CN113889671B - 电解液和锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了电解液和锂离子电池。电解液包括：锂盐、添加剂和溶剂；所述添加剂具有如式I所示的结构，
Figure DDA0003288973340000011
其中，R1为键、亚甲基或氟取代亚甲基；R2和R3分别独立地为氢、氟或氟取代C1～6烷基；R4和R5分别独立地为氢、氟、氟取代C1～6烷基、C1～6烷基或C3～6芳基；且，R1、R2、R3、R4、R5中至少含有一个氟。该电解液中具有氟代环状醚添加剂。由此，电池在首次充电时，可以形成稳定且同时具有良好刚性的韧性的SEI；在电池充放电过程中发生负极材料(如石墨)体积膨胀时，SEI的损伤小，SEI组分的溶解和损失少，从而可以减少SEI的重新生成，减少电解液中锂盐和溶剂的消耗，并提升电池的高低温循环寿命。

Description

电解液和锂离子电池
技术领域
本发明涉及电化学储能设备领域，具体而言，本发明涉及电解液和锂离子电池。
背景技术
随着链状醚作为锂电池电解液添加剂的应用，环状醚逐渐进入到科研工作者的视线中，有专利和文献报道，将四氢呋喃及其衍生物作为溶剂或者添加剂加入到电解液中，可提升电池的循环性能。而后如二氧六环类环状醚等含有两个氧原子的环状醚也被提出，作为添加剂或者共溶剂使用，可提升锂离子二次电池的性能。另外，基于倍率性能和低温性能考虑，也有专利及文献报道，使用冠醚类物质作为添加剂，提升电池性能，其主要原理为通过冠醚的作用提高电解质盐的解离度，从而提高电解液的离子电导率，最终提升电池的性能。
现有的环状醚作为电解液添加剂使用时，在电压的作用下会发生电化学氧化或者还原反应，生成有机聚合物界面层，但往往由于其聚合单体都是链状有机物，界面层内层韧性不足而外层有致密的有机层，使得形成的界面层阻抗较大，机械性能较差，不利于电池性能的全面综合提升。因而，现有的环状醚电解液添加剂仍有待改进。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的一个目的在于提出用于锂离子电池的电解液和锂离子电池。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种用于锂离子电池的电解液。根据本发明的实施例，该电解液包括：锂盐、添加剂和溶剂；所述添加剂具有如式I所示的结构，
Figure BDA0003288973320000011
其中，
R1为键、亚甲基或氟取代亚甲基；
R2和R3分别独立地为氢、氟或氟取代C1～6烷基；
R4和R5分别独立地为氢、氟、氟取代C1～6烷基、C1～6烷基或C3～6芳基；
且，R1、R2、R3、R4、R5中至少含有一个氟。
根据本发明上述实施例的电解液中具有氟代环状醚添加剂，环状醚可缓慢地化学开环，发生自聚合物作用，从而提高SEI内层的柔韧性；同时，氟原子的取代可以提高SEI的刚性。由此，电池在首次充电时，可以形成稳定且同时具有良好刚性的韧性的SEI；在电池充放电过程中发生负极材料(如石墨)体积膨胀时，SEI的损伤小，SEI组分的溶解和损失少，从而可以减少SEI的重新生成，减少电解液中锂盐和溶剂的消耗，并提升电池的高低温循环寿命。
另外，根据本发明上述实施例的电解液还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述氟取代C1～6烷基选自-CF3、-CH2CF3、-CHF2、-CF2CF3、-CH2CH2CF3中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述C1～6烷基选自甲基、乙基、丙基、丁基中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述C3～6芳基选自苯基、苄基中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述添加剂选自2,2,4,4-四氟氧杂环丁烷、全氟氧杂环丁烷、2-(三氟甲基)环氧乙烷、六氟环氧丙烷中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述添加剂在所述电解液中的含量为0.1wt％～5wt％。
在本发明的一些实施例中，所述锂盐选自六氟磷酸锂、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂、双氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述锂盐在所述电解液中的含量为0.5mol/L～1.5mol/L。
在本发明的一些实施例中，所述溶剂选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、环丁砜、二甲基亚砜、乙腈、丙二腈、戊二腈中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述电解液还包括其他添加剂，所述其他添加剂选自氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、硫酸乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、三甲基磷酸酯、三乙基磷酸酯中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述其他添加剂在所述电解液中的含量为0～8wt％。
在本发明的另一方面，本发明提出了一种锂离子电池。根据本发明的实施例，该锂离子电池包括上述实施例的电解液。由此，该锂离子电池具有优秀的高低温循环性能。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是实施例1、对比例1、对比例2的电解液制成的电池的容量保持率测试结果图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例。下面描述的实施例是示例性的，仅用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。实施例中未注明具体技术或条件的，按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市购获得的常规产品。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种用于锂离子电池的电解液。根据本发明的实施例，该电解液包括：锂盐、添加剂和溶剂；所述添加剂具有如式I所示的结构，
Figure BDA0003288973320000031
其中，
R1为键、亚甲基或氟取代亚甲基；
R2和R3分别独立地为氢、氟或氟取代C1～6烷基；
R4和R5分别独立地为氢、氟、氟取代C1～6烷基、C1～6烷基或C3～6芳基；
且，R1、R2、R3、R4、R5中至少含有一个氟。
当R1为键时，上述电解液具有如式Ia所示的结构，
Figure BDA0003288973320000032
根据本发明上述实施例的电解液中具有氟代环状醚添加剂，环状醚可缓慢地化学开环，发生自聚合物作用，从而提高SEI内层的柔韧性；同时，氟原子的取代可以提高SEI的刚性。由此，电池在首次充电时，可以形成稳定且同时具有良好刚性的韧性的SEI；在电池充放电过程中发生负极材料(如石墨)体积膨胀时，SEI的损伤小，SEI组分的溶解和损失少，从而可以减少SEI的重新生成，减少电解液中锂盐和溶剂的消耗，并提升电池的高低温循环寿命。
下面进一步对根据本发明实施例的电解液进行详细描述。
根据本发明的一些实施例，上述氟取代C1～6烷基可以选自-CF3、-CH2CF3、-CHF2、-CF2CF3、-CH2CH2CF3中的至少之一。
根据本发明的一些实施例，上述C1～6烷基可以选自甲基、乙基、丙基、丁基中的至少之一。
根据本发明的一些实施例，上述C3～6芳基可以选自苯基、苄基中的至少之一。
根据本发明的一些实施例，上述添加剂可以选自2,2,4,4-四氟氧杂环丁烷、全氟氧杂环丁烷、2-(三氟甲基)环氧乙烷、六氟环氧丙烷中的至少之一。由此，可以进一步促进电池在首次充电时，可以形成稳定且同时具有良好刚性的韧性的SEI，减少电池充放电过程中SEI的重新生成，减少电解液中锂盐和溶剂的消耗，并提升电池的高低温循环寿命。
根据本发明的一些实施例，上述添加剂在电解液中的含量可以为0.1wt％～5wt％，例如0.1wt％、0.5wt％、1wt％、1.5wt％、2wt％、2.5wt％、3wt％、3.5wt％、4wt％、4.5wt％、5wt％等。通过控制添加剂在电解液中的含量的在上述范围，可以进一步有利于添加剂性能的发挥。发明人发现，如果添加剂在电解液中的含量过低，则可能导致形成的SEI稳定性不够，容易在循环过程中遭到破坏，最终效果无法达到最佳；如果添加剂在电解液中的含量过高，则可能形成的SEI太过致密且过厚，导致SEI的阻抗过大，不利于电池循环。
根据本发明的一些实施例，上述锂盐可以选自六氟磷酸锂(LiPF6)、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂(LiTFSI)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)中的至少之一。
根据本发明的一些实施例，上述锂盐在电解液中的含量可以为0.5mol/L～1.5mol/L，例如0.5mol/L、0.75mol/L、1mol/L、1.25mol/L、1.5mol/L等。由此，可以为电解液提供足够的电导率，提高电池的综合性能。
根据本发明的一些实施例，上述溶剂可以选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、环丁砜、二甲基亚砜、乙腈、丙二腈、戊二腈中的至少之一。
根据本发明的一些实施例，本发明的电解液还可以包括其他添加剂，其他添加剂可以选自氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、硫酸乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、三甲基磷酸酯、三乙基磷酸酯中的至少之一。由此，可以进一步提高电池的高低温循环性能。
根据本发明的一些实施例，其他添加剂在电解液中的含量可以为0～8wt％，例如0、1wt％、2wt％、3wt％、4wt％、5wt％、6wt％、7wt％、8wt％等。由此，可以进一步提高电池的高低温循环性能。
在本发明的另一方面，本发明提出了一种锂离子电池。根据本发明的实施例，该锂离子电池包括上述实施例的电解液。由此，该锂离子电池具有优秀的高低温循环性能。
另外，需要说明的是，该锂离子电池还具有前文针对电解液所描述的全部特征和优点，在此不再一一赘述。
下面参考具体实施例，对本发明进行描述，需要说明的是，这些实施例仅仅是描述性的，而不以任何方式限制本发明。
实施例1
在水分含量≤1ppm的氩气气氛手套箱中，将30g的EC和70g的EMC进行混合，之后向混合溶剂中加入干燥的锂盐总共13.9g的六氟磷酸锂固体，将六氟磷酸锂完全溶解后，加入氟代环状醚2,2,4,4-四氟氧杂环丁烷1.15g，加入碳酸亚乙烯酯总共1.15g，混合均匀后获得电解液。该电解液中，溶剂组成为EC:EMC＝3:7(质量比)，锂盐浓度为1mol/L，氟代环状醚添加剂的含量为电解液总质量的1％，碳酸亚乙烯酯添加剂的含量为电解液总质量的1％。
实施例2
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加碳酸亚乙烯酯，且氟代环状醚添加剂替换为全氟氧杂环丁烷，并调节全氟氧杂环丁烷含量使其占电解液总质量的1％。
实施例3
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加碳酸亚乙烯酯，且氟代环状醚添加剂替换为2-(三氟甲基)环氧乙烷，并调节2-(三氟甲基)环氧乙烷含量使其占电解液总质量的1％。
实施例4
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加碳酸亚乙烯酯，且氟代环状醚添加剂替换为六氟环氧丙烷，并调节六氟环氧丙烷含量使其占电解液总质量的1％。
实施例5
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加碳酸亚乙烯酯，并调节2,2,4,4-四氟氧杂环丁烷含量使其占电解液总质量的1％。
实施例6
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加碳酸亚乙烯酯，且氟代环状醚添加剂替换为全氟氧杂环丁烷，并调节全氟氧杂环丁烷含量使其占电解液总质量的0.1％。
实施例7
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加碳酸亚乙烯酯，且氟代环状醚添加剂替换为全氟氧杂环丁烷，并调节全氟氧杂环丁烷含量使其占电解液总质量的5％。
对比例1
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加碳酸亚乙烯酯添加剂和氟代环状醚添加剂。
对比例2
按照与实施例1基本相同的方法制备电解液，区别在于，不添加氟代环状醚添加剂，并调节碳酸亚乙烯酯含量使其占电解液总质量的1％。
测试例
取实施例1～7、对比例1～2的电解液制成测试用电池，电池所使用的的正极材料为NCM622材料，所使用的的负极材料为改性天然石墨材料，电池设计的容量为1A·h，电池的电解液注液量为4.0g。将各电池在充放电仪上进行充放电循环测试，测试温度为25℃，循环倍率为1C，充电电压为3.0V～4.2V。计算循环后的容量保持率，计算公式为：第n次循环后的容量保持率＝(第n次循环后的放电容量/首次循环放电容量)×100％，结果如表1所示。实施例1、对比例1、对比例2电解液制成电池的容量保持率测试结果曲线如图1。
表1容量保持率测试结果
500次循环容量保持率(％)
实施例1 97.4
实施例2 93.5
实施例3 94.2
实施例4 88.7
实施例5 96.3
实施例6 91.3
实施例7 84.1
对比例1 71.2
对比例2 85.8
测试结果表明，通过在电解液中添加氟代环状醚添加剂，可以显著提高电池的循环性能。在相同添加量下，氟代环状醚添加剂对电池性能的提升效果优于常规碳酸亚乙烯酯添加剂。根据实施例6和对比例2的结果可知，氟代环状醚添加剂在较低的添加量下虽然性能有所下降，但效果仍优于较高含量的常规碳酸亚乙烯酯。根据实施例7和对比例2的结果可知，氟代环状醚添加剂在较高的添加量下会影响电池的循环性能，其原因可能在于氟代环状醚添加剂高导致了界面阻抗增大，但电池循环性能与使用了常规碳酸亚乙烯酯添加剂的电池接近。另外，根据实施例1、实施例5、对比例1、对比例2的结果可知，氟代环状醚添加剂与碳酸亚乙烯酯联用可以进一步提高电池的循环性能。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (7)

1.一种用于锂离子电池的电解液，其特征在于，包括：锂盐、添加剂和溶剂；所述添加剂选自2,2,4,4-四氟氧杂环丁烷和2-(三氟甲基)环氧乙烷中的至少之一；
所述添加剂在所述电解液中的含量为0.1 wt%~5 wt%。
2.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述锂盐选自六氟磷酸锂、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂、双氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂中的至少之一。
3.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述锂盐在所述电解液中的含量为0.5mol/L~1.5 mol/L。
4.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述溶剂选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、环丁砜、二甲基亚砜、乙腈、丙二腈、戊二腈中的至少之一。
5.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，还包括其他添加剂，所述其他添加剂选自氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、硫酸乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、三甲基磷酸酯、三乙基磷酸酯中的至少之一。
6.根据权利要求5所述的电解液，其特征在于，所述其他添加剂在所述电解液中的含量为0~8wt%，且所述其他添加剂在所述电解液中的含量不等于0。
7.一种锂离子电池，其特征在于，包括权利要求1~6任一项所述的电解液。
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