO2)からなる緩衝薄膜(10
nm)を積層した下部電極。 発光素子…クロム層上に熱酸化法によって成膜した酸
化クロム(Cr2O3)からなる緩衝薄膜(8nm)を積
層した下部電極。 発光素子…ITO単層下部電極。 発光素子…クロム単層下部電極。
ア4mm2として各40個作製し、上部電極と上部電極
との間の短絡発生数、及び電圧80V印加時の電流及び
輝度を測定した。輝度の測定は、上部電極側から行っ
た。測定結果は、下記表1に示すようである。
,は、従来の発光素子,と比較して、いずれも
短絡の発生数が少なく緩衝薄膜層を設けたことによって
金属材料層の表面粗さが緩和され、電界の集中が防止さ
れていることが確認された。また、実施形態の発光素子
,は、金属材料層上に緩衝薄膜層を設けているもの
の、従来の発光素子,と同程度の電流量を維持でき
ており、しかも、光透過性上部電極側からの発光効率の
良好な従来の発光素子と同程度の輝度を確保できてい
ることが確認された。
極4を陽極とし、光透過性上部電極7を陰極とした場合
を説明した。しかし、本発明は下部電極4を陰極とし、
光透過性上部電極7を陽極とした構成であっても同様に
適用可能であり、同様の効果を得ることができる。ただ
し、下部電極4及び光透過性上部電極7の材質、さらに
は有機層6の構成及びその積層順は、適宜選択されるこ
ととする。また、この場合であっても、下部電極4の表
面層を構成する緩衝薄膜層は、できるだけ導電性の高い
材料を用いることが好ましい。
びその製造方法によれば、金属材料層の表面の面粗さを
緩衝薄膜層によって緩和した下部電極を設けることで、
有機層を介して設けられた下部電極と光透過性上部電極
との間隔の面内均一性を確保することが可能になり、局
部的な電界集中を防止して、漏れ電流の発生及びダーク
スポットの発生を抑え、安定した発光効率を維持できる
上面発光型の発光素子を得ることが可能になる。
断面工程図である。
光素子の断面図である。
光素子の断面図である。
面図である。
膜、3a…緩衝薄膜層、4…下部電極、6…有機層、6
c…発光層、7…光透過性上部電極、10…発光素子
Claims (5)
- 【請求項1】 基板上に設けられた下部電極と、当該下
部電極上に設けられた少なくとも発光層を有する有機層
と、当該有機層上に設けられた光透過性上部電極とから
なる発光素子において、 前記下部電極は、金属材料層と、当該金属材料層を構成
する金属材料の酸化物のうち前記有機層よりも導電性が
高い材料からなり当該金属材料層上に設けられた緩衝薄
膜層との積層構造からなることを特徴とする発光素子。 - 【請求項2】 基板上に設けられた下部電極と、当該
下部電極上に設けられた少なくとも発光層を有する有機
層と、当該有機層上に設けられた光透過性上部電極とか
らなる発光素子において、 前記下部電極は、金属材料層と、当該金属材料層上に設
けられたクロムの酸化物からなる緩衝薄膜層との積層構
造からなることを特徴とする発光素子。 - 【請求項3】 基板上に下部電極を形成し、前記下部電
極上に重ねる状態で発光層を備えた有機層を形成し、前
記下部電極との間に前記発光層を挟持する状態で前記基
板の上方に光透過性上部電極を形成する発光素子の製造
方法において、 前記下部電極を形成する工程では、前記基板上に形成し
た金属膜上に当該金属膜を構成する金属材料の酸化物の
うち前記有機層よりも導電性が高い材料からなる緩衝薄
膜を形成した後、これらの金属膜及び緩衝薄膜をパター
ニングすることで、金属材料層と緩衝薄膜層との積層構
造からなる下部電極を形成することを特徴とする発光素
子の製造方法。 - 【請求項4】 請求項3記載の発光素子の製造方法にお
いて、 前記緩衝薄膜を形成する工程は、所定のガスの供給によ
る前記金属膜の形成に連続させて、当該所定のガスに酸
素ガスを添加して行われることを特徴とする発光素子の
製造方法。 - 【請求項5】 基板上に下部電極を形成し、前記下部電
極上に重ねる状態で発光層を備えた有機層を形成し、前
記下部電極との間に前記発光層を挟持する状態で前記基
板の上方に光透過性上部電極を形成する発光素子の製造
方法において、 前記下部電極を形成する工程では、前記基板上に形成し
た金属膜上にクロムの酸化物からなる緩衝薄膜を形成し
た後、これらの金属膜及び緩衝薄膜をパターニングする
ことで、金属材料層と緩衝薄膜層との積層構造からなる
下部電極を形成することを特徴とする発光素子の製造方
法。
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