JP2002105343A - 熱可塑性樹脂組成物、その製造方法および自動車用成形品 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 低温における耐衝撃性と剛性に優れ、高温に
おける寸法安定性にも優れ、これら両特性のバランスが
優れる熱可塑性樹脂組成物、およびこの熱可塑性樹脂組
成物よりなる自動車用成形品を提供すること。 【構成】 第１発明は、結晶性熱可塑性樹脂(a)４０〜
８９重量％、ゴム状重合体(b)１０〜５９重量％、非晶
性熱可塑性樹脂(c)１〜５０重量％、無機フィラー(d)か
らなり、(a),(b),(c)の合計量１００重量部に対し(d)が
１〜１００重量部からなる熱可塑性樹脂組成物であっ
て、その微細構造が、(a)の中に(b)が分散しており、
(c)は主に(b)の中に存在しており、かつ、(d)は(a)の中
に存在する熱可塑性樹脂組成物を特徴とし、第２発明
は、この熱可塑性樹脂組成物よりなる自動車用成形品を
特徴とする。 【効果】 上記課題が解決される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、熱可塑性樹脂組成
物、その製造方法および自動車用成形品に関する。さら
に詳しくは、耐衝撃性と剛性のバランスに優れ、低線膨
張率、低吸水性で、寸法変化の少ない成形品の製造に有
用な熱可塑性樹脂組成物、この熱可塑性樹脂組成物の製
造方法、およびこの熱可塑性樹脂組成物より製造された
自動車用成形品に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】近年、自動車は軽量化による燃費の向上
を目的として、自動車部品のプラスチック化が急速に進
み、インストルメンタルパネル、コンソールボックス、
グローブボックス、ステアリングホイール、トリムなど
の内装部品や、モール、ランプハウジング、フロントグ
リル、マッドガード、サイドバンパーなどの外装部品の
みならず、従来は金属製であったバンパー、ファイシ
ヤ、フェンダー、ドアパネルおよびボディ−（一部分）
などまでが、各種プラスチック材料によって製造される
ようになった。

【０００３】このような自動車部品に用いられるプラス
チック材料としては、例えば、ＲＩＭ・ウレタン、複合
ポリプロピレン、ガラス繊維（Ｇ／Ｆ）強化ポリアミド
などの無機物強化プラスチック、およびポリカーボネー
ト（ＰＣ）／ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、
ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）／ポリアミド（Ｐ
Ａ）などのポリマーアロイ材料などが挙げられる。これ
らの材料のうち、複合ポリプロピレンは、例えば、ポリ
プロピレンに部分的に架橋されたエチレン・プロピロン
共重合ゴム、およびオイルなどを配合したポリプロピレ
ン系熱可塑性エラストマー組成物に関するものであり、
特開昭５３−１４５８５７号公報、特開昭５４−１６５
５４号公報、および特開昭５７−１３５８４７号公報な
どに記載されている方法により製造される。

【０００４】ＰＰＥ／ＰＡのポリマーアロイは、例え
ば、ＰＰＥとＰＡの組合せに、耐衝撃性改良材として極
性基含有化合物変性ゴム質を加えた組成物に関するもの
であり、その製法は特開昭５６−４９７５３号公報に記
載されている。さらに、耐低温衝撃性と剛性のバランス
を改良するため、変性ＰＰＥ中間体とＰＡと耐衝撃性改
良材とからなる組成物に関するものであり、特開平１−
１９６６４号公報でその製造方法が提案されている。

【０００５】上記自動車部品のうち、フェイシア、フェ
ンダーおよびドアパネルに用いられる材料は、従来のプ
ラスチック部品と比較して、更に高いレベルの性能、例
えば、(a)耐衝撃性と(b)寸法安定性（低線膨張率）が要
求されるようになってきた。(a)耐衝撃性は、衝突時の
エネルギーを変形することによって吸収し、その後回復
する特性や、低温時の衝撃破壊が延性を示す特性であ
り、(b)寸法安定性（低線膨張率）は、線膨張率が小さ
く寸法精度に優れている特性である。

【０００６】プラスチック成形品表面に塗料を塗装し、
このプラスチック成形品を高温環境下で使用する場合に
は、塗料とプラスチック材料の熱膨張率が異なるため
に、成形品表面の塗装膜が剥離したり、塗装面に微細な
亀裂が生じたりして、外観や意匠性が悪化することがあ
る。また、大型のプラスチック成形品を他の材質、例え
ば木材製、金属製などの成形品と組合わせて使用する場
合にも、高温使用環境下では熱膨張率が異なるために、
寸法差や噛み合い不良といった問題が生じている。従っ
て、(a)の耐衝撃強度と、(b)の寸法安定性（低線膨張
率）との双方に優れた材料、特に高温の使用環境下でも
寸法精度が変化しない開発が望まれている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】従来の自動車部品製造
用プラスチック材料では、優れた耐衝撃強度と、高温に
おける寸法精度（線膨張係数）とを両立させることは困
難であった。これに対する一般的な対策の中では、例え
ば、プラスチック材料に配合するエラストマーの量を多
くすることにより、耐衝撃性が向上することはよく知ら
れているが、他方、高温における寸法精度（線膨張係
数）は悪くなる。

【０００８】そこで、エラストマーの配合量を一定量と
し、耐衝撃強度を向上させる手法として、一般にモルホ
ロジー(morphology)の観点からの改良がある。これは、
特殊なブレンド技術または配合技術を採用することによ
り、異種の熱可塑性樹脂間の相溶性能を高め、そのミク
ロな分散形態（ドメイン−マトリックス構造）における
ドメイン粒径を微細化する方法であるが、高温における
寸法精度（線膨張係数）は依然として改良されない。ま
た、寸法精度（線膨張係数）を改良するには、プラスチ
ック材料に無機フィラーを配合する手法があるが、この
手法に従う場合には、成形品が脆弱となりやすく、耐衝
撃性が著しく低下し、特に、低温における耐衝撃性の低
下が著しく、その用途は著しく限定されている。

【０００９】本発明者らは、かかる状況にあって、上記
の欠点を改良し、低温における耐衝撃性と剛性が優れ、
高温における寸法精度（線膨張係数）にも優れ、これら
両特性のバランスが優れる熱可塑性樹脂組成物、この熱
可塑性樹脂組成物の製造方法、および、低温における耐
衝撃性と剛性が優れ、高温における寸法精度にも優れた
自動車用成形品を提供することを目的として鋭意検討の
結果、本発明に到達したものである。

【００１０】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明の第１発明では、結晶性熱可塑性樹脂（成分
ａ）４０〜８９重量％、ゴム状重合体（成分ｂ）１０〜
５９重量％、非晶性熱可塑性樹脂（成分ｃ）１〜５０重
量％、無機フィラー（成分ｄ）からなり、上記成分ａ、
成分ｂおよび成分ｃの合計量１００重量部に対し成分ｄ
が１〜１００重量部配合されてなる熱可塑性樹脂組成物
であって、その微細構造が、(1)成分ａ中に成分ｂが分
散相として存在し、(2)成分ｃが主に成分ｂ中に存在
し、かつ、(3)成分ｄは主に成分ａ中に存在する、こと
を特徴とする熱可塑性樹脂組成物を提供する。

【００１１】さらに、本発明の第２発明では、第１発明
の熱可塑性樹脂組成物を製造するにあたり、混練押出機
で成分ａ、成分ｂおよび成分ｃを溶融混練し、ついで成
分ｄを混練押出機の途中から混入し、成分ｄを混入した
後の樹脂温度を、成分ｄ混入前の溶融混練時の温度より
３０℃以上高い温度で混練することを特徴とする、熱可
塑性樹脂組成物の製造方法を提供する。

【００１２】また、本発明の第３発明では、熱可塑性樹
脂組成物より製造された自動車用成形品であって、熱可
塑性樹脂組成物が、結晶性熱可塑性樹脂（成分ａ）４０
〜８９重量％、ゴム状重合体（成分ｂ）１０〜５９重量
％、非晶性熱可塑性樹脂（成分ｃ）１〜５０重量％、無
機フィラー（成分ｄ）からなり、上記成分ａ、成分ｂお
よび成分ｃの合計量１００重量部に対し成分ｄが１〜１
００重量部配合されてなり、その微細構造が、(1)成分
ａ中に成分ｂが分散相として存在し、(2)成分ｃが主に
成分ｂ中に存在し、かつ、(3)成分ｄは主に成分ａ中に
存在する熱可塑性樹脂組成物より製造されたものである
ことを特徴とする、自動車用成形品を提供する。

【００１３】

【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明において結晶性熱可塑性樹脂（以下、「成分ａ」
ということがある）とは、一般に加熱により、成形でき
る程度の熱可塑性が得られ、かつ、はっきりした結晶構
造または分子構造を有する非ガラス様特性のものであ
り、測定可能な融解熱を有する明確な融点を示す熱可塑
性樹脂をいう。熱可塑性樹脂の融点および融解熱は、示
差走差熱量測定装置を用いて測定することができる。

【００１４】示差走差熱量測定装置としては、例えば、
セイコーインスツルメント社製ＤＳＣ−２２０Ｕがあ
る。この装置を用いて、例えば、１分間当り１０℃の昇
温速度で融解熱を測定することができる。試料を、予測
される融点以上の温度に加熱し、次にこの試料を１分間
当り１０℃の速度で降温し、２０℃まで冷却し、そのま
ま約１分間放置した後、１分間当り１０℃の速度で加熱
することにより測定することができる。融解熱は、初回
以後のいずれかの昇温と降温のサイクルにおいて測定し
ても実験誤差範囲内で一定値となるものを採用する。本
発明における結晶性熱可塑性樹脂（成分ａ）とは、この
方法により測定される融解熱が１カロリー／グラムを越
えるものをいう。

【００１５】本発明において成分ａ（結晶性熱可塑性樹
脂）としては、ポリアミド系樹脂(a-1)、飽和ポリエス
テル系樹脂(a-2)、ポリオレフィン系樹脂(a-3)などが挙
げられる。以下、成分(a)として挙げられるこれら(a-
1)、(a-2)および(a-3)について説明する。

【００１６】ポリアミド系樹脂(a-1)は、ポリマー主鎖
に−ＣＯ−ＮＨ−結合を有し、加熱溶融できるものをい
う。その代表的なものとしては、ポリアミド−４、ポリ
アミド−６、ポリアミド−６・６、ポリアミド−４・
６、ポリアミド−１２、ポリアミド−６・１０などが挙
げられ、その他、公知の芳香族ジアミン、芳香族ジカル
ボン酸などのモノマー成分を含む低結晶性および非晶性
のポリアミドなども挙げられる。中でも好ましいポリア
ミド系樹脂(a-1)は、ポリアミド−６、ポリアミド−６
・６であり、中でもポリアミド−６が特に好ましい。ポ
リアミド系樹脂(a-1)は、相対粘度が１．５〜３．０
（２５℃の温度で、９８％濃硫酸中で測定）の範囲のも
のが好ましく、さらに好ましくは１．５〜２．０のもの
である。

【００１７】飽和ポリエステル系樹脂(a-2)は、種々の
ポリエステル系樹脂が挙げられる。例えば、一例とし
て、通常の方法に従って、ジカルボン酸またはその低級
アルキルエステル、酸ハライドもしくは酸無水物誘導体
と、グリコールまたは二価フェノールとを縮合させて製
造される熱可塑性ポリエステル類が挙げられる。

【００１８】熱可塑性ポリエステル類を製造するのに適
した芳香族または脂肪族ジカルボン酸の具体例として
は、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジ
ピン酸、スべリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、テレ
フタル酸、イソフタル酸、ｐ，ｐ’−ジカルボキシジフ
ェニルスルホン、ｐ−カルボキシフェノキシ酢酸、ｐ−
カルボキシフェノキシプロピオン酸、ｐ−カルボキシフ
ェノキシ酪酸、ｐ−カルボキシフェノキシ吉草酸、２，
６−ナフタリンジカルボン酸または２，７−ナフタリン
ジカルボン酸など、およびこれらのカルボン酸の混合物
が挙げられる。

【００１９】また、熱可塑性ポリエステル類の製造に適
する脂肪族グリコールとしては、炭素数２〜１２の直鎖
アルキレングリコール、例えばエチレングリコール、
１，３−プロピレングリコール、１，４−ブテングリコ
ール、１，６−ヘキセングリコール、１，１２−ドデカ
メチレングリコールなどが挙げられる。さらに、芳香族
グリコール化合物としては、ｐ−キシリレングリコール
が挙げられ、二価フェノールとしては、ピロカテコー
ル、レゾルシノール、ヒドロキノンまたはこれらの化合
物のアルキル置換誘導体が挙げられる。他の適当なグル
コールとしては、１，４−シクロヘキサンジメタノール
が挙げられる。

【００２０】他の好ましい熱可塑性ポリエステルとして
は、ラクトンの開環重合によるポリエステルも挙げられ
る。例えば、ポリピバロラクトン、ポリ（ε−カプロラ
クトン）などである。また、更に他の好ましいポリエス
テルとしては、溶融状態で液晶を形成する液晶ポリマー
（Thermotropic Liquid Crystal Polymer)としてのポリ
エステルがある。これらの範疇に入る熱可塑性ポリエス
テルとしては、イーストマンコダック社製のＸ７Ｇ、ダ
ートコ社製のザイダー(Xyday)、住友化学社製のエコノ
ール、セラニーズ社製のベクトラなどが代表的な商品で
ある。

【００２１】上に挙げた飽和ポリエステル系樹脂(a-2)
の中でも、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポ
リブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリナフタレン
テレフタレート（ＰＥＮ）、ポリ（１，４−シクロヘキ
サンジメチレンテレフタレート）（ＰＣＴ）、液晶性ポ
リエステルなどが、好適な飽和ポリエステル系樹脂(a-
2)である。

【００２２】飽和ポリエステル系樹脂(a-2)は、フェノ
ール/1,1,2,2−テトラクロルエタン＝６０／４０重量％
混合液中、２０℃の温度で測定した固有粘度が、０．５
〜３．０dl/gの範囲のものが好ましい。固有粘度が０．
５dl/g未満であると、耐衝撃性が不足し、３．０dl/g以
上では、成形性に難がある。固有粘度のさらに好ましい
範囲は、１．０〜３．０dl/gであり、とりわけ好ましい
範囲は１．５〜２．５dl/gである。

【００２３】ポリオレフィン系樹脂(a-3)は、少なくと
も部分的にポリオレフィンに由来する結晶性を示すもの
をいう。具体的には、エチレン、プロピレン、ブテン−
１、ペンテン−１、ヘキセン−１、３−メチルブテン−
１、４−メチルペンテン−１、ヘプテン−１、オクテン
−１等のα−オレフィンの単独重合体、これらα−オレ
フィン同士のランダムまたはブロック共重合体、これら
のα−オレフィンの過半重量と他の不飽和単量体とのラ
ンダム、グラフトまたはブロックなどの共重合体、これ
らのオレフィン系重合体に酸化、ハロゲン化、スルホン
化などの処理を施したものなどが挙げられる。ポリオレ
フィン系樹脂(a-3)は、１種でも２種以上の混合物であ
ってもよい。

【００２４】α−オレフィンと共重合可能な他の不飽和
単量体の例としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレ
イン酸、イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エ
チル、メタクリル酸メチル、無水マレイン酸、アリール
マレイン酸イミド、アルキルマレイン酸イミドなどの不
飽和カルボン酸またはその誘導体類；酢酸ビニル、酪酸
ビニルなどのビニルエステル類；スチレン、メチルスチ
レンなどの芳香族ビニル化合物類；ビニルトリメチルメ
トキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルトリ
メトキシシランなどのビニルシラン類；ジシクロペンタ
ジエン、４−エチルデン−２−ノルボルネンなどの非共
役ジエンなどが挙げられる。

【００２５】ポリオレフィン系樹脂(a-3)は、従来から
知られている方法による重合、または変性などによって
容易に得られるが、市販されている製品群の中から適時
選ぶこともできる。これらの中でも、プロピレン、ブテ
ン−１、３−メチルブテン−１、４−メチルペンテン−
１の単独重合体、またはこれらを過半重量含む共重合体
が好ましい。中でも、特に結晶性プロピレン系重合体、
すなわち結晶性プロピレン単独重合体、結晶性プロピレ
ン−α−オレフィンブロック共重合体、またはランダム
共重合体、これらの結晶性プロピレン重合体とα−オレ
フィン系ゴム、すなわちゴム状の複数のα−オレフィン
よりなる共重合体、または複数のα−オレフィンよりな
る共重合体と非共役ジエンとの混合物が、機械的物性バ
ランスの観点から好ましい。

【００２６】これらの結晶性プロピレン系重合体、また
はこれらとα−オレフィン系ゴムを含む混合物のメルト
フローレイト（ＭＦＲ)(温度２３０℃、荷重２．１６kg
の条件下で測定）は、０．０１〜２５０g/１０分の範囲
が好ましい。ＭＦＲの値がこれより低い範囲では成形加
工性に難点があり、これより高い範囲では機械的物性バ
ランスのレベルが低く、いずれも好ましくない。ＭＦＲ
は、０．０５〜１５０g/１０分の範囲がより好ましく、
とりわけ１０〜１００g/１０分の範囲が好ましい。これ
らの中には、より高分子量のものを、ラジカル発生剤、
例えば有機過酸化物などの存在下で加熱処理により分子
量を変化させて、ＭＦＲが上の範囲となったものも含ま
れる。

【００２７】本発明においてゴム状重合体（以下、「成
分ｂ」ということがある）は、引張弾性率が５００MPa
以下のものをいう。成分ｂの引張弾性率は、２５０MPa
以下のものが更に好ましい。このような引張弾性率を有
する成分ｂの例としては、ビニル芳香族化合物重合体ブ
ロックＡと共役ジエン化合物重合体Ｂとからなるブロッ
ク共重合体の水素添加物(b-1)、ポリオレフィン系共重
合体(b-2)などが挙げられる。

【００２８】ブロック共重合体の水素添加物(b-1)は、
ビニル芳香族化合物に由来する連鎖ブロック「Ａ」と、
共役ジエンに由来する連鎖ブロック「Ｂ」とを、各々少
なくとも一個有する構造を持つものであって、ビニル芳
香族化合物−共役ジエンブロック共重合体のブロックＢ
の脂肪族不飽和基が、水素化されて減少したブロック共
重合体である。ブロックＡおよびブロックＢの配列は、
線状構造をなすもの、または分岐構造（ラジカルテレブ
ロック）をなすものを含まれる。また、これら構造のう
ちの一部に、ビニル芳香族化合物と共役ジエンとのラン
ダム共重合部分に由来するランダム鎖を含んでいてもよ
い。これらのうちで線状構造をなすものが好ましく、ジ
ブロック構造をなすものがより好ましい。

【００２９】ビニル芳香族化合物として、好ましくはス
チレン、α−メチルスチレン、パラメチルスチレン、ビ
ニルトルエン、ビニルキシレンであり、更に好ましく
は、スチレンである。共役ジエンとしては、好ましくは
１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン
である。ビニル芳香族化合物−共役ジエンブロック共重
合体の水素添加物において、ビニル芳香族化合物に由来
する繰り返し単位の占める割合は１０〜８０重量％であ
り、より好ましくは１５〜６０重量％である。

【００３０】これらブロック共重合体(b-1)における脂
肪族鎖部分のうち、共役ジエンに由来し、水素添加され
ずに残存している不飽和結合の割合は、２０％以下が好
ましく、１０％以下が特に好ましい。また、ビニル芳香
族化合物に由来する芳香族性不飽和結合は、その約２５
％以下が水素添加されていてもよい。これらの水素添加
ブロック共重合体は、それらの分子量の目安として、温
度２５℃における濃度１５重量％のトルエン溶融粘度の
値が１０〜３００００cpsの範囲にあるものが好まし
い。溶融粘度の値が１０cpsより小さい値の範囲では、
最終組成物の機械的強度が低く、３００００cpsより大
きい値の範囲では、最終組成物の成形加工性に劣り、い
ずれも好ましくない。溶融粘度の値は、上記範囲の中で
は３０〜１００００cpsが特に好ましい。

【００３１】ポリオレフィン系共重合体(b-2)は、好ま
しくはエチレン・プロピレン共重合体系ゴムであり、具
体的には、エチレンとプロピレンを主成分とする無定形
ランダム共重合体、特にエチレンとプロピレンにさらに
非共役ジエンを共重合させたものである。この場合の非
共役ジエンとしては、ジシクロペンタジエン、１，４−
ヘキサジエン、シクロオクタジエン、メチルノルボルネ
ン、５−エチリデン−２−ノルボルネンなどが挙げられ
る。これらエチレン・プロピレン共重合体系ゴムは、塩
化バナジュウム、バナジュウムオキシクロリドなどのバ
ナジュウム化合物と、トリエチルアルミニュムセスキク
ロリドなどの有機アルミニュム化合物とからなるバナジ
ュウム系触媒を用いて、重合を行うことによって製造さ
れたものが代表的である。このような触媒系によって製
造された共重合体ゴムは、一般に、ランダム性の良好な
ものである。

【００３２】また、上記の(b-1)および(b-2)は、パーオ
キサイド、電離放射線、紫外線などを利用して、他の不
飽和単量体をグラフト重合させたものであってもよい。
グラフト重合させることができる他の化合物としては、
マレイン酸、マレイン酸モノメチルエステル、無水マレ
イン酸、イタコン酸、イタコン酸モノメチルエステル、
無水イタコン酸、フマル酸等のα，β―不飽和ジカルボ
ン酸、またはエンド―ビシクロ[2,2,1]-５―ヘプテン―
２，３―ジカルボン酸もしくはこれらの誘導体などの脂
環式カルボン酸、または、グリシジル基と（メタ）アク
リレート基を同一分子内に持つ化合物、グリシジルオキ
シ基とアクリルアミド基を同一分子内に持つ化合物、脂
環式エポキシ基を有する不飽和単量体、およびブチルグ
リシジルマレートなどの含エポキシ化合物などが挙げら
れる。成分ｂは、１種類でも２種類以上の混合物であっ
てもよい。

【００３３】本発明において、非晶性熱可塑性樹脂（以
下、「成分ｃ」ということがある）とは、一般にガラス
様の性質をもち、加熱した際にガラス転移温度を示すも
のをいう。ガラス転移温度は、５０℃以上であるのが好
ましい。また、非成分ｃは、示差走差熱量測定装置（例
えば、前記したセイコーインスツルメント社製のＤＳＣ
−２２０Ｕ）を用いて測定した際、明確な融点や測定可
能な融解熱を有しないが、測定条件を変えた際には多少
の結晶性を示すものを含み、本発明の目的を大きく損な
わない範囲で結晶性を示すものも含む。成分ｃは、示差
走差熱量測定装置によって測定される融解熱が、１カロ
リー／グラム未満のものをいう。

【００３４】成分ｃには、ポリフェニレンエーテル（Ｐ
ＰＥ)(c-1)、芳香族ビニル系重合体(c-2)、ポリカーボ
ネート（ＰＣ)(c-3)、およびその他の非晶性熱可塑性樹
脂(c-4)が挙げられる。成分ｃは、１種類でも２種類以
上の混合物であってもよい。

【００３５】ＰＰＥ(c-1)は、一般式[I]で示される成分
を有する単独重合体または共重合体をいう。

【００３６】

【化１】

【００３７】一般式[I]において、Ｑ1 は各々ハロゲン
原子、第一級もしくは第二級アルキル基、フェニル基、
アミノアルキル基、炭化水素オキシ基またはハロ炭化水
素オキシ基を表し、Ｑ2は各々水素原子、ハロゲン原
子、第一級もしくは第二級アルキル基、フェニル基、ハ
ロアルキル基、炭化水素オキシ基またはハロ炭化水素オ
キシ基を表し、ｍは１０以上の数を表す。Ｑ1およびＱ2
の第一級アルキル基の好適な例は、メチル、エチル、
ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、ｎ−アミル、イソアミル、
２−メチルブチル、ｎ−ヘキシル、２，３−ジメチルブ
チル、２−、３−もしくは４−メチルペンチルまたはヘ
プチルである。第二級アルキル基の好適な例は、イソプ
ロピル、sec-ブチルまたは１−エチルプロピルである。
多くの場合、Ｑ1はアルキル基またはフェニル基、特に
炭素数１〜４のアルキル基であり、Ｑ2 は水素原子であ
る。

【００３８】好適なＰＰＥ(c-1)の単独重合体として
は、例えば、２，６―ジメチル―１，４―フェニレンエ
−テル単位からなるものである。好適な共重合体として
は、上記単位と２，３，６―トリメチル―１，４―フェ
ニレンエ−テル単位との組合せからなるランダム共重合
体である。多くの好適な、単独重合体またはランダム共
重合体が、特許、文献に記載されている。例えば、分子
量、溶融粘度および／または耐衝撃強度などの特性を改
良する分子構成部分を含むＰＰＥも、また好適である。
ＰＰＥ(c-1)は、

【００３９】ＰＰＥ(c-1)は、クロロホルム中で、３０
℃の固有粘度が０．２〜０．５dl/gの範囲のものが好ま
しい。固有粘度が０．２dl/g未満では組成物の耐衝撃性
が劣り、０．５dl/g以上では組成物の成形性と成形品外
観が劣り、いずれも好ましくない。固有粘度は上記範囲
でさらに好ましいのは、０．２〜０．４dl/gの範囲であ
り、とりわけ好ましいのは０．２５〜０．３５dl/gの範
囲である。

【００４０】芳香族ビニル系重合体(c-2)は、一般式[I
I]で表わされる成分を有する重合体をいう。

【００４１】

【化２】

【００４２】芳香族ビニル系重合体(c-2)の具体例とし
ては、ポリスチレン、ゴム強化ポリスチレン、スチレン
−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタ
ジエン−スチレン共重合体、メチルメタクリレート−ブ
タジエン−スチレン共重合体、メチルメタクリレート−
アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ア
クリロニトリル−アクリルゴム−スチレン共重合体、ス
チレン−無水マレイン酸共重合体、スチレン−マレイミ
ド共重合体などが挙げられる。

【００４３】ポリカーボネート（ＰＣ)(c-3)としては、
芳香族ポリカーボネート、脂肪族ポリカーボネート、脂
肪族−芳香族ポリカーボネートなどが挙げられる。その
うちでも、２，２−ビス−（４−オキシフェニル）アル
カン系、ビス−（４−オキシフェニル）エーテル系、ビ
ス−（４−オキシフェニル）スルホン、スルフィドまた
はスルホキサイド系などのビスフェノール類からなる芳
香族ポリカーボネートが好ましい。ハロゲンで置換され
たビスフェノール類からなるポリカーボネート樹脂をも
挙げられる。なお、ポリカーボネート（ＰＣ)(c-3)の分
子量には特に制限はないが、一般的には粘度平均分子量
が１万以上、好ましくは２万〜４万の範囲のものが好適
である。

【００４４】上記以外の非晶性熱可塑性樹脂(c-4)とし
ては、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ふっ素樹脂、ポリエ
ーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリスルホン（ＰＳＵ）、
ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテル
ケトン（ＰＥＥＫ）、芳香族ポリサルホン、芳香族ポリ
エーテルサルホン、ケイ素樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ
エーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリ（アルキル）アクリレ
ートなどが挙げられる。非晶性熱可塑性樹脂(c-4)は１
種でも、相溶して均一に混合し合うものは２種類以上の
混合物としてもよい。

【００４５】無機フィラー（以下、成分ｄということが
ある）は、最終的に得られる熱可塑性樹脂組成物の寸法
安定性を向上させ、成形品の反り変形を小さくさせるも
のである。無機フィラー（成分ｄ）は、平均粒径が１５
μｍ以下、好ましくは１０μ以下、とりわけ６μｍ以下
のものが好ましい。ここでいう平均粒径とは、電子顕微
鏡での観察によって測定される一次粒子の平均最大粒子
径である。無機フィラーの形状は、球状、立方形状、粒
状、針状、板状、繊維状などいずれであってもよいが、
剛性と耐衝撃性の物性バランスと寸法安定性向上の観点
から、板状、繊維状のものが特に好ましい。

【００４６】このような成分ｄとしては、周期律表第I
族〜VIII族中の金属元素（例えばＦｅ、Ｎａ、Ｋ、Ｃ
ｕ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎ、Ｂａ、Ａｌ、Ｔｉ）、または、
けい素元素の単体、これら金属元素を含む酸化物、水酸
化物、炭素塩、硫酸塩、けい酸塩、亜硫酸塩、これらの
化合物よりなる各種粘度鉱物、その他が挙げられる。具
体的には、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、硫酸バリウ
ム、シリカ、炭酸カルシウム、酸化鉄、アルミナ、チタ
ン酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシ
ウム、水炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸カル
シウム、硫酸ナトリウム、亜硫酸カルシウム、けい酸カ
ルシウム、クレー、ワラストナイト、ガラスビーズ、ガ
ラスパウダー、けい砂、けい石、石英粉、しらす、けい
そう土、ホワイトカーボン、鉄粉、アルミニウム粉など
が挙げられる。これら成分ｄは１種でも、２種類以上を
併用することもできる。

【００４７】また、成分ｄはガラス繊維でもよく、ガラ
ス繊維はその平均直径が１５μ以下のものが好ましい。
ガラス繊維の平均直径が１５μを越えると、機械的強度
の向上度が小さくなり、成形品の反り変形量が大きくな
り好ましくない。さらに平均直径が５〜１０μのもの
が、物性バランス（耐熱剛性、衝撃強度）をより一層向
上させる点、および成形品の反り変形・再加熱する際の
反り変形をより一層小さくする点などで好ましい。ここ
で、ガラス繊維の平均直径とは、電子顕微鏡などにより
観察したものであり、「平均」とは数平均を示す。

【００４８】上記の成分ｄは、無処理のままであっても
よいが、樹脂成分との親和性または界面結合力を高める
目的で、無機表面処理剤、高級脂肪酸またはそのエステ
ル塩などの誘導体、カップリング剤などで処理するのが
好ましい。表面処理する際には、非イオン・陽イオン・
陰イオン型などの各種の界面活性剤や、各種の樹脂など
の分散剤による処理を併せて行うと、機械的強度および
混練性の向上の観点から好ましい。

【００４９】高級脂肪酸またはそのエステル塩などの誘
導体としては、例えば、ステアリン酸、オレイン酸、パ
ルミチン酸、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マ
グネシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸
アミド、ステアリン酸エチルエステル、ステアリン酸メ
チルエステル、オレイン酸カルシウム、オレイン酸アミ
ド、オレイン酸エチルエステル、パルミチン酸カルシウ
ム、パルミチン酸アミド、パルミチン酸エチルエステル
などが挙げられる。

【００５０】カップリング剤としては、シラン系、クロ
ーム系、チタン系などのカップリング剤が挙げられる。
具体的には、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリメト
キシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリア
セトキシシラン、γ―クロロプロピルトリメトキシシラ
ン、γ―アミノプロピルトリメトキシシラン、γ―メタ
クリロキシプロピルトリメトキシシラン、β―（３，４
―エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラ
ン、γ―グリシドキシプロピルトリメトキシシランなど
のシラン系カップリング剤、イソプロピルトリイソスチ
アロイルチタネート、イソプロピルトリラウリルミリス
チルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジメタ
クリルチタネート、イソプロピルトリジイソオクチルフ
ォスフェートチタネートなどのチタン系カップリング剤
が挙げられる。

【００５１】成分ｄの中でも板状の、平均粒径が５μｍ
以下のタルク、マイカ、カオリンクレー、けいそう土、
および／または、数平均長さが約１．０μ〜１００μと
数平均直径が０．１μ〜１５μの繊維状の無機フィラー
が好ましい。さらに好ましいのは、長さ対直径の数平均
アスペクト比が３〜１５の範囲の繊維状ワラストナイ
ト、メタケイ酸カルシュウム、またはガラス繊維であ
る。ガラス繊維を含有させた際には、耐衝撃性と線膨張
率が格段に向上させることができる。

【００５２】ガラス繊維の長さは特定されるものでない
が、多数本のストランドを集束剤によって集束させ、１
〜８mm程度の長さに切断したチョップドストランドなど
も好ましい。ストランドの集束剤は、通常、フィルム形
成剤、界面活性剤、柔軟剤、帯電防止剤、潤滑剤などか
ら構成される。ストランドの集束本数は、通常１００〜
５０００本が好ましい。また、混練後の長さが平均０．
１mm以上に得られるならば、いわゆるミルドファイバ
ー、ガラスパウダーと称せられるストランドの粉砕品で
もよく、また、連続単繊維系のスライバー状のものでも
よい。原料ガラスの組成は、無アルカリのもの好まし
く、例の一つにＥガラスがある。

【００５３】本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、上記
成分ａ、成分ｂ、成分ｃおよび成分ｄの４種類の成分を
含むが、その配合割合は、成分ａを４０〜８９重量％、
成分ｂを１０〜５９重量％、成分ｃを１〜５０重量％、
および成分ａ、成分ｂ、成分ｃの合計重量を１００重量
部に対して、成分ｄを１〜１００重量部を配合する。成
分ａが４０重量％未満では、成形性および剛性が劣り、
８９重量％超えるとは寸法安定性（線膨張率）および衝
撃強度が劣り、いずれも好ましくない。成分ｂを１０重
量％未満では、寸法安定性（線膨張率）および衝撃強度
が劣り、８９重量％超過では寸法安定性（線膨張率）お
よび剛性が劣り、いずれも好ましくない。成分ｃが１重
量％未満では、寸法安定性が劣り、５０重量％超えると
衝撃強度が劣り、いずれも好ましくない。成分ａ、成分
ｂ、成分ｃの合計重量を１００重量部に対して、成分ｄ
の配合量が１重量部未満では、寸法安定性が不十分であ
り、１００重量部を超えると衝撃強度が不十分となり、
いずれも好ましくない。なお、ここで成形性、剛性、衝
撃強度などは、本発明に係る熱可塑性樹脂組成物につい
ての特性を意味し、寸法安定性（線膨張率）は本発明に
係る熱可塑性樹脂組成物より得られる成形品についての
特性を意味する。

【００５４】成分ａ、成分ｂ、成分ｃおよび成分ｄの４
種類の成分の割合は、上記のとおりであるが、さらに好
ましい配合割合は、成分ａは４０〜８０重量％、とりわ
け好ましいのは４０〜７０重量％である。成分ｂのさら
に好ましい割合は１５〜５５重量％、とりわけ好ましい
のは２０〜５０重量％である。成分ｃのさらに好ましい
割合は５〜４５重量％、とりわけ好ましいのは１０〜４
０重量％である。成分ａ、成分ｂ、成分ｃの合計重量を
１００重量部に対する、成分ｄの好ましい割合は５〜７
０重量部、とりわけ好ましいのは１０〜５０重量部であ
る。

【００５５】本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、成分
ａ、成分ｂ、成分ｃおよび成分ｄの４種類の成分の割合
は上記のとおりであるが、優れた剛性、衝撃強度、およ
び寸法安定性（線膨張率）を発揮する際の熱可塑性樹脂
組成物につき、その微細構造(fine texture)およびモル
フォロジー(morphology)を電子顕微鏡で観察したとこ
ろ、次のような特性を示すことが分かった。(1)成分ａ
（結晶性熱可塑性樹脂）の中に成分ｂ（ゴム状重合体）
が分散相として存在しており、(2)成分ｃ（非晶性熱可
塑性樹脂）は主に成分ｂ（ゴム状重合体）中に存在して
おり、かつ、(3)成分ｄ（無機フィラー）は主に成分ａ
（結晶性熱可塑性樹脂）の中に存在している。

【００５６】さらに、成分ｂ（ゴム状重合体）中に存在
させる成分ｃ（非晶性熱可塑性樹脂）の量は５０重量％
以上とするのが好ましく、８０重量％以上がより好まし
く、９５重量％以上とするのが最も好ましい。成分ｃが
成分ｂ以外に多く存在する場合は、寸法安定性および衝
撃が不十分となる。成分ａ（結晶性熱可塑性樹脂）の中
に存在させる成分ｄ（無機フィラー）の量は、５０重量
％以上とするのが好ましく、８０重量％以上がより好ま
しく、９５重量％以上とするのが最も好ましい。成分ｄ
が成分ａ以外に存在する場合は、寸法安定性、耐熱性お
よび剛性が不十分となる。

【００５７】本発明に係る熱可塑性樹脂組成物に含有さ
れる成分ａ、成分ｂおよび成分ｃの樹脂成分は、それぞ
れの溶融粘度に特に制約はないが、熱可塑性樹脂組成物
の微細構造(fine texture)およびモルフォロジー(morph
ology)を、上記のような特性とするには、各成分とも５
×１０⁴ポイズ以下が好ましい。溶融粘度は上記範囲で
は、４×１０⁴ポイズ以下がさらに好ましく、３×１０⁴
ポイズ以下が最も好ましい。なお、本発明において溶融
粘度とは、ＪＩＳ Ｋ７２１０の参考試験として記載さ
れている方法、すなわち、高架式フローテスター（イン
ストロン・キャピラリー・レオメーター）を使用し、シ
リンダー温度２６０℃、ノズル径１mm、ノズル長さ１０
mm、剪断速度１００sec^-1の条件下で測定した値をい
う。

【００５８】熱可塑性樹脂組成物の微細構造(fine text
ure)およびモルフォロジー(morphology)を、上記のよう
な特性とするには、成分ａ、成分ｂおよび成分ｃの３種
類の樹脂成分の溶融粘度を、それぞれ［成分ａ］、［成
分ｂ］、［成分ｃ］とするとき、次の関係、すなわち、
{[成分ｂ]/[成分ａ]}＞０．５、であることが好まし
く、{[成分ｂ]/[成分ａ]}＞０．８より好ましく、{[成
分ｂ]/[成分ａ]}＞１．０が最も好ましい。また、{[成
分ｂ]/[成分ｃ]}＜１．０であることが好ましく、{[成
分ｂ]/[成分ｃ]}＜０．３がより好ましく、{[成分ｂ]/
成分ｃ]}＜０．０７が最も好ましい。

【００５９】本発明に係る熱可塑性樹脂組成物を調製す
る方法は、特に限定されるものではなく、例えば、溶融
混合法と溶液混合法がある。溶融混合の代表的な方法と
して、熱可塑性樹脂について一般に実用化されている溶
融混練機を使用する方法が挙げられる。溶融混練機とし
ては、例えば、一軸または多軸混練押出機、ロール、バ
ンバリーミキサーなどが挙げられる。溶融混練機を使用
する方法によるときは、好ましくは、混練押出機での上
流部分で成分ａ、成分ｂ、および成分ｃを予め混合し、
成分ｄは混練押出機の途中から混合し、熱可塑性樹脂組
成物のペレットとする方法が挙げられる。また、溶液混
合法としては、各成分を適当な溶媒に溶解、または懸濁
状態で混合する方法などがある。

【００６０】熱可塑性樹脂組成物の微細構造(fine text
ure)およびモルフォロジー(morphology)を、上記のよう
な特性とするには、溶融混合法によってペレット化する
際に、まず、溶融混練機で成分ａ、成分ｂ、および成分
ｃを溶融混練し、ついで、成分ｄを混練押出機の途中か
ら混合し、成分ｄを混合した後の樹脂温度を成分ｄ混合
前の溶融混練時の温度より３０℃以上、より好ましくは
５０℃以上高い温度で混練するのが好ましい。

【００６１】本発明に係る熱可塑性樹脂組成物には、上
記の４成分のほかに他の各種樹脂添加剤を含有させるこ
とができる。各種樹脂添加剤としては、例えば、異なる
熱可塑性樹脂同士を相溶させる相溶化剤、熱安定剤、酸
化防止剤、耐侯性改良剤、造核剤、発泡剤、難燃剤、耐
衝撃改良剤、可塑剤、流動性改良剤、染料、顔料、有機
充填剤、補強剤、有機過酸化物、分散剤などが挙げられ
る。なお、前記(a-2)以外の液晶ポリマーを含有させる
と、剛性、耐熱性、寸法精度などの向上に有効である。

【００６２】本発明に係る熱可塑性樹脂組成物から成形
品を製造する方法は、特に限定されるものではなく、熱
可塑性樹脂について一般に採用されている成形法、すな
わち射出成形法、中空成形法、押出成形法、シート成形
法、熱成形法、回転成形法、積層成形法、プレス成形法
などを採用することができる。本発明に係る熱可塑性樹
脂組成物は、自動車用の成形品の製造用に好適である。
自動車用の成形品としては、インストルメンタルパネ
ル、コンソールボックス、グローブボックス、ステアリ
ングホイール、トリム、モール、ランプハウジング、フ
ロントグリル、マッドガード、バンパー、サイドバンパ
ー、ファイシャ、フェンダー、ドアパネルおよびボデイ
など部品が挙げられる。

【００６３】

【実施例】以下、本発明を実施例によって、詳しく説明
するが、本発明はその趣旨を超えない限り、以下の記載
例に限定されるものではない。

【００６４】以下の実施例および比較例で使用した成分
ａは、次のとおりである。 (a-1)ポリアミド６：ポリアミド６であって、相対粘度
（ＪＩＳ Ｋ６８１０に準拠して測定）が２．０のもの
を準備した。 (a-2)飽和ポリエステル：ポリブチレンテレフタレート
（ＰＢＴ）であって、固有粘度が０．８５dl/gのものを
準備した。

【００６５】成分ｂは、次のとおりである。 (b-1)変性ＳＥＢＳ：ビニル芳香族−共役ジエンブロッ
ク共重合体の水素添加物（シェル社製、商品名：クレー
トンＧ１６５２）１００部、不飽和極性化合物としてエ
ポキシ化アクリルアミド化合物（鐘淵化学工業社製、商
品名：カネカＡＸＥ）５部、１，３−ビス−（ｔ−ブチ
ルパーオキシ−イソプロピル）−ベンゼン（化薬ヌーリ
ー社製、商品名：パーカドックス１４）０．１部をそれ
ぞれ秤量し、スーパーミキサーによって十分に混合し、
この混合物を二軸押出機（日本製鋼社製、型式：ＴＥＸ
４４）を用いて、シリンダー設定温度１８０℃、スクリ
ュー回転数２００rpmの条件下で溶融混練し、ペレット
化した。このペレットをアセトンで洗浄した後、減圧乾
燥して変性ＳＥＢＳを得た。この変性ＳＥＢＳにつき、
赤外吸収スペクトル測定を行なった結果、不飽和極性化
合物のグラフト含量は、１．６重量％であった。

【００６６】(b-2)ＳＥＢＳ：市販のビニル芳香族−共
役ジエンブロック共重合体の水素添加物（シェル社製、
商品名：クレートンＧ１６５１）を準備した。 (b-3)変性ＥＰＲ：市販の無水マレイン酸変性エチレン
−プロピレンゴム（日本合成ゴム社製、商品名：Ｔ７７
１１ＳＰ、マレイン酸含有量０．５〜１重量％）を準備
した。

【００６７】成分ｃは、次のとおりである。 (c-1)ＰＰＥ：日本ポリエーテル社において試作した、
ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテ
ルであって、３０℃の温度でクロロホルム中で測定した
固有粘度［η］０．３０dl/g、曲げ弾性率（ＪＩＳ Ｋ
７２０３):２６，０００ｋｇ／cm²を準備した。 (c-2)ＨＩＰＳ：耐衝撃性ポリスチレン（日本Ａ＆Ｍ社
製、商品名：ＨＴ７４４）を準備した。

【００６８】成分ｄは、次のとおりである。 (d-1)ワラストナイト：巴工業社製のナイグロス８（平
均粒径：８μ）を準備した。 (d-2)ＧＦ：旭ファイバーグラス社製のＪＡ−ＦＴ５１
６を準備した。

【００６９】その他の成分ｅ（相溶化剤）は、次のとお
りである。(e-1)無水マレイン酸：無水マレイン酸（１
級品）を準備した。 (e-2)ＰＥＰ３６：ビス（２、６ージーtertーブチルー
４ーメチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスフ
ァイト（旭電化工業社製、商品名：ＰＥＰ３６）を準備
した。

【００７０】なお、実施例および比較例に係る樹脂組成
物、この樹脂組成物から得られた成形品の諸特性と各物
性の評価試験は、下記の方法によって行なった。 (a)溶融粘度、溶融粘度比：ＪＩＳ Ｋ７２１０の参考
試験として記載されている方法で、高架式フローテスタ
ー（インストロン・キャピラリー・レオメーター）を使
用し、シリンダー温度２６０℃、ノズル径１mm、ノズル
長さ１０mm、剪断速度１００sec^-1の条件下で測定し
た。

【００７１】(b)分散形態：射出成形品または混練によ
り得られたペレットから、クライオ装置(REICHERT-NSSE
I FCS)を装着した超ミクロトーム（ライカ社製ULTRACUT
CUT）で、ダイヤモンドナイフを用いてー１００℃で厚
さ１００nmの超薄切片を切り出した。切り出した切片
を、４酸化オスミウムおよび４酸化ルテニウムで染色し
た後、透過型電子顕微鏡（日本電子社製、型式：ＪＥＭ
１２００ＥＸII型）で観察し写真撮影した。染色するこ
とによって、成分ａ、成分ｂ、成分ｃ、成分ｄの分散し
ている形態を観察することができる。すなわち、樹脂成
分のうち成分ｂが最も濃色に観察され、成分ｃおよび成
分ａがそれに次ぐ濃度で観察された。成分ｄは樹脂成分
に比べ重原子を多く含んでいるため無染色でも暗色に観
察される。

【００７２】(c)曲げ弾性率（単位：Mpa)：ＩＳＯ Ｒ
１７８−１９７４ Procedure１２（ＪＩＳ Ｋ７２０
３）に準拠し、インストロン試験機を用いて測定した。 (d)アイゾット衝撃強度（単位：J/m)：ＩＳＯ Ｒ１８
０−１９６９（ＪＩＳＫ７１１０）ノッチ付アイゾット
衝撃強度に準拠し、東洋精機製作所製アイゾット衝撃試
験機を用いて測定した。 (e)線膨張係数（単位：１０^-5／℃）：ＡＳＴＭ Ｄ６
９６に準拠して線膨張係数を測定。ただし、測定温度範
囲は２３〜８０℃とした。 (f)熱変形温度（単位：℃）：東洋精機製作所製のＨＤ
Ｔテスターを用い、ＪＩＳ Ｋ７２０７に準拠し、荷重
を４．６Kgとして測定した。

【００７３】［実施例１〜実施例４］成分ａ、成分ｂ、
成分ｃ、および成分ｅを、表−１に示した割合で秤量
し、スーパーミキサーによって十分に混合し、得られた
混合物を二軸押出機（日本製鋼社製、型式：ＴＥＸ４
４）を用いて、シリンダー設定温度２３０℃、スクリュ
ー回転数２５０rpm の条件下で溶融混練し、二軸押出機
のシリンダー途中に設けたフィダーより成分ｄを添加し
た。成分ｄを途中添加した後、シリンダー設定温度を２
９０℃にして、ベント脱気６００mmHgの混練条件下で溶
融混練し、ペレット化した樹脂組成物を得た。

【００７４】上記の樹脂組成物のペレットから、インラ
インスクリュー式射出成形機（東芝機械社製、型式：Ｉ
Ｓ−９０Ｂ）を用い、シリンダー設定温度２８０℃、金
型設定温度８０℃の条件下で、射出成形法によって試験
片を成形した。なお、試験片の成形に際しては、ペレッ
トを成形の直前まで減圧乾燥機を用い、０．１mmHg、８
０℃の条件下で４８時間乾燥を行った。また、成形した
試験片は、成形直後にデシケータに入れ、温度２３℃に
おいて４〜６日間静置した後、評価試験に供した。評価
試験結果は、表−１に示した。

【００７５】図１は、実施例１で得られた樹脂組成物に
おける各成分の分散形態を示す、１０万倍に拡大した模
式図である。成分ｂ（ここでは変性ＳＥＢＳ）は黒く染
色されて図番ｂのようにブドウの房状を形成しているよ
うに観察され、白色の成分ａ（ポリアミド）（図番ａ）
の中に一次分散相を形成していることが分かる。また、
成分ｃ（ポリフェニレンエーテル）は、斜線を付した図
番ｃの部分であり、成分ｂ中に存在していることが分か
る。成分ｄ（ワラストナイト）は図番ｄとして示した無
定形状のものであり、成分ａ中に主に存在していること
が分かる。

【００７６】［比較例１］実施例１に記載の例におい
て、成分ｄを含有しなかった他は同例におけると同様の
手順でペレット化し、諸特性と各物性値を測定した。測
定結果を、表−１に示す。

【００７７】［比較例２］実施例１と同成分を用い、表
−１に示す配合比で成分ａ、成分ｂ、成分ｃ、成分ｅお
よび成分ｄをそれぞれ秤量し、４成分ともスーパーミキ
サーにて十分混合し、得られた混合物を二軸押出機（日
本製鋼社製、型式：ＴＥＸ４４）を用いて、シリンダー
設定温度２３０℃、スクリュー回転数３５０rpm 、ベン
ト脱気６００mmHgの混練条件下で溶融混練し、ペレット
化した樹脂組成物を得た。

【００７８】図２は、比較例２の樹脂組成物における各
成分の分散形態を示す、１０万倍に拡大した模式図であ
る。成分ｄは白く観察され、成分ｂ中に存在しているこ
とが分かる。

【００７９】［比較例３］実施例３に記載の例におい
て、(b-1)変性ＳＥＢＳの代りに(b-2)ＳＥＢＳを用いた
他は、同例におけると同様の手順でペレット化し、諸特
性と各物性値を測定した。測定結果を、表−１に示す。

【００８０】

【表１】

【００８１】表−１、図１および図２より、次のことが
明らかになる。 (1)本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、成分ａの中に
成分ｂが分散相として存在し、成分ｃが主に成分ｂの中
に存在し、成分ｄは主に成分ａの中に存在しているの
で、曲げ弾性率が大きく、線膨脹係数が小さく、耐熱性
に優れている（実施例１〜実施例４参照）。 (2)これに対して成分ｄを含まない比較例１の組成物
は、曲げ弾性率が小さく、線膨脹係数も大きく、本発明
の目的を達成できない。 (3)成分ｄが成分ａの中に存在せず、成分ｂ中に存在す
る比較例２の組成物もまた、曲げ弾性率が小さく、線膨
脹係数も大きく、本発明の目的を達成できない。 (4)さらに、比較例３の組成物は［成分b]/[成分c]の溶
融粘度比が１．２と大きいので、成分ｂが主に成分ｃの
中に存在し、耐衝撃性に劣り、線膨脹係数が大きく、本
発明の目的を達成できない。

【００８２】

【発明の効果】本発明は、以上詳細に説明したとおりで
あり、次のような特別に有利な効果を奏し、その産業上
の利用価値は極めて大である。 １．本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、結晶性熱可塑
性樹脂（成分ａ）と、ゴム状重合体（成分ｂ）と、非晶
性熱可塑性樹脂（成分ｃ）と、無機フィラー（成分ｄ）
の４成分からなり、樹脂組成物中において、成分ａ中に
成分ｂが一次分散相として存在し、成分ｃが主に成分ｂ
中に存在し、かつ、成分ｄは主に成分ａ中に存在するの
で、耐衝撃性と剛性のバランスに優れ、寸法特性（低線
膨張率）に優れている。 ２．本発明に係る熱可塑性樹脂組成物は、剛性と耐衝撃
性バランスに優れる熱可塑性樹脂組成物の成形品を製造
することができ、その用途は広く、工業的に有用な成形
材料である。 ３．本発明に係る熱可塑性樹脂組成物から得られる成形
品は、耐衝撃性と剛性のバランスに優れ、かつ、寸法特
性（低線膨張率）に優れているので、自動車用部品とし
て活用することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 実施例１で得られた樹脂組成物における各成
分の分散形態を示す、１０万倍に拡大した模式図であ
る。

【図２】 比較例１で得られた樹脂組成物における各成
分の分散形態を示す、１０万倍に拡大した模式図であ
る。

【符号の説明】

ａ：成分ａ ｂ：成分ｂ ｃ：成分ｃ ｄ：成分ｄ

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ６０Ｒ 19/03 Ｂ６０Ｒ 19/03 Ｃ Ｃ０８Ｊ 5/00 ＣＥＺ Ｃ０８Ｊ 5/00 ＣＥＺ Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｋ 3/00 7/04 7/04 Ｃ０８Ｌ 25/00 Ｃ０８Ｌ 25/00 67/02 67/02 71/12 71/12 77/00 77/00 // Ｂ２９Ｋ 101:12 Ｂ２９Ｋ 101:12 105:16 105:16 267:00 267:00 271:00 271:00 277:00 277:00 309:00 309:00 309:08 309:08 Ｂ２９Ｌ 31:30 Ｂ２９Ｌ 31:30 31:58 31:58 (72)発明者 中村 充 神奈川県平塚市東八幡五丁目６番２号 三 菱エンジニアリングプラスチックス株式会 社技術センター内 (72)発明者 岩切 常昭 神奈川県平塚市東八幡五丁目６番２号 三 菱エンジニアリングプラスチックス株式会 社技術センター内 (72)発明者 村松 繁 神奈川県平塚市東八幡五丁目６番２号 三 菱エンジニアリングプラスチックス株式会 社技術センター内 Ｆターム(参考） 3D023 AA01 AB01 AC00 AD02 AD22 BA01 BB07 BC00 BD02 BE04 BE31 4F071 AA12X AA15 AA15X AA20 AA20X AA22 AA22X AA45 AA46 AA50 AA51 AA55 AA75 AA77 AA89 AB18 AB21 AB24 AB26 AB28 BA01 BB03 BB05 BB06 BC01 BC07 4F201 AA13 AA24 AA29K AA32 AA47K AB11 AB16 AB25 AH23 AH24 AH26 AR06 BA01 BC01 BC03 BC12 BC15 BC37 BD04 BK02 BK13 BK26 BK73 BK74 4F206 AA13 AA24 AA29 AA32 AA47 AB11 AB16 AB25 AH23 AH24 AH26 AR06 JA07 4J002 BB031 BB051 BB121 BB141 BB152 BB171 BC033 BC063 BC073 BN143 BN153 BP012 CF061 CF071 CF081 CH073 CK013 CK023 CL011 CL031 DE076 DE106 DE116 DE136 DE146 DE186 DE236 DG046 DG056 DJ006 DJ016 DJ036 DL006 FA046 FA086 FD016

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 結晶性熱可塑性樹脂（成分ａ）４０〜８
   ９重量％、ゴム状重合体（成分ｂ）１０〜５９重量％、
   非晶性熱可塑性樹脂（成分ｃ）１〜５０重量％、無機フ
   ィラー（成分ｄ）からなり、上記成分ａ、成分ｂおよび
   成分ｃの合計量１００重量部に対し成分ｄが１〜１００
   重量部配合されてなる熱可塑性樹脂組成物であって、そ
   の微細構造が、(1)成分ａ中に成分ｂが分散相として存
   在し、(2)成分ｃが主に成分ｂ中に存在し、かつ、(3)成
   分ｄは主に成分ａ中に存在する、ことを特徴とする熱可
   塑性樹脂組成物。
2. 【請求項２】 成分ａ、成分ｂおよび成分ｃそれぞれ
   の、温度２６０℃、剪断速度１００/sec^-1における溶融
   粘度が５×１０⁴ポイズ以下である、請求項１に記載の
   熱可塑性樹脂組成物。
3. 【請求項３】 熱可塑性樹脂成分の温度２６０℃、剪断
   速度１００/sec^-1における溶融粘度をそれぞれ、［成分
   ａ］、［成分ｂ］、［成分ｃ］とするとき、{[成分ｂ]/
   ［成分ａ］}＞０．５で、かつ、{[成分ｂ]/［成分ｃ］}
   ＜１．０なる関係を満たすものである、請求項１または
   請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物。
4. 【請求項４】 成分ａがポリアミド樹脂またはポリブチ
   レンテレフタレート樹脂であり、成分ｂがポリフェニレ
   ンエーテル樹脂および／またはポリスチレン樹脂であ
   り、成分ｄがガラス繊維および／または繊維状のワラス
   トナイトである、請求項１ないし請求項３のいずれか一
   項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
5. 【請求項５】 請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物を
   製造するにあたり、混練押出機で成分ａ、成分ｂおよび
   成分ｃを溶融混練し、ついで成分ｄを混練押出機の途中
   から混入し、成分ｄを混入した後の樹脂温度を、成分ｄ
   混入前の溶融混練時の温度より３０℃以上高い温度で混
   練することを特徴とする、熱可塑性樹脂組成物の製造方
   法。
6. 【請求項６】 熱可塑性樹脂組成物より製造された自動
   車用成形品であって、熱可塑性樹脂組成物が、結晶性熱
   可塑性樹脂（成分ａ）４０〜８９重量％、ゴム状重合体
   （成分ｂ）１０〜５９重量％、非晶性熱可塑性樹脂（成
   分ｃ）１〜５０重量％、無機フィラー（成分ｄ）からな
   り、上記成分ａ、成分ｂおよび成分ｃの合計量１００重
   量部に対し成分ｄが１〜１００重量部か配合されてな
   り、その微細構造が、(1)成分ａ中に成分ｂが分散相と
   して存在し、(2)成分ｃが主に成分ｂ中に存在し、か
   つ、(3)成分ｄは主に成分ａ中に存在する熱可塑性樹脂
   組成物より製造されたものであることを特徴とする、自
   動車用成形品。