CN1627902A - 绿茶多酚的制造法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用小于10℃的水从绿茶叶中进行提取的绿茶香料的制造法及配合由此得到的香料制成的饮料。另外，本发明还涉及一种用小于10℃的水对绿茶叶进行第一提取处理后、用大于等于50℃的温水进行后提取、并干燥该提取液的干燥绿茶多酚的制造法及配合用该方法得到的绿茶多酚的饮料的制造法。

Description

绿茶多酚的制造法
技术领域
本发明涉及一种改善了口味的绿茶香料的制造方法及配合了该绿茶香料的强化绿茶感并赋予“滋味”的饮料。并且，本发明涉及一种虽然是源自绿茶的多酚但是降低了配合到饮料后的加热杀菌后的源自绿茶的异味、杂味的干燥绿茶多酚的制造法及使用它的饮料。
背景技术
近年来，上市了许多充填于罐、PET容器等方式的茶类饮料。这些饮料虽然具有止渴饮料的目的，但在口味方面，实际上与饮用者亲手由茶叶调制的饮料相比具有嗜好饮料的一面。关于罐、PET容器等的容器装饮料，由于进行了杀菌处理，所以可以长期保存，因此，具有可以随时取用的简便性，但另一方面，存在由制造过程带来的许多限制，在口味方面，很难说达到了消费者的满足感。
使绿茶风味与众不同的饮料，例如就绿茶饮料来说，有两种风味设计的方向性。一种是强化儿茶酚、提高苦味、具有出现“爽口”的方向性的饮料，另一种是控制儿茶酚的溶出量、抑制苦味的具有重视“甜味”的方向性的饮料。
但是，就重视甜味的饮料来说，因为为了抑制加热杀菌臭的产生，以比较稀薄的成份组成的方式提取，所以在家庭中提取的茶中本来具备的“滋味”没有被充分地酿出。此处，所说的“滋味”是绿茶味的通常表现的一种，作为构成滋味的成份来说，一般认为是氨基酸、儿茶酚类、嘌呤碱、糖、有机酸、矿物质等而且与这些成份的调和有关系，中心作用由氨基酸、儿茶酚类所担负(调理科学、Vol.25，No.1，p55，1992年)。
有人研究了关于上述防止发生加热杀菌臭的手段，已报告了：从茶类中除去利用小于等于20℃的冷水进行提取所得到的提取液、由提取残渣的茶叶来制造饮料的方法(特开平11-113491号)，由进行一次提取的茶叶的残渣来制造饮料的方法(特开2001-231450)。
但是，一般认为作为参与滋味的成份的氨基酸等用温水可以提取，上述的方法都是通过利用第一次提取除去参与绿茶滋味的成份的一部分来解决产生加热杀菌臭的问题，即使能制造出强化了苦味的爽口的良好茶系饮料，也不能得到滋味优异的具有接近家庭茶风味的饮料。
另外，特开2000-50799公开了一种具有甜味且少涩味的茶的提取方法，即，将茶叶浸渍到除去溶存氧且保持在0～36℃的静水中并过滤的同时、将除去溶存氧且保持在0～36℃的水总是供给到上述静水中的方法。但是，就该方法来说，需要用于从水中除去溶存氧的操作、总是供给这样的水的装置等，不是工业上能采用的方法。
另一方面，已知茶中所含有的儿茶酚类具有抑制胆固醇上升的作用(专利第1620943号)和α淀粉酶活性阻碍作用(专利第3018013号)等。为了通过喝茶得到这样的儿茶酚类的生理效果，成人一天需要喝4～5杯茶(食品工业、35(14)、26～30、1992)。因此，期望开发出一种更简便地可以大量摄取儿茶酚类的含高浓度儿茶酚饮料。
一般认为高浓度地配合作为有效成份的儿茶酚类的方法有两种。一种是配合粉碎的茶叶的方法(特开平10-234301号)。但是，该方法在高浓度地配合粉碎物时，粉变多，有咽食物的感觉，后味不好。而且，作为经由制造、流通过程而提供的饮料来说，在饮用时，作为有效成份的粉碎了的茶叶或沉底或浮游在上面。特别是，使用聚酯瓶等透明容器的饮料时，存在这样沉淀等的状态在外观上会大大有损于商品的价值。另外，诉求生理效果的饮料可以产生沉淀物，但在饮用时，或振动或搅拌全体等的使粉碎的茶叶均匀分散的操作是必要的。
另一种方法是配合浓厚的茶提取液或市售的茶提取液的浓缩物及其精制物(以下称为“儿茶酚制剂”)并以溶解状态加大儿茶酚类量的方法。使用浓厚的茶提取液或没有进行精制的儿茶酚制剂时，改善了因茶粉末等引起的饮用时的不适感，但因为加热杀菌饮料时产生异臭及溶解的儿茶酚类呈现出苦味、涩味，所以大量配合儿茶酚制剂的饮料就成为异臭、苦味、涩味过强的饮料。虽然为了得到儿茶酚类的生理效果而需要成为长期或日常可以饮用的饮料，但通过这些手段得到的饮料没有满足该要求。
作为抑制因加热处理产生的异臭的方法来说，公开了许多技术。例如，特开2001-231450公开了使用除去成为异臭原因的成份的第二次煎煮以后的绿茶提取液的绿茶罐装饮料的制造方法。因为该方法把来自提取液的儿茶酚类的提取和加热杀菌臭的抑制作为着重点，所以有不能利用第一次煎煮的成份这样的处方上的限制。另外，没有解决高浓度地含有儿茶酚类的饮料中的苦味或涩味过强的问题。
另一方面，特开平11-113491号公开了煎茶或乌龙茶等茶类饮料的制造方法，利用在小于等于20℃的冷水中提取茶类并除去冷水提取液后、在30～95℃的温水中再提取该残渣的技术以抑制加热杀菌臭的技术。但是，该方法没有解决不能利用第一次煎煮的成份的问题，残留有与上述同样的课题。另外，存在着由于第一煎煮的冷水提取条件不恰当、就不能抑制第二次煎煮中的“杂味”产生的问题。
另外，由于在这两个在先技术中不能使用第一煎煮的成份，所以也存在着成为没有氨基酸、糖类、有机酸类等所谓甜味成份的饮料的问题。
本发明的目的是提供一种用于得到重视甜味的真正的茶系容器装饮料的绿茶香料的制造法、及使用它的具有浓厚滋味但异臭、杂味少的饮料。
另外，本发明的目的是提供一种虽然是源自绿茶的多酚但降低了配合于饮料后的加热杀菌后的源自绿茶的异臭、杂味的干燥绿茶多酚的制造法及使用它的饮料的制造法。
而且，本发明的目的是提供一种即使高浓度地含有儿茶酚类但也不会损害本来的源自饮料的风味、源自于绿茶提取物的伴随着杀菌的本来的香味不消失且没有异臭的饮料。
而且，本发明的目的是提供一种高浓度地含有儿茶酚类、降低加热杀菌时的“异臭的产生”和“杂味”的绿茶饮料的有效的制造法和这样得到的绿茶饮料。
发明内容
因此，本发明人对绿茶叶的提取方法进行了各种各样的研究，结果发现：当用小于10℃的水提取绿茶叶时，与比这更高的温度下提取的情况相比，得到滋味良好的香料，并且配合于饮料时，得到起因于加热的异臭和杂味的产生皆少的绿茶香料。
另外，还发现：如上述那样，用小于10℃的水对绿茶叶进行第一提取处理后，再用大于等于50℃的温水进行第二提取处理并进行干燥，由此可以得到即使配合于饮料中也不会因加热杀菌而产生异臭和不赋予绿茶风味的干燥绿茶多酚。
而且，还发现：如上述那样，若将用大于等于50℃的温水提取用小于10℃的水提取绿茶叶后的提取残渣而得到的多酚溶液配合于半发酵茶或发酵茶中时，可以得到一种伴随着加热杀菌而本来的香味不消失、不产生异臭和不赋予绿茶风味、儿茶酚类含量高、风味良好的饮料。
而且，还发现：如上述那样，首先，用小于10℃的冷水对绿茶叶进行提取，再用大于等于50℃的温水对该提取残渣进行提取，混合通过两次提取处理所得到的提取液，接着进行加热杀菌处理，由此得到一种抑制加热杀菌时所产生的异臭、杂味的产生少、抑制儿茶酚类特有的苦味及涩味的高浓度地含有儿茶酚类的绿茶饮料。
即，本发明提供一种用小于10℃的水对绿茶叶进行提取的绿茶香料的制造法及配合用该制造法得到的绿茶香料而制成的饮料。
另外，本发明提供一种干燥绿茶多酚的制造法，其特征在于，用小于10℃的水对绿茶叶进行第一提取处理后，用大于等于50℃的温水进行第二提取处理，干燥该第二提取液。
另外，本发明提供一种配合干燥绿茶多酚的饮料。
而且，本发明提供一种配合下述成份(A)及(B)的饮料，即：
(A)用大于等于50℃的温水提取用小于10℃的水提取绿茶叶后的提取残渣而得到的多酚溶液，
(B)半发酵茶提取液或发酵茶提取液。
而且，本发明还提供一种用小于10℃的水提取绿茶叶(第一提取)、用大于等于50℃的温水提取第一提取的提取残渣(第二提取)、混合用第一提取得到的提取液(a)和用第二提取得到的提取液(b)、接着实施加热杀菌处理的绿茶饮料的制造法及利用该方法得到的绿茶饮料。
具体实施方式
作为用于本发明中的绿茶叶来说，可以举出山茶属、例如由C.sinensis、C.assamica及弄破的种子或由它们的杂种得到的茶叶制茶的煎茶、番茶、玉露、点茶、釜炒茶等。
本发明的绿茶香料的制法是用小于10℃的冷水对绿茶叶进行提取(第一提取)。用大于等于10℃的温度的水进行提取时，苦味变强，得不到应满足的滋味。另外，配合了用大于等于10℃的温度的水提取的溶液的饮料在杀菌时本来的香味消失、产生异味而且也产生杂味。优选的水温为-5～9℃、更优选为-5～8℃、最优选为-5～5℃。水温过分低时，难以防止冻结，另外，能量消耗变大，所以不可取。
第一提取所使用的水量，相对于绿茶叶，优选为5～40重量倍、特别优选为5～25重量倍。就提取时间来说，根据提取方法及提取时的比例，优选为1～120分钟左右，更优选为1～100分钟，最优选为1～80分钟。所使用的水，可以是自来水、蒸馏水、离子交换水等任一种，但从味道方面考虑，优选为离子交换水。
第一提取的方法，可以利用搅拌提取、对流提取、袋装茶方式的提取法等现有的方法进行。另外，将茶叶充填于柱中、使冷水通过该柱的方法，在进行多次提取的情况下，作业效率良好。另外，可以预先将抗坏血酸钠等防氧化剂、有机酸或者有机酸盐类等pH调整剂、显示出凝固点降低作用的无机盐类、多元醇类添加到提取时的水中。另外，也可以使用在煮沸脱气或通入氮气等惰性气体以除去溶存氧即所谓非氧化环境下进行提取的方法。作为提取液的pH来说，从香料的提取效率的观点考虑，优选为3～7、特别优选为4～7。
由本发明方法得到的绿茶香料(提取液(a))可以直接或利用膜等进行精制处理后使用于饮料的制造中，或者，也可以使用膜等浓缩该绿茶香料后、进行杀菌处理保存后、将其配合到饮料等中。
由本发明方法得到的香料含有儿茶酚类。在本发明中，所谓儿茶酚类是综合儿茶酚、棓儿茶酚、儿茶酚棓酸酯、棓儿茶酚棓酸酯等非表体儿茶酚类及表儿茶酚、表棓儿茶酚、表儿茶酚棓酸酯、表棓儿茶酚棓酸酯等表体儿茶酚类的总称。茶叶中的儿茶酚类的总量是指在氮气环境下、用100倍量的沸腾水将茶叶充分搅拌下、提取10分钟、除去茶叶后、用HPLC检测出的量。
从制造效率及提取液的风味的观点考虑，来自儿茶酚类茶叶的第一提取的提取率，优选为茶叶中的儿茶酚总量的2～20重量％，更优选为2～16重量％，最优选为2～12重量％。从防止苦味及生理效果的观点考虑，在绿茶香料的提取中，同时被提取的总儿茶酚类中的棓酸酯的含有率(棓酸酯体率)优选为小于等于32重量％，更优选为小于等于31.5重量％，特别优选为小于等于31重量％，最优选为30重量％。所谓棓酸酯体率是指用儿茶酚棓酸酯、棓儿茶酚棓酸酯、表儿茶酚棓酸酯、表棓儿茶酚棓酸酯的全量除以上述八种儿茶酚类的总量的值。
只要配合由本发明的第一提取得到的绿茶香料，就得到赋予绿茶特有的滋味的饮料。作为该饮料来说，优选为具有绿茶风味的容器装饮料。
该第一提取处理后的作为残渣的绿茶叶与第一提取处理的提取液分离，适用于后面的绿茶多酚的提取(第二提取)。
通过用大于等于50℃的温水由实施了该第一提取处理的茶叶进行第二提取处理，得到绿茶多酚。若利用小于50℃的温水进行第二提取处理，由于儿茶酚类的提取效率不充分，所以难以提取对表达儿茶酚类各种生理效果的饮料的调制有用的绿茶多酚。
此时，在第二提取处理中提取的主要成份是儿茶酚类，根据作为目的的儿茶酚类的组成，优选为选择第二提取处理温度。从提取效率方面考虑，优选为60～100℃的提取，更优选为70～100℃。
该第二提取处理中所使用的水量，相对于第一提取处理残渣中的茶叶干燥重量，优选为5～40重量倍，特别优选为5～25重量倍。第二提取处理时间，依赖于方法及装置的大小，但为了抑制伴随着高温提取产生的杂味等，优选为1～60分钟，更优选为1～40分钟，特别优选为1～30分钟。另外，第二提取处理方法可以采用与第一提取处理同样的方法。
在由该第二提取处理得到的绿茶多酚中，在刚提取后，优选含有非聚合儿茶酚类为0.01～4重量％、更优选为0.01～2重量％、特别优选为0.1～2重量％。
由该第二提取处理得到的绿茶多酚，可以直接进行干燥，或者，进行过滤等精制处理后，进行干燥。作为干燥手段来说，可以是喷雾干燥及冻结干燥中的任一种。特别是，冻结干燥的方法具有降低对干燥绿茶多酚的热负荷、防止有效成份的变性的意义，是优选的。
所得到的干燥绿茶多酚中的非聚合儿茶酚类中的儿茶酚的棓酸酯含量(棓酸酯体率)，从口味性及生理效果的观点考虑，优选为45～65重量％，更优选为45～60重量％，特别优选为45～57重量％。
通过配合由本发明方法得到的干燥绿茶多酚，可以制造含有儿茶酚类、期待儿茶酚类的生理效果的各种饮料。
所得到的第二提取液即多酚溶液(A)可以直接或进行过滤等精制处理后使用于饮料的制造中，或者，也可以将它们进行喷雾干燥、冻结干燥、膜浓缩等浓缩或杀菌处理后配合于饮料等中。
若将半发酵茶或者发酵茶提取液配合到该多酚溶液(A)中，就得到伴随着加热杀菌而本来的香味不消失、不产生异臭和不赋予绿茶风味而且儿茶酚类含量高、风味良好的饮料。
作为用于本发明中的半发酵茶提取液或者发酵茶提取液(B)来说，优选为乌龙茶、红茶、普洱茶等，特别优选为乌龙茶及红茶。
多酚溶液(A)中以高浓度含有儿茶酚类，其苦味、涩味增加，与半发酵茶、发酵茶的风味相容性良好，可以制造大量儿茶酚类容易摄取的饮料。即，通过配合多酚溶液(A)，可以抑制加热时产生异臭而且可以制造乌龙茶或红茶等的乌龙茶感或红茶感更好的各种含高浓度儿茶酚的饮料。
通过配合上述多酚溶液(A)，本发明的饮料优选含有非聚合体即溶解于水中的状态的儿茶酚类为0.092～0.5重量％、更优选为0.1～0.4重量％、特殊优选为0.1～0.3重量％、特别优选为0.14～0.3重量％。在该范围时，不管从口味方面考虑还是从饮料的饮用量的观点考虑，容易摄取大量的儿茶酚类。另外，从防止苦味及生理效果的观点考虑，本发明的饮料中的非聚合儿茶酚类中的儿茶酚的棓酸酯含量(棓酸酯体率)优选为45～65重量％、更优选为45～60重量％、特别优选为45～57重量％。
而且，混合上述第一提取液(a)和第二提取液(b)，接着通过加热杀菌处理，得到高浓度地含有的抑制加热杀菌时所产生的异臭、杂味产生少、抑制儿茶酚类特有的苦味、涩味的儿茶酚类的绿茶饮料。
第一提取液和第二提取液的混合比率，根据所期待的目的饮料的重量效果或口味来任意地决定，但从确保绿茶饮料中的儿茶酚类浓度及维持绿茶风味的观点考虑，第一提取液(a)和第二提取液(b)的混合重量比率(a/b)优选为4/1～1/6、更优选为3/1～1/5、特别优选为2/1～1/3。
接着，对该混合液进行杀菌处理。杀菌处理只要是加热杀菌即可，既可以在充填于容器等后进行，也可以在充填前进行。更具体地说，例如，在充填于如金属罐这样的容器后、可以加热杀菌的情况下，在食品卫生法规定的杀菌条件下进行。关于如PET瓶、纸容器这样的不能进行蒸馏杀菌的容器来说，可以采用预先与上述同等的杀菌条件例如用板式热交换器等高温短时间杀菌后冷却到一定温度再充填到容器中等的方法。而且，也可以进行在酸性下加热杀菌后在无菌条件下将pH调回为中性或在中性条件下加热杀菌后在无菌条件下将pH调回为酸性等的操作。
通过本发明，可以制造即使含有高浓度的儿茶酚类、杂味也少、苦味缓和且抑制了加热杀菌后产生异臭的饮料。本发明的绿茶饮料优选含有非聚合体即溶解于水中的状态的儿茶酚类为0.092～0.5重量％、更优选为0.1～0.4重量％、更加优选为0.1～0.3重量％、特别优选为0.14～0.3重量％。在该范围时，容易摄取大量的儿茶酚类，利用本发明的制造法进行制造，缓和了强烈的苦味、涩味、强的收剑性。另外，也抑制了加热杀菌之后异臭的产生。另外，这些非聚合儿茶酚类的45～65重量％、更为45～60重量％、特别为45～57重量％是儿茶酚的棓酸酯，从防止苦味及生理效果的观点考虑，是优选的。此处，所谓该儿茶酚的棓酸酯含有率(棓酸酯体率)是指用儿茶酚棓酸酯、棓儿茶酚棓酸酯、表儿茶酚棓酸酯、表棓儿茶酚棓酸酯的总量除以上述八种儿茶酚类的总量的值。
在上述的本发明饮料中还可以单独或同时使用地配合防氧化剂、香料、各种酯类、有机酸类、有机酸盐类、无机酸类、无机酸盐类、无机盐类、色素类、乳化剂、保存料、调味料、甘味料、苦味调整剂、酸味料、pH调整剂、品质稳定剂等添加剂。
例如，作为甘味料来说，可以举出砂糖、葡萄糖、异性化液糖、甘草甜素、甜菊糖、阿斯巴甜、三氯蔗糖、低聚果糖、低聚半乳糖。作为苦味调整剂来说，可以举出环糊精所代表的环状糊精。作为环状糊精来说，可以使用α-、β-、γ-环糊精及支链的α-、β-、γ-环糊精。就环状糊精来说，本发明的饮料中优选含有0.05～0.5重量％、特别优选为0.05～0.4重量％。作为酸味料来说，除从天然成份提取的果汁以外，还可以举出柠檬酸、酒石酸、苹果酸、乳酸、富马酸、磷酸。作为无机酸类、无机酸盐类来说，可以举出磷酸、磷酸二钠、偏磷酸钠、聚磷酸钠等，作为有机酸类、有机酸盐类来说，可以举出柠檬酸、琥珀酸、衣康酸、苹果酸、柠檬酸钠等。
另外，在提取工序中或提取后，可以将作为抗氧化剂的抗坏血酸或其盐添加到本发明的饮料中。从抗氧化效果及味道的观点考虑，饮料中的抗坏血酸或其盐的浓度优选为0.01～0.2重量％、更优选为0.02～0.15重量％、最优选为0.03～0.1重量％。
本发明的饮料优选作为容器装饮料，作为容器装饮料所使用的容器来说，可以举出与通常的饮料一样以聚对苯二甲酸乙二醇酯为主成份的成形容器(所谓的PET瓶)、金属罐、金与属箔或塑料薄膜复合的纸容器、瓶等。此处所说的“容器装饮料”是指不稀释就可以饮用的饮料。
实施例
儿茶酚类的测定
使用岛津制作所制的高速液体色层分离谱仪(型号SCL-10AVP)，安装十八烷基导入液体色层分离谱用充填柱L-柱TM ODS(4.6mmφ×250mm：财团法人化学物质评价研究机构制)，在柱温度为35℃下，利用梯度法对用过滤器(0.8μm)过滤的饮料进行儿茶酚类的测定。移动相A液是含有0.1mol/L乙酸的蒸馏水溶液，B液是含有0.1mol/L乙酸的乙腈溶液，在试料注入量为20μL、UV检测器波长为280nm的条件下进行。
实施例1
将煎茶叶100g充填到内径7cm、高40cm的提取用柱内，用泵以每分钟500mL的速度使0℃的冷水1500mL循环10分钟，进行了提取。回收提取液1301mL，作为香料溶液。香料溶液中的儿茶酚浓度为108mg/100mL。
将煎茶叶66.6g添加到65℃的温水2000mL中，在搅拌下，提取5分钟。用冰冷却提取液后，用两块二号滤纸进行了过滤。得到1718g提取液，提取液中的儿茶酚类的浓度为255mg/100mL。将此作为绿茶提取液1。
另外，所使用的煎茶叶中的儿茶酚类总量是每1g茶叶为141mg。
在绿茶提取液1为200g、香料溶液为200g、抗坏血酸为0.4g之中添加离子交换水300g，用5％碳酸氢钠水溶液调整pH为6.2，而且还添加离子交换水使总量为800g。将其充填于罐中，在121℃下进行20分钟的杀菌，得到了实施例1的饮料。饮料中的儿茶酚浓度为84mg/100mL。
实施例2、3
按照表1，用与实施例1同样的方法，得到了使用在5℃、8℃下得到的香料溶液的实施例2、3的饮料。
比较例1、2、3
按照表1，用与实施例1同样的方法，得到了使用在15℃、40℃下提取的香料溶液的比较例1、2、3的饮料。
比较例4
将煎茶叶66.6g添加到55℃的温水2000mL中，在搅拌下，提取了5分钟。用冰冷却提取液后，用两块二号滤纸进行过滤。得到1722g提取液，提取液中的儿茶酚类的浓度为189mg/100mL。将此作为绿茶提取液2。使用该绿茶提取液2，按照表1，用与实施例1同样的方法，得到了比较例4的饮料。
感官评价
由三名香味专家评价本发明的饮料(实施例1、2、3)及作为比较的饮料(比较例1、2、3、4)。评价项目为加热杀菌臭的强度、作为绿茶的滋味的强度、苦味的强度、杂味的强度，评价结果如表1所示的结果。
关于实施例1、2、3，认为绿茶的香味丰富、有浓厚的滋味。并且，杂味少、由加热杀菌产生的异臭少、苦味也适当。饮用后，舌头上没有残留涩味。关于比较例1，加热杀菌臭弱、苦味也适当，但作为绿茶的滋味弱、稍稍感到有杂味。
关于比较例2，苦味适当，但香味弱，加热杀菌臭稍稍变低。绿茶的滋味伴随着杂味、涩味的发生而变弱。关于比较例3，香味消失，加热杀菌臭也变强。后来残留的杂味、涩味也变得非常弱。关于比较例4，感觉到绿茶浓度的滋味比较强，但后来感觉到残留的涩味、杂味也强。绿茶的香味弱、加热杀菌臭强。
表1
  实施例1    实施例2   实施例3    比较例1   比较例2   比较例3   比较例4
香料提取 茶叶(g)     100     100     100     100     100
离子交换水(g)温度(℃)提取时间(分)香料液采液量(g)     15000101301     15005101282     15008101279     150015101259     150040101204
香料液中儿茶酚类 儿茶酚类浓度(wt％)棓酸酯体率(％)儿茶酚类回收率(％)     0.1082911.6     0.1283013.7     0.1493116.0     0.1883320.2     0.3394236.3
香料液的评价注)用水稀释香料200g，用与饮料同样的评价方法对800g的溶液实施评价。 滋味苦味杂味     强适度弱     强适度弱     强适度弱     稍弱稍强稍强     弱强强
饮料配合 绿茶提取液1绿茶提取液2香料液(g)抗坏血酸钠(g)5％碳酸氢钠水溶液(g)离子交换水总量(g)     2002000.4适量平衡量800     2002000.4适量平衡量800     2002000.4适量平衡量800     2000.4适量平衡量800     2002000.4适量平衡量800     2002000.4适量平衡量800 4000.4适量平衡量800
分析值 儿茶酚类浓度(wt％)棓酸酯体率(％)     0.08445     0.08745     0.09244     0.05952     0.10044     0.13746     0.08547
评价 加热杀菌臭滋味苦味杂味     弱强适度弱     弱强适度弱     弱强适度弱     弱弱适度稍强     稍强稍弱稍强稍强     强弱强强     强稍弱适度强
实施例4
将绿茶叶100g充填到内径7cm、高40cm的提取用柱内，用泵以每分钟500mL的速度使0℃的冷水1500mL循环10分钟，进行了茶叶的第一提取处理。除去循环液后，以每分钟500mL的速度使70℃的温水1500mL循环20分钟，进行了第二提取处理。第二提取处理后，回收提取液1357mL，用冰水迅速冷却，作为绿茶多酚液。接着，在以下的条件下，冻结干燥所得到的绿茶多酚液，得到了干燥绿茶多酚。将样品冷却到-40℃进行冻结，然后，在真空度0.2Torr条件下，花12小时，从-40℃慢慢升温到20℃后，在20℃下保持了12小时。干燥绿茶多酚中的儿茶酚浓度为35.6重量％，棓酸酯体率为55.8重量％、咖啡因8.4重量％。
实施例5
如表2所示，除了第一提取处理温度为5℃、第二提取处理温度为85℃以外，其它与实施例4一样，得到了干燥绿茶多酚。
实施例6
如表2所示，除了第一提取处理温度为8℃、第二提取处理温度为95℃以外，其它与实施例4一样，得到了干燥绿茶多酚。
比较例5
如表2所示，不进行第一提取处理，在第二提取处理温度为70℃的条件下进行，与实施例4一样，得到了干燥绿茶多酚。
比较例6
如表2所示，除了第一提取处理温度为15℃、第二提取处理温度为85℃以外，其它与实施例4一样，得到了干燥绿茶多酚。
比较例7
如表2所示，除了第一提取处理温度为40℃、第二提取处理温度为85℃以外，其它与实施例4一样，得到了干燥绿茶多酚。
比较例8
如表2所示，除了第一提取处理温度为70℃、第一提取处理时间为5分钟、第二提取处理温度为95℃以外，其它与实施例4一样，得到了干燥绿茶多酚。
比较例9
如表2所示，使用Yamato Scientific Co.，Ltd.制的laboratory spray干燥装置GA-32，入口温度为180℃，物品温度为70～80℃，不超过80℃，调节用与实施例6同样的方法得到的干燥前的第二提取液，实施了干燥处理。
干燥绿茶多酚的感官评价
由三名香味专家评价本发明的干燥绿茶多酚。作为评价方法来说，将实施例4、5、6和比较例5、6、7、8、9中得到的各干燥绿茶多酚3.9g、β-环糊精2.88g、抗坏血酸钠0.8g、5％碳酸氢钠水溶液适量溶解于离子交换水中，调节pH为6.2，调制全量为800g。将其充填于罐中，在121℃下进行20分钟的杀菌。评价项目为干燥绿茶多酚水溶液的加热杀菌臭的强度、杂味的强度，评价结果如表2所示。
关于实施例4～6的干燥绿茶多酚，都没有感到加热杀菌臭，另外，也没有源自干燥绿茶多酚的杂味，而是一种清爽的味道。
关于比较例5，确认了加热杀菌臭。苦味强，明显地确认了杂味。关于比较例6，加热杀菌臭强，稍稍确认了杂味。关于比较例7，苦味强，明显地确认了加热杀菌臭、杂味。关于比较例8，明显地确认了加热杀菌臭、杂味，并且，后味感觉到了源自绿茶的哈味感。比较例9实施了与实施例6一样的第二提取处理条件，但由于干燥条件不同，所以确认了杂味。
表2
  实施例4   实施例5   实施例6   比较例5   比较例6   比较例7   比较例8   比较例9
茶叶(g)     100     100     100     100     100     100     100     100
第一提取处理 离子交换水(g)温度(℃)提取时间(分钟)采液量(g)儿茶酚类浓度(w％)棓酸酯体率(％)     150001013010.10829     150051012820.12830     150081012790.14931     1500151012590.18833     1500401012040.33942     150070511910.39650     150081012750.14830
第二提取处理 离子交换水(g)温度(℃)提取时间(分钟)采液量(g)儿茶酚类浓度(w％)     1500702013570.474     1500852013410.514     1500952013390.543     1500701011880.561     1500852013800.484     1500852014200.390     1500952014040.403     1500952013450.540
干燥品分析值 儿茶酚浓度(重量％)     35.6     37.5     39.1     28.9     38.6     39.8     36.6     38.8
棓酸酯体率(重量％)     55.8     59.9     62.4     52.5     61.4     64.5     63.0     63.1
咖啡因浓度(重量％)     8.4     8.5     8.5     7.0     8.6     8.5     7.0     8.6
评价 加热杀菌臭杂味     无无     无无     无无     强强     强稍强     强强     强强     无感到弱
实施例7
使用在实施例5中得到的干燥绿茶多酚，用以下的方法调制了无糖红茶饮料。
将红茶叶(Darjeeling)100g添加到60℃的温水3000mL中，在搅拌下，进行了3分钟提取。用冰冷却提取液后，用两块二号滤纸过滤。得到2635g的提取液，将其作为红茶提取液。
添加红茶提取液210g、干燥绿茶多酚(实施例5)3.8g、β-环糊精2.88g、抗坏血酸钠0.8g，用5％碳酸氢钠水溶液调节pH为6.2，再添加离子交换水到总量为800g。将其充填于罐中，在121℃下进行20分钟的杀菌，得到了实施例7的饮料。
实施例8
使用在实施例4中得到的干燥绿茶多酚，用以下的方法调制了乌龙茶饮料。
将乌龙茶叶(色种)100g添加到90℃的温水3000mL中，在搅拌下，进行了5分钟提取。用冰冷却提取液后，用两块二号滤纸过滤。得到2628g的提取液，将其作为乌龙茶提取液。
乌龙茶提取液210g、干燥绿茶多酚3.4g、β-环糊精2.88g、抗坏血酸0.8g，用5％碳酸氢钠水溶液调节pH为6.2，再添加离子交换水到总量为800g。将其充填于罐中，在121℃下进行20分钟的杀菌，得到了实施例8的饮料。
[红茶饮料及乌龙茶饮料的感官评价结果]
由三名香味专家评价配合了本发明的干燥绿茶多酚的饮料。
关于实施例7、8的任一种饮料，红茶感、乌龙茶感良好，香味丰富。苦味适当，没有确认绿茶风味。并且，都没有感到加热杀菌臭、杂味。
表3
  实施例7   实施例8
  配合 红茶提取液     g     210.4
乌龙茶提取液     g     210.4
干燥绿茶多酚     g     3.8     3.4
β-环糊精     g     2.88     2.88
抗坏血酸钠     g     0.8     0.8
5％碳酸氢钠水溶液     g     适量     适量
离子交换水     g     平衡量     平衡量
总量     g     800     800
  评价 香味     丰富     丰富
加热杀菌臭     无     无
杂味     无     无
实施例9
将绿茶叶100g充填到内径7cm、高40cm的提取用柱内，用泵以每分钟500mL的速度使0℃的冷水1500mL循环10分钟，进行了茶叶的前处理。除去了循环液后，以每分钟500mL的速度使70℃的温水1500mL循环20分钟，进行了提取。提取后，回收提取液1357mL，用冰迅速冷却，作为多酚液。多酚液中的儿茶酚浓度为474mg/100mL。
将乌龙茶叶(色种)100g添加到90℃的温水3000mL中，在搅拌下，提取5分钟。用冰水冷却提取液后，用两块二号滤纸进行过滤。得到了2631g提取液。利用酒石酸-铁法测出的提取液中的多酚类的浓度为285mg/100mL。将此作为乌龙茶提取液。
在乌龙茶提取液210g、多酚液212g、β-环糊精2.88g、抗坏血酸0.8g中添加离子交换水300g，用5％碳酸氢钠水溶液调节pH为6.2，再添加离子交换水使总量为800g。将其充填于罐中，在121℃下进行20分钟的杀菌，得到了实施例9的饮料。饮料中的儿茶酚浓度为144mg/100mL。
实施例10
按照表4，用与实施例9同样的方法得到了多酚溶液。
将红茶叶(Darjeeling)100g添加到60℃的温水3000mL中，在搅拌下，进行了3分钟提取。用冰水冷却提取液后，用两块二号滤纸过滤。得到2629g的提取液，提取液中的多酚类浓度为145mg/100mL。将其作为红茶提取液。
在红茶提取液210g、多酚液236g、β-环糊精2.88g、抗坏血酸0.8g中添加离子交换水300g，用5％碳酸氢钠水溶液调节pH为6.2，再添加离子交换水到总量为800g。将其充填于罐中，在121℃下进行20分钟的杀菌，得到了实施例10的饮料。饮料中的儿茶酚浓度为142mg/100mL。
实施例11
按照表4，与实施例10一样，得到了红茶饮料。饮料中的儿茶酚浓度为133mg/100mL。
比较例10、11、12
按照表4，用与实施例9一样的方法，调制乌龙茶饮料，得到了比较例10、11、12的饮料。饮料中的儿茶酚类浓度分别为139mg/100mL、134mg/100mL、139mg/100mL。
比较例13、14
按照表4，用与实施例10一样的方法，调制红茶饮料，得到了比较例13、14的饮料。饮料中的儿茶酚类浓度分别为133mg/100mL、148mg/100mL。
感官评价
由三名香味专家评价本发明的饮料(实施例9、10、11)及作为比较的饮料(比较例10、11、12、13、14)。评价项目为饮料的基本香味、加热杀菌臭的强度、杂味的强度、苦味的强度，评价结果如表4所示。
关于实施例9，乌龙茶的香味丰富、苦味适当、没有确认绿茶味而有清爽的味道。关于实施例10、11，红茶的香味丰富、苦味适当、没有确认绿茶味而有清爽的味道。
关于比较例10，乌龙茶的香味消失而且确认了加热杀菌臭。苦味强、明显地确认了乌龙茶以外的杂味。关于比较例11，乌龙茶香味的散出少而差、苦味适当，但确认了乌龙茶以外的杂味。关于比较例12，乌龙茶香味的散出变差、苦味强，明显地确认了乌龙茶以外的杂味。关于比较例13，红茶香味的散出变弱、后味感到了源自绿茶的哈味感。关于比较例14，确认了强烈的异臭，后味残留有强烈的苦味和杂味。
表4
  实施例9   实施例10   实施例11   比较例10   比较例11   比较例12   比较例13   比较例14
茶叶(g)     100     100     100     100     100     100     100     100
前处理 离子交换水(g)温度(℃)提取时间(分钟)采液量(g)儿茶酚类浓度(w％)棓酸酯体率(％)     150001013010.10829     150051012820.12830     150081012790.14931     1500701011880.56152     1500151012590.18833     1500401012040.33942     150070511910.39650     1500701011830.50551
提取 离子交换水(g)温度(℃)提取时间(分钟)采液量(g)儿茶酚类浓度(w％)棓酸酯体率(％)绿茶提取物     1500702013570.47456     1500852013410.51460     1500952013390.54362.6     1500852013800.48461.6     1500852014200.39064     1500952014040.40363
配合 乌龙茶提取液(g)红茶提取液(g)多酚液(g)儿茶酚制剂(g)β-环糊精(g)葡萄糖浓厚液(75％)抗坏血酸钠(g)5％碳酸氢钠水溶液(g)离子交换水总量(g)     210.42122.880.8适量平衡量800 210.42362.8875.80.8适量平衡量800 210.4214.42.8875.80.8适量平衡量800     210.4178.42.880.8适量平衡量800     210.4201.62.880.8适量平衡量800     210.42442.880.8适量平衡量800 210.43002.8875.80.8适量平衡量800 210.43.682.8875.80.8适量平衡量800
总儿茶酚浓度棓酸酯体率(％)     14453.5     14256.9     13359.8     13949.4     13457.3     13959.0     13360.2     14849.9
评价 香味加热杀菌臭杂味苦味     良好无无适度     良好无无适度     良好无无适度     消失强强强     弱无稍强适度     弱无强强     弱无强强     异臭强强强
实施例12
将绿茶叶100g充填到内径7cm、高40cm的提取用柱内，用泵以每分钟500mL的速度使0℃的冷水1500mL循环10分钟，进行了提取。提取后，回收提取液1301mL，作为提取液1。提取液1中的儿茶酚浓度为108mg/100mL。
接着，以每分钟500mL的速度使70℃的温水1500mL循环20分钟，进行了提取。提取后，回收提取液1357mL，用冰水迅速冷却，作为提取液2。提取液2中的儿茶酚浓度为474mg/100mL。
在194g提取液1、194g提取液2、β-环糊精2.88g、抗坏血酸0.8g中添加离子交换水350g，用5％碳酸氢钠水溶液调节pH为6.2，再添加离子交换水使总量为800g。将其充填于罐中，在121℃下进行20分钟的杀菌，得到了实施例12的饮料。饮料中的儿茶酚浓度为124mg/100mL。
实施例13、14
按照表5，用与实施例12同样的方法，得到了实施例13、14的饮料。
比较例15
按照表5，得到了提取液1。使用提取液1，与实施例12一样进行配合、充填于罐中、杀菌，得到了比较例15的饮料。
比较例16、17、18
按照表5，得到了提取液1、2。废弃提取液1，使用提取液2，按照表5，与实施例12一样进行配合、充填于罐中、杀菌，得到了比较例16、17、18的饮料。
比较例19
按照表5，得到了提取液1、2。同样按照表5，用与实施例12同样的方法，得到了比较例19的饮料。
比较例20
按照表5，得到了提取液1。使用提取液1及市售儿茶酚制剂(固形物中儿茶酚类含量为34％)，与实施例12一样进行配合、充填于罐中、杀菌，得到了比较例20的饮料。
感官评价
由三名香味专家评价本发明的饮料(实施例12、13、14)及作为比较的饮料(比较例15、16、17、18、19、20)。评价项目为加热杀菌臭的强度、苦味的强度、饮用后残留的涩味的强度、杂味的强度，评价结果如表5所示。
关于实施例12、13、14，确认了茶的清香味、杂味少、源自于加热杀菌的异臭的发生少、苦味适当。饮用后，残留于舌头上的涩味非常弱。关于比较例15，绿茶的清香味消失，确认了杂味和过热杀菌臭的生成。饮用后，残留的涩味明显。
关于比较例16、17、18，与比较例15相比味道轻微，但随着提取液1的提取温度变高，本来的味道消失，杂味变强。加热杀菌臭的发生变少，但随着提取液1的提取温度变高，确认了苦味增加，后味的涩味明显增加。关于比较例19，加热杀菌臭的发生少、苦味也适当，但确认了杂味的生成及后味残留的涩味。关于比较例20，同时确认了加热杀菌臭和异臭，苦味适当，但明显地确认了后来残留的涩味、杂味。
表5
  实施例12   实施例13   实施例14   比较例15   比较例16   比较例17   比较例18   比较例19   比较例20
茶叶(g)     100     100     100     100     100     100     100     100     100
提取液1 离子交换水(g)温度(℃)提取时间(分钟)采液量(g)儿茶酚类浓度(w％)棓酸酯体率(％)     150001013010.10829     150051012820.12830     150081012790.14931     1500701011880.56152     1500151012590.18833     1500401012040.33942     150070511910.39650     1500151012590.18833     1500701011830.50551
提取液2 离子交换水(g)温度(℃)提取时间(分钟)采液量(g)儿茶酚类浓度(w％)棓酸酯体率(％)     1500702013570.47456     1500852013410.51460     1500952013390.54362.6     1500852013800.48461.6     1500852014200.39064     1500952014040.40363     1500852013800.48461.6
配合 提取液1(g)提取液2(g)市售儿茶酚制剂(g)β-环糊精(g)抗坏血酸钠(g)5％碳酸氢钠水溶液(g)离子交换水总量(g)     1941942.880.8适量平衡量800     1961962.880.8适量平衡量800     1781782.880.8适量平衡量800     233.62.880.8适量平衡量800 2642.880.8适量平衡量800 3202.880.8适量平衡量800 3122.880.8适量平衡量800     7871872.880.8适量平衡量800     94.62.42.880.8适量平衡量800
总儿茶酚浓度(w％)棓酸酯体率(％)     0.12448.8     0.14251.7     0.13953.4     0.14150     0.14559     0.14161.4     0.13860.6     0.14253.6     0.15149.1
评价 加热杀菌臭苦味后味杂味     弱适度弱弱     弱适度弱弱     弱适度弱弱     强稍强强强     弱稍强稍强稍强     弱强稍强强     弱强强强     弱适度稍强稍强     强适度强强
根据本发明方法，就能得到具有绿茶特有的良好滋味的绿茶香料。另外，只要使用该绿茶香料，就能得到没有因杀菌处理产生的异臭、苦味及杂味改善的绿茶系饮料。另外，根据本发明，就能得到具有丰富儿茶酚类、可以保持作为配合对象的饮料本来风味的绿茶多酚。配合了该绿茶多酚的饮料保持了饮料基本的风味且也没有加热杀菌后的异臭，杂味及苦味也减轻了。

Claims (19)

1.一种绿茶香料的制造法，其特征在于：是用小于10℃的水对绿茶叶进行提取的。
2.如权利要求1所述的绿茶香料的制造法，其特征在于：在绿茶香料的提取中，同时提取的儿茶酚类的提取率是茶叶中的总儿茶酚类量的2～20重量％。
3.如权利要求1或2所述的绿茶香料的制造法，其特征在于：在绿茶香料的提取中，同时提取的总儿茶酚类中的棓酸酯的含量是小于等于32重量％。
4.一种绿茶香料，其特征在于：是利用权利要求1～3中任一项所述的制造法得到的。
5.一种饮料，其特征在于：是配合了权利要求4所述的绿茶香料制成的。
6.一种干燥绿茶多酚的制造法，其特征在于：用小于10℃的水对绿茶叶进行第一提取处理后，用大于等于50℃的温水进行第二提取处理，将该第二提取液干燥。
7.如权利要求6所述的干燥绿茶多酚的制造法，其特征在于：非聚合体儿茶酚类的45～65重量％是儿茶酚类的棓酸酯。
8.如权利要求6或7所述的制造法，其特征在于：干燥方法是冻结干燥。
9.一种饮料，其特征在于：配合利用权利要求6～8中任一项所述的方法得到的干燥绿茶多酚。
10.一种半发酵茶饮料或发酵茶饮料，其特征在于：配合利用权利要求6～8中任一项所述的方法得到的干燥绿茶多酚。
11.一种饮料，其特征在于：
是配合下述成份(A)及(B)制成的，即：
(A)用大于等于50℃的温水对用小于10℃的水提取绿茶叶后的提取残渣进行提取得到的多酚溶液，
(B)半发酵茶提取液或发酵茶提取液。
12.如权利要求11所述的饮料，其特征在于：是含有非聚合体儿茶酚类0.092～0.5重量％的饮料。
13.如权利要求12所述的饮料，其特征在于：非聚合体儿茶酚类的45～65重量％是儿茶酚类的棓酸酯。
14.如权利要求11～13中任一项所述的饮料，其特征在于：半发酵茶提取液或发酵茶提取液是乌龙茶或红茶。
15.一种绿茶饮料的制造法，其特征在于：
用小于10℃的水对绿茶叶进行提取(第一提取)、用大于等于50℃的温水对第一提取的提取残渣进行提取(第二提取)、混合用第一提取得到的提取液(a)和用第二提取得到的提取液(b)、接着实施杀菌处理。
16.如权利要求15所述的绿茶饮料的制造法，其特征在于：用第一提取得到的提取液(a)和用第二提取得到的提取液(b)的混合重量比(a/b)是4/1～1/6。
17.如权利要求15或16所述的绿茶饮料的制造法，其特征在于：绿茶饮料是含有非聚合体儿茶酚类0.092～0.5重量％的饮料。
18.如权利要求17所述的绿茶饮料的制造法，其特征在于：非聚合体儿茶酚类的45～65重量％是儿茶酚类的棓酸酯。
19.一种绿茶饮料，其特征在于：是利用权利要求15～18中任一项所述的制造法得到的。
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