JP2002164247A - 誘電体セラミック組成物および積層セラミックコンデンサ - Google Patents
誘電体セラミック組成物および積層セラミックコンデンサInfo
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 還元性雰囲気中での焼成によって得られる積
層セラミックコンデンサの誘電体セラミック層を構成す
るのに適した誘電体セラミック組成物であって、薄層化
しても、容量温度変化率が低く、高温高電圧負荷時の寿
命が長く、直流電圧印加下での静電容量の経時変化が小
さく、信頼性に優れたものを提供する。 【解決手段】 １００ＢａＴｉＯ3 ＋ａ｛（１−ｂ）Ｒ
＋ｂＶ｝＋ｃＭ（Ｒは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓ
ｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ
およびＬｕのうちの少なくとも１種の元素を含む化合
物、Ｖは、Ｖ元素を含む化合物、Ｍは、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｍ
ｇ、ＦｅおよびＺｎから選ばれる少なくとも１種の元素
を含む化合物）において、１．２５≦ａ≦８．０、０＜
ｂ≦０．２、１．０＜ｃ≦６．０、ａ／ｃ＞１．１の関
係を満足する、主成分と添加成分とを含み、さらに焼結
助剤を含む、誘電体セラミック組成物。
層セラミックコンデンサの誘電体セラミック層を構成す
るのに適した誘電体セラミック組成物であって、薄層化
しても、容量温度変化率が低く、高温高電圧負荷時の寿
命が長く、直流電圧印加下での静電容量の経時変化が小
さく、信頼性に優れたものを提供する。 【解決手段】 １００ＢａＴｉＯ3 ＋ａ｛（１−ｂ）Ｒ
＋ｂＶ｝＋ｃＭ（Ｒは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓ
ｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ
およびＬｕのうちの少なくとも１種の元素を含む化合
物、Ｖは、Ｖ元素を含む化合物、Ｍは、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｍ
ｇ、ＦｅおよびＺｎから選ばれる少なくとも１種の元素
を含む化合物）において、１．２５≦ａ≦８．０、０＜
ｂ≦０．２、１．０＜ｃ≦６．０、ａ／ｃ＞１．１の関
係を満足する、主成分と添加成分とを含み、さらに焼結
助剤を含む、誘電体セラミック組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、誘電体セラミッ
ク組成物、およびこの誘電体セラミック組成物を用いて
構成される積層セラミックコンデンサに関するもので、
特に、比誘電率の温度変化を小さくし、また、積層セラ
ミックコンデンサにおける誘電体セラミック層を薄層化
しても、高い信頼性を得ることができるようにするため
の改良に関するものである。
ク組成物、およびこの誘電体セラミック組成物を用いて
構成される積層セラミックコンデンサに関するもので、
特に、比誘電率の温度変化を小さくし、また、積層セラ
ミックコンデンサにおける誘電体セラミック層を薄層化
しても、高い信頼性を得ることができるようにするため
の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】積層セラミックコンデンサは、以下のよ
うにして製造されるのが一般的である。
うにして製造されるのが一般的である。
【０００３】まず、その表面に、所望のパターンをもっ
て内部電極となる導電材料を付与した、誘電体セラミッ
ク原料を含むセラミックグリーンシートが用意される。
誘電体セラミック原料としては、たとえば、チタン酸バ
リウムを主成分とするものが用いられる。
て内部電極となる導電材料を付与した、誘電体セラミッ
ク原料を含むセラミックグリーンシートが用意される。
誘電体セラミック原料としては、たとえば、チタン酸バ
リウムを主成分とするものが用いられる。
【０００４】次に、上述した導電材料を付与したセラミ
ックグリーンシートを含む複数のセラミックグリーンシ
ートが積層され、熱圧着され、それによって一体化され
た生の積層体が作製される。
ックグリーンシートを含む複数のセラミックグリーンシ
ートが積層され、熱圧着され、それによって一体化され
た生の積層体が作製される。
【０００５】次に、この生の積層体は焼成され、それに
よって、焼結後の積層体が得られる。この積層体の内部
には、上述した導電材料をもって構成された内部電極が
形成されている。
よって、焼結後の積層体が得られる。この積層体の内部
には、上述した導電材料をもって構成された内部電極が
形成されている。
【０００６】次いで、積層体の外表面上に、内部電極の
特定のものに電気的に接続されるように、外部電極が形
成される。外部電極は、たとえば、導電性金属粉末およ
びガラスフリットを含む導電性ペーストを積層体の外表
面上に付与し、焼き付けることによって形成される。
特定のものに電気的に接続されるように、外部電極が形
成される。外部電極は、たとえば、導電性金属粉末およ
びガラスフリットを含む導電性ペーストを積層体の外表
面上に付与し、焼き付けることによって形成される。
【０００７】このようにして、積層コンデンサが完成さ
れる。
れる。
【０００８】上述した内部電極のための導電材料とし
て、近年、積層セラミックコンデンサの製造コストをで
きるだけ低くするため、白金、パラジウムまたは銀−パ
ラジウム合金のような高価な貴金属に代わり、たとえば
ニッケルまたは銅のような比較的安価な卑金属を用いる
ことが多くなってきている。しかしながら、卑金属をも
って内部電極を形成した積層セラミックコンデンサを製
造しようとする場合、焼成時における卑金属の酸化を防
止するため、中性または還元性雰囲気中での焼成を適用
しなければならず、そのため、積層セラミックコンデン
サにおいて用いられる誘電体セラミック組成物は、耐還
元性を有していなければならない。
て、近年、積層セラミックコンデンサの製造コストをで
きるだけ低くするため、白金、パラジウムまたは銀−パ
ラジウム合金のような高価な貴金属に代わり、たとえば
ニッケルまたは銅のような比較的安価な卑金属を用いる
ことが多くなってきている。しかしながら、卑金属をも
って内部電極を形成した積層セラミックコンデンサを製
造しようとする場合、焼成時における卑金属の酸化を防
止するため、中性または還元性雰囲気中での焼成を適用
しなければならず、そのため、積層セラミックコンデン
サにおいて用いられる誘電体セラミック組成物は、耐還
元性を有していなければならない。
【０００９】上述のような耐還元性を有する誘電体セラ
ミック組成物として、たとえば、特公昭５７−４２５８
８号公報に記載されるように、チタン酸バリウム固溶体
において、バリウム／チタン比を化学量論比の１より大
きくした誘電体セラミック組成物、特開昭６１−１０１
４５９号公報に記載されるように、チタン酸バリウム固
溶体にＬａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｙ等の希土類酸化物を
添加した誘電体セラミック組成物、さらに、比誘電率の
温度変化を小さくしたものとして、たとえば特開昭６２
−２５６４２２号公報に記載されるように、ＢａＴｉＯ
3 −ＣａＺｒＯ 3 −ＭｎＯ−ＭｇＯ系の誘電体セラミッ
ク組成物がそれぞれ提案されている。
ミック組成物として、たとえば、特公昭５７−４２５８
８号公報に記載されるように、チタン酸バリウム固溶体
において、バリウム／チタン比を化学量論比の１より大
きくした誘電体セラミック組成物、特開昭６１−１０１
４５９号公報に記載されるように、チタン酸バリウム固
溶体にＬａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｙ等の希土類酸化物を
添加した誘電体セラミック組成物、さらに、比誘電率の
温度変化を小さくしたものとして、たとえば特開昭６２
−２５６４２２号公報に記載されるように、ＢａＴｉＯ
3 −ＣａＺｒＯ 3 −ＭｎＯ−ＭｇＯ系の誘電体セラミッ
ク組成物がそれぞれ提案されている。
【００１０】このような誘電体セラミック組成物を使用
することによって、還元性雰囲気中で焼成しても半導体
化しないセラミック焼結体、すなわち、積層セラミック
コンデンサにおける誘電体セラミック層を得ることがで
き、内部電極においてニッケルなどの卑金属を用いた安
価な積層セラミックコンデンサを実現することができ
る。
することによって、還元性雰囲気中で焼成しても半導体
化しないセラミック焼結体、すなわち、積層セラミック
コンデンサにおける誘電体セラミック層を得ることがで
き、内部電極においてニッケルなどの卑金属を用いた安
価な積層セラミックコンデンサを実現することができ
る。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】近年のエレクトロニク
ス技術の発展に伴い、電子部品の小型化が急速に進行
し、積層セラミックコンデンサについても、小型化かつ
大容量化の傾向が顕著になってきている。したがって、
比誘電率の温度変化が小さく、薄層化にも関わらず、電
気絶縁性が高く、それゆえ信頼性に優れた誘電体セラミ
ック組成物に対する需要が高まってきている。
ス技術の発展に伴い、電子部品の小型化が急速に進行
し、積層セラミックコンデンサについても、小型化かつ
大容量化の傾向が顕著になってきている。したがって、
比誘電率の温度変化が小さく、薄層化にも関わらず、電
気絶縁性が高く、それゆえ信頼性に優れた誘電体セラミ
ック組成物に対する需要が高まってきている。
【００１２】しかしながら、特公昭５７−４２５８８号
公報や特公昭６１−１０１４５９号公報に記載される誘
電体セラミック組成物は、大きな比誘電率を与えること
ができるものの、得られた焼結体における結晶粒が大き
くなり、積層セラミックコンデンサにおける誘電体セラ
ミック層の厚みが１０μｍ以下になると、１つの誘電体
セラミック層中に存在する結晶粒の数が減少し、積層セ
ラミックコンデンサの信頼性が低下してしまうという欠
点がある。また、比誘電率の温度変化も大きいという問
題もあり、市場の要求に十分に対応できているとは言い
難い。
公報や特公昭６１−１０１４５９号公報に記載される誘
電体セラミック組成物は、大きな比誘電率を与えること
ができるものの、得られた焼結体における結晶粒が大き
くなり、積層セラミックコンデンサにおける誘電体セラ
ミック層の厚みが１０μｍ以下になると、１つの誘電体
セラミック層中に存在する結晶粒の数が減少し、積層セ
ラミックコンデンサの信頼性が低下してしまうという欠
点がある。また、比誘電率の温度変化も大きいという問
題もあり、市場の要求に十分に対応できているとは言い
難い。
【００１３】他方、特開昭６２−２５６４２２号公報に
記載される誘電体セラミック組成物によれば、誘電率が
比較的高く、得られた焼結体における結晶粒も小さく、
比誘電率の温度変化も小さい。しかしながら、ＣａＺｒ
Ｏ3 や焼成過程で生成するＣａＴｉＯ3 が、ＭｎＯなど
とともに二次相を生成しやすいため、高温での信頼性に
問題がある。
記載される誘電体セラミック組成物によれば、誘電率が
比較的高く、得られた焼結体における結晶粒も小さく、
比誘電率の温度変化も小さい。しかしながら、ＣａＺｒ
Ｏ3 や焼成過程で生成するＣａＴｉＯ3 が、ＭｎＯなど
とともに二次相を生成しやすいため、高温での信頼性に
問題がある。
【００１４】このような問題を解決すべく、特開平５−
９０６６号公報、特開平５−９０６７号公報または特開
平５−９０６８号公報においては、ＢａＴｉＯ3 −希土
類酸化物−Ｃｏ2 Ｏ3 系の組成が提案されている。
９０６６号公報、特開平５−９０６７号公報または特開
平５−９０６８号公報においては、ＢａＴｉＯ3 −希土
類酸化物−Ｃｏ2 Ｏ3 系の組成が提案されている。
【００１５】しかしながら、その後の信頼性に対する市
場要求は、より厳しくなり、さらに信頼性に優れた誘電
体セラミック組成物への要求が高まってきている。ま
た、同時に、大容量を取得するために、誘電体セラミッ
ク層の薄層化に対する要求も一層厳しくなっている。さ
らに、高い直流電圧が長時間にわたり印加される状況下
で使用される用途が増加しており、そのために、容量の
経時変化の小さい誘電体セラミック組成物も求められて
きている。
場要求は、より厳しくなり、さらに信頼性に優れた誘電
体セラミック組成物への要求が高まってきている。ま
た、同時に、大容量を取得するために、誘電体セラミッ
ク層の薄層化に対する要求も一層厳しくなっている。さ
らに、高い直流電圧が長時間にわたり印加される状況下
で使用される用途が増加しており、そのために、容量の
経時変化の小さい誘電体セラミック組成物も求められて
きている。
【００１６】そこで、上述した要望を満たすため、誘電
体セラミック層を薄層化しても、高い電界強度下におい
て、容量および絶縁抵抗の経時変化が小さく、かつ、信
頼性に優れた積層セラミックコンデンサを実現する必要
が生じてきている。
体セラミック層を薄層化しても、高い電界強度下におい
て、容量および絶縁抵抗の経時変化が小さく、かつ、信
頼性に優れた積層セラミックコンデンサを実現する必要
が生じてきている。
【００１７】したがって、この発明の目的は、ＪＩＳ規
格で規定されているＢ特性および／またはＥＩＡ規格で
規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、３ｋＶ／ｍｍの電
界印加時の絶縁抵抗を静電容量との積（ＣＲ積）で表わ
した場合、ＣＲ積が５０００Ω・Ｆ以上であり、高温・
高電圧印加下における絶縁抵抗の劣化が小さく、薄層化
しても信頼性に優れ、かつ容量の経時変化の極めて少な
い、誘電体セラミック組成物、およびこの誘電体セラミ
ック組成物を用いて構成される積層セラミックコンデン
サを提供しようとすることである。
格で規定されているＢ特性および／またはＥＩＡ規格で
規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、３ｋＶ／ｍｍの電
界印加時の絶縁抵抗を静電容量との積（ＣＲ積）で表わ
した場合、ＣＲ積が５０００Ω・Ｆ以上であり、高温・
高電圧印加下における絶縁抵抗の劣化が小さく、薄層化
しても信頼性に優れ、かつ容量の経時変化の極めて少な
い、誘電体セラミック組成物、およびこの誘電体セラミ
ック組成物を用いて構成される積層セラミックコンデン
サを提供しようとすることである。
【００１８】
【課題を解決するための手段】この発明に係る誘電体セ
ラミック組成物は、ペロブスカイト構造を有する一般
式：ＡＢＯ3 （ただし、Ａは、Ｂａ、またはＢａならび
にその一部が置換されたＳｒおよびＣａの少なくとも１
種であり、Ｂは、Ｔｉ、またはＴｉならびにその一部が
置換されたＺｒおよびＨｆの少なくとも１種である。）
で表わされる主成分と、一般式：ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂ
Ｖ｝＋ｃＭ（ただし、Ｒは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、
Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙ
ｂおよびＬｕから選ばれる少なくとも１種の元素を含む
化合物であり、Ｖは、Ｖ元素を含む化合物であり、Ｍ
は、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、ＦｅおよびＺｎから選ばれる少
なくとも１種の元素を含む化合物であり、ａ、ｂおよび
ｃは、各前記化合物中に前記元素が１元素含まれる化学
式に換算したときのモル値をそれぞれ示す。）で表わさ
れる添加成分とを含有している。
ラミック組成物は、ペロブスカイト構造を有する一般
式：ＡＢＯ3 （ただし、Ａは、Ｂａ、またはＢａならび
にその一部が置換されたＳｒおよびＣａの少なくとも１
種であり、Ｂは、Ｔｉ、またはＴｉならびにその一部が
置換されたＺｒおよびＨｆの少なくとも１種である。）
で表わされる主成分と、一般式：ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂ
Ｖ｝＋ｃＭ（ただし、Ｒは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、
Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙ
ｂおよびＬｕから選ばれる少なくとも１種の元素を含む
化合物であり、Ｖは、Ｖ元素を含む化合物であり、Ｍ
は、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、ＦｅおよびＺｎから選ばれる少
なくとも１種の元素を含む化合物であり、ａ、ｂおよび
ｃは、各前記化合物中に前記元素が１元素含まれる化学
式に換算したときのモル値をそれぞれ示す。）で表わさ
れる添加成分とを含有している。
【００１９】そして、これら主成分と添加成分とを、一
般式：１００ＡＢＯ3 ＋ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃ
Ｍで表わしたとき、 １．２５≦ａ≦８．０ ０＜ｂ≦０．２ １．０＜ｃ≦６．０ ａ／ｃ＞１．１ の関係を満足している。
般式：１００ＡＢＯ3 ＋ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃ
Ｍで表わしたとき、 １．２５≦ａ≦８．０ ０＜ｂ≦０．２ １．０＜ｃ≦６．０ ａ／ｃ＞１．１ の関係を満足している。
【００２０】なお、上記一般式：ＡＢＯ3 において、Ａ
／Ｂ比は、Ａ／Ｂ＝１に限定されるものではない。ただ
し、Ａ／Ｂ＝１．００〜１．０２の範囲が好ましい。
／Ｂ比は、Ａ／Ｂ＝１に限定されるものではない。ただ
し、Ａ／Ｂ＝１．００〜１．０２の範囲が好ましい。
【００２１】さらに、この発明に係る誘電体セラミック
組成物は、焼結助剤を含有する。
組成物は、焼結助剤を含有する。
【００２２】この発明に係る誘電体セラミック組成物に
おいて、上述の焼結助剤は、ＢおよびＳｉの少なくとも
１種の元素を含む酸化物であり、主成分１００重量部に
対して０．２〜２．０重量部含有することが好ましい。
おいて、上述の焼結助剤は、ＢおよびＳｉの少なくとも
１種の元素を含む酸化物であり、主成分１００重量部に
対して０．２〜２．０重量部含有することが好ましい。
【００２３】この発明は、また、上述のような誘電体セ
ラミック組成物を用いて構成される積層セラミックコン
デンサにも向けられる。
ラミック組成物を用いて構成される積層セラミックコン
デンサにも向けられる。
【００２４】この発明に係る積層セラミックコンデンサ
は、複数の積層された誘電体セラミック層および誘電体
セラミック層間の特定の界面に沿って形成された内部電
極を含む、積層体と、内部電極の特定のものに電気的に
接続されるように積層体の外表面上に形成される外部電
極とを備えるもので、誘電体セラミック層が、上述した
ような誘電体セラミック組成物の焼結体からなり、か
つ、内部電極が、卑金属を導電成分として含むことを特
徴としている。
は、複数の積層された誘電体セラミック層および誘電体
セラミック層間の特定の界面に沿って形成された内部電
極を含む、積層体と、内部電極の特定のものに電気的に
接続されるように積層体の外表面上に形成される外部電
極とを備えるもので、誘電体セラミック層が、上述した
ような誘電体セラミック組成物の焼結体からなり、か
つ、内部電極が、卑金属を導電成分として含むことを特
徴としている。
【００２５】
【発明の実施の形態】図１は、この発明の一実施形態に
よる積層セラミックコンデンサ１を図解的に示す断面図
である。
よる積層セラミックコンデンサ１を図解的に示す断面図
である。
【００２６】積層セラミックコンデンサ１は、積層体２
を備えている。積層体２は、積層される複数の誘電体セ
ラミック層３と、複数の誘電体セラミック層３の間の特
定の複数の界面に沿ってそれぞれ形成される複数の内部
電極４および５とをもって構成される。内部電極４およ
び５は、積層体２の外表面にまで到達するように形成さ
れるが、積層体２の一方の端面６にまで引き出される内
部電極４と他方の端面７にまで引き出される内部電極５
とが、積層体２の内部において交互に配置されている。
を備えている。積層体２は、積層される複数の誘電体セ
ラミック層３と、複数の誘電体セラミック層３の間の特
定の複数の界面に沿ってそれぞれ形成される複数の内部
電極４および５とをもって構成される。内部電極４およ
び５は、積層体２の外表面にまで到達するように形成さ
れるが、積層体２の一方の端面６にまで引き出される内
部電極４と他方の端面７にまで引き出される内部電極５
とが、積層体２の内部において交互に配置されている。
【００２７】積層体２の外表面上であって、端面６およ
び７上には、外部電極８および９がそれぞれ形成されて
いる。また、外部電極８および９上には、ニッケル、銅
などからなる第１のめっき層１０および１１がそれぞれ
形成され、さらにその上には、半田、錫などからなる第
２のめっき層１２および１３がそれぞれ形成されてい
る。なお、外部電極８および９上に、このようなめっき
層１０〜１３のような導体層を形成することは、積層セ
ラミックコンデンサ１の用途によっては省略されること
もある。
び７上には、外部電極８および９がそれぞれ形成されて
いる。また、外部電極８および９上には、ニッケル、銅
などからなる第１のめっき層１０および１１がそれぞれ
形成され、さらにその上には、半田、錫などからなる第
２のめっき層１２および１３がそれぞれ形成されてい
る。なお、外部電極８および９上に、このようなめっき
層１０〜１３のような導体層を形成することは、積層セ
ラミックコンデンサ１の用途によっては省略されること
もある。
【００２８】このような積層セラミックコンデンサ１に
おいて、誘電体セラミック層３は、次のような誘電体セ
ラミック組成物の焼結体から構成される。
おいて、誘電体セラミック層３は、次のような誘電体セ
ラミック組成物の焼結体から構成される。
【００２９】すなわち、この誘電体セラミック組成物
は、ペロブスカイト構造を有する一般式：ＡＢＯ3 （た
だし、Ａは、Ｂａ、またはＢａならびにその一部が置換
されたＳｒおよびＣａの少なくとも１種であり、Ｂは、
Ｔｉ、またはＴｉならびにその一部が置換されたＺｒお
よびＨｆの少なくとも１種である。）で表わされる主成
分と、一般式：ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭ（ただ
し、Ｒは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇ
ｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕか
ら選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物であり、
Ｖは、Ｖ元素を含む化合物であり、Ｍは、Ｍｎ、Ｎｉ、
Ｍｇ、ＦｅおよびＺｎから選ばれる少なくとも１種の元
素を含む化合物であり、ａ、ｂおよびｃは、各前記化合
物中に前記元素が１元素含まれる化学式に換算したとき
のモル値をそれぞれ示す。）で表わされる添加成分とを
含有している。
は、ペロブスカイト構造を有する一般式：ＡＢＯ3 （た
だし、Ａは、Ｂａ、またはＢａならびにその一部が置換
されたＳｒおよびＣａの少なくとも１種であり、Ｂは、
Ｔｉ、またはＴｉならびにその一部が置換されたＺｒお
よびＨｆの少なくとも１種である。）で表わされる主成
分と、一般式：ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭ（ただ
し、Ｒは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇ
ｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕか
ら選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物であり、
Ｖは、Ｖ元素を含む化合物であり、Ｍは、Ｍｎ、Ｎｉ、
Ｍｇ、ＦｅおよびＺｎから選ばれる少なくとも１種の元
素を含む化合物であり、ａ、ｂおよびｃは、各前記化合
物中に前記元素が１元素含まれる化学式に換算したとき
のモル値をそれぞれ示す。）で表わされる添加成分とを
含有している。
【００３０】そして、これら主成分と添加成分とを、一
般式：１００ＡＢＯ3 ＋ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃ
Ｍで表わしたとき、 １．２５≦ａ≦８．０ ０＜ｂ≦０．２ １．０＜ｃ≦６．０ ａ／ｃ＞１．１ の関係を満足している。
般式：１００ＡＢＯ3 ＋ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃ
Ｍで表わしたとき、 １．２５≦ａ≦８．０ ０＜ｂ≦０．２ １．０＜ｃ≦６．０ ａ／ｃ＞１．１ の関係を満足している。
【００３１】さらに、この誘電体セラミック組成物は、
焼結助剤を含有している。
焼結助剤を含有している。
【００３２】なお、このような誘電体セラミック組成物
において、上述の焼結助剤は、ＢおよびＳｉの少なくと
も１種の元素を含む酸化物であり、主成分１００重量部
に対して０．２〜２．０重量部含有することが好まし
い。
において、上述の焼結助剤は、ＢおよびＳｉの少なくと
も１種の元素を含む酸化物であり、主成分１００重量部
に対して０．２〜２．０重量部含有することが好まし
い。
【００３３】このような誘電体セラミック組成物を誘電
体セラミック層３の形成のために用いることによって、
還元性雰囲気中において焼成しても、その特性を劣化さ
せることなく、静電容量の温度変化が小さく、たとえば
ＪＩＳ規格で規定されているＢ特性および／またはＥＩ
Ａ規格で規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、また、誘
電損失が小さく、高温高電圧下における加速寿命が長
く、かつ静電容量の経時劣化が小さく、そのため、誘電
体セラミック層３の厚みをたとえば３μｍ以下というよ
うに薄層化しても、積層セラミックコンデンサ１を信頼
性に優れたものとすることができる。したがって、積層
セラミックコンデンサ１の小型化かつ大容量化を、高い
信頼性をもって進めることができる。
体セラミック層３の形成のために用いることによって、
還元性雰囲気中において焼成しても、その特性を劣化さ
せることなく、静電容量の温度変化が小さく、たとえば
ＪＩＳ規格で規定されているＢ特性および／またはＥＩ
Ａ規格で規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、また、誘
電損失が小さく、高温高電圧下における加速寿命が長
く、かつ静電容量の経時劣化が小さく、そのため、誘電
体セラミック層３の厚みをたとえば３μｍ以下というよ
うに薄層化しても、積層セラミックコンデンサ１を信頼
性に優れたものとすることができる。したがって、積層
セラミックコンデンサ１の小型化かつ大容量化を、高い
信頼性をもって進めることができる。
【００３４】また、上述の誘電体セラミック組成物は、
問題なく、還元性雰囲気中で焼成されるので、内部電極
４および５に含まれる導電成分として、たとえば、ニッ
ケル、ニッケル合金、銅または銅合金のような卑金属を
用いることができる。なお、内部電極４および５の材料
中に、セラミック粉末が少量添加されてもよい。
問題なく、還元性雰囲気中で焼成されるので、内部電極
４および５に含まれる導電成分として、たとえば、ニッ
ケル、ニッケル合金、銅または銅合金のような卑金属を
用いることができる。なお、内部電極４および５の材料
中に、セラミック粉末が少量添加されてもよい。
【００３５】誘電体セラミック組成物の原料粉末の作製
や、その他の積層セラミックコンデンサ１の製造工程の
いずれかの段階において、Ａｌ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｈｆ、Ｎ
ａ、Ｎ等が不純物として混入する可能性があるが、これ
ら不純物の混入は、積層セラミックコンデンサ１の電気
的特性上、問題となることはない。
や、その他の積層セラミックコンデンサ１の製造工程の
いずれかの段階において、Ａｌ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｈｆ、Ｎ
ａ、Ｎ等が不純物として混入する可能性があるが、これ
ら不純物の混入は、積層セラミックコンデンサ１の電気
的特性上、問題となることはない。
【００３６】外部電極８および９は、銀、パラジウム、
銀−パラジウム合金、銅、または銅合金などからなる導
電性金属粉末の焼結層、または、これらの導電性金属粉
末に、Ｂ2 Ｏ3 −Ｌｉ2 Ｏ−ＳｉＯ2 −ＢａＯ系ガラ
ス、Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 −ＢａＯ系ガラス、Ｌｉ2 Ｏ−
ＳｉＯ2 −ＢａＯ系ガラス、またはＢ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2
−ＺｎＯ系ガラスなどからなるガラスフリットを配合し
たものの焼結層をもって構成されることができる。後者
の場合、少量のセラミック粉末が添加されてもよい。
銀−パラジウム合金、銅、または銅合金などからなる導
電性金属粉末の焼結層、または、これらの導電性金属粉
末に、Ｂ2 Ｏ3 −Ｌｉ2 Ｏ−ＳｉＯ2 −ＢａＯ系ガラ
ス、Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 −ＢａＯ系ガラス、Ｌｉ2 Ｏ−
ＳｉＯ2 −ＢａＯ系ガラス、またはＢ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2
−ＺｎＯ系ガラスなどからなるガラスフリットを配合し
たものの焼結層をもって構成されることができる。後者
の場合、少量のセラミック粉末が添加されてもよい。
【００３７】次に、この発明に係る誘電体セラミック組
成物の組成範囲の限定理由を明らかにするとともに、こ
の発明による効果を確認するために実施した実験例につ
いて説明する。
成物の組成範囲の限定理由を明らかにするとともに、こ
の発明による効果を確認するために実施した実験例につ
いて説明する。
【００３８】
【実験例】（実験例１）まず、純度９９．９％以上のＴ
ｉＣｌ4 とＢａ（ＮＯ3 ）2 とを準備し、これらを秤量
した後、蓚酸を用いて、蓚酸チタニルバリウム｛ＢａＴ
ｉＯ（Ｃ2 Ｏ4）・４Ｈ2 Ｏ｝として沈殿させ、沈殿物
を得た。この沈殿物を、１０００℃以上の温度で加熱分
解させて、主成分としてのＢａＴｉＯ3 を合成した。
ｉＣｌ4 とＢａ（ＮＯ3 ）2 とを準備し、これらを秤量
した後、蓚酸を用いて、蓚酸チタニルバリウム｛ＢａＴ
ｉＯ（Ｃ2 Ｏ4）・４Ｈ2 Ｏ｝として沈殿させ、沈殿物
を得た。この沈殿物を、１０００℃以上の温度で加熱分
解させて、主成分としてのＢａＴｉＯ3 を合成した。
【００３９】他方、添加成分となるＬａ2 Ｏ3 、ＣｅＯ
2 、Ｐｒ6 Ｏ11、Ｎｄ2 Ｏ3 、Ｓｍ 2 Ｏ3 、Ｅｕ
2 Ｏ3 、Ｔｂ2 Ｏ3 、Ｔｍ2 Ｏ3 、Ｇｄ2 Ｏ3 、Ｄｙ2
Ｏ3 、Ｈｏ 2 Ｏ3 、Ｅｒ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、Ｌｕ2 Ｏ
3 、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ、ＭｇＯ、ＮｉＯ、Ｆｅ2 Ｏ3 お
よびＺｎＯを用意するとともに、焼結助剤となるＳｉＯ
2 を用意した。
2 、Ｐｒ6 Ｏ11、Ｎｄ2 Ｏ3 、Ｓｍ 2 Ｏ3 、Ｅｕ
2 Ｏ3 、Ｔｂ2 Ｏ3 、Ｔｍ2 Ｏ3 、Ｇｄ2 Ｏ3 、Ｄｙ2
Ｏ3 、Ｈｏ 2 Ｏ3 、Ｅｒ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、Ｌｕ2 Ｏ
3 、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ、ＭｇＯ、ＮｉＯ、Ｆｅ2 Ｏ3 お
よびＺｎＯを用意するとともに、焼結助剤となるＳｉＯ
2 を用意した。
【００４０】次に、これら主成分および添加成分となる
各粉末を、組成式：１００ＢａＴｉＯ3 ＋ａ｛（１−
ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭにおいて、表１に示す組成となる
ように配合するとともに、焼結助剤としてのＳｉＯ2 の
粉末を、表１に示す添加量をもって添加することによ
り、混合粉末を得た。
各粉末を、組成式：１００ＢａＴｉＯ3 ＋ａ｛（１−
ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭにおいて、表１に示す組成となる
ように配合するとともに、焼結助剤としてのＳｉＯ2 の
粉末を、表１に示す添加量をもって添加することによ
り、混合粉末を得た。
【００４１】なお、組成式：１００ＢａＴｉＯ3 ＋ａ
｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭにおいて、Ｒは、Ｌａ2
Ｏ3 、ＣｅＯ2 、Ｐｒ6 Ｏ11、Ｎｄ2 Ｏ3 、Ｓｍ
2 Ｏ3 、Ｅｕ 2 Ｏ3 、Ｔｂ2 Ｏ3 、Ｔｍ2 Ｏ3 、Ｇｄ2
Ｏ3 、Ｄｙ2 Ｏ3 、Ｈｏ2 Ｏ3 、Ｅｒ 2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ
3 およびＬｕ2 Ｏ3 のうちの少なくとも１種の化合物で
あり、Ｖは、Ｖ2 Ｏ5 化合物であり、Ｍは、ＭｎＯ、Ｍ
ｇＯ、ＮｉＯ、Ｆｅ2 Ｏ3 およびＺｎＯのうちの少なく
とも１種の化合物であり、ａ、ｂおよびｃは、各化合物
中の元素が１元素含まれる化学式に換算したときのモル
値をそれぞれ示している。また、表１におけるＳｉＯ2
の添加量は、主成分１００重量部に対する重量部を単位
として示している。
｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭにおいて、Ｒは、Ｌａ2
Ｏ3 、ＣｅＯ2 、Ｐｒ6 Ｏ11、Ｎｄ2 Ｏ3 、Ｓｍ
2 Ｏ3 、Ｅｕ 2 Ｏ3 、Ｔｂ2 Ｏ3 、Ｔｍ2 Ｏ3 、Ｇｄ2
Ｏ3 、Ｄｙ2 Ｏ3 、Ｈｏ2 Ｏ3 、Ｅｒ 2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ
3 およびＬｕ2 Ｏ3 のうちの少なくとも１種の化合物で
あり、Ｖは、Ｖ2 Ｏ5 化合物であり、Ｍは、ＭｎＯ、Ｍ
ｇＯ、ＮｉＯ、Ｆｅ2 Ｏ3 およびＺｎＯのうちの少なく
とも１種の化合物であり、ａ、ｂおよびｃは、各化合物
中の元素が１元素含まれる化学式に換算したときのモル
値をそれぞれ示している。また、表１におけるＳｉＯ2
の添加量は、主成分１００重量部に対する重量部を単位
として示している。
【００４２】
【表１】
【００４３】次に、上述した混合粉末に、ポリビニルブ
チラール系バインダおよびエタノール等の有機溶剤を加
え、ボールミルを用いた湿式混合を実施することによっ
て、セラミックスラリーを作製した。
チラール系バインダおよびエタノール等の有機溶剤を加
え、ボールミルを用いた湿式混合を実施することによっ
て、セラミックスラリーを作製した。
【００４４】次に、セラミックスラリーを、ドクターブ
レード法によって、厚み５μｍのシート状に成形し、矩
形のセラミックグリーンシートを得た。
レード法によって、厚み５μｍのシート状に成形し、矩
形のセラミックグリーンシートを得た。
【００４５】次に、セラミックグリーンシート上に、ニ
ッケルを主体とする導電性ペーストをスクリーン印刷
し、内部電極となるべき導電性ペースト膜を形成した。
ッケルを主体とする導電性ペーストをスクリーン印刷
し、内部電極となるべき導電性ペースト膜を形成した。
【００４６】次いで、導電性ペースト膜が引き出されて
いる側が互い違いとなるように、導電性ペースト膜が形
成されたセラミックグリーンシートを含む複数のセラミ
ックグリーンシートを積層し、生の積層体を得た。
いる側が互い違いとなるように、導電性ペースト膜が形
成されたセラミックグリーンシートを含む複数のセラミ
ックグリーンシートを積層し、生の積層体を得た。
【００４７】次に、生の積層体を、窒素雰囲気中におい
て３５０℃の温度に加熱し、バインダを燃焼させた後、
酸素分圧１０-9〜１０-12 ＭＰａのＨ2 −Ｎ2 −Ｈ2 Ｏ
ガスからなる還元性雰囲気中において、表２に示す焼成
温度にて２時間焼成し、焼結した積層体を得た。
て３５０℃の温度に加熱し、バインダを燃焼させた後、
酸素分圧１０-9〜１０-12 ＭＰａのＨ2 −Ｎ2 −Ｈ2 Ｏ
ガスからなる還元性雰囲気中において、表２に示す焼成
温度にて２時間焼成し、焼結した積層体を得た。
【００４８】次いで、積層体の両端面上に、Ｂ2 Ｏ3 −
Ｌｉ2 Ｏ−ＳｉＯ2 −ＢａＯ系のガラスフリットを含有
するとともに銀を導電成分とする導電性ペーストを塗布
し、窒素雰囲気中において８００℃の温度で焼き付け、
内部電極と電気的に接続された外部電極を形成した。
Ｌｉ2 Ｏ−ＳｉＯ2 −ＢａＯ系のガラスフリットを含有
するとともに銀を導電成分とする導電性ペーストを塗布
し、窒素雰囲気中において８００℃の温度で焼き付け、
内部電極と電気的に接続された外部電極を形成した。
【００４９】このようにして得られた積層セラミックコ
ンデンサの外形寸法は、幅１．６ｍｍ、長さ３．２ｍｍ
および厚さ１．２ｍｍであり、内部電極間に介在する誘
電体セラミック層の厚みは、３μｍであった。また、有
効誘電体セラミック層の層数は５０であり、１層あたり
の対向電極面積は２．１ｍｍ2 であった。
ンデンサの外形寸法は、幅１．６ｍｍ、長さ３．２ｍｍ
および厚さ１．２ｍｍであり、内部電極間に介在する誘
電体セラミック層の厚みは、３μｍであった。また、有
効誘電体セラミック層の層数は５０であり、１層あたり
の対向電極面積は２．１ｍｍ2 であった。
【００５０】次に、各試料に係る積層セラミックコンデ
ンサの各種特性を評価した。その評価結果が表２に示さ
れている。
ンサの各種特性を評価した。その評価結果が表２に示さ
れている。
【００５１】より詳細には、比誘電率および誘電損失
（ｔａｎδ）は、温度２５℃、１ｋＨｚ、および１Ｖｒ
ｍｓの条件下で測定した。
（ｔａｎδ）は、温度２５℃、１ｋＨｚ、および１Ｖｒ
ｍｓの条件下で測定した。
【００５２】また、３ｋＶ／ｍｍの電界強度下での絶縁
抵抗を測定するため、９Ｖの直流電圧を２分間印加し
て、＋２５℃において絶縁抵抗を測定し、静電容量
（Ｃ）と絶縁抵抗（Ｒ）との積、すなわちＣＲ積を求め
た。
抵抗を測定するため、９Ｖの直流電圧を２分間印加し
て、＋２５℃において絶縁抵抗を測定し、静電容量
（Ｃ）と絶縁抵抗（Ｒ）との積、すなわちＣＲ積を求め
た。
【００５３】また、容量温度変化率については、２０℃
での静電容量を基準とした−２５℃と＋８５℃との間で
の変化率（ΔＣ／Ｃ20）と、２５℃での静電容量を基準
とした−５５℃と＋１２５℃との間での変化率（ΔＣ／
Ｃ25）とを評価した。
での静電容量を基準とした−２５℃と＋８５℃との間で
の変化率（ΔＣ／Ｃ20）と、２５℃での静電容量を基準
とした−５５℃と＋１２５℃との間での変化率（ΔＣ／
Ｃ25）とを評価した。
【００５４】また、平均寿命時間を、高温負荷寿命試験
を実施することによって求めた。すなわち、３６個の試
料について、温度２００℃において、電界強度が１０ｋ
Ｖ／ｍｍになるように、直流電圧を印加して、その絶縁
抵抗の経時変化を測定し、各試料の絶縁抵抗値が２００
ｋΩ以下になったときの時間を寿命時間とし、その平均
値を求めた。
を実施することによって求めた。すなわち、３６個の試
料について、温度２００℃において、電界強度が１０ｋ
Ｖ／ｍｍになるように、直流電圧を印加して、その絶縁
抵抗の経時変化を測定し、各試料の絶縁抵抗値が２００
ｋΩ以下になったときの時間を寿命時間とし、その平均
値を求めた。
【００５５】また、容量の経時変化は、温度１２５℃、
１ｋＨｚ、１Ｖｒｍｓ、および直流電圧３．１５Ｖ印加
の条件下で、２４０時間経過後の静電容量を測定し、直
流電圧印加直後の１２５℃での静電容量を基準として、
その変化率を求めたものである。
１ｋＨｚ、１Ｖｒｍｓ、および直流電圧３．１５Ｖ印加
の条件下で、２４０時間経過後の静電容量を測定し、直
流電圧印加直後の１２５℃での静電容量を基準として、
その変化率を求めたものである。
【００５６】
【表２】
【００５７】表１および表２において、試料番号に＊を
付したものは、この発明の範囲外の比較例に相当する試
料である。
付したものは、この発明の範囲外の比較例に相当する試
料である。
【００５８】表２からわかるように、この発明の範囲内
にある試料によれば、静電容量の温度特性がＪＩＳ規格
で規定されているＢ特性およびＥＩＡ規格で規定されて
いるＸ７Ｒ特性を満足し、誘電損失が小さく、高温高電
圧下における加速寿命が長く、かつ静電容量の経時劣化
が極めて小さい、積層セラミックコンデンサが得られて
いる。
にある試料によれば、静電容量の温度特性がＪＩＳ規格
で規定されているＢ特性およびＥＩＡ規格で規定されて
いるＸ７Ｒ特性を満足し、誘電損失が小さく、高温高電
圧下における加速寿命が長く、かつ静電容量の経時劣化
が極めて小さい、積層セラミックコンデンサが得られて
いる。
【００５９】これに対して、試料１のように、ａの値が
１．２５未満になると、高温負荷寿命試験において平均
寿命時間が短くなるとともに、高電界強度下での容量の
経時変化すなわち容量の低下が著しい。他方、試料２の
ように、ａの値が８．０を超えると、焼成温度が１３０
０℃以上となり、焼結性が大きく低下する。
１．２５未満になると、高温負荷寿命試験において平均
寿命時間が短くなるとともに、高電界強度下での容量の
経時変化すなわち容量の低下が著しい。他方、試料２の
ように、ａの値が８．０を超えると、焼成温度が１３０
０℃以上となり、焼結性が大きく低下する。
【００６０】また、試料３のように、ｂの値が０になる
と、適量のＲが添加されていることにより、高電界強度
下での容量の経時変化はある程度抑えられているもの
の、この経時変化の絶対値が５％より大きくなる。他
方、試料４のように、ｂの値が０．２を超えると、焼成
中に誘電体セラミックの粒成長が起こり、高温負荷寿命
試験において平均寿命時間が短くなる。
と、適量のＲが添加されていることにより、高電界強度
下での容量の経時変化はある程度抑えられているもの
の、この経時変化の絶対値が５％より大きくなる。他
方、試料４のように、ｂの値が０．２を超えると、焼成
中に誘電体セラミックの粒成長が起こり、高温負荷寿命
試験において平均寿命時間が短くなる。
【００６１】また、試料５のように、ｃの値が１．０以
下になると、焼成中に誘電体セラミックが半導体化し、
得られた積層セラミックコンデンサがコンデンサとして
機能しなくなる。他方、試料６のように、ｃの値が６を
超えると、焼成温度が１３００℃以上となり、焼結性が
大きく低下する。
下になると、焼成中に誘電体セラミックが半導体化し、
得られた積層セラミックコンデンサがコンデンサとして
機能しなくなる。他方、試料６のように、ｃの値が６を
超えると、焼成温度が１３００℃以上となり、焼結性が
大きく低下する。
【００６２】また、試料７のように、ａ／ｃの値が１．
１以下の場合には、高温負荷寿命試験において平均寿命
時間が短くなるとともに、高電界強度下での容量の経時
変化が大きく、容量低下が著しい。
１以下の場合には、高温負荷寿命試験において平均寿命
時間が短くなるとともに、高電界強度下での容量の経時
変化が大きく、容量低下が著しい。
【００６３】（実験例２）この実験例２では、焼結助剤
として、実験例１におけるＳｉＯ2 に代えて、次のよう
な酸化物を用いた。
として、実験例１におけるＳｉＯ2 に代えて、次のよう
な酸化物を用いた。
【００６４】すなわち、Ｂ元素を含む酸化物として、
０．５５Ｂ2 Ｏ3 −０．２２Ａｌ2 Ｏ 3 −０．０３Ｍｎ
Ｏ−０．２０ＢａＯ（焼結助剤１）、Ｓｉ元素を含む酸
化物として、０．２２ＴｉＯ2 −０．４５ＳｉＯ2 −
０．３３ＣａＯ（焼結助剤２）、ならびに、Ｓｉ元素お
よびＢ元素を含む酸化物として、０．２７Ｌｉ2 Ｏ−
０．２９Ｂ2 Ｏ3 −０．０２ＴｉＯ2 −０．４２ＳｉＯ
2 （焼結助剤３）がそれぞれ得られるように、各成分の
酸化物、炭酸塩および水酸化物を秤量し、混合粉砕した
後、蒸発乾燥して、粉末を得た。この粉末を、アルミナ
るつぼ中において、１３００℃の温度に加熱して、溶融
させた後、急冷し、粉砕することによって、平均粒径が
１．０μｍ以下の酸化物ガラス粉末を得た。
０．５５Ｂ2 Ｏ3 −０．２２Ａｌ2 Ｏ 3 −０．０３Ｍｎ
Ｏ−０．２０ＢａＯ（焼結助剤１）、Ｓｉ元素を含む酸
化物として、０．２２ＴｉＯ2 −０．４５ＳｉＯ2 −
０．３３ＣａＯ（焼結助剤２）、ならびに、Ｓｉ元素お
よびＢ元素を含む酸化物として、０．２７Ｌｉ2 Ｏ−
０．２９Ｂ2 Ｏ3 −０．０２ＴｉＯ2 −０．４２ＳｉＯ
2 （焼結助剤３）がそれぞれ得られるように、各成分の
酸化物、炭酸塩および水酸化物を秤量し、混合粉砕した
後、蒸発乾燥して、粉末を得た。この粉末を、アルミナ
るつぼ中において、１３００℃の温度に加熱して、溶融
させた後、急冷し、粉砕することによって、平均粒径が
１．０μｍ以下の酸化物ガラス粉末を得た。
【００６５】次に、実験例１の場合と同様に、主成分と
してのＢａＴｉＯ3 粉末と、添加成分としてのＨｏ2 Ｏ
3 、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯおよびＭｇＯの各粉末を、組成
式：１００ＢａＴｉＯ3 ＋２．５×（０．８５Ｈｏ＋
０．１５Ｖ）＋０．５Ｍｎ＋１．０Ｍｇの組成比となる
ように配合するとともに、表３に示す添加量をもって焼
結助剤１、２または３を添加して、混合粉末を得た。
してのＢａＴｉＯ3 粉末と、添加成分としてのＨｏ2 Ｏ
3 、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯおよびＭｇＯの各粉末を、組成
式：１００ＢａＴｉＯ3 ＋２．５×（０．８５Ｈｏ＋
０．１５Ｖ）＋０．５Ｍｎ＋１．０Ｍｇの組成比となる
ように配合するとともに、表３に示す添加量をもって焼
結助剤１、２または３を添加して、混合粉末を得た。
【００６６】
【表３】
【００６７】次に、上述の混合粉末を用いて、表４に示
す焼成温度を適用しながら、実験例１の場合と同様の方
法によって、試料となる積層セラミックコンデンサを作
製した。
す焼成温度を適用しながら、実験例１の場合と同様の方
法によって、試料となる積層セラミックコンデンサを作
製した。
【００６８】そして、得られた積層セラミックコンデン
サについて、実験例１の場合と同様の方法によって、比
誘電率、誘電損失（ｔａｎδ）、容量温度変化率（ΔＣ
／Ｃ 20およびΔＣ／Ｃ25）、ＣＲ積、平均寿命時間なら
びに容量の経時変化を評価した。これらの結果が表４に
示されている。
サについて、実験例１の場合と同様の方法によって、比
誘電率、誘電損失（ｔａｎδ）、容量温度変化率（ΔＣ
／Ｃ 20およびΔＣ／Ｃ25）、ＣＲ積、平均寿命時間なら
びに容量の経時変化を評価した。これらの結果が表４に
示されている。
【００６９】
【表４】
【００７０】表４からわかるように、Ｂ元素およびＳｉ
元素の少なくとも１つの元素を含む焼結助剤としての酸
化物を、主成分１００重量部に対して０．２〜２．０重
量部の範囲で含有させるようにすれば、静電容量の温度
特性がＪＩＳ規格で規定されているＢ特性およびＥＩＡ
規格で規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、誘電損失が
小さく、高温高電圧下における加速寿命が長く、かつ静
電容量の経時劣化が小さい、積層セラミックコンデンサ
を得ることができる。
元素の少なくとも１つの元素を含む焼結助剤としての酸
化物を、主成分１００重量部に対して０．２〜２．０重
量部の範囲で含有させるようにすれば、静電容量の温度
特性がＪＩＳ規格で規定されているＢ特性およびＥＩＡ
規格で規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、誘電損失が
小さく、高温高電圧下における加速寿命が長く、かつ静
電容量の経時劣化が小さい、積層セラミックコンデンサ
を得ることができる。
【００７１】なお、上記実験例１および２では、主成分
としてのチタン酸バリウムとして、蓚酸法によって作製
した粉末を用いたが、これに限らず、アルコキシド法ま
たは水熱合成法により作製されたチタン酸バリウム粉末
を用いてもよい。後者の方法によって得られたチタン酸
バリウム粉末を用いることにより、上述した実験例１お
よび２において示した特性よりも向上することもあり得
る。
としてのチタン酸バリウムとして、蓚酸法によって作製
した粉末を用いたが、これに限らず、アルコキシド法ま
たは水熱合成法により作製されたチタン酸バリウム粉末
を用いてもよい。後者の方法によって得られたチタン酸
バリウム粉末を用いることにより、上述した実験例１お
よび２において示した特性よりも向上することもあり得
る。
【００７２】また、この発明に係る誘電体セラミック組
成物に、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｂ、Ｔａ、ＹまたはＳｂが含まれ
ていても、特性を劣化させることはない。なお、これら
の好ましい含有量としては、チタン酸バリウム１００モ
ルに対して、５モル以下である。
成物に、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｂ、Ｔａ、ＹまたはＳｂが含まれ
ていても、特性を劣化させることはない。なお、これら
の好ましい含有量としては、チタン酸バリウム１００モ
ルに対して、５モル以下である。
【００７３】また、主成分としてのチタン酸バリウムの
バリウムサイトの一部が、ＣａおよびＳｒの少なくとも
１つのアルカリ土類金属で置換されても、チタンサイト
の一部が、ＺｒおよびＨｆの少なくとも１つの元素で置
換されても、特性を損なうことはない。なお、好ましい
置換量は、Ｃａについては１５モル％以下、Ｓｒについ
ては３モル％以下、ＺｒおよびＨｆについてはその合計
が３モル％以下である。
バリウムサイトの一部が、ＣａおよびＳｒの少なくとも
１つのアルカリ土類金属で置換されても、チタンサイト
の一部が、ＺｒおよびＨｆの少なくとも１つの元素で置
換されても、特性を損なうことはない。なお、好ましい
置換量は、Ｃａについては１５モル％以下、Ｓｒについ
ては３モル％以下、ＺｒおよびＨｆについてはその合計
が３モル％以下である。
【００７４】なお、主成分として含まれるチタン酸バリ
ウムにおいて、Ｎａ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ等のアルカリ金属酸化
物やＡｌ2 Ｏ3 等の酸化物が不純物として存在すること
があるが、これらのうち、特にＮａ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ等のア
ルカリ金属酸化物の含有量が電気的特性に大きく影響す
る場合があることを確認している。言い換えると、不純
物として存在するアルカリ金属酸化物の含有量を０．０
２重量％未満とすることにより、電気的特性を劣化させ
ないことを確認している。
ウムにおいて、Ｎａ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ等のアルカリ金属酸化
物やＡｌ2 Ｏ3 等の酸化物が不純物として存在すること
があるが、これらのうち、特にＮａ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ等のア
ルカリ金属酸化物の含有量が電気的特性に大きく影響す
る場合があることを確認している。言い換えると、不純
物として存在するアルカリ金属酸化物の含有量を０．０
２重量％未満とすることにより、電気的特性を劣化させ
ないことを確認している。
【００７５】主成分としてのチタン酸バリウムのＢａ／
Ｔｉモル比については、好ましくは、０．９９〜１．０
２に選ばれる。
Ｔｉモル比については、好ましくは、０．９９〜１．０
２に選ばれる。
【００７６】また、上述の実験例１および２では、添加
成分の出発原料として、Ｌａ2 Ｏ3等の酸化物を用いた
が、これに限らず、炭酸塩、水酸化物、アルコキシド、
金属石鹸等を用いても、得られる特性は何ら損なうもの
ではない。
成分の出発原料として、Ｌａ2 Ｏ3等の酸化物を用いた
が、これに限らず、炭酸塩、水酸化物、アルコキシド、
金属石鹸等を用いても、得られる特性は何ら損なうもの
ではない。
【００７７】また、誘電体セラミック組成物の焼結体に
おける平均結晶粒径は、特に限定されないが、１．０μ
ｍ以下であることが好ましく、より好ましくは、０．５
μｍ以下である。
おける平均結晶粒径は、特に限定されないが、１．０μ
ｍ以下であることが好ましく、より好ましくは、０．５
μｍ以下である。
【００７８】
【発明の効果】以上のように、この発明に係る誘電体セ
ラミック組成物によれば、ＪＩＳ規格で規定されている
Ｂ特性およびＥＩＡ規格で規定されているＸ７Ｒ特性を
満足し、平坦な温度特性を有し、さらに信頼性が高く、
容量の経時劣化の小さい、積層セラミックコンデンサを
得ることができる。したがって、この発明に係る積層セ
ラミックコンデンサは、温度変化の大きな場所において
も、問題なく使用することができる。
ラミック組成物によれば、ＪＩＳ規格で規定されている
Ｂ特性およびＥＩＡ規格で規定されているＸ７Ｒ特性を
満足し、平坦な温度特性を有し、さらに信頼性が高く、
容量の経時劣化の小さい、積層セラミックコンデンサを
得ることができる。したがって、この発明に係る積層セ
ラミックコンデンサは、温度変化の大きな場所において
も、問題なく使用することができる。
【００７９】また、積層セラミックコンデンサの誘電体
セラミック層が薄層化されても、室温および高温での絶
縁抵抗が高く、その信頼性にも優れているため、誘電体
セラミック層の薄層化による積層セラミックコンデンサ
の小型化かつ大容量化が可能となり、たとえば、誘電体
セラミック層の厚みを５μｍ以下にしても、実用に十分
耐え得る特性を有する積層セラミックコンデンサを実現
することができる。
セラミック層が薄層化されても、室温および高温での絶
縁抵抗が高く、その信頼性にも優れているため、誘電体
セラミック層の薄層化による積層セラミックコンデンサ
の小型化かつ大容量化が可能となり、たとえば、誘電体
セラミック層の厚みを５μｍ以下にしても、実用に十分
耐え得る特性を有する積層セラミックコンデンサを実現
することができる。
【図１】この発明の一実施形態による積層セラミックコ
ンデンサ１を図解的に示す断面図である。
ンデンサ１を図解的に示す断面図である。
１ 積層セラミックコンデンサ ２ 積層体 ３ 誘電体セラミック層 ４，５ 内部電極 ８，９ 外部電極
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 佐野 晴信 京都府長岡京市天神二丁目26番10号 株式 会社村田製作所内 Ｆターム(参考） 5E001 AB03 AC09 AE00 AE01 AE02 AE03 AE04 AF06
Claims (3)
- 【請求項１】 ペロブスカイト構造を有する一般式：Ａ
ＢＯ3 （ただし、Ａは、Ｂａ、またはＢａならびにその
一部が置換されたＳｒおよびＣａの少なくとも１種であ
り、Ｂは、Ｔｉ、またはＴｉならびにその一部が置換さ
れたＺｒおよびＨｆの少なくとも１種である。）で表わ
される主成分と、 一般式：ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭ（ただし、Ｒ
は、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔ
ｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕから選ば
れる少なくとも１種の元素を含む化合物であり、Ｖは、
Ｖ元素を含む化合物であり、Ｍは、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、
ＦｅおよびＺｎから選ばれる少なくとも１種の元素を含
む化合物であり、ａ、ｂおよびｃは、各前記化合物中に
前記元素が１元素含まれる化学式に換算したときのモル
値をそれぞれ示す。）で表わされる添加成分とを含有
し、 前記主成分と前記添加成分とを、一般式：１００ＡＢＯ
3 ＋ａ｛（１−ｂ）Ｒ＋ｂＶ｝＋ｃＭで表わしたとき、 １．２５≦ａ≦８．０ ０＜ｂ≦０．２ １．０＜ｃ≦６．０ ａ／ｃ＞１．１ の関係を満足し、 さらに、焼結助剤を含有することを特徴とする、誘電体
セラミック組成物。 - 【請求項２】 前記焼結助剤は、ＢおよびＳｉの少なく
とも１種の元素を含む酸化物であり、前記主成分１００
重量部に対して０．２〜２．０重量部含有することを特
徴とする、請求項１に記載の誘電体セラミック組成物。 - 【請求項３】 複数の積層された誘電体セラミック層お
よび前記誘電体セラミック層間の特定の界面に沿って形
成された内部電極を含む、積層体と、 前記内部電極の特定のものに電気的に接続されるように
前記積層体の外表面上に形成される外部電極とを備え、 前記誘電体セラミック層は、請求項１または２に記載の
誘電体セラミック組成物の焼結体からなり、かつ、前記
内部電極は、卑金属を導電成分として含むことを特徴と
する、積層セラミックコンデンサ。
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| JP2000357050A JP2002164247A (ja) | 2000-11-24 | 2000-11-24 | 誘電体セラミック組成物および積層セラミックコンデンサ |
| US09/993,237 US6645897B2 (en) | 2000-11-24 | 2001-11-05 | Dielectric ceramic composition and laminated ceramic capacitor |
| KR10-2001-0073044A KR100443231B1 (ko) | 2000-11-24 | 2001-11-22 | 유전체 세라믹 조성물 및 적층 세라믹 캐패시터 |
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|---|---|---|---|
| JP2000357050A JP2002164247A (ja) | 2000-11-24 | 2000-11-24 | 誘電体セラミック組成物および積層セラミックコンデンサ |
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|---|---|
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-
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