DE60006694T2

DE60006694T2 - Verfahren zur herstellung von reiner terephthalsäure mit verbesserter rückgewinnung von vorläufer, lösungsmittel und methylacetat

Info

Publication number: DE60006694T2
Application number: DE60006694T
Authority: DE
Inventors: William David Parten
Original assignee: EI Du Pont de Nemours and Co
Current assignee: La Seda de Barcelona SA
Priority date: 1999-09-21
Filing date: 2000-08-24
Publication date: 2004-12-09
Anticipated expiration: 2020-08-25
Also published as: EG22730A; TR200200715T2; TW506965B; KR20020029137A; CA2380625A1; MY128616A; DZ3061A1; US6143926A; EP1214285A1; WO2001021571A1; JP2003509484A; EP1214285B1; AR035992A1; BR0014479A; CA2380625C; CN1374937A; ZA200200892B; ES2209953T3; ATE254591T1; DE60006694D1

Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG
Die vorliegende Erfindung betrifft einen kontinuierlichen integrierten Verfahren zum Herstellen reiner Terephthalsäure und spezieller einen integrierten Verfahren mit verbesserten Mitteln, um Terephthalsäure-Präkursoren, Rest-Essigsäure und anderen Reaktionsnebenprodukte, wie beispielsweise Methylacetat, zu gewinnen und/oder in den Kreislauf zurückzuführen.
Terephthalsäure wird kommerziell in einem zweistufigen Verfahren erzeugt, das mit einer Luftoxidation (molekularer Sauerstoff) von p-Xylol in Gegenwart eines Metallbromid-Katalysatorsystems in Essigsäure als Lösemittel beginnt. In der Oxidationsstufe wird aus einer Aufschlämmung rohes, d.h. unreines Terephthalsäureprodukt als ein trockenes kristallines Pulver abgetrennt. Die rohe Terephthalsäure wird aus der Aufschlämmung in Form eines nassen Kuchens gewonnen, der gegebenenfalls mit Essigsäure oder Wasser gewaschen wird. Der nasse Kuchen wird sodann zu einem Trockner, wo etwaiges anhaftendes Lösemittel von der rohen Terephthalsäure entfernt wird. Als ein bedeutendes Nebenprodukt der Oxidationsreaktion wird Wasser erzeugt und aus der Reaktionszone in einen Reaktions-Abgasstrom entfernt. Der Abgasstrom enthält außerdem Essigsäure und geringe Mengen an Methylacetat, bei dem es sich um ein Reaktionsnebenprodukt handelt, das aus der Oxidation von Essigsäure stammen kann. Ein bevorzugtes Mittel zum Abtrennen und Gewinnen der Essigsäure aus dem Abgasstrom zur Rückführung in den Kreislauf ist die azeotrope Destillation des Kondensats des Abgasstroms unter Verwendung eines organischen Schleppmittels, die beispielsweise aus n-Butylacetat, n-Propylacetat und Isobutylacetat ausgewählt wird. In solchen Fällen, wo der Hauptanteil der Beschickung für den azeotropen Destillationsverfahren von den Überkopfprodukten der Oxidationsreaktion stammt, kann das Vorhandensein von Methylacetat in dem Beschickungsstrom die Wassermenge nachteilig beeinflussen, die aus dem Kondensat azeotrop entfernt werden kann, da das Azeotrop von Methylacetat und Wasser in dem einphasigen Bereich liegt, d.h. ein Azeotrop mit Wasser wird einen geringeren Wassergehalt haben.
In der zweiten Stufe des Verfahrens, d.h. der Reinigungsstufe, werden rohe Terephthalsäurekristalle in Wasser bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur aufgelöst und die resultierende Lösung einer Hydrierung in Gegenwart eines Edelmetalls der Gruppe VIII als Hydrierungskatalysator einer Hydrierung unterworfen. Die gereinigte Säure wird durch Auskristallisieren der Säure aus der mit Wasserstoff behandelten wässrigen Lösung gewonnen. Der überwiegende Anteil der Hauptverunreinigungen, bei denen es sich um p-Toluylsäure handelt, die von der Verbindung 4-Carboxybenzaldehyd kommt, sowie um nicht identifizierte Farbmittelkörper zusammen mit einigen anderen organischen Komponenten, wie beispielsweise Benzoesäure und Rest-Terephthalsäure, bleiben in der wässrigen Lösung gelöst. Diese wässrige Lösung, die zurück bleibt, wird als "reine Ausgangslösung für die Anlage", d.h. PPML (("pure plant mother liquor")) bezeichnet.
In letzter Zeit ist jedoch nach kommerziellen zweistufigen Verfahrenen gesucht worden, um die Notwendigkeit zur Gewinnung der rohen Terephthalsäure als ein separates trockenes Produkt zu eliminieren. Anstelle dessen hat der Verfahren einen Integrationsgrad erfahren, worin rohe Terephthalsäurekristalle aus der in der Oxidationsstufe gebildeten Aufschlämmung als nasser Kuchen gewonnen werden können, indem die Aufschlämmung auf einem Fließband aus Filtermaterial abgeschieden wird. Der nasse Kuchen wird sodann mit Wasser oder anderem Lösemittel in einer vorbestimmten Reihe von Waschschritten gewaschen und kann danach erneut zumeist unmittelbar in Wasser zur Reinigung ohne Notwendigkeit eines separaten Trocknungsschrittes aufgelöst werden.
Der integrierte Verfahren ermöglicht eine verbesserte Wirtschaftlichkeit, wo es möglich ist, resultierende reine Ausgangslösung für die Anlage zu gewinnen und in den Kreislauf zurückzuführen. Allerdings kann unter bestimmten Betriebsbedingungen eine Restmenge von Essigsäure durch den Filtrations-/Lösemittel-Austauschverfahren "durchrutschen", d.h. es bleiben Restmengen in der gewonnenen rohen Säure zurück und finden ihren Weg in die wässrige Ausgangslösung. Das Vorhandensein von Essigsäure in der reinen Ausgangslösung für die Anlage kann beim Versuch ihrer Rückführung in den Kreislauf zur Verwendung an anderer Stelle in dem Verfahren problematisch sein. Damit wird nach einem Verfahren gesucht, um den Restmengen an Essigsäure und Methylacetat in dem Verfahren Rechnung zu tragen sowie um Rückführung restlicher Terephthalsäure, Säure-Präkursoren und reine Ausgangslösung für die Anlage zu gewähren, um von einem integrierten Verfahren zu einer verbesserten Wirtschaftlichkeit zu gelangen.
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
Die vorliegenden Erfindung gewährt eine Verbesserung in einem kontinuierlichen Verfahren zum Erzeugen reiner Terephthalsäure, welches Verfahren die Schritte umfasst:

(a) Umsetzen von p-Xylol mit Luft in Gegenwart von Essigsäure und einem Katalysator bei erhöhtem Druck und Temperatur, um rohe Terephthalsäure zu erzeugen;
(b) Gewinnung der rohen Terephthalsäure einschließlich einer Menge restlicher Essigsäure und p-Toluylsäure; und
(c) Reinigen der rohen Terephthalsäure, indem sie mit Wasser gemischt wird und die Temperatur und der Druck der Mischung unter Erzeugung einer wässrigen Lösung erhöht werden; Kontaktieren der wässrigen Lösung mit Wasserstoff in Gegenwart eines Katalysators; Einstellen des Druckes und der Temperatur der mit Wasserstoff versetzten Lösung, wodurch reine Terephthalsäurekristalle ausgefällt werden und restliche Essigsäure und p-Toluylsäure in der mit Wasserstoff versetzten Lösung verbleiben, um eine reine Ausgangslösung für die Anlage zu erzeugen und die reinen Terephthalsäurekristalle aus der reinen Ausgangslösung für die Anlage zu gewinnen; wobei die Verbesserung umfasst: (i) Kontaktieren der reinen Ausgangslösung für die Anlage mit p-Xylol, um ein zweiphasiges System zu erzeugen, das eine wässrige Phase aufweist, die restliche Essigsäure enthält, und das eine organische Phase aufweist, die p-Toluylsäure und p-Xylol enthält; (ii) Rückführen der organischen Phase zur Oxidationsreaktion von Schritt (a); (iii) Zuführen der wässrigen Phase zu mindestens einer zusätzlichen Vorrichtung zum Kontaktieren gleichzeitig mit einem Kondensatstrom, der Wasser aufweist, Methylacetat und organische Komponenten, um eine zweite wässrige Phase und eine zweite organische Phase zu erzeugen, über denen sich Metlylacetat und restliche Essigsäure auftrennen; und (iv) Gewinnen von Methylacetat aus der zweiten wässrigen Phase und Gewinnen von Essigsäure aus der zweiten organischen Phase.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG
1 ist ein vereinfachtes schematisches Blockschaltbild des Verfahrens zum Ausführen einer Ausführungsform der Erfindung.
DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
Die vorliegende Erfindung gewährt ein Rückführen von Terephthalsäure-Präkursoren, d.h. p-Toluylsäure, und Restmengen an Terephthalsäure in den Kreislauf; die Ausgangslösung für die Anlage zu der Oxidationsreaktion zurückgelassen wird, während die Mengen an Methylacetat und restlicher Essigsäure in einem kontinuierlichen integrierten Verfahren zum Herstellen von reiner Terephthalsäure kontrolliert werden. Der hierin verwendete Begriff "integriert" soll konventionellen zweistufigen Verfahren zum Herstellen reiner Terephthalsäure bedeuten, bei dem die erste Oxidationsstufe mit der zweiten Reinigungsstufe gekoppelt worden sind, um dadurch die Notwendigkeit zur Abtrennung und Gewinnung roher Terephthalsäure als ein trockenes kristallines Pulver aus der Oxidationsstufe zu eliminieren. Obgleich sich die Erfindung auf einen integrierten Verfahren bezieht, lässt sie sich auch mit zufriedenstellenden Ergebnissen auf einen konventionellen zweistufigen Verfahren anwenden.
Die erste Stufe eines typischen zweistufigen Verfahrens umfasst die Erzeugung von unreiner, d.h. roher Terephthalsäure durch Luftoxidation (molekularer Sauerstoff) der flüssigen Phase von p-Xylol in einem aliphatischen Carbonsäure-Lösemittel, wie beispielsweise Essigsäure, indem ein Schwermetall und Brom entsprechend der Beschreibung beispielsweise bei Saffer et al. in der US-P-2 833 816 verwendet werden. Die Oxidationsreaktion wird unter Verwendung eines Rührkesselreaktors ausgeführt und die Umsetzung durch Erzeugung eines Überkopf-Dampfstroms erreicht, der Wasserdampf Essigsäure und eine Menge an Methylacetat aufweist. Die Konzentration der Komponenten, die der Überkopf-Dampfstrom des Reaktors aufweist, kann über einen breiten Bereich in Abhängigkeit von den tatsächlichen Betriebsbedingungen variieren. Im typischen Fall wird der Dampfstrom im Bereich von 69% (Gewicht/Gewicht) Essigsäure, 12% (Gewicht/Gewicht) Wasser, 1 % (Gewicht/Gewicht) Methylacetat aufweisen, wobei der Rest überwiegend nicht kondensierbare Komponenten sind, wie beispielsweise Stickstoff.
Die EP-P-0 764 627 offenbart ein Verfahren zum Erzeugen von hochreinem Terephthalsäure.
1 ist ein vereinfachtes schematisches Blockschaltbild des Verfahrens als ein zweistufiger Verfahren zum Zwecke der Veranschaulichung. Oxidation von p-Xylol wird in einer Oxidationseinheit "OU" ausgeführt. Der Überkopf-Dampfstrom wird aus dem Reaktor abgezogen und in der OU unter Erzeugung eines ersten Kondensates gekühlt. Von diesem ersten Kondensat wird ein Teil oder alles zu einem mit Leitung 1 dargestellten Beschickungsstrom zu einer azeotropen Destillationssäule "DH". Die azeotrope Destillation hat sich als ein wirtschaftliches Verfahren zum Abtrennen von Essigsäure von Wasser erwiesen, worin die Abtrennung in Gegenwart eines organischen Schleppmittels erreicht wird, das ausgewählt wird beispielsweise aus n-Butylacetat, n-Propylacetat und Isobutylacetat. Die Trennung führt zu einem Bodenprodukt, das etwa 95 Gew.% Essigsäure aufweist, das über Leitung 8 zur Oxidationsreaktion zurückgeführt wird, und führt zu einem Kopfprodukt, das Wasser aufweist, Methylacetat und organisches Schleppmittel. Das Kopfprodukt wird über Leitung 9 im Kondensator "C" unter Erzeugung eines zweiten Kondensats gekühlt, d.h. kondensiert, zurückgeführt Methylacetat hat die Neigung, in der organischen Phase zurückzubleiben und wird bei Rückführung zu der Azeotropsäule die Trennung der Essigsäure von Wasser stören, da das Azeotrop von Methylacetat einen geringen Wassergehalt hat und im einphasigen Bereich liegt. Die vorliegende Erfindung richtet sich daher zum Teil auf das Kontrollieren der Menge an Methylacetat in der Azeotropsäule.
Die Oxidationsreaktion liefert eine Aufschlämmung von Kristallen roher Terephthalsäure, wie mit Leitung 3 gezeigt wird. Die Säurekristalle können aus der Aufschlämmung mit Hilfe jedes geeigneten Mittels zum Lösemittelaustausch "SE" gewonnen werden, wie beispielsweise mit Hilfe von Zentrifuge(n), Trommelfilter oder Fließbandfilter, die zu einem wirksamen Lösemittelaustausch nach Erfordernis mit einer erneuten Aufschlämmung verbunden sind. Unabhängig von dem zum Lösemittelaustausch eingesetzten Verfahren werden in der Praxis Kristalle roher Terephthalsäure aus der Aufschlämmung normalerweise in Form eines nassen Kuchens gewonnen, der dann mindestens ein Mal, vorzugsweise jedoch mehrere Male hintereinander in Waschschritten entweder mit reinem, d.h. frischem Wasser oder aufbereitetem Wasser über Leitung 5 gewaschen wird, die von irgendeinem anderen Teil des Verfahrens zurückgeführt wird. Das Waschwasser, das jetzt eine erhebliche Menge an Essigsäure-Lösemittel enthält, kann über Leitung 4 in die Oxidationsreaktion zurückgeführt werden. Die gewonnenen Kristalle der rohen Säure können dann in einem integrierten Verfahren über Leitung 6 abtransportiert und in Wasser sofort wieder neu aufgelöst werden, um eine Lösung aus unreiner Säure "IA" zu erzeugen, um mit der Reinigungsstufe des Verfahrens zu beginnen.
Die Reinigung der rohen Säure wird ausgeführt, indem die Lösung und Wasserstoff oder ein vorbefeuchtetes, Wasserstoff enthaltendes Gas mit einem Edelmetall der Gruppe VIII als Katalysator in einer "Reinanlage" "PP" kontaktiert werden. Aufgrund ihrer geringen Löslichkeit erfordert die Terephthalsäure entweder große Volumina von Wasser oder hohe Temperaturen, um die gewünschte Terephthalsäurelösung zu erhalten. In der Praxis kann der Verfahren der Wasserstoffbehandlung bei einer Temperatur im Bereich von 200°C bis zu der kritischen Temperatur des Wassers, d.h. 374°C, ausgeführt werden. Innerhalb des bevorzugten Temperaturbereichs werden Lösungen von etwa 10% bis etwa 35 Gew.% Terephthalsäure verwendet. Der größte Teil der Verunreinigungen in der unreinen Terephthalsäure ist in den Säurekristallen eingeschlossen. Durch Wiederauflösen der rohen Kristalle in Wasser (IA) lässt sich die Lösung über Leitung 20 zu der Reinanlage mit den Verunreinigungen in der Lösung führen und einer katalytischen Wasserstoffbehandlung unterwerfen.
Die Druckbedingungen für diesen Verfahren der Wasserstoffbehandlung hängen von der Art und Weise ab, in der der Verfahren ausgeführt wird. Da die Temperatur der Lösung wesentlich oberhalb des Siedepunktes des Wassers liegt und da es wünschenswert ist, die wässrige Lösung in flüssiger Phase zu halten, wird die Wasserstoffbehandlung in einem Reaktor bei einem Druck oberhalb von Atmosphärendruck, d.h. im typischen Fall im Bereich von 4.000 kPa bis zu 20.000 kPa, ausgeführt. Der Druckwert wird nicht nur ausgewählt, um die wässrige Lösung von unreiner Terephthalsäure und Wasserstoff in der flüssigen Phase zu halten, sondern auch um eine vorzeitige Kristallisation der Säure infolge geringer Verfahrenschwankungen zu vermeiden, die eine Verdampfung eines Teils des Lösemittels bewirken können. Dieses wird leicht durch Verwendung eines inerten, nicht kondensierbaren Gases erreicht, wie beispielsweise Stickstoff. Unter "inertem" Gas wird ein solches Gas verstanden, das mit der Terephthalsäure oder dem Wasserstoff oder dem Lösemittel nicht reaktionsfähig ist.
Der Verfahren der Wasserstoffbehandlung kann unter Verwendung eines Hydrierungsreaktors ausgeführt werden, der für eine intermittierende Einführung von Wasserstoff in ein Katalysatorbett während der kontinuierlichen Einführung der wässrigen Lösung von unreiner Terephthalsäure ausgeführt wird. Die Menge Wasserstoff, die verwendet wird, ist ein Überschuss der Menge, die für die Reduktion der aufgelösten Verunreinigungen erforderlich ist. Obgleich in der Praxis sehr wenig Wasserstoff in dem Verfahren der Wasserstoffbehandlung, d.h. der Reinigung, der Reinanlage PP verbraucht wird, liegt die Wasserstoffmenge im Bereich von 1 bis 7 Mol oberhalb der stöchiometrischen Menge, die für die reduzierbaren Hauptverunreinigungen, 4-CBA und die charakteristisch gelb gefärbten Verunreinigungen erforderlich ist, während noch eine Zugabe für andere Verunreinigungen unbekannter Struktur zugelassen wird. Die Beschaffenheit der Endprodukte aller dieser Verunreinigungen ist nicht bekannt, jedoch lässt sich durch Messung der optischen Dichte des nach der katalytischen Wasserstoffbehandlung über Leitung 21 gewonnenen Terephthalsäureproduktes deren Abwesenheit oder verringerte Konzentration feststellen. Eine verstärkte Wasserstoffbehandlung sollte vermieden werden, so dass die Umwandlung von Terephthalsäure zu solchen anderen Produkten wie Cyclohexan, 1,4-Dicarbonsäure und p-Toluylsäure nicht auftritt.
Der Katalysator zur Wasserstoffbehandlung ist vorzugsweise ein Edelmetall der Gruppe VIII, ausgewählt aus Platin und/oder Palladium, auf einem Adsorptionsmittel als Träger, wie beispielsweise Holzkohle mit großer Oberfläche. Hier kann auf beliebige Lehrbücher über Wasserstoffbehandlung oder Katalysatoren für Materialien hingewiesen werden, die unter den Bedingungen der Wasserstoffbehandlung in wässriger Phase wirksam sind.
Die mit Wasserstoff behandelte wässrige Lösung kann zur Entfernung etwaiger suspendierter Feststoffe filtriert werden, wie beispielsweise Katalysatorträger-Feinstoffe und Fremdmaterialien einer Partikelgröße von etwa 5 Mikrometer und größer. Die gereinigte Säure wird sodann mühelos aus der filtrierten Lösung und bevorzugt über eine Kristallisation oder über eine Reihe von Kristallisationsschritten entfernt, in denen die wässrige Lösung durch Entspannen des Druckes gekühlt wird, wobei wiederum Wasser verdampft und inertes Gas aus der Lösung aufgelöst wird und dadurch bewirkt wird, dass reine Terephthalsäurekristalle ausfallen und reine Ausgangslösung für die Anlage als zurückbleibendes flüssiges Medium zurücklassen. Nach einer vorbestimmten Zahl von Kristallisationsschritten wird die Aufschlämmung reiner Terephthalsäurekristalle einer Zentrifuge, einem Trommelfilter oder anderen geeigneten Vorrichtungen zum Abtrennen der reinen Säurekristalle von der Ausgangslösung für die Anlage als ein nasser Kuchen zur Weiterverarbeitung zugeführt. Die Ausgangslösung für die Anlage, Leitung 10, enthält eine Restmenge von Essigsäure zusammen mit einigen nützlichen organischen Komponenten sowie etwas aufgelöst unreine Terephthalsäure. Die vorliegende Erfindung richtet sich in einem zweiten Teil auf die Gewinnung verwertbarer organischer Komponenten und von restlicher Essigsäure aus der Ausgangslösung für die Anlage, wodurch die Ausgangslösung für die Rückführung in den Kreislauf verfügbar gemacht werden kann.
Die Erfindung umfasst in ihrer grundlegenden Ausführungsform das Kontaktieren der Ausgangslösung für die Anlage, Leitung 10, mit p-Xylol, Leitung 11, in einer geeigneten Vorrichtung zum Kontaktieren "CD-1", um ein zweiphasiges System zu erzeugen, das eine wässrige Phase aufweist, die restliche Essigsäure enthält, und eine organische Phase aufweist, die p-Toluylsäure enthält, d.h. einen Terephthalsäure-Präkursor, sowie p-Xylol. P-Toluylsäure wird gemeinsam mit etwaigen anderen Präkursoren, die vorhanden sein können, von der wässrigen Umgebung der Ausgangslösung für die Anlage zu der organischen Umgebung der p-Xylol-Beschickung geleitet. Die organische Phase kann zur Oxidationsreaktion über Leitung 12 in den Kreislauf zurückgeführt werden. Die wässrige Phase wird über Leitung 13 zu mindestens einer zusätzlichen Vorrichtung zum Kontaktieren "CD-2" gleichzeitig mit einem Kondensatstrom 14 übertragen, der Wasser aufweist, Methylacetat und organische Komponenten, um eine zweite wässrige Phase und eine zweite organische Phase zu erzeugen. Der Kondensatstrom 14 ergibt sich aus dem Kühlen und Kondensieren in dem Kondensator C des Überkopf-Dampfstroms aus der Azeotropsäule DH, wobei die organischen Komponenten darin hauptsächlich von dem organischen Schleppmittel resultieren, das in dem Dampfstrom vorhanden ist. Methylacetat, die organischen Komponenten und Essigsäure teilen sich in zwei Phasen auf. Dabei kann das Methylacetat aus der resultierenden wässrigen Phase durch Destillation in der Destillationssäule "DC" gewonnen werden. Die wässrige Phase wird über Leitung 16 vom CD-2 zu der Destillationssäule DC geschickt und Methylacetat aus der Säule Überkopf über Leitung 17 gewonnen. Wasser tritt am Boden des DC entweder zur Rückführung in den Kreislauf über Leitung 18 aus oder zur Verbringung über Leitung 19. Essigsäure und organisches Schleppmittel können aus der organischen Phase durch Rückführen, d.h. Rückführen in den Kreislauf, der organischen Phase über Leitung 7 zu der Azeotropsäule DH als Rückfluss gewonnen werden.
Geeignete Vorrichtungen zum Kontaktieren für die Ausführung des Verfahrens der Lösemittelextraktion für Verbesserungen der vorstehend beschriebenen Erfindung können Dekantierer sein, mehrstufige Extraktionsapparate oder eine Reihe von Turmextraktoren, wie sie in jedem der Standardlehrbücher beschrieben werden. Das erfindungsgemäße Verfahren ist durch keinen speziellen Typ der Vorrichtung zum Kontaktieren beschränkt.

Claims

Verfahren zum kontinuierlichen Herstellen reiner Terephtlalsäure durch: (a) zuerst Umsetzen von p-Xylol mit Luft in Gegenwart von Essigsäure und einem Katalysator bei erhöhtem Druck und Temperatur, um rohe Terephthalsäure zu erzeugen; (b) Gewinnung der rohen Terephthalsäure einschließlich einer Menge restlicher Essigsäure und p-Toluylsäure als einen nassen Kuchen; und (c) Reinigen der rohen Terephthalsäure, indem sie mit Wasser gemischt wird und die Temperatur und der Druck der Mischung unter Erzeugung einer wässrigen Lösung erhöht werden; Kontaktieren der wässrigen Lösung mit Wasserstoff in Gegenwart eines Katalysators; Einstellen des Druckes und der Temperatur der mit Wasserstoff versetzten Lösung, wodurch reine Terephthalsäurekristalle ausgefällt werden und restliche Essigsäure und p-Toluylsäure in der mit Wasserstoff versetzten Lösung verbleiben, um eine reine Ausgangslösung für die Anlage zu erzeugen und die reinen Terephthalsäurekristalle aus der reinen Ausgangslösung für die Anlage zu gewinnen; wobei die Verbesserung umfasst: (i) Kontaktieren der reinen Ausgangslösung für die Anlage mit p-Xylol, um ein zweiphasiges System zu erzeugen, das eine wässrige Phase aufweist, die restliche Essigsäure enthält, und das eine organische Phase umfasst, die p-Toluylsäure und p-Xylol enthält; (ii) Rückführen der organischen Phase zur Oxidationsreaktion von Schritt (a); (iii) Zuführen der wässrigen Phase zu mindestens einer zusätzlichen Vorrichtung zum Kontaktieren gleichzeitig mit einem Kondensatstrom, der Wasser aufweist, Methylacetat und organische Komponenten, um eine zweite wässrige Phase und eine zweite organische Phase zu erzeugen, über denen sich Methylacetat und restliche Essigsäure auftrennen; und (iv) Gewinnen des Methylacetats aus der zweiten wässrigen Phase und Gewinnen der Essigsäure aus der zweiten organischen Phase.